JP3434318B2 - 使用済みリチウム二次電池からの有価金属の分別回収方法 - Google Patents
使用済みリチウム二次電池からの有価金属の分別回収方法Info
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
- Y02W30/84—Recycling of batteries or fuel cells
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は使用済みリチウム二次電
池よりの有価金属の分別回収方法に関する。 【０００２】 【従来の技術】使用電圧が高く、長期信頼性を有し、且
つ廃棄後の公害の危険性のない二次電池の一つとしてリ
チウム二次電池がある。このリチウム二次電池は一般
に、LiCo(1-X)MnXO2やLiXMO2（MはCoまたはNi）で示さ
れる複合酸化物をアルミ箔に塗布して正極とし、主とし
て炭素質材料を銅箔に塗布して負極とし、正極と負極と
の間、及び正極の外側または負極の外側に微孔性ポリプ
ロピレンを設け、これらを巻物として鉄製の外装缶にい
れている。また、リードとしては金属ニッケル箔を用い
ている。 【０００３】このように、リチウム二次電池はニッケ
ル、コバルトといった希少金属ばかりでなく、鉄や銅も
多量に使用されている。しかしながら、これらの有価金
属は分別回収されることなく廃棄されているのが実状で
ある。その理由は、未だこのようなリチウム二次電池よ
りこれらの有価金属を分別回収する手段が開発されてい
ないことである。 【０００４】 【発明が解決しようとする課題】本発明は上記状況に鑑
みなされたものであり、使用済みリチウム二次電池より
安価に上記有価金属、特にニッケル及びコバルトを分別
回収し得る方法の提供を目的とする。 【０００５】 【課題を解決するための手段】上記課題を解決する本発
明の方法は、使用済みリチウム二次電池を破砕し、得た
粉砕物を第１次磁選により磁性体と非磁性体とに分別
し、非磁性体を非酸化性雰囲気中、あるいは還元雰囲気
中500〜1000℃で焙焼して非磁性体を還元し、得た焼成
物を第２次磁選により磁性体と非磁性体とに分別するこ
とによりリチウム二次電池よりニッケルやコバルトとい
った有価金属を分別分別回収するものである。 【０００６】 【作用】本発明は、第１次の磁選により缶体材料である
鉄とリード材料である金属ニッケルとを他の複合酸化
物、銅、リチウムなどの非磁性物とから分別し、非磁性
物を還元焙焼して、複合酸化物中のニッケル及びコバル
トを強磁性体である金属に変換させ、第２次の磁選で生
成した金属ニッケル及び金属コバルトを非磁性物より分
別回収しようとするものである。 【０００７】第１次の磁選で予め鉄と金属ニッケルとを
非磁性物と分別しておくのは、焙焼工程での負荷を低減
するためである。このために必要とされるリチウム二次
電池の破砕方法は特に限定するものでもなく、金属シュ
レッダーを用いても、人手によるカッターを用いてもよ
い。破砕すべき大きさも、内容物と缶体とが分別できる
程度であればよく微粉砕する必要はまったくない。 【０００８】鉄とニッケルとの磁選に用いる磁選機は市
販の低磁力磁選機で良く、場合によっては通常の磁石を
用いても良い。この段階で存在する磁性体は鉄とリード
に使用されている金属ニッケルだからである。 【０００９】第１次の磁選で得られた非磁性体中には有
機物であるセパレーターや負極として用いた多量の炭素
