JP3503823B2 - 多孔質セラミックハニカム構造体 - Google Patents
多孔質セラミックハニカム構造体Info
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Description
ルエンジンから排出される排気ガス中の微粒子を捕集す
る多孔質セラミックハニカム構造体に関する。 【0002】 【従来技術】地域環境や地球環境の保全面から、自動車
などのエンジンから排出される排気ガスに含まれる有害
物質の削減が求められ、これに応えるため排気ガス浄化
用の触媒コンバータが用いられている。この触媒コンバ
ータのひとつにセラミックハニカム触媒コンバータがあ
る。また、最近はディーゼルエンジンからの排気ガス中
に含まれる微粒子を捕集するために、多孔質セラミック
ハニカム構造体(以下、「多孔質セラミックハニカム構
造体」を略して「ハニカム構造体」という)で、セルの
排気ガス流入側及び排気ガス流出側の両端面を交互に目
封じした排気ガス浄化フィルタが使用されてきている。 【0003】図1はハニカム構造体11の斜視図であ
り、図2は、図1のハニカム構造体11の断面模式図で
ある。図1及び図2に示すように、通常、ハニカム構造
体11は略円筒状で、外周壁11aと、この外周壁11
aの内周側でセル壁11bにより囲まれた無数のセル1
1cを有し、セル11cの流入側端面11d、流出側端
面11eの両端面を交互に封止材13a、13bで目封
じされている。そしてハニカム構造体11は、その外周
壁11aを把持部材(図示せず)で把持して収納容器
(図示せず)内に収納され排気ガス浄化フィルタとして
いる。また排気ガス浄化フィルタは、例えば自動車の排
気マニホルドの後などに配置されている。 【0004】排気ガス浄化フィルタでの排気ガス浄化
は、以下の通り行われる。図2で、排気ガスは、ハニカ
ム構造体11の流入側端面11dで開口しているセル1
1cから流入(10aで示す)し、セル壁11bに形成
された細孔(図示せず)を通過した後、流出側端面11
eから排出(10bで示す)される。そして、排気ガス
中に含まれる微粒子などは、セル壁11b内で連続する
細孔から隣接セルに通過する際に濾過され、捕集され
る。 【0005】しかし、捕集される微粒子の量が多くなる
と細孔が微粒子によって詰まり、エンジンに用いた場合
に背圧が増加してエンジン出力を低下させる。このた
め、捕集された微粒子が一定量を超えたときに微粒子を
除去することで背圧増加を抑える必要がある。微粒子
は、固定炭素成分と有機溶剤に溶解可能で可燃性の可溶
性有機成分であるので、約650℃以上の温度に加熱す
れば燃焼する。そこで、電気ヒータ、バーナ、熱風など
の加熱手段を用いて微粒子を再燃焼させて、排気ガス浄
化フィルタを再生している。又、触媒を使用して低温で
連続的に微粒子を再生する方法もとられている。 【0006】この排気ガス浄化フィルタの特性で重要な
ことは、一定以下の圧力損失で、エンジンの背圧増加を
抑えつつ捕集が継続できる時間、即ち捕集時間が長いこ
とである。捕集時間が短いと再生までのインターバルが
短くなり、必然的に排気ガス浄化フィルタの容積を大き
くしなければならなくなる。 【0007】これに対して従来技術には、排気ガスの流
入側と流出側のセルの開口率やセルの流路方向の断面積
を調整して圧力損失を少なくしようとしたハニカムフィ
ルタの開示がある。即ち、特開平5−68828号公報
には、排気ガス浄化装置のハニカムフィルタにおいて、
排気ガス流入側の開口率が60〜70%のとき流出側の
開口率を20〜30%、流入側に開口する各セルのセル
ピッチを2.5〜5.0mmに設定することで、排気ガ
スがフィルタを通過する際の圧力損失を低く、またセル
中に排気ガスを容易に導入できるとしている。また、こ
