JP3784973B2 - 耐久性及び耐薬品性に優れたセラミック上絵付用水金 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、セラミック表面に金、その他の貴金属の薄膜を形成して、絵付装飾を行なうことができる絵付用絵具である水金に関する。
【0002】
【従来の技術】
セラミック表面に貴金属を絵付装飾する場合には、水金が用いられている。水金は、貴金属化合物が溶媒(一般的には、油性溶媒)に溶解した液状体ないしペーストである。このような水金をセラミック表面に塗布し、加熱すると、溶媒が燃焼し貴金属化合物は分解するので、貴金属の薄膜をセラミック表面に形成することができる。このようにして、水金によりセラミック表面に絵付装飾を行なうことができる。
【0003】
従来、水金として、貴金属有機化合物と、前記貴金属有機化合物以外の少量の他の金属有機化合物と、べヒクル或いはソルベント(溶媒)等にて構成されているものが知られている。
【0004】
前記金属有機化合物としては、例えば金属のレジネート又は樹脂硫化バルサムの起因族オレオゾル等を使用し、ベヒクルとしては、植物精油長鎖状の脂肪酸等を使用する。
【0005】
上記で構成された液状またはペースト状の絵付用水金を、気孔のないセラミック表面、例えば、磁器、ガラス容器に付着させて彩色装飾を施した後、ソルベントを乾燥し、絵付焼成窯内にて焼成を行なうと、有機物は炭化し、次いで焼失することにより、セラミック表面に薄い貴金属膜が施された貴金属装飾体が得られる。
【0006】
これらの磁器、ガラス容器等の貴金属装飾体は、長年使ううちに、熱水・熱風・合成洗剤・酸・アルカリ等による浸漬や、洗浄・摩耗・衝撃作用により褪色・減耗・摩耗してくる。
【0007】
こららを防止する方法として、一般的には、一度焼成した貴金属絵付品に、再度ガラスコーティングを施して焼成する方法が実施されている。
【0008】
その他にも、一度の焼成で上記二度焼成にてガラスコーテーテイングした場合と同程度の耐久性、耐薬品性を持たせる方法も種々研究されている。
【0009】
例えば、特公昭50−1128号公報には、一回の焼成でセラミック表面上に耐久性のあるガラスコーティングで被覆させるために、貴金属成分に対するCr及びRhの割合がそれぞれ0.0045〜0.0095wt%(重量%、以下同様。)及び0.002〜0.004wt%であり、かつ、珪酸鉛質溶剤(フラックス)を貴金属成分に対して1〜2wt%含有する貴金属調合物(水金)を用い、硼酸または硼素を含有しないガラスを用いて軟化終了点以下で焼成を行なうことにより、2回焼成を行う方法と同程度の耐久性、耐薬品性をもたせる方法が記述されている。
【0010】
また、特公平7−6067号公報には、貴金属の液またはペーストに、貴金属100部に対して、0.1〜8部のTh及び1〜10部のBiを添加調合して、この添加Thによりセラミックスに焼成される貴金属の膜の耐アルカリ性を向上させる方法が記載されている。
【0011】
これらの方法は、一度の焼成で同時に二層を完成するため、二度焼成するために生じる焼成経費を一回分に節減し、窯入窯出処理、生産工程の複雑化を防止し、その間における取扱い損失を減少させることが出来るので、生産上非常に都合がよい。
【0012】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、昨今、高性能な洗浄剤や洗浄機の普及により、これらの磁器、ガラス容器等の貴金属装飾体に要求される耐久性、耐薬品性もさらに高くなってきているので、従来の絵付用水金によっては現在要求されている耐久性及び耐薬品性の水準に対して十分ではない。
【0013】
本発明の目的は、従来の一度焼成法によりセラミック表面に薄い貴金属膜が施された貴金属装飾体に比べて、高い耐久性及び耐薬品性を有するセラミック上絵付用水金、及び前記水金で上絵付したセラミックを提供することである。
【0014】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、ロジウムを0.09〜1.82重量部、銅を0.009〜0.41重量部、及びニッケルを0.063〜1重量部の比で含有するセラミック上絵付用水金を、セラミックに塗布し焼成してセラミックに貴金属膜を形成したところ、前記貴金属膜は耐久性及び耐薬品性に優れていることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0015】
