JP3614637B2 - 天然ガス吸蔵用粒状活性炭およびその製造方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、天然ガス吸蔵用粒状活性炭およびその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
天然ガス(主成分:メタン)を燃料とする自動車において、その天然ガスの貯蔵方法としては、天然ガスを圧縮して容器に充填する、または天然ガスを液化して容器に充填する、といった方法が採用されている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら前者の場合、高圧力(約20MPa)に耐え得る容器を必要とするため設備コストが嵩み、また容器の車両搭載性が悪く、トランクルーム等の容積を縮めなければならない、といった問題がある。一方、後者の場合、液化天然ガスを極低温(−162℃)に保持しなければならないので真空二重構造の容器を必要とし、また液化天然ガスを気化させるための装置も必要とするので、前記同様に設備コストが嵩む、といった問題がある。
【0004】
【課題を解決するための手段】
本発明は、比較的低い圧力での天然ガス(特にメタン)の吸蔵を可能にし、またその吸蔵容量が高く、しかも車両等への搭載性を良好にし得る前記天然ガス吸蔵用粒状活性炭を提供することを目的とする。
【0005】
前記目的を達成するため本発明の第1の特徴によれば、天然ガス中のメタン分子を吸蔵すべく各々複数の第1および第2細孔を有していて、前記メタン分子の直径をdとしたとき前記第1細孔の直径d1 が2d<d1 ≦2.5dであり、且つ前記第2細孔の直径d2 が5d<d2 ≦6dであり、且つまた全細孔の容積における全第2細孔の容積の割合pが5%≦p≦15%である天然ガス吸蔵用粒状活性炭を、粒状炭化物にガス賦活処理を施して製造するようにした、天然ガス吸蔵用粒状活性炭の製造方法であって、前記粒状炭化物として、フェノール樹脂を圧縮成形してなる成形体ペレットに炭化処理を施したものを使用し、前記ガス賦活処理において、賦活ガスにCO 2 を用い、保持温度Tを900℃≦T≦1000℃に、また保持時間tを4.7h≦t≦7.5hにそれぞれ設定することを特徴とする、天然ガス吸蔵用粒状活性炭の製造方法が提供される。
【0006】
また本発明の第2の特徴によれば、天然ガス中のメタン分子を吸蔵すべく各々複数の第1および第2細孔を有していて、前記メタン分子の直径をdとしたとき前記第1細孔の直径d 1 が2d<d 1 ≦2.5dであり、且つ前記第2細孔の直径d 2 が5d<d 2 ≦6dであり、且つまた全細孔の容積における全第2細孔の容積の割合pが5%≦p≦15%である天然ガス吸蔵用粒状活性炭であって、フェノール樹脂を圧縮成形してなる成形体ペレットに炭化処理を施して得た粒状炭化物に、CO 2 を賦活ガスとし且つ保持温度Tを900℃≦T≦1000℃に、また保持時間tを4.7h≦t≦7.5hにそれぞれ設定したガス賦活処理を施して製造されたことを特徴とする、天然ガス吸蔵用粒状活性炭が提供される。
【0007】
前記粒状活性炭において、多くの第1細孔は、相互に連通し、また第2細孔とも相互に連通する。
【0008】
そして、加圧下での天然ガス吸蔵過程では、各第1細孔が天然ガスの構成ガス分子に対し積極的に吸着作用を発揮して、前記両直径d,d1 関係より、孔壁の1個の吸着点に、2個の構成ガス分子が細孔半径方向に重なって吸着される、つまり、二重吸着状態が現出する。これは、孔壁へ構成ガス分子を吸着させるためのファン・デル・ワールスカが、吸着された構成ガス分子を透過して、そのガス分子に接近した他の構成ガス分子にも及ぶためである。
【0009】
一方、各第2細孔においては、前記両直径d,d2 関係よりその孔壁の周方向に沿って前記二重吸着状態が現出すると共に細孔中心部に構成ガス分子移送用通路が形成され、構成ガス分子がその通路を経て第1細孔に導かれて、その孔に吸蔵される。
【0010】
前記のような構成ガス分子の吸蔵は、比較的低い圧力下で行われ、また吸蔵容量も高い。しかも、粒状活性炭を充填する容器はその形状が自由である。
【0011】
ただし、両直径d,d1 の関係がd1 ≦2dでは前記二重吸着状態を現出させることができず、一方、d1 >2.5dでは、孔壁に構成ガス分子を吸着する能力が低下する。また両直径d,d2 の関係がd2 ≦5dでは前記通路を形成することができず、一方、d2 >6dでは孔壁に構成ガス分子を吸着する能力が低下する。
