JP3453393B2 - 繊維強化熱可塑性樹脂構造体およびその製造法 - Google Patents

繊維強化熱可塑性樹脂構造体およびその製造法

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勝 三浦
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【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、長繊維で強化され高度
の機械的強度を有すると共に、強化用繊維の分散性等の
著しく改善された繊維強化熱可塑性樹脂構造体およびそ
の効率的、経済的な製造法に関する。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】熱可塑
性樹脂の強度、剛性等を向上させる手段として、ガラス
繊維等の強化用繊維を配合することが知られており、一
般には、熱可塑性樹脂とチョップドストランド等の短繊
維を混合し押出機で押し出すことにより、繊維強化され
た熱可塑性樹脂の製造が行われている。しかし、使用す
る繊維が短く、しかも押出機での混練中に更に繊維が折
損することが避けられない上記の如き短繊維強化樹脂で
は、機械的強度の改善にも自ずと制約があり、より高度
の機械的強度の要求に対しては充分応えることはできな
い。これに対し、上記の欠点を改善し、繊維の折損を起
こすことなく長繊維で強化された熱可塑性樹脂を製造す
る方法として、最近は引き抜き成形が注目されている
(米国特許第2877501 号明細書、米国特許第4439387 号
明細書、米国特許第3022210 号明細書、特開昭57−1818
52号公報)。かかる引き抜き成形においては、強化用繊
維として、ブッシングから引き出された多数の単繊維を
サイジング剤の水溶液あるいは水性エマルジョンで処理
した後、これを集束して円筒状に巻き取り乾燥させた繊
維束集合体、いわゆるダイレクトロールのロービングパ
ッケージが一般的に用いられてきた。しかしながら、通
常市販されているかかる強化用繊維を用い、上記の如き
引き抜き成形法によって繊維強化樹脂構造体の製造を行
った場合、繊維に対する樹脂の含浸性、密着性が不均一
になり易く、得られた繊維強化樹脂構造体から繊維が容
易にほぐれて飛散し、作業環境を害したり成形加工性を
損なうのみならず、これを成形した時、強化用繊維の均
R>一分散性に欠けるものになり、成形品の外観や物性を
損なうという欠点を有する。また、繊維束集合体から繊
維束を取り出す際、あるいは繊維束を張力下で引き取る
際に、繊維の部分的な破断により毛羽立ちが生じ、操作
性を害し、毛羽立ちの増大によっては運転不能に陥るこ
ともある。
【0003】
【課題を解決するための手段】本発明者は、かかる課題
を解決するため鋭意検討した結果、繊維に対する樹脂の
含浸性および樹脂と繊維の密着性が良く、高度の機械的
強度を有すると共に繊維の分散性等も著しく改善された
繊維強化熱可塑性樹脂構造体を効率的に得るためには、
強化用繊維に対するサイジング剤付着量の局所的なばら
つきをできるだけ小さくすることが極めて有効であるこ
とを見出し、本発明に到達した。即ち、本発明は強化用
繊維束集合体から取り出された連続した強化用繊維束を
引きながら、溶融した熱可塑性樹脂を含浸させ、全体の
5〜80重量%の実質上平行に配列した強化用繊維を含有
してなる繊維強化熱可塑性樹脂構造体を製造するにあた
り、強化用繊維束のサイジング剤付着量のばらつきが平
均付着量の−10%から+200 %の範囲内に抑制された強
化用繊維束を使用することを特徴とする繊維強化熱可塑
性樹脂構造体の製造法及びかかる製造法によって得られ
る繊維強化熱可塑性樹脂構造体に関するものである。
【0004】本発明において、かかる繊維強化熱可塑性
樹脂構造体の基体として用いられる熱可塑性樹脂の種類
としては特に制約はなく、例えばポリエチレン、ポリプ
ロピレン、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレン
テレフタレート等のポリエステル、ナイロン6、ナイロ
ン66、ナイロン11、ナイロン12、ナイロン610 、ナイロ
ン612 等のポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネ
ート、熱可塑性ポリウレタン、ポリフェニレンオキサイ
ド、ポリフェニレンサルファイド、ポリスルフォン、ポ
リエーテルケトン、ポリエーテルアミド、ポリエーテル
イミド等が挙げられる。
【0005】本発明における繊維強化構造体は、かかる
熱可塑性樹脂に強化用繊維を実質上平行に配列した状態
で配合したものであり、強化用繊維のサイジング剤の付
着量のばらつきが、平均付着量の−10%から+200 %の
