JP3845124B2 - 固体酸化物燃料電池スタック - Google Patents
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、固体酸化物燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
現時点において、固体酸化物燃料電池の主要な変形例は、管状の固体酸化物燃料電池（Ｔ−ＳＯＦＣ）、平坦な固体酸化物燃料電池（Ｐ−ＳＯＦＣ）、及び、モノリシック固体酸化物燃料電池（Ｍ−ＳＯＦＣ）である。
【０００３】
管状の固体酸化物燃料電池は、内側及び外側の電極を有する管状の固体酸化物電解質部材を備えている。一般に、内側電極はカソードであり、外側電極はアノードである。酸化剤ガスが、管状の固体酸化物電解質部材の内側のカソードに供給され、燃料ガスが、管状の固体酸化物電解質部材の外側面のアノードに供給される。管状の固体酸化物燃料電池は、簡単な電池の積み重ね構造を可能とし、シールを大幅に省いている。しかしながら、このタイプの固体酸化物燃料電池の製造は、極めて複雑で、労力を要し、経費がかかる。また、このタイプの固体酸化物燃料電池は、比較的直径が大きい管状の電池を通る長い電流導電路のために、比較的小さい電力密度を有している。
【０００４】
モノリシック固体酸化物燃料電池は、２つの変形例を有している。第１の変形例は、その２つの主要な表面に電極を有する平坦な固体酸化物電解質部材を備えている。第２の変形例は、その２つの主要な表面に電極を有する波形の固体酸化物電解質部材を備えている。このモノリシック固体酸化物燃料電池は、より簡単なテープキャスティング（テープ成形）及びカレンダロール加工のプロセスを施すことができ、高い電流密度を約束する。このタイプの固体酸化物燃料電池は、その生の状態から、モノリス状の総ての燃料電池層を共に焼結することを必要とする。しかしながら、これは、収縮及び亀裂（クラック）の発生という深刻な問題を生ずる。このタイプの固体酸化物燃料電池は、集合（マニホールドの形成）及びシールを行うのが容易ではない。
【０００５】
平坦な固体酸化物燃料電池も、テープキャスティング及びカレンダー加工のプロセスを施すことができる。そのようなプロセスは、現在では、１５０−２００ミクロンの厚い自立型の固体酸化物電解質部材を必要とし、これにより、性能が制限される。平坦な固体酸化物燃料電池はまた、その耐熱衝撃性に制限がある。
【０００６】
固体酸化物燃料電池は、内部電気抵抗を低く維持するために、１，０００°Ｃ前後の作動温度すなわち運転温度を必要とする。
【０００７】
固体酸化物燃料電池スタックの作動温度は、原理的には、固体酸化物燃料電池スタックの内部で炭化水素燃料を水蒸気改質触媒を行うのには十分に高い。内部水蒸気改質触媒は、固体酸化物燃料電池のパワーシステムすなわち出力系統のバランスを簡単にし、作動効率すなわち運転効率を改善する筈である。しかしながら、固体酸化物燃料電池スタックの中における炭化水素燃料の改質操作は、解決されていない多くの問題を抱えてる。固体酸化物燃料電池スタックにおける炭化水素燃料の完全な内部改質操作は、水蒸気改質反応の強い吸熱性によって、阻害さ、その結果、繊細な燃料電池の熱衝撃が生じる。固体酸化物燃料電池のニッケルサーメットアノードにおける内部改質は、炭素の形成を促進する傾向を有する。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、簡単な製造操作に適すると共に、比較的簡単に集合及びシールすることのできる新規な固体酸化物燃料電池スタックを提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
従って、本発明は、少なくとも１つの第１のモジュール、及び、少なくとも１つの第２のモジュールを備える固体酸化物燃料電池スタックを提供し、
各々の第１のモジュールは、複数の第１の通路を形成する第１の分配手段を有し、上記第１の通路は、上記第１の分配手段に対して長手方向に第１の反応物質を供給するようになされており、
この固体酸化物燃料電池スタックは、上記第１の分配手段の一側部に担持されるように配列された少なくとも１つの電解質／電極アセンブリを更に備え、該電解質／電極アセンブリ及び上記第１の分配手段は、複数の第２の通路をその間に形成し、上記第２の通路は、上記第１の分配手段に対して長手方向に伸長して、第１の反応物質を分配すると共に第１の使用済反応物質を除去するようになされており、
各々の電解質／電極アセンブリは、複数の第１の電極、複数の固体酸化物電解質部材、及び、複数の第２の電極を有しており、
各々の固体酸化物電解質部材は、第１の電極の対応するものと第２の電極の対応するものとの間に設けられ、これら対応する第１の電極及び第２の電極に接触して燃料電池を形成しており、
また、この固体酸化物燃料電池スタックは、１つの燃料電池の第１の電極を隣接する燃料電池の第２の電極に接続するための少なくとも１つのインターコネクタを備え、
上記電解質／電極アセンブリの第１の電極は、上記第１の分配手段の方を向いており、
各々の第２のモジュールは、複数の第３の通路を形成する第２の分配手段を有しており、上記第３の通路は、上記第２の分配手段に対して長手方向に第２の反応物質を供給するようになされており、
少なくとも１つの第１のモジュールは、少なくとも１つの第２のモジュールに近接して設けられ、これにより、上記少なくとも１つの電解質／電極アセンブリ及び第２の分配手段は、複数の第４の通路をその間に形成し、これら第４の通路は、上記第２の分配手段に対して長手方向に伸長して、第２の反応物質を分配すると共に、第２の使用済反応物質を除去するようになされており、
各々の電解質／電極アセンブリに設けられた上記第２の電極は、上記第２の分配手段の方を向いており、
本固体酸化物燃料電池スタックは更に、第１の反応物質を上記第１の通路へ供給するための手段と、
第２の反応物質を上記第３の通路へ供給するための手段とを備えている。
【００１０】
各々の第１のモジュールは、上記第１の分配手段の両側に担持されるようになされた、２つの電解質／電極アセンブリを備えるのが好ましい。
【００１１】
上記第１の分配手段又は上記第２の分配手段は、複数の平行な第１の通路又は複数の平行な第３の通路をそれぞれ形成し、上記第１の分配手段の上記平行な第１の通路の軸線、あるいは、上記第１の分配手段の上記平行な第３の通路の軸線は、１つの平面にあるのが好ましい。
【００１２】
第１の分配手段又は第２の分配手段は、第１及び第２の波形プレートによって形成することができ、第１の波形プレートの谷部は、第２の波形プレートの山部に接合されて、第１の通路又は第３の通路をそれぞれ形成し、前記波形プレートの少なくとも一方は、該波形プレートを貫通し、上記第１の通路又は第３の通路から対応する電極に反応物質を供給する開口を有している。
【００１３】
第１の分配手段又は第２の分配手段は、複数の平行な管によって形成され、第１の通路又は第３の通路をそれぞれ形成し、上記管は、間隔部材によって互いに接続され、上記管は、これら管を貫通し、上記第１の通路又は第３の通路からそれぞれの電極へ反応物質を供給するための開口を有するのが好ましい。
【００１４】
上記開口は、上記第１の分配手段、あるいは、上記第２の分配手段の通路の両端部の間の中央にあるのが好ましい。
【００１５】
上記第１の分配手段又は上記第２の分配手段は、上記第１の通路又は第３の通路をそれぞれ形成するように、複数の平行な管によって形成することができ、これら管は、間隔部材によって相互に接続される。
【００１６】
上記第１の分配手段又は上記第２の分配手段は、セラミック材料から形成されるのが好ましい。
【００１７】
各々の第１のモジュールは、第１の分配手段の周囲で横方向に伸長する多孔質のサポート構造を備え、該多孔質のサポート構造は、第１の分配手段の横方向に隔置された箇所において、上記第１の分配手段に接触し、これにより、第１の分配手段と多孔質のサポート構造との間に複数の第２の通路を形成し、上記多孔質のサポート構造は、少なくとも１つの電解質／電極アセンブリを担持し、上記第１の電極は、上記多孔質のサポート構造に設けられると共に該多孔質のサポート構造に接触するのが好ましい。
【００１８】
第１の電極は、多孔質のサポート構造の実質的に平行な表面に設けられ、多孔質のサポート構造の各々の平行な表面に設けられる第１の電極は、隣接する燃料電池の第２の電極に対して電気的に直列に接続することができる。
【００１９】
上記多孔質のサポート構造の２つの平行な表面に設けられる燃料電池は、電気的に並列に接続することができる。
【００２０】
上記第１の電極、上記固体電解質部材、及び、上記第２の電極は、上記第１の分配手段の横方向すなわち該第１の分配手段を横断する方向に伸長し、隣接する第１の電極は、上記第１の分配手段の長手方向に隔置されるのが好ましい。
【００２１】
上記第１の電極、上記固体電解質部材、及び、上記第２の電極は、上記第１の分配手段の長手方向に伸長し、隣接する第１の電極は、上記第１の分配手段の横方向に隔置されるのが好ましい。
【００２２】
上記第１の電極は、アノードとすることができ、また、上記第２の電極は、カソードとすることができる。
【００２３】
本固体酸化物燃料電池スタックは、複数の第１のモジュール及び複数の第２のモジュールを備え、これら第１及び第２のモジュールは、交互に設けられる。
【００２４】
固体酸化物燃料電池スタックは、複数の第１のモジュール及び複数の第２のモジュールを備え、各々の第１のモジュールは、２つの第２のモジュールと交互に設けられるのが好ましい。
【００２５】
上記第１及び第２の分配手段は、上記第１及び第２の通路が直交して伸長するように配列されるのが好ましい。
【００２６】
各々の第１のモジュールは、第１の反応物質を第１の通路の両端部に供給するための手段を備えるのが好ましい。
【００２７】
各々の第２のモジュールは、第２の反応物質を第３の通路の両端部に供給するための手段を備えることができる。
【００２８】
各々の第１のモジュールの第１の通路の両端部には、二次の対の第１の反応物質マニホールドから燃料が供給され、上記二次の第１の反応物質マニホールドは、上記第１の通路の両端部に接続されるのが好ましい。
【００２９】
各々の二次の第１の反応物質マニホールドは、一次の第１の反応物質マニホールドに接続されるのが好ましい。
【００３０】
各々の二次の第１の反応物質マニホールドは、追従部分によって、上記一次の第１の反応物質マニホールドに接続されるのが好ましい。
【００３１】
上記追従接続部は、管状のベローズ部分又は環状部を有するパイプを備えるのが好ましい。
【００３２】
第１のモジュールの両端部は、該第１のモジュールの長手方向の運動を許容する追従シールに設けられるのが好ましい。
【００３３】
上記追従シールは共に、複数のシール部分を有し、各々のシール部分の少なくとも１つの縁部は、１又はそれ以上の第１のモジュールの両端部に嵌合するような形状を有するのが好ましい。
【００３４】
各々の追従シールのシール部分は、それぞれの運動可能なフレームに設けられるのが好ましい。
【００３５】
上記追従シールは、上記第１のモジュールの端部と上記シール部分との間に、グランド型のシールを有するのが好ましい。
【００３６】
第１の反応物質は、水素を含む気体であり、また、第２の反応物質は、酸素を含む気体であるのが好ましい。
【００３７】
図面を参照して、以下に本発明の実施例を詳細に説明する。
【００３８】
【実施例】
本発明の固体酸化物燃料電池スタック１０が、図１乃至図３に示されている。この固体酸化物燃料電池スタック１０は、固体酸化物燃料電池２２のアレーすなわち列を収容するコア領域１２を備えている。コア領域１２は、燃料供給マニホールド１４と、酸化剤供給マニホールド１６と、使用済燃料収集マニホールド１８と、使用済酸化剤収集マニホールド２０とによって包囲されている。
【００３９】
固体酸化物燃料電池２２は、図４、図５、図６、図７及び図８に示すように、１又はそれ以上の第１のモジュール２４に担持されており、該第１のモジュールは、固体酸化物燃料電池スタック１０のコア領域が構成される基本ユニットの１つを形成している。コア領域１２はまた、１又はそれ以上の第２のモジュール２６を備えており、該第２のモジュールは、固体酸化物燃料電池スタック１０のコア領域の他の基本ユニットである。
【００４０】
第１のモジュール２４は各々、第１の反応物質分配部材２８を備えており、該反応物質分配部材は、この第１の分配部材の長手方向に第１の反応物質を供給するための、複数の平行な第１の通路３０を形成している。第１の通路３０の軸線は、共通の平面にある。第１の反応物質分配部材２８は、２つの波形のセラミックプレート３２、３４から形成されるのが好ましく、この際に、各プレート３２、３４の波形は平行に配列され、一方のプレート３２の谷部は、他方のプレート３４の山部に接合される。第１の通路の直径は、２ｍｍ程度である。第１のサポート構造３６が、第１の分配部材２８を包囲して第１の分配部材２８と交差する方向に伸長し、プレート３２の山部及びプレート３４の谷部に接触して、新しい第１の反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池２２から第１の使用済反応物質を除去するための、複数の平行な第２の通路３８を形成している。第２の通路３８は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック１０のチャンバである、アノード又はカソードである。波形のセラミックプレート３２、３４は、第１の通路３０の両端部のほぼ中央に開口５５を有しており、これにより、第１の反応物質を第１の通路３０から第２の通路３８の中へ流し、第１の反応物質を固体酸化物燃料電池のチャンバであるアノード又はカソードへ供給することを許容している。
【００４１】
多孔質の基板３６が、直列に接続された複数の固体酸化物燃料電池２２をその２つの平行な平坦面上に担持している。
【００４２】
各々の固体酸化物燃料電池２２は、図８に示すように、多孔質の基板３６に接触して該基板によって担持されている第１の電極４０であるアノード又はカソードと、第１の電極４０に接触している固体酸化物電解質部材４２と、固体酸化物電解質部材４２の反対側の面に接触している第２の電極４４であるカソード又はアノードとを備えている。１つの固体酸化物燃料電池２２の第１の電極４０は、インターコネクタすなわち相互接続部４８によって、隣接する固体酸化物燃料電池２２の第２の電極に電気的に接続されている。隣接する第１の電極４０は、絶縁体５０によって分離されており、隣接する第２の電極４４は、絶縁体５２によって分離されている。絶縁体５２を省き、絶縁体５０を電解質部材４２の延長部として形成することができるようにするのが好ましい。インターコネクタ４８の下の電極４０の隣接する領域に障壁層を設け、インターコネクタ４８が燃料ガスによって侵されないようにするのが好ましい。インターコネクタ４８は、ステンレス鋼、ニッケルクロム合金の如き他の金属合金、酸化物コーティングあるいはドープされたランタンクロム酸化物及び密封フィルムで被覆されたステンレス鋼であるのが好ましい。障壁層は、密度の高いイットリア安定化されたジルコニアであるのが好ましい。
【００４３】
第２のモジュール２６は各々、図６に示すように、第２の反応物質分配部材５４を備えており、該第２の反応物質分配部材は、この第２の分配部材５４の長手方向に第２の反応物質を供給するための、複数の平行な第３の通路５６を形成している。第３の通路５６の軸線は、共通の平面にある。第２の反応物質分配部材５４は、波形の２つのセラミックプレート５８、６０から形成されるのが好ましく、その際に、プレート５８、６０の波形は平行に配列され、一方のプレート５８の谷部は、他方のプレート６０の山部に接合される。第３の通路５６の直径も、２ｍｍ程度である。第２の分配部材５４は、第１のモジュール２４の第２の電極４４に近接しており、第１のモジュール２４の第２の電極４４は、プレート５８の山部に接触しており、隣接する第１のモジュール２４の第２の電極は、プレート６０の谷部に接触し、新しい第２の反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池２２から第２の使用済反応物質を除去するための、複数の平行な第４の通路６２を形成している。これら第４の通路は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック１０のチャンバであるカソード又はアノードである。波形のセラミックプレート５８、６０は、第３の通路５６の両端部のほぼ中央にある開口６４を有しており、これにより、第２の反応物質を第３の通路５６から第４の通路６２の中へ流し、第２の反応物質を固体酸化物燃料電池のチャンバであるカソード又はアノードへ供給することを許容している。
【００４４】
従って、図６から、第１のモジュール２４及び第２のモジュール２６は、固体酸化物燃料電池スタック１０のコア領域１２において、交互に積み重ねられていることが分かる。第１及び第２のモジュール２４、２６は、第１及び第２の通路３０、３８が第３及び第４の通路５６、６２に対して直交して配列されるように、積み重ねられるのが好ましいが、上記通路を互いに平行に配列することが可能である。
【００４５】
図１乃至図３を参照すると、第１の反応物質分配部材２８の中の各々の第１の通路３０の両端部には、第１の反応物質すなわち燃料が供給される。第１の通路３０の両端部には、対応する燃料供給マニホールド１４から燃料が供給される。各々の第１の通路３８の両端部は、第１の使用済反応物質すなわち使用済燃料を使用済燃料収集マニホールド１８の中へ排出する。第２の通路３８の両端部は、使用済燃料をそれぞれの別個の使用済燃料収集マニホールド１８の中へ排出する。使用済燃料収集マニホールド１８は、燃料供給マニホールド１４とコア領域１２との間に位置している。従って、第１の分配部材２８の両端部は、コア領域１２へ伸長する途中で、使用済燃料収集マニホールド１８を通過する。同様に、第２の反応物質分配部材５４の中の各々の第３の通路５６の両端部には、酸化剤である第２の反応物質が供給される。第３の通路５６の両端部には、それぞれの別個の酸化剤供給マニホールド１６から酸化剤が供給される。各々の第４の通路６２の両端部は、使用済酸化剤である第２の使用済反応物質を使用済酸化剤収集マニホールド２０の中へ排出する。第４の通路６２の両端部は、使用済酸化剤をそれぞれ別個の使用済酸化剤収集マニホールド２０の中へ排出する。使用済酸化剤収集マニホールド２０は、酸化剤供給マニホールド１６とコア領域１２との間に位置している。従って、第２の分配部材５４の両端部は、コア領域１２へ伸長する途中で、使用済酸化剤収集マニホールド２０を通過する。この配列すなわち構造は、熱い使用済反応物質の顕熱を新しい反応物質の供給源へ戻すことを可能とする。
