JP3518768B2 - エラストマー物品に有用な組成物、及びその組成物から調製される物品 - Google Patents
エラストマー物品に有用な組成物、及びその組成物から調製される物品Info
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- D01F6/00—Monocomponent artificial filaments or the like of synthetic polymers; Manufacture thereof
- D01F6/44—Monocomponent artificial filaments or the like of synthetic polymers; Manufacture thereof from mixtures of polymers obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds as major constituent with other polymers or low-molecular-weight compounds
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、フィルム、繊維、織物及び不織物品等のエ
ラストマー物品の調製に有用な組成物に関する。本発明
の物品は、エラストマー物質が有用である用途におい
て、広く使用され得る。詳しくは、そのような物品は、
おむつ及び失禁パンツ等の使い捨て衣料のための、及
び、医療用ガウン及び使い捨てドレスを含む他の物品の
ための、コストが低い弾性部材として有用である。
ラストマー物品の調製に有用な組成物に関する。本発明
の物品は、エラストマー物質が有用である用途におい
て、広く使用され得る。詳しくは、そのような物品は、
おむつ及び失禁パンツ等の使い捨て衣料のための、及
び、医療用ガウン及び使い捨てドレスを含む他の物品の
ための、コストが低い弾性部材として有用である。
上記用途に熱可塑性エラストマーを使用することは、
よく知られている。熱可塑性エラストマーの種類の一つ
に、モノビニリデン芳香族モノマーのブロックと共役ジ
エン・モノマーのブロックとを有するブロック・コポリ
マーがある。そのような熱可塑性エラストマーは、加工
がしばしば困難であり、純粋な熱可塑性エラストマー
は、それを押出し成形して物品にする際に、しばしば十
分には延伸され得ない。それゆえ、そのような熱可塑性
エラストマーは、その加工性を改良するために、しばし
ば他のポリマーと混合される。このように、ポリプロピ
レン、ポリスチレン、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビ
ニル・コポリマー及びポリウレタン等の熱可塑性ポリマ
ーは、熱可塑性エラストマーと混合されることが示唆さ
れる。ケリーの米国特許第4,329,309号、同第4,173,612
号及び同第4,305,990号を参照されたい。
よく知られている。熱可塑性エラストマーの種類の一つ
に、モノビニリデン芳香族モノマーのブロックと共役ジ
エン・モノマーのブロックとを有するブロック・コポリ
マーがある。そのような熱可塑性エラストマーは、加工
がしばしば困難であり、純粋な熱可塑性エラストマー
は、それを押出し成形して物品にする際に、しばしば十
分には延伸され得ない。それゆえ、そのような熱可塑性
エラストマーは、その加工性を改良するために、しばし
ば他のポリマーと混合される。このように、ポリプロピ
レン、ポリスチレン、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビ
ニル・コポリマー及びポリウレタン等の熱可塑性ポリマ
ーは、熱可塑性エラストマーと混合されることが示唆さ
れる。ケリーの米国特許第4,329,309号、同第4,173,612
号及び同第4,305,990号を参照されたい。
熱可塑性樹脂と混合される上記熱可塑性エラストマー
は、ある種の状況においては、応力緩和特性が悪く、そ
のような物質の応力−歪試験では、著しく大きい永久歪
がみられる。さらに、そのような物質は、クリープ・コ
ンプライアンスが高い（クリープ・コンプライアンス
は、時間に依存する、応力に対する歪みの比率として定
義される）。加えて、不飽和スチレン・ブロック・コポ
リマーを使用すると（前記した機械特性の改良のために
は望ましいが）、熱加工の間に、物性及び溶融粘度に変
化をもたらすような変化を受ける。また、そのような物
質は、ある種の用途において、少なくとも一方向に高い
弾性率が要求される際に、両方向において、低い弾性率
を示す。
は、ある種の状況においては、応力緩和特性が悪く、そ
のような物質の応力−歪試験では、著しく大きい永久歪
がみられる。さらに、そのような物質は、クリープ・コ
ンプライアンスが高い（クリープ・コンプライアンス
は、時間に依存する、応力に対する歪みの比率として定
義される）。加えて、不飽和スチレン・ブロック・コポ
リマーを使用すると（前記した機械特性の改良のために
は望ましいが）、熱加工の間に、物性及び溶融粘度に変
化をもたらすような変化を受ける。また、そのような物
質は、ある種の用途において、少なくとも一方向に高い
弾性率が要求される際に、両方向において、低い弾性率
を示す。
また、多くのエラストマー・フィルムは、機械方向、
即ち縦方向と、横方向に、均衡のとれた物性をもたらす
（即ち、弾性率が、両方向においてほぼ等しい）。これ
は、多くの用途において望ましい。他の用途において
は、一方向に弾性（即ち、横方向よりもかなり大きい機
械（縦）方向の弾性率）を示すフィルムを調製すること
が望ましい。
即ち縦方向と、横方向に、均衡のとれた物性をもたらす
（即ち、弾性率が、両方向においてほぼ等しい）。これ
は、多くの用途において望ましい。他の用途において
は、一方向に弾性（即ち、横方向よりもかなり大きい機
械（縦）方向の弾性率）を示すフィルムを調製すること
が望ましい。
それゆえ、必要とされているのは、応力緩和特性に優
れ、応力の残率が高く、クリープ・コンプライアンス特
性が低く、加工の間の溶融粘度の変化が少なく、且つ、
少なくとも一方向（好ましくは横方向）において、弾性
に優れるエラストマー物品の製造に有用な、熱可塑性エ
ラストマー組成物である。
れ、応力の残率が高く、クリープ・コンプライアンス特
性が低く、加工の間の溶融粘度の変化が少なく、且つ、
少なくとも一方向（好ましくは横方向）において、弾性
に優れるエラストマー物品の製造に有用な、熱可塑性エ
ラストマー組成物である。
本発明は、
A.式:A−Ｂ−Ｒ−（Ｂ−Ａ）ｎ（式（Ｉ））又はAX−
（BA−）Ｙ−BA（式（II））［式中、各Ａは、モノビニ
リデン芳香族モノマーを含むポリマー・ブロックであ
り、各Ｂは、共役ジエンを含むポリマー・ブロックであ
り、Ｒは、多官能カップリング剤の残部であり、ｎは１
−５の整数であり、Ｘは０又は１であり、且つＹは０−
３の実数である］に相当するブロック・コポリマー１種
以上（ブロック・コポリマーの中の少なくとも40重量％
は、イソプレンを含むＢブロックを有し、ブロック・コ
ポリマー中のモノビニリデン芳香族モノマーの重量百分
率は10−35重量％であり、ブロック・コポリマー組成物
全体として、式Ｂ−Ａのジブロックを４重量％を超えて
含有することはなく、且つ、ブロック・コポリマーは、
溶融流量が２−30である）を70〜95重量部と、 B.a.）i.モノビニリデン芳香族モノマーと無水物を含む
コポリマー、及び任意に、ii.ポリスチレン又はiii.ポ
リエチレンの中の１種以上、又は b.）ポリスチレンとポリエチレンの混合物を含む熱可
塑性ポリマーを５−30重量部 含む、エラストマー物品の調製に有用な組成物であっ
て、ブロック・コポリマーと熱可塑性ポリマーの総量は
100部であり、その組成物から調製されるフィルムは、
1.5MPa-1以下のクリープ・コンプライアンス（エラスト
マー物品のために修飾されたISO 899−1981（Ｅ）に従
って測定）と、60％以上の力の残率（30分、ASTM−Ｄ
2991に従って測定）と、10％以下の永久歪（ASTM−Ｄ
4649に従って測定）とを示す組成物である。
（BA−）Ｙ−BA（式（II））［式中、各Ａは、モノビニ
リデン芳香族モノマーを含むポリマー・ブロックであ
り、各Ｂは、共役ジエンを含むポリマー・ブロックであ
り、Ｒは、多官能カップリング剤の残部であり、ｎは１
−５の整数であり、Ｘは０又は１であり、且つＹは０−
３の実数である］に相当するブロック・コポリマー１種
以上（ブロック・コポリマーの中の少なくとも40重量％
は、イソプレンを含むＢブロックを有し、ブロック・コ
ポリマー中のモノビニリデン芳香族モノマーの重量百分
率は10−35重量％であり、ブロック・コポリマー組成物
全体として、式Ｂ−Ａのジブロックを４重量％を超えて
含有することはなく、且つ、ブロック・コポリマーは、
溶融流量が２−30である）を70〜95重量部と、 B.a.）i.モノビニリデン芳香族モノマーと無水物を含む
コポリマー、及び任意に、ii.ポリスチレン又はiii.ポ
リエチレンの中の１種以上、又は b.）ポリスチレンとポリエチレンの混合物を含む熱可
塑性ポリマーを５−30重量部 含む、エラストマー物品の調製に有用な組成物であっ
て、ブロック・コポリマーと熱可塑性ポリマーの総量は
100部であり、その組成物から調製されるフィルムは、
1.5MPa-1以下のクリープ・コンプライアンス（エラスト
マー物品のために修飾されたISO 899−1981（Ｅ）に従
って測定）と、60％以上の力の残率（30分、ASTM−Ｄ
2991に従って測定）と、10％以下の永久歪（ASTM−Ｄ
4649に従って測定）とを示す組成物である。
他の態様においては、本発明は、本発明の組成物を含
有するエラストマー物品を包含する。そのような物品に
は、フィルム、繊維、不織網製品及び本発明の繊維から
作られる織物が含まれる。本発明の組成物により、応力
緩和特性に優れ（即ち、応力の残率が高く）、クリープ
・コンプライアンスが低いエラストマー物品が、加工の
間の溶融粘度の変化が少なく調製される。ここでは、
“エラストマー”という用語は、ASTM−Ｄ 1566−94の
ゴムに関する標準的な専門用語におけるその定義に従っ
て用いられる。
有するエラストマー物品を包含する。そのような物品に
は、フィルム、繊維、不織網製品及び本発明の繊維から
作られる織物が含まれる。本発明の組成物により、応力
緩和特性に優れ（即ち、応力の残率が高く）、クリープ
・コンプライアンスが低いエラストマー物品が、加工の
間の溶融粘度の変化が少なく調製される。ここでは、
“エラストマー”という用語は、ASTM−Ｄ 1566−94の
ゴムに関する標準的な専門用語におけるその定義に従っ
て用いられる。
ここで特許を請求する組成物の主成分は、式Ｉ又は式
IIのブロック・コポリマー１種以上である。線状ブロッ
ク・コポリマーと放射線重合ブロック・コポリマーの両
者共に、本発明において適切に使用される。
IIのブロック・コポリマー１種以上である。線状ブロッ
ク・コポリマーと放射線重合ブロック・コポリマーの両
者共に、本発明において適切に使用される。
ここで使用することが好ましいモノビニリデン芳香族
モノマーには、スチレンと、スチレンのアルキル置換誘
導体が含まれる。その例には、スチレン、α−メチルス
チレン及びビニルトルエンが含まれる。最も好ましいモ
ノビニリデン芳香族モノマーは、スチレンである。ポリ
マー・ブロックＡは、モノビニリデン芳香族モノマー１
種以上を含む。ポリマー・ブロックＡは、陰イオン性の
条件下で重合するエチレン性不飽和コモノマーを、１重
量％を超えない量で含有することができる。ポリマー・
ブロックＡは、好ましくはコモノマーを含まない。ブロ
ック・コポリマー中のモノビニリデン芳香族モノマーの
量は、好ましくは10重量％以上であり、より好ましくは
12重量％以上である。モノビニリデン芳香族モノマー含
有量が約10重量％未満の組成物は、強度が不十分であ
る。ブロック・コポリマー中のモノビニリデン芳香族モ
