JP3471434B2 - 積層体 - Google Patents
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Description
ラストマー層と不織布層からなる積層体に関するもので
ある。具体的には、押出ラミネート成形或いはTダイフ
ィルム成形において、外観荒れがなく、均一厚みで、高
速安定成形を行なうことが可能で、柔軟性や伸縮性に優
れたスチレン系熱可塑性エラストマー層と不織布層から
なる積層体に関するものである。
用途には、一般に、ウレタン系熱可塑性エラストマーの
フィルムやウレタン発泡シート等の素材が用いられてい
た。一方、伸縮性の積層体を製造する技術として、米国
特許第4,692,368号明細書に記載される方法が
知られている。該方法はエーテル系熱可塑性ウレタンの
伸縮性のフィルム又は不織布を少なくとも一方向に延伸
した状態でポリエステル系の不織布と熱圧着させて、両
者を部分的に貼り合わせることによって伸縮性の積層体
を製造するものである。
発泡シートは、架橋発泡させたウレタン樹脂の塊をスラ
イスして製造することから、生産性が悪く、また、リサ
イクル性に劣るものであった。また、上記ウレタン系熱
可塑性エラストマーのフィルムにおいては、高速安定成
形性に劣り、生産性が良好でないといった問題があっ
た。更に、上記米国特許明細書にはポリオレフィン系不
織布又はフィルムとの組み合わせについては何等の記載
も示唆されていないし、又、仮に、該熱可塑性ウレタン
の伸縮性のフィルムにポリオレフィン系不織布又はフィ
ルムを組み合わせて両者を熱融着させようとしたとして
も、ポリオレフィン系樹脂と熱可塑性ウレタンとが熱融
着し難いために、伸縮性の積層体を製造することは不可
能なことである。
て、柔軟性、伸縮性、リサイクル性に優れたスチレン系
熱可塑性エラストマーに注目し、これを用いて、高速安
定成形が可能で生産性が高く、不織布との接着性に優れ
ている材料について鋭意研究を重ねた結果、特定な組成
のスチレン系熱可塑性エラストマーより形成されるスチ
レン系熱可塑性エラストマー層が不織布層との接着性に
優れ、押出ラミネート成形或いはTダイフィルム成形に
おいても、スチレン系熱可塑性エラストマー層の外観荒
れがなく、均一厚みで、高速安定成形が可能で、また、
製造された積層体も柔軟性や伸縮性に優れたものである
ことを見出して本発明を完成するに至ったものである。
A〜成分Cからなるスチレン系熱可塑性エラストマー層
と、不織布層とからなることを特徴とするものである。 成分A:スチレンブロック・共役ジエンブロックからなる共重合体の共役ジエン ブロック部分の二重結合が水素添加された水素添加ブロック共重合体 40〜99重量部 (但し、成分Aは、 成分A1 :スチレンブロック・共役ジエンブロック・ス
チレンブロックからなるトリブロック共重合体の共役ジ
エンブロック部分の二重結合が水素添加された水素添加
トリブロック共重合体と、 成分A2 :スチレンブロック・共役ジエンブロックから
なるジブロック共重合体の共役ジエンブロック部分の二
重結合が水素添加された水素添加ジブロック共重合体 とからなり、その組成比(重量比)が成分A2 /(成分
A1 +成分A2 )=0.01〜0.6からなるものであ
る。) 成分B:炭化水素系ゴム用軟化剤 60〜1重量部 成分C:オレフィン系樹脂 成分Aと成分Bの合計量100重量部に対して1〜150重量部
水素添加物 本発明の積層体のスチレン系熱可塑性エラストマー層に
て用いられる成分Aのスチレン・共役ジエンブロック共
重合体の水素添加物は、重量平均分子量10,000〜
800,000、好ましくは30,000〜500,0
00、特に好ましくは50,000〜400,000の
範囲内のものが耐熱性及び押出成形性の点から好まし
く、また、スチレン含有量が5〜50重量%、好ましく