【００４６】
燃料供給マニホールド１４には、燃料供給源（図示せず）からパイプ６４を介して燃料が供給される。燃料供給源は、水素の供給源又は炭化水素燃料の供給源とすることができる。供給される燃料が水素である場合には、燃料供給源は、水素貯蔵からの水素とすることができ、あるいは、炭化水素燃料を水素及び他の生成ガスに改質するリフォーマとすることができる。燃料供給源は、この例のように炭化水素燃料であるのが好ましく、燃料供給パイプ６４は、炭化水素燃料をメタン、水素、及び、炭素酸化物に低温水蒸気改質するのに適した触媒６８を保有するプレリフォーマ６６を収容するのが好ましい。プレリフォーマ６６は、炭化水素燃料の約５乃至２０％をメタン、水素及び炭素酸化物に断熱的に水蒸気改質する。プレリフォーマ６６はまた、炭化水素燃料の中の硫黄基準の不純物、塩素基準の不純物、及び、他の不純物を除去あるいはトラップする（溜める）ガード手段を備えることもできる。プレリフォーマ６６は、固体酸化物燃料電池スタック１０に取り外し可能に取り付けられている。塩素を除去するためのガード手段は、活性アルミナを含んでいる。硫黄を除去するためのガード手段は、酸化亜鉛を含んでいる。プレリフォーマ６６は、例えば、モリブデン酸ニッケル又はモリブデン酸コバルトの如き水素化脱硫触媒、例えば、活性の高いニッケル触媒の如き低温水蒸気改質触媒、並びに、白金、ロジウム又は他の貴金属、あるいは、貴金属の混合物の如き低温における始動すなわち立ち上がりを促進する部分酸化触媒を収容している。
【００４７】
また、ダクト７０が、プレリフォーマ６６の上流側で、パイプ６４によって使用済燃料収集マニホールド１８に接続されており、これにより、生成水蒸気等を含む使用済燃料／アノードガスの流れの一部（約３分の２）が循環され、炭化水素燃料の水蒸気改質を促進する。炭化水素燃料で駆動されるジェットポンプ７２又は他のインジェクタが設けられ、使用済燃料／アノードガスの流れを循環させている。
【００４８】
また、第１の分配部材２８の第１の通路３０は、適宜な触媒で被覆されるか、あるいは、残りの炭化水素燃料を水素及び他の生成ガスに水蒸気改質するための適宜な触媒７４を収容する。燃料の温度は、燃料電池２２から第１の分配管２８を通る熱伝達によって、第１の通路３０の中で約７００乃至８００°Ｃまで上昇する。
【００４９】
使用済燃料／アノードガスの残りの部分（約３分の１）は、使用済酸化剤収集マニホールド２０を通過し、該使用済酸化剤収集マニホールドにおいて、使用済酸化剤の中で燃焼し、固体酸化物燃料電池２２に供給される酸化剤を更に加熱する。
【００５０】
燃料駆動型のジェットポンプ７２の中へ空気を供給するための空気供給管７６が設けられ、プレリフォーマ６６の中の炭化水素燃料を部分酸化改質することにより、固体酸化物燃料電池スタック１０を始動させる。管すなわちパイプ７６は、ジェットポンプ７２の中への空気の流量を制御するための弁７８を有している。水素又はメタノールが、管７６を介して供給される空気の中へ供給される。管７６は、管７６を介して供給される空気の中への水素又はメタノールの添加を制御する弁８０又は他の手段を有している。メタノールは、メタノールで空気をバブリングする（空気の中へメタノールを吹き込む）ことにより、あるいは、メタノールの微細なスプレイ（噴霧）を空気の中へ吹き込むことにより、空気に添加することができる。
【００５１】
酸化剤供給マニホールド１６には、酸化剤供給源（図示せず）から管８２を介して酸化剤が供給される。酸化剤供給源は、酸素の供給源又は空気の供給源とすることができる。
【００５２】
第１及び第２の分配部材２８、５４は、最初に個々の波形のセラミックプレートを形成することにより製造される。各々の波形のセラミックプレートは、セラミックプレートをカレンダー加工又はテープ鋳造することにより形成される。次に、セラミックプレートを鋳型の中でプレス加工し、波形のセラミックプレートを形成する。２つの波形のセラミックプレートは、生の状態で、一緒に熱間プレス加工されるか、あるいは、一緒に圧延され、生の分配部材が形成される。完成した分配部材の開口を形成するために、生の分配部材の両端部の中央部にスロットを切刻する。次に、総ての有機物を焼失させた後に、生の分配部材を焼結し、完成された分配部材２８又は５４を形成する（図７のＡ参照）。第１及び第２の分配部材２８、５４は、完全に又は部分的に安定化されたジルコニア（酸化ジルコン）、アルミナ（酸化アルミニウム）、炭化ケイ素、又は、他の適宜なセラミック材料から製造される。
【００５３】
第１の分配部材２８は、図７のＢに示すように、多孔質の基板３６によって包囲されている。図７のＢに示す多孔質の基板３６は、例えば、ポリウレタンの如き適宜な有機物フォーム（有機物の発泡体）を、部分的に又は完全に安定化されたジルコニア、アルミナ、又は、他の適宜なセラミックを含むスラリの中に浸すことにより、製造することができる。セラミックのスラリで含浸された有機物フォームは、その真の最終形状に近くなるように適宜なフォーマの周囲に巻かれる前に、所望の厚みまでプレス加工又は圧延加工される。多孔質の基板は乾燥され、有機物フォームは、焼結の前に焼失される。次に、第１の分配部材２８を多孔質の基板に押し込み、図７のＣに示すような未接合構造を形成する。また、第１の生の分配部材の周囲に巻かれる前に、セラミックのスラリによって含浸された有機物フォームを所望の厚みまでプレス加工又は圧延加工する。２つを共に焼結し、接合された構造を形成する。多孔質の基板３６は、適正な形状に成形されたセラミックペーパ又はファイバーボードから、あるいは、カレンダー加工又は押し出し成形され且つ細孔形成要素を有するセラミックテープから製造されるのが好ましい。細孔形成要素は、焼成時に燃えてなくなり多孔質の構造を残す炭素の固体から成る小さな粒子である。セラミックテープは、焼成の前に、第１の分配部材２８又は適宜なフォーマの周囲に巻かれる。別の選択肢は、細孔を形成する有機物固体粒子を含むセラミックペーストを用いて、多孔質の基板を押し出すことである。続いて、押し出されたセラミックペーストを焼成する。多孔質のセラミック、例えばジルコニアの障壁層を例えば、プラズマ溶射によってそのうえに堆積させ、これにより、化学的な相互作用を防止することができる。
【００５４】
図７のＥに示すように、固体酸化物燃料電池の電解質部材４２、及び、電極４０、４４は、スクリーン印刷法、転写印刷法、電気泳動堆積法、熱スプレ法又は蒸着法によって、多孔質の基板３６の２つの平行な平坦面上に堆積される。スクリーン印刷プロセスにおいては、最初に（第１の工程として）、電極４０を多孔質の基板３６上に堆積させるが、電極４０がアノードである場合には、一般に、有機物のビヒクルの中に存在する部分的にイットリア安定化されたジルコニア及び酸化ニッケルの粉末から成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いる。次に（第２の工程として）、有機物のビヒクルの中に存在するイットリア安定化されたジルコニアから成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いて、電解質部材４２を第１の電極４０の上に堆積させる。更に（第３の工程として））、一般に有機物のビヒクルの中に存在するドープされた亜クロム酸ランタンから成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いて、インターコネクタ４８を第１の電極４０の露出面上に堆積させる。最後に（最後の工程として））、電極４４を電解質部材４２及びインターコネクタ４８の上に堆積させるが、電極４４がカソードである場合には、一般に、有機物のビヒクルの中に存在するドープされた亜マンガン酸ランタンから成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いる。各々の堆積工程の間に、各層は室温で乾燥され且つ加熱され、有機物のビヒクルとして使用された残留溶媒を除去する。電極４０及び電解質部材４２は一緒に、１４００−１４５０°Ｃで１時間一緒に焼結される。インターコネクタ４８は、その堆積の後に、インターコネクタ４８を横断するレーザ光線又は電子ビームのラスター走査を用いて焼結され、１，３００°Ｃ乃至２，０００°Ｃの局部的な温度を発生する。電極４４は、１，０００°Ｃ乃至１，４００°Ｃで１時間焼結される。
【００５５】
多孔質の基板３６の湾曲した縁部は、図７のＥに示すように、適宜なガラス／セラミックのスラリのシール材８４によってシールされ、上記シール材は、毛細管作用によって、多孔質の基板３６の微細な細孔を充填する。上記シール材は、乾燥され且つ焼結され、永続的なシールを形成する。上記縁部のシールは、電解質部材４２、並びに、多孔質の基板３６の平坦面上の電極４０、４４と共に、第１の分配部材２８の周囲に気体密の境界部を形成する。
【００５６】
多孔質の基板３６の各々の面には、複数の燃料電池２２が設けられており、これら燃料電池は、電気的に直列に接続されている。個々の燃料電池は、燃料の流れの方向を横断する方向に配列され、これにより、それぞれの電池に対する燃料濃度の変動は、多数の電池の配列全体に対する燃料濃度の変化に対して僅かである。これは、高いＤ．Ｃ．電圧（直流電圧）の発生、及び、高い電池利用効率（燃料電池のピッチを十分に小さくした場合）を可能とし、更に、相互接続材料に対する要件を少なくする。
【００５７】
図９乃至図１４は、固体酸化物燃料電池スタック１０に使用されるシールを示している。シール８６は、使用済燃料マニホールド１８と固体酸化物電解質部材４２の端部との間、及び、電極４０と電極４４との間に設けられている。シール８８は、燃料供給マニホールド１４と使用済燃料収集マニホールド１８との間に設けられており、シール９０は、使用済酸化剤収集マニホールド２０と酸化剤供給マニホールド１６との間に設けられている。上記シールは、分配部材が貫通できるように穴が空けられた多孔質のセラミックプレートである。これらプレートの細孔は、分配手段に設けられた時に、セラミックスラリでシールされ、上記シールは焼結される。
【００５８】
図４及び図１０に示されているのは、第１の分配部材２８の端部に設けられるターミナルリング、第２の分配部材５４の縁部に設けられるシール、及び、モジュール間接続部９１である。各々のモジュールの一端部に設けられるターミナルリングは、アノード電極の延長部であり、また、その他端部に設けられるターミナルリングは、カソード電極の延長部である。
【００５９】
作動の際には、炭化水素燃料は、パイプすなわち管６４を介して、固体酸化物燃料電池スタック１０に供給され、また、空気又は酸素は、パイプ８０を介して、固体酸化物燃料電池スタック１０に供給される。炭化水素燃料は、ガス化石炭、天然ガス、プロパン、ナフサ又は他の軽質炭化水素とすることができる。ケロシン（石油）、ジーゼル油及び重油の如きより重質の炭化水素燃料も、二段階式の間接改質装置において使用することができ、その理由は、プレリフォーマに設けられる高活性低温の水蒸気改質触媒が、より重いすなわち重質の炭化水素成分を、メタン、水素及び炭素酸化物に分解するからである。固体酸化物燃料電池スタック１０の中へ入った炭化水素燃料は、使用済燃料／アノードガスと混合され、ジェットポンプ７２を通過して使用済燃料収集マニホールド１８からパイプ７０を介してジェットポンプ７２の下流側のパイプ６４の中へ使用済燃料／アノードガスを引き込む炭化水素燃料の作用により、水蒸気及び顕熱が与えられる。炭化水素燃料及び循環される使用済燃料／アノードガスの混合物は、断熱式の触媒プレリフォーマ６６の中へ流れ、該プレリフォーマの中では、炭化水素燃料の一部が、メタン、水素及び二酸化炭素に水蒸気改質される。循環される使用済燃料／アノードガスの顕熱は、炭化水素燃料を予熱するために使用される。上記予備改質（プレリフォーム）作用は、メタン及び低分子量の炭化水素に関しては、吸熱反応であるが、ケロシンの如きより高い分子量の炭化水素に関しては、発熱反応であり、その理由は、発熱式のメタン化反応は、吸熱式の改質反応よりも優勢であるからでる。プレリフォーマ６６においては、低温改質触媒６８が用いられ、これにより、炭化水素燃料を周囲温度で固体酸化物燃料電池１０に供給することを可能とする。ジェットポンプ７２においては、炭化水素燃料が、循環する熱い（一般には、５００乃至７００°Ｃ）使用済燃料／アノードガスと混合し、プレリフォーマの触媒の温度に適合する約４００乃至６００°Ｃの温度の混合ガスを形成する。プレリフォーマ６６は、炭化水素燃料の約５乃至２０％を改質する。プレリフォーマの触媒６８は、プレリフォーマ６６へ循環される使用済燃料／アノードガス中の比較的高い二酸化炭素のレベルを許容する。プレリフォーマは、炭化水素燃料中の硫黄、塩素及び他の汚染物を処理して除去するためのガード手段を含むのが好ましい。これは、特に効力を失い易い低温改質触媒を保護するために必要である。従って、断熱式のプレリフォーマ６６は、硫黄及び塩素を含む不純物を炭化水素燃料から除去し、エタン、及び、より分子量の大きい炭化水素燃料をメタン、水素及び炭素酸化物に転化し、水素及び炭素酸化物へのある程度のメタンの予備改質を達成し、燃料電池スタックをコールド状態（温度の低い状態）から起動させるための手段を提供する。プレリフォーマの触媒６８は、そのガード手段と共に、汚染が臨界レベルに到達する度に、定期的に交換される。
【００６０】
部分的に改質された炭化水素燃料は、プレリフォーマ６６から、燃料供給マニホールド１４を介して、第１の分配部材２８へ供給される。炭化水素燃料は、第１の通路３０を通過して、水蒸気改質触媒７４を保有する第１の分配部材２８に入り、その炭化水素燃料は、上記触媒７４によって、水素及び炭素酸化物に水蒸気改質される。第１の分配部材２８の第１の通路３０における水蒸気改質プロセスの吸熱加熱の要件は、固体酸化物燃料電池２２から第１の分配部材２８を介して廃熱を伝達することにより、満足される。炭化水素燃料を完全に改質するためには、固体酸化物燃料電池２２からの熱伝達によって、第１の分配部材２８の第１の通路３０の中のガス温度を７００乃至８００°Ｃまで上昇させる必要がある。
【００６１】
二段式の間接改質は、周囲温度の炭化水素燃料のガスを固体酸化物燃料電池スタックに供給することを可能とする。プレリフォーマは、第１の分配部材の中の高温水蒸気改質触媒、及び、燃料電池のアノードに害を与えることのある炭化水素燃料ガス中の不純物を捕捉する。アノード電極の表面における水蒸気改質を防止することにより、微妙な厚みのフィルム電極部材及び電極アセンブリの熱衝撃が阻止され、また、電極チャンバにおける炭素の形成、並びに、これに伴う直列に接続された燃料電池の短絡が阻止される。分子量がより高い炭化水素の改質は、炭素を形成する傾向が小さい低温プレリフォーマにおいて行われる。従って、このプレリフォーマは、第１の反応物質分配部材の通路における第２の改質段階に対して、清浄な合成ガスを与える。
【００６２】
固体酸化物燃料電池１０をコールド状態から起動させ、また、低パワーすなわち低出力運転を容易にするために、プレリフォーマ６６を用いて部分的な酸化改質を行う。プレリフォーマの触媒６８には、上流側の領域６９が設けられており、この上流側の領域は、炭化水素燃料の部分酸化改質及び水蒸気改質触媒に適した触媒を保持している。この触媒は、周囲条件からの部分酸化反応の立ち上がり（ｌｉｇｈｔ−ｏｆｆ）を容易にする、例えば、白金又はロジウムの如き貴金属を含むことができる。最初に、メタノール蒸気を含む周囲温度の空気の流れが、パイプ７６及びジェットポンプ７２を介して、プレリフォーマ６６に供給される。同時に、空気が、パイプ８２を介して、第１の分配部材５４の第３の通路５６へ供給される。プレリフォーマ６６の領域６９に貴金属の触媒がある場合には、メタノールに対する部分酸化改質反応が室温で起こる。メタノール蒸気の発熱式の部分酸化によって放出される熱により、プレリフォーマ６６のウォームアップが開始する。プレリフォーマ６６の領域６９の温度が、約５００°Ｃの温度に達した時に、炭化水素燃料がパイプ６４に供給される。例えば、メタンに関する部分酸化改質反応により、メタノールよりも大きな熱放出速度が生ずる。次に、パイプ７６を介するメタノールの供給が停止される。
【００６３】
固体酸化物燃料電池スタック１０のウォームアップのプロセスの早い段階の間には、燃料電池における炭化水素燃料の転化は、殆ど又は全く起こらない。燃料電池の温度は極めて低い。従って、使用済燃料収集マニホールド１８から使用済空気収集マニホールド２０へ流れる使用済燃料／アノードガスは、実質的に、水素、二酸化炭素及び窒素の混合物である。使用済燃料／アノードガスの中の水素は、使用済空気収集ヘッダ２０の中で燃焼し、その結果、第３の通路５６を通って第２の分配部材５４へ流れる空気流を加熱する。従って、起動の間に、炭化水素燃料の全発熱量が使用され、固体酸化物燃料電池スタック１０を暖める（ウォームアップする）。また、燃料電池は、スタックのウォームアップを助けるために、短絡することができる。部分酸化起動操作の利点は、アノードに形成された酸化ニッケルが還元されてニッケルになり、また、第１の分配部材２８の第１の通路３０の中の水蒸気改質触媒が、部分酸化改質により生成した水素によって再活性化されることである。
【００６４】
固体酸化物燃料電池スタックが起動すると、使用済燃料収集マニホールド１８の中の使用済燃料／アノードガスの一部が、ジェットポンプ７２によって、プレリフォーマ６６へ再循環される。燃料電池における燃料転化速度が増加するに連れて、生成水が、使用済燃料／アノードガスの割合を増大する。従って、スタックが加熱し、水蒸気を含む使用済燃料／アノードガスが熱くなるに連れて、パイプ７６を通る起動空気の供給が減少し、水蒸気改質が、全体的な改質プロセスの大きな割合を占めることを許容する。部分酸化と水蒸気改質との間の中間段階において、改質反応は名目的に以下の式で表される。
【００６５】
ＣＨ4 ＋ （１−ｙ／２）Ｏ2 ＋ ｙＨ2Ｏ ＝ ＣＯ2 ＋ （２＋ｙ）Ｈ2
上式において、ｙは、改質されたメタン１モル当たりの反応した水蒸気の変動するモル数である。このオートサーマル（ａｕｔｏｔｈｅｒｍａｌ）改質反応は、以下の式で表される。
【００６６】
Ｈ25 ＝ −３１８．７ ＋ ２４１．８ｙ ｋＪ／モル ＣＨ４
この反応は、ｙ＜１．３１８で吸熱反応であり、ｙ＞１．３１８で発熱反応である。
【００６７】
パイプ７６を介する空気の供給が弁７８によって遮断される時点は、スタックのサイズ、及び、ウォームアップの後の運転出力レベルに依存する。パイプ７６を介する起動空気の供給の遮断が早過ぎる場合、又は、運転出力レベルが低過ぎる場合、あるいはその両方の場合には、スタックからの熱損失に見合うべき十分な廃熱が生じない。従って、スタックの確実な運転温度を維持することは不可能となる。また、循環する使用済燃料／アノードガスは、水蒸気改質の吸熱要件に見合うに十分な熱を保有せず、運転温度を更に低下させる。反対に、スタックの内部損失が、水蒸気改質の熱損失及び吸熱の全熱要件を満たすに不十分である時の低出力運転条件においては、熱の不足を補うに十分な空気を供給することにより、例えば、０＜ｙ＜２（１−ｙ／２＝モルＯ2／モルＣＨ4）のオートサーマル改質モードでスタックを運転することによって、スタックの温度を維持することができる。