【0012】
前記条件下でガス賦活処理を行うと、粒状炭化物へのガスの衝突によって、複数の第1細孔が形成され、また一部の第1細孔の拡径が行われて複数の第2細孔が形成される。これにより、天然ガス吸蔵用粒状活性炭を量産することが可能である。
【0013】
ただし、保持温度TがT<900℃であるか、保持時間tが<4.7hである場合には前記構成の粒状活性炭を得ることができず、一方、T>1000℃であるか、t>7.5hである場合には粒状活性炭の細孔構造維持強度が急激に低下し、また吸着能も激減する。
【0014】
【発明の実施の形態】
図1において、天然ガス吸蔵用粒状活性炭1は、その直径が約1mmであって、天然ガスの構成ガス分子であるメタン分子を吸蔵すべく、複数の第1および第2細孔2,3を有する。図2に示すように、メタン分子m1 ,m2 の直径をdとしたとき、第1細孔2の直径d1 は2d<d1 ≦2.5dに設定される。また図3に示すように、第2細孔3の直径d2 は5d<d2 ≦6dに設定される。
【0015】
粒状活性炭1において、多くの第1細孔2は相互に連通し、また第2細孔3とも相互に連通する。
【0016】
そして、加圧下での天然ガスの吸蔵過程では、図2に明示するように、各第1細孔2がメタン分子m1 ,m2 に対し積極的に吸着作用を発揮して、前記両直径d,d1 関係より、孔壁4の1個の吸着点aに、2個のメタン分子m1 ,m2 が細孔半径方向に重なって吸着される、つまり、二重吸着状態が現出する。これは、孔壁4へ1個のメタン分子m1 を吸着させるためのファン・デル・ワールスカが、吸着されたメタン分子m1 を透過して、そのメタン分子m1 に接近した他のメタン分子m2 にも及ぶためである。
【0017】
一方、各第2細孔3においては、図3に明示するように前記両直径d,d2 関係よりその孔壁5の周方向に沿って前記二重吸着状態が現出すると共に細孔中心部にメタン分子移送用通路6が形成され、自由メタン分子m3 がその通路6を経て第1細孔2に導かれて、その孔2に吸蔵される。第2細孔3における前記二重吸着状態には、孔壁5に吸着された2個のメタン分子m1 ,m1 が1個のメタン分子m2 を共有する場合も含まれる。
【0018】
前記のようなメタン分子m1 〜m3 の吸蔵は、比較的低い圧力下で行われ、また吸蔵容量も高い。
【0019】
全細孔2,3の容積における全第2細孔3の容積の割合pは5%≦p≦15%が適当である。ただし、割合pがp<5%では、第2細孔3による前記作用効果を得ることができず、一方、p>15%では活性炭1の細孔構造維持強度が低下する。
【0020】
以下、具体例について説明する。
【0021】
A.粒状活性炭の製造
(a)フェノール樹脂を用いて、加圧力66MPa、加圧保持時間3分間の条件で圧縮成形を行い、直径13mm、厚さ3mm、重さ0.5gの成形体ペレットを得た。
【0022】
(b)成形体ペレットに炭化処理を施して、多数の粒状炭化物よりなる炭化物ペレットを得た。炭化処理条件は、N2 雰囲気、昇温速度5℃/min 、保持温度950℃、保持時間1hに設定された。
【0023】
(c)複数の炭化物ペレットを用意し、それらにガス賦活処理を施して、直径約1mmの多数の粒状活性炭よりなる、複数の活性炭ペレットの例1〜7を得た。ガス賦活処理条件は、賦活ガス CO2 、昇温速度 5℃/min 、保持温度T 950℃、保持時間t 1〜8hに設定された。
【0024】
次に、例1〜7についてDH(Dollimore and Heal) −MP法による細孔分布解析を行って、粒状活性炭における全細孔2,3の容積およびその容積における第2細孔3の容積の割合pを求めた。
【0025】
図4は、例4の粒状活性炭における細孔分布解析結果を示し、図4より、粒状活性炭に、直径d1 が約0.9nmの複数の第1細孔2と、直径d2 が約2.2nmの第2細孔3とが存在することが判る。因にメタン分子の直径dは約0.39nmである。図4中、dVp/dRpは細孔の半径Rpに対する細孔の容積Vpの変化を示す。
【0026】
図5,6は例1,2の細孔分布解析結果を示す。両図には細孔の半径1nmよりも大なる側にピークが現出していない。これは、粒状活性炭に前記のような第2細孔が存在しないことを意味する。
【0027】
また例1〜7についてBET式解析を行って、粒状活性炭の比表面積を求め、さらに2G、15Hzの条件で耐震動性加振テストを行って粒状活性炭の細孔構造維持強度を求めた。