は10〜45重量%、水素添加率が95%以上のものが
耐候性の点から好ましい。
ロマトグラフィー(GPC)により次の条件で測定した
ポリスチレン換算の重量平均分子量である。 (条件)機器 :150C ALC/GPC(MILL
IPORE社製) カラム:AD80M/S(昭和電工(株)製)3本 溶媒 :o−ジクロロベンゼン 温度 :140℃ 流速 :1ml/分 注入量:200μl 濃度 :2mg/ml(酸化防止剤として2,6−ジ−
t−ブチル−p−フェノールを0.2重量%添加。濃度
検出はFOXBORO社製赤外分光光度計MIRAN
1Aにより波長3.42μmで測定。)
合体の水素添加物の製造方法としては、例えば、特公昭
40−23798号公報に記載された方法により、リチ
ウム触媒を用いて不活性溶媒中でスチレン・ブタジエン
ブロック共重合体を合成し、次いで、例えば、特公昭4
2−8704号、特公昭43−6636号、特開昭59
−133203号、特開昭60−79005号各公報に
記載された方法により、不活性溶媒中で水素添加触媒の
存在下に水素添加する方法等を挙げることができる。
ストマー層にて用いられるスチレン・共役ジエンブロッ
ク共重合体の水素添加物は、成分A1 のスチレン・共役
ジエントリブロック共重合体の水素添加物及び成分A2
のスチレン・共役ジエンジブロック共重合体の水素添加
物の組成比(重量比)が、成分A2 /(成分A1 +成分
A2 )=0.01〜0.6、好ましくは0.05〜0.
5、特に好ましくは0.1〜0.4にて構成されるもの
である。
ック共重合体の水素添加物としては、例えば、スチレン
・ブタジエンブロック共重合体の水素添加物(スチレン
・エチレン・ブチレン・スチレン共重合体(以下、単に
「SEBS」と略記することがある。))、スチレン・
イソプレンブロック共重合体の水素添加物(スチレン・
エチレン・プロピレン・スチレン共重合体(以下、単に
「SEPS」と略記することがある。))、又は、これ
らの混合物を好適に使用することができる。また、成分
A2 のスチレン・共役ジエンジブロック共重合体の水素
添加物としては、例えば、スチレン・ブタジエンブロッ
ク共重合体の水素添加物(スチレン・エチレン・ブチレ
ン共重合体(以下、単に「SEB」と略記することがあ
る。))、スチレン・イソプレンブロック共重合体の水
素添加物(スチレン・エチレン・プロピレン共重合体
(以下、単に「SEP」と略記することがある。))、
又は、これらの混合物を好適に使用することができる。
組成比(重量比)が上記範囲未満であるとスチレン系熱
可塑性エラストマーの高速安定成形性(高速延展性)が
劣るものとなる。また、上記範囲を超えるとスチレン系
熱可塑性エラストマーの伸縮性及び耐熱性が劣り、炭化
水素系ゴム用軟化剤のブリードの問題が生じる。特に成
分A2 が配合されない場合は、高速延展性の極めて劣っ
たスチレン系熱可塑性エラストマーしか得られない。
て用いられる成分Bの炭化水素系ゴム用軟化剤は、組成
物の加工性、柔軟性のコントロールを行なうために重要
な役割を持つものである。該炭化水素系ゴム用軟化剤
は、芳香族環、ナフテン環及びパラフィン鎖の三者を組
み合わせた混合物であって、パラフィン鎖炭素数が全炭
素中の50%以上を占めるものがパラフィン系オイルと
呼ばれ、ナフテン環炭素数が30〜45%のものがナフ
テン系オイルと呼ばれ、芳香族炭素数が35%以上のも
のが芳香族系オイルと呼ばれて区分されている。これら
の中でゴム用軟化剤として好ましいものはパラフィン系
オイルである。パラフィン系オイルとしては、40℃動
粘度が20〜800cst、好ましくは50〜600c
st、流動度が0〜−40℃、好ましくは0〜−30
℃、及び、引火点(COC)が200〜400℃、好ま
しくは250〜350℃のオイルが好適に使用される。
て用いられる成分Cのオレフィン系樹脂としては、エチ
