JP3825050B2 - アクチニド燃焼用燃料要素 - Google Patents

Description

本発明はアクチニド燃焼用燃料要素に関する。この燃料要素は、長寿命の放射性元素を短寿命の放射性元素に変換するために、燃料要素を焼却する、すなわち、中性子束に暴露するために、速中性子炉、あるいは加圧水炉といった原子炉に用いることを目的としている。アクチニドという術語は、単独のアクチニドかあるいは核分裂生成物との混合物を意味する。
原子力発電所における発電、および、核燃料の照射によって、次の３種類に分類される放射性廃棄物が発生する。
− 廃棄物Ａ、すなわち、いわゆる短寿命廃棄物であり、この廃棄物の半減寿命または半減期は３０年以下であり、この廃棄物は、病院、実験室、工場、原子力発電所、及び再処理工場で発生する。
− 廃棄物Ｂ、再処理によって発生する長寿命廃棄物を含む。
− 廃棄物Ｃ、核分裂生成物及び半減期が数十年から数千年である長寿命放射源を含み、再処理作業から発生する。
現在フランスにおいて、核燃料は、ラアーグのコジュマ工場といった、再処理工場において、化学的な処理によって再処理される。化学的な処理が錯体反応によって、プルトニウム及びウラニウムをその他の放射性元素から分離することを可能としている。ウラニウムとプルトニウムは、濃縮物質を構成し、再処理物質の９７％を占める。
プルトニウムは、中性子によって核分裂を起こす特性を持っているので核燃料として使用できる。再処理を行わない状態では、プルトニウムは半減期が長く（アイソトープ２３９として２４，０００年）または放射毒性のために問題の放射性元素である。そして、プルトニウムは、使用済み燃料の取り出し時には、放射毒性の１５％を占めるが、１０，０００年後には、９８％を占めることになる。
廃棄物とは、その言葉の真の意味でいえば、残りの３％を指す言葉である。廃棄物は、現在では、ガラス固化されて貯蔵に適した地質サイトに貯蔵される。廃棄物は、長寿命核分裂生成物（ヨード１２９、セシウム１３５、テクネチウム９９）及び少量のアクチニド類（ネプツニウム２３７、アメリシウム２４１及び２４３）からなる元素を含む。現在、こうした廃棄物の放射毒性の低減の研究が勧められている。これは、上記の元素を安定な短寿命の元素に転換させることを目的としている。この目的から見ると、アクチニド元素は１個またはそれ以上の中性子の捕獲によって核分裂元素となる利点があるので、核分裂と発電に参加させることができる。長寿命の核分裂生成物に関しては、放射毒性の低減にためには、それらを短寿命元素へ変換することが必要である。
従って、一般的な意味での長寿命元素、特に、アクチニド、特にプルトニウムの処理に焼却の工程を用いることは有意義である。
この課題の第１の解決策は、焼却すべき元素とウランといったその他のアクチニド、またはトリウム、あるいはＭｇＯ，Ａｌ₂Ｏ₃、またはＭｇＡｌ₂Ｏ₄といった不活性の材料と組み合わせて原子炉内に投入することである。特に、原子炉の炉心は６角形または正方形の断面を持つ、垂直な燃料集合体で構成される。これら燃料集合体のそれぞれは、複数の燃料ニードル、燃料ロッド、または、燃料要素からなり、それぞれ燃料要素にはアクチニド基の材料のペレットが積み重ねられている。冷却剤（ナトリウムまたは水）がそれぞれの燃料要素の周囲を循環する。
この解決策は多くの問題点を含んでいる。その１つは、焼却すべきアクチニドにその他のアクチニドを組み合わせることは燃焼の効率を下げることになる。何故なら、組み合わせることによって、本来転換すべき生成物が生成されるからである。この実例は、例えば、プルトニウムがウランと組み合わされる場合である。この場合、ウランが中性子束に暴露されると次第にプルトニウムに転換される。さらに、不活性元素を加えることによって、汚染された廃棄物の量を増加させ、しかも、アクチニド元素と冷却剤との熱交換が不活性材料を経由して行わなければならないため、単独のアクチニドの場合の燃焼特性をしばしば劣化させる。