【0028】
表1は、例1〜7に関するガス賦活処理における保持時間t、粒状活性炭における全細孔の容積、第2細孔の容積の割合p、比表面積および細孔構造維持強度を示す。表1には、参考のため炭化物ペレットにおける粒状炭化物に関するデータも掲載した。
【0029】
【表1】
【0030】
B.メタン分子の吸蔵
例1〜7に、吸蔵圧力3.5MPa、吸蔵温度35℃の条件でメタン分子を吸蔵させたところ表2の結果を得た。表2には参考のため炭化物ペレットに関するデータも掲載した。
【0031】
【表2】
【0032】
図7は例1〜7および炭化物ペレットに関し、表1,2に基づいて、賦活処理における保持時間tと、メタン吸蔵容量および粒状活性炭の細孔構造維持強度との関係をグラフ化したものである。図7から明らかなように、前記保持時間tを4.7h≦t≦7.5hに設定された例3〜6は、実用性を考慮したときのメタン吸蔵容量150cm3 /g以上を満足し、また細孔構造維持強度上も問題のないことが判る。
【0033】
次に、吸蔵温度を35℃一定に設定し、且つ吸蔵圧力を変えて、例1〜7にメタン分子を吸蔵させて、吸蔵圧力とメタン吸蔵容量との関係を求めたところ図8の結果を得た。図8には参考のため炭化物ペレットに関するデータも掲載した。図8から明らかなように、例3〜6においては、メタン吸蔵容量150cm3 /gを吸蔵圧力3.5MPa以下にて満足し得ることが判る。
【0034】
【発明の効果】
本発明によれば、比較的低い圧力での天然ガス(特にメタン)の吸蔵を可能にし、またその吸蔵容量が高く、しかも車両等への搭載性の良好な天然ガス吸蔵用粒状活性炭を提供することができ、またこのような優れた特性を備えた粒状活性炭を量産可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】粒状活性炭の説明図である。
【図2】天然ガスの構成ガス分子を吸蔵した状態を示す図1の2−2線断面図である。
【図3】天然ガスの構成ガス分子を吸蔵した状態を示す図1の3−3線断面図である。
【図4】例4に関する細孔分布解析結果を示すグラフである。
【図5】例1に関する細孔分布解析結果を示すグラフである。
【図6】例2に関する細孔分布解析結果を示すグラフである。
【図7】賦活処理における保持時間tと、メタン吸蔵容量および粒状活性炭の細孔構造維持強度との関係を示すグラフである。
【図8】吸蔵圧力とメタン吸蔵容量との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
1 粒状活性炭
2 第1細孔
3 第2細孔
m1 〜m3 メタン分子
Claims (2)
- 天然ガス中のメタン分子(m1 〜m3 )を吸蔵すべく各々複数の第1および第2細孔(2,3)を有していて、前記メタン分子(m1 〜m3 )の直径をdとしたとき前記第1細孔(2)の直径d1 が2d<d1 ≦2.5dであり、且つ前記第2細孔(3)の直径d2 が5d<d2 ≦6dであり、且つまた全細孔の容積における全第2細孔(3)の容積の割合pが5%≦p≦15%である天然ガス吸蔵用粒状活性炭を、粒状炭化物にガス賦活処理を施して製造するようにした、天然ガス吸蔵用粒状活性炭の製造方法であって、
前記粒状炭化物として、フェノール樹脂を圧縮成形してなる成形体ペレットに炭化処理を施したものを使用し、
前記ガス賦活処理において、賦活ガスにCO 2 を用い、保持温度Tを900℃≦T≦1000℃に、また保持時間tを4.7h≦t≦7.5hにそれぞれ設定することを特徴とする、天然ガス吸蔵用粒状活性炭の製造方法。 - 天然ガス中のメタン分子(m 1 〜m 3 )を吸蔵すべく各々複数の第1および第2細孔(2,3)を有していて、前記メタン分子(m 1 〜m 3 )の直径をdとしたとき前記第1細孔(2)の直径d 1 が2d<d 1 ≦2.5dであり、且つ前記第2細孔(3)の直径d 2 が5d<d 2 ≦6dであり、且つまた全細孔の容積における全第2細孔(3)の容積の割合pが5%≦p≦15%である天然ガス吸蔵用粒状活性炭であって、
フェノール樹脂を圧縮成形してなる成形体ペレットに炭化処理を施して得た粒状炭化物に、CO 2 を賦活ガスとし且つ保持温度Tを900℃≦T≦1000℃に、また保持時間tを4.7h≦t≦7.5hにそれぞれ設定したガス賦活処理を施して製造されたことを特徴とする、天然ガス吸蔵用粒状活性炭。
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