レン系樹脂、ポリプロピレン、ポリブテン−1樹脂等を
挙げることができ、少なくともこれらの一種以上が用い
られる。エチレン系樹脂には、ポリエチレンやエチレン
系共重合体等を挙げることができる。ポリエチレンとし
ては、低密度ポリエチレン(分岐状エチレン共重合体)
や中密度、高密度ポリエチレン(直鎖状エチレン共重合
体)があり、エチレン系共重合体としては、エチレン・
α−オレフィン共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合
体、エチレン・アクリル酸共重合体、エチレン・アクリ
ル酸エステル共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合
体、エチレン・メタクリル酸エステル共重合体等を挙げ
ることができる。上記エチレン・α−オレフィン共重合
体としては、エチレン・ブテン−1共重合体、エチレン
・ヘキセン共重合体、エチレン・ヘプテン共重合体、エ
チレン・オクテン共重合体、エチレン・4−メチルペン
テン共重合体等が代表的なものとして挙げることができ
る。好ましいオレフィン系樹脂は低密度、中密度のポリ
エチレン及びエチレン系共重合体であり、これらの中か
ら用途に応じ単独で又は併用して用いることができる。
ポリエチレンの好適な密度は、0.940g/cm3 以
下、中でも0.935g/cm3 以下、特に0.930
g/cm3 以下のものが最適である。
は、上記必須成分に加えて、本発明の効果を著しく損な
わない範囲内で各種目的に応じて他の任意の配合成分を
配合することができる。任意成分としては、例えば、酸
化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、中和
剤、滑剤、潤滑剤、防曇剤、アンチブロッキング剤、ス
リップ剤、分散剤、着色剤、難燃剤、帯電防止剤、導電
性付与剤、架橋剤、架橋助剤、金属不活性化剤、分子量
調整剤、防菌剤、蛍光増白剤等の各種添加剤、必須成分
以外の熱可塑性樹脂、同エラストマー、フィラー等を挙
げることができ、これらの中から任意のものを単独で又
は併用して用いることができる。ここで必須成分以外の
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリフェニレンエーテ
ル系樹脂、ナイロン6、ナイロン66等のポリアミド系
樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレ
フタレート等のポリエステル系樹脂、ポリオキシメチレ
ンホモポリマー、ポリオキシメチレンコポリマー等のポ
リオキシメチレン系樹脂、ポリメチルメタクリレート系
樹脂等を挙げることができる。また、任意のエラストマ
ーとしては、例えば、エチレン・プロピレン共重合ゴム
(EPM)、エチレン・プロピレン・非共役ジエン共重
合ゴム(EPDM)、エチレン・ブテン共重合ゴム(E
BM)、エチレン・プロピレン・ブテン共重合ゴム等の
エチレン系エラストマー、スチレン系エラストマー、ポ
リブタジエン等を挙げることができる。更に、フィラー
としては、タルク、シリカ、炭酸カルシウム、マイカ、
二酸化チタン、カーボンブラック等を挙げることができ
る。
て使用する上記必須の構成成分の組成(配合比(重量
比))は次に示す通りである。すなわち、 成分A:スチレンブロック・共役ジエンブロックからなる共重合体の共役ジエン ブロック部分の二重結合が水素添加された水素添加ブロック共重合体 40〜99重量部 (但し、成分Aは、 成分A1 :スチレンブロック・共役ジエンブロック・ス
チレンブロックからなるトリブロック共重合体の共役ジ
エンブロック部分の二重結合が水素添加された水素添加
トリブロック共重合体と、 成分A2 :スチレンブロック・共役ジエンブロックから