本発明の目的は、従って、不活性物質やアクチニド基の物質を添加することなく対象のアクチニドを隔離された状態で処理することを可能とするアクチニド燃料要素の開発であって、更に、この燃料要素は中性子照射の期間、燃料の機械的な健全性を保証し、かつ、原子炉内での後処理（すなわち、貯蔵及び原子炉での再使用を考慮したコンディショニング）の後に対象のアクチニドの回収が可能であるアクチニド燃料要素を開発することである。
従来の燃料要素の構造を図１に示した。本文の以下の記載において、上側、下側、または上の部分、下の部分といった表現は添付の図面を参照することを考慮し、かつ原子炉の種々の部分に相当する。この燃料要素は、両端部に２つのプラグ３及び４を備え、かつ内部に積み重ねられた燃料ペレット７を包含している管状の外部ジャケット１を有する。外部ジャケット内に設置され、かつ上部膨張チャンバー１３及び下部エキスパンションチャンバー１５を画成している２つのクリンプ９及び１１によって、これらペレット７は外部ジャケット１の中央部に保持されている。燃料ペレット７は一般に粉末冶金法で製造される焼結ペレットである。また、これら燃料ペレット７には適宜中央穴１７が設けられる。
アクチニド燃焼用燃料要素の製造に核燃料要素の従来の標準的な技術を用いる場合、原子炉の構成及び希釈の程度に関連した技術基準の結果として、次のような構成を用いることが必要となる。それは、
− 所定の燃料要素の直径に対して要求されるアクチニドの量を減らすために、ペレットの外径に比較して大きな直径の中心穴を持つペレットとするか、
− 同じ理由で中心穴を持たないが極めて小さな直径のペレットするか、である。
最初の場合、燃料の機械的な強度は不十分であり、中性子照射の影響によって、また、ガス状の核分裂生成物の形成によって、ペレットはバラバラとなり、燃料要素の下の部分が崩壊する可能性がある。
また、第２の場合、燃料要素の外部ジャケットの外径が、与えられた核燃料要素の寸法に比較して小さすぎるため、熱交換が正しく行われない可能性がある。
本発明の目的はこれらの問題を解決することであり、本発明はアクチニド燃焼用燃料要素に関する。
本発明の燃料要素は、その両端に上部プラグと下部プラグを有する管状の外部ジャケットと、両端部が封止されてアクチニド粒子を収容する円環状空洞を画成すると共に、中央部に中央部内部空間を画成するように前記外部ジャケット内に配置され、外部ジャケットと同軸に配置された管状の内部スリーブとを有する構成とされている。この内部スリーブは、燃焼期間に形成されるガスは透過し、アクチニドは透過しない材料で作成されていること、更に内部スリーブが燃料要素の一方の端部に少なくとも１つのエキスパンションチャンバーを画成し、中央部内部空間が前記エキスパンションチャンバーに開口する構成となるように、前記内部スリーブは外部ジャケットの長さの一部分に重なるように延びている等の特徴を持つ。
内部スリーブを備えた結果として、アクチニドを不活性物質内に不動態化して保持する必要はなく、アクチニドを単独で使用することができる。その上、照射の作用によって燃料要素中心部が崩壊したり、アクチニドが内部スリーブから漏れ出す危険性もない。何故なら、内部スリーブはアクチニドを透過しない設計とされているためである。内部スリーブは、アクチニド類の内部空間への移行を防止しつつ、アクチニドの燃焼によって発生したガスを内部空間へ移動させることのできる材料から製作されている。内部スリーブはジルコニウム合金、セラミックス、フェライト、オーステナイト鋼、あるいは前記の特性の他に、高い線量の照射に耐えることができる材料であれば、いかなる材料をも用いることができる利点がある。
アクチニド粒子は、ＰｕＮ、ＡｍＮ，（ＰｕＡｍＵ）Ｎといった窒化物、ｐｕＣといった炭化物、ＰｕＯ₂、（ＰｕＡｍＵ）Ｏ₂、ＡｍＯ₂といった酸化物、あるいはこれらの混合とすることのできる利点がある。
円環状空洞の幅は１ｍｍかそれ以下であることが望ましい。こうすることによって、プルトニウムと外部ジャケットの周囲を循環している冷却液との間の熱交換が容易に行われる。