即ち、第1の視点において、本発明によれば、ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、ロジウムを0.09〜1.82重量部、銅を0.009〜0.41重量部、及びニッケルを0.063〜1重量部の比で含有するセラミック上絵付用水金により上記目的を達成することができる。本発明のセラミック上絵付用水金は、次のようにすることができる。
【0016】
ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、ビスマスを9.1重量部以下、クロムを1.82重量部以下の比で、ビスマス及びクロムのうちの少なくとも1種を含有することができる。
ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、亜鉛を0.32重量部以下、鉄を0.46重量部以下の比で、亜鉛及び鉄のうちの少なくとも1種を含有することができる。
ロジウム以外の貴金属を5〜25重量%含有することができる。
前記貴金属は、金、又は、白金、パラジウム及び銀のうちの少なくとも1種を含有する金にすることができる。
【0017】
第2の視点において、本発明によれば、本発明のセラミック上絵付用水金で上絵付して貴金属膜を形成したセラミックであって、前記貴金属膜は、ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、ロジウムを0.09〜1.82重量部、銅を0.009〜0.41重量部、及びニッケルを0.063〜1重量部の比で含有するセラミックにより上記目的を達成することができる。
【0018】
【発明の実施の形態】
本発明の好適な実施の形態について説明する。なお、本発明において数値範囲の記載は、両端値のみならず、その中に含まれる全ての任意の中間値を含むものとする。また、本発明の水金における「貴金属」は、ロジウムを含まないものとする。
【0019】
本発明のセラミック上絵付用水金は、貴金属(ロジウム以外の貴金属、以下同様。)100重量部に対して、ロジウム(Rh)を0.09〜1.82重量部(好ましくは0.4〜1.4重量部、より好ましくは0.6〜1.0重量部)、銅(Cu)を0.009〜0.41重量部(好ましくは0.012〜0.3重量部、より好ましくは0.015〜0.1重量部)、及びニッケル(Ni)を0.063〜1重量部(好ましくは0.1〜0.8重量部、より好ましくは0.2〜0.6重量部)の比で含有する。
【0020】
本発明のセラミック上絵付用水金は、貴金属100重量部に対して、ビスマス(Bi)を9.1重量部以下、クロム(Cr)を1.82重量部以下の比で、ビスマス及びクロムのうちの少なくとも1種をさらに含有することができる。なお、ビスマスは、生地の種類により必ずしも含有させなくてもよい。また、クロムは、生地の種類により必ずしも含有させなくてもよい。
【0021】
貴金属100重量部に対してCuが0.41重量部を越える比の場合には、耐ソーダ性及び外観の双方が不良となり好ましくない。また、貴金属100重量部に対してCuが0.009重量部未満の比の場合には、耐ソーダ性が不良となり好ましくない。ここで、外観が不良ということは、セラミックに形成した貴金属膜の発色性が悪いということである。発色性が良いものは、発色性が良い分だけ耐久性に優れる。
【0022】
貴金属100重量部に対してNiが1重量部を越える比の場合には、耐ソーダ性が不良となり好ましくない。また、貴金属100重量部に対してNiが0.063重量部未満の比の場合には、耐ソーダ性が不良となり好ましくない。
【0023】
また、本発明のセラミック上絵付用水金は、貴金属100重量部に対して、亜鉛(Zn)を0.32重量部以下(好ましくは0.009〜0.32重量部)、鉄(Fe)を0.46重量部以下(好ましくは0.009〜0.46重量部)の比で、亜鉛及び鉄のうちの少なくとも1種をさらに含有することができる。
【0024】