質材料が存在する。このため、非酸化性雰囲気中で焙焼
すれば、正極に用いた複合酸化物は還元され、金属ニッ
ケルや金属コバルトが生成する。仮に、負極材料として
リチウム等の非炭素質材料を用いたリチウム二次電池を
処理するので有れば、炭素質材料等の還元材とともに非
酸化性雰囲気中で焙焼するか、還元雰囲気中で焙焼しな
ければならないのは言うまでもないことである。 【００１０】焙焼温度は、低いとニッケルやコバルトの
還元が進まず、高すぎると銅箔が溶解し、金属ニッケル
や金属コバルトといった磁性物と銅やリチウム塩などと
いった非磁性物との分別が困難になる。このため、焙焼
温度は500〜1000℃とする。この焙焼によりリチウムは
炭酸リチウム、酸化リチウムそしてアルミン酸リチウム
の混合物になる。そして、ニッケルやコバルトは強磁性
体である金属ニッケルや金属コバルトとになり、銅箔と
過剰分のカーボンはそのままの状態となっている。そし
て、それぞれの形状は、銅が箔状になっている以外何れ
も粉末状である。よって、得られた焼成物を更に磁選に
かければ、ニッケル及びコバルトを磁性物として分別回
収することができる。用いる磁選機としては、乾式の磁
選機でも良く湿式の磁選機でも良い。 【００１１】なお、ニッケル及びコバルトの回収率を高
くするためには磁選機の磁力を高くすればよいが、この
場合には非磁性体との分別性は悪化する。しかし、湿式
磁選を行うと被磁選物中の溶解性不純分が溶解除去で
き、かつニッケル粒子やコバルト粒子が洗われて金属表
面が露出するため、ニッケル及びコバルトの回収率と分
別性とを高くすることができる。 【００１２】本発明の方法で得られた第２次の磁選物に
はアルミン酸リチウム等のリチウム化合物の混入が避け
られず、そのまま金属ニッケルや金属コバルトとして利
用できる状態にはいたらない。しかし、この磁選物は酸
で容易に溶解するために、良好なニッケル製錬原料とす
る事が可能である。また、銅泊と他のリチュウム塩との
分別は非磁性物を篩別によってもよく、酸溶解して分別
しても良い。 【００１３】 【実施例】次に本発明の実施例について述べる （実施例１）直径20mm、長さ50mmの円筒形の使用済みリ
チウム二次電池１個を金属シュレッダーで粉砕し、残留
磁束密度0.8Wb/m2の市販のアルニコ磁石を粉砕物中に挿
入し強磁性物Ａを分別した。得られた非磁性物を管状炉
を用いて、窒素気流中、700℃で１時間焙焼した。焙焼
後、得られた焼成物を前記アルニコ磁石を用い生成した
強磁性物Ｂを分別した。得られた強磁性物（Ａ＋Ｂ）と
非磁性物とをそれぞれ王水に溶解し、得られた溶液中の
ニッケルとコバルトとを分析し、強磁性物と非磁性物と
への分配率を求めた。その結果、リチウム二次電池中の
ニッケル総量0.015ｇの93％が強磁性物中に分配し、コ
バルト総量5.42ｇの98.7％が強磁性物に分配されている
ことがわかった。 【００１４】（実施例２）焙焼温度を800℃とした以外
は実施例１と同様にしてニッケルとコバルトの分配率を
調べた。その結果、リチウム二次電池中のニッケル総量
0.015ｇの90％が強磁性物中に分配し、コバルト総量5.4
2ｇの94％が強磁性物に分配されていることがわかっ
た。 【００１５】（実施例３）焼成物を150mlの水に投入
し、攪拌し次いで固液分離し、固形物を磁選した以外は
実施例１と同様にしてニッケルとコバルトの分配率を調
べた。その結果、リチウム二次電池中のニッケル総量0.
