JP3690065B2 - 電気二重層コンデンサ - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は電気二重層コンデンサに関する。
【0002】
【従来の技術】
電気二重層コンデンサを同じ容量でより小型かつ軽量とするには、電気二重層コンデンサに蓄えうるエネルギ密度を高める必要がある。電気二重層コンデンサが蓄えうるエネルギは、静電容量に比例し、使用電圧の2乗に比例する。したがって、電気二重層コンデンサのエネルギ密度を高めるには分解電圧の高い電解液を用いて使用電圧を高めるのが効果的である。
【0003】
従来の電気二重層コンデンサの電解液としては、硫酸等の鉱酸、アルカリ金属塩又はアルカリを含む水系電解液の他、各種非水系電解液が用いられている。水系電解液の分解電圧が約1.2Vであるのに対し、非水系電解液は2〜3Vの分解電圧を有するので、使用電圧を高めうる点では非水系電解液の方が有利である。
【0004】
このような非水系電解液の溶媒としては、プロピレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド(特開昭49−68254)や、スルホランとその誘導体等(特開昭62−237715)の非水系溶媒が知られている。
また、非水系電解液の電解質としては、第4級アンモニウムや第4級ホスホニウムのホウフッ化物塩等が知られているが、酸化還元電位の幅がより広い電解質が望まれている。
【0005】
一方、リチウムイオン電池用電解液の電解質として、[N(SO2CF3)2]−を陰イオンとして有するリチウムのイミド塩が提案されている(特開平2−37673)が、リチウムや第4級オニウムイミド塩を用いた電解液は電気伝導度が低く、かつ分解電圧が低い問題があった。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、従来技術の前記問題を解決し、耐電圧が高く、エネルギ密度が高く、かつ内部抵抗が低い電気二重層コンデンサを提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】
本発明は、一対の分極性電極と該分極性電極上に電気二重層を形成する電解液とを有する電気二重層コンデンサにおいて、電解液が式1a又は式1bで表される陰イオン(ただし、R1及びR2は互いに同じでも異なっていてもよく、炭素数1〜4でフッ素を含有する1価の有機基である。R3は炭素数2〜8でフッ素を含有する2価の有機基である。)を有する第4級オニウム塩からなる電解質を含む非水系電解液であることを特徴とする電気二重層コンデンサを提供する。
【0008】
【化2】
【0009】
本発明の電気二重層コンデンサの電解液の電解質に使用される第4級オニウム塩は、従来リチウム電池等で使用されている[N(SO2CF3)2]−を陰イオンとして有するイミドに対し、例えば−CH2O−のような基が挿入された化合物であるが、O原子が入ることで電子吸引性が高まり、イオンの解離度が大きくなって電気伝導度が高くなるとともに酸化安定性が向上している。
【0010】
式1a又は式2bで表される陰イオンとしては、電子吸引性の高いF原子の数が増えるほどイオンの解離度が大きくなるが、一方分子量が大きくなると陰イオンの移動度が小さくなる。したがって、電解質の電気伝導度を高くするには、式1aにおいてはR1 、R2 がそれぞれ、CH2 CF3 、CH2 CF2 CF3 、CH(CF3 )2 又はCH2 CF2 CHF2 であることが好ましい。このとき、R1 とR2 は同じであっても異なっていてもよい。R1 とR2 がともにCH(CF3 )2 であるとさらに好ましい。
【0011】
式1bにおいては、R3 がCH2 (CF2 )2 CH2 、CH2 (CF2 )3 CH2 、CH2 (CF2 )4 CH2 、(CH(CF3 ))2 、(CH(CF2 CF3 ))2 、(CH(CF2 CHF2 ))2 又は(C(CF3 )2 )2 であるのが好ましく、特にCH2 (CF2 )2 CH2 、CH2 (CF2 )3 CH2 、CH2 (CF2 )4 CH2 であるのが好ましい。
【0012】
具体的に陰イオンを例示すると、[N(SO2 OCH2 CF3 )2 ]- 、[N(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 ]- 、[N(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 ]- 、[N(SO2 OCH(CF3 )2 )2 ]- 及び式2〜式6で示される陰イオンが挙げられる。ただし式2においてnは2〜4の整数である。
【0013】
【化3】
【0014】
また、本発明に使用される電解質の陽イオンは第4級オニウムイオンであり、特に(NR4R5R6R7)+又は(PR4R5R6R7)+で表されることが好ましい。ただし、ここで、R4、R5、R6、R7は炭素数1〜5のアルキル基で、同じでも異なっていてもよい。
本発明に使用される電解質の具体例を以下に例示する。
【0015】
【化4】
(CH3 )4 NN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(C2 H5 )4 NN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(C3 H7 )4 NN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(C4 H9 )4 NN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(CH3 )3 (C2 H5 )NN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(CH3 )2 (C2 H5 )2 NN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(CH3 )(C2 H5 )3 NN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(CH3 )4 