貴金属100重量部に対してZnが0.32重量部を越える比の場合には、耐ソーダ性及び外観の双方が不良となり好ましくない。貴金属100重量部に対してFeが0.46重量部を越える比の場合には、耐ソーダ性及び外観の双方が不良となり好ましくない。
【0025】
本発明のセラミック上絵付用水金は、貴金属を8〜14重量%含有させることができ、好ましくは、貴金属を10〜12重量%(より好ましくは10.4〜11.6重量%、さらに好ましくは10.6〜11.4重量%、特に好ましくは10.8〜11.2重量%、最も好ましくは11重量%)含有する。
【0026】
本発明のセラミック上絵付用水金は、貴金属を11重量%含有する場合、Rhを0.01〜0.2重量%、Cuを0.001〜0.045重量%、及びNiを0.007〜0.110重量%含有することができる。
【0027】
本発明のセラミック上絵付用水金は、貴金属を11重量%含有する場合、Biを1.0重量%以下、Crを0.2重量%以下の含有率で、Bi及びCrのうちの少なくとも1種をさらに含有することができる。
【0028】
本発明のセラミック上絵付用水金は、貴金属を11重量%含有する場合、Znを0.035重量%以下(好ましくは0.001〜0.035重量%)、Feを0.050重量%以下(好ましくは0.001〜0.050重量%)の含有率で、Zn及びFeのうちの少なくとも1種をさらに含有することができる。
【0029】
貴金属としては、例えば、金、銀、白金、パラジウム等があり、これらのうちの少なくとも1種を用いることができる。最も好ましいものは金である。
【0030】
本発明のセラミック上絵付用水金において、好ましくは、貴金属は貴金属有機化合物として含有し、より好ましくは、貴金属有機化合物がベヒクル及びソルベントのうちの1種以上に溶解した形態で含有することができる。
【0031】
金成分は、例えば金の有機結合物として含有することができる。金の有機結合物としては、金樹脂硫化バルサムあるいは金メルカプチド等があり、本発明の水金の製造原料としてこれらのうちの少なくとも1種を用いることができる。また、銀、白金、パラジウム成分についても金と同様の形態で含有することができ、製造原料として、例えば、金と同様の樹脂酸塩あるいはメルカプチド等のうちの少なくとも1種を用いることができる。
【0032】
また、本発明のセラミック上絵付用水金における貴金属成分の一部ないし全部は、貴金属粉として、例えば、金、銀、白金、パラジウムのうちの1以上の粉として含有することができ、製造原料として、これらのうちの少なくとも1種を用いることができる。
【0033】
本発明のセラミック上絵付用水金において、好ましくは、Rh、Bi及びCrは、貴金属有機化合物の化合物であってRh、Bi及びCrのうちの少なくとも1種の元素を含む少なくとも1種の有機化合物として含有し、より好ましくは、貴金属有機化合物の化合物であってRh、Bi及びCrのうちの少なくとも1種の元素を含む少なくとも1種の有機化合物がベヒクル及びソルベントのうちの1種以上に溶解した形態で含有することができる。このような有機化合物としては、例えば、Rh、Bi及びCrの各成分の樹脂酸塩あるいはメルカプチドあるいはカルボン酸塩等相溶性のあるものであればよく、製造原料として、これらのうちの少なくとも1種、あるいは金属酸化物を用いることができる。
【0034】
本発明のセラミック上絵付用水金において、Cu及びNiは、好ましくは、Cu及びNiのうちの1種以上がベヒクル及びソルベントのうちの1種以上に溶解した形態で含有することができる。
【0035】
本発明のセラミック上絵付用水金において、好ましくは、Cu及びNiは、貴金属有機化合物の化合物であってCu及びNiのうちの少なくとも1種の元素を含む少なくとも1種の有機化合物として含有し、より好ましくは、貴金属有機化合物以外の化合物であってCu及びNiのうちの少なくとも1種の元素を含む少なくとも1種の有機化合物がベヒクル及びソルベントのうちの1種以上に溶解した形態で含有することができる。このような有機化合物としては、例えば、Cu及びNiの各成分の樹脂酸塩あるいはメルカプチドあるいはカルボン酸塩等相溶性のあるものであればよく、製造原料として、これらのうちの少なくとも1種、あるいは金属酸化物を用いることができる。
【0036】