015ｇの94％が強磁性物中に分配し、コバルト総量5.42
ｇの99.3％が強磁性物に分配されていることがわかっ
た。これは、水中で攪拌することにより、各粒子表面が
洗われ、表面にニッケル金属やコバルト金属が露出する
割合が高くなったためと思われる。この結果は湿式磁選
を行った場合に対応する。 【００１６】 【発明の効果】本発明の方法によれば、使用済みリチウ
ム二次電池よりニッケル、コバルトなどの有価金属を簡
単に分別回収でき、分別回収したニッケルとコバルトと
は優良なニッケル、コバルト原料となる。
池よりの有価金属の分別回収方法に関する。 【０００２】 【従来の技術】使用電圧が高く、長期信頼性を有し、且
つ廃棄後の公害の危険性のない二次電池の一つとしてリ
チウム二次電池がある。このリチウム二次電池は一般
に、LiCo(1-X)MnXO2やLiXMO2（MはCoまたはNi）で示さ
れる複合酸化物をアルミ箔に塗布して正極とし、主とし
て炭素質材料を銅箔に塗布して負極とし、正極と負極と
の間、及び正極の外側または負極の外側に微孔性ポリプ
ロピレンを設け、これらを巻物として鉄製の外装缶にい
れている。また、リードとしては金属ニッケル箔を用い
ている。 【０００３】このように、リチウム二次電池はニッケ
ル、コバルトといった希少金属ばかりでなく、鉄や銅も
多量に使用されている。しかしながら、これらの有価金
属は分別回収されることなく廃棄されているのが実状で
ある。その理由は、未だこのようなリチウム二次電池よ
りこれらの有価金属を分別回収する手段が開発されてい
ないことである。 【０００４】 【発明が解決しようとする課題】本発明は上記状況に鑑
みなされたものであり、使用済みリチウム二次電池より
安価に上記有価金属、特にニッケル及びコバルトを分別
回収し得る方法の提供を目的とする。 【０００５】 【課題を解決するための手段】上記課題を解決する本発
明の方法は、使用済みリチウム二次電池を破砕し、得た
粉砕物を第１次磁選により磁性体と非磁性体とに分別
し、非磁性体を非酸化性雰囲気中、あるいは還元雰囲気
中500〜1000℃で焙焼して非磁性体を還元し、得た焼成
物を第２次磁選により磁性体と非磁性体とに分別するこ
とによりリチウム二次電池よりニッケルやコバルトとい
った有価金属を分別分別回収するものである。 【０００６】 【作用】本発明は、第１次の磁選により缶体材料である
鉄とリード材料である金属ニッケルとを他の複合酸化
物、銅、リチウムなどの非磁性物とから分別し、非磁性
物を還元焙焼して、複合酸化物中のニッケル及びコバル
トを強磁性体である金属に変換させ、第２次の磁選で生
成した金属ニッケル及び金属コバルトを非磁性物より分
別回収しようとするものである。 【０００７】第１次の磁選で予め鉄と金属ニッケルとを
非磁性物と分別しておくのは、焙焼工程での負荷を低減
するためである。このために必要とされるリチウム二次
電池の破砕方法は特に限定するものでもなく、金属シュ
レッダーを用いても、人手によるカッターを用いてもよ
い。破砕すべき大きさも、内容物と缶体とが分別できる
程度であればよく微粉砕する必要はまったくない。 【０００８】鉄とニッケルとの磁選に用いる磁選機は市
販の低磁力磁選機で良く、場合によっては通常の磁石を
用いても良い。この段階で存在する磁性体は鉄とリード
に使用されている金属ニッケルだからである。 【０００９】第１次の磁選で得られた非磁性体中には有
機物であるセパレーターや負極として用いた多量の炭素
