JP3525095B2 - 自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成形体 - Google Patents

自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成形体

Info

Publication number
JP3525095B2
JP3525095B2 JP2000168183A JP2000168183A JP3525095B2 JP 3525095 B2 JP3525095 B2 JP 3525095B2 JP 2000168183 A JP2000168183 A JP 2000168183A JP 2000168183 A JP2000168183 A JP 2000168183A JP 3525095 B2 JP3525095 B2 JP 3525095B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
resin
layer
polypropylene
foamed
skin
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2000168183A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2001341248A (ja
Inventor
雅典 田中
正明 横山
圭一 本庄
祐邦 伊藤
義一 森永
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Honda Motor Co Ltd
JSP Corp
Original Assignee
Honda Motor Co Ltd
JSP Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Honda Motor Co Ltd, JSP Corp filed Critical Honda Motor Co Ltd
Priority to JP2000168183A priority Critical patent/JP3525095B2/ja
Priority to US09/870,152 priority patent/US20020006507A1/en
Publication of JP2001341248A publication Critical patent/JP2001341248A/ja
Priority to US10/758,100 priority patent/US20040151879A1/en
Application granted granted Critical
Publication of JP3525095B2 publication Critical patent/JP3525095B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/06Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material
    • B32B27/065Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of foam
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B5/00Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts
    • B32B5/18Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts characterised by features of a layer of foamed material
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/32Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising polyolefins
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2266/00Composition of foam
    • B32B2266/02Organic
    • B32B2266/0214Materials belonging to B32B27/00
    • B32B2266/025Polyolefin
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32LAYERED PRODUCTS
    • B32BLAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2605/00Vehicles
    • B32B2605/08Cars
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/24Structurally defined web or sheet [e.g., overall dimension, etc.]
    • Y10T428/24479Structurally defined web or sheet [e.g., overall dimension, etc.] including variation in thickness
    • Y10T428/24496Foamed or cellular component
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/249921Web or sheet containing structurally defined element or component
    • Y10T428/249953Composite having voids in a component [e.g., porous, cellular, etc.]
    • Y10T428/249971Preformed hollow element-containing
    • Y10T428/249972Resin or rubber element
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/249921Web or sheet containing structurally defined element or component
    • Y10T428/249953Composite having voids in a component [e.g., porous, cellular, etc.]
    • Y10T428/249987With nonvoid component of specified composition
    • Y10T428/249988Of about the same composition as, and adjacent to, the void-containing component
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/249921Web or sheet containing structurally defined element or component
    • Y10T428/249953Composite having voids in a component [e.g., porous, cellular, etc.]
    • Y10T428/249987With nonvoid component of specified composition
    • Y10T428/249991Synthetic resin or natural rubbers
    • Y10T428/249992Linear or thermoplastic
    • Y10T428/249993Hydrocarbon polymer