NN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(C2 H5 )4 NN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(C3 H7 )4 NN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(C4 H9 )4 NN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(CH3 )3 (C2 H5 )NN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(CH3 )2 (C2 H5 )2 NN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(CH3 )(C2 H5 )3 NN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 。
【0016】
【化5】
(CH3 )4 NN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(C2 H5 )4 NN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(C3 H7 )4 NN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(C4 H9 )4 NN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(CH3 )3 (C2 H5 )NN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(CH3 )2 (C2 H5 )2 NN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(CH3 )(C2 H5 )3 NN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(CH3 )4 NN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(C2 H5 )4 NN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(C3 H7 )4 NN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(C4 H9 )4 NN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(CH3 )3 (C2 H5 )NN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(CH3 )2 (C2 H5 )2 NN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(CH3 )(C2 H5 )3 NN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 。
【0017】
【化6】
(CH3 )4 PN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(C2 H5 )4 PN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(C3 H7 )4 PN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(C4 H9 )4 PN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(CH3 )3 (C2 H5 )PN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(CH3 )2 (C2 H5 )2 PN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(CH3 )(C2 H5 )3 PN(SO2 OCH2 CF3 )2 、
(CH3 )4 PN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(C2 H5 )4 PN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(C3 H7 )4 PN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(C4 H9 )4 PN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(CH3 )3 (C2 H5 )PN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(CH3 )2 (C2 H5 )2 PN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 、
(CH3 )(C2 H5 )3 PN(SO2 OCH2 CF2 CF3 )2 。
【0018】
【化7】
(CH3 )4 PN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(C2 H5 )4 PN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(C3 H7 )4 PN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(C4 H9 )4 PN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(CH3 )3 (C2 H5 )PN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(CH3 )2 (C2 H5 )2 PN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(CH3 )(C2 H5 )3 PN(SO2 OCH2 CF2 CHF2 )2 、