【００６８】
図７のＤには、第１の分配部材２８の第１の通路３０が、固体酸化物燃料電池スタック１０に酸化剤を供給するために使用される、ある変形例を示している。この場合には、多孔質のサポート構造３６にある電極４０は、カソードであり、また、電解質部材４２の反対側の面にある電極４４は、アノードである。第２の分配部材５４の第３の通路５６は、固体酸化物燃料電池スタック１０に燃料を供給するために使用される。この場合には、電極４０及び４４は、第１の分配部材２８に対して長手方向に且つ第２の分配部材５４に対して直交する方向に伸長する。
【００６９】
図１５は、酸化剤供給源が、空気ブロア又はコンプレッサ１００である固体酸化物燃料電池スタックを示しており、上記空気ブロア又はコンプレッサは、使用済酸化剤収集マニホールド２０の使用済酸化剤の中の使用済燃料の燃焼により生ずる熱い排気ガスにより、往復動型又はターボ型のガスエキスパンダ１０２によって駆動される。
【００７０】
図１６は、使用済酸化剤収集マニホールド２０から使用済酸化剤の一部を取り出し、その使用済酸化剤を酸化剤供給マニホールド１６へ循環するためのダクト１０４が設けられている、固体酸化物燃料電池スタック１０を示している。使用済酸化剤の流れを酸化剤供給マニホールドの中へ誘導するジェットポンプ１０６が設けられており、該ジェットポンプは、パイプ８２を介して酸化剤供給マニホールドの中へ供給される酸化剤の圧力によって、駆動される。この場合においては、使用済燃料／アノードガスは、外部燃焼器１０８の中の使用済酸化剤の中で燃焼する。燃焼器１０８からの熱いガスは、空気ブロア又はコンプレッサ１１０を駆動する往復動型又はターボ型のエキスパンダ１１２を駆動するために使用される。エアコンプレッサ１１０は、酸化剤供給マニホールド１６に空気を供給する。排気ガスはまた、外部熱交換器（図示せず）の酸化剤供給マニホールド１６へ供給される空気を予熱するために使用することもできる。
【００７１】
図１７は、複合型の固体酸化物燃料電池及びガスタービンプラント１２０を示している。ガスタービンは、シャフト１２６を介してタービン１２４によって駆動されるコンプレッサ１２２を備えている。使用済燃料収集マニホールド１８からの使用済燃料／アノードガス、及び、使用済酸化剤収集マニホールド２０からの使用済酸化剤が、外部燃焼器１２８へ供給される。使用済燃料は、燃焼器１２８の中の使用済酸化剤の中で燃焼し、タービン１２４を駆動する熱いガスを発生する。コンプレッサ１２２は、酸化剤供給マニホールド１６へ空気を供給し、タービン１２４は、シャフト１３２を介して、第２のコンプレッサ１３０も駆動する。第２のコンプレッサ１３０は、燃料供給マニホールド１４へ炭化水素燃料を供給する。タービン１２４はまた、シャフト１３６を介して、オルタネータすなわち交流発電機も駆動する。
【００７２】
図１８には、複合型の水素及び電力コジェネレーション装置が示されており、この装置においては、固体酸化物燃料電池スタック１０に供給された過剰燃料が、プレリフォーマ６６及びリフォーマ７４の二段階の間接改質装置の中で水蒸気改質され、これにより、固体酸化物燃料電池スタック１０から廃熱を吸収し、発熱量の高い合成ガスの副生物を発生する。過剰の合成ガスは、水性ガス転化及び水素除去サブ装置１３８へ通され、該装置においては、一酸化炭素及び水が水素に転化され、また、二酸化炭素を主とした酸性ガスが除去される。水素は、パイプ１４８を介して、水性ガス転化及び水素除去サブ装置１３８を去り、また、酸性ガスは、パイプ１４６を介して、サブ装置１３８を去る。蒸気発生器１４２が、水性ガス転化及び水素除去サブ装置１３８に設けられており、この蒸気発生器１４２には、パイプ１４０を介して水が供給され、該蒸気発生器は、過剰燃料を改質するために必要な追加の水蒸気を、パイプ１４４を介して、プレリフォーマ６６へ供給する。蒸気発生器１４４は、水性ガス転化反応にとって好ましい低温まで、合成ガスを冷却する。予冷却された水蒸気は、ジェットポンプ７２へ供給される。
【００７３】
本発明の別の固体酸化物燃料電池スタック２１０が、図１９、図２０及び図２１に示されている。この固体酸化物燃料電池スタック２１０は、固体酸化物燃料電池２２２の列すなわちアレーを収容するコア領域２１２を備えている。コア領域２１２は、一次燃料供給マニホールド２１４と、酸化剤供給マニホールド２１６と、使用済燃料収集マニホールド２１８と、使用済酸化剤収集マニホールド２２０とによって、包囲されている。
【００７４】
固体酸化物燃料電池２２２は、図２２乃至図２６に示すように、１又はそれ以上の第１のモジュール２２４に担持されており、該モジュールは、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア領域２１２が形成される一方の基本ユニットを構成している。コア領域２１２はまた、１又はそれ以上の第２のモジュール２２６を備えており、これらモジュールは、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア領域２１２が形成される他方の基本ユニットである。
【００７５】
各々の第１のモジュール２２４は、図２２乃至図２６により明瞭に示すように、第１の反応物質分配部材２２８を備えており、該第１の反応物質分配部材は、第１の反応物質を第１の反応物質分配部材２２８の長手方向に供給するための複数の平行な通路２３０を形成している。第１の通路の軸線は、共通の平面にある。第１の反応物質分配部材２２８は、粘性のあるセラミック生地を適宜な形状のダイス型を通して押し出すことにより、セラミック材料から形成するのが最も好ましく、上記ダイス型は、一体型のセラミックの間隔部材２３４すなわちウエブによって互いに隔置された平行な管状のセラミック部材２３２を形成し、次に、第１の反応物質分配部材を乾燥させて焼結する。第１の通路２３０の直径は、最大１０ｍｍであるが、これよりも大きな直径の通路を製造することができる。第１の反応物質分配部材２２８は、その幅が１００ｍｍあるいはそれ以上、例えば、１５０ｍｍであり、その長さが１ｍあるいはそれ以上のものとして製造することができる。多孔質のサポート構造３３６は、第１の反応物質分配部材２２８を包囲すると共に該第１の反応物質分配部材２２８と交差する方向に伸長して、管状のセラミック部材２３２に接触するが、間隔部材２３４から隔置され、これにより、新しい第１の反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池２２２から第１の使用済反応物質を除去するための、複数の平行な第２の通路２３８を形成する。第２の通路２３８は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック２１０のチャンバである、アノード又はカソードである。管状のセラミック部材２３２は、第１の通路２３０の両端部の間のほぼ中央に開口２５５を有しており、これにより、第１の反応物質を第１の通路２３０から第２の通路２３８へ流し、固体酸化物燃料電池２２２のチャンバであるアノード又はカソードへ第１の反応物質を供給することが可能となる。
【００７６】
多孔質のサポート構造２３６は、直列に接続された複数の固体酸化物燃料電池２２２をその２つの平行な平坦面上に担持している。各々の固体酸化物燃料電池２２２は、多孔質のサポート構造２３６に接触して該サポート構造によって支持された第１の電極（アノード又はカソード）２４０と、該第１の電極２４０に接触する固体酸化物電解質部材２４２と、該固体酸化物電解質部材２４２に接触する第２の電極（カソード又はアノード）２４４とを備えている。１つの固体酸化物燃料電池２２２の第１の電極２４０は、インターコネクタ２４８によって、隣接する固体酸化物燃料電池２２２の第２の電極２４４に電気的に接続されている。隣接する第１の電極２４０は、絶縁体すなわち固体酸化物電解質部材２４２によって、分離されている。各々の固体酸化物電解質部材２４２の厚みは、約１乃至５０ミクロンであり、第１及び第２の電極の厚みは、２５乃至２５０ミクロンである。多孔質のサポート構造の厚みは、約１００乃至１，０００ミクロンである。
【００７７】
各々の第２のモジュール２２６は、図１９、図２０及び図２１に示すように、第２の反応物質分配部材２５４を備えており、該第２の反応物質分配部材は、第２の反応物質をこの第２の反応物質分配部材２５４の長手方向に供給するための、複数の平行な第３の通路２５６を形成している。第３の通路２５６の軸線は、共通の平面にある。第２の反応物質分配部材２５４も、粘性のあるセラミック生地を適宜な形状のダイス型を通して押し出すことにより、セラミックから製造されるのが好ましく、上記ダイス型は、一体型のセラミックの間隔部材又はウエブによって隔置された平行で管状のセラミック部材を形成し、次に、第２の反応物質分配部材は乾燥されて焼結される。第３の通路２５６の直径は最大１０ｍｍであるが、他の直径を有する第３の通路を形成することもできる。第２の反応物質分配部材２５４は、その幅が１００ｍｍあるいはそれ以上、例えば、１５０ｍｍで、その長さが１ｍｍあるいはそれ以上のものとして製造することができる。第２の反応物質分配部材２５４は、第１のモジュール２２４の第２の電極２４４に近接しており、１つの第１のモジュール２２４の第２の電極２４４は、管状のセラミック部材に接触しているが、上記間隔部材から隔置され、第２の新しい反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池２２２から第２の使用済反応物質を除去するための複数の平行な第４の通路２６２を形成している。第４の通路２３８は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック２１０のチャンバであるカソード又はアノードである。第２の反応物質分配部材２５４の管状のセラミック部材は、第３の通路２５６の両端部のほぼ中央に開口を有しておらず、その代わりに、第２の反応物質は、第３の通路２５６の全長を流れ、次に、その方向を反転して第４の通路２６２の中へ流れ、これにより、固体酸化物燃料電池２２２のチャンバであるカソード又はアノードへ第２の反応物質を供給する。
【００７８】
従って、図１９、図２０及び図２１から、第１のモジュール２２４は、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア領域２１２において、２つの第２のモジュール２２６と交互に積み重ねられていることが分かる。従って、例えば、１０の第１のモジュール２２４と、２２の第２のモジュール２２６が設けられる。第１及び第２のモジュール２２４、２２６は、第１及び第２の通路２３０、２３８が第３及び第４の通路２５６、２６２に対して直交して配列されるように、積み重ねられている。また、隣接する一対の第１のモジュール２２４の間の２つの第２のモジュール２２６は、固体酸化物燃料電池スタック２１０を横断する経路のほぼ半分にわたってだけ伸長しており、また、２つの第２のモジュール２２６の第３の通路２５６の軸線は、ほぼ同じ平面にあることが分かる。また、第２のモジュール２２６の内方端２６０の間にはデバイダすなわち仕切り板２５８が設けられ、それぞれの第２のモジュール２２６の第２の反応物質分配部材２５４の外側面上に、第２の反応物質を戻している。固体酸化物燃料電池スタック２１０を横断する経路の半分だけ伸長する第２の反応物質分配部材２５４を用いることは、図１乃至図６に示す第２の反応物質分配部材に比較して、幾つかの利点を有する。固体酸化物燃料電池スタック２１０の両側から第２の反応物質分配部材２５４を導くことにより、固体酸化物燃料電池スタック２１０のケーシングの中で、総ての第１のモジュール２２４を最初にユニットとして積み重ねることが可能となる。次に、第２のモジュール２２６が、隣接する第１のモジュール２２４の対の間のスタック２１０の両側とは関係無く、固体酸化物燃料電池スタック２１０の中へ導入される。第２の反応物質分配部材２５４は、一端部だけで保持されており、これにより、第２の反応物質分配部材２５４は、自由に熱膨張／収縮を行うことができ、従って、第２の反応物質分配部材２５４の応力が低減する。
【００７９】
第１の反応物質分配部材２２８の中の各々の第１の通路２３０の各々の両端部には、第１の反応物質すなわち燃料が供給されることが分かる。第１の通路２３０の両端部には、それぞれ別個の第２の燃料供給マニホールド２１５から燃料が供給される。各々の第２の通路２３８の両端部は、第１の使用済反応物質を使用済燃料収集マニホールド２１８へ排出する。使用済燃料収集マニホールド２１８は、一次燃料供給マニホールド２１４とコア領域２１２との間に設けられている。二次燃料供給マニホールド２１５は、使用済燃料収集マニホールド２１８の中に設けられている。第１の反応物質分配部材２２８は、平行な管状のセラミック部材２３２を残すようにそれぞれの端部が切り取られた間隔部材２３４を有しており、これら間隔部材は、二次燃料供給マニホールド２１５に穿孔された円形の穴から成る対応する列すなわちアレーの中に容易に位置することができる。第１の反応物質分配部材２２８の端部で間隔部材２３４を除去することにより、その構造の応力が低減する。各々の二次燃料供給マニホールド２１５には、２つの一次燃料供給マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂの一方から燃料が供給される。従って、各々の第１の反応物質分配部材２２８の一端部にある二次燃料供給マニホールド２１５には、一方の一次燃料供給マニホールド２１４Ａから燃料が供給され、また、各々の第１の反応物質分配部材２２８の他端部にある二次燃料供給マニホールド２１５には、他方の一次燃料供給マニホールド２１４Ｂから燃料が供給される。二次燃料供給マニホールド２１５は、温度差による膨張／収縮を許容する接続部によって、一次燃料供給マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂに接続されている。すなわち、各々の二次燃料供給マニホールド２１５は、追従部分２１９を有するパイプ２１７を備えている。パイプ２１７の追従部分２１９は、管状のベローズであるのが好ましいが、環状のパイプ又は他の適宜な接続部を用いることができる。二次燃料供給マニホールド２１５は、ジルコニア、アルミン酸マグネシウム、及び、第１の反応物質分配部材２２８の熱膨張係数と同様な熱膨張係数を有する適宜なセラミック、あるいは、第１の反応物質分配部材２２８の熱膨張係数に合致する熱膨張係数を有するフェライト鋼又はマルテンサイト鋼から形成される。一次燃料供給マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂと二次燃料供給マニホールド２１５との間の追従接続部は、各々の第１のモジュール２２４を独立して取り付け、これにより、各々の第１のモジュール２２４、これらに隣接する第１のモジュール２２４、並びに、固体酸化物燃料電池スタック２１０のケーシングの間の温度差による膨張／収縮が、第１のモジュール２２４又はその構成部品に過剰な負荷を与えないようにするために設けられている。パイプ２１７の端部は、一次燃料供給マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂの隔壁２２３の開口２２１に嵌合する。パイプ２１７の端部は、接合されたシール、あるいは、Ｏリングシール又はガスケットを有するか又は有しない一時的な乾式シールによって、隔壁２２３にシールされる。パイプ２１７の端部は、スナップリング、ネジ及びナット、又は他の適宜な手段によって、隔壁２２３に固定される。
【００８０】
第２の反応物質分配部材２５４の中の各々の第３の通路２５６の一端部２５９だけに、２つの酸化剤供給マニホールド２１６Ａ、２１６Ｂの一方から、第１の反応物質すなわち酸化剤が供給される。各々の第３の通路２５６の他端部２６０は開放されており、これにより、酸化剤は、第３の通路２５６から出て第２の反応物質分配部材２５４へ戻り、第４の通路２６２を通って使用済酸化剤収集マニホールド２２０へ流れる。第２の反応物質分配部材２５４の端部２５９は、コア領域２１２へ伸長する途中で、使用済酸化剤収集マニホールド２２０Ａ、２２０Ｂを通過する。これにより、使用済反応物質から新しい反応物質供給源へ顕熱を回収することができる。酸化剤供給マニホールド２１６は、２つのプレート２３１、２３３を備えており、第１のプレート２３１は、調和する開口２３５のパターンに接合された第２の反応物質分配部材２５４を有しており、第２の反応物質分配部材２５４の端部の間隔部材は、穴２３５の中に嵌合する平行な管状のセラミック部材だけを残すように取り除かれている。第２のプレート２３３は、第２の反応物質分配部材２５４に接続される酸化剤分配ギャラリー（通路）２３７のパターンを有している。上記ギャラリー２３７には、その周囲のより大きな通路２３９から酸化剤が供給される。また、使用済酸化剤収集マニホールド２２０には、使用済酸化剤の中の使用済燃料を燃やすための廃ガス燃焼触媒２４１が設けられている。使用済燃料の燃焼を促進するために、一連の燃料散布管２４３が、固体酸化物燃料電池スタック２１０の両側にある使用済燃料収集マニホールド２１８の間に伸長し、使用済燃料を使用済酸化剤収集マニホールド２２０へ搬送する。燃料散布管２４３には、使用済酸化剤収集マニホールド２２０を横断して隔置された開口のパターンが設けられており、これにより、酸化剤との混合を均一にすると共に、使用済燃料の流れに背圧を与えている。燃料散布管２４３は、金属又はセラミックである。使用済酸化剤の中の使用済燃料の燃焼により生ずる排気ガスは、排気ガス燃焼触媒２４１から、第１のプレート２３１の一連の開口２４５、並びに、第２のプレート２３３の相互接続開口２４７を介して、排気ガス収集マニホールド２４９の中へ排出され、そこから、ダクト２５１を通って大気へ排出される。
【００８１】
上記構成は、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア領域２１２のシール数を極めて少なくすると共に、対称的な流路の分布を形成し、これにより、第２の反応物質分配部材２５４を通過する酸化剤と使用済燃料との間に向流の関係を確立し、また、固体酸化物燃料電池スタック２１０に対称的な温度分布をもたらす。
【００８２】