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は自動車用ポリプロピ
レン系樹脂複合成形体に関し、更に詳細には熱可塑性発
泡樹脂粒子を用いた自動車用ポリプロピレン系樹脂複合
成形体に関する。
【0002】
【従来の技術】従来、車両用内装部材には、ソリッド樹
脂からなる基材と表皮との間に発泡層を介在させること
により、ソフト感を付加して高級化を図ったものがあ
り、このような車両用内装部材の製造方法は、特許掲載
公報(特許第2500645号)に開示されている。
【0003】上記特許掲載公報に開示された車両用内装
部材の製造方法は、ポリプロピレン製の表皮用シートを
一方の成形型に設置し、他方の成形型にはポリプロピレ
ン製でフィラー入りのソリッド樹脂からなる基材を設置
し、これら表皮用シートと基材との間の空間部にポリプ
ロピレンからなる発泡樹脂粒子を充填し、粒子同士を融
着して発泡体層とした成形体を形成するものである。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
成形体製造技術では、発泡樹脂粒子の融着を行う際に高
温又は高圧蒸気加熱を必要とするため、表皮層の表面品
質が加熱時に熱によって劣化するという問題があった。
そのため、内装部材として表皮面に意匠的なデザインを
施した場合にそのデザインが目立ち難くなるという問題
があった。また、低温で成形すると、発泡樹脂粒子同士
の融着が悪くなると共に表皮層と発泡層の接着、及び発
泡層と基材との接着も悪くなるという問題があった。
【0005】更に、前述したような従来の複合成形体製
造技術では、表皮用シートと発泡樹脂粒子との接着性を
上げるため、高温の蒸気で長い間加熱する必要が生じ、
そのため加熱融着時に、発泡樹脂粒子の空隙又は粒子の
中に水分が気体状態で多量に浸入し、この状態で冷却す
ると水分が気体から液体の状態に凝縮し、大きく体積収
縮を起こす。
【0006】このため、発泡樹脂粒子の空隙又は粒子の
中が減圧状態になり、かかる粒子からなる発泡成形体が
収縮、変形することになり、形状安定性が悪く、型通り
の成形体が得られ難く、しかも表皮の表面外観が悪いと
いう問題があった。また、発泡成形体においては、発泡
樹脂粒子が充分に融着して、機械的強度が高いことも要
求される。
【0007】本発明者は、従来の発泡体層を備える複合
成形体におけるこのような問題に対して鋭意研究した結
果、表皮層の表面品質を劣化させることがない程度の温
度で発泡体層の成形ができ、発泡体層と表皮層又は/及
び基材との接着性に優れた成形技術を開発し、自動車用
ポリプロピレン系樹脂複合成形体を得た。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明は自動車用ポリプ
ロピレン系樹脂複合成形体であり、前述した技術的課題
を解決するために以下のように構成されている。すなわ
ち、本発明は、表皮層と発泡体層あるいは表皮層と発泡
体層と基材から構成される自動車用ポリプロピレン系樹
脂複合成形体において、表皮層は、ポリプロピレン系樹
脂の表皮とクッション材の積層体からなり、該クッショ
ン材は圧縮硬さが0.1MPa以上のポリプロピレン系
樹脂発泡シートであり、発泡体層は、ポリプロピレン系
樹脂からなる発泡状態の芯層と該芯層を被覆する実質的
に非発泡状態のポリエチレン系樹脂被覆層とからなる熱
可塑性樹脂発泡粒子であることを特徴とする。
【0009】<本発明における具体的構成>本発明の自
動車用ポリプロピレン系樹脂複合成形体は、前述した必
須の構成要素からなるが、その構成要素が具体的に以下
のような場合であっても成立する。その具体的構成要素
とは、熱可塑性樹脂発泡粒子の平均粒子径を1.5〜
4.0mmとするものである。
【0010】
【発明の実施の形態】本発明の自動車用ポリプロピレン
系樹脂複合成形体を構成する発泡体層は、特定の芯層と
これを被覆する被覆層とからなる発泡樹脂粒子を用いて
いる。そのため、発泡樹脂成形体の製造時に従来加熱媒
体として用いられてきた高温・高圧のスチーム(水蒸
気)を使用せず、比較的低温・低圧のスチームにて加熱
することで発泡樹脂成形体を得ることができる。
【0011】芯層は、ポリプロピレン系樹脂にて構成さ
れる。かかるポリプロピレン系樹脂としては、プロピレ
ン単独重合体、プロピレンとプロピレン以外のα−オレ
フィンとのランダム共重合体やブロック共重合体が好ま
しい。これにより、安価でリサイクル性に優れ、軽量で
断熱性及び緩衝性に優れた樹脂複合成形体を得ることが
できる。
【0012】発泡樹脂粒子の被覆層は、実質的に非発泡
状態であることが好ましい。「実質的に非発泡状態」と
は、気泡構造のないフィルム状態を意味する。また、そ
のフィルム状態は穴が開いていても良く、例えば網目状
態のものであっても良い。また、被覆層は上記芯層のポ
リプロピレン系樹脂より融点が低いか、又は実質的に融
点を示さないポリエチレン系樹脂であることが好まし
い。被覆層の融点は上記芯層を構成するポリプロピレン
系樹脂の融点より10℃以上低いことが好ましく、より
好ましくは15〜70℃の範囲である。
【0013】「実質的に融点を示さない」とは非晶質な
樹脂であるため示差走査熱量計による融点測定を行って
も結晶融点を示さないものを意味する。但し、比較的低
温で樹脂同士が融着することから被覆層として使用し得
る。このようなポリエチレン系樹脂の場合、仮の融点を
100℃として芯材を構成するポリプロピレン系樹脂と
の融点差を計算する。
【0014】かかる低融点のポリエチレン系樹脂として
は、高圧法低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチ
レン、直鎖状超低密度ポリエチレンの他、酢酸ビニル、
不飽和カルボン酸エステル、不飽和カルボン酸、ビニル
アルコール等とエチレンの共重合体が挙げられる。
【0015】実質的に融点を示さないポリエチレン系樹
脂としては、例えば、エチレン・プロピレンゴム、エチ
レン・プロピレン・ジエンゴム、エチレン・アクリルゴ