ノマーの量は、好ましくは35重量％以下であり、より好
ましくは28重量％以下である。モノビニリデン芳香族モ
ノマーの各ブロックは、好ましくは8,500以上、より好
ましくは9,000以上のピーク分子量を有する。モノビニ
リデン芳香族モノマーの各ブロックは、好ましくは18,0
00以下、より好ましくは16,000以下のピーク分子量を有
する。
モノマーには、スチレンと、スチレンのアルキル置換誘
導体が含まれる。その例には、スチレン、α−メチルス
チレン及びビニルトルエンが含まれる。最も好ましいモ
ノビニリデン芳香族モノマーは、スチレンである。ポリ
マー・ブロックＡは、モノビニリデン芳香族モノマー１
種以上を含む。ポリマー・ブロックＡは、陰イオン性の
条件下で重合するエチレン性不飽和コモノマーを、１重
量％を超えない量で含有することができる。ポリマー・
ブロックＡは、好ましくはコモノマーを含まない。ブロ
ック・コポリマー中のモノビニリデン芳香族モノマーの
量は、好ましくは10重量％以上であり、より好ましくは
12重量％以上である。モノビニリデン芳香族モノマー含
有量が約10重量％未満の組成物は、強度が不十分であ
る。ブロック・コポリマー中のモノビニリデン芳香族モ
ノマーの量は、好ましくは35重量％以下であり、より好
ましくは28重量％以下である。モノビニリデン芳香族モ
ノマーの各ブロックは、好ましくは8,500以上、より好
ましくは9,000以上のピーク分子量を有する。モノビニ
リデン芳香族モノマーの各ブロックは、好ましくは18,0
00以下、より好ましくは16,000以下のピーク分子量を有
する。
本発明で好ましく使用される共役ジエンには、1,3−
ブタジエン、イソプレン及びそれらの混合物が含まれ
る。好ましくは、共役ジエンはイソプレンである。好ま
しくは、Ｂブロックは、更に、陰イオン性の条件下で共
重合できるエチレン性不飽和コモノマーを、約１重量％
を超えない量で含有することができる。好ましくは、本
発明において有用なエチレン性不飽和コモノマーは、炭
素及び水素のみからなる。共役ジエン・ブロックは、好
ましくは35,000以上の、より好ましくは40,000以上のピ
ーク分子量を有する。共役ジエン・ブロックは、好まし
くは130,000以下の、より好ましくは125,000以下のピー
ク分子量を有する。ブロック・コポリマーが放射線重合
型である態様においては、ジエン・ブロックのピーク分
子量は、50,000〜240,000の範囲にわたることができ
る。ブロック・コポリマーは、好ましくは50,000以上、
より好ましくは60,000以上、更により好ましくは70,000
以上のピーク分子量を有する。ブロック・コポリマー
は、好ましくは180,000以下、より好ましくは160,000以
下、更により好ましくは150,000以下のピーク分子量を
有する。本発明では、２種以上のブロック・コポリマー
の混合物を使用することができる。
ブタジエン、イソプレン及びそれらの混合物が含まれ
る。好ましくは、共役ジエンはイソプレンである。好ま
しくは、Ｂブロックは、更に、陰イオン性の条件下で共
重合できるエチレン性不飽和コモノマーを、約１重量％
を超えない量で含有することができる。好ましくは、本
発明において有用なエチレン性不飽和コモノマーは、炭
素及び水素のみからなる。共役ジエン・ブロックは、好
ましくは35,000以上の、より好ましくは40,000以上のピ
ーク分子量を有する。共役ジエン・ブロックは、好まし
くは130,000以下の、より好ましくは125,000以下のピー
ク分子量を有する。ブロック・コポリマーが放射線重合
型である態様においては、ジエン・ブロックのピーク分
子量は、50,000〜240,000の範囲にわたることができ
る。ブロック・コポリマーは、好ましくは50,000以上、
より好ましくは60,000以上、更により好ましくは70,000
以上のピーク分子量を有する。ブロック・コポリマー
は、好ましくは180,000以下、より好ましくは160,000以
下、更により好ましくは150,000以下のピーク分子量を
有する。本発明では、２種以上のブロック・コポリマー
の混合物を使用することができる。
分子量は、ポリスチレンを標準として用いるゲル透過
クロマトグラフィーによって測定される。ポリスチレン
をベースとするブロック又はポリマーを除く、すべての
ブロック又はポリマーの分子量は、ルニョン［Runyon］
等、応用高分子科学誌、13巻、2359ページ（1969年）及
びタング［Tung］、応用高分子科学誌、24巻、953ペー
ジ（1979年）に開示される方法によって修正される。
クロマトグラフィーによって測定される。ポリスチレン
をベースとするブロック又はポリマーを除く、すべての
ブロック又はポリマーの分子量は、ルニョン［Runyon］
等、応用高分子科学誌、13巻、2359ページ（1969年）及
びタング［Tung］、応用高分子科学誌、24巻、953ペー
ジ（1979年）に開示される方法によって修正される。
しかしながら、ブロック・コポリマーは、トリブロッ
ク・コポリマー（即ち、式（Ｉ）で表され、ｎが１であ
るもの、又は、式（II）で表され、Ｘが１でありＹが０
であるもの）であることが最も好ましい。好ましくは、
ブロック・コポリマー成分は、スチレン−イソプレン−
スチレン・トリブロック・コポリマーと、スチレン−ブ
タジエン−スチレン・トリブロック・コポリマーとの混
合物を含む。そのような態様において、スチレン−イソ
プレン−スチレン・トリブロック・コポリマーは、好ま
しくは40重量％以上、より好ましくは50重量％以上、更
により好ましくは60重量％以上、最も好ましくは70重量
％以上の量で存在する。スチレン−イソプレン−スチレ
ン・トリブロック・コポリマーは、好ましくは95重量％
以下、より好ましくは90重量％以下、最も好ましくは80
重量％以下の量で存在する。そのような混合物におい
て、スチレン−ブタジエン−スチレン・トリブロック・
コポリマーは、存在するのであれば、５重量％以上、よ
り好ましくは10重量％以上、最も好ましくは20重量％以
上の量で存在する。スチレン−ブタジエン−スチレン・
トリブロック・コポリマーは、好ましくは60重量％以
下、より好ましくは50重量％以下、更により好ましくは
40重量％以下、最も好ましくは30重量％以上の量で存在
する。
ク・コポリマー（即ち、式（Ｉ）で表され、ｎが１であ
るもの、又は、式（II）で表され、Ｘが１でありＹが０
であるもの）であることが最も好ましい。好ましくは、
ブロック・コポリマー成分は、スチレン−イソプレン−
スチレン・トリブロック・コポリマーと、スチレン−ブ
タジエン−スチレン・トリブロック・コポリマーとの混
合物を含む。そのような態様において、スチレン−イソ
プレン−スチレン・トリブロック・コポリマーは、好ま
しくは40重量％以上、より好ましくは50重量％以上、更
により好ましくは60重量％以上、最も好ましくは70重量
％以上の量で存在する。スチレン−イソプレン−スチレ
ン・トリブロック・コポリマーは、好ましくは95重量％
以下、より好ましくは90重量％以下、最も好ましくは80
重量％以下の量で存在する。そのような混合物におい
て、スチレン−ブタジエン−スチレン・トリブロック・
コポリマーは、存在するのであれば、５重量％以上、よ
り好ましくは10重量％以上、最も好ましくは20重量％以
上の量で存在する。スチレン−ブタジエン−スチレン・
トリブロック・コポリマーは、好ましくは60重量％以
下、より好ましくは50重量％以下、更により好ましくは
40重量％以下、最も好ましくは30重量％以上の量で存在
する。
好ましくは、ブロック・コポリマー又はブロック・コ
ポリマーの混合物は、１（g/10分、200℃、5kg）以上の
溶融流量を有し、より好ましくは、ブロック・コポリマ
ーは、２以上（最も好ましくは３以上）の溶融流量を有
する。ブロック・コポリマー又はブロック・コポリマー
の混合物は、好ましくは30以下、より好ましくは25以
下、最も好ましくは20以下の溶融流量を有する。
ポリマーの混合物は、１（g/10分、200℃、5kg）以上の
溶融流量を有し、より好ましくは、ブロック・コポリマ
ーは、２以上（最も好ましくは３以上）の溶融流量を有
する。ブロック・コポリマー又はブロック・コポリマー
の混合物は、好ましくは30以下、より好ましくは25以
下、最も好ましくは20以下の溶融流量を有する。
ブロック・コポリマー組成物は、特定の量を超えない
範囲で、ジブロック・コポリマーを含有する。ジブロッ
ク・コポリマーとは、モノビニリデン芳香族モノマーの
ブロック一つと共役ジエンのブロック一つを唯一含むポ
リマーである。ジブロックが意味ある量で存在すると、
本発明の組成物から調製されるエラストマー物品に、物
性の低下（例えば、応力緩和がより低く、且つ、クリー
プ・コンプライアンスがより高い）をもたらす。好まし
くは、ジブロック・コポリマーは、４重量％以下の量で
存在し、より好ましくは、２重量％以下のジブロックが
存在する。ブロック・コポリマーの製造方法の選択によ
って、ジブロックが存在するのを防ぐことができる。詳
しくは、逐次重合方法が使用される場合には、生成物
は、実質的にジブロック・コポリマーを含まない。その
ような逐次重合方法は、その技術分野でよく知られてお
り、本発明で使用されるブロック・コポリマーの調製に
好適である。例えば、米国特許第5,242,984号及び同第
5,134,968号を参照されたい。
範囲で、ジブロック・コポリマーを含有する。ジブロッ
ク・コポリマーとは、モノビニリデン芳香族モノマーの
ブロック一つと共役ジエンのブロック一つを唯一含むポ
リマーである。ジブロックが意味ある量で存在すると、
本発明の組成物から調製されるエラストマー物品に、物
性の低下（例えば、応力緩和がより低く、且つ、クリー
プ・コンプライアンスがより高い）をもたらす。好まし
くは、ジブロック・コポリマーは、４重量％以下の量で
存在し、より好ましくは、２重量％以下のジブロックが
存在する。ブロック・コポリマーの製造方法の選択によ
って、ジブロックが存在するのを防ぐことができる。詳
しくは、逐次重合方法が使用される場合には、生成物
は、実質的にジブロック・コポリマーを含まない。その
ような逐次重合方法は、その技術分野でよく知られてお
り、本発明で使用されるブロック・コポリマーの調製に
好適である。例えば、米国特許第5,242,984号及び同第
5,134,968号を参照されたい。
本発明の組成物は、炭化水素油又は、オレフィン性不
飽和部を有するモノマーに由来するポリマー若しくはオ
リゴマーであって、Ｂブロックと相溶するもの、あるい
はそれらの混合物を含む、増量剤を含有することができ
る。好ましい増量剤は、脂肪族炭化水素油又はナフテン
系油、あるいはそれらの混合物である。より好ましい増
量剤は、脂肪族炭化水素油である。好ましい脂肪族炭化
水素油及びナフテン系油は、最終用途とそのような油の
値段によって選択される。市販のブロック・コポリマー
の中の幾つかは、実際には増量剤であるプロセス油を含
有する。好ましい油は、TUFFLO［タフロ］（商標）6056
鉱油（アトランティック・リッチフィールド社の商標）
及びSHELLFLEX［シェルフレックス］（商標）371鉱油
（シェル・オイル社の商標）である。増量剤として有用
な、好ましいポリマーには、スチレン−エチレン−ブテ
ン・コポリマー、ポリイソプレン、ポリブタジエン、ポ
リエチレン−酢酸ビニル、ポリエチレンメタクリレー
ト、エチレン−プロピレン−ジエン・モノマーをベース
とするポリマー、スチレン−ブタジエン・ランダム・コ
ポリマー、及びエチレン−スチレン・コポリマーが含ま
れる。より好ましいポリマーには、ポリイソプレン、ポ
リブタジエン、スチレン−ブタジエン・ランダム・コポ
リマー、及びそのようなポリマーの水素化物が含まれ
る。最も好ましいポリマーには、ポリイソプレン、ポリ
ブタジエン、及び各ポリマーの水素化物が含まれる。増
量剤、とりわけ油、が存在すると、本発明の組成物から
調製されるフィルムの特性が低下する傾向にある。増量
剤が多すぎると、フィルムは所望の特性を示さない。増