(CH3 )4 PN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(C2 H5 )4 PN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(C3 H7 )4 PN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(C4 H9 )4 PN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(CH3 )3 (C2 H5 )PN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(CH3 )2 (C2 H5 )2 PN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 、
(CH3 )(C2 H5 )3 PN(SO2 OCH(CF3 )2 )2 。
【0019】
【化8】
【0020】
【化9】
【0021】
得られる電解液の電気伝導度と低温における安定性を勘案し、電解液に含まれるこれら電解質の濃度は0.3〜2.0mol/l、特には0.5〜1.5mol/lとするのが好ましい。
【0022】
本発明の電気二重層コンデンサの電解液は、前記第4級オニウム塩と非水系溶媒とからなるものが好ましい。該非水系溶媒は特に限定されず、従来公知又は周知の非水系溶媒を使用できる。特に電気化学的な安定性を考慮すると、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、スルホラン、3−メチルスルホラン、1,2−ジメトキシエタン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート及びジメチルカーボネートからなる群から選ばれる1種以上からなる非水系溶媒が好ましい。
【0023】
本発明の電気二重層コンデンサに使用される分極性電極は、電気化学的に不活性な高比表面積の材料を主体とするものであればよく、主として活性炭、カーボンブラック、金属微粒子、導電性金属酸化物微粒子からなるものが好ましい。分極性電極を正極と負極の両極に用いて電気二重層コンデンサを構成する。
【0024】
【実施例】
以下、本発明を実施例(例1〜7)及び比較例(例8〜13)によって詳しく説明するが、本発明はこれらによって限定されない。
【0025】
水蒸気賦活されたやしがら活性炭粉末80重量%、ポリテトラフルオロエチレン10重量%及びカーボンブラック10重量%からなる混合物にエタノールを加えて混練し、シート状に成形後、厚さ0.6mmにロール圧延し、得られたシートを直径12mmの円盤2枚に打ち抜き、分極性電極とした。
【0026】
この2枚の円盤状の分極性電極を、コイン型コンデンサセルの集電体兼ハウジング部材とするステンレス製ケースの正極側及び負極側の内側に、それぞれ黒鉛系導電性接着剤を用いて接着した。次にこのステンレス製ケースごと減圧下で加熱処理して水分等を除き、表1に示す組成の低水分の非水系電解液を分極性電極に含浸させ、2つの分極性電極の間にポリプロピレン繊維不織布製のセパレータ紙を挟んであわせた。さらに、絶縁体であるガスケットを介してステンレスケースをかしめ封口し、直径18.4mm、厚さ2.0mmのコイン型電気二重層コンデンサを得た。
【0027】
なお、表1において、γ−BLはγ−ブチロラクトン、EMCはエチルメチルカーボネート、PCはプロピレンカーボネート、SLはスルホランを示し、混合溶媒の場合の括弧内は体積比を示し、濃度は電解質の濃度(単位:mol/l)を示す。
【0028】
例1〜13の各電気二重層コンデンサについて、初期の放電容量と内部抵抗を測定した後、55℃に保持した恒温槽中で3.0Vの電圧を印加して500時間経過した後の放電容量及び内部抵抗を測定した。この初期と電圧印加試験後の放電容量及び内部抵抗の変化を調べて、高い使用電圧域における長期的な作動性能と信頼性を加速度的に評価した。その結果を表2に示す。なお、表2において、放電容量の単位はF、内部抵抗の単位はΩである。
【0029】
【表1】
【0030】
【表2】
【0031】
【発明の効果】
本発明の電気二重層コンデンサは内部抵抗が低く、かつ単位セルで3.0Vという高い使用電圧が可能であり、使用電圧が高い分エネルギ密度が高い。また、長時間の使用による容量低下と内部抵抗の増加が少ないという優れた特性を有する。したがって、本発明の電気二重層コンデンサを使用すれば、3.0VによるICのバックアップが単位セルで対応でき、その信頼性も高い。
Claims (5)
- 式1aにおいて、R1、R2がそれぞれ独立に、CH2CF3、CH2CF2CF3、CH(CF3)2又はCH2CF2CHFである請求項1記載の電気二重層コンデンサ。
- 式1bにおいて、R3がCH2(CF2)2CH2、CH2(CF2)3CH2、CH2(CF2)4CH2、(CH(CF3))2、(CH(CF2CF3))2、(CH(CF2CHF2))2又は(C(CF3)2)2である請求項1記載の電気二重層コンデンサ。
- 前記第4級オニウム塩が、(NR4R5R6R7)+又は(PR4R5R6R7)+で表される陽イオン(ただし、R4、R5、R6及びR7は互いに同じでも異なっていてもよく、炭素数1〜5のアルキル基である。)を有する請求項1、2又は3記載の電気二重層コンデンサ。
- 前記非水系電解液は、前記電解質と非水系溶媒とからなり、該非水系溶媒がプロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、スルホラン、3−メチルスルホラン、1,2−ジメトキシエタン、アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート及びジメチルカーボネートからなる群から選ばれる1種以上である請求項1、2、3又は4記載の電気二重層コンデンサ。
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