ム、塩素化ポリエチレンゴム、クロロスルホン化ポリエ
チレンゴム等のゴム・エラストマーが挙げられる。これ
らのポリエチレン系樹脂は、単独使用の他、2種以上の
組成物として使用することができる。
【0016】上記の被覆層を構成するポリエチレン系樹
脂の中では、高圧法低密度ポリエチレン、直鎖状低密度
ポリエチレン、直鎖状超低密度ポリエチレンが好まし
い。中でもメタロセン触媒を使用して重合された直鎖状
低密度ポリエチレン、直鎖状超低密度ポリエチレンが最
も好ましい。
【0017】発泡樹脂粒子の被覆層を構成する上記のポ
リエチレン系樹脂の融点は実質的にないか、又は融点が
あったとしても125℃以下であることが好ましい。そ
の理由は、発泡樹脂粒子を成形する際の加熱温度をより
低温に設定することができるからである。更に、被覆層
としては、芯層を構成するポリプロピレン系樹脂に対
し、10℃以上低い融点のエチレン系重合体を選択して
使用するのが好ましい。
【0018】上記の融点差が10℃未満の場合、芯層の
ポリプロピレン系樹脂を発泡させる条件下においては、
ポリエチレン系樹脂からなる被覆層が発泡する虞があ
る。また、上記の被覆層は、上記ポリエチレン系樹脂
と、芯層と同種のポリプロピレン系樹脂との混合物であ
ることが好ましい。これにより、被覆層と芯層との接着
性が向上する。
【0019】ポリエチレン系樹脂からなる被覆層におけ
るポリプロピレン系樹脂の配合割合は、ポリエチレン系
樹脂100重量部に対し、1〜100重量部、好ましく
は1〜50重量部の範囲から選択されるのがよい。ポリ
プロピレン系樹脂の配合割合が1重量部未満の場合に
は、芯層と被覆層との接着性向上の効果が低い。また、
100重量部を超える場合には、ポリエチレン系樹脂が
連続層である被覆層の海島形態が変化し、ポリプロピレ
ン系樹脂が連続した海の相を構成することとなり、成形
時の加熱温度が低くできなくなる。
【0020】発泡樹脂粒子において、ポリエチレン系樹
脂からなる被覆層の厚さは1〜150μm、好ましくは
10〜100μmであることが望ましい。被覆層の厚さ
が1μm未満の場合には、成形の際、加熱温度を十分に
低下させる効果が少ない。一方、被覆層の厚さが150
μmを超える場合には、成形の際、加熱温度は下げるこ
とができるものの、強度的に比較的に弱いポリエチレン
系樹脂の被覆層の割合が大きくなるため、成形体の機械
的強度が低くなってしまう。
【0021】図1に本発明のポリオレフィン系樹脂複合
成形体に係る発泡体層を構成する発泡樹脂粒子1を示
す。図1に示す如く、発泡樹脂粒子1の長径Lと短径D
とのL/D比は0.5〜3程度である。0.5未満の場
合には、被覆層3の表面積が少なくなり、融着不良をも
たらす。また、L/D比が3を超える場合には、粒子形
状が細長となり、充填効率が悪化し、成形不良や形状安
定性の低下をもたらす。
【0022】L/D比は、1.5〜3と比較的大きい場
合には空隙の多い成形体を得やすくなるが、成形性の点
から、0.7〜2であることが好ましい。また、発泡体
層を構成する発泡樹脂粒子1の短径Dの平均即ち平均粒
子径は、1〜6mm、好ましくは1.5〜4.0mmが
よい。このような粒径とすることにより、比較的に狭い
部分や、複雑な形状をした部分にもうまく入り込むこと
ができる。
【0023】発泡樹脂粒子1は、例えば、図1に示され
るように結晶性のポリプロピレン系樹脂からなる芯層2
と、ポリプロピレン系樹脂より融点が低いか、又は実質
的に融点を示さないポリエチレン系樹脂を主成分として
含有する被覆層3にて構成される複合体粒子に揮発性発
泡剤を含浸させた後、加熱発泡して得られる。
【0024】上記の揮発性発泡剤としては、プロパン、
ブタン、ペンタン、ヘプタン、シクロペンタン、シクロ
ヘキサン等の低級脂肪族炭化水素類、ジクロロジフロロ
メタン、トリクロロモノフロロメタン等のハロゲン化炭
化水素、窒素、空気、炭酸ガス等の無機ガス等が挙げら
れ、これらは、単独又は2種類以上組み合わせて使用さ
れる。
【0025】発泡樹脂粒子は、蒸気にて加熱成形され
る。加熱成形時における、発泡樹脂粒子の加熱温度は、
芯層となる結晶性のポリプロピレン系樹脂の融点よりも
低い温度で行う。好ましくは、上記樹脂の融点より5℃
以上低い温度が望ましい。さらに、好ましくは芯層とな
るポリプロピレン系樹脂の融点より10℃以上低い温度
が望ましい。また、粒子の融着の必要性から発泡樹脂粒
子の被覆層の融点以上の温度で成形される。
【0026】発泡樹脂粒子を加熱成形する際には、発泡
樹脂粒子の圧縮状態は、成形体に要求される物性により
適宜設定するが、圧縮を小さくすれば、発泡樹脂粒子同
士の接触面積が少ない空隙のある成形体が得られる。本
発明では、発泡体層の圧縮率は、1%〜50%であるこ
とが好ましい。なお、加熱と圧縮とは、何れを先に行っ
ても良い。また、圧縮は加熱中であっても良い。
【0027】発泡樹脂粒子の加熱成形は、発泡樹脂粒子
を成形型で、該発泡樹脂粒子の嵩容積を50〜99%に
圧縮して、見かけ密度を高くした状態で行うことが好ま
しい。嵩容積を50%よりも小さい状態(圧縮が多い)
に圧縮する場合には、殆ど空隙のない状態の樹脂複合成
形体が得られることになり、樹脂複合成形体の密度が大
きくなり過ぎる。99%よりも大きい(圧縮が少ない)
場合には、発泡樹脂粒子同士の接触面積が小さくなり融
着強度の弱い樹脂複合成形体になる。
【0028】また、発泡樹脂粒子は、ポリプロピレン系
樹脂からなる独立気泡体である芯層とポリエチレン系樹
脂を含有する実質的にフィルム状の被覆層とから構成さ
れている。そのため、型内に充填された発泡樹脂粒子間
の空隙に、熱容量の比較的に小さい蒸気を通過させるこ
とにより、被覆層よりも融点が高い芯層は溶融させるこ
となく、被覆層を溶融させて粒子同志を融着するのに必
要な温度まで発泡樹脂粒子を加熱でき、芯層が保有する
圧縮反力により被覆層同志を押圧して溶着して発泡樹脂
粒子同志及び発泡層とクッション材を融着させた樹脂複
合成形体を得ることができる。
【0029】前述した発泡樹脂粒子は、ポリプロピレン