範囲内であることを特徴とする。従来、引き抜き成形に
おいては、繊維フィラメントをサイジング剤の水溶液あ
るいは水性エマルジョンで処理した後、これを集束して
円筒状に巻き取り乾燥した繊維束集合体、いわゆるダイ
レクトロービングのパッケージとして市販されるものが
用いられてきた。ところが、本発明者らが検討したとこ
ろによれば、かかる如くして得られたロービングパッケ
ージは、その乾燥時にサイジング剤がマイグレーション
を起こすためサイジング剤の付着量は強化繊維束全体に
わたって均一ではなく、局所的なサイジング剤付着量の
ばらつきは、平均付着量の−20%から+300 %に及び、
−30%から+500 %に達することも珍しくないことが判
明した。特に、巻き取られた円筒状のロービングパッケ
ージの両端面、円筒の外周付近および内周付近において
は、サイジング剤付着量が特に高濃度になる。また本発
明者らは、サイジング剤付着量のかかる如き大きなばら
つきが、引き抜き成形における諸問題、すなわち樹脂の
含浸不良、樹脂と繊維の密着性不良及びこれに伴い得ら
れた強化樹脂構造物から繊維が容易にほぐれて飛散し、
作業環境を害したり成形加工性を損なう根本原因であ
り、さらにまた、かかる強化樹脂構造物を成形した場合
の強化繊維の分散不良の原因であることを解明した。本
発明は、かかる知見に基づいてなされたものであり、配
合される強化用繊維のサイジング剤の付着量のばらつき
が、平均付着量の−10%から+200 %の範囲内であるこ
とを必須の要件とするものであり、これにより上記の如
き諸問題は著しく改善される。好ましくは、サイジング
剤の付着量のばらつきが、平均付着量の−10%から+15
0 %の範囲内のものであり、より好ましくは、平均付着
量の−8%から+100 %の範囲内のものである。ここで
サイジング剤付着量は、強化用繊維を高温加熱した時の
減量率で表したものであり、本来、平均付着量は、強化
用繊維束全体で測定した減量率、サイジング剤付着量の
ばらつきは、強化用繊維束全体を微小単位毎に測定した
減量率をもとに、平均付着量からの偏りとして求められ
るものであるが、繊維束全体での測定は実用性に欠け
る。従って、本発明においては、実用上次の方法で測定
し、これによって規定する。まず、平均付着量は、繊維
束捲体の外周側から繊維束500mを取り除いた後の100m及
び内周側から繊維束500mを取り除いた後の100mを切り出
し、これを合わせて測定した高温加熱減量率とする。ま
た、サイジング剤付着量のばらつきは、繊維束捲体から
ランダムに10m の繊維束を5本サンプリングし、これを
約10mmの微小単位に切断し、それぞれの微小単位で測定
した減量率をもとに上記平均付着量からの偏りとして求
める。これらの値の測定は、強化用繊維束集合体の内、
繊維強化樹脂構造体の製造のために使用される部分で行
われる。
【0006】さて、上記の如くサイジング剤付着量のば
らつきの少ない強化繊維を得る方法としては、例えば、
サイジング処理し集束された繊維束をケーキ巻きにして
乾燥する方法;サイジング処理し集束された繊維束をダ
イレクトロール巻きにして穏やかな条件下で乾燥する方
法;サイジング処理し集束された繊維束を濡れた状態の
まま一旦巻き取った後、巻き取った繊維束集合体から濡
れた状態の繊維束を連続的に取り出し、乾燥させながら
円筒状のロール等に巻き直す方法;サイジング処理し集
束された繊維束を巻き取り、乾燥させることなく繊維強
化樹脂構造体の製造に用い、必要なら溶融樹脂の含浸前
に繊維乾燥工程を設けて乾燥させる方法等が挙げられる
が、これに限定されるものではない。強化用繊維を束に
するため用いられるサイジング剤の種類としては特に限
定はなく、例えばオレフィン系、ウレタン系、ポリエス
テル系、アクリル系、AS樹脂系、エポキシ系等のサイ
ジング剤がいずれも可能である。繊維に対するサイジン
グ剤付与量は、固形分として概ね0.1 〜1.0 重量%が適
当である。また、用いられる強化用繊維の種類としても
特に制約はなく、例えばガラス繊維、炭素繊維、金属繊
維、芳香族ポリアミド繊維等の高融点(高軟化点)繊維
等がいずれも使用できる。ガラス繊維の場合、繊維径6
〜25μで、1000m あたりの重量が500 〜4400g の繊維束
が一般的に用いられる。これらの繊維は、公知の表面処
理剤で処理したものであってもよい。
【0007】本発明において、かかる強化用繊維の配合
量は全体の5〜80重量%である。強化用繊維の配合量が
5重量%未満では十分な補強効果が得られず、逆に80重
量%を越えると強化構造物の製造およびその成形が著し
く困難になる。強化用繊維の好ましい配合量は10〜75重
量%であり、より好ましくは20〜70重量%である。
【0008】本発明のかかる長繊維強化熱可塑性樹脂構
造体を製造するにあたっては、引き抜き成形法が用いら