量剤又は油は、存在するのであれば、ブロック・コポリ
マー組成物の14重量％以下、より好ましくは10重量％以
下、更により好ましくは５重量％以下の量で存在し、最
も好ましくは０である。
飽和部を有するモノマーに由来するポリマー若しくはオ
リゴマーであって、Ｂブロックと相溶するもの、あるい
はそれらの混合物を含む、増量剤を含有することができ
る。好ましい増量剤は、脂肪族炭化水素油又はナフテン
系油、あるいはそれらの混合物である。より好ましい増
量剤は、脂肪族炭化水素油である。好ましい脂肪族炭化
水素油及びナフテン系油は、最終用途とそのような油の
値段によって選択される。市販のブロック・コポリマー
の中の幾つかは、実際には増量剤であるプロセス油を含
有する。好ましい油は、TUFFLO［タフロ］（商標）6056
鉱油（アトランティック・リッチフィールド社の商標）
及びSHELLFLEX［シェルフレックス］（商標）371鉱油
（シェル・オイル社の商標）である。増量剤として有用
な、好ましいポリマーには、スチレン−エチレン−ブテ
ン・コポリマー、ポリイソプレン、ポリブタジエン、ポ
リエチレン−酢酸ビニル、ポリエチレンメタクリレー
ト、エチレン−プロピレン−ジエン・モノマーをベース
とするポリマー、スチレン−ブタジエン・ランダム・コ
ポリマー、及びエチレン−スチレン・コポリマーが含ま
れる。より好ましいポリマーには、ポリイソプレン、ポ
リブタジエン、スチレン−ブタジエン・ランダム・コポ
リマー、及びそのようなポリマーの水素化物が含まれ
る。最も好ましいポリマーには、ポリイソプレン、ポリ
ブタジエン、及び各ポリマーの水素化物が含まれる。増
量剤、とりわけ油、が存在すると、本発明の組成物から
調製されるフィルムの特性が低下する傾向にある。増量
剤が多すぎると、フィルムは所望の特性を示さない。増
量剤又は油は、存在するのであれば、ブロック・コポリ
マー組成物の14重量％以下、より好ましくは10重量％以
下、更により好ましくは５重量％以下の量で存在し、最
も好ましくは０である。
式（Ｉ）において、ｎは、好ましくは１−３であり、
より好ましくは１である。式（II）において、Ｘは、好
ましくは１であり、Ｙは、好ましくは０−２の整数であ
り、より好ましくは０である。
より好ましくは１である。式（II）において、Ｘは、好
ましくは１であり、Ｙは、好ましくは０−２の整数であ
り、より好ましくは０である。
ブロック・コポリマーと混合されるのは、加工性と、
本発明の組成物から作られる物品の最終的な特性を高め
る熱可塑性ポリマーである。熱可塑性ポリマーは、モノ
ビニリデン芳香族モノマーと無水物とのコポリマー、ポ
リエチレン、ポリスチレン、又はそれらの混合物を含
む。
本発明の組成物から作られる物品の最終的な特性を高め
る熱可塑性ポリマーである。熱可塑性ポリマーは、モノ
ビニリデン芳香族モノマーと無水物とのコポリマー、ポ
リエチレン、ポリスチレン、又はそれらの混合物を含
む。
一の態様においては、熱可塑性ポリマーは、モノビニ
リデン芳香族モノマー−無水物コポリマーである。モノ
ビニリデン芳香族モノマー−無水物コポリマーは、不飽
和ジカルボン酸無水物３−35重量％と、モノビニリデン
芳香族モノマー65−97重量％の重合物を含む。一の態様
においては、モノビニリデン芳香族モノマー−無水物コ
ポリマーは、その技術分野でよく知られている従来のゴ
ム改質剤を用いて、ゴム改質がなされている。好ましい
無水物には、マレイン酸無水物、イタコン酸無水物、シ
トラコン酸無水物及びアコニチン酸無水物が含まれる。
芳香族モノビニリデン・モノマーには、スチレン、ビニ
ルトルエン、クロロスチレン、α−メチルスチレン、ｔ
−ブチルスチレン及びジクロロスチレンが含まれる。前
記モノマーの混合物も使用し得る。コポリマーは、好ま
しくはスチレン−マレイン酸無水物コポリマーである。
リデン芳香族モノマー−無水物コポリマーである。モノ
ビニリデン芳香族モノマー−無水物コポリマーは、不飽
和ジカルボン酸無水物３−35重量％と、モノビニリデン
芳香族モノマー65−97重量％の重合物を含む。一の態様
においては、モノビニリデン芳香族モノマー−無水物コ
ポリマーは、その技術分野でよく知られている従来のゴ
ム改質剤を用いて、ゴム改質がなされている。好ましい
無水物には、マレイン酸無水物、イタコン酸無水物、シ
トラコン酸無水物及びアコニチン酸無水物が含まれる。
芳香族モノビニリデン・モノマーには、スチレン、ビニ
ルトルエン、クロロスチレン、α−メチルスチレン、ｔ
−ブチルスチレン及びジクロロスチレンが含まれる。前
記モノマーの混合物も使用し得る。コポリマーは、好ま
しくはスチレン−マレイン酸無水物コポリマーである。
モノビニリデン芳香族モノマー−無水物コポリマーを
製造できる種々の方法が知られている。上記のような等
モルではないコポリマーは、米国特許第2,769,804号に
記載された方法等の連続法によって、既に調製されてい
る。モノビニリデン芳香族モノマー−無水物コポリマー
は、好ましくは、米国特許第3,336,267号に従って調製
される。均質で実質的にゲルを含まないコポリマーであ
る。本発明で有用なコポリマーは、好ましくは0.1（g/1
0分、230℃、2.16kg）以上、より好ましくは1.0以上の
溶融流量を有する。本発明で有用なコポリマーは、好ま
しくは10.0以下、最も好ましくは6.0以下の溶融流量を
有する。本発明で使用することが最も好ましいスチレン
−マレイン酸無水物コポリマーは、アルコ・ケミカル
［Arco Chemical］より、DYLARK［ダイラーク］（登録
商標）332及び232の商標及び名称で入手可能である。ま
た、DYLARK（登録商標）238、250及び278の商標及び名
称で入手可能なゴム改質スチレン−マレイン酸無水物コ
ポリマーも、有用である。この態様において、組成物か
ら調製されるフィルムは、横方向において、一方向性の
弾性を示す。詳しくは、フィルムは、横方向では弾性で
あり、縦（機械）方向では相対的に弾性でない。
製造できる種々の方法が知られている。上記のような等
モルではないコポリマーは、米国特許第2,769,804号に
記載された方法等の連続法によって、既に調製されてい
る。モノビニリデン芳香族モノマー−無水物コポリマー
は、好ましくは、米国特許第3,336,267号に従って調製
される。均質で実質的にゲルを含まないコポリマーであ
る。本発明で有用なコポリマーは、好ましくは0.1（g/1
0分、230℃、2.16kg）以上、より好ましくは1.0以上の
溶融流量を有する。本発明で有用なコポリマーは、好ま
しくは10.0以下、最も好ましくは6.0以下の溶融流量を
有する。本発明で使用することが最も好ましいスチレン
−マレイン酸無水物コポリマーは、アルコ・ケミカル
［Arco Chemical］より、DYLARK［ダイラーク］（登録
商標）332及び232の商標及び名称で入手可能である。ま
た、DYLARK（登録商標）238、250及び278の商標及び名
称で入手可能なゴム改質スチレン−マレイン酸無水物コ
ポリマーも、有用である。この態様において、組成物か
ら調製されるフィルムは、横方向において、一方向性の
弾性を示す。詳しくは、フィルムは、横方向では弾性で
あり、縦（機械）方向では相対的に弾性でない。
他の態様においては、熱可塑性ポリマーはポリスチレ
ンである。本発明で有用なポリスチレンは、本発明の組
成物の加工性と、本発明の組成物から作られる物品の特
性を高め、好ましくは0.1（g/10分、200℃、5kg）以
上、より好ましくは1.0以上の溶融流量を有する、いず
れかのポリスチレンである。本発明で有用なポリスチレ
ンは、好ましくは20以下、より好ましくは15以下の溶融
流量を有する。本発明で有用なポリスチレンは、いろい
ろな会社から市販されている。本発明において有用な、
好ましいポリスチレンは、前記モノビニリデン芳香族ポ
リマーの耐衝撃性を修飾するために、ガラス転移温度が
０℃未満、好ましくは−20℃未満のゴムで改質されてい
る、結晶ポリスチレン及び高耐衝撃性ポリスチレンであ
る。好ましいゴムの例には、炭素数が４−６の共役ジエ
ン、特にブタジエン又はイソプレン、のホモポリマー;1
種以上のモノビニリデン芳香族モノマーと、１種以上の
炭素数が４−６の共役ジエン、特にブタジエン又はイソ
プレン、とのコポリマー；エチレンとプロピレンのコポ
リマー、又はエチレン、プロピレンと、非共役ジエン、
特に1,6−ヘキサジエン又はエチリデンノルボルネン、
とのコポリマー；アクリル酸アルキル（炭素数:4−６）
のホモポリマー；及び、アクリル酸アルキル（炭素数:4
−６）と、それと共重合できるコモノマー、特にモノビ
ニリデン芳香族モノマー又はメタクリル酸アルキル（炭
素数:1−４）とのコポリマーがある。また、好ましいゴ
ムの例には、前記ゴム状ポリマーのグラフト・ポリマー
（グラフト部は、モノビニリデン芳香族ポリマーであ
る）も含まれる。最も好ましいゴム状ポリマーは、ポリ
ブタジエン又はスチレン−ブタジエン・コポリマーであ
る。最も好ましいポリスチレンと、高耐衝撃性ポリスチ
レンは、そのポリスチレン・マトリックスが、60,000−
225,000（好ましくは100,000−225,000、より好ましく
は150,000−225,000）の重量平均分子量（MW）を有する
ものである。本発明で使用することが好ましいポリスチ
レンの例には、ダウ・ケミカル［Dow Chemical］社か
ら、STYRON［スタイロン］（登録商標）685、STYRON
（登録商標）613、STYRON（登録商標）623及びSTYRON
（登録商標）615APRの商標及び名称で入手可能なポリス
チレンが含まれる。
ンである。本発明で有用なポリスチレンは、本発明の組
成物の加工性と、本発明の組成物から作られる物品の特
性を高め、好ましくは0.1（g/10分、200℃、5kg）以
上、より好ましくは1.0以上の溶融流量を有する、いず
れかのポリスチレンである。本発明で有用なポリスチレ
ンは、好ましくは20以下、より好ましくは15以下の溶融
流量を有する。本発明で有用なポリスチレンは、いろい
ろな会社から市販されている。本発明において有用な、
好ましいポリスチレンは、前記モノビニリデン芳香族ポ
リマーの耐衝撃性を修飾するために、ガラス転移温度が
０℃未満、好ましくは−20℃未満のゴムで改質されてい
る、結晶ポリスチレン及び高耐衝撃性ポリスチレンであ
る。好ましいゴムの例には、炭素数が４−６の共役ジエ
ン、特にブタジエン又はイソプレン、のホモポリマー;1
種以上のモノビニリデン芳香族モノマーと、１種以上の
炭素数が４−６の共役ジエン、特にブタジエン又はイソ
プレン、とのコポリマー；エチレンとプロピレンのコポ
リマー、又はエチレン、プロピレンと、非共役ジエン、
特に1,6−ヘキサジエン又はエチリデンノルボルネン、
とのコポリマー；アクリル酸アルキル（炭素数:4−６）
のホモポリマー；及び、アクリル酸アルキル（炭素数:4
−６）と、それと共重合できるコモノマー、特にモノビ
ニリデン芳香族モノマー又はメタクリル酸アルキル（炭
素数:1−４）とのコポリマーがある。また、好ましいゴ
ムの例には、前記ゴム状ポリマーのグラフト・ポリマー
（グラフト部は、モノビニリデン芳香族ポリマーであ
る）も含まれる。最も好ましいゴム状ポリマーは、ポリ
ブタジエン又はスチレン−ブタジエン・コポリマーであ
る。最も好ましいポリスチレンと、高耐衝撃性ポリスチ
レンは、そのポリスチレン・マトリックスが、60,000−
225,000（好ましくは100,000−225,000、より好ましく
は150,000−225,000）の重量平均分子量（MW）を有する
ものである。本発明で使用することが好ましいポリスチ
レンの例には、ダウ・ケミカル［Dow Chemical］社か
ら、STYRON［スタイロン］（登録商標）685、STYRON
（登録商標）613、STYRON（登録商標）623及びSTYRON
（登録商標）615APRの商標及び名称で入手可能なポリス
チレンが含まれる。
他の態様においては、熱可塑性ポリマーはポリエチレ
ンである。本発明で有用なポリエチレンは、本発明の組