固体酸化物燃料電池スタック２１０のシール要素の減少は、組み立て手順を簡単にする。第２の反応物質分配部材２５４は、セラミック基材のセメント（接合剤）を用いて直接接合することにより、酸化剤供給マニホールドに接続されるか、あるいは、第２の反応物質分配部材２５４の端部が金属化され、酸化剤供給マニホールド２１６にろう付けされる。変更されたガスの流路は、図１乃至図６の斜交状の半対称に比較して、４分の１対称の温度分布をもたらす。これは、固体酸化物燃料電池スタック２１０の中の熱的な膨張／収縮の不釣り合いにより生ずるバランスした構造的な小さな荷重をもたらす。廃ガス燃焼触媒２４１における向流の構成は、より効率的な熱伝達及び一次元的な温度プロフィル（温度分布）をもたらす。
【００８３】
また、２つの酸化剤制限プレート２５３も設けられており、これら酸化剤制限プレートは、廃ガス燃焼触媒２４１に対する使用済酸化剤の流れを制御し、これにより、燃料電池２２２を横断する酸化剤の流れに背圧を与え、従って、酸化剤は均一に分布し、よって、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア２１２の中へ循環する排気ガスはまったく存在しないことになる。酸化剤制限プレート２５３は、繊維状のパッキングすなわち充填物、又は、多孔板、あるいは、適宜な多孔質構造から形成される。
【００８４】
固体酸化物燃料電池スタック２１０に使用されるシール２８６は、第１のモジュール２２４に作用する横方向及び長手方向の荷重を共に極力小さくし、また、第４の通路２５６から使用済燃料収集マニホールド２１８の中への酸化剤の漏洩を減少させるように、配列されている。上記荷重は、追従シールを用い、第１のモジュール２２４が、上記シールを通って長手方向に動き、温度変化により、過度に拘束されることなく膨張／収縮できるようにすることによって、極めて小さくされる。好ましいシール２８６は、グランドタイプ（グランドパッキン型）のシールすなわちグランドシールである。そのようなシール２８６は、使用済燃料収集マニホールド２１８と第１のモジュール２２４の端部との間に設けられている。グランドシールは、圧縮されたファイバー紙のグランドシールであって、このグランドシールは、ファイバー紙の空隙を閉じるために導入された充填材料を有している。充填材料は、加熱時に固化して上記空隙を充填する液体／溶液として導入される。結合されたシールを形成しようとするものではない。グランドシールは、保守すなわちメンテナンスのために固体酸化物燃料電池スタック２１０を容易に取り外すことができるように、乾式の一時的（非永続的）なものであるのが好ましい。第１のモジュール２２４の端部は、上記グランドシールと協働する金属の端部ピース２１３を有しており、これら金属の端部ピースは、ターミナルリング又は端部シールとすることができる。充填材が金属の端部ピース２１３に接着するのを防止するために、非接着性のバリアが、金属の端部ピース２１３に設けられている。グランドシールは、第１のモジュール２２４の端部の金属の端部ピース２１３の周囲に設けられている。シール２８６は、図示のように、完全な壁部を形成するような一列のシール部分２８７を備えるのが好ましく、これらシール部分２８７は、セラミックであって電気絶縁性を有し、第１のモジュール２２４の間に嵌合するような適宜な形状を有している。２つの隣接する第１のモジュール２２４の間に設けられたシール部分２８７は、それぞれの長手方向の両縁部が、各々の第１のモジュール２２４の各端部の周囲の半分に嵌合するような、形状を有している。１つの第１のモジュール２２４に隣接して設けられるシール部分２８７は、それぞれの長手方向の縁部の一方が、第１のモジュール２２４の各々の端部の周囲の半分に嵌合するような、形状を有している。一列のシール部分２８７は、金属のフレーム２８８によって、それぞれの端部の周囲を一緒に保持されている。部分２８７及び第１のモジュール２２４を金属フレーム２８８の中へ取り付ける取付具が、グランドシールを圧縮した状態に保持する。金属フレーム２８８を取り除くと、第１のモジュール２２４を取り除いて、固体酸化物燃料電池スタック２１０の保守及び整備を行うことができる。金属フレーム２８８は、剛性のあるストラットによって隔置され、これにより、第１のモジュール２２４及び金属フレーム２８８は独立したユニットになる。第１のモジュール２２４及び金属フレーム２８８から成る１又はそれ以上のユニットが、スタック２１０に組み込まれる。シール２８６は、使用済酸化剤収集マニホールド２２０、排気ガス収集マニホールド２４９、又は、廃ガス燃焼触媒２４１に接続された介在通路を有する複数のシールを備えることができる。スタックにおける圧力降下は、使用済燃料マニホールド２１８からシール通路へ、また、第４の通路２５６からシール通路へ、更に、シール通路から使用済酸化剤マニホールド２２０へ漏洩が起こるように、設定されている。
【００８５】
プレリフォーマ２２６は、ボルト及びナットの接続部２６５、２６７によって、隔壁２２３に対して取り外し可能に固定されており、シール２６９は、プレリフォーマのケーシング２７１と隔壁２２３との間に設けられている。従って、プレリフォーマ２６６及び隔壁２２３は一緒になって、一次燃料マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂを形成する。
【００８６】
スタック２１０は、図１乃至図６に示すスタックと同様な態様で作動する。
【００８７】
本固体酸化物燃料電池スタックを単に水素燃料と共に使用することも可能であろう。そのような状況においては、使用済水素の循環は必要ではなく、プレリフォーマ、及び、水素分配部材における改質は必要とされない。
【００８８】
第１及び第２の反応物質分配部材の各々は、ほぼ卵ケースの形状になるように２つの直交する平面において波形形状になされた２つのセラミックプレートを用い、一方のプレートの山部を他方のプレートの谷部に接合することにより、形成することも可能であろう。別の実施例として、スペーサによって隔置された平行な複数の管状のセラミック部材から、第１及び第２の反応物質分配部材を形成することも可能であろう。
【００８９】
固体酸化物燃料電池スタックの作動温度すなわち運転温度を低下させることのできる材料であれば、第１及び第２の反応物質分配部材を金属材料から形成することも可能であろう。
【００９０】
固体酸化物燃料電池スタック１０のコア領域１２は、燃料電池２２を担持する同一の第１のモジュール２４から構成される。これらの第１のモジュール２４は、構造的には独立しており、隣接する第１のモジュール２４上で微妙に支持されている厚いフィルム燃料電池の間に交叉型のカップリングを必要としない、スタック用のサポートをもたらす。この構成は、起動時及び運転時の間のスタックの前後の全体的な温度差を大幅に許容する。スタック１０のコア領域１２のデカップリングすなわち減結合が、出力定格の可変性を可能とする。第１及び第２のモジュール２４、２６は、テープカレンダリング技術及びスクリーン印刷技術の如き低コストセラミック製造技術によって、製造することができる。隣接する酸化剤及び燃料ガスの流れは全く存在せず、燃料通路及び酸化剤通路の間にシールは必要とされない。運転の間の固体酸化物燃料電池スタック１０の中の熱回収は極めて高く、外部の燃料改質及び反応物質の予熱を必要とせず、従って、単にプラントのバランスだけを必要とする。スタックは、燃料電池のアノード表面においてではなく、燃料分配部材の燃料供給管の中における間接型の内部水蒸気改質を用いる。これにより、ニッケルサーメットのアノードに比較して、コーキング（カーボン付着）の発生が少ない改質触媒を用いることを可能とし、これにより、過剰な水蒸気、及び、アノードガスを循環させる必要性を減少させる。また、水蒸気改質の高い吸熱要件による熱衝撃効果も緩和する。発熱式の部分酸化改質を用いてスタックを起動する。起動の間の部分酸化改質により生じた水素は、アノードのニッケル／イットリア安定化されたジルコニアサーメット、及び、燃料分配部材の中の蒸気改質触媒を再活性化する。プレリフォーマの使用は、燃料を周囲温度の固体酸化物燃料電池スタックに供給することを可能とすると共に、燃料からの不純物の除去を可能とし、これにより、高温の触媒及び燃料電池のアノード電極の寿命を延ばす。
【００９１】
第１の反応物質分配部材は、この第１の反応物質分配部材の対向する２つの表面に担持された電解質／電極から成る２つのアセンブリ用の構造的なサポートを提供する。第１の反応物質分配部材の一方の表面にだけ電解質／電極から成る単一のアセンブリを設けることも可能である。
【００９２】
第１及び第２の反応物質分配部材が、実質的に平坦であること、すなわち、内部通路の軸線が１つの平面にあり、電解質／電極から成るアセンブリが平坦であって且つ第１及び第２の反応物質分配部材の間に配列され、これにより、第１の反応物質分配部材、第２の反応物質分配部材、及び、電解質／電極から成るアセンブリが、互いに実質的に平行に配列されることは明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の固体酸化物燃料電池スタックの概略的な断面図である。
【図２】図１の矢印Ｂ−Ｂの方向に見た断面図である。
【図３】図１の矢印Ａ−Ａの方向に見た断面図である。
【図４】図１、図２及び図３に示す固体酸化物燃料電池スタックの一部を形成するモジュールの斜視図である。
【図５】図４に示すモジュールの断面図である。
【図６】固体酸化物燃料電池スタックを組み立てる手順を順に示す斜視図である。
【図７】モジュールの断面図であって、Ａ、Ｂ、Ｃ及びＥは、図４に示すモジュールの断面を示し、Ｄは、別の実施例のモジュールの断面を示している。
【図８】図７のＤ及びＥの一部を拡大して示す断面図である。
【図９】固体酸化物燃料電池スタックのコア領域の断面図であって、シールを示している。
【図１０】図９に直交する方向のコア領域の断面図であって、シール及びインターコネクタ（相互接続部）を示している。
【図１１】図１０の矢印ＣーＣの方向に見た断面図である。
【図１２】図１０の矢印Ｄ−Ｄの方向に見た断面図である。
【図１３】図９に直交する方向のコア領域の断面図であって、シール及びインターコネクタを示している。
【図１４】図１３の矢印Ｅ−Ｅの方向に見た断面図である。
【図１５】電源系統に設けられた本発明の固体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図１６】別の電源系統に設けられた本発明の固体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図１７】複合型の固体酸化物燃料電池スタック及びガスタービンサイクル電源系統に設けられた本発明の固体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図１８】固体酸化物燃料電池スタック複合型の水素及び電力コジェネレーション装置に設けられた本発明の固体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図１９】本発明の別の固体酸化物燃料電池スタックの断面図である。
【図２０】図１９の矢印Ｆ−Ｆの方向に見た断面図である。
【図２１】図１９の矢印Ｇ−Ｇの方向に見た断面図である。
【図２２】図１９、図２０及び図２１に示す固体酸化物燃料電池スタックの一部を形成する第１のモジュールの平面図である。
【図２３】図２２の矢印Ｈの方向に見た図である。
【図２４】図２２の矢印Ｉの方向に見た図である。
【図２５】図２４の矢印Ｊ−Ｊの方向に見た断面図である。
【図２６】図２２の矢印Ｋ−Ｋの方向に見た拡大断面図である。
【符号の説明】
１０ 固体酸化物燃料電池スタック
１２ コア領域
１４ 燃料供給マニホールド
１６ 酸化剤供給マニホールド
１８ 使用済燃料収集マニホールド
２０ 使用済酸化剤収集マニホールド
２２ 燃料電池
２４ 第１のモジュール
２６ 第２のモジュール
２８ 第１の分配部材
３０ 内部通路
３６ 多孔質のサポート構造
３８ 第２の通路
４０ アノード電極（第１の電極）
４２ 固体酸化物電解質部材
４４ カソード電極（第２の電極）
４８ インターコネクタ（相互接続部）
５４ 第２の分配部材
５６ 内部通路
５８、６０ 波形プレート（セラミックプレート）
６６ プレリフォーマ
７２ ジェットポンプ
７４ 触媒
【産業上の利用分野】
本発明は、固体酸化物燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
現時点において、固体酸化物燃料電池の主要な変形例は、管状の固体酸化物燃料電池（Ｔ−ＳＯＦＣ）、平坦な固体酸化物燃料電池（Ｐ−ＳＯＦＣ）、及び、モノリシック固体酸化物燃料電池（Ｍ−ＳＯＦＣ）である。
【０００３】
管状の固体酸化物燃料電池は、内側及び外側の電極を有する管状の固体酸化物電解質部材を備えている。一般に、内側電極はカソードであり、外側電極はアノードである。酸化剤ガスが、管状の固体酸化物電解質部材の内側のカソードに供給され、燃料ガスが、管状の固体酸化物電解質部材の外側面のアノードに供給される。管状の固体酸化物燃料電池は、簡単な電池の積み重ね構造を可能とし、シールを大幅に省いている。しかしながら、このタイプの固体酸化物燃料電池の製造は、極めて複雑で、労力を要し、経費がかかる。また、このタイプの固体酸化物燃料電池は、比較的直径が大きい管状の電池を通る長い電流導電路のために、比較的小さい電力密度を有している。
【０００４】
モノリシック固体酸化物燃料電池は、２つの変形例を有している。第１の変形例は、その２つの主要な表面に電極を有する平坦な固体酸化物電解質部材を備えている。第２の変形例は、その２つの主要な表面に電極を有する波形の固体酸化物電解質部材を備えている。このモノリシック固体酸化物燃料電池は、より簡単なテープキャスティング（テープ成形）及びカレンダロール加工のプロセスを施すことができ、高い電流密度を約束する。このタイプの固体酸化物燃料電池は、その生の状態から、モノリス状の総ての燃料電池層を共に焼結することを必要とする。しかしながら、これは、収縮及び亀裂（クラック）の発生という深刻な問題を生ずる。このタイプの固体酸化物燃料電池は、集合（マニホールドの形成）及びシールを行うのが容易ではない。
【０００５】
平坦な固体酸化物燃料電池も、テープキャスティング及びカレンダー加工のプロセスを施すことができる。そのようなプロセスは、現在では、１５０−２００ミクロンの厚い自立型の固体酸化物電解質部材を必要とし、これにより、性能が制限される。平坦な固体酸化物燃料電池はまた、その耐熱衝撃性に制限がある。
【０００６】
固体酸化物燃料電池は、内部電気抵抗を低く維持するために、１，０００°Ｃ前後の作動温度すなわち運転温度を必要とする。
【０００７】
固体酸化物燃料電池スタックの作動温度は、原理的には、固体酸化物燃料電池スタックの内部で炭化水素燃料を水蒸気改質触媒を行うのには十分に高い。内部水蒸気改質触媒は、固体酸化物燃料電池のパワーシステムすなわち出力系統のバランスを簡単にし、作動効率すなわち運転効率を改善する筈である。しかしながら、固体酸化物燃料電池スタックの中における炭化水素燃料の改質操作は、解決されていない多くの問題を抱えてる。固体酸化物燃料電池スタックにおける炭化水素燃料の完全な内部改質操作は、水蒸気改質反応の強い吸熱性によって、阻害さ、その結果、繊細な燃料電池の熱衝撃が生じる。固体酸化物燃料電池のニッケルサーメットアノードにおける内部改質は、炭素の形成を促進する傾向を有する。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、簡単な製造操作に適すると共に、比較的簡単に集合及びシールすることのできる新規な固体酸化物燃料電池スタックを提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
従って、本発明は、少なくとも１つの第１のモジュール、及び、少なくとも１つの第２のモジュールを備える固体酸化物燃料電池スタックを提供し、
各々の第１のモジュールは、複数の第１の通路を形成する第１の分配手段を有し、上記第１の通路は、上記第１の分配手段に対して長手方向に第１の反応物質を供給するようになされており、
この固体酸化物燃料電池スタックは、上記第１の分配手段の一側部に担持されるように配列された少なくとも１つの電解質／電極アセンブリを更に備え、該電解質／電極アセンブリ及び上記第１の分配手段は、複数の第２の通路をその間に形成し、上記第２の通路は、上記第１の分配手段に対して長手方向に伸長して、第１の反応物質を分配すると共に第１の使用済反応物質を除去するようになされており、
各々の電解質／電極アセンブリは、複数の第１の電極、複数の固体酸化物電解質部材、及び、複数の第２の電極を有しており、
各々の固体酸化物電解質部材は、第１の電極の対応するものと第２の電極の対応するものとの間に設けられ、これら対応する第１の電極及び第２の電極に接触して燃料電池を形成しており、
また、この固体酸化物燃料電池スタックは、１つの燃料電池の第１の電極を隣接する燃料電池の第２の電極に接続するための少なくとも１つのインターコネクタを備え、
上記電解質／電極アセンブリの第１の電極は、上記第１の分配手段の方を向いており、
各々の第２のモジュールは、複数の第３の通路を形成する第２の分配手段を有しており、上記第３の通路は、上記第２の分配手段に対して長手方向に第２の反応物質を供給するようになされており、
少なくとも１つの第１のモジュールは、少なくとも１つの第２のモジュールに近接して設けられ、これにより、上記少なくとも１つの電解質／電極アセンブリ及び第２の分配手段は、複数の第４の通路をその間に形成し、これら第４の通路は、上記第２の分配手段に対して長手方向に伸長して、第２の反応物質を分配すると共に、第２の使用済反応物質を除去するようになされており、
各々の電解質／電極アセンブリに設けられた上記第２の電極は、上記第２の分配手段の方を向いており、
本固体酸化物燃料電池スタックは更に、第１の反応物質を上記第１の通路へ供給するための手段と、
第２の反応物質を上記第３の通路へ供給するための手段とを備えている。
【００１０】
各々の第１のモジュールは、上記第１の分配手段の両側に担持されるようになされた、２つの電解質／電極アセンブリを備えるのが好ましい。
【００１１】
上記第１の分配手段又は上記第２の分配手段は、複数の平行な第１の通路又は複数の平行な第３の通路をそれぞれ形成し、上記第１の分配手段の上記平行な第１の通路の軸線、あるいは、上記第１の分配手段の上記平行な第３の通路の軸線は、１つの平面にあるのが好ましい。
【００１２】
第１の分配手段又は第２の分配手段は、第１及び第２の波形プレートによって形成することができ、第１の波形プレートの谷部は、第２の波形プレートの山部に接合されて、第１の通路又は第３の通路をそれぞれ形成し、前記波形プレートの少なくとも一方は、該波形プレートを貫通し、上記第１の通路又は第３の通路から対応する電極に反応物質を供給する開口を有している。