れる。引き抜き成形は、基本的には連続した繊維を引き
ながら樹脂を含浸するものである。本発明の長繊維強化
熱可塑性樹脂構造体を製造するにあたって用いられる引
き抜き成形の形態は特に限定されないが、操作性の点で
含浸ダイ、特にクロスヘッドダイを用いるのが好まし
い。
【0009】
【実施例】以下、実施例により本発明をさらに具体的に
説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【0010】実施例1 サイジング剤を含むエマルジョンで処理され濡れた状態
のガラス繊維ロービングをダイレクトロール巻きにし、
サイジング剤が極力偏析しないような緩やかな条件下で
乾燥することにより、サイジング剤付着量のばらつきが
平均付着量の−8%から+140 %の範囲内に抑制された
ガラス繊維ロービングを得た。クロスヘッドを通してこ
のガラスロービングを引きながら溶融状態のポリプロピ
レンを含浸させ、賦形し、細断することにより、ガラス
含量50重量%でペレット状の繊維強化樹脂構造体(A) を
得た。次に、ペレット状繊維強化樹脂構造体(A) に非強
化ポリプロピレンのペレットをブレンドすることにより
ガラス含量を15重量%まで希釈し、射出成形することに
よって100mm 角の平板成形品を得た。評価は、繊維強化
樹脂構造体(A) 製造時の操作性および平板成形品におけ
る強化繊維の分散性によって行った。結果を表1に示
す。尚、分散性の評価は、成形品中に強化繊維が集束し
たまま不均一に分散している部分の程度と数を考慮した
上で相対評価したものであり、点数が低い程、分散性が
良好であることを示す。
【0011】実施例2 サイジング剤を含むエマルジョンで処理され濡れた状態
のガラス繊維ロービングをダイレクトロール巻きにし
た。次に、ダイレクトロールから濡れた状態のままのガ
ラス繊維ロービングを取り出し、溶融樹脂を含浸させる
直前に連続的に乾燥させることによりサイジング剤付着
量のばらつきが平均付着量の−8%から+130 %の範囲
内に抑制されたガラス繊維ロービングを得た。このガラ
スロービングに実施例1と同様の方法で溶融樹脂を含浸
させることにより繊維強化樹脂構造体を製造し、成形
し、評価した。結果を表1に併せて示す。
【0012】比較例1 サイジング剤付着量のばらつきが平均付着量の−20%か
ら+300 %である通常のダイレクトロールのガラス繊維
ロービングを用い、実施例1と同様の方法で繊維強化樹
脂構造体を製造し、成形し、評価した。結果を表1に併
せて示す。
【0013】
【発明の効果】以上の説明並びに実施例により明らかな
ように、長繊維強化熱可塑性樹脂構造体を製造するにあ
たり、強化繊維のサイジング剤付着量のばらつきが平均
付着量の−10%から+200 %の範囲内に抑制された強化
繊維ロービングを用いる本発明の方法によれば、製造時
の操作性等が優れ、しかも、成形時の強化繊維の分散性
が極めて良好な繊維強化熱可塑性樹脂構造体が得られ
る。
【0014】
【表1】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 小林 和仁 静岡県庵原郡富士川町南松野2276−1 (72)発明者 三浦 勝 静岡県庵原郡蒲原町蒲原4−3−12 (72)発明者 横内 満 静岡県富士市宮下324 (56)参考文献 特開 昭62−256633(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) B29C 67/14 C08J 5/06

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 強化用繊維束集合体から取り出された連
    続した強化用繊維束を引きながら、溶融した熱可塑性樹
    脂を含浸させ、全体の5〜80重量%の実質上平行に配列
    した強化用繊維を含有してなる繊維強化熱可塑性樹脂構
    造体を製造するにあたり、強化用繊維束のサイジング剤
    付着量のばらつきが平均付着量の−10%から+200 %の
    範囲内に抑制された強化用繊維束を使用することを特徴
    とする繊維強化熱可塑性樹脂構造体の製造法。
  2. 【請求項2】 強化用繊維束を引きながらクロスヘッド
    を用いて溶融熱可塑性樹脂を含浸させる請求項1記載の
    繊維強化熱可塑性樹脂構造体の製造法。
  3. 【請求項3】 請求項1又は2記載の製造法によって得
    られ、強化用繊維が構造体の長さ方向全長にわたって実
    質的に連続し、且つ互いにほぼ平行な状態で配列してい
    ることを特徴とするストランド、ペレット、テープまた
    はシート状繊維強化熱可塑性樹脂構造体。
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