成物の加工性と、本発明の組成物から作られる物品の特
性を高める、いずれかのポリエチレンである。ポリエチ
レンの好ましい種類には、ポリエチレン・プラストマ
ー、高耐衝撃性ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線
状低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレンがある。
ポリエチレンは、好ましくは0.1（g/10分、190℃、2.16
kg）以上、より好ましくは0.5以上の溶融流量を有す
る。ポリエチレンは、好ましくは８以下、より好ましく
は６以下、最も好ましくは４以下の溶融流量を有する。
本発明で使用することが好ましいポリエチレンには、ダ
ウ・ケミカル社から、低密度ポリエチレンについてはLD
PE6811、LDPE640、LDPE510及びLDPE550、ポリエチレン
・プラストマーについてはAFFINITY［アフィニティ］
（登録商標）PL1840、PL1880及びPL1845の商標及び名称
で入手可能な、低密度ポリエチレン及びポリエチレン・
プラストマーが含まれる。
ンである。本発明で有用なポリエチレンは、本発明の組
成物の加工性と、本発明の組成物から作られる物品の特
性を高める、いずれかのポリエチレンである。ポリエチ
レンの好ましい種類には、ポリエチレン・プラストマ
ー、高耐衝撃性ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線
状低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレンがある。
ポリエチレンは、好ましくは0.1（g/10分、190℃、2.16
kg）以上、より好ましくは0.5以上の溶融流量を有す
る。ポリエチレンは、好ましくは８以下、より好ましく
は６以下、最も好ましくは４以下の溶融流量を有する。
本発明で使用することが好ましいポリエチレンには、ダ
ウ・ケミカル社から、低密度ポリエチレンについてはLD
PE6811、LDPE640、LDPE510及びLDPE550、ポリエチレン
・プラストマーについてはAFFINITY［アフィニティ］
（登録商標）PL1840、PL1880及びPL1845の商標及び名称
で入手可能な、低密度ポリエチレン及びポリエチレン・
プラストマーが含まれる。
好ましい一の態様においては、ブロック・コポリマー
が、組成物の総量の、好ましくは70重量部以上、より好
ましくは75重量部以上、最も好ましくは80重量部以上の
量で存在する。ブロック・コポリマーは、組成物の総量
の、95重量部以下、好ましくは90重量部以下、最も好ま
しくは85重量部以下の量で存在する。熱可塑性ポリマー
は、５重量部以上、より好ましくは10重量部以上、最も
好ましくは15重量部以上の量で存在する。熱可塑性ポリ
マーは、組成物の総量の、好ましくは30重量部以下、よ
り好ましくは25重量部以下、最も好ましくは20重量部以
下の量で存在する。ブロック・コポリマー及び熱可塑性
ポリマーについての“重量部”は、ここで用いる場合、
その二成分の“部”の合計が100部に等しい組成物にな
るような重量部である。熱可塑性ポリマーの使用量は、
製造される物品及び物品の製造方法に依存する。当業者
には、選択された方法によって組成物が加工されるため
に本発明の組成物が有さなければならない、必要な特性
がわかる。例えば、フィルムは、熱可塑性ポリマーが５
重量部という少量で用いられても、流延され得、一方、
押出吹込成形法によってフィルムを調製するためには、
好ましくは、少なくとも約15重量部の熱可塑性ポリマー
が使用される。
が、組成物の総量の、好ましくは70重量部以上、より好
ましくは75重量部以上、最も好ましくは80重量部以上の
量で存在する。ブロック・コポリマーは、組成物の総量
の、95重量部以下、好ましくは90重量部以下、最も好ま
しくは85重量部以下の量で存在する。熱可塑性ポリマー
は、５重量部以上、より好ましくは10重量部以上、最も
好ましくは15重量部以上の量で存在する。熱可塑性ポリ
マーは、組成物の総量の、好ましくは30重量部以下、よ
り好ましくは25重量部以下、最も好ましくは20重量部以
下の量で存在する。ブロック・コポリマー及び熱可塑性
ポリマーについての“重量部”は、ここで用いる場合、
その二成分の“部”の合計が100部に等しい組成物にな
るような重量部である。熱可塑性ポリマーの使用量は、
製造される物品及び物品の製造方法に依存する。当業者
には、選択された方法によって組成物が加工されるため
に本発明の組成物が有さなければならない、必要な特性
がわかる。例えば、フィルムは、熱可塑性ポリマーが５
重量部という少量で用いられても、流延され得、一方、
押出吹込成形法によってフィルムを調製するためには、
好ましくは、少なくとも約15重量部の熱可塑性ポリマー
が使用される。
好適な一態様においては、熱可塑性ポリマーは、モノ
ビニリデン芳香族モノマー−無水物コポリマーと、ポリ
エチレン、ポリスチレン又はそれらの混合物との混合物
である。この態様において、熱可塑性ポリマーの総量
は、好ましくは30重量部以下であり、より好ましくは25
重量部以下である。本発明に係る組成物は、好ましく
は、組成物の総量の20重量部以下の量で、モノビニリデ
ン芳香族モノマー−無水物コポリマーを含有する。その
ような組成物は、100重量部を超えない量で、ポリスチ
レン、ポリエチレン又はそれらの混合物を含む。そのよ
うな混合物は、組成物の総量の、好ましくは１重量部以
上、より好ましくは２重量部以上のポリスチレン（存在
するのであれば）を含む。そのような組成物は、好まし
くは10重量部以下、より好ましくは７重量部以下、より
好ましくは５重量部以下のポリスチレンを含む。存在す
るのであれば、ポリエチレンは、１重量部以上、より好
ましくは２重量部以上の量で存在する。そのような混合
物は、好ましくは10重量部以下、より好ましくは７重量
部以下、最も好ましくは５重量部以下のポリエチレンを
含む。
ビニリデン芳香族モノマー−無水物コポリマーと、ポリ
エチレン、ポリスチレン又はそれらの混合物との混合物
である。この態様において、熱可塑性ポリマーの総量
は、好ましくは30重量部以下であり、より好ましくは25
重量部以下である。本発明に係る組成物は、好ましく
は、組成物の総量の20重量部以下の量で、モノビニリデ
ン芳香族モノマー−無水物コポリマーを含有する。その
ような組成物は、100重量部を超えない量で、ポリスチ
レン、ポリエチレン又はそれらの混合物を含む。そのよ
うな混合物は、組成物の総量の、好ましくは１重量部以
上、より好ましくは２重量部以上のポリスチレン（存在
するのであれば）を含む。そのような組成物は、好まし
くは10重量部以下、より好ましくは７重量部以下、より
好ましくは５重量部以下のポリスチレンを含む。存在す
るのであれば、ポリエチレンは、１重量部以上、より好
ましくは２重量部以上の量で存在する。そのような混合
物は、好ましくは10重量部以下、より好ましくは７重量
部以下、最も好ましくは５重量部以下のポリエチレンを
含む。
他の態様では、加工助剤は、ポリエチレンとポリスチ
レンとの混合物である。そのような混合物は、組成物の
総量の、好ましくは２重量部以上、より好ましくは３重
量部以上、最も好ましくは５重量部のポリスチレンを含
む。そのような組成物は、好ましくは15重量部以下、よ
り好ましくは10重量部以下、最も好ましくは７重量部の
ポリスチレンを含む。そのような混合物は、５重量部以
上、より好ましくは７重量部以上、最も好ましくは10重
量部のポリエチレンを含む。そのような混合物は、好ま
しくは28重量部以下、より好ましくは15重量部以下、最
も好ましくは13重量部のポリエチレンを含む。
レンとの混合物である。そのような混合物は、組成物の
総量の、好ましくは２重量部以上、より好ましくは３重
量部以上、最も好ましくは５重量部のポリスチレンを含
む。そのような組成物は、好ましくは15重量部以下、よ
り好ましくは10重量部以下、最も好ましくは７重量部の
ポリスチレンを含む。そのような混合物は、５重量部以
上、より好ましくは７重量部以上、最も好ましくは10重
量部のポリエチレンを含む。そのような混合物は、好ま
しくは28重量部以下、より好ましくは15重量部以下、最
も好ましくは13重量部のポリエチレンを含む。
本発明の組成物は、更に、その技術分野において、エ
ラストマー物品の調製に有用な組成物に一般的に用いら
れる成分（ブロッキング防止剤、帯電防止剤、スリップ
剤等）を含むことができる。例えば米国特許第4,476,18
0号を参照されたい。
ラストマー物品の調製に有用な組成物に一般的に用いら
れる成分（ブロッキング防止剤、帯電防止剤、スリップ
剤等）を含むことができる。例えば米国特許第4,476,18
0号を参照されたい。
本発明の好適な組成物は、０−20重量部、好ましくは
１−10重量部の市販のブロッキング防止剤を含むことが
できる。好ましいブロッキング防止剤は、ポリエチレン
との混合物中におけるシリカ、例えば、テキサス州ヒュ
ーストンのサウスウェスト・ケミカル［Southwest Chem
ical］から入手可能なポリエチレンとシリカの50:50混
合物であるProduct［プロダクト］1901である。この添
加剤に由来するポリエチレン成分は、熱可塑性ポリマー
添加剤の一部である。追加の添加剤についての“重量
部”は、ここで用いる場合、ブロック・コポリマーと熱
可塑性添加剤とのクレームされた組成物100部あたりの
“部”を意味する。
１−10重量部の市販のブロッキング防止剤を含むことが
できる。好ましいブロッキング防止剤は、ポリエチレン
との混合物中におけるシリカ、例えば、テキサス州ヒュ
ーストンのサウスウェスト・ケミカル［Southwest Chem
ical］から入手可能なポリエチレンとシリカの50:50混
合物であるProduct［プロダクト］1901である。この添
加剤に由来するポリエチレン成分は、熱可塑性ポリマー
添加剤の一部である。追加の添加剤についての“重量
部”は、ここで用いる場合、ブロック・コポリマーと熱
可塑性添加剤とのクレームされた組成物100部あたりの
“部”を意味する。
フィルム表面に、白亜、クレー、シリカ及びこれらに
類似する物質等の小さい粒子又は粉末を混ぜることによ
り、本発明のフィルムにおいて、ブロッキングの低減も
達成され得る。ブロッキングを低減するために、粉末状
高分子物質（例えばポリテトラフルオロエチレン）も使
用され得る。当業者には、この添加剤をどれ位の量で使
用すべきかがわかる。
類似する物質等の小さい粒子又は粉末を混ぜることによ
り、本発明のフィルムにおいて、ブロッキングの低減も
達成され得る。ブロッキングを低減するために、粉末状
高分子物質（例えばポリテトラフルオロエチレン）も使
用され得る。当業者には、この添加剤をどれ位の量で使
用すべきかがわかる。
帯電防止剤は、本発明の組成物中で使用され得る。帯
電防止剤の例には、エトキシル化アミンと、12−18炭素
原子長の有機構成要素を有する四級アミン塩が含まれ
る。このタイプの剤は、フィルム表面に向かってゆっく
りと引き抜かれ、それらのイオン特性のために、フィル
ムの表面上に導電層を形成する。帯電防止剤は、一般
に、組成物に対して１−５重量部の量で用いられる。
電防止剤の例には、エトキシル化アミンと、12−18炭素
原子長の有機構成要素を有する四級アミン塩が含まれ
る。このタイプの剤は、フィルム表面に向かってゆっく
りと引き抜かれ、それらのイオン特性のために、フィル
ムの表面上に導電層を形成する。帯電防止剤は、一般
に、組成物に対して１−５重量部の量で用いられる。
スリップ剤は、ダイ・リップにおけるプレート・アウ
トと、ローラー及び他の製造装置への引きずりを低減す
るために、本発明の組成物に含有され得る。スリップ剤
の例には、12−22個の炭素原子を有する脂肪酸のアミド
から一般的に誘導されるものがある。そのような剤は、
本発明の組成物のブロッキング防止性能を改良し得る。
そのようなスリップ剤は、一般的に、組成物に対して0.