系樹脂からなる発泡状態の芯層と、この芯層を被覆する
実質的に非発泡状態のポリエチレン系樹脂被覆層とから
構成される複合構造を有する。発泡状態の芯層は、例え
ば、独立気泡構造又は連続気泡構造を有するが、独立気
泡構造を有することが好ましい。その理由は、独立気泡
構造は、密閉状態の多数の気泡からなるので加熱成形時
の芯層の圧縮反力が高く、低密度でも圧縮強度が高いか
らである。芯層の独立気泡率は50%以上が好ましく、
更には70%以上であることが好ましい。これにより、
加熱成形時の芯層の圧縮反力が更に高くなり、また低密
度でも圧縮強度が高い樹脂複合成形体を得ることができ
る。
【0030】本発明に用いる発泡樹脂粒子は、低温で融
着が可能なので成形型内に入れ、比較的低温・低圧のス
チームを用いて融着させれば、加熱成形時に、高温・高
圧スチームを用いた場合に比べて発泡樹脂粒子の空隙又
は粒子の中には、水蒸気の浸入が少ない。それゆえ、水
蒸気の凝縮による体積収縮に伴う成形体の体積収縮も少
なく、その結果この樹脂複合成形体は形状安定性に優れ
ている。また、寸法及び収縮変形を矯正するための高温
養生処理も不要若しくは短時間で済む。
【0031】比較的低温・低圧の水蒸気による加熱成形
では、従来の発泡樹脂粒子の加熱成形時に用いられてい
た高圧加熱蒸気に耐える構造の重量ある金型が不要であ
り、熱エネルギーの消費量も少ない。また、ポリプロピ
レン系樹脂の表皮とクッション材からなる表皮層と発泡
樹脂粒子とを型内で一体成形を行う場合には、水蒸気の
水分の影響による融着不良が少なくなるため、ポリプロ
ピレン系樹脂の表皮とクッション材からなる表皮層と発
泡樹脂粒子の被覆層とが強固に融着する。従って、本発
明の樹脂複合成形体は融着強度が高く、機械的強度に優
れている。
【0032】このような発泡樹脂粒子からなる発泡体層
と積層状態で融着一体化される表皮層及び基材は発泡樹
脂粒子を成形する金型に予め配置しておく。表皮層は、
表皮とクッション材とからなる積層体であり、表皮はポ
リプロピレン系樹脂シートから形成され、またクッショ
ン材は、圧縮硬さが0.1MPa以上のポリプロピレン
系樹脂発泡シートから形成される。
【0033】ポリプロピレン系樹脂とは、プロピレンホ
モポリマー、エチレン−プロピレンランダムコポリマ
ー、エチレン−プロピレンブロックコポリマー、エチレ
ン−プロピレン−ブテンランダムターポリマー、プロピ
レン−塩化ビニルコポリマー、プロピレン−ブテンコポ
リマー、プロピレン−無水マレイン酸コポリマーなどの
プロピレンの含有量が50重量%以上の樹脂を云い、こ
れらの樹脂は単独又は2種以上を混合して用いられる。
【0034】この場合、主成分であるポリプロピレン系
樹脂として、樹脂シート・発泡シートに耐熱性を付与す
るために、その融点が130℃以上のものが望まれる。
さらにソフト感を高めるという観点からすると、主成分
ポリプロピレン系樹脂としては、エチレンプロピレン−
ランダムコポリマー、プロピレン−ブテンランダムコポ
リマー、及びエチレンプロピレン−ブテンランダムター
ポリマーから選択される単独又は2種以上の混合物の使
用が望ましい。
【0035】また、樹脂シート・発泡シートにさらなる
ソフト感を付与する目的で、他のポリマー又はコポリマ
ーを副成分として主成分ポリプロピレン系樹脂にブレン
ドしてもよい。そのような副成分としてはポリオレフィ
ン系ポリマー又はコポリマーが好ましく、特に、直鎖状
超低密度ポリエチレン、分岐低密度ポリエチレン樹脂、
直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、中密度ポリエチレン樹
脂、高密度ポリエチレン樹脂等のポリエチレン系樹脂;
エチレン−プロピレンラバー、エチレン−ブテンラバ
ー、エチレン−オクテンラバー、プロピレン−ブテンラ
バー等のポリオレフィン系エラストマー;及びポリブテ
ン樹脂から選択される1又は2以上のポリオレフィン系
ポリマー又はコポリマーが好適である。そのようなポリ
オレフィン系ポリマー又はコポリマーは、樹脂シート・
発泡シートにソフト感を高めるという観点から、融点を
示す場合には融点が140℃未満、好ましくは135℃
以下、望ましくは130℃以下である。
【0036】このポリプロピレン系樹脂は、無架橋の状
態のものが好ましいが、パーオキサイドや放射線などに
より架橋させたものであっても良い。ポリプロピレン系
樹脂発泡シートの製造方法としては、ポリプロピレン系
樹脂に熱分解型発泡剤、及び必要に応じて各種添加剤と
を、発泡剤が実質的に分解しない温度にて押出機中で溶
融混練した後、押出して発泡性シートを製造し、得られ
た発泡性シート発泡剤の分解温度以上に加熱して発泡シ
ートを得る方法が代表的である。
【0037】また、ポリプロピレン系樹脂として、ポリ
プロピレン系樹脂と混合し得る他の熱可塑性樹脂が混合
されたものを用いてもよい。このような他の熱可塑性樹
脂の具体例としては、例えば低密度ポリエチレン、ポリ
スチレン、ポリブテン、アイオノマー等を挙げることが
できる。これらの熱可塑性樹脂の配合量は、通常ポリプ
ロピレン系樹脂100重量部に対して20重量部、好ま
しくは5〜10重量部程度が良い。
【0038】ポリプロピレン系樹脂発泡シートの厚さ
は、あまりに小さい場合には得られる自動車用内装材の
触感が硬く感じられるようになったり、緩衝性が小さく
なる傾向があり、またあまりに大きい場合には、得られ
る自動車用内装材の触感が柔らかくなり過ぎる傾向があ
るので、1〜4mm程度、特に1.5〜3.5mm程度
であることが好ましい。
【0039】また、かかる発泡シートの発泡倍率は、あ
まりに大きい場合には、得られる自動車用内装材の触感
が柔らかくなり過ぎる傾向があるので、10〜30倍程
度、特に25倍以下であることが好ましい。さらに、複
合成形体の表面外観の品質面より、該発泡シートは圧縮
硬さが(JIS K6767)0.1MPa以上のもの
が用いられる。
【0040】表皮であるポリプロピレン系樹脂シートと
クッション材であるポリプロピレン系樹脂発泡シートと