なるジブロック共重合体の共役ジエンブロック部分の二
重結合が水素添加された水素添加ジブロック共重合体 とからなり、その組成比(重量比)が成分A2 /(成分
A1 +成分A2 )=0.01〜0.6からなるものであ
る。) 成分B:炭化水素系ゴム用軟化剤 60〜1重量部 成分C:オレフィン系樹脂 成分Aと成分Bの合計量100重量部に対して1〜150重量部 の割合で配合されたものである。
に対する成分Aの好ましい配合量は、50〜95重量部
であり、特に好ましくは60〜90重量部である。従っ
て、成分Bの好ましい配合量は、5〜50重量部であ
り、特に好ましくは10〜40重量部である。成分Bを
添加することにより高速延展性が良くなるが、配合量が
少な過ぎるとその効果が顕著に現れ難く、また、多過ぎ
る場合には、ネックインが大きくなり、成分Bがブリー
ドし易くなったり、ブツが発生する等の問題が生じるの
で、適度な配合量にする必要がある。
と成分Bの合計100重量部に対して5〜100重量部
であり、特に好ましくは10〜75重量部である。成分
Cの配合量が上記範囲より少な過ぎるとサージング(フ
ィルム押出方向の膜厚み変動)が発生し易くなり、スチ
レン系熱可塑性エラストマーの高速延展性に劣る。一
方、成分Cの配合量が上記範囲より多過ぎるとスチレン
系熱可塑性エラストマーの柔軟性及び伸縮性が失われ、
また、押出ラミネート成形において不織布との接着性に
劣るものとなる。
製造 本発明の積層体のスチレン系熱可塑性エラストマー層に
て使用するスチレン系熱可塑性エラストマーの製造にお
いては、上記成分A、成分B及び成分Cの各成分を、機
械的溶融混練する通常の方法によって製造することも、
溶液に溶解させて混合することもできる。機械的溶融混
練において用いられる混練機としては、例えば、一軸押
出機、二軸押出機、ブラベンダープラストグラフ、バン
バリーミキサー、ニーダーブレンダー、ロール等を挙げ
ることができる。また、混練温度は一般に100〜30
0℃で行なわれる。成分Aは、成分A1 と成分A2 を重
合工程中に、或いは、その後の物理的な手段の混合によ
って混合した後、成分B及び成分Cと配合して混合する
こともできるし、また、成分A1 、成分A2 、成分B及
び成分Cを同時に配合して混合することもできる。成分
A1 と成分A2 との混合は重合中に行なうのが均一な混
合を行なうことができるので好ましい。また、成分Bは
成分A、成分Cと同時に配合して混合するか、或いは、
成分Aと予め混合させたものを成分Cと配合して混合す
ることもできる。得られたスチレン系熱可塑性エラスト
マーを用いたフィルムの50%モジュラス(厚み30μ
m、幅25mm、長さ150mmの短冊試験片を、チャ
ック間距離100mm、引張速度100mm/分で測
定)は500g以下、好ましくは450g以下、特に好
ましくは400g以下のものである。上述の50%モジ
ュラスが500gより大きなものは柔軟性に劣るものと
なり、不適当である。
は、ポリオレフィン系、アクリル系、ポリエステル系、
ポリアミド系、レーヨン系、アセテート系、トリアセテ
ート系、ポリビニルアルコール系、ポリ塩化ビニール
系、ポリウレタン系等を挙げることができる。上記ポリ
オレフィン系不織布としては、ポリプロピレン、ポリエ
チレン、ポリ4−メチルペンテン−1等のα−オレフィ
ンの単独重合体又は共重合体等のポリオレフィン系樹脂
を、スパンボンド法、メルトブロー法、スパンレース法
等の公知の方法によって製造した不織布であり、一般的
には目付量が5〜200g/m2 、中でも10〜100
g/m2 のものが好適に使用される。好ましい不織布は
ポリプロピレン系不織布であり、積層体の伸縮性を発現
するために、一方向に伸びるものが好ましい。
不織布からなる積層体の製造 上記スチレン系熱可塑性エラストマーと不織布を用いて
積層体を製造する方法としては、例えば、押出ラミネー