【００１３】
第１の分配手段又は第２の分配手段は、複数の平行な管によって形成され、第１の通路又は第３の通路をそれぞれ形成し、上記管は、間隔部材によって互いに接続され、上記管は、これら管を貫通し、上記第１の通路又は第３の通路からそれぞれの電極へ反応物質を供給するための開口を有するのが好ましい。
【００１４】
上記開口は、上記第１の分配手段、あるいは、上記第２の分配手段の通路の両端部の間の中央にあるのが好ましい。
【００１５】
上記第１の分配手段又は上記第２の分配手段は、上記第１の通路又は第３の通路をそれぞれ形成するように、複数の平行な管によって形成することができ、これら管は、間隔部材によって相互に接続される。
【００１６】
上記第１の分配手段又は上記第２の分配手段は、セラミック材料から形成されるのが好ましい。
【００１７】
各々の第１のモジュールは、第１の分配手段の周囲で横方向に伸長する多孔質のサポート構造を備え、該多孔質のサポート構造は、第１の分配手段の横方向に隔置された箇所において、上記第１の分配手段に接触し、これにより、第１の分配手段と多孔質のサポート構造との間に複数の第２の通路を形成し、上記多孔質のサポート構造は、少なくとも１つの電解質／電極アセンブリを担持し、上記第１の電極は、上記多孔質のサポート構造に設けられると共に該多孔質のサポート構造に接触するのが好ましい。
【００１８】
第１の電極は、多孔質のサポート構造の実質的に平行な表面に設けられ、多孔質のサポート構造の各々の平行な表面に設けられる第１の電極は、隣接する燃料電池の第２の電極に対して電気的に直列に接続することができる。
【００１９】
上記多孔質のサポート構造の２つの平行な表面に設けられる燃料電池は、電気的に並列に接続することができる。
【００２０】
上記第１の電極、上記固体電解質部材、及び、上記第２の電極は、上記第１の分配手段の横方向すなわち該第１の分配手段を横断する方向に伸長し、隣接する第１の電極は、上記第１の分配手段の長手方向に隔置されるのが好ましい。
【００２１】
上記第１の電極、上記固体電解質部材、及び、上記第２の電極は、上記第１の分配手段の長手方向に伸長し、隣接する第１の電極は、上記第１の分配手段の横方向に隔置されるのが好ましい。
【００２２】
上記第１の電極は、アノードとすることができ、また、上記第２の電極は、カソードとすることができる。
【００２３】
本固体酸化物燃料電池スタックは、複数の第１のモジュール及び複数の第２のモジュールを備え、これら第１及び第２のモジュールは、交互に設けられる。
【００２４】
固体酸化物燃料電池スタックは、複数の第１のモジュール及び複数の第２のモジュールを備え、各々の第１のモジュールは、２つの第２のモジュールと交互に設けられるのが好ましい。
【００２５】
上記第１及び第２の分配手段は、上記第１及び第２の通路が直交して伸長するように配列されるのが好ましい。
【００２６】
各々の第１のモジュールは、第１の反応物質を第１の通路の両端部に供給するための手段を備えるのが好ましい。
【００２７】
各々の第２のモジュールは、第２の反応物質を第３の通路の両端部に供給するための手段を備えることができる。
【００２８】
各々の第１のモジュールの第１の通路の両端部には、二次の対の第１の反応物質マニホールドから燃料が供給され、上記二次の第１の反応物質マニホールドは、上記第１の通路の両端部に接続されるのが好ましい。
【００２９】
各々の二次の第１の反応物質マニホールドは、一次の第１の反応物質マニホールドに接続されるのが好ましい。
【００３０】
各々の二次の第１の反応物質マニホールドは、追従部分によって、上記一次の第１の反応物質マニホールドに接続されるのが好ましい。
【００３１】
上記追従接続部は、管状のベローズ部分又は環状部を有するパイプを備えるのが好ましい。
【００３２】
第１のモジュールの両端部は、該第１のモジュールの長手方向の運動を許容する追従シールに設けられるのが好ましい。
【００３３】
上記追従シールは共に、複数のシール部分を有し、各々のシール部分の少なくとも１つの縁部は、１又はそれ以上の第１のモジュールの両端部に嵌合するような形状を有するのが好ましい。
【００３４】
各々の追従シールのシール部分は、それぞれの運動可能なフレームに設けられるのが好ましい。
【００３５】
上記追従シールは、上記第１のモジュールの端部と上記シール部分との間に、グランド型のシールを有するのが好ましい。
【００３６】
第１の反応物質は、水素を含む気体であり、また、第２の反応物質は、酸素を含む気体であるのが好ましい。
【００３７】
図面を参照して、以下に本発明の実施例を詳細に説明する。
【００３８】
【実施例】
本発明の固体酸化物燃料電池スタック１０が、図１乃至図３に示されている。この固体酸化物燃料電池スタック１０は、固体酸化物燃料電池２２のアレーすなわち列を収容するコア領域１２を備えている。コア領域１２は、燃料供給マニホールド１４と、酸化剤供給マニホールド１６と、使用済燃料収集マニホールド１８と、使用済酸化剤収集マニホールド２０とによって包囲されている。
【００３９】
固体酸化物燃料電池２２は、図４、図５、図６、図７及び図８に示すように、１又はそれ以上の第１のモジュール２４に担持されており、該第１のモジュールは、固体酸化物燃料電池スタック１０のコア領域が構成される基本ユニットの１つを形成している。コア領域１２はまた、１又はそれ以上の第２のモジュール２６を備えており、該第２のモジュールは、固体酸化物燃料電池スタック１０のコア領域の他の基本ユニットである。
【００４０】
第１のモジュール２４は各々、第１の反応物質分配部材２８を備えており、該反応物質分配部材は、この第１の分配部材の長手方向に第１の反応物質を供給するための、複数の平行な第１の通路３０を形成している。第１の通路３０の軸線は、共通の平面にある。第１の反応物質分配部材２８は、２つの波形のセラミックプレート３２、３４から形成されるのが好ましく、この際に、各プレート３２、３４の波形は平行に配列され、一方のプレート３２の谷部は、他方のプレート３４の山部に接合される。第１の通路の直径は、２ｍｍ程度である。第１のサポート構造３６が、第１の分配部材２８を包囲して第１の分配部材２８と交差する方向に伸長し、プレート３２の山部及びプレート３４の谷部に接触して、新しい第１の反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池２２から第１の使用済反応物質を除去するための、複数の平行な第２の通路３８を形成している。第２の通路３８は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック１０のチャンバである、アノード又はカソードである。波形のセラミックプレート３２、３４は、第１の通路３０の両端部のほぼ中央に開口５５を有しており、これにより、第１の反応物質を第１の通路３０から第２の通路３８の中へ流し、第１の反応物質を固体酸化物燃料電池のチャンバであるアノード又はカソードへ供給することを許容している。
【００４１】
多孔質の基板３６が、直列に接続された複数の固体酸化物燃料電池２２をその２つの平行な平坦面上に担持している。
【００４２】
各々の固体酸化物燃料電池２２は、図８に示すように、多孔質の基板３６に接触して該基板によって担持されている第１の電極４０であるアノード又はカソードと、第１の電極４０に接触している固体酸化物電解質部材４２と、固体酸化物電解質部材４２の反対側の面に接触している第２の電極４４であるカソード又はアノードとを備えている。１つの固体酸化物燃料電池２２の第１の電極４０は、インターコネクタすなわち相互接続部４８によって、隣接する固体酸化物燃料電池２２の第２の電極に電気的に接続されている。隣接する第１の電極４０は、絶縁体５０によって分離されており、隣接する第２の電極４４は、絶縁体５２によって分離されている。絶縁体５２を省き、絶縁体５０を電解質部材４２の延長部として形成することができるようにするのが好ましい。インターコネクタ４８の下の電極４０の隣接する領域に障壁層を設け、インターコネクタ４８が燃料ガスによって侵されないようにするのが好ましい。インターコネクタ４８は、ステンレス鋼、ニッケルクロム合金の如き他の金属合金、酸化物コーティングあるいはドープされたランタンクロム酸化物及び密封フィルムで被覆されたステンレス鋼であるのが好ましい。障壁層は、密度の高いイットリア安定化されたジルコニアであるのが好ましい。
【００４３】
第２のモジュール２６は各々、図６に示すように、第２の反応物質分配部材５４を備えており、該第２の反応物質分配部材は、この第２の分配部材５４の長手方向に第２の反応物質を供給するための、複数の平行な第３の通路５６を形成している。第３の通路５６の軸線は、共通の平面にある。第２の反応物質分配部材５４は、波形の２つのセラミックプレート５８、６０から形成されるのが好ましく、その際に、プレート５８、６０の波形は平行に配列され、一方のプレート５８の谷部は、他方のプレート６０の山部に接合される。第３の通路５６の直径も、２ｍｍ程度である。第２の分配部材５４は、第１のモジュール２４の第２の電極４４に近接しており、第１のモジュール２４の第２の電極４４は、プレート５８の山部に接触しており、隣接する第１のモジュール２４の第２の電極は、プレート６０の谷部に接触し、新しい第２の反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池２２から第２の使用済反応物質を除去するための、複数の平行な第４の通路６２を形成している。これら第４の通路は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック１０のチャンバであるカソード又はアノードである。波形のセラミックプレート５８、６０は、第３の通路５６の両端部のほぼ中央にある開口６４を有しており、これにより、第２の反応物質を第３の通路５６から第４の通路６２の中へ流し、第２の反応物質を固体酸化物燃料電池のチャンバであるカソード又はアノードへ供給することを許容している。
【００４４】
従って、図６から、第１のモジュール２４及び第２のモジュール２６は、固体酸化物燃料電池スタック１０のコア領域１２において、交互に積み重ねられていることが分かる。第１及び第２のモジュール２４、２６は、第１及び第２の通路３０、３８が第３及び第４の通路５６、６２に対して直交して配列されるように、積み重ねられるのが好ましいが、上記通路を互いに平行に配列することが可能である。
【００４５】
図１乃至図３を参照すると、第１の反応物質分配部材２８の中の各々の第１の通路３０の両端部には、第１の反応物質すなわち燃料が供給される。第１の通路３０の両端部には、対応する燃料供給マニホールド１４から燃料が供給される。各々の第１の通路３８の両端部は、第１の使用済反応物質すなわち使用済燃料を使用済燃料収集マニホールド１８の中へ排出する。第２の通路３８の両端部は、使用済燃料をそれぞれの別個の使用済燃料収集マニホールド１８の中へ排出する。使用済燃料収集マニホールド１８は、燃料供給マニホールド１４とコア領域１２との間に位置している。従って、第１の分配部材２８の両端部は、コア領域１２へ伸長する途中で、使用済燃料収集マニホールド１８を通過する。同様に、第２の反応物質分配部材５４の中の各々の第３の通路５６の両端部には、酸化剤である第２の反応物質が供給される。第３の通路５６の両端部には、それぞれの別個の酸化剤供給マニホールド１６から酸化剤が供給される。各々の第４の通路６２の両端部は、使用済酸化剤である第２の使用済反応物質を使用済酸化剤収集マニホールド２０の中へ排出する。第４の通路６２の両端部は、使用済酸化剤をそれぞれ別個の使用済酸化剤収集マニホールド２０の中へ排出する。使用済酸化剤収集マニホールド２０は、酸化剤供給マニホールド１６とコア領域１２との間に位置している。従って、第２の分配部材５４の両端部は、コア領域１２へ伸長する途中で、使用済酸化剤収集マニホールド２０を通過する。この配列すなわち構造は、熱い使用済反応物質の顕熱を新しい反応物質の供給源へ戻すことを可能とする。
【００４６】
燃料供給マニホールド１４には、燃料供給源（図示せず）からパイプ６４を介して燃料が供給される。燃料供給源は、水素の供給源又は炭化水素燃料の供給源とすることができる。供給される燃料が水素である場合には、燃料供給源は、水素貯蔵からの水素とすることができ、あるいは、炭化水素燃料を水素及び他の生成ガスに改質するリフォーマとすることができる。燃料供給源は、この例のように炭化水素燃料であるのが好ましく、燃料供給パイプ６４は、炭化水素燃料をメタン、水素、及び、炭素酸化物に低温水蒸気改質するのに適した触媒６８を保有するプレリフォーマ６６を収容するのが好ましい。プレリフォーマ６６は、炭化水素燃料の約５乃至２０％をメタン、水素及び炭素酸化物に断熱的に水蒸気改質する。プレリフォーマ６６はまた、炭化水素燃料の中の硫黄基準の不純物、塩素基準の不純物、及び、他の不純物を除去あるいはトラップする（溜める）ガード手段を備えることもできる。プレリフォーマ６６は、固体酸化物燃料電池スタック１０に取り外し可能に取り付けられている。塩素を除去するためのガード手段は、活性アルミナを含んでいる。硫黄を除去するためのガード手段は、酸化亜鉛を含んでいる。プレリフォーマ６６は、例えば、モリブデン酸ニッケル又はモリブデン酸コバルトの如き水素化脱硫触媒、例えば、活性の高いニッケル触媒の如き低温水蒸気改質触媒、並びに、白金、ロジウム又は他の貴金属、あるいは、貴金属の混合物の如き低温における始動すなわち立ち上がりを促進する部分酸化触媒を収容している。
【００４７】
また、ダクト７０が、プレリフォーマ６６の上流側で、パイプ６４によって使用済燃料収集マニホールド１８に接続されており、これにより、生成水蒸気等を含む使用済燃料／アノードガスの流れの一部（約３分の２）が循環され、炭化水素燃料の水蒸気改質を促進する。炭化水素燃料で駆動されるジェットポンプ７２又は他のインジェクタが設けられ、使用済燃料／アノードガスの流れを循環させている。
【００４８】
また、第１の分配部材２８の第１の通路３０は、適宜な触媒で被覆されるか、あるいは、残りの炭化水素燃料を水素及び他の生成ガスに水蒸気改質するための適宜な触媒７４を収容する。燃料の温度は、燃料電池２２から第１の分配管２８を通る熱伝達によって、第１の通路３０の中で約７００乃至８００°Ｃまで上昇する。
【００４９】
使用済燃料／アノードガスの残りの部分（約３分の１）は、使用済酸化剤収集マニホールド２０を通過し、該使用済酸化剤収集マニホールドにおいて、使用済酸化剤の中で燃焼し、固体酸化物燃料電池２２に供給される酸化剤を更に加熱する。
【００５０】
燃料駆動型のジェットポンプ７２の中へ空気を供給するための空気供給管７６が設けられ、プレリフォーマ６６の中の炭化水素燃料を部分酸化改質することにより、固体酸化物燃料電池スタック１０を始動させる。管すなわちパイプ７６は、ジェットポンプ７２の中への空気の流量を制御するための弁７８を有している。水素又はメタノールが、管７６を介して供給される空気の中へ供給される。管７６は、管７６を介して供給される空気の中への水素又はメタノールの添加を制御する弁８０又は他の手段を有している。メタノールは、メタノールで空気をバブリングする（空気の中へメタノールを吹き込む）ことにより、あるいは、メタノールの微細なスプレイ（噴霧）を空気の中へ吹き込むことにより、空気に添加することができる。
【００５１】
酸化剤供給マニホールド１６には、酸化剤供給源（図示せず）から管８２を介して酸化剤が供給される。酸化剤供給源は、酸素の供給源又は空気の供給源とすることができる。
【００５２】
第１及び第２の分配部材２８、５４は、最初に個々の波形のセラミックプレートを形成することにより製造される。各々の波形のセラミックプレートは、セラミックプレートをカレンダー加工又はテープ鋳造することにより形成される。次に、セラミックプレートを鋳型の中でプレス加工し、波形のセラミックプレートを形成する。２つの波形のセラミックプレートは、生の状態で、一緒に熱間プレス加工されるか、あるいは、一緒に圧延され、生の分配部材が形成される。完成した分配部材の開口を形成するために、生の分配部材の両端部の中央部にスロットを切刻する。次に、総ての有機物を焼失させた後に、生の分配部材を焼結し、完成された分配部材２８又は５４を形成する（図７のＡ参照）。第１及び第２の分配部材２８、５４は、完全に又は部分的に安定化されたジルコニア（酸化ジルコン）、アルミナ（酸化アルミニウム）、炭化ケイ素、又は、他の適宜なセラミック材料から製造される。
【００５３】
第１の分配部材２８は、図７のＢに示すように、多孔質の基板３６によって包囲されている。図７のＢに示す多孔質の基板３６は、例えば、ポリウレタンの如き適宜な有機物フォーム（有機物の発泡体）を、部分的に又は完全に安定化されたジルコニア、アルミナ、又は、他の適宜なセラミックを含むスラリの中に浸すことにより、製造することができる。セラミックのスラリで含浸された有機物フォームは、その真の最終形状に近くなるように適宜なフォーマの周囲に巻かれる前に、所望の厚みまでプレス加工又は圧延加工される。多孔質の基板は乾燥され、有機物フォームは、焼結の前に焼失される。次に、第１の分配部材２８を多孔質の基板に押し込み、図７のＣに示すような未接合構造を形成する。また、第１の生の分配部材の周囲に巻かれる前に、セラミックのスラリによって含浸された有機物フォームを所望の厚みまでプレス加工又は圧延加工する。２つを共に焼結し、接合された構造を形成する。多孔質の基板３６は、適正な形状に成形されたセラミックペーパ又はファイバーボードから、あるいは、カレンダー加工又は押し出し成形され且つ細孔形成要素を有するセラミックテープから製造されるのが好ましい。細孔形成要素は、焼成時に燃えてなくなり多孔質の構造を残す炭素の固体から成る小さな粒子である。セラミックテープは、焼成の前に、第１の分配部材２８又は適宜なフォーマの周囲に巻かれる。別の選択肢は、細孔を形成する有機物固体粒子を含むセラミックペーストを用いて、多孔質の基板を押し出すことである。続いて、押し出されたセラミックペーストを焼成する。多孔質のセラミック、例えばジルコニアの障壁層を例えば、プラズマ溶射によってそのうえに堆積させ、これにより、化学的な相互作用を防止することができる。
【００５４】