の一体化は、例えば加熱溶融一体化する方法、両者を接
着剤で一体化する方法などによって行うことができる
が、本発明はかかる一体化する方法によって限定される
ものではない。
【0041】なお、本発明においては、ポリプロピレン
系樹脂シートとポリプロピレン系樹脂発泡シートとを予
め一体化してなる表皮層を用意しておき、これを成形型
内で発泡体層と一体化してもよい。
【0042】また、表皮層である積層体を構成する表皮
及びクッション材は、フィルム状、シート状、予めある
程度成形された真空成形品、圧縮成形品などが用いら
れ、その厚みは、1〜5mm程度のものが使用される。
【0043】本発明の複合体を製造する一例として金型
成形が挙げられる。具体的には、蒸気によって加熱可能
とされた金型に表皮層を配置し、要すれば他方側に、比
較的硬質の合成樹脂板等からなる基材を配置し、表皮層
の裏側(表皮層と基材との間)に発泡樹脂粒子を充填
し、蒸気によって加熱し、発泡樹脂粒子同士および発泡
樹脂粒子と表皮層(および基材)との融着を行い一体化
する方式が一般的に用いられる。
【0044】本発明においては、発泡樹脂粒子により形
成される発泡体層と表皮層のクッション材とが融着する
構成(間に他の層が入る場合もある)となるが、クッシ
ョン材が存在することにより表皮と発泡体層との間の応
力吸収効果、加熱成形時の表皮への断熱効果等が望め、
結果的に表皮のシボ模様(表面模様)を消したりするこ
となく、また表皮と発泡体層とが経時的に剥がれたりす
ることがなくなる効果がある。このような効果を発揮す
るため、及び加熱成形時のクッション材自体の形状保持
のためクッション材は0.1MPa以上の圧縮硬さのも
のが選ばれる。
【0045】表皮層の反対側に設けられる基材としては
通常は比較的硬質のポリオレフィン系樹脂が用いられ
る。この基材は一般には形状保持、車体等の他の物への
固定保持部として用いられ、表面には露出しないので表
面模様等に気を付ける必要はない。基材の材質としては
発泡体との接着性を考慮し、ポリオレフィン系樹脂を用
いるのが良い。発泡体、表皮層、基材を全てポリオレフ
ィン系樹脂で構成すれば、回収品等を粉砕、リサイクル
する際に再生がし易く好ましい。
【0046】一般的な成形方法は、表皮層と基材を各々
配置した型内に、発泡樹脂粒子を充填した後、型内に充
填された発泡樹脂粒子間の間隙に加熱蒸気を通過させて
加熱し、発泡樹脂粒子を融着させた後、冷却して複合成
形体を形成する。
【0047】図2は、本発明の自動車用ポリプロピレン
系樹脂複合成形体をダッシュボードの成形に適用した場
合における当該成形体の一部を破断して示す断面図であ
る。このダッシュボード10は、図2に示されるように
表皮層11と発泡体層12と基材13とから構成されて
いる。
【0048】表皮層11は、表皮11aがポリプロピレ
ン系樹脂からなるシートで、クッション材11bがポリ
プロピレン系樹脂からなる発泡シートで形成され、表皮
11aの表面にはシボ付け等による梨地模様が施されて
いる。基材13はポリプロピレン製でフィラーの入った
比較的に硬い樹脂からなり、この基材13と表皮層11
との間に充填されている発泡体層12は、前述した熱可
塑性発泡樹脂粒子を用いて形成されている。
【0049】
【実施例】次に、本発明における自動車用ポリプロピレ
ン系樹脂複合成形体を実施例により更に詳細に説明する
が、本発明は、その要旨を越えない限り、以下の実施例
に限定されるものではない。 (実施例1)表1に示されるように、内径40mmの単
軸押出し機を使用してエチレン含量1.5重量%のエチ
レン・プロピレンランダム共重合体(融点153℃)を
混練し、内径26mmの単軸押出し機を使用して密度
0.907のメタロセン触媒で重合された直鎖状低密度
ポリエチレン(融点100℃)を混練した。次いで、直
径1.5mmのダイオリフィースを有するダイから、エ
チレン・プロピレンランダム共重合体を芯層とし、直鎖
状低密度ポリエチレンを被覆層としてストランドを押し
出した。
【0050】さらに、このストランドを、水槽を通して
冷却した後、平均重量1.2mgとなるように切断し
た。この複合体粒子の断面を位相差顕微鏡により観察し
たところ、厚さ30μmの直鎖状低密度ポリエチレンが
エチレン・プロピレンランダム共重合体を被覆してい
た。
【0051】次に、密閉容器内に上記の複合体粒子10
0重量部、水250重量部、粒径0.3〜0.5μmの
第三リン酸カルシウム1.0重量部及びドデシルベンゼ
ンスルホン酸ナトリウム0.007重量部を仕込み、次
いで、攪拌下にてブタン13重量部を密閉容器内へ供給
した。内容物を充填率62%で充填した後、一時間かけ
て145℃まで昇温して同温度で30分間保持した。
【0052】その後、密閉容器の底部にある放出孔の弁
を開くと共に外部より密閉容器内の気相部へ窒素ガスを
導入し、容器内の圧力を保持しつつ内容物を大気圧下へ
放出して発泡樹脂粒子を得た。こうして得られた発泡樹
脂粒子は、平均嵩密度45Kg/m3、平均気泡径23
0μmであり、発泡樹脂粒子同士のブロッキングもなか
った。
【0053】この発泡樹脂粒子の断面を位相差顕微鏡に
て観察したところ、芯層のエチレン・プロピレンランダ
ム共重合体は、独立気泡の発泡状態にあり、一方、直鎖
状低密度ポリエチレンは、実質的に非発泡のフィルム状
態で、エチレン・プロピレンランダム共重合体の発泡状
態の芯層を被覆していた。発泡樹脂粒子の長径Lと短径
DとのL/Dは0.9、平均粒子径は2.5mmであ
る。
【0054】この発泡樹脂粒子を40℃の乾燥室にて完
全に乾燥し、表皮(材質:ポリプロピレン系樹脂シー
ト、厚さ:1.4mm)にクッション材(材質:ポリプ
ロピレン系樹脂発泡シート、厚さ:2.0mm、融点:
143℃)が積層した表皮層と、基材(材質:ポリプロ
ピレン系樹脂、厚さ:3.5mm、融点166℃)を各
々配置した通気性のある型内に、この発泡樹脂粒子を圧
縮充填した後、型内に充填された発泡樹脂粒子を加熱蒸
気を用いて、発泡樹脂粒子の表面温度を130℃に加熱
し、発泡樹脂粒子を融着させた。その後、冷却し、型内