本発明のセラミック上絵付用水金において、Zn及びFeは、好ましくは、Zn及びFeのうちの1種以上がベヒクル及びソルベントのうちの1種以上に溶解した形態で含有することができる。
【0037】
本発明のセラミック上絵付用水金において、好ましくは、Zn及びFeは、貴金属有機化合物の化合物であってZn及びFeのうちの少なくとも1種の元素を含む少なくとも1種の有機化合物として含有し、より好ましくは、貴金属有機化合物以外の化合物であってZn及びFeのうちの少なくとも1種の元素を含む少なくとも1種の有機化合物がベヒクル及びソルベントのうちの1種以上に溶解した形態で含有することができる。このような有機化合物としては、例えば、Zn及びFeの各成分の樹脂酸塩あるいはメルカプチドあるいはカルボン酸塩等相溶性のあるものであればよく、製造原料として、これらのうちの少なくとも1種、あるいは金属酸化物を用いることができる。
【0038】
本発明のセラミック上絵付用水金は、ベヒクルを含有することができる。ベヒクルは、テレピン油、ローズマリー油、サッサフラス油、ラベンダー油、クローブ油、ピネンのような植物精油長鎖状の脂肪酸等の1種以上を含むものにすることができる。本発明のセラミック上絵付用水金は、ベヒクルを5〜30重量%(固形分としては2.5〜15重量%)含有することができる。
【0039】
[製造例]
Rh(ロジウム)及びAu(金)を含有する水金液に、添加剤Cu(銅)及びNi(ニッケル)を加えて、Auを11重量%、Rhを0.01〜0.2重量%、Cuを0.001〜0.045重量%及びNiを0.007〜0.110重量%含有する水金液を得る。
【0040】
Rh及びAuを含有する水金液に、添加剤Cu、Ni、Zn及びFeを加えて、Auを11重量%、Rhを0.01〜0.2重量%、Cuを0.001〜0.045重量%、Niを0.007〜0.110重量%、Znを0.001〜0.035重量%、及びFeを0.001〜0.050重量%含有する水金液を得る。
【0041】
Rh、Bi(ビスマス)、Cr(クロム)及びAuを含有する水金液に、添加剤Cu及びNiを加えて、Auを11重量%、Rhを0.01〜0.2重量%、Biを1.0重量%以下、Crを0.2重量%以下、Cuを0.001〜0.045重量%及びNiを0.007〜0.110重量%含有する水金液を得る。
【0042】
Rh、Bi、Cr及びAuを含有する水金液に、添加剤Cu、Ni、Zn及びFeを加えて、Auを11重量%、Rhを0.01〜0.2重量%、Biを1.0重量%以下、Crを0.2重量%以下、Cuを0.001〜0.045重量%、Niを0.007〜0.110重量%、Znを0.001〜0.035重量%、及びFeを0.001〜0.050重量%含有する水金液を得る。
【0043】
[使用例]
本発明の水金は、セラミック面に塗布し、例えば700〜900℃で焼成することにより、セラミック面に貴金属膜を形成することができる。
【0044】
【実施例】
[実施例1〜4]
Rh(ロジウム)、Bi(ビスマス)及びCr(クロム)を含有する水金に対して表2の添加剤(Zn及びFeのうちの0〜2種と、Cu及びNiの双方)を添加して、Auが11重量%、Rhが0.05重量%、Biが0.4重量%及びCrが0.02重量%になるように、かつ、表2の添加剤が表2に記載の濃度になるようにした。この水金を、セラミック面に塗布し、800℃で焼成して得られた金属薄膜(装飾体)の特性について、評価した。
【0045】
前記水金は、樹脂バルサム、テレピン油を60:40の割合(重量比)で混合してスラリー形成液としたものを、水金の全重量に対して20重量%含有するように加えたものである。なお、前記水金における上記元素は、樹脂酸塩として含有させている。
【0046】
[比較例1〜9]
Rh、Bi及びCrを含有する水金に対して表2の添加剤(Cu及びNiの双方は含有させない)を添加して又は全く添加しない以外は前記実施例と同様にして、Auが11重量%、Rhが0.05重量%、Biが0.4重量%及びCrが0.02重量%になるように、かつ、表2の添加剤が表2に記載の濃度になるようにした。この水金を、セラミック面に塗布し、800℃で焼成して得られた金属薄膜(装飾体)の特性について、評価した。
【0047】
〈焼成外観の評価方法〉