質材料が存在する。このため、非酸化性雰囲気中で焙焼
すれば、正極に用いた複合酸化物は還元され、金属ニッ
ケルや金属コバルトが生成する。仮に、負極材料として
リチウム等の非炭素質材料を用いたリチウム二次電池を
処理するので有れば、炭素質材料等の還元材とともに非
酸化性雰囲気中で焙焼するか、還元雰囲気中で焙焼しな
ければならないのは言うまでもないことである。 【００１０】焙焼温度は、低いとニッケルやコバルトの
還元が進まず、高すぎると銅箔が溶解し、金属ニッケル
や金属コバルトといった磁性物と銅やリチウム塩などと
いった非磁性物との分別が困難になる。このため、焙焼
温度は500〜1000℃とする。この焙焼によりリチウムは
炭酸リチウム、酸化リチウムそしてアルミン酸リチウム
の混合物になる。そして、ニッケルやコバルトは強磁性
体である金属ニッケルや金属コバルトとになり、銅箔と
過剰分のカーボンはそのままの状態となっている。そし
て、それぞれの形状は、銅が箔状になっている以外何れ
も粉末状である。よって、得られた焼成物を更に磁選に
かければ、ニッケル及びコバルトを磁性物として分別回
収することができる。用いる磁選機としては、乾式の磁
選機でも良く湿式の磁選機でも良い。 【００１１】なお、ニッケル及びコバルトの回収率を高
くするためには磁選機の磁力を高くすればよいが、この
場合には非磁性体との分別性は悪化する。しかし、湿式
磁選を行うと被磁選物中の溶解性不純分が溶解除去で
き、かつニッケル粒子やコバルト粒子が洗われて金属表
面が露出するため、ニッケル及びコバルトの回収率と分
別性とを高くすることができる。 【００１２】本発明の方法で得られた第２次の磁選物に
はアルミン酸リチウム等のリチウム化合物の混入が避け
られず、そのまま金属ニッケルや金属コバルトとして利
用できる状態にはいたらない。しかし、この磁選物は酸
で容易に溶解するために、良好なニッケル製錬原料とす
る事が可能である。また、銅泊と他のリチュウム塩との
分別は非磁性物を篩別によってもよく、酸溶解して分別
しても良い。 【００１３】 【実施例】次に本発明の実施例について述べる （実施例１）直径20mm、長さ50mmの円筒形の使用済みリ
チウム二次電池１個を金属シュレッダーで粉砕し、残留
磁束密度0.8Wb/m2の市販のアルニコ磁石を粉砕物中に挿
入し強磁性物Ａを分別した。得られた非磁性物を管状炉
を用いて、窒素気流中、700℃で１時間焙焼した。焙焼
後、得られた焼成物を前記アルニコ磁石を用い生成した
強磁性物Ｂを分別した。得られた強磁性物（Ａ＋Ｂ）と
非磁性物とをそれぞれ王水に溶解し、得られた溶液中の
ニッケルとコバルトとを分析し、強磁性物と非磁性物と
への分配率を求めた。その結果、リチウム二次電池中の
ニッケル総量0.015ｇの93％が強磁性物中に分配し、コ
バルト総量5.42ｇの98.7％が強磁性物に分配されている
ことがわかった。 【００１４】（実施例２）焙焼温度を800℃とした以外
は実施例１と同様にしてニッケルとコバルトの分配率を
調べた。その結果、リチウム二次電池中のニッケル総量
0.015ｇの90％が強磁性物中に分配し、コバルト総量5.4
2ｇの94％が強磁性物に分配されていることがわかっ
た。 【００１５】（実施例３）焼成物を150mlの水に投入
し、攪拌し次いで固液分離し、固形物を磁選した以外は
実施例１と同様にしてニッケルとコバルトの分配率を調
べた。その結果、リチウム二次電池中のニッケル総量0.