より複合成形体を取り出した。発泡体層の嵩密度は53
Kg/m3であり、複合成形体の大きさは縦200m
m、幅300mm、厚み40mmであり、表皮に収縮変
形のない外観良好な型通りの形状であった。
【0055】(比較例1)上記した実施例1と同様な方
法により複合成形体を得た。その際、クッション材とし
て、表1に示すように発泡倍率が25倍、圧縮硬さが
0.06MPa、融点が138℃のポリプロピレン系樹
脂発泡シートを用いた。型内より取り出した複合成形体
は、発泡体層が表皮層と一体化、接着しているが、表皮
に変形や収縮等が観られた。
【0056】(実施例2)上記した実施例1と同様な方
法により複合成形体を得た。その際、融点141℃のエ
チレン・プロピレンランダム共重合体、融点123℃の
直鎖状低密度ポリエチレンを用い、平均嵩密度42Kg
/m3の発泡樹脂粒子を得た。この発泡樹脂粒子の長径
Lと短径DとのL/Dは1.5、平均粒子径は2.2m
mである。
【0057】この発泡樹脂粒子を実施例1の場合と同様
に、表皮層(但し、クッション材であるポリプロピレン
系樹脂発泡シートは、表1に示すように厚さ2.5m
m;発泡倍率15倍、圧縮硬さ0.17MPa)と基材
を各々配置した通気性のある型内に圧縮充填して発泡樹
脂粒子の表面温度を128℃に加熱し、発泡樹脂粒子を
融着させた。型内より取り出した複合成形体は表皮に収
縮変形のない外観良好な型通りの形状であった。
【0058】(比較例2)実施例2と同様な方法により
複合成形体を得た。その際、クッション材として、表1
に示すように発泡倍率20倍、圧縮硬さ0.08MP
a、融点138℃のポリプロピレン系樹脂発泡シートを
用いた。その結果、型内より取り出した複合成形体は、
発泡体層が表皮層と一体化、接着しているが、表皮に変
形や収縮等が観られた。
【0059】(実施例3)上記した実施例1と同様な方
法により複合成形体を得た。その際、発泡樹脂粒子の平
均嵩密度は50Kg/m3である。この発泡樹脂粒子の
長径Lと短径DとのL/Dは1.2、平均粒子径は2.
4mmである。この発泡樹脂粒子を実施例1の場合と同
様に、表皮層(但し、クッション材であるポリプロピレ
ン系樹脂発泡シートは、表1に示すように厚さ1.5m
m;発泡倍率11倍、圧縮硬さ0.13MPa、融点1
46℃)と基材を各々配置した通気性のある型内に圧縮
充填して発泡樹脂粒子の表面温度を125℃に加熱し、
発泡樹脂粒子を融着させた。型内より取り出した複合成
形体は表皮に収縮変形のない外観良好な型通りの形状で
あった。
【0060】
【表1】
【0061】上記実施例1〜3及び比較例1、2の物性
については、以下の方法により測定した。 〈融点〉示差走査熱量計(DSC)により測定した。先
ず、3〜5mgの樹脂をその結晶が融解する温度まで昇
温後、10℃/分の速度で室温まで冷却した。次いで、
10℃/分の速度で加熱昇温し、得られる吸熱曲線のピ
ーク温度をもって融点とした。
【0062】〈発泡体層の嵩密度〉最終成形品より発泡
体層を切り出し、単位体積当たりの重量(Kg/m3
を測定した。 〈発泡体層の圧縮率〉
【式1】
【0063】〈表皮の融着状況〉型内より取り出した複
合成形体を温度20℃に放置し、30分後の外観を目視
にて判定した。
【0064】なお、本発明の適用例として自動車のダッ
シュボードを例に挙げて説明したが、本発明はこのよう
な用途に限定されるものではなく、緩衝性能、断熱性
能、又は遮音性能を必要とする自動車の内装材、例えば
断熱パネル等に適用することができることは勿論であ
る。
【0065】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の自動車用
ポリプロピレン系樹脂複合成形体によれば、表皮層の表
面品質を劣化させることがない程度の温度で発泡体層の
成形ができ、発泡体層と表皮層又は/及び基材との接着
性に優れた樹脂複合成形体を得ることができる。
【0066】また、本発明の自動車用ポリプロピレン系
樹脂複合成形体によれば、熱可塑性樹脂発泡粒子におけ
る被覆層の融点を低く設定できるため、表皮層の外観が
損なわれず、また発泡樹脂粒子の平均粒子径が小さいた
め複合成形体の厚みをより薄くすることができる等優れ
た効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成
形体を構成する発泡体層の熱可塑性発泡樹脂粒子を示す
斜視図である。
【図2】本発明の自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成
形体をダッシュボードに適用した一実施形態の部分的な
断面図である。
【符号の説明】
1 熱可塑性発泡樹脂粒子 2 芯層 3 被覆層 10 ポリプロピレン系樹脂複合成形体からなるダッシ
ュボードの一部 11 表皮層 11a 表皮 11b クッション材 12 発泡体層 13 基材
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 横山 正明 三重県四日市市大字六呂見653ー2 三 菱化学フォームプラスティック株式会社 四日市工場内 (72)発明者 本庄 圭一 埼玉県和光市中央1丁目4番1号 株式 会社本田技術研究所内 (72)発明者 伊藤 祐邦 埼玉県和光市中央1丁目4番1号 株式 会社本田技術研究所内 (72)発明者 森永 義一 埼玉県和光市中央1丁目4番1号 株式 会社本田技術研究所内 (56)参考文献 特開 平6−8750(JP,A) 特開 平6−47854(JP,A) 特開 平6−47856(JP,A) 特開 平6−48221(JP,A) 特開 平6−114983(JP,A) 特開 平10−77359(JP,A) 特開2000−894(JP,A) 特開2001−301076(JP,A) 特開 平11−207759(JP,A) 特開 昭60−235850(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) B32B 1/00 - 35/00