の特開平5−68828号公報には、排気ガス流入側に
開口する各セルは断面六角形状の中空部を有すると共
に、排気ガス流出側に開口する各セルは断面三角形状の
中空部とする記載がある。 【0008】また別の特開平10−57730号公報に
は、外周壁と、この外周壁と一体にかつ外周壁内にハニ
カム状に形成された貫通孔隔壁と、貫通孔隔壁により仕
切られた複数の貫通孔と、貫通孔の一端部のみに形成さ
れた封止体と、を備えたセラミックハニカムフィルタで
あって、封止体はセラミックハニカムフィルタの両端面
において略市松模様状に形成されていると共に、貫通孔
の封止体形成部の断面積を、封止体非形成部の断面積よ
りも小さく、好ましくは封止体形成部の断面積を封止体
非形成部の断面積に対し20%〜50%にすることで、
排ガスの流入時及び流出時における圧力損失を低減でき
るとする記載がある。 【0009】また、特開平7−163822号公報に
は、気孔率30%以上のコージェライト粉末を骨材と
し、これにコージェライト化原料粉末、造孔剤、成形助
剤等を加えて、混練、成形、焼成を行って得た、フィル
タの平均細孔径が骨材の平均径×0.15±5μm以
内、気孔率が30%以上であるコージェライト質セラミ
ックフィルタによって、捕集効率が高く、圧力損失が小
さく、軽量且つコンパクトで自動車に搭載可能な強度を
有するフィルタが提供できるとする記載がある。 【0010】 【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前記特
開平5−68828号公報に記載のハニカムフィルタ
は、排気ガス流入側と流出側の開口率を異ならせて所定
範囲としているが、排気ガス流入側と流出側で開口率を
制御することは難しく、構造も複雑となる。また、各セ
ルの断面を、排気ガスの流入側を六角形状、流出側を三
角形状とするのは、坏土からハニカムフィルタ素材を成
形する際の押出用金型の構造も複雑となる。 【0011】また、特開平10−57730号公報に記
載のセラミックハニカムフィルタは、貫通孔の封止体形
成部の断面積と封止体非形成部の断面積を異ならせて所
定範囲としているが、貫通孔の断面積を異ならせ制御す
ることは難しく、構造も複雑となる。また、貫通孔の封
止体非形成部の断面積を拡張変更する工程が増加する。 【0012】特開平7−163822号公報に記載のコ
ージェライト質セラミックフィルタは、気孔率30%以
上のコージェライト骨材を使用していることから、その
細孔構造は径の大きなコージェライト化原料による細孔
と、径の小さな連鎖孔からなる。そのため、その強度特
性を確保するために、流路隔壁の厚さが300〜200
0μm必要なため、流入側と流出側の差圧が大きくな
り、圧力損失が大きくなるという問題がある。 【0013】また近年、ハニカム構造体のセル壁や細孔
に白金族金属触媒などの触媒を担持することで、排気ガ
ス中の微粒子を捕集すると共に、排気ガス中に含まれる
窒素酸化物など有害物質を浄化することも行われてきて
いる。しかし、流路隔壁の厚さが300〜2000μm
ある場合は、ハニカム構造体の熱容量が大きくなるた
め、エンジン始動直後から触媒が活性化されるまでの時
間が長くなり、その間、有害物質が排出されてしまうと
いう問題もある。 【0014】従って、本発明の課題は、構造が複雑でな
く、製造が容易で、且つ、排気ガスに含まれる微粒子を
高効率に捕集すると共に、圧力損失を低くできるハニカ
ム構造体を得ることにある。更に、触媒を担持しても、
排気ガスに含まれる微粒子を高効率に捕集すると共に圧
力損失を低くできるハニカム構造体を得ることにある。 【0015】 【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
に鑑み鋭意研究した。その結果、セル壁で囲まれる断面