焼成外観は、装飾体の発色性について、色差計(日本電色工業製OFC−31型)を用いて側定する。数宇が大きい方が発色が鮮やかで良好であることを示している。
【0048】
即ち、発色性は、L、a,b値より判定した。L、a,b各値は、大きくなるほど明度、赤味、黄味は夫々増す。従って、L、a,b値が大きい程、金色として、優れた色である。このテストでは、L、a,b値の合計が50の場合を基準金色とし、(L+a+b)/50を発色性の値とした。この値が1以上で大きくなる程優れた金色として優れた発色性を示すが一般的に合格値は0.9以上である。
【0049】
〈耐ソーダ性の評価方法〉
耐ソーダ性は、下の表1に表わすような条件下で、装飾体を形成した陶磁器のカップを薬品中に浸漬し、その後装飾体の損傷の有無を目視により判定して点数化した。
【0050】
【表1】
【0051】
判定は、装飾体に損傷がない場合を[1]、50%損傷した場合を[2]、75%損傷した場合を[3]、全部損傷した場合を[4]として点数化した。そして、この損傷に関する評価点数が2以下である場合は合格であるとした。
【0052】
実施例1〜4及び比較例1〜9の場合における焼成外観及び耐ソーダ性の評価結果を表2に示す。
【0053】
【表2】
【0054】
表2の判定の項目における「○」は、焼成外観及び耐ソーダ性の双方ともに合格であることを示す。「△」は、焼成外観又は耐ソーダ性のどちらか一方が不合格であることを示す。「×」は、焼成外観及び耐ソーダ性の双方ともに不合格であることを示す。なお、表2中の「*」を付した値は、本発明で特定する範囲からはずれている値である。
【0055】
【発明の効果】
請求項1〜5のセラミック上絵付用水金は、ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、ロジウムを0.09〜1.82重量部、銅を0.009〜0.41重量部、及びニッケルを0.063〜1重量部の比で含有するので、高い耐久性及び耐薬品性(特に、耐アルカリ性)を有する。
【0056】
請求項3〜5のセラミック上絵付用水金は、請求項3〜5の各々に記載の構成をさらに具備するので、上記基本的な効果が顕著である。
【0057】
請求項6のセラミックは、本発明のセラミック上絵付用水金で絵付したので、前記水金から形成された貴金属膜は、高い耐久性及び耐薬品性(特に、耐アルカリ性)を有する。
Claims (6)
- ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、ロジウムを0.09〜1.82重量部、銅を0.009〜0.41重量部、及びニッケルを0.063〜1重量部の比で含有することを特徴とするセラミック上絵付用水金。
- ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、ビスマスを9.1重量部以下、クロムを1.82重量部以下の比で、ビスマス及びクロムのうちの少なくとも1種を含有することを特徴とする請求項1に記載のセラミック上絵付用水金。
- ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、亜鉛を0.32重量部以下、鉄を0.46重量部以下の比で、亜鉛及び鉄のうちの少なくとも1種を含有することを特徴とする請求項1〜2のいずれか一に記載のセラミック上絵付用水金。
- ロジウム以外の貴金属を5〜25重量%含有することを特徴とする請求項1〜3のいずれか一に記載のセラミック上絵付用水金。
- 前記貴金属は、金、又は、白金、パラジウム及び銀のうちの少なくとも1種を含有する金であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一に記載のセラミック上絵付用水金。
- 請求項1〜5のいずれか一に記載のセラミック上絵付用水金で上絵付して貴金属膜を形成したセラミックであって、
前記貴金属膜は、ロジウム以外の貴金属100重量部に対して、ロジウムを0.09〜1.82重量部、銅を0.009〜0.41重量部、及びニッケルを0.063〜1重量部の比で含有することを特徴とするセラミック。
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