ト成形或いはドライラミネート成形等の公知の成形技術
を適用することもできるし、また、Tダイフィルム成形
した後、ホットメルト接着剤を用いて接着することもで
きる。製品は、一般にスチレン系熱可塑性エラストマー
層の厚みが0.01〜3mm、好ましくは0.02〜
0.1mm程度のものである。
伸縮性に優れているスチレン系熱可塑性エラストマー層
と不織布層からなる積層体は、例えば、紙おむつ、生理
用ナプキン、包帯、救急絆創膏等の衛生又は医療用品、
衣料用基材、産業用資材、各種包装用材料等として用い
られるものである。
体的に説明する。 [I] 評価方法 実施例及び比較例における評価方法は以下に示す試験法
によって評価した。試験法 [試験サンプル]以下の試験法は、口径40mmφ、L
/D26の押出機とダイ有効幅450mmのストレート
マニホールド型Tダイ(リップ幅0.8mm、リップラ
ンド長さ2mm)からなるラミネーターを用いてスチレ
ン系熱可塑性エラストマーを押出ラミネート成形し、評
価を行なったものである。また、スチレン系熱可塑性エ
ラストマーのみのフィルムサンプル作成にあたっては、
離型剤を塗布したポリエチレンテレフタレートフィルム
にラミネート成形し、スチレン系熱可塑性エラストマー
フィルムを剥がしてサンプルとした。
形条件にて上記の方法で成形した厚み30μmのフィル
ムから幅25mm、長さ150mm短冊試験片を作成
し、チャック間距離100mm、引張速度100mm/
分で測定を行なった。 (2) 伸縮性[%]:スパンレース法により製造した横
方向(成形方向に対して直角の方向)に伸びるポリプロ
ピレン系不織布(目付量26g/m2 )に表1の成形条
件にて押出ラミネート成形した積層体から、幅25m
m、長さ150mmの短冊試験片を作成し、チャック間
距離100mmで、100mm/分の引張速度で100
%伸張させた後、100mm/分の速度で縮ませて、引
張強度0gになった時の伸張度を測定し、伸縮性の数値
とした。
性)[m/分]:高速安定成形性の目安として、市販さ
れている坪量75kg/m2 のクラフト紙に押出ラミネ
ート成形し、スチレン系熱可塑性エラストマーの高速延
展性を測定した。測定方法は、表1の成形条件におい
て、押出量を一定(35kg/時)として引取速度を増
速した時に、フィルムの膜切れやサージング(フィルム
押出方向の膜厚み変動)が発生しない最高引取速度値
(m/分)を高速延展性の数値として表わした。 (4) 押出ラミネート成形性(ネックイン)[mm]:
市販されている坪量75kg/m2 のクラフト紙に表1
の成形条件にて押出ラミネート成形し、スチレン系熱可
塑性エラストマーフィルムのネックインを測定した。な
お、ネックインの値は、成形フィルム幅をステンレス直
定規JIS−1級にて測定し、ダイ有効幅(mm)−成
形フィルム幅(mm)の数値で表わした。
ンレース法により製造した横方向(成形方向に対して直
角の方向)に伸びるポリプロピレン系不織布(目付量2
6g/m2 )に表1の成形条件にて押出ラミネート成形
し、スチレン系熱可塑性エラストマー層と不織布層間の
接着性を評価した。 ○:層間が剥離せず不織布を構成する繊維が破壊 ×:層間が剥離 (6) フィルム外観:スチレン系熱可塑性エラストマー
層に可塑剤、添加剤等のブリード、フィッシュアイ、ブ
ツ等の外観異常を目視にて観察した。 ○:外観異常なし ×:外観異常あり
エラストマーの原材料100重量部当たり、フェノール
系酸化防止剤「イルガノックス 1010」0.1重量
部、スリップ剤としてジメチルシリコーンオイル「SH
200 100CS(25℃)」0.5重量部及びオレ
イン酸アミド「ダイヤミッド O−200」0.3重量
部を添加して、L/D=33、シリンダー径45mmの
二軸押出機を用いて180℃の設定温度で溶融混練して
スチレン系熱可塑性エラストマーのペレットを得た。こ