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 表皮層と発泡体層あるいは表皮層と発泡
    体層と基材から構成される自動車用ポリプロピレン系樹
    脂複合成形体において、 表皮層は、ポリプロピレン系樹脂の表皮とクッション材
    の積層体からなり、該クッション材は圧縮硬さが0.1
    MPa以上のポリプロピレン系樹脂発泡シートであり、
    発泡体層は、ポリプロピレン系樹脂からなる発泡状態の
    芯層と該芯層を被覆する実質的に非発泡状態のポリエチ
    レン系樹脂被覆層とからなる熱可塑性樹脂発泡粒子であ
    ることを特徴とする自動車用ポリプロピレン系樹脂複合
    成形体。
  2. 【請求項2】 熱可塑性樹脂発泡粒子の平均粒子径が
    1.5〜4.0mmである請求項1に記載の自動車用ポ
    リプロピレン系樹脂複合成形体。
JP2000168183A 2000-06-05 2000-06-05 自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成形体 Expired - Fee Related JP3525095B2 (ja)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2000168183A JP3525095B2 (ja) 2000-06-05 2000-06-05 自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成形体
US09/870,152 US20020006507A1 (en) 2000-06-05 2001-05-30 Polypropylene resin molding composite for automobile
US10/758,100 US20040151879A1 (en) 2000-06-05 2004-01-16 Polypropylene resin molding composite for automobile