を四角形状とし、セル壁厚、セルピッチ、セル壁で囲ま
れる断面積又はセル壁間の内寸、単位体積あたりのフィ
ルタ表面積、又は更にセル壁の気孔率を適切に選択すれ
ば、構造が複雑でなく、製造が容易で、且つ、排気ガス
に含まれる微粒子を高効率に捕集すると共に圧力損失を
低くできるハニカム構造体が得られ、更に触媒を担持し
ても、排気ガスに含まれる微粒子を高効率に捕集すると
共に、圧力損失を低くできるハニカム構造体が得られる
との知見を得、本発明に想到した。 【0016】 即ち、本発明のハニカム構造体は、外周
壁と、この外周壁の内周側でセル壁により囲まれたセル
を有し、セルの排気ガス流入側及び排気ガス流出側の両
端面を交互に目封じして、排気ガスをセル壁の細孔を通
過させて隣接セルに流し、排気ガスに含まれる微粒子を
セル壁で捕集するコーディエライト質の多孔質セラミッ
クハニカム構造体の、セル壁で囲まれる断面が四角形状
を有し、セル壁の気孔率が50〜70%、セル壁厚が
0.1〜0.3mm、セルピッチが1.4〜3mm、セ
ル壁で囲まれる断面積を1.3mm2以上又はセル壁間
の内寸を1.15mm以上、単位体積あたりのフィルタ
表面積を10cm2/cm3以上とし、前記多孔質セラミ
ックハニカム構造体のセル壁と細孔内に白金族金属触媒
を担持したことを特徴とする。 【0017】 次に、本発明での構成の理由を説明す
る。 【0018】(セル壁で囲まれる断面の形状) セル壁で囲まれる断面を四角形状とすれば、構造が複雑
でなく、製造が容易なハニカム構造体となる。また坏土
からハニカム構造の成形体とする際の押出用金型も、構
造が複雑でないため製作が容易である。なお、四角形状
は一辺の長さが20%近く異なる略四角形状も含むもの
とする。 【0019】(セル壁厚)セル壁厚が0.1mm未満で
は、坏土からハニカム構造の成形体とするのに用いる押
出用金型の坏土排出通路が細すぎて坏土が排出されにく
く生産性が低下する。一方、セル壁厚が0.3mmを超
えると、流入側と流出側の差圧が大きくなり、圧力損失
が大きくなる。従って、セル壁厚を0.1〜0.3mm
とする。 【0020】(セルピッチ)セルピッチが1.4mm未
満では、排気ガスがセル11cの流入側11dに入る際
の抵抗が大きくなる。一方、セルピッチが3mmを超え
ると、単位断面積当たりのセル数が減ることから単位体
積当たりのフィルタ表面積が小さくなるため、圧力損失
が大きくなるためである。従って、セルピッチを1.4
〜3mmとする。 【0021】(セル壁で囲まれる断面積又はセル壁間の
内寸)セル壁で囲まれる断面積が1.3mm2 未満又は
セル壁間の内寸が1.15mm未満であると、フィルタ
表面積との関係で排気ガスがセル11cの流入側11d
に入る際の抵抗が大きくなる。なお、セル壁で囲まれる
断面積は、一つのセルの流路方向の断面積を示す。 【0022】(単位体積あたりのフィルタ表面積)フィ
ルタ表面積とは、排気ガスが通過するセルの幾何学的表
面積をいい、 単位体積あたりのフィルタ表面積=セル壁間の内寸×4
÷(セルピッチ)2×1/2 で表される。ハニカム構造体において単位体積あたりの
フィルタ表面積が7cm 2/cm3未満であると、セル壁
で囲まれる断面積又はセル壁の内寸との関係で排気ガス
が通過時の圧力損失が大きくなる。従って、単位体積あ
たりのフィルタ表面積を7cm2/cm3以上、好ましく
は、単位体積あたりのフィルタ表面積を10cm2/c
m3以上とする。 【0023】(気孔率)セル壁の気孔率が50%未満で
あると、セル壁で囲まれる断面積又はセル壁の内寸、単
位体積あたりのフィルタ表面積との関係で排気ガスが通
過時の圧力損失が大きくなる。また、セル壁や細孔に白
金族金属触媒など触媒を担持する場合には触媒の担持が
難しくなる。一方、気孔率が70%を超えると、強度が