のペレットを用いて上記評価方法に従って評価した。そ
の評価結果を表2〜表5に示す。
系熱可塑性エラストマー層と不織布層からなり、押出ラ
ミネート成形或いはTダイフィルム成形において、外観
荒れがなく、均一厚みで、高速安定成形を行なうことが
可能で、柔軟性や伸縮性に優れていることから、紙おむ
つ、生理用ナプキン、包帯、救急絆創膏等の衛生又は医
療用品、衣料用基材、産業用資材、各種包装用材料等と
して用いられ、産業上有用な基材である。
Claims (9)
- 【請求項1】 下記の成分A〜成分Cからなるスチレン
系熱可塑性エラストマー層と、不織布層とからなること
を特徴とする積層体。 成分A:スチレンブロック・共役ジエンブロックからな
る共重合体の共役ジエンブロック部分の二重結合が水素
添加された水素添加ブロック共重合体40〜99重量部 (但し、成分Aは、 成分A1:スチレンブロック・共役ジエンブロック・ス
チレンブロックからなるトリブロック共重合体の共役ジ
エンブロック部分の二重結合が水素添加された水素添加
トリブロック共重合体と、 成分A2:スチレンブロック・共役ジエンブロックから
なるジブロック共重合体の共役ジエンブロック部分の二
重結合が水素添加された水素添加ジブロック共重合体、 とからなり、その組成比(重量比)が成分A2/(成分
A1+成分A2)=0.01〜0.6のものである。) 成分B:炭化水素系ゴム用軟化剤 60〜1重量部 成分C:オレフィン系樹脂 成分Aと成分Bの合計100重量 部に対して1〜150重量部 - 【請求項2】 成分Cが、ポリエチレン及び/又はエチ
レン系共重合体であることを特徴とする請求項1に記載
の積層体。 - 【請求項3】 成分Cが、ポリエチレン及び/又はエチ
レン−α−オレフィン共重合体であることを特徴とする
請求項1に記載の積層体。 - 【請求項4】 成分Aが、成分A 2 /(成分A 1 +成分A
2 )=0.1〜0.4のものであることを特徴とする請
求項1ないし3のいずれかに記載の積層体。 - 【請求項5】 成分Aが、スチレン含有量が10〜45
重量%、水素添加率が95%以上のものであることを特
徴とする請求項1ないし4のいずれかに記載の積層体。 - 【請求項6】 成分Aと成分Bの合計100重量部に占
める成分Aの量が50〜95重量部であり、成分Aと成
分Bの合計100重量部に対する成分Cの量が5 〜10
0重量部であることを特徴とする請求項1ないし5のい
ずれかに記載の積層体。 - 【請求項7】 成分Bが、40℃動粘度が50〜600
cst、流動度が0〜−30℃のパラフィン系オイルで
あることを特徴とする請求項1ないし6のいずれかに記
載の積層体。 - 【請求項8】 不織布が一方向に伸びるものであること
を特徴とする請求項1ないし7のいずれかに記載の積層
体。 - 【請求項9】 スチレン系熱可塑性エラストマー層
(T)と不織布層(N)が、(T)/(N)、(T)/
(N)/(T)又は(N)/(T)/(N)の順に積層
されていることを特徴とする請求項1ないし8のいずれ
かに記載の積層体。
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1994
- 1994-08-25 JP JP20110494A patent/JP3471434B2/ja not_active Expired - Fee Related
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JP2007230180A (ja) * | 2006-03-03 | 2007-09-13 | Three M Innovative Properties Co | 伸縮性積層部材及び物品 |
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