05−５重量部の量で、組成物中に含有される。好ましい
スリップ剤は、米国テネシー州メンフィスのウィットコ
・ケミカル［Witco Chemical］社のハムコ［Humko］化
学部門より入手可能な、KEMAMIDE［ケマミド］（登録商
標）‘E'超脂肪酸アミド（Erucamide（エルカミド］）
である。
トと、ローラー及び他の製造装置への引きずりを低減す
るために、本発明の組成物に含有され得る。スリップ剤
の例には、12−22個の炭素原子を有する脂肪酸のアミド
から一般的に誘導されるものがある。そのような剤は、
本発明の組成物のブロッキング防止性能を改良し得る。
そのようなスリップ剤は、一般的に、組成物に対して0.
05−５重量部の量で、組成物中に含有される。好ましい
スリップ剤は、米国テネシー州メンフィスのウィットコ
・ケミカル［Witco Chemical］社のハムコ［Humko］化
学部門より入手可能な、KEMAMIDE［ケマミド］（登録商
標）‘E'超脂肪酸アミド（Erucamide（エルカミド］）
である。
押出し又は他の方法での加工の間の、本発明のフィル
ムの品質低下を最少とするために、その技術分野で一般
的に用いられている熱安定剤及び抗酸化剤が、組成物に
添加され得る。使用され得る熱安定剤及び抗酸化剤の例
には、IRGANOX［イルガノックス］（登録商標）1010、
即ち、テトラキス（メチレン（3,5−ジターシャリブチ
ル−４−ヒドロキシヒドロシンナメート））メタン、IR
GANOX（登録商標）1076、即ち、オクタデシル 3,5−ジ
ターシャリブチル−４−ヒドロヒドロキシシンナメー
ト、及びIRGANOX（登録商標）565、即ち、４−（（4,6
−ビス（オクチルチオ）−ｓ−トリアジン−２−イル）
アミノ）−2,6−ジターシャリブチルフェノールが含ま
れる。一次抗酸化剤と共に、二次抗酸化剤（例えば、ト
リス−ノニル−フェノール ホスファイト等の芳香族ホ
スファイト化合物）が使用され得る。熱安定剤及び抗酸
化剤は、用いられる場合には、組成物に対して0.05−1.
5重量部の量で、本発明の組成物に含まれる。
ムの品質低下を最少とするために、その技術分野で一般
的に用いられている熱安定剤及び抗酸化剤が、組成物に
添加され得る。使用され得る熱安定剤及び抗酸化剤の例
には、IRGANOX［イルガノックス］（登録商標）1010、
即ち、テトラキス（メチレン（3,5−ジターシャリブチ
ル−４−ヒドロキシヒドロシンナメート））メタン、IR
GANOX（登録商標）1076、即ち、オクタデシル 3,5−ジ
ターシャリブチル−４−ヒドロヒドロキシシンナメー
ト、及びIRGANOX（登録商標）565、即ち、４−（（4,6
−ビス（オクチルチオ）−ｓ−トリアジン−２−イル）
アミノ）−2,6−ジターシャリブチルフェノールが含ま
れる。一次抗酸化剤と共に、二次抗酸化剤（例えば、ト
リス−ノニル−フェノール ホスファイト等の芳香族ホ
スファイト化合物）が使用され得る。熱安定剤及び抗酸
化剤は、用いられる場合には、組成物に対して0.05−1.
5重量部の量で、本発明の組成物に含まれる。
紫外線への暴露による本発明のフィルムの品質低下
は、その技術分野で公知の光安定剤を添加することによ
り、和らげられ得る。好ましい光安定剤の例には、ベン
ゾフェノンの誘導体が含まれる。そのような光安定剤
は、用いられる場合には、一般的に組成物に対して0.1
−３重量部の量で、ポリマー処方中に含まれる。
は、その技術分野で公知の光安定剤を添加することによ
り、和らげられ得る。好ましい光安定剤の例には、ベン
ゾフェノンの誘導体が含まれる。そのような光安定剤
は、用いられる場合には、一般的に組成物に対して0.1
−３重量部の量で、ポリマー処方中に含まれる。
得られるフィルムに特定の色をつけるために、ポリマ
ー処方に顔料が添加され得る。顔料は、用いられる場合
には、典型的には、顔料の分散を改良するように処方さ
れた濃縮物の形態で、樹脂混合物に、組成物に対して0.
5−５重量部の量で添加される。
ー処方に顔料が添加され得る。顔料は、用いられる場合
には、典型的には、顔料の分散を改良するように処方さ
れた濃縮物の形態で、樹脂混合物に、組成物に対して0.
5−５重量部の量で添加される。
上記の任意成分は、単独で、あるいは、他の任意成分
のいずれか又はすべてとの組み合わせで使用され得る。
ここに記載したように、添加剤が熱可塑性ポリマーを含
む混合物に添加されるのであれば、その添加剤と混合さ
れる熱可塑性ポリマーの量は、処方中で用いる熱可塑性
ポリマーの総量に算入される。
のいずれか又はすべてとの組み合わせで使用され得る。
ここに記載したように、添加剤が熱可塑性ポリマーを含
む混合物に添加されるのであれば、その添加剤と混合さ
れる熱可塑性ポリマーの量は、処方中で用いる熱可塑性
ポリマーの総量に算入される。
本発明の組成物は、押出し機、二軸押出し機又は、バ
ンバリー・ミキサー又はファレル連続混合機（FCM）等
の熱可塑性樹脂又は熱可塑性エラストマーに典型的に使
用される高能率混合機等の適当な混合装置中で、成分を
接触させることによって調製され得る。研究室サイズの
試料には、混合ボウル付きのハーケ・レオコード90等
の、ベンチ・トップ強力混合機が好ましい。混合は、例
えばインフレート・フィルム工程又は流延フィルム工程
等の物品を作る工程で、あるいは別の工程として行われ
得る。混合が、製造装置とは別の装置で行われる場合、
組成物は、米国バージニア州イーグルロックのガーラ工
業［Gala Industries］社及び米国ミシガン州ベイシテ
ィのコネーア・ジェトロ［Conair Jetro］から販売され
ている装置等の、従来のペレット化装置を用いてペレッ
ト化される。そのような態様において、ペレット化生成
物は、その後、直接、製造装置に供給される。混合は、
好ましくは約130℃以上の温度で、より好ましくは約150
℃以上の温度で行われる。混合は、好ましくは約225℃
以下の温度で、より好ましくは約205℃以下の温度で行
われる。
ンバリー・ミキサー又はファレル連続混合機（FCM）等
の熱可塑性樹脂又は熱可塑性エラストマーに典型的に使
用される高能率混合機等の適当な混合装置中で、成分を
接触させることによって調製され得る。研究室サイズの
試料には、混合ボウル付きのハーケ・レオコード90等
の、ベンチ・トップ強力混合機が好ましい。混合は、例
えばインフレート・フィルム工程又は流延フィルム工程
等の物品を作る工程で、あるいは別の工程として行われ
得る。混合が、製造装置とは別の装置で行われる場合、
組成物は、米国バージニア州イーグルロックのガーラ工
業［Gala Industries］社及び米国ミシガン州ベイシテ
ィのコネーア・ジェトロ［Conair Jetro］から販売され
ている装置等の、従来のペレット化装置を用いてペレッ
ト化される。そのような態様において、ペレット化生成
物は、その後、直接、製造装置に供給される。混合は、
好ましくは約130℃以上の温度で、より好ましくは約150
℃以上の温度で行われる。混合は、好ましくは約225℃
以下の温度で、より好ましくは約205℃以下の温度で行
われる。
本発明の組成物は、フィルム、繊維、網製品等のエラ
ストマー物体に形作られ得る。その物体は、そのまま使
用され得、あるいは織物又は不織物品に付着されて使用
され得る。そのような物質の製造方法は、当業者によく
知られている。フィルムは、押出吹込法又は流延法を用
いて調製され得る。
ストマー物体に形作られ得る。その物体は、そのまま使
用され得、あるいは織物又は不織物品に付着されて使用
され得る。そのような物質の製造方法は、当業者によく
知られている。フィルムは、押出吹込法又は流延法を用
いて調製され得る。
押出吹込フィルムは、標準的な装置、標準的な技術及
び典型的な条件を用いて、本発明の組成物から調製され
得る。ポリオレフィン型の押出し機が好ましいが、他の
デザインでもよい。５−120ミル（127−3048ミクロン）
のダイ・ギャップであってよく、10−80ミル（254−203
2ミクロン）のギャップが好ましく、20−50ミル（508−
1270ミクロン）のギャップが最も好ましい。溶融温度は
170−225℃であってよく、175℃と205℃の間の温度が好
ましい。1.0:1.0−3.0:1.0のブロー・アップ膨張比が好
ましい。押出吹込フィルムの急速冷却は、好ましくは二
リップ式空冷環によって行われる。本発明の組成物から
製造されるフィルムは、モジュラスが低いので、泡状の
チャターを避けるためには、ローラーを有する案内板が
好ましい。
び典型的な条件を用いて、本発明の組成物から調製され
得る。ポリオレフィン型の押出し機が好ましいが、他の
デザインでもよい。５−120ミル（127−3048ミクロン）
のダイ・ギャップであってよく、10−80ミル（254−203
2ミクロン）のギャップが好ましく、20−50ミル（508−
1270ミクロン）のギャップが最も好ましい。溶融温度は
170−225℃であってよく、175℃と205℃の間の温度が好
ましい。1.0:1.0−3.0:1.0のブロー・アップ膨張比が好
ましい。押出吹込フィルムの急速冷却は、好ましくは二
リップ式空冷環によって行われる。本発明の組成物から
製造されるフィルムは、モジュラスが低いので、泡状の
チャターを避けるためには、ローラーを有する案内板が
好ましい。
本発明の組成物から押出吹込法で作られたフィルム
は、厚さが、0.5ミルと10ミルの間（12.7−254ミクロ
ン）であり、好ましくは１ミルと６ミルの間（25.4−15
2.4ミクロン）であり、最も好ましくは１ミルと４ミル
の間（25.4−101.6ミクロン）である。
は、厚さが、0.5ミルと10ミルの間（12.7−254ミクロ
ン）であり、好ましくは１ミルと６ミルの間（25.4−15
2.4ミクロン）であり、最も好ましくは１ミルと４ミル
の間（25.4−101.6ミクロン）である。
押出吹込フィルムの場合とほぼ同様の押出し機条件及
びダイ・ギャップで、流延フィルムが加工され得る。5:
1−20:1のドロー・ダウン比が好ましい。
びダイ・ギャップで、流延フィルムが加工され得る。5:
1−20:1のドロー・ダウン比が好ましい。
クリープ・コンプライアンス特性は、エラストマー製
品のために修飾されたISO 899−1981（ｅ）に従って測
定した。歪は、強制空気循環炉中、37.2℃にて、１イン
チ（2.54cm）の標線を試料につけ、試料に300gの重りを
60分間つるして測定する。圧縮成形された試料用には、
試験片は、ASTM−D412タイプＣのダンベル（0.76mm厚）
である。測定は、炉内で、荷重をかけて、60分後に行
う。フィルム試料用には、試験片は、幅25.4mm、長さ10
1.6mm、厚さ0.076mmである。測定は、０分及び60分に行
う。歪百分率は、60分の時に測定する。クリープ・コン
プライアンスは、クリープの間の、時間に依存する応力
に対する歪の比率であり、その単位はMPa-1である。
品のために修飾されたISO 899−1981（ｅ）に従って測
定した。歪は、強制空気循環炉中、37.2℃にて、１イン
チ（2.54cm）の標線を試料につけ、試料に300gの重りを
60分間つるして測定する。圧縮成形された試料用には、
試験片は、ASTM−D412タイプＣのダンベル（0.76mm厚）
である。測定は、炉内で、荷重をかけて、60分後に行
う。フィルム試料用には、試験片は、幅25.4mm、長さ10
1.6mm、厚さ0.076mmである。測定は、０分及び60分に行
う。歪百分率は、60分の時に測定する。クリープ・コン
プライアンスは、クリープの間の、時間に依存する応力
に対する歪の比率であり、その単位はMPa-1である。
応力緩和特性は、ASTM−Ｄ 2991−84に従って測定し
た。応力緩和は、固体での、所定の拘束条件下での、時
間に依存する応力の減少として定義される。応力緩和
は、ゲージ長は25.4mmで、22.67kgのロード・セル付き
のインストロン1123型ロード・フレームを用いて測定す
る。一試料のみを試験し、データを最大30分まで集め、
単一部位の緩和データを、ここでは応力の残率として報
告する。応力の残率は、最大伸長時の当初の力のうち、
緩和30分後にも残存している部分と定義される（残率＝
応力（30分）／応力（当初）×100）。
た。応力緩和は、固体での、所定の拘束条件下での、時
間に依存する応力の減少として定義される。応力緩和
は、ゲージ長は25.4mmで、22.67kgのロード・セル付き
のインストロン1123型ロード・フレームを用いて測定す
る。一試料のみを試験し、データを最大30分まで集め、
単一部位の緩和データを、ここでは応力の残率として報
告する。応力の残率は、最大伸長時の当初の力のうち、
緩和30分後にも残存している部分と定義される（残率＝
応力（30分）／応力（当初）×100）。
本発明のエラクトマー物品は、少なくとも一方向にお
いて、好ましくは1.5MPa-1以下、最も好ましくは1.0MPa
-1以下のクリープ・コンプライアンスを有する。本発明