015ｇの94％が強磁性物中に分配し、コバルト総量5.42
ｇの99.3％が強磁性物に分配されていることがわかっ
た。これは、水中で攪拌することにより、各粒子表面が
洗われ、表面にニッケル金属やコバルト金属が露出する
割合が高くなったためと思われる。この結果は湿式磁選
を行った場合に対応する。 【００１６】 【発明の効果】本発明の方法によれば、使用済みリチウ
ム二次電池よりニッケル、コバルトなどの有価金属を簡
単に分別回収でき、分別回収したニッケルとコバルトと
は優良なニッケル、コバルト原料となる。
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(56)参考文献 特開 昭51−69261（ＪＰ，Ａ)
特開 平３−253520（ＪＰ，Ａ)
特開 平５−17832（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C22B 1/00 - 61/00
H01M 10/54
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】 ＬｉＣｏ (1-x) Ｍｎ x Ｏ 2 あるいはＬｉ x Ｍ
Ｏ 2 （ＭはＣｏまたはＮｉ）で示される複合酸化物を正
極に含む使用済みリチウム二次電池よりニッケル及びコ
バルトを回収する方法において、（１）リチウム二次電
池を破砕し、得られた粉砕物を第１次磁選により磁性体
と非磁性体とに分別する工程、（２）得られた非磁性体
を非酸化性雰囲気中、あるいは還元雰囲気中５００〜１
０００℃で焙焼・還元して焼成物を得る工程、（３）得
た焼成物を第２次磁選により磁性体と非磁性体とに分別
する工程、からなることを特徴とする使用済みリチウム
二次電池からのニッケル及びコバルトの分別回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13242093A JP3434318B2 (ja) | 1993-05-12 | 1993-05-12 | 使用済みリチウム二次電池からの有価金属の分別回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13242093A JP3434318B2 (ja) | 1993-05-12 | 1993-05-12 | 使用済みリチウム二次電池からの有価金属の分別回収方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06322452A JPH06322452A (ja) | 1994-11-22 |
| JP3434318B2 true JP3434318B2 (ja) | 2003-08-04 |
Family
ID=15080965
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13242093A Expired - Lifetime JP3434318B2 (ja) | 1993-05-12 | 1993-05-12 | 使用済みリチウム二次電池からの有価金属の分別回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3434318B2 (ja) |
Families Citing this family (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4217292B2 (ja) * | 1998-03-17 | 2009-01-28 | 株式会社東芝 | リチウム回収方法 |
| JP4144820B2 (ja) | 1998-06-30 | 2008-09-03 | 株式会社東芝 | リチウムイオン２次電池からの正極活物質の再生方法 |
| FR2868603B1 (fr) | 2004-04-06 | 2006-07-14 | Recupyl Sa Sa | Procede de recyclage en melange de piles et batteries a base d'anode en lithium |
| JP5139167B2 (ja) | 2008-06-19 | 2013-02-06 | トヨタ自動車株式会社 | 電池パックのリサイクル方法および電池パックのリサイクル装置 |
| JP5487930B2 (ja) * | 2009-12-11 | 2014-05-14 | トヨタ自動車株式会社 | 電池パックのリサイクル方法および電池パックのリサイクル装置 |
| IT1401628B1 (it) * | 2010-08-10 | 2013-07-26 | Fortom Chimica S R L | Procedimento per il recupero dei materiali costituenti batterie, celle e/o pile ricaricabili al litio, e uso del materiale catodico recuperato |
| CN103031441B (zh) * | 2011-09-30 | 2014-03-26 | 武汉格林美资源循环有限公司 | 废旧镍氢电池中金属元素回收方法 |
| CN102856610A (zh) * | 2012-08-28 | 2013-01-02 | 奇瑞汽车股份有限公司 | 一种报废锂离子电池的回收预处理方法 |
| JP6840512B2 (ja) * | 2016-11-09 | 2021-03-10 | Ｄｏｗａエコシステム株式会社 | リチウムイオン二次電池からの有価物の回収方法 |
| JP7268382B2 (ja) * | 2019-02-09 | 2023-05-08 | 三菱マテリアル株式会社 | 使用済みリチウムイオン電池の処理方法 |
| EP4116000A4 (en) * | 2020-03-06 | 2024-04-10 | Dowa Eco System Co Ltd | METHOD FOR CONCENTRATING PRECIOUS METAL CONTAINED IN LITHIUM-ION SECONDARY BATTERY |
| JP6984055B2 (ja) * | 2020-03-06 | 2021-12-17 | Ｄｏｗａエコシステム株式会社 | リチウムイオン二次電池に含まれる有価金属の濃縮方法 |
| US20220344735A1 (en) * | 2021-04-22 | 2022-10-27 | Hyo Soo AHN | Separation method of black powder of automotive waste secondary battery |
-
1993
- 1993-05-12 JP JP13242093A patent/JP3434318B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06322452A (ja) | 1994-11-22 |
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