図７のＥに示すように、固体酸化物燃料電池の電解質部材４２、及び、電極４０、４４は、スクリーン印刷法、転写印刷法、電気泳動堆積法、熱スプレ法又は蒸着法によって、多孔質の基板３６の２つの平行な平坦面上に堆積される。スクリーン印刷プロセスにおいては、最初に（第１の工程として）、電極４０を多孔質の基板３６上に堆積させるが、電極４０がアノードである場合には、一般に、有機物のビヒクルの中に存在する部分的にイットリア安定化されたジルコニア及び酸化ニッケルの粉末から成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いる。次に（第２の工程として）、有機物のビヒクルの中に存在するイットリア安定化されたジルコニアから成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いて、電解質部材４２を第１の電極４０の上に堆積させる。更に（第３の工程として））、一般に有機物のビヒクルの中に存在するドープされた亜クロム酸ランタンから成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いて、インターコネクタ４８を第１の電極４０の露出面上に堆積させる。最後に（最後の工程として））、電極４４を電解質部材４２及びインターコネクタ４８の上に堆積させるが、電極４４がカソードである場合には、一般に、有機物のビヒクルの中に存在するドープされた亜マンガン酸ランタンから成るスクリーン印刷プロセス用のインクを用いる。各々の堆積工程の間に、各層は室温で乾燥され且つ加熱され、有機物のビヒクルとして使用された残留溶媒を除去する。電極４０及び電解質部材４２は一緒に、１４００−１４５０°Ｃで１時間一緒に焼結される。インターコネクタ４８は、その堆積の後に、インターコネクタ４８を横断するレーザ光線又は電子ビームのラスター走査を用いて焼結され、１，３００°Ｃ乃至２，０００°Ｃの局部的な温度を発生する。電極４４は、１，０００°Ｃ乃至１，４００°Ｃで１時間焼結される。
【００５５】
多孔質の基板３６の湾曲した縁部は、図７のＥに示すように、適宜なガラス／セラミックのスラリのシール材８４によってシールされ、上記シール材は、毛細管作用によって、多孔質の基板３６の微細な細孔を充填する。上記シール材は、乾燥され且つ焼結され、永続的なシールを形成する。上記縁部のシールは、電解質部材４２、並びに、多孔質の基板３６の平坦面上の電極４０、４４と共に、第１の分配部材２８の周囲に気体密の境界部を形成する。
【００５６】
多孔質の基板３６の各々の面には、複数の燃料電池２２が設けられており、これら燃料電池は、電気的に直列に接続されている。個々の燃料電池は、燃料の流れの方向を横断する方向に配列され、これにより、それぞれの電池に対する燃料濃度の変動は、多数の電池の配列全体に対する燃料濃度の変化に対して僅かである。これは、高いＤ．Ｃ．電圧（直流電圧）の発生、及び、高い電池利用効率（燃料電池のピッチを十分に小さくした場合）を可能とし、更に、相互接続材料に対する要件を少なくする。
【００５７】
図９乃至図１４は、固体酸化物燃料電池スタック１０に使用されるシールを示している。シール８６は、使用済燃料マニホールド１８と固体酸化物電解質部材４２の端部との間、及び、電極４０と電極４４との間に設けられている。シール８８は、燃料供給マニホールド１４と使用済燃料収集マニホールド１８との間に設けられており、シール９０は、使用済酸化剤収集マニホールド２０と酸化剤供給マニホールド１６との間に設けられている。上記シールは、分配部材が貫通できるように穴が空けられた多孔質のセラミックプレートである。これらプレートの細孔は、分配手段に設けられた時に、セラミックスラリでシールされ、上記シールは焼結される。
【００５８】
図４及び図１０に示されているのは、第１の分配部材２８の端部に設けられるターミナルリング、第２の分配部材５４の縁部に設けられるシール、及び、モジュール間接続部９１である。各々のモジュールの一端部に設けられるターミナルリングは、アノード電極の延長部であり、また、その他端部に設けられるターミナルリングは、カソード電極の延長部である。
【００５９】
作動の際には、炭化水素燃料は、パイプすなわち管６４を介して、固体酸化物燃料電池スタック１０に供給され、また、空気又は酸素は、パイプ８０を介して、固体酸化物燃料電池スタック１０に供給される。炭化水素燃料は、ガス化石炭、天然ガス、プロパン、ナフサ又は他の軽質炭化水素とすることができる。ケロシン（石油）、ジーゼル油及び重油の如きより重質の炭化水素燃料も、二段階式の間接改質装置において使用することができ、その理由は、プレリフォーマに設けられる高活性低温の水蒸気改質触媒が、より重いすなわち重質の炭化水素成分を、メタン、水素及び炭素酸化物に分解するからである。固体酸化物燃料電池スタック１０の中へ入った炭化水素燃料は、使用済燃料／アノードガスと混合され、ジェットポンプ７２を通過して使用済燃料収集マニホールド１８からパイプ７０を介してジェットポンプ７２の下流側のパイプ６４の中へ使用済燃料／アノードガスを引き込む炭化水素燃料の作用により、水蒸気及び顕熱が与えられる。炭化水素燃料及び循環される使用済燃料／アノードガスの混合物は、断熱式の触媒プレリフォーマ６６の中へ流れ、該プレリフォーマの中では、炭化水素燃料の一部が、メタン、水素及び二酸化炭素に水蒸気改質される。循環される使用済燃料／アノードガスの顕熱は、炭化水素燃料を予熱するために使用される。上記予備改質（プレリフォーム）作用は、メタン及び低分子量の炭化水素に関しては、吸熱反応であるが、ケロシンの如きより高い分子量の炭化水素に関しては、発熱反応であり、その理由は、発熱式のメタン化反応は、吸熱式の改質反応よりも優勢であるからでる。プレリフォーマ６６においては、低温改質触媒６８が用いられ、これにより、炭化水素燃料を周囲温度で固体酸化物燃料電池１０に供給することを可能とする。ジェットポンプ７２においては、炭化水素燃料が、循環する熱い（一般には、５００乃至７００°Ｃ）使用済燃料／アノードガスと混合し、プレリフォーマの触媒の温度に適合する約４００乃至６００°Ｃの温度の混合ガスを形成する。プレリフォーマ６６は、炭化水素燃料の約５乃至２０％を改質する。プレリフォーマの触媒６８は、プレリフォーマ６６へ循環される使用済燃料／アノードガス中の比較的高い二酸化炭素のレベルを許容する。プレリフォーマは、炭化水素燃料中の硫黄、塩素及び他の汚染物を処理して除去するためのガード手段を含むのが好ましい。これは、特に効力を失い易い低温改質触媒を保護するために必要である。従って、断熱式のプレリフォーマ６６は、硫黄及び塩素を含む不純物を炭化水素燃料から除去し、エタン、及び、より分子量の大きい炭化水素燃料をメタン、水素及び炭素酸化物に転化し、水素及び炭素酸化物へのある程度のメタンの予備改質を達成し、燃料電池スタックをコールド状態（温度の低い状態）から起動させるための手段を提供する。プレリフォーマの触媒６８は、そのガード手段と共に、汚染が臨界レベルに到達する度に、定期的に交換される。
【００６０】
部分的に改質された炭化水素燃料は、プレリフォーマ６６から、燃料供給マニホールド１４を介して、第１の分配部材２８へ供給される。炭化水素燃料は、第１の通路３０を通過して、水蒸気改質触媒７４を保有する第１の分配部材２８に入り、その炭化水素燃料は、上記触媒７４によって、水素及び炭素酸化物に水蒸気改質される。第１の分配部材２８の第１の通路３０における水蒸気改質プロセスの吸熱加熱の要件は、固体酸化物燃料電池２２から第１の分配部材２８を介して廃熱を伝達することにより、満足される。炭化水素燃料を完全に改質するためには、固体酸化物燃料電池２２からの熱伝達によって、第１の分配部材２８の第１の通路３０の中のガス温度を７００乃至８００°Ｃまで上昇させる必要がある。
【００６１】
二段式の間接改質は、周囲温度の炭化水素燃料のガスを固体酸化物燃料電池スタックに供給することを可能とする。プレリフォーマは、第１の分配部材の中の高温水蒸気改質触媒、及び、燃料電池のアノードに害を与えることのある炭化水素燃料ガス中の不純物を捕捉する。アノード電極の表面における水蒸気改質を防止することにより、微妙な厚みのフィルム電極部材及び電極アセンブリの熱衝撃が阻止され、また、電極チャンバにおける炭素の形成、並びに、これに伴う直列に接続された燃料電池の短絡が阻止される。分子量がより高い炭化水素の改質は、炭素を形成する傾向が小さい低温プレリフォーマにおいて行われる。従って、このプレリフォーマは、第１の反応物質分配部材の通路における第２の改質段階に対して、清浄な合成ガスを与える。
【００６２】
固体酸化物燃料電池１０をコールド状態から起動させ、また、低パワーすなわち低出力運転を容易にするために、プレリフォーマ６６を用いて部分的な酸化改質を行う。プレリフォーマの触媒６８には、上流側の領域６９が設けられており、この上流側の領域は、炭化水素燃料の部分酸化改質及び水蒸気改質触媒に適した触媒を保持している。この触媒は、周囲条件からの部分酸化反応の立ち上がり（ｌｉｇｈｔ−ｏｆｆ）を容易にする、例えば、白金又はロジウムの如き貴金属を含むことができる。最初に、メタノール蒸気を含む周囲温度の空気の流れが、パイプ７６及びジェットポンプ７２を介して、プレリフォーマ６６に供給される。同時に、空気が、パイプ８２を介して、第１の分配部材５４の第３の通路５６へ供給される。プレリフォーマ６６の領域６９に貴金属の触媒がある場合には、メタノールに対する部分酸化改質反応が室温で起こる。メタノール蒸気の発熱式の部分酸化によって放出される熱により、プレリフォーマ６６のウォームアップが開始する。プレリフォーマ６６の領域６９の温度が、約５００°Ｃの温度に達した時に、炭化水素燃料がパイプ６４に供給される。例えば、メタンに関する部分酸化改質反応により、メタノールよりも大きな熱放出速度が生ずる。次に、パイプ７６を介するメタノールの供給が停止される。
【００６３】
固体酸化物燃料電池スタック１０のウォームアップのプロセスの早い段階の間には、燃料電池における炭化水素燃料の転化は、殆ど又は全く起こらない。燃料電池の温度は極めて低い。従って、使用済燃料収集マニホールド１８から使用済空気収集マニホールド２０へ流れる使用済燃料／アノードガスは、実質的に、水素、二酸化炭素及び窒素の混合物である。使用済燃料／アノードガスの中の水素は、使用済空気収集ヘッダ２０の中で燃焼し、その結果、第３の通路５６を通って第２の分配部材５４へ流れる空気流を加熱する。従って、起動の間に、炭化水素燃料の全発熱量が使用され、固体酸化物燃料電池スタック１０を暖める（ウォームアップする）。また、燃料電池は、スタックのウォームアップを助けるために、短絡することができる。部分酸化起動操作の利点は、アノードに形成された酸化ニッケルが還元されてニッケルになり、また、第１の分配部材２８の第１の通路３０の中の水蒸気改質触媒が、部分酸化改質により生成した水素によって再活性化されることである。
【００６４】
固体酸化物燃料電池スタックが起動すると、使用済燃料収集マニホールド１８の中の使用済燃料／アノードガスの一部が、ジェットポンプ７２によって、プレリフォーマ６６へ再循環される。燃料電池における燃料転化速度が増加するに連れて、生成水が、使用済燃料／アノードガスの割合を増大する。従って、スタックが加熱し、水蒸気を含む使用済燃料／アノードガスが熱くなるに連れて、パイプ７６を通る起動空気の供給が減少し、水蒸気改質が、全体的な改質プロセスの大きな割合を占めることを許容する。部分酸化と水蒸気改質との間の中間段階において、改質反応は名目的に以下の式で表される。
【００６５】
ＣＨ4 ＋ （１−ｙ／２）Ｏ2 ＋ ｙＨ2Ｏ ＝ ＣＯ2 ＋ （２＋ｙ）Ｈ2
上式において、ｙは、改質されたメタン１モル当たりの反応した水蒸気の変動するモル数である。このオートサーマル（ａｕｔｏｔｈｅｒｍａｌ）改質反応は、以下の式で表される。
【００６６】
Ｈ25 ＝ −３１８．７ ＋ ２４１．８ｙ ｋＪ／モル ＣＨ４
この反応は、ｙ＜１．３１８で吸熱反応であり、ｙ＞１．３１８で発熱反応である。
【００６７】
パイプ７６を介する空気の供給が弁７８によって遮断される時点は、スタックのサイズ、及び、ウォームアップの後の運転出力レベルに依存する。パイプ７６を介する起動空気の供給の遮断が早過ぎる場合、又は、運転出力レベルが低過ぎる場合、あるいはその両方の場合には、スタックからの熱損失に見合うべき十分な廃熱が生じない。従って、スタックの確実な運転温度を維持することは不可能となる。また、循環する使用済燃料／アノードガスは、水蒸気改質の吸熱要件に見合うに十分な熱を保有せず、運転温度を更に低下させる。反対に、スタックの内部損失が、水蒸気改質の熱損失及び吸熱の全熱要件を満たすに不十分である時の低出力運転条件においては、熱の不足を補うに十分な空気を供給することにより、例えば、０＜ｙ＜２（１−ｙ／２＝モルＯ2／モルＣＨ4）のオートサーマル改質モードでスタックを運転することによって、スタックの温度を維持することができる。
【００６８】
図７のＤには、第１の分配部材２８の第１の通路３０が、固体酸化物燃料電池スタック１０に酸化剤を供給するために使用される、ある変形例を示している。この場合には、多孔質のサポート構造３６にある電極４０は、カソードであり、また、電解質部材４２の反対側の面にある電極４４は、アノードである。第２の分配部材５４の第３の通路５６は、固体酸化物燃料電池スタック１０に燃料を供給するために使用される。この場合には、電極４０及び４４は、第１の分配部材２８に対して長手方向に且つ第２の分配部材５４に対して直交する方向に伸長する。
【００６９】
図１５は、酸化剤供給源が、空気ブロア又はコンプレッサ１００である固体酸化物燃料電池スタックを示しており、上記空気ブロア又はコンプレッサは、使用済酸化剤収集マニホールド２０の使用済酸化剤の中の使用済燃料の燃焼により生ずる熱い排気ガスにより、往復動型又はターボ型のガスエキスパンダ１０２によって駆動される。
【００７０】
図１６は、使用済酸化剤収集マニホールド２０から使用済酸化剤の一部を取り出し、その使用済酸化剤を酸化剤供給マニホールド１６へ循環するためのダクト１０４が設けられている、固体酸化物燃料電池スタック１０を示している。使用済酸化剤の流れを酸化剤供給マニホールドの中へ誘導するジェットポンプ１０６が設けられており、該ジェットポンプは、パイプ８２を介して酸化剤供給マニホールドの中へ供給される酸化剤の圧力によって、駆動される。この場合においては、使用済燃料／アノードガスは、外部燃焼器１０８の中の使用済酸化剤の中で燃焼する。燃焼器１０８からの熱いガスは、空気ブロア又はコンプレッサ１１０を駆動する往復動型又はターボ型のエキスパンダ１１２を駆動するために使用される。エアコンプレッサ１１０は、酸化剤供給マニホールド１６に空気を供給する。排気ガスはまた、外部熱交換器（図示せず）の酸化剤供給マニホールド１６へ供給される空気を予熱するために使用することもできる。
【００７１】
図１７は、複合型の固体酸化物燃料電池及びガスタービンプラント１２０を示している。ガスタービンは、シャフト１２６を介してタービン１２４によって駆動されるコンプレッサ１２２を備えている。使用済燃料収集マニホールド１８からの使用済燃料／アノードガス、及び、使用済酸化剤収集マニホールド２０からの使用済酸化剤が、外部燃焼器１２８へ供給される。使用済燃料は、燃焼器１２８の中の使用済酸化剤の中で燃焼し、タービン１２４を駆動する熱いガスを発生する。コンプレッサ１２２は、酸化剤供給マニホールド１６へ空気を供給し、タービン１２４は、シャフト１３２を介して、第２のコンプレッサ１３０も駆動する。第２のコンプレッサ１３０は、燃料供給マニホールド１４へ炭化水素燃料を供給する。タービン１２４はまた、シャフト１３６を介して、オルタネータすなわち交流発電機も駆動する。
【００７２】
図１８には、複合型の水素及び電力コジェネレーション装置が示されており、この装置においては、固体酸化物燃料電池スタック１０に供給された過剰燃料が、プレリフォーマ６６及びリフォーマ７４の二段階の間接改質装置の中で水蒸気改質され、これにより、固体酸化物燃料電池スタック１０から廃熱を吸収し、発熱量の高い合成ガスの副生物を発生する。過剰の合成ガスは、水性ガス転化及び水素除去サブ装置１３８へ通され、該装置においては、一酸化炭素及び水が水素に転化され、また、二酸化炭素を主とした酸性ガスが除去される。水素は、パイプ１４８を介して、水性ガス転化及び水素除去サブ装置１３８を去り、また、酸性ガスは、パイプ１４６を介して、サブ装置１３８を去る。蒸気発生器１４２が、水性ガス転化及び水素除去サブ装置１３８に設けられており、この蒸気発生器１４２には、パイプ１４０を介して水が供給され、該蒸気発生器は、過剰燃料を改質するために必要な追加の水蒸気を、パイプ１４４を介して、プレリフォーマ６６へ供給する。蒸気発生器１４４は、水性ガス転化反応にとって好ましい低温まで、合成ガスを冷却する。予冷却された水蒸気は、ジェットポンプ７２へ供給される。
【００７３】
本発明の別の固体酸化物燃料電池スタック２１０が、図１９、図２０及び図２１に示されている。この固体酸化物燃料電池スタック２１０は、固体酸化物燃料電池２２２の列すなわちアレーを収容するコア領域２１２を備えている。コア領域２１２は、一次燃料供給マニホールド２１４と、酸化剤供給マニホールド２１６と、使用済燃料収集マニホールド２１８と、使用済酸化剤収集マニホールド２２０とによって、包囲されている。
【００７４】
固体酸化物燃料電池２２２は、図２２乃至図２６に示すように、１又はそれ以上の第１のモジュール２２４に担持されており、該モジュールは、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア領域２１２が形成される一方の基本ユニットを構成している。コア領域２１２はまた、１又はそれ以上の第２のモジュール２２６を備えており、これらモジュールは、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア領域２１２が形成される他方の基本ユニットである。
【００７５】
各々の第１のモジュール２２４は、図２２乃至図２６により明瞭に示すように、第１の反応物質分配部材２２８を備えており、該第１の反応物質分配部材は、第１の反応物質を第１の反応物質分配部材２２８の長手方向に供給するための複数の平行な通路２３０を形成している。第１の通路の軸線は、共通の平面にある。第１の反応物質分配部材２２８は、粘性のあるセラミック生地を適宜な形状のダイス型を通して押し出すことにより、セラミック材料から形成するのが最も好ましく、上記ダイス型は、一体型のセラミックの間隔部材２３４すなわちウエブによって互いに隔置された平行な管状のセラミック部材２３２を形成し、次に、第１の反応物質分配部材を乾燥させて焼結する。第１の通路２３０の直径は、最大１０ｍｍであるが、これよりも大きな直径の通路を製造することができる。第１の反応物質分配部材２２８は、その幅が１００ｍｍあるいはそれ以上、例えば、１５０ｍｍであり、その長さが１ｍあるいはそれ以上のものとして製造することができる。多孔質のサポート構造３３６は、第１の反応物質分配部材２２８を包囲すると共に該第１の反応物質分配部材２２８と交差する方向に伸長して、管状のセラミック部材２３２に接触するが、間隔部材２３４から隔置され、これにより、新しい第１の反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池２２２から第１の使用済反応物質を除去するための、複数の平行な第２の通路２３８を形成する。第２の通路２３８は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック２１０のチャンバである、アノード又はカソードである。管状のセラミック部材２３２は、第１の通路２３０の両端部の間のほぼ中央に開口２５５を有しており、これにより、第１の反応物質を第１の通路２３０から第２の通路２３８へ流し、固体酸化物燃料電池２２２のチャンバであるアノード又はカソードへ第１の反応物質を供給することが可能となる。