のエラストマー物品は、ASTM−Ｄ 4649に従って測定し
て、好ましくは10％以下、より好ましくは８％以下の永
久歪を有する。永久歪は、200％伸長時に測定する。本
発明のエラクトマー物品は、少なくとも一方向におい
て、好ましくは60％以上、より好ましくは65％以上の残
率を有する。
いて、好ましくは1.5MPa-1以下、最も好ましくは1.0MPa
-1以下のクリープ・コンプライアンスを有する。本発明
のエラストマー物品は、ASTM−Ｄ 4649に従って測定し
て、好ましくは10％以下、より好ましくは８％以下の永
久歪を有する。永久歪は、200％伸長時に測定する。本
発明のエラクトマー物品は、少なくとも一方向におい
て、好ましくは60％以上、より好ましくは65％以上の残
率を有する。
直角方向において弾性性能を保持しつつ、少なくとも
一方向には高い弾性率が要求される用途において、本発
明の物品は、熱可塑性物質として、モノビニリデン芳香
族モノマー−無水物コポリマーを使用することを選択す
るのが好ましい。そのような組成物の物品は、好ましく
は、少なくとも一方向において、前のパラグラフで定義
されたエラストマー特性を示す。本発明の物品は、少な
くとも一方向において、ASTM−Ｄ 882に従って測定し
て、好ましくは60MPa以上、更により好ましくは75MPa以
上、より好ましくは90MPa以上の弾性率を示す。
一方向には高い弾性率が要求される用途において、本発
明の物品は、熱可塑性物質として、モノビニリデン芳香
族モノマー−無水物コポリマーを使用することを選択す
るのが好ましい。そのような組成物の物品は、好ましく
は、少なくとも一方向において、前のパラグラフで定義
されたエラストマー特性を示す。本発明の物品は、少な
くとも一方向において、ASTM−Ｄ 882に従って測定し
て、好ましくは60MPa以上、更により好ましくは75MPa以
上、より好ましくは90MPa以上の弾性率を示す。
次の実施例は、単に説明を目的として述べるものであ
り、請求項の範囲を限定することは意図されていない。
特記しない限り、すべての部及び％は重量基準である。
り、請求項の範囲を限定することは意図されていない。
特記しない限り、すべての部及び％は重量基準である。
実施例では、次の物質を使用した。
SBSは、ピーク分子量が77,603のVECTOR［ベクター］
（登録商標）8550−Ｄスチレン・ブロック・コポリマー
（スチレンが28.7％、ブタジエンが71.3％、溶融流量が
6.4g/10分（200℃、5.0kg荷重））である。
（登録商標）8550−Ｄスチレン・ブロック・コポリマー
（スチレンが28.7％、ブタジエンが71.3％、溶融流量が
6.4g/10分（200℃、5.0kg荷重））である。
SIS−１は、ピーク分子量が157,358の、VECTOR（登録
商標）4100−Ｄ（スチレンが15.1％、イソプレンが84.9
％、溶融流量が4.9g/10分（200℃、5.0kg荷重））であ
る。
商標）4100−Ｄ（スチレンが15.1％、イソプレンが84.9
％、溶融流量が4.9g/10分（200℃、5.0kg荷重））であ
る。
SIS−２は、ピーク分子量が93,812の、VECTOR（登録
商標）4211スチレン・ブロック・コポリマー（スチレン
が30.0％、イソプレンが70.0％、溶融流量が10.6g/10分
（200℃、5.0kg荷重））である。
商標）4211スチレン・ブロック・コポリマー（スチレン
が30.0％、イソプレンが70.0％、溶融流量が10.6g/10分
（200℃、5.0kg荷重））である。
SIS−３は、ピーク分子量が123,935の、VECTOR（登録
商標）6101−Ｄスチレン・ブロック・コポリマー（スチ
レンが18.8％、イソプレンが81.2％、溶融流量が10.4g/
10分（200℃、5.0kg荷重））である。
商標）6101−Ｄスチレン・ブロック・コポリマー（スチ
レンが18.8％、イソプレンが81.2％、溶融流量が10.4g/
10分（200℃、5.0kg荷重））である。
SIS−４は、ピーク分子量が151,607の、VECTOR（登録
商標）4113スチレン・ブロック・コポリマー（スチレン
−イソプレン−スチレン・トリブロック・コポリマーと
スチレン−イソプレン・ジブロックとの混合物（ジブロ
ックが18.0％、スチレンが15.3％、イソプレンが84.7
％、溶融流量が10.5g/10分（200℃、5.0kg荷重））であ
る。
商標）4113スチレン・ブロック・コポリマー（スチレン
−イソプレン−スチレン・トリブロック・コポリマーと
スチレン−イソプレン・ジブロックとの混合物（ジブロ
ックが18.0％、スチレンが15.3％、イソプレンが84.7
％、溶融流量が10.5g/10分（200℃、5.0kg荷重））であ
る。
SMAは、DYLARK［ダイラーク］（登録商標）332スチレ
ン−マレイン酸無水物コポリマー（溶融流量は1.9g/10
分（230℃、2.16kg荷重））である。
ン−マレイン酸無水物コポリマー（溶融流量は1.9g/10
分（230℃、2.16kg荷重））である。
PEは、Dow［ダウ］LDPE（登録商標）681（密度が0.92
2g/cc、溶融流量が5.52g/10分（200℃、5kg荷重））で
ある。
2g/cc、溶融流量が5.52g/10分（200℃、5kg荷重））で
ある。
PSは、STYRON［スタイロン）（登録商標）685ポリス
チレン（溶融流量が3.0g/10分（200℃、5kg荷重））で
ある。
チレン（溶融流量が3.0g/10分（200℃、5kg荷重））で
ある。
AOは、IRGANOX［イルガノックス］（登録商標）1010
ヒンダード・フェノール型の抗酸化剤である。
ヒンダード・フェノール型の抗酸化剤である。
KEは、KEMAMIDE［ケマミド］（登録商標）Ｅ超脂肪酸
アミド（Erucamide［エルカミド］）スリップ剤であ
る。
アミド（Erucamide［エルカミド］）スリップ剤であ
る。
ABCは、サウスウェスト・ケミカル［Southwest Chemi
cal］社のブロッキング防止剤濃縮物（低密度ポリエチ
レン50％／シリカ50％）、Product［プロダクト］1901
である。
cal］社のブロッキング防止剤濃縮物（低密度ポリエチ
レン50％／シリカ50％）、Product［プロダクト］1901
である。
分子量は、ポリスチレン標品を用い、ゲル透過クロマ
トグラフィーによって測定した。より詳しくは、サイズ
排除クロマトグラフィーを用いた。使用した装置は、10
∧５（105）Åのカラムを二つ、10∧４（104）Åのカラ
ムを一つ、混合床を一つ有する。溶剤は、テトラヒドロ
フラン（THF）であった。温度は40℃であった。装置
を、ポリマー研究所から入手したポリスチレン標品で、
1,350−3,150,000の範囲にわたって較正した。分子量
は、上記ルニョンに従って修正した。
トグラフィーによって測定した。より詳しくは、サイズ
排除クロマトグラフィーを用いた。使用した装置は、10
∧５（105）Åのカラムを二つ、10∧４（104）Åのカラ
ムを一つ、混合床を一つ有する。溶剤は、テトラヒドロ
フラン（THF）であった。温度は40℃であった。装置
を、ポリマー研究所から入手したポリスチレン標品で、
1,350−3,150,000の範囲にわたって較正した。分子量
は、上記ルニョンに従って修正した。
実施例１
SBS 23.8g、SIS−１ 23.8g、PS 4.2g、LDPE 4.2
g、及びAO 0.28gを、400mlの容器で予備混合した。600
型混合ボウル付きのハーケ・レオコード・90トルク・レ
オメーターを、予備加熱した（ゾーン１及び3:193℃；
ゾーン2:188℃）。上記混合物（合計56g）を、20rpmで
回転しているローター付きのボウルに詰め、重量5kgの
オーバーヘッド・ラムを下げた。ローターの回転数を、
３分以内に50rpmまで上昇させた。50rpmにて、ポリマー
溶融を保持するために、ゾーン温度を200℃付近に調節
した。10分間の加工の後、ローラーを止め、ミキサーを
外し、且つ、溶融混合物を除去し、その後直ちに、ロー
ル温度155℃に予備加熱したファレルの３インチ×７イ
ンチ（7.6cm×17.8cm）のロール・ミル（3FF500型）上
に、90秒間置いた。シートを除去し、次の試験に用い
た。熱盤温度で200℃に予備加熱した成形プレス（PHI、
SB234C−Ｘ−MS−X24型）を用い、シート（およそ0.94m
m厚）を調製した。上記ロール・ミル試料 7.0−7.5g
を、テトラフルオロエチレン被覆ガラス・シートと金属
受板の間に層状に形成された、幅75mm、高さ115mm、厚
さ0.94mmのチェースに、均等に分配した。ロール・ミル
の整列方向を調整した。試料を次のように成形した：最
小圧力での予備加熱が３分間；中位の力で0.5分間（ラ
ムの力:10,000kg）；物質の硬化が３分間（ラムの力:2
0,000kg）；冷却期間が4.5分間（ラムの力:20,000kg、
周囲環境温度の水を用いて冷却）。試料を、23℃に少な
くとも24時間保存し、その後、ASTM−D 1822ダイＬを用
いて打ち抜いた。緩和データは、ASTM−D 2991−84に従
い、22.67kgのロード・セル付きのインストロン1123型
ロード・フレームを用いて測定した。最初のゲージ長は
25.4mmであり、コンパウンド一つにつき、一試料のみを
試験した。試験片を、クロスヘッド速度 508mm/分で、
200％伸びまで、ロール・ミルの方向に対して横に引張
り、且つ、規則的な間隔で最大30分まで集めたデータ
は、次の通りであった。
g、及びAO 0.28gを、400mlの容器で予備混合した。600
型混合ボウル付きのハーケ・レオコード・90トルク・レ
オメーターを、予備加熱した（ゾーン１及び3:193℃；
ゾーン2:188℃）。上記混合物（合計56g）を、20rpmで
回転しているローター付きのボウルに詰め、重量5kgの
オーバーヘッド・ラムを下げた。ローターの回転数を、
３分以内に50rpmまで上昇させた。50rpmにて、ポリマー
溶融を保持するために、ゾーン温度を200℃付近に調節
した。10分間の加工の後、ローラーを止め、ミキサーを
外し、且つ、溶融混合物を除去し、その後直ちに、ロー
ル温度155℃に予備加熱したファレルの３インチ×７イ
ンチ（7.6cm×17.8cm）のロール・ミル（3FF500型）上
に、90秒間置いた。シートを除去し、次の試験に用い
た。熱盤温度で200℃に予備加熱した成形プレス（PHI、
SB234C−Ｘ−MS−X24型）を用い、シート（およそ0.94m
m厚）を調製した。上記ロール・ミル試料 7.0−7.5g
を、テトラフルオロエチレン被覆ガラス・シートと金属
受板の間に層状に形成された、幅75mm、高さ115mm、厚
さ0.94mmのチェースに、均等に分配した。ロール・ミル
の整列方向を調整した。試料を次のように成形した：最
小圧力での予備加熱が３分間；中位の力で0.5分間（ラ
ムの力:10,000kg）；物質の硬化が３分間（ラムの力:2
0,000kg）；冷却期間が4.5分間（ラムの力:20,000kg、
周囲環境温度の水を用いて冷却）。試料を、23℃に少な
くとも24時間保存し、その後、ASTM−D 1822ダイＬを用
いて打ち抜いた。緩和データは、ASTM−D 2991−84に従
い、22.67kgのロード・セル付きのインストロン1123型
ロード・フレームを用いて測定した。最初のゲージ長は
25.4mmであり、コンパウンド一つにつき、一試料のみを
試験した。試験片を、クロスヘッド速度 508mm/分で、
200％伸びまで、ロール・ミルの方向に対して横に引張
り、且つ、規則的な間隔で最大30分まで集めたデータ
は、次の通りであった。
単一部位における緩和データが、応力の残率［応力の
残率又は残率は、当初の応力のうち、30分後にも残存し
ている部分と定義される（残率＝応力（30分）／応力
（当初）×100）。］として報告する。この例では、応
力緩和は、（3.87/5.52×100＝）70.1％である。
残率又は残率は、当初の応力のうち、30分後にも残存し
ている部分と定義される（残率＝応力（30分）／応力
（当初）×100）。］として報告する。この例では、応
力緩和は、（3.87/5.52×100＝）70.1％である。
上記のタイプの試験片を用い、ASTM−D 412に従っ
て、引張り特性値を得た：極限引張り強さ＝17.84MPa;
極限破断伸び＝1006％;150％、200％及び300％伸長時の
力＝それぞれ、1.79MPa、2.12MPa及び2.94MPa。上記の
タイプの試験片を用い、ASTM 4649（A13、タイプＩ物
質法は、次のように修飾した：クロスヘッド速度は25.4
mm/分であり、ゲージ長は25.4mmであり、200％最大伸び
のみを試験した。圧縮成形試料）に従って、永久歪を測
定した。その結果、永久歪は4.8％であった。加工され
た混合物の溶融流量（ASTM−D1238,200℃、5kg）は、6.