アクチニド化合物は、３０から２００μｍの間の直径の球形の粒子であることが望ましい。燃料要素の作成の期間、球形の粒子を用いることによって燃料粒子を自由に流動させて円環状空洞の中に粒子を充填することが可能となる。２００μｍを越える直径の燃料粒子は、円環状空洞の幅が狭いために、空洞内に隙間が生ずる可能性がある。反対に、５０μｍより小さな直径の粒子を用いると、燃料粒子が過度に圧縮され、燃料粒子の密度（単位容積あたりの燃料の量）が過剰にしている。しかし、炉心及びそれぞれの燃料集合体ばかりでなく、それぞれの燃料要素においても、アクチニドを十分隔離するために希釈の度合いを高めることが求められる。
燃料要素がその下部にエキスパンションチャンバーを有することは利点である。燃料要素の下部は、上部に比較して温度が低く、従って、圧力も安定している。このことから、エキスパンションチャンバーを下部に配置することは、実質的にその容積を減少させ得ることを意味する。
本発明の第１の実施の形態によれば、中心部の内部空間は空であり、照射時に形成されるガスの収集専用に用いられる。本発明の第２の実施の形態によれば、その空間は少なくとも１つの不活性材料か、吸収材料か、あるいは減速材かが収容されている。減速材は、中性子スペクトルに作用して原子炉の安全性を適正化し、吸収材料及び／または燃焼可能な放射毒は燃料の原子炉内での滞在時間を増加させ、不活性材料は、燃料または炉心の仮想的な融解事故の場合の核分裂性物質を希釈する役割を果たす。吸収材料は、例えば、エルビウム、ガドリニウムあるいは炭化ホウ素である。不活性材料は、例えば、ＭｇＯ、Ａｌ₂Ｏ₃またはＭｇＡｌ₂Ｏ₄といった酸化物である。
本発明は、以下に示す非限定的な実施の形態について、添付した図面を参照してより詳細に説明する。
図１ アクチニドを有意に燃焼させることのできない従来の燃料要素の断面を示す図である。
図２ プルトニウム燃焼用の燃料要素として高速中性子炉に適用される本発明によるアクチニド燃焼用燃料要素の長さ方向の断面を示す図である。
図３及び４ 図２の詳細を示す部分図である。
図２に示すように、本発明によるアクチニド燃焼用燃料要素は、両端が位置３６に於いて溶接されている上部プラグ３２と下部プラグ３４によってシールされた管状の外部ジャケット３０を有する。燃料要素は、また、外部ジャケット３０内に外部ジャケット３０と同軸に配置された管状の内部スリーブ３８を有する。この内部スリーブ３８は、エキスパンションチャンバー４０を画成するように、外部ジャケット３０の長さの少なくとも一部分を含んで、好ましくはジャケット３０の長さの一部分のみに重なるように延びている。
図２に示すように、前記エキスパンションチャンバーは燃料要素の下部に配置されている。反対に、エキスパンションチャンバーを燃料要素の上部に配置しても良い。その他の実施の形態によれば、燃料要素の両端部に上部エキスパンションチャンバーと下部エキスパンションチャンバーを画成するように、内部スリーブ３８をジャケットの中心部に配置しても良い。
内部スリーブ３８は、その中心部に中央部内部スペース４２を画成し、外部ジャケットとの間に、焼却されるアクチニド粒子４６を収容するための円環状の空洞４４を形成している。
スペーサ４８が外部ジャケット３０と内部スリーブ３８の間に設置されている。前記スペーサ４８は、円環状空洞４４の高さ方向に亘って配置された螺旋状のワイヤーか数個の円筒状のリングで構成されている。前記スペーサは、中性子照射の全期間に亘って外部ジャケットと内部スリーブの間の隙間を一定に保持し、構造的な変形を防止することを可能としている。中央部内部スペース４２は、燃料要素内の核分裂生成ガスの内圧を限定するように設計されているエキスパンションチャンバーにエキスパンション容量を付加する作用をもつ。
外部ジャケット３０の機能は、アクチニド化合物４６と前記ジャケットの外部を流れる冷却液との間の接触を防ぐことである。前記ジャケット３０は、ジルコニウム合金、フェライトまたはオースエナイト鋼、あるいは、高線量での照射の下でも変形が僅かであるその他いかなる材料からも作成できる利点を持つ。
円環状空洞４４はその両端がシールされている。本発明の実施の形態によれば、図３及び図４に示すように、円環状空洞の一端は、外部ジャケット３０と内部スリーブ３８の間の隙間に相当する寸法に設計されている上部プラグ３２の円環状突起５０によってシールされている。他の一端は、中間プラグ５２と円環状シーリングリング５４によってシールされている。中間プラグ５２は、外部ジャケット３０にクリンプされ（符号５６参照）、一方、円環状空洞４４の下部に配置されたシーリングリング５４は、外部ジャケット３０と、内部スリーブ３８と中間プラグ５２とに、符号５８で示した溶接位置において溶接されている。