【００７６】
多孔質のサポート構造２３６は、直列に接続された複数の固体酸化物燃料電池２２２をその２つの平行な平坦面上に担持している。各々の固体酸化物燃料電池２２２は、多孔質のサポート構造２３６に接触して該サポート構造によって支持された第１の電極（アノード又はカソード）２４０と、該第１の電極２４０に接触する固体酸化物電解質部材２４２と、該固体酸化物電解質部材２４２に接触する第２の電極（カソード又はアノード）２４４とを備えている。１つの固体酸化物燃料電池２２２の第１の電極２４０は、インターコネクタ２４８によって、隣接する固体酸化物燃料電池２２２の第２の電極２４４に電気的に接続されている。隣接する第１の電極２４０は、絶縁体すなわち固体酸化物電解質部材２４２によって、分離されている。各々の固体酸化物電解質部材２４２の厚みは、約１乃至５０ミクロンであり、第１及び第２の電極の厚みは、２５乃至２５０ミクロンである。多孔質のサポート構造の厚みは、約１００乃至１，０００ミクロンである。
【００７７】
各々の第２のモジュール２２６は、図１９、図２０及び図２１に示すように、第２の反応物質分配部材２５４を備えており、該第２の反応物質分配部材は、第２の反応物質をこの第２の反応物質分配部材２５４の長手方向に供給するための、複数の平行な第３の通路２５６を形成している。第３の通路２５６の軸線は、共通の平面にある。第２の反応物質分配部材２５４も、粘性のあるセラミック生地を適宜な形状のダイス型を通して押し出すことにより、セラミックから製造されるのが好ましく、上記ダイス型は、一体型のセラミックの間隔部材又はウエブによって隔置された平行で管状のセラミック部材を形成し、次に、第２の反応物質分配部材は乾燥されて焼結される。第３の通路２５６の直径は最大１０ｍｍであるが、他の直径を有する第３の通路を形成することもできる。第２の反応物質分配部材２５４は、その幅が１００ｍｍあるいはそれ以上、例えば、１５０ｍｍで、その長さが１ｍｍあるいはそれ以上のものとして製造することができる。第２の反応物質分配部材２５４は、第１のモジュール２２４の第２の電極２４４に近接しており、１つの第１のモジュール２２４の第２の電極２４４は、管状のセラミック部材に接触しているが、上記間隔部材から隔置され、第２の新しい反応物質を分配すると共に固体酸化物燃料電池２２２から第２の使用済反応物質を除去するための複数の平行な第４の通路２６２を形成している。第４の通路２３８は、実際には、固体酸化物燃料電池スタック２１０のチャンバであるカソード又はアノードである。第２の反応物質分配部材２５４の管状のセラミック部材は、第３の通路２５６の両端部のほぼ中央に開口を有しておらず、その代わりに、第２の反応物質は、第３の通路２５６の全長を流れ、次に、その方向を反転して第４の通路２６２の中へ流れ、これにより、固体酸化物燃料電池２２２のチャンバであるカソード又はアノードへ第２の反応物質を供給する。
【００７８】
従って、図１９、図２０及び図２１から、第１のモジュール２２４は、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア領域２１２において、２つの第２のモジュール２２６と交互に積み重ねられていることが分かる。従って、例えば、１０の第１のモジュール２２４と、２２の第２のモジュール２２６が設けられる。第１及び第２のモジュール２２４、２２６は、第１及び第２の通路２３０、２３８が第３及び第４の通路２５６、２６２に対して直交して配列されるように、積み重ねられている。また、隣接する一対の第１のモジュール２２４の間の２つの第２のモジュール２２６は、固体酸化物燃料電池スタック２１０を横断する経路のほぼ半分にわたってだけ伸長しており、また、２つの第２のモジュール２２６の第３の通路２５６の軸線は、ほぼ同じ平面にあることが分かる。また、第２のモジュール２２６の内方端２６０の間にはデバイダすなわち仕切り板２５８が設けられ、それぞれの第２のモジュール２２６の第２の反応物質分配部材２５４の外側面上に、第２の反応物質を戻している。固体酸化物燃料電池スタック２１０を横断する経路の半分だけ伸長する第２の反応物質分配部材２５４を用いることは、図１乃至図６に示す第２の反応物質分配部材に比較して、幾つかの利点を有する。固体酸化物燃料電池スタック２１０の両側から第２の反応物質分配部材２５４を導くことにより、固体酸化物燃料電池スタック２１０のケーシングの中で、総ての第１のモジュール２２４を最初にユニットとして積み重ねることが可能となる。次に、第２のモジュール２２６が、隣接する第１のモジュール２２４の対の間のスタック２１０の両側とは関係無く、固体酸化物燃料電池スタック２１０の中へ導入される。第２の反応物質分配部材２５４は、一端部だけで保持されており、これにより、第２の反応物質分配部材２５４は、自由に熱膨張／収縮を行うことができ、従って、第２の反応物質分配部材２５４の応力が低減する。
【００７９】
第１の反応物質分配部材２２８の中の各々の第１の通路２３０の各々の両端部には、第１の反応物質すなわち燃料が供給されることが分かる。第１の通路２３０の両端部には、それぞれ別個の第２の燃料供給マニホールド２１５から燃料が供給される。各々の第２の通路２３８の両端部は、第１の使用済反応物質を使用済燃料収集マニホールド２１８へ排出する。使用済燃料収集マニホールド２１８は、一次燃料供給マニホールド２１４とコア領域２１２との間に設けられている。二次燃料供給マニホールド２１５は、使用済燃料収集マニホールド２１８の中に設けられている。第１の反応物質分配部材２２８は、平行な管状のセラミック部材２３２を残すようにそれぞれの端部が切り取られた間隔部材２３４を有しており、これら間隔部材は、二次燃料供給マニホールド２１５に穿孔された円形の穴から成る対応する列すなわちアレーの中に容易に位置することができる。第１の反応物質分配部材２２８の端部で間隔部材２３４を除去することにより、その構造の応力が低減する。各々の二次燃料供給マニホールド２１５には、２つの一次燃料供給マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂの一方から燃料が供給される。従って、各々の第１の反応物質分配部材２２８の一端部にある二次燃料供給マニホールド２１５には、一方の一次燃料供給マニホールド２１４Ａから燃料が供給され、また、各々の第１の反応物質分配部材２２８の他端部にある二次燃料供給マニホールド２１５には、他方の一次燃料供給マニホールド２１４Ｂから燃料が供給される。二次燃料供給マニホールド２１５は、温度差による膨張／収縮を許容する接続部によって、一次燃料供給マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂに接続されている。すなわち、各々の二次燃料供給マニホールド２１５は、追従部分２１９を有するパイプ２１７を備えている。パイプ２１７の追従部分２１９は、管状のベローズであるのが好ましいが、環状のパイプ又は他の適宜な接続部を用いることができる。二次燃料供給マニホールド２１５は、ジルコニア、アルミン酸マグネシウム、及び、第１の反応物質分配部材２２８の熱膨張係数と同様な熱膨張係数を有する適宜なセラミック、あるいは、第１の反応物質分配部材２２８の熱膨張係数に合致する熱膨張係数を有するフェライト鋼又はマルテンサイト鋼から形成される。一次燃料供給マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂと二次燃料供給マニホールド２１５との間の追従接続部は、各々の第１のモジュール２２４を独立して取り付け、これにより、各々の第１のモジュール２２４、これらに隣接する第１のモジュール２２４、並びに、固体酸化物燃料電池スタック２１０のケーシングの間の温度差による膨張／収縮が、第１のモジュール２２４又はその構成部品に過剰な負荷を与えないようにするために設けられている。パイプ２１７の端部は、一次燃料供給マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂの隔壁２２３の開口２２１に嵌合する。パイプ２１７の端部は、接合されたシール、あるいは、Ｏリングシール又はガスケットを有するか又は有しない一時的な乾式シールによって、隔壁２２３にシールされる。パイプ２１７の端部は、スナップリング、ネジ及びナット、又は他の適宜な手段によって、隔壁２２３に固定される。
【００８０】
第２の反応物質分配部材２５４の中の各々の第３の通路２５６の一端部２５９だけに、２つの酸化剤供給マニホールド２１６Ａ、２１６Ｂの一方から、第１の反応物質すなわち酸化剤が供給される。各々の第３の通路２５６の他端部２６０は開放されており、これにより、酸化剤は、第３の通路２５６から出て第２の反応物質分配部材２５４へ戻り、第４の通路２６２を通って使用済酸化剤収集マニホールド２２０へ流れる。第２の反応物質分配部材２５４の端部２５９は、コア領域２１２へ伸長する途中で、使用済酸化剤収集マニホールド２２０Ａ、２２０Ｂを通過する。これにより、使用済反応物質から新しい反応物質供給源へ顕熱を回収することができる。酸化剤供給マニホールド２１６は、２つのプレート２３１、２３３を備えており、第１のプレート２３１は、調和する開口２３５のパターンに接合された第２の反応物質分配部材２５４を有しており、第２の反応物質分配部材２５４の端部の間隔部材は、穴２３５の中に嵌合する平行な管状のセラミック部材だけを残すように取り除かれている。第２のプレート２３３は、第２の反応物質分配部材２５４に接続される酸化剤分配ギャラリー（通路）２３７のパターンを有している。上記ギャラリー２３７には、その周囲のより大きな通路２３９から酸化剤が供給される。また、使用済酸化剤収集マニホールド２２０には、使用済酸化剤の中の使用済燃料を燃やすための廃ガス燃焼触媒２４１が設けられている。使用済燃料の燃焼を促進するために、一連の燃料散布管２４３が、固体酸化物燃料電池スタック２１０の両側にある使用済燃料収集マニホールド２１８の間に伸長し、使用済燃料を使用済酸化剤収集マニホールド２２０へ搬送する。燃料散布管２４３には、使用済酸化剤収集マニホールド２２０を横断して隔置された開口のパターンが設けられており、これにより、酸化剤との混合を均一にすると共に、使用済燃料の流れに背圧を与えている。燃料散布管２４３は、金属又はセラミックである。使用済酸化剤の中の使用済燃料の燃焼により生ずる排気ガスは、排気ガス燃焼触媒２４１から、第１のプレート２３１の一連の開口２４５、並びに、第２のプレート２３３の相互接続開口２４７を介して、排気ガス収集マニホールド２４９の中へ排出され、そこから、ダクト２５１を通って大気へ排出される。
【００８１】
上記構成は、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア領域２１２のシール数を極めて少なくすると共に、対称的な流路の分布を形成し、これにより、第２の反応物質分配部材２５４を通過する酸化剤と使用済燃料との間に向流の関係を確立し、また、固体酸化物燃料電池スタック２１０に対称的な温度分布をもたらす。
【００８２】
固体酸化物燃料電池スタック２１０のシール要素の減少は、組み立て手順を簡単にする。第２の反応物質分配部材２５４は、セラミック基材のセメント（接合剤）を用いて直接接合することにより、酸化剤供給マニホールドに接続されるか、あるいは、第２の反応物質分配部材２５４の端部が金属化され、酸化剤供給マニホールド２１６にろう付けされる。変更されたガスの流路は、図１乃至図６の斜交状の半対称に比較して、４分の１対称の温度分布をもたらす。これは、固体酸化物燃料電池スタック２１０の中の熱的な膨張／収縮の不釣り合いにより生ずるバランスした構造的な小さな荷重をもたらす。廃ガス燃焼触媒２４１における向流の構成は、より効率的な熱伝達及び一次元的な温度プロフィル（温度分布）をもたらす。
【００８３】
また、２つの酸化剤制限プレート２５３も設けられており、これら酸化剤制限プレートは、廃ガス燃焼触媒２４１に対する使用済酸化剤の流れを制御し、これにより、燃料電池２２２を横断する酸化剤の流れに背圧を与え、従って、酸化剤は均一に分布し、よって、固体酸化物燃料電池スタック２１０のコア２１２の中へ循環する排気ガスはまったく存在しないことになる。酸化剤制限プレート２５３は、繊維状のパッキングすなわち充填物、又は、多孔板、あるいは、適宜な多孔質構造から形成される。
【００８４】
固体酸化物燃料電池スタック２１０に使用されるシール２８６は、第１のモジュール２２４に作用する横方向及び長手方向の荷重を共に極力小さくし、また、第４の通路２５６から使用済燃料収集マニホールド２１８の中への酸化剤の漏洩を減少させるように、配列されている。上記荷重は、追従シールを用い、第１のモジュール２２４が、上記シールを通って長手方向に動き、温度変化により、過度に拘束されることなく膨張／収縮できるようにすることによって、極めて小さくされる。好ましいシール２８６は、グランドタイプ（グランドパッキン型）のシールすなわちグランドシールである。そのようなシール２８６は、使用済燃料収集マニホールド２１８と第１のモジュール２２４の端部との間に設けられている。グランドシールは、圧縮されたファイバー紙のグランドシールであって、このグランドシールは、ファイバー紙の空隙を閉じるために導入された充填材料を有している。充填材料は、加熱時に固化して上記空隙を充填する液体／溶液として導入される。結合されたシールを形成しようとするものではない。グランドシールは、保守すなわちメンテナンスのために固体酸化物燃料電池スタック２１０を容易に取り外すことができるように、乾式の一時的（非永続的）なものであるのが好ましい。第１のモジュール２２４の端部は、上記グランドシールと協働する金属の端部ピース２１３を有しており、これら金属の端部ピースは、ターミナルリング又は端部シールとすることができる。充填材が金属の端部ピース２１３に接着するのを防止するために、非接着性のバリアが、金属の端部ピース２１３に設けられている。グランドシールは、第１のモジュール２２４の端部の金属の端部ピース２１３の周囲に設けられている。シール２８６は、図示のように、完全な壁部を形成するような一列のシール部分２８７を備えるのが好ましく、これらシール部分２８７は、セラミックであって電気絶縁性を有し、第１のモジュール２２４の間に嵌合するような適宜な形状を有している。２つの隣接する第１のモジュール２２４の間に設けられたシール部分２８７は、それぞれの長手方向の両縁部が、各々の第１のモジュール２２４の各端部の周囲の半分に嵌合するような、形状を有している。１つの第１のモジュール２２４に隣接して設けられるシール部分２８７は、それぞれの長手方向の縁部の一方が、第１のモジュール２２４の各々の端部の周囲の半分に嵌合するような、形状を有している。一列のシール部分２８７は、金属のフレーム２８８によって、それぞれの端部の周囲を一緒に保持されている。部分２８７及び第１のモジュール２２４を金属フレーム２８８の中へ取り付ける取付具が、グランドシールを圧縮した状態に保持する。金属フレーム２８８を取り除くと、第１のモジュール２２４を取り除いて、固体酸化物燃料電池スタック２１０の保守及び整備を行うことができる。金属フレーム２８８は、剛性のあるストラットによって隔置され、これにより、第１のモジュール２２４及び金属フレーム２８８は独立したユニットになる。第１のモジュール２２４及び金属フレーム２８８から成る１又はそれ以上のユニットが、スタック２１０に組み込まれる。シール２８６は、使用済酸化剤収集マニホールド２２０、排気ガス収集マニホールド２４９、又は、廃ガス燃焼触媒２４１に接続された介在通路を有する複数のシールを備えることができる。スタックにおける圧力降下は、使用済燃料マニホールド２１８からシール通路へ、また、第４の通路２５６からシール通路へ、更に、シール通路から使用済酸化剤マニホールド２２０へ漏洩が起こるように、設定されている。
【００８５】
プレリフォーマ２２６は、ボルト及びナットの接続部２６５、２６７によって、隔壁２２３に対して取り外し可能に固定されており、シール２６９は、プレリフォーマのケーシング２７１と隔壁２２３との間に設けられている。従って、プレリフォーマ２６６及び隔壁２２３は一緒になって、一次燃料マニホールド２１４Ａ、２１４Ｂを形成する。
【００８６】
スタック２１０は、図１乃至図６に示すスタックと同様な態様で作動する。
【００８７】
本固体酸化物燃料電池スタックを単に水素燃料と共に使用することも可能であろう。そのような状況においては、使用済水素の循環は必要ではなく、プレリフォーマ、及び、水素分配部材における改質は必要とされない。
【００８８】
第１及び第２の反応物質分配部材の各々は、ほぼ卵ケースの形状になるように２つの直交する平面において波形形状になされた２つのセラミックプレートを用い、一方のプレートの山部を他方のプレートの谷部に接合することにより、形成することも可能であろう。別の実施例として、スペーサによって隔置された平行な複数の管状のセラミック部材から、第１及び第２の反応物質分配部材を形成することも可能であろう。
【００８９】
固体酸化物燃料電池スタックの作動温度すなわち運転温度を低下させることのできる材料であれば、第１及び第２の反応物質分配部材を金属材料から形成することも可能であろう。
【００９０】
固体酸化物燃料電池スタック１０のコア領域１２は、燃料電池２２を担持する同一の第１のモジュール２４から構成される。これらの第１のモジュール２４は、構造的には独立しており、隣接する第１のモジュール２４上で微妙に支持されている厚いフィルム燃料電池の間に交叉型のカップリングを必要としない、スタック用のサポートをもたらす。この構成は、起動時及び運転時の間のスタックの前後の全体的な温度差を大幅に許容する。スタック１０のコア領域１２のデカップリングすなわち減結合が、出力定格の可変性を可能とする。第１及び第２のモジュール２４、２６は、テープカレンダリング技術及びスクリーン印刷技術の如き低コストセラミック製造技術によって、製造することができる。隣接する酸化剤及び燃料ガスの流れは全く存在せず、燃料通路及び酸化剤通路の間にシールは必要とされない。運転の間の固体酸化物燃料電池スタック１０の中の熱回収は極めて高く、外部の燃料改質及び反応物質の予熱を必要とせず、従って、単にプラントのバランスだけを必要とする。スタックは、燃料電池のアノード表面においてではなく、燃料分配部材の燃料供給管の中における間接型の内部水蒸気改質を用いる。これにより、ニッケルサーメットのアノードに比較して、コーキング（カーボン付着）の発生が少ない改質触媒を用いることを可能とし、これにより、過剰な水蒸気、及び、アノードガスを循環させる必要性を減少させる。また、水蒸気改質の高い吸熱要件による熱衝撃効果も緩和する。発熱式の部分酸化改質を用いてスタックを起動する。起動の間の部分酸化改質により生じた水素は、アノードのニッケル／イットリア安定化されたジルコニアサーメット、及び、燃料分配部材の中の蒸気改質触媒を再活性化する。プレリフォーマの使用は、燃料を周囲温度の固体酸化物燃料電池スタックに供給することを可能とすると共に、燃料からの不純物の除去を可能とし、これにより、高温の触媒及び燃料電池のアノード電極の寿命を延ばす。