8g/10分であった。上記の如く調製された試験片を用
い、クリープ・コンプライアンス特性を、エラストマー
生成物のために修飾されたISO−899−1981（Ｅ）に従っ
て測定した（強制空気循環炉中にて37.2℃、300gの力、
60分間、ASTM−Ｄ 412のタイプＣの試験片、0.91mm
厚、ゲージ長が25.4mm、歪百分率を測定）。加工された
混合物のクリープ・コンプライアンスは、0.062MPa-1で
あった。
て、引張り特性値を得た：極限引張り強さ＝17.84MPa;
極限破断伸び＝1006％;150％、200％及び300％伸長時の
力＝それぞれ、1.79MPa、2.12MPa及び2.94MPa。上記の
タイプの試験片を用い、ASTM 4649（A13、タイプＩ物
質法は、次のように修飾した：クロスヘッド速度は25.4
mm/分であり、ゲージ長は25.4mmであり、200％最大伸び
のみを試験した。圧縮成形試料）に従って、永久歪を測
定した。その結果、永久歪は4.8％であった。加工され
た混合物の溶融流量（ASTM−D1238,200℃、5kg）は、6.
8g/10分であった。上記の如く調製された試験片を用
い、クリープ・コンプライアンス特性を、エラストマー
生成物のために修飾されたISO−899−1981（Ｅ）に従っ
て測定した（強制空気循環炉中にて37.2℃、300gの力、
60分間、ASTM−Ｄ 412のタイプＣの試験片、0.91mm
厚、ゲージ長が25.4mm、歪百分率を測定）。加工された
混合物のクリープ・コンプライアンスは、0.062MPa-1で
あった。
実施例２
SIS−３ 4849g、LDPE 572g、PS 285g、KE143g、及
びAO 57gを、20リットルの密閉バケット内で20分間混
合し、その後、ワーナー−プフライダーラー［Werner−
Pfleiderer］ZSK二軸押出し機（長さ:1340mm、大気ベン
ト:1個、直径3mmのダイ穴:4個）にて、混合及びペレッ
ト化を行った。押出し機は、200rpm、133−185℃にて作
動させた。ペレットを乾燥した。直径48mmのダイを有す
るモダーン・プラスチック・マシーン（MPM）一軸押出
し機に結合したMPMフィルム塔を用いて、ペレットから
フィルムを吹き出した。温度は171−191℃であり、イン
フレート・チューブはおよそ216mmであった。25.4mm×1
52.4mmのダイを用い、0.08mm厚の試験試料より、機械方
向、即ち縦方向、と横方向の両方向につき、フィルム試
験片を切り出した（ブロー・アップ比（BUR）＝2.9、ド
ロー・ダウン比（DDR）＝8.8）。縦方向の結果は、次の
通りであった：極限引張り強さ＝19.68MPa;極限破断伸
び＝950％;100％、150％及び300％伸長時の力＝それぞ
れ、2.33MPa、2.61MPa、3.25MPa。横方向の結果は、次
の通りであった：極限引張り強さ＝17.84MPa;極限破断
伸び＝950％;100％、150％及び300％伸長時の力＝それ
ぞれ1.79MPa、2.01MPa、2.52MPa。フィルム型の試験片
を用いたこと以外は実施例１と同様にして、緩和データ
を集めた。
びAO 57gを、20リットルの密閉バケット内で20分間混
合し、その後、ワーナー−プフライダーラー［Werner−
Pfleiderer］ZSK二軸押出し機（長さ:1340mm、大気ベン
ト:1個、直径3mmのダイ穴:4個）にて、混合及びペレッ
ト化を行った。押出し機は、200rpm、133−185℃にて作
動させた。ペレットを乾燥した。直径48mmのダイを有す
るモダーン・プラスチック・マシーン（MPM）一軸押出
し機に結合したMPMフィルム塔を用いて、ペレットから
フィルムを吹き出した。温度は171−191℃であり、イン
フレート・チューブはおよそ216mmであった。25.4mm×1
52.4mmのダイを用い、0.08mm厚の試験試料より、機械方
向、即ち縦方向、と横方向の両方向につき、フィルム試
験片を切り出した（ブロー・アップ比（BUR）＝2.9、ド
ロー・ダウン比（DDR）＝8.8）。縦方向の結果は、次の
通りであった：極限引張り強さ＝19.68MPa;極限破断伸
び＝950％;100％、150％及び300％伸長時の力＝それぞ
れ、2.33MPa、2.61MPa、3.25MPa。横方向の結果は、次
の通りであった：極限引張り強さ＝17.84MPa;極限破断
伸び＝950％;100％、150％及び300％伸長時の力＝それ
ぞれ1.79MPa、2.01MPa、2.52MPa。フィルム型の試験片
を用いたこと以外は実施例１と同様にして、緩和データ
を集めた。
この例では、応力の残率は、（3.44/4.63×100＝）7
4.3％である。
4.3％である。
ASTM−Ｄ 4649（A13、タイプＩ物質法、クロスヘッ
ド速度は101.6mm/分、ゲージ長は101.6mm、200％最大伸
びのみを試験した）による結果は、8.8％の永久歪であ
った。
ド速度は101.6mm/分、ゲージ長は101.6mm、200％最大伸
びのみを試験した）による結果は、8.8％の永久歪であ
った。
フィルム型の試験片を用いたこと以外は実施例１と同
様にして、クリープ・コンプライアンスのデータを集め
た。横方向において、フィルムのクリープ・コンプライ
アンスは0.626MPa-1であった。
様にして、クリープ・コンプライアンスのデータを集め
た。横方向において、フィルムのクリープ・コンプライ
アンスは0.626MPa-1であった。
実施例３−17
実施例１に従って、組成物及び圧縮成形試料を調製
し、試験した。各試料の組成を、表Ｉに編集した。試験
結果を、表Ｉに編集した。標準加工とは、10分間の加工
を意味する。長時間の加工とは、45分間の加工を意味す
る。表Ｉにおいて、各実施例の全成分の総量は100重量
％である。表Ｉにおいて、SBC（部）と熱可塑性ポリマ
ー（部）は、存在するSBCと熱可塑性ポリマーの総量
（部）との関係における、存在するSBCと熱可塑性ポリ
マーのそれぞれの量（部）である。
し、試験した。各試料の組成を、表Ｉに編集した。試験
結果を、表Ｉに編集した。標準加工とは、10分間の加工
を意味する。長時間の加工とは、45分間の加工を意味す
る。表Ｉにおいて、各実施例の全成分の総量は100重量
％である。表Ｉにおいて、SBC（部）と熱可塑性ポリマ
ー（部）は、存在するSBCと熱可塑性ポリマーの総量
（部）との関係における、存在するSBCと熱可塑性ポリ
マーのそれぞれの量（部）である。
実施例18
SIS−３ 307ポンド（139.5kg）、SBS 150ポンド（7
0.9kg）、SMA 101ポンド（45.9kg）、ABC 29ポンド、
AO 2.89ポンド（1.3kg）及びKE 3.47ポンド（1.57k
g）を、500リットルのリボン・ブレンダー内で30分間混
合し、その後、ガーラ［Gala］・ペレタイザーを備えた
ワーナー−プフライダーラー［Werner−Pfleiderer］ZS
K−70二軸押出し機（大気ベント:1個、直径6.35mmのダ
イ穴:24個）にて、混合及びペレット化を行った。押出
し機は、250−300rpm、145−215℃にて作動させた。ペ
レットを、実施例１に記載の予備加熱したファレルのロ
ール・ミル上に置き、シートに調製し、実施例３−17に
記載のように試験した。結果を表IIに編集する。
0.9kg）、SMA 101ポンド（45.9kg）、ABC 29ポンド、
AO 2.89ポンド（1.3kg）及びKE 3.47ポンド（1.57k
g）を、500リットルのリボン・ブレンダー内で30分間混
合し、その後、ガーラ［Gala］・ペレタイザーを備えた
ワーナー−プフライダーラー［Werner−Pfleiderer］ZS
K−70二軸押出し機（大気ベント:1個、直径6.35mmのダ
イ穴:24個）にて、混合及びペレット化を行った。押出
し機は、250−300rpm、145−215℃にて作動させた。ペ
レットを、実施例１に記載の予備加熱したファレルのロ
ール・ミル上に置き、シートに調製し、実施例３−17に
記載のように試験した。結果を表IIに編集する。
直径48mmのダイを有するモダーン・プラスチック・マ
シーン（MPM）一軸押出し機に結合したMPMフィルム塔を
用いて、ペレットからフィルムを吹き出した。温度は16
0−205℃であり、インフレート・チューブはおよそ200m
mであった。25.4mm×152.4mmのダイを用い、0.076mm厚
の試験試料より、機械方向、即ち縦方向、と横方向の両
方向につき、フィルム試験片を切り出した（BUR＝2.7、
DDR＝7.34）。縦方向の結果は、次の通りであった：極
限引張り強さ＝15.20MPa;極限破断伸び＝906％;150％及
び300％伸長時の力＝それぞれ、7.27MPa、7.92MPa。横
方向の結果は、次の通りであった：極限引張り強さ＝1
2.03MPa;極限破断伸び＝881％;150％及び300％伸長時の
力＝それぞれ、1.77MPa、2.45MPa。実施例２と同様にし
て、緩和データを集めた。
シーン（MPM）一軸押出し機に結合したMPMフィルム塔を
用いて、ペレットからフィルムを吹き出した。温度は16
0−205℃であり、インフレート・チューブはおよそ200m
mであった。25.4mm×152.4mmのダイを用い、0.076mm厚
の試験試料より、機械方向、即ち縦方向、と横方向の両
方向につき、フィルム試験片を切り出した（BUR＝2.7、
DDR＝7.34）。縦方向の結果は、次の通りであった：極
限引張り強さ＝15.20MPa;極限破断伸び＝906％;150％及
び300％伸長時の力＝それぞれ、7.27MPa、7.92MPa。横
方向の結果は、次の通りであった：極限引張り強さ＝1
2.03MPa;極限破断伸び＝881％;150％及び300％伸長時の
力＝それぞれ、1.77MPa、2.45MPa。実施例２と同様にし
て、緩和データを集めた。
この例では、応力の残率は、（2.54/3.71×100＝）6
8.4％である。
8.4％である。
ASTM−Ｄ 4649（A13、タイプＩ物質法、クロスヘッ
ド速度は25.4mm/分、ゲージ長は25.4mm、200％最大伸び
のみを試験した）による永久歪に関する結果は、7.4％
の永久歪であった。
ド速度は25.4mm/分、ゲージ長は25.4mm、200％最大伸び
のみを試験した）による永久歪に関する結果は、7.4％
の永久歪であった。
弾性率に関するASTM 882（試験片サイズは25.2mm×1
52.4mm×0.076mm、ゲージ長は101mm、歪速度は25.4mmあ
たり2.54mm）による結果は、縦方向については119.5MPa
で、横方向については6.15MPaであった。実施例２と同
様にして、クリープ・コンプライアンスのデータを集め
た。縦方向のクリープ・コンプライアンスは0.003MPa-1
であり、横方向のクリープ・コンプライアンスは0.852M
Pa-1であった。
52.4mm×0.076mm、ゲージ長は101mm、歪速度は25.4mmあ
たり2.54mm）による結果は、縦方向については119.5MPa
で、横方向については6.15MPaであった。実施例２と同
様にして、クリープ・コンプライアンスのデータを集め
た。縦方向のクリープ・コンプライアンスは0.003MPa-1
であり、横方向のクリープ・コンプライアンスは0.852M