低下するのと微粒子の捕集効率が低下する。従って、気
孔率は50〜70%とする。なお気孔率は、水銀圧入式
ポロシメータを用いて測定する。 【0024】 【発明の実施の形態】以下、発明の実施の形態を詳細に
説明する。 【0025】図1及び図2に示すハニカム構造体11を
以下のようにして作製した。 (基本原料粉末の調整)カオリン、タルク、シリカ、水
酸化アルミ、アルミナなどの粉末を計量して、化学組成
が質量比で、SiO2 :47〜53%、Al2O3:32
〜38%、MgO:12〜16%となるコーディエライ
ト質セラミックス原料粉末を調整した。該セラミックス
原料粉末は他に不可避的に混入する成分例えば、Ca
O、Na2O 、K2O、TiO2、Fe2O3、PbO、P
2O5を全体として2.5質量%以下含んでいる。 【0026】(成形助剤及び造孔剤の添加と、坏土の精
製)次に、このコーディエライト質セラミックの原料粉
末に対し、成形助剤としてメチルセルロースとヒドロキ
シプロピルメチルセルロース、造孔剤として、グラファ
イト、小麦粉、でん粉などを適宜選定して添加し、乾式
で十分混合した。次いで、規定量の水を注入して更に十
分な混合を行い、押出成形可能な坏土を作製した。 【0027】(押出成形)次に、一般的な構造の押出成
形用金型を用い押出成形した。図3で、(a)はハニカ
ム構造を有する成形体の部分図、(b)は押出成形用金
型の要部断面図である。なお、図3(a)で括弧した符
号は焼成後のハニカム構造体11の部位を示す。図3
で、押出成形用金型20は、多数の供給通路21aとこ
の供給通路21aから坏土を集合すると共に格子状に形
成する排出通路21bを持つダイ21と、ハニカム構造
体11の外周壁11aを所定形状に形成するために、坏
土流入量の調整をするマスキングプレート22、坏土の
排出量の調節をすると共にハニカム構造体11の外周壁
11aの調節を行う押さえ枠23などからなる。なお、
押出成形用金型20は、下から上が押出方向(矢印で示
す)であり、坏土を供給通路21aから排出通路21b
に押し出している。そして、押出成形用金型20で、セ
ル壁で囲まれる断面が四角形状を有し、セル壁厚11
t、セルピッチ11i、セル壁で囲まれる断面積11g
及びセル壁間の内寸11h、単位体積あたりのフィルタ
表面積を変えた、ハニカム構造を有する成形体を作製し
た。 【0028】(焼成)次に、このハニカム構造を有する
成形体を、バッチ式焼成炉を用いて焼成を行った。焼成
後、外周壁11aの外径が150mm、長さが150m
m、セル壁11bの気孔率が60%で、セル壁11bで
囲まれる断面が四角形状を有し、表1に示すように、セ
ル壁厚11t、セルピッチ11i、セル壁で囲まれる断
面積11g又はセル壁間の内寸11i、単位体積あたり
のフィルタ表面積を変えたハニカム構造体11を得た。 【0029】(目封じ)次に、ハニカム構造を有する焼
成体の流入側端面11dのセル11cを一個おきに封止
材13aで目封じし、排気ガス流出側端面11eでは流
入側端面11dで目封じしてないセル11cについての
み封止材13bで目封じした。なお、封止材13a、1
3bはコーディエライト質セラミックを用いた。 【0030】次に、圧力損失試験装置(図示せず)で、
各ハニカム構造体11に流量7.5Nm3 /minとし
て空気を流入し、流入側11dと流出側11eの差圧
(mmAq)を測定し、各ハニカム構造体11の圧力損
失を評価した。なお、圧力損失の評価は、差圧が250
mmAq未満を優(◎)、250〜350mmAqを良
(○)、350mmAqを超えるものをNG(×)とし
て行った。その結果を表1に纏めて示す。 【0031】 【表1】 【0032】表1から、参考例1〜4は、セル壁厚11
cが0.1〜0.3mm、またセルピッチ11iが1.