【００９１】
第１の反応物質分配部材は、この第１の反応物質分配部材の対向する２つの表面に担持された電解質／電極から成る２つのアセンブリ用の構造的なサポートを提供する。第１の反応物質分配部材の一方の表面にだけ電解質／電極から成る単一のアセンブリを設けることも可能である。
【００９２】
第１及び第２の反応物質分配部材が、実質的に平坦であること、すなわち、内部通路の軸線が１つの平面にあり、電解質／電極から成るアセンブリが平坦であって且つ第１及び第２の反応物質分配部材の間に配列され、これにより、第１の反応物質分配部材、第２の反応物質分配部材、及び、電解質／電極から成るアセンブリが、互いに実質的に平行に配列されることは明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の固体酸化物燃料電池スタックの概略的な断面図である。
【図２】図１の矢印Ｂ−Ｂの方向に見た断面図である。
【図３】図１の矢印Ａ−Ａの方向に見た断面図である。
【図４】図１、図２及び図３に示す固体酸化物燃料電池スタックの一部を形成するモジュールの斜視図である。
【図５】図４に示すモジュールの断面図である。
【図６】固体酸化物燃料電池スタックを組み立てる手順を順に示す斜視図である。
【図７】モジュールの断面図であって、Ａ、Ｂ、Ｃ及びＥは、図４に示すモジュールの断面を示し、Ｄは、別の実施例のモジュールの断面を示している。
【図８】図７のＤ及びＥの一部を拡大して示す断面図である。
【図９】固体酸化物燃料電池スタックのコア領域の断面図であって、シールを示している。
【図１０】図９に直交する方向のコア領域の断面図であって、シール及びインターコネクタ（相互接続部）を示している。
【図１１】図１０の矢印ＣーＣの方向に見た断面図である。
【図１２】図１０の矢印Ｄ−Ｄの方向に見た断面図である。
【図１３】図９に直交する方向のコア領域の断面図であって、シール及びインターコネクタを示している。
【図１４】図１３の矢印Ｅ−Ｅの方向に見た断面図である。
【図１５】電源系統に設けられた本発明の固体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図１６】別の電源系統に設けられた本発明の固体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図１７】複合型の固体酸化物燃料電池スタック及びガスタービンサイクル電源系統に設けられた本発明の固体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図１８】固体酸化物燃料電池スタック複合型の水素及び電力コジェネレーション装置に設けられた本発明の固体酸化物燃料電池スタックを示している。
【図１９】本発明の別の固体酸化物燃料電池スタックの断面図である。
【図２０】図１９の矢印Ｆ−Ｆの方向に見た断面図である。
【図２１】図１９の矢印Ｇ−Ｇの方向に見た断面図である。
【図２２】図１９、図２０及び図２１に示す固体酸化物燃料電池スタックの一部を形成する第１のモジュールの平面図である。
【図２３】図２２の矢印Ｈの方向に見た図である。
【図２４】図２２の矢印Ｉの方向に見た図である。
【図２５】図２４の矢印Ｊ−Ｊの方向に見た断面図である。
【図２６】図２２の矢印Ｋ−Ｋの方向に見た拡大断面図である。
【符号の説明】
１０ 固体酸化物燃料電池スタック
１２ コア領域
１４ 燃料供給マニホールド
１６ 酸化剤供給マニホールド
１８ 使用済燃料収集マニホールド
２０ 使用済酸化剤収集マニホールド
２２ 燃料電池
２４ 第１のモジュール
２６ 第２のモジュール
２８ 第１の分配部材
３０ 内部通路
３６ 多孔質のサポート構造
３８ 第２の通路
４０ アノード電極（第１の電極）
４２ 固体酸化物電解質部材
４４ カソード電極（第２の電極）
４８ インターコネクタ（相互接続部）
５４ 第２の分配部材
５６ 内部通路
５８、６０ 波形プレート（セラミックプレート）
６６ プレリフォーマ
７２ ジェットポンプ
７４ 触媒
Claims (30)
- 固体酸化物燃料電池スタックであって、少くとも１つの第１モジュールと少くとも１つの第２モジュールとを備えており、
各第１モジュールは中空の第１分配部材と、多孔質サポート構造と、少くとも１つの電解質／電極アセンブリを備え、
各第２モジュールは中空の第２分配部材を備え、
各中空の第１分配部材は、燃料を第１分配部材を通して長手方向に供給するための、長手方向に延びる複数の第１通路を平行して内部に形成しており、
第１通路の軸線は１平面に配置され、
多孔質サポート構造が第１分配部材を囲んでおり、
多孔質サポート構造は平行する２つの平坦面を有しており、
少くとも１つの電解質／電極アセンブリが多孔質サポート構造の平坦面の１つに担持されるように配置されており、
電解質／電極アセンブリは第１分配部材の１側面上に１平面に、かつ長手方向に延びる第１通路の軸線を含む平面に平行に配置されており、
多孔質サポート構造と第１分配部材とが長手方向に延びる複数の平行な第２通路をその間に形成しており、
多孔質サポート構造は第１分配部材の横方向にスペースを置いた位置で第１分配部材と接触して、第１分配部材と多孔質サポート構造の間に複数の第２通路を形成しており、
第２通路は第１分配部材の長手方向に延びている、燃料分配と消費燃料の取り出しのためのものであり、
第２通路は固体酸化物燃料電池のアノードチャンバを形成しており、
第１通路と第２通路は第１分配部材に設けた開口により相互に連絡されており、
各電解質／電極アセンブリは複数のアノード電極と複数の固体酸化物電解質部材と複数のカソード電極を備え、
各固体酸化物電解質部材はアノード電極のそれぞれの１つとカソード電極のそれぞれの１つとの間に置かれてこれらと接触して燃料電池を形成しており、
１つの燃料電池のアノード電極とこれに隣接する燃料電池のカソード電極とを電気的に接続する少くとも１つのインタコネクタを備え、
各電解質／電極アセンブリのアノード電極は多孔質サポート構造上に配置され、
各中空の第２分配部材は酸化剤を第２分配部材を通して長手方向に供給するための長手方向に延びる複数の第３通路を平行して内部に形成しており、
第３通路の軸線は１平面に配置され、
少くとも１つの第１モジュールが少くとも１つの第２モジュールに近接して配置されて少くとも１つの電解質／電極アセンブリと第２分配部材がその間に平行して長手方向に延びる複数の第４通路を形成するようになされており、
第２分配部材を通して長手方向に延びる第４通路は酸化剤の分配及び消費酸化剤の取り出しのためのものであり、
第４通路は固体酸化物燃料電池のカソードチャンバを形成しており、
第３通路と第４通路は第２分配部材に設けた開口により相互に連絡されており、
各電解質／電極アセンブリのカソード電極が第２分配部材に面しており、
燃料を第１通路に供給する手段と、
酸化剤を第３通路に供給する手段と
を備えた固体酸化物燃料電池スタック。 - 固体酸化物燃料電池スタックであって、
少くとも１つの第１モジュールと少くとも１つの第２モジュールとを備えており、
各第１モジュールは中空の第１分配部材と、多孔質サポート構造と少くとも１つの電解質／電極アセンブリを備え、
各第２モジュールは中空の第２分配部材を備え、
各中空の第１分配部材は、酸化剤を第１分配部材を通して長手方向に供給するための、長手方向に延びる複数の平行する第１通路を内部に形成しており、
第１通路の軸線は１平面に配置されており、
多孔質サポート構造が第１分配部材を囲んでおり、
多孔質サポート構造は平行する２つの平坦面を有しており、
少くとも１つの電解質／電極アセンブリが多孔質サポート構造の平坦面の１つに担持されるように配置されており、
電解質／電極アセンブリは第１分配部材の１側面上に１平面に、かつ長手方向に延びる第１通路の軸線を含む平面に平行に配置されており、
多孔質サポート構造と第１分配部材とが長手方向に延びる複数の平行な第２通路をその間に形成しており、
多孔質サポート構造は第１分配部材の横方向にスペースを置いた位置で第１分配部材と接触して第１分配部材と多孔質サポート構造との間に複数の第２通路を形成しており、
第２通路は第１分配部材の長手方向に延びている、酸化剤の分配と消費酸化剤の取り出しのためのものであり、
第２通路は固体酸化物燃料電池のカソードチャンバを形成しており、
第１通路と第２通路は第１分配部材に設けた開口により相互に連絡されており、
各電解質／電極アセンブリは複数のアノード電極と複数の固体酸化物電解質部材と複数のカソード電極を備え、
各固体酸化物電解質部材はアノード電極のそれぞれの１つとカソード電極のそれぞれの１つの間に置かれて接触して燃料電池を形成しており、
１つの燃料電池のアノード電極とこれに隣接する燃料電池のカソード電極とを電気的に接続する少くとも１つのインタコネクタを備え、
各電解質／電極アセンブリ上のカソード電極は多孔質サポート構造上に配置され、
各中空の第２分配部材は燃料を第２分配部材を通して長手方向に供給するための内部に
平行して長手方向に延びる複数の第３通路を形成しており、
第３通路の軸線は１平面に配置されており、
少くとも１つの第１モジュールが少くとも１つの第２モジュールに近接して配置されて、少くとも１つの電解質／電極アセンブリと第２分配部材とがその間に平行して長手方向に延びる複数の第４通路を形成するように形成されており、
第２分配部材の長手方向に延びる第４通路は燃料の分配と消費燃料の取り出しのためのものであり、
第４通路は固体酸化物燃料電池のアノードチャンバを形成しており、
第３通路と第４通路は第２分配部材に設けた開口により相互に連絡されており、
各電解質／電極アセンブリのアノード電極が第２分配部材に面しており、
酸化剤を第１通路に供給する手段と、
燃料を第３通路に供給する手段と
を備えた固体酸化物燃料電池スタック。 - 各第１モジュールにおいて、
２つの電解質／電極アセンブリが多孔質サポート構造に担持されるように配置されており、
第１の電解質／電極アセンブリが多孔質サポート構造の平坦面の第１面に担持されており、
第２の電解質／電極アセンブリが多孔質サポート構造の平坦面の第２面に担持されている
請求項１又は２に記載の固体酸化物燃料電池スタック。 - 第１分配部材が複数の平行な第１通路を形成し、第１分配部材の平行な第１通路の軸線が１つの平面にある請求項１又は２に記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第１分配部材が第１及び第２の波形プレートによって形成され、これら第１及び第２の波形プレートは山部及び谷部を有しており、第１の波形プレートの谷部が第２の波形プレートの山部に接合されて第１通路を形成し、波形プレートの少くとも一方は第１通路と第２通路を相互連絡する波形プレートを貫通する開口を有する請求項１又は２に記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第１分配部材が第１通路を形成する複数の平行な管によって形成され、これらの管が間隔部材によって相互に接続され、また管が第１通路と第２通路とを相互連絡する管を貫通する開口を有する請求項１又は２に記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 開口が第１分配部材の通路の両端部の間の中央に位置する請求項５又は６記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第１分配部材が第１通路を形成する複数の平行な管によって形成され、管が間隔部材によって相互接続されている請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第１分配部材がセラミック材料から形成されている請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- アノード電極が多孔質サポート構造の平行な表面に設けられ、多孔質サポート構造の各平行な表面上のアノード電極が隣接する燃料電池のカソード電極と電気的に直列に接続されている請求項１記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 多孔質サポート構造の平坦面の第１面上の燃料電池が多孔質サポート構造の平坦面の第２面上の燃料電池と電気的に並列に接続されている請求項１０記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- アノード電極、固体電解質部材、及びカソード電極が第１分配部材の横方向に並び、隣接するアノード電極が第１分配部材の長手方向に隔置されている請求項１記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- アノード電極、固体電解質部材、及びカソード電極が第１分配部材の長手方向に並び、隣接するアノード電極が第１分配部材の横方向に隔置されている請求項２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 固体酸化物燃料電池スタックが複数の第１モジュールと複数の第２モジュールとを備え、これら第１及び第２モジュールが交互に設けられている請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 固体酸化物燃料電池スタックが複数の第１モジュールと複数の第２モジュールを備え、
各第２モジュールが２つの第１モジュールと交互に設けられ、
第１モジュールが、２つの第１モジュールの第１通路の軸線が同じ平面上にあるように配置されている請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。 - 第１分配部材中の第１通路の軸線を含む平面が、第２分配部材中の第３通路の軸線を含む平面と平行であるように配置されており、第２分配部材中の第３通路の軸線が、第１分配部材中の第１通路の軸線と垂直の方向に延びている請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第１通路は第１分配部材の対向端に端部を有しており、各第１モジュールは燃料を第１通路の両端部に供給する手段を有する請求項１記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第３通路が第２分配部材の対向端に端部を有しており、各第２モジュールは酸化剤を第３通路の両端部に供給する手段を有する請求項１記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 各第１分配部材の第１通路の端部に対の二次燃料マニホールドの１つから燃料が供給され、二次燃料マニホールドは第１通路の対向端に接続されている請求項１７記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 二次燃料マニホールドは一次燃料マニホールドから燃料が供給される請求項１９記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 各二次燃料マニホールドが追従接続部によって一次燃料マニホールドに接続されている請求項２０記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 追従接続部が管状のベローズ部分を有するパイプである請求項２１記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第１モジュールの対向端が第１モジュールが長手方向に動くのを許容する追従シール中に位置しており、追縦シールは各フレーム中に位置しており、第１モジュールの第２通路の端部は使用燃料を使用燃料収集マニホールドに送るよう配置されており、追従シールは使用燃料収集マニホールドと第４通路の間に配置されている請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 追従シールの両方が複数のシール部分を有しており、各シール部分が少くとも１つの縁部において１又はそれ以上の第１モジュールの対向端部の周囲に嵌合するような形状を有する請求項２３記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 各追従シールのシール部分が対応する着脱可能なフレームに設けられている請求項２４記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 追従シールが第１モジュールの端部とシール部分との間にグランド型シールを含む請求項２３記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 燃料の供給源が水素含有ガスの供給源であり酸化剤の供給源が酸素含有ガスの供給源である請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第２分配部材が第１及び第２の波形プレートによって形成され、これら第１及び第２の波形プレートが山部及び谷部を有しており、第１の波形プレートの谷部が第２の波形プレートの山部に接合されて第３通路を形成し、波形プレートの少くとも一方が波形プレートを貫通して第３通路と第４通路を相互連絡する開口を有している請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第２分配部材が複数の隔置された平行な管によって形成されて第３通路を形成し、これら管が間隔部材によって相互に接続されている請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
- 第２分配部材が複数の平行な第３通路を形成し、第２分配部材の平行な第３通路の軸線が１つの平面にある請求項１又は２記載の固体酸化物燃料電池スタック。
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