Pa-1であった。
実施例19
実施例18に従って、試料を調製し、試験した。その組
成及び結果を、表IIに編集し、且つ、表IIにおいて、そ
れらを実施例18と比較する。
成及び結果を、表IIに編集し、且つ、表IIにおいて、そ
れらを実施例18と比較する。
実施例３−６を実施例７−10とそれぞれ比較すると、
ジブロックを18.69％含有する生成物は、永久歪特性は
ほぼ同様であるにもかかわらず、応力の残率（％）がよ
り低いことが証明される。これらの例は、ジブロックの
量のみが異なる。応力の残率値が高いことは、弾性のた
めによりよい。
ジブロックを18.69％含有する生成物は、永久歪特性は
ほぼ同様であるにもかかわらず、応力の残率（％）がよ
り低いことが証明される。これらの例は、ジブロックの
量のみが異なる。応力の残率値が高いことは、弾性のた
めによりよい。
クリープ・コンプライアンス
実施例３−６を、実施例７−10とそれぞれ比較する
と、類似の物質について、ジブロックが存在せず、熱可
塑性ポリマー中にスチレンが存在する場合に、より低い
クリープ・コンプライアンス値が得られることが証明さ
れる。実施例４を実施例５と比較すると、熱可塑性ポリ
マーとして、スチレン−マレイン酸無水物ブロック・コ
ポリマーが、ポリスチレン及びポリエチレンより優れる
ことが、更に示される。大部分の目的のために、クリー
プ・コンプライアンス値が低いことが望まれる。
と、類似の物質について、ジブロックが存在せず、熱可
塑性ポリマー中にスチレンが存在する場合に、より低い
クリープ・コンプライアンス値が得られることが証明さ
れる。実施例４を実施例５と比較すると、熱可塑性ポリ
マーとして、スチレン−マレイン酸無水物ブロック・コ
ポリマーが、ポリスチレン及びポリエチレンより優れる
ことが、更に示される。大部分の目的のために、クリー
プ・コンプライアンス値が低いことが望まれる。
熱可塑性ポリマー含有量（熱可塑性ポリマーの量（％）
による効果） 実施例11、12及び13を比較すると、熱可塑性ポリマー
の量が上昇するに従って、クリープ・コンプライアンス
値の低下がもたらされる（同時により低い応力の残率値
を示しながら）ことが証明された。当業者は、所定の用
途のために、クリープ・コンプライアンスと応力の残率
との適切な均衡を決定することができる。
による効果） 実施例11、12及び13を比較すると、熱可塑性ポリマー
の量が上昇するに従って、クリープ・コンプライアンス
値の低下がもたらされる（同時により低い応力の残率値
を示しながら）ことが証明された。当業者は、所定の用
途のために、クリープ・コンプライアンスと応力の残率
との適切な均衡を決定することができる。
溶融流量／加工効果
実施例１、３、15及び16を比較すると、ブロック・コ
ポリマー組成物の一部として、スチレン−イソプレン−
スチレンを50％までの量で含有する生成物は、長時間の
加工の後でも、溶融流量を変化無く保持し、一方、スチ
レン−ブタジエン−スチレンを100％含有する生成物
は、長時間の加工の後、好ましくない溶融流量特性を示
すことがわかる。粘度が高い（溶融流量が低い）と、従
来の装置での実際の加工は困難である。加工の間、溶融
粘度を変化無く保持することは、大部分の目的のために
望ましい。
ポリマー組成物の一部として、スチレン−イソプレン−
スチレンを50％までの量で含有する生成物は、長時間の
加工の後でも、溶融流量を変化無く保持し、一方、スチ
レン−ブタジエン−スチレンを100％含有する生成物
は、長時間の加工の後、好ましくない溶融流量特性を示
すことがわかる。粘度が高い（溶融流量が低い）と、従
来の装置での実際の加工は困難である。加工の間、溶融
粘度を変化無く保持することは、大部分の目的のために
望ましい。
SBS中のスチレン百分率
実施例１、３及び17を、実施例14、15及び16とそれぞ
れ比較すると、ブロック・コポリマー成分中にスチレン
を29％未満含有する生成物は、好ましいクリープ・コン
プライアンス値と永久歪特性とを保持しつつ、より高い
応力の残率を示すことが証明される。
れ比較すると、ブロック・コポリマー成分中にスチレン
を29％未満含有する生成物は、好ましいクリープ・コン
プライアンス値と永久歪特性とを保持しつつ、より高い
応力の残率を示すことが証明される。
エラストマー物品の製造−フィルム
実施例18及び19は、従来のプラスチックのための装置
で、好ましいエラストマー物品について要求される特性
を満たして、エラストマー・フィルムを容易に製造し得
ることを示す。実施例18は、一方向にのみ（横方向にの
み）弾性を示す有用な物品を記載し、一方、実施例19
は、両方向（機械（縦）方向と横方向）に弾性を示す有
用な物品を記載する。実施例18は、更に、縦方向は弾性
率が高く、一方、横方向は弾性性能を保持しているエラ
ストマー物品を示す。
で、好ましいエラストマー物品について要求される特性
を満たして、エラストマー・フィルムを容易に製造し得
ることを示す。実施例18は、一方向にのみ（横方向にの
み）弾性を示す有用な物品を記載し、一方、実施例19
は、両方向（機械（縦）方向と横方向）に弾性を示す有
用な物品を記載する。実施例18は、更に、縦方向は弾性
率が高く、一方、横方向は弾性性能を保持しているエラ
ストマー物品を示す。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 ウジー、アンドレ・ジェイ
アメリカ合衆国、ルイジアナ州 70820、
バトン・ルージュ、カラン・アベニュー
2831
(72)発明者 カラギャン、トーマス・エイ
アメリカ合衆国、ミシガン州 48609、
サギノー、プレインフィールド・コート
842
(56)参考文献 特開 平４−248860（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−49256（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−41366（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C08L 53/02
Claims (10)
- 【請求項１】A.式:A−Ｂ−Ｒ−（Ｂ−Ａ）ｎ（式
（Ｉ））又はAX−（BA−）Ｙ−BA（式（II））〔式中、
各Ａは、モノビニリデン芳香族モノマーを含むポリマー
・ブロックであり、各Ｂは、共役ジエンを含むポリマー
・ブロックであり、Ｒは、多官能カップリング剤の残基
であり、ｎは１〜５の整数であり、Ｘは０又は１であ
り、且つＹは０〜３の実数である〕に相当するブロック
・コポリマー１種以上（ブロック・コポリマーの中の少
なくとも40重量％は、イソプレンを含むＢブロックを有
し、ブロック・コポリマー中のモノビニリデン芳香族モ
ノマーの重量百分率は10〜35重量％であり、ブロック・
コポリマー組成物全体として、式Ｂ−Ａのジブロックを
４重量％を超えて含有することはなく、且つ、ブロック
・コポリマーは、溶融流量が２〜30である）を70〜95重
量部と、 B.a.）i. モノビニリデン芳香族モノマーと無水物を含
むコポリマー、及び任意に、 ii. ポリスチレン又は iii. ポリエチレン の中の１種以上、又は b.）ポリスチレンとポリエチレンの混合物 を含む熱可塑性ポリマーを５〜30重量部 含む、エラストマー物品の調製に有用な組成物であっ
て、 ブロック・コポリマーと熱可塑性ポリマーの総量は100
部であり、その組成物から調製されるフィルムは、1.5M
Pa-1以下のクリープ・コンプライアンス（エラストマー
物品のために変更されたISO 899−1981（Ｅ）に従って
測定）と、60％以上の力の残率（ASTM−D 2991に従って
30分で測定）と、10％以下の永久歪（ASTM−D 4649に従
って測定）とを示す組成物。 - 【請求項２】Ａ中のモノビニリデン芳香族モノマーの平
均重量百分率が10〜28％であり、コポリマーが、50,000
〜180,000のピーク平均分子量を有する、請求項１に記
載の組成物。 - 【請求項３】ブロック・コポリマーが、ジブロックを２
重量％以下の量で含有する、請求項１又は２に記載の組
成物。 - 【請求項４】ブロック・コポリマーが、75〜90重量部の
量で存在し、熱可塑性ポリマーが、10〜25重量部の量で
存在する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の組成
物。 - 【請求項５】ブロック・コポリマーが、スチレン−イソ
プレン−スチレンのトリブロック40〜100重量部と、ス
チレン−ブタジエン−スチレンのトリブロック０〜60重
量部との混合物である、請求項１〜４のいずれか１項に
記載の組成物。 - 【請求項６】熱可塑性ポリマーが、モノビニリデン芳香
族モノマーと無水物とのコポリマーである、請求項１〜
５のいずれか１項に記載の組成物。 - 【請求項７】ブロック・コポリマーのモノビニリデン芳
香族モノマー含有量が10〜22重量％である、請求項１〜
６のいずれか１項に記載の組成物。 - 【請求項８】請求項１〜７のいずれか１項に記載の組成
物を含むエラストマー物品。 - 【請求項９】フィルム、１以上の繊維、繊維織物又は不
織網製品の形態である、請求項８に記載のエラストマー
物品。 - 【請求項１０】少なくとも一方向のモジュラス（ASTM−
D 882−83に従って測定）が60MPa以上である、請求項８
に記載のエラストマー物品。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US34374594A | 1994-11-22 | 1994-11-22 | |
| US08/343,745 | 1994-11-22 | ||
| PCT/US1995/012873 WO1996016122A1 (en) | 1994-11-22 | 1995-10-18 | Composition useful for elastomeric articles and articles prepared from the composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10509197A JPH10509197A (ja) | 1998-09-08 |
| JP3518768B2 true JP3518768B2 (ja) | 2004-04-12 |
Family
ID=23347465
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP51682796A Expired - Lifetime JP3518768B2 (ja) | 1994-11-22 | 1995-10-18 | エラストマー物品に有用な組成物、及びその組成物から調製される物品 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0793690B1 (ja) |
| JP (1) | JP3518768B2 (ja) |
| AT (1) | ATE171200T1 (ja) |
| DE (1) | DE69504864T2 (ja) |
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