アクチニド粒子４６は円環状空洞４４内を充填している。これらの粒子は、一端が上部プラグ３２の円環状突起５０に固定されているスプリング６２の他端上に設けられた円環状リング６０によって前記空洞内に保持されている。この構成が、燃料要素を運搬する間アクチニド粒子を所定位置に保持することを可能としている。
例として示すと、本発明による燃料要素は次の寸法とされる。
外部ジャケット３０の外径： ６．３５ｍｍ
外部ジャケット３０の内径： ５．５５ｍｍ
内部スリーブ３８の外径： ４ ｍｍ
内部スリーブ３８の内径： ３．６ ｍｍ
円環状空洞の高さ： 約 １ ｍ
エキスパンションチャンバー４０の高さ： 約 １ ｍ

Claims (10)

1. アクチニド燃焼用燃料要素であって、その両端が上部プラグ（３２）と下部プラグ（３４）を備えた管状外部ジャケット（３０）と、両端がシールされ、焼却すべきアクチニド粒子（４６）を収容する円環状空洞（４４）を画成し、更に中央部内部スペース（４２）を画成するように、前記外部ジャケット（３０）内に外部ジャケットと同軸に配置された管状内部スリーブ（３８）とを備え、そして、前記内部スリーブ（３８）は、焼却期間に発生したガスは透過し、アクチニドは透過しない材料によって作成され、そして、前記内部スリーブ（３８）は、前記燃料要素の両端部の一方に少なくとも１つのエキスパンションチャンバー（４０）を画成するように外部ジャケット（３０）の長さの一部に重なるように延び、中央部スペース（４２）は前記エキスパンションチャンバー（４０）に開口していることを特徴とするアクチニド燃焼用燃料要素。
2. 前記円環状空洞（４４）の幅は、約１ｍｍと等しいかまたはそれ以下であることを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。
3. 外部ジャケット（３０）がフェライト鋼、ステンレス鋼、またはジルコニウム合金から製作されていることを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。
4. 内部スリーブ（３８）がフェライト鋼、オーステナイト鋼、ジルコニウム合金、またはセラミックから製作されていることを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。
5. アクチニド粒子（４６）が略球形であり、直径で、約３０μｍから２００μｍの間の粒子サイズであることを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。
6. アクチニド粒子は、酸化物、炭化物、窒化物、またはそれらの混合物であることを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。
7. 中央部内部空間（４２）に、少なくとも１つの不活性材料、吸収材料または減速材が含まれていることを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。
8. スペーサ（４８）が外部ジャケット（３０）と内部スリーブ（３８）の間に配置されていることを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。
9. アクチニド粒子（４６）が円環状空洞（４４）の容積を占有し、かつアクチニド粒子がスプリング（６２）上に設けられた円環状リング（６０）によって保持されていることを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。
10. アクチニド燃焼用燃料要素が、その下部に備えられた単一のエキスパンションチャンバー（４０）を有することを特徴とする請求項１に記載のアクチニド燃焼用燃料要素。

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