4〜3mm、セル壁で囲まれる断面積11gが1.3m
m2以上又はセル壁間の内寸11hが1.15mm以
上、単位体積あたりのフィルタ表面積が7cm2/c
m3、好ましくは10cm2/cm3以上であるので、差
圧が小さくて圧力損失の少ないハニカム構造体11とな
っていることがわかる。 【0033】一方、比較例1は、セル壁で囲まれる断面
積11gが1.3mm2 以上又はセル壁間の内寸11i
が1.15mm以上であるが、セル壁厚が0.3mmを
越えているため、単位体積あたりのフィルタ表面積が7
cm2/cm3未満であり、差圧が大きく、圧力損失が大
きいことがわかる。比較例2、4は、単位体積あたりの
フィルタ表面積が7cm2/cm3以上ではあるが、セル
壁で囲まれる断面積11gが1.3mm2 未満又はセル
壁間の内寸11hが1.15mm未満であり、またセル
ピッチ11iが1.4未満であり、差圧が大きく、圧力
損失が大きいことがわかる。比較例3は、セル壁で囲ま
れる断面積11gが1.3mm2 以上又はセル壁間の内
寸11iが1.15mm以上であるが、単位体積あたり
のフィルタ表面積が7cm2/cm3未満であり、差圧が
大きく、圧力損失が大きいことがわかる。比較例5は、
セル壁で囲まれる断面積11gが1.3mm2 以上又は
セル壁間の内寸11iが1.15mm以上であるが、セ
ルピッチが3mmを超え、単位体積あたりのフィルタ表
面積が7cm2/cm3未満であるので、差圧が大きく、
圧力損失が大きいことがわかる。 【0034】(触媒担持)参考例 1〜4のハニカム構造体11は、必要に応じて、
セル壁11b及び細孔内に触媒を担持する。ハニカム構
造体11に白金族金属触媒を担持した場合には、捕集し
たカーボンが排気ガス成分中のNOxの触媒反応によっ
て形成されるNO2との化学反応により連続的に低温で
燃焼されることから、燃焼温度は電気ヒーターやバーナ
などで燃焼させる場合に比べ低下させることでハニカム
構造体を溶損させることなく、連続的に再生することが
出来る。 【0035】 【発明の効果】以上詳細に説明のとおり、本発明のハニ
カム構造体によれば、構造が複雑でなく、製造が容易と
なり、且つ、排気ガスに含まれる微粒子を高効率に捕集
すると共に圧力損失を低くできる。
ィルタ10の一例の断面模式図である。 【図3】(a)はハニカム構造を有する成形体の部分
部、(b)は押出成形用金型の要部断面図である。 【符号の説明】 10a:流入 10b:流出 11:ハニカム構造体 11a:外周壁 11b:セル壁 11c:セル 11d:流入側端面 11e:流出側端面 11f:流入側端面 11g:セル壁で囲まれる断面積 11h:セル壁間の内寸 11i:セルピッチ 11t:セル壁厚 13a,13b:封止材 20:押出成形用金型 21:ダイ 21a:供給通路 21b:排出通路 22:マスキングプレート 23:押さえ枠
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項1】 外周壁と、この外周壁の内周側でセル壁
により囲まれたセルを有し、セルの排気ガス流入側及び
排気ガス流出側の両端面を交互に目封じして、排気ガス
をセル壁の細孔を通過させて隣接セルに流し、排気ガス
に含まれる微粒子をセル壁で捕集するコーディエライト
質の多孔質セラミックハニカム構造体のセル壁で囲まれ
る断面が四角形状を有し、セル壁の気孔率が50〜70
%、セル壁厚が0.1〜0.3mm、セルピッチが1.
4〜3mm、セル壁で囲まれる断面積を1.3mm2以
上又はセル壁間の内寸を1.15mm以上、単位体積あ
たりのフィルタ表面積を10cm2/cm3以上とし、前
記多孔質セラミックハニカム構造体のセル壁と細孔内に
白金族金属触媒を担持したことを特徴とする多孔質セラ
ミックハニカム構造体。
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