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2000168183A JP3525095B2 (ja) 2000-06-05 2000-06-05 自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成形体

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2001341248A JP2001341248A (ja) 2001-12-11
JP3525095B2 true JP3525095B2 (ja) 2004-05-10

Family

ID=18671225

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2000168183A Expired - Fee Related JP3525095B2 (ja) 2000-06-05 2000-06-05 自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成形体

Country Status (2)

Country Link
US (2) US20020006507A1 (ja)
JP (1) JP3525095B2 (ja)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005088442A (ja) * 2003-09-18 2005-04-07 Kaneka Corp 熱可塑性樹脂型内発泡成形体の製造方法および成形体
JP2005306015A (ja) * 2004-03-23 2005-11-04 Jsp Corp ポリオレフィン系樹脂発泡成形体の連続製造方法
JP4971793B2 (ja) * 2004-08-11 2012-07-11 株式会社カネカ ポリプロピレン系樹脂発泡成形体の製造方法
JP4802503B2 (ja) * 2005-01-21 2011-10-26 マツダ株式会社 操作部材用熱可塑性エラストマー組成物及びその成形部材
JP4872477B2 (ja) * 2006-06-16 2012-02-08 マツダ株式会社 熱可塑性エラストマー組成物及びその成形部材

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2605263B1 (fr) * 1986-10-16 1989-04-14 Peugeot Procede de fabrication d'un panneau de garnissage et panneau obtenu par ce procede
US5411688A (en) * 1992-06-29 1995-05-02 Duotec Products Associates Method for forming plastic molded panels with inserts
US5476618A (en) * 1992-08-11 1995-12-19 Toyoda Gosei Co., Ltd. Method of forming a resin laminate containing foam beads
TW294691B (en) * 1994-08-16 1997-01-01 Jsp Corp Expansion-molded article of polyolefin resin having open voids and production thereof
JP3710014B2 (ja) * 1996-11-08 2005-10-26 株式会社ジェイエスピー 表皮材付発泡成形体の製造方法及びそれにより得られる車輌用内装材

Also Published As

Publication number Publication date
US20020006507A1 (en) 2002-01-17
JP2001341248A (ja) 2001-12-11
US20040151879A1 (en) 2004-08-05

Similar Documents

Publication Publication Date Title
TWI331163B (en) Polypropylene resin expanded particle and molded article using it
TWI519397B (zh) 聚烯烴系樹脂發泡粒子成形體的製造方法、及聚烯烴系樹脂發泡粒子成形體
JP2002511917A (ja) 熱可塑性押出発泡体のエネルギー吸収物品
JP2003039565A (ja) 発泡粒子成形体
JP3525095B2 (ja) 自動車用ポリプロピレン系樹脂複合成形体
JPH04278340A (ja) 真空成形に適した積層発泡シ−ト
US6096417A (en) Composite material having polypropylene resin molded body and polypropylene resin foamed body and method of producing same
JP4336440B2 (ja) ポリオレフィン系樹脂複合成形体
JPH0912762A (ja) 架橋ポリオレフィン系樹脂発泡体、積層体及び成形体
JP2004082332A (ja) 表皮層付きポリプロピレン系樹脂発泡成形品およびその製造方法
EP1016511B1 (en) Molded body of thermoplastic resin having sound absorption characteristics
JP7078381B2 (ja) ポリオレフィン系樹脂発泡体及びその成形体
CN115427487A (zh) 聚丙烯系树脂发泡珠粒和聚丙烯系树脂发泡珠粒模制品
JP2002361768A (ja) 多層成形体
JP2000190437A (ja) 積層シ―トおよび自動車用内装材
WO2022220258A1 (ja) 射出発泡成形体
JP3383327B2 (ja) 複合多層発泡成形品およびその製造方法
JPS599571B2 (ja) ポリオレフイン発泡体の製造方法
JP4172685B2 (ja) 表皮材付き発泡成形体の製造方法
EP4342936A1 (en) Polypropylene resin foam particle molded body and method for producing same
JPH09262921A (ja) 真空成形用積層発泡体
JP2000219766A (ja) ポリプロピレン系樹脂発泡成型体及び自動車内装材
JP2003260766A (ja) 積層シート及び該積層シートを用いた成形体
JP2003155369A (ja) 型内成形用スチレン系樹脂発泡粒子及び型内成形体
JP2003251768A (ja) ポリオレフィン系樹脂架橋発泡積層体及びその製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20040203

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20040216

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 3525095

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090220

Year of fee payment: 5

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100220

Year of fee payment: 6

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110220

Year of fee payment: 7

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120220

Year of fee payment: 8

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120220

Year of fee payment: 8

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130220

Year of fee payment: 9

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130220

Year of fee payment: 9

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313117

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20140220

Year of fee payment: 10

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees