JP3405839B2 - 転化器 - Google Patents
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- JP3405839B2 JP3405839B2 JP33194494A JP33194494A JP3405839B2 JP 3405839 B2 JP3405839 B2 JP 3405839B2 JP 33194494 A JP33194494 A JP 33194494A JP 33194494 A JP33194494 A JP 33194494A JP 3405839 B2 JP3405839 B2 JP 3405839B2
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Description
生成された改質ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に転化
反応するための転化器に関する。
気中の酸素とを電気科学的に反応させて発電する装置で
ある。この燃料電池で使用する水素主成分の改質ガス
は、改質器において、天然ガス、メタノール、ナフサ等
の原料を水蒸気と共に改質することによって生成する
が、改質器で生成された水素主成分の改質ガスには、一
酸化炭素が含まれており、一酸化炭素は燃料電池の触媒
能を低下させるので、転化器によって、改質器で生成さ
れた水素主成分の改質ガスに含まれている一酸化炭素を
二酸化炭素に転化してから燃料電池に供給している。
1式で表される。
器の運転は、改質反応に適した750〜800℃程度の
温度で行い、転化器の運転は、転化反応に適した180
〜300℃程度の温度で行うことを考慮して、特願平6
−30702において示したように、本発明者等は、転
化器を改質器の外周面に沿って設け一体構造とすること
によって、改質器の熱を転化器の起動時の加熱に利用す
ることができると共に、改質器の熱ロスを低減できるこ
とを見い出した。
介在させ且つ転化器の外側の面に冷却コイルを配する構
造にし、冷却コイルで転化器の温度が制御されるように
なっている。
の転化反応は、200℃以上の高温の平衡温度域におい
ては反応の速度が速く短時間で平衡に達するが、平衡が
左に寄るためCOの濃度は1%程度にしか低減できな
い。一方、180〜200℃の低温の平衡温度域では、
平衡が右に寄るため平衡状態ではCOの濃度が1%未満
になるが、反応の速度は遅く平衡に達するのに時間がか
かる。
濃度にするために、温度の分布が転化器の入口側では高
温の250〜300℃程度の領域に、出口側では低温の
平衡温度域(180〜200℃)になるように調節する
ことによって、転化器を通過する際、転化反応を進行さ
せた後にCO濃度を低下させる方向に平衡反応を移動さ
せることが考えられる。
構造の転化器において、入口から出口にかけて好ましい
温度分布を形成する上で、以下のような問題があった。
例えば図6(b)には、転化器104の入口から出口に
かけて流れる改質ガスの中央部の温度分布が曲線Tに示
されているが、このように改質ガスの温度が入口付近で
は高温に、出口付近で低温に設定しようとすると、出口
付近の狭い範囲でしか低温の平衡温度域Lに入れること
はできず、十分な低温の平衡温度域Lを確保することが
難しかった。
Lを確保することが難しい理由としては、図6(b)の
曲線T,T1,T2に示されるように、触媒層の中央部と
外側と内側とで、温度の格差が大きくなってしまうた
め、温度の制御が難しくなる点を挙げることができる。
そして、転化器の入口から出口にかけて望ましい温度分
布を形成することが難しい結果、転化器を通過する改質
ガスの転化反応を十分に進めることができず、改質ガス
のCO濃度を1%以下にまで低減することが困難であっ
た。
の外周面に沿って設けられた転化器において、COの濃
度を低いレベルまで低減することのできる転化器を提供
することを目的とする。
め、請求項1記載の転化器は、水素を主成分とする改質
ガスを生成する筒形の改質器の外周に断熱材を介して中
空筒型の容器が配され、容器内には触媒が充填された触
媒層と、筒軸方向一端寄りに改質器からの改質ガスが供
給される入り口が、他端寄りに容器内を流通した改質ガ
スの出口が設けられた転化器において、容器の外周面に
は、入口から出口にわたって第1の冷却管が配され、容
器の内周面には、出口側近傍の所定の領域に、第2の冷
却管が配されていることを特徴としている。
記載の転化器に対して、触媒層の厚みが前記所定の領域
において入口側のそれよりも薄くなるよう形成されてい
ることを特徴としている。また、請求項3記載の転化器
は、請求項1記載の転化器に対して、第1の冷却管は、
触媒層の入口側近傍及び出口側近傍の領域よりも中間部
の領域においてより高い密度で配されていることを特徴
としている。
熱が断熱材を介して伝えられて転化器が加熱されると共
に、第1及び第2の冷却管によって転化器が冷却され
る。ここで第1及び第2の冷却管の冷却力を調整するこ
とによって、転化器の入口から出口にわたる温度分布は
制御される。
の所定の領域では、容器の外周面には第1の冷却管、容
器の内周面には第2の冷却管が配されているので、この
領域における外側と内側の温度差は少なくなり温度制御
が容易となる。従って、入口から出口にかけて好ましい
温度分布を形成することが容易となる。
側近傍の所定の領域において、触媒厚みが、入口側の触
媒層の厚みよりも薄くなるよう転化器が形成されている
ので、この領域における外側及び内側と中央部との温度
差も少なくなり温度制御がより容易となる。従って、よ
り容易に入口から出口にかけて好ましい温度分布を形成
することができる。
の冷却管は、触媒層の入口側近傍及び出口側近傍の領域
よりも中間部の領域においてより高い密度で配されてい
るので、中間部の領域での冷却力が大である。一方、入
口側近傍では高温、出口側近傍では低温の温度分布を得
るためには、中間部の領域において、高温の領域から低
温の平衡温度域に移る必要があり、中間部の領域で大き
な冷却力が必要となる。
きな冷却力が供給されることになり、好ましい温度分布
の形成に適している。
う。 (実施例1)図1は、本実施例にかかる転化器を用いた
改質システムの概略構成図であり、図2は、この改質シ
ステムの改質器と転化器の上面図であり、図3は図2の
X−X’断面図である。
改質ガスの原料から硫黄成分を除去する脱硫器1と、脱
硫器1を200〜300℃に保つためのヒータ2と、脱
硫器1により硫黄分が除去された原料を水蒸気と共に改
質して水素主成分の改質ガスを生成する改質器3と、改
質器3の周囲に設けられ、この改質器3で生成された改
質ガス中に存在する一酸化炭素を二酸化炭素に転化する
転化器4と、転化器4に冷却水を送る配管5aと、転化
器4及び改質システム外部から供給される水蒸気を蓄積
する水蒸気溜め6と、改質器3で生成された改質ガスの
熱を水蒸気に移す熱交換器7と、水蒸気溜め6から供給
される水蒸気と脱硫器1を通過した天然ガスとを一緒に
改質器3に送り込むエゼクター8と、エゼクター8と改
質器3とを連結する配管Aと、改質器3と転化器4とを
連結し、途中に熱交換器7が設けられている配管Bと、
転化器4から水蒸気溜め6に水蒸気を送る配管5bと、
水蒸気溜め6とエゼクター8とを連結し、途中に熱交換
器7が設けられている配管C等から構成されている。
外観が円筒状の外容器20の中央部に、燃焼ガスを生成
するバーナ21が下方に取り付けられた円筒形の燃焼筒
22を有し、改質反応を行なう改質管23が燃焼筒22
の外周を取り巻いており、燃焼筒22から排出される燃
焼ガスが通過する燃焼ガス通路24が、改質管23の内
面及び外面に沿って形成されている。
5と仕切円筒26と外筒27とによって形成された、互
いに連通する通路28及び通路29からなり、通路28
には改質反応のための触媒が充填されて触媒層30が形
成されている。また、内筒25の上端開口部は、円形の
天板31によって覆閉されている。外筒27及び仕切円
筒26は、内筒25の上端よりも上方に延設されてお
り、この外筒27及び仕切円筒26の上端開口部は円形
の天板32によって覆閉されている。また、外筒27の
側壁板上部には燃料ガス入口33が設けられ、天板32
の中央部には、改質ガス出口34が設けられ、燃料ガス
入口33には、上記配管Aの一端が連結されている。
給される燃料ガスは、通路29を通った後、通路28の
触媒層30を通過するときに改質され、改質ガス出口3
4から排出されるようになっている。燃焼ガス通路24
の大部分は、燃焼筒22と内筒25との間隙である通路
24aと、外筒27と外容器20との間隙である通路2
4bとから形成されており、図中矢印Aで示すように、
燃焼筒22から排出される高温の燃焼ガスは、間隙24
aを下向きに通過した後、通路24bを上向きに通過
し、外容器20の側壁板上部に設けられた燃焼ガス排出
口35から排出されるようになっている。
m、高さが約500mm、触媒層30の高さが約300
mmであって、3kW級の改質器である。 〔転化器4の構成の説明〕図2,3に示すように、転化
器4は断熱材9を介して改質器3の外周を取り巻く中空
の円筒状であって、さらにその外表面は断熱材10によ
って覆われている。このように、改質器3の周囲に転化
器4が設けられているので、改質器3から放出される熱
を、転化器4の昇温開始時の加熱に利用することがで
き、改質器3から放出される熱量も低減できる。また、
改質器3と転化器4とを一体化することで、改質システ
ムのコンパクト化が図られている。
化器4は、円筒状の内壁板41及び外壁板42と、円環
状の上板43及び下板44とによって囲まれてなる中空
円筒形の容器40の中に、触媒が充填されて触媒層50
が形成されているものである。ここで内壁板41の壁板
上部41aは、壁板下部41bよりも径が若干大きく形
成されることにより、壁板下部41bよりも円周の外側
にずれている。
取り付けられた網状の触媒載置板45の上に転化反応用
の触媒が充填されて形成されている。そして触媒層50
には、外壁板42と壁板下部41bとに挟まれた厚幅部
51bと、外壁板42と壁板上部41aとに挟まれた薄
幅部51aとが形成されている。触媒載置板45より下
で外壁板42の下端近傍には、改質器3からの改質ガス
を取り込む改質ガス入口46が、外壁板42の上端近傍
には、転化反応後の改質ガスを取り出す改質ガス出口4
7が設けられている。
質器3の改質ガス出口34と連結されており、改質ガス
出口47は、燃料電池と連結されている(図1参照)。
そして、配管Bから改質ガス入口46に供給される改質
ガスは、触媒層50を上方に通過しながら転化して改質
ガス出口47から燃料電池に送られるようになってい
る。
せて約400mmに設定され、触媒層50の高さは約3
00mmに設定され、触媒層50と触媒層30は、ほぼ
同じ高さに設けられることによって、改質器3からの熱
を効率よく転化器4に移すことができるようになってい
る。内壁板41の壁板下部41bの径は、改質器3の外
径(150mm)に断熱材9の厚みを考慮して、約20
0mmに設定されている。この断熱材9の素材と厚み
は、改質器3から断熱材9を介して伝わる熱によって、
転化器4の温度を180℃〜300℃程度の範囲に保つ
ことを考慮して設定されている。
の20〜30%程度が低温の平衡温度域に入るような温
度分布を得ることができるよう、内壁板41における壁
板上部41aと壁板下部41bの高さは、薄幅部51a
の高さが触媒層50全体の高さの20〜30%程度とな
るように設定されている。また薄幅部51aの厚さは、
流通する改質ガスの壁板上部41a側及び外壁板42側
と中央部との温度差を小さくできるような幅に設定され
ており、本実施例においては、薄幅部51aの厚さは約
25mmに設定されている。
幅部51bの厚みは約50mmであって、厚幅部51b
に充填される触媒の量が転化反応に十分なだけ確保され
るよう設定されている。触媒層50の外周側には、外壁
板42に沿って、螺旋状の冷却コイル52が、入口から
出口にかけてほぼ当間隔のピッチで巻き付けられている
(冷却コイル52は、図3に示すように外壁板42と断
熱材10との間隙54に位置する)。
壁板上部41aに沿って、螺旋状の冷却コイル53が取
付けられている。(冷却コイル53は、図3に示すよう
に壁板上部41aと断熱材9との間隙55内に位置す
る) この冷却コイル52,53は、配管5aと配管5bとに
連結されており、配管5aから供給される冷却水は、冷
却コイル52,53を通過するときに転化器4から熱を
吸収して配管5bを通って水蒸気溜め6に導かれるよう
になっている。
との配管の様子を示す模式図である。冷却コイル52と
冷却コイル53とは、図に示すように、並列式もしくは
直列式に配管することができる。ここで冷却コイル5
2,53の冷却水量は、調整バルブ(不図示)によって
調整される。図5(a)の配管は並列式であって、配管
5aからの冷却水は、冷却コイル52及び冷却コイル5
3の下端に分配される。そして、冷却コイル52及び冷
却コイル53において水蒸気となり、両コイル52,5
3の上端からの水蒸気が合わせられて配管5bに流れる
ようになっている。
53の流量を同じになるように設定してもよいし、各々
のコイルで独立して流量を調整するようにしてもよい。
図5(b)の配管は直列式であって、配管5aからの冷
却水は、冷却コイル52の下端に入り、冷却コイル52
で温水となり、冷却コイル52の上端から配管5cを通
って冷却コイル53の下端に入る。そして、冷却コイル
53で水蒸気となって配管5bに流れるようになってい
る。
5aからの冷却水は、冷却コイル53の下端に入り、冷
却コイル53で温水となり、冷却コイル52の上端から
配管5cを通って冷却コイル52の下端に入る。そし
て、冷却コイル52で水蒸気となって配管5bに流れる
ようになっている。 〔改質システムの作動についての説明〕図1を参照しな
がら、上記構成の改質システムの作動について説明す
る。
2により200〜300℃に加熱され、この状態の脱硫
器1に供給源(不図示)から燃料ガスが供給され、脱硫
反応が開始される。また、改質器3は内部に設けられた
バーナによって750〜800℃に加熱される。そし
て、運転時には、水蒸気溜め6から配管Cを通って供給
される水蒸気と、脱硫器1によって硫黄成分が除去され
た燃料ガスとが、エゼクター8によって一緒に配管Aを
通って改質器3に供給される。
とを用いて改質反応を行い、改質ガスを生成する。改質
器3により生成された改質ガスは、配管Bを通って転化
器4に供給される。このとき、転化器4は、改質器3の
放熱により、転化反応開始可能な180〜200℃程度
に加熱されているので、転化反応が開始される。転化器
4により、一酸化炭素成分が低減された水素主成分の改
質ガスは、図示しない燃料電池に供給される。
ル52,冷却コイル53(図1では省略)を通過すると
きに転化器4から放出される熱により水蒸気を生成し、
生成した水蒸気が配管5bを通り、水蒸気溜め6に供給
される。運転中、冷却コイル52,53に供給される冷
却水量が、調整バルブにより調整されることによって、
転化器4における温度分布が制御される。
例の転化器の効果を比較例の転化器と比較しながら説明
する。図6の(a)及び(b)は、本実施例の改質シス
テム及び比較例の改質システムの運転時における、転化
器の触媒層の入口から出口にかけての温度分布を示すグ
ラフであり、曲線Tは触媒層の中央部(内壁板と外壁板
との中間)の温度分布、曲線T1は触媒層の外側(外壁
板に近い側)の温度分布、曲線T2は触媒層の内側(内
壁板に近い側)の温度分布を示している。図中、転化器
の概略断面図における触媒層の入口から出口にかけての
位置は、グラフの上下方向の位置と対応している。な
お、図6(a)中の位置Pは、薄幅部51aと厚幅部5
1bとの境界の位置を示し、図6(b)中の位置Pもそ
れと同等の位置である。
システムと同様の構成であるが、転化器4の代わりに、
図6(b)の断面図に示される転化器104が用いられ
ている点が異なっている。この転化器104は、転化器
4と同様の構成であるが、薄幅部51aが形成されず、
冷却コイル53を有していない。即ち、転化器104
は、転化器4において、全体が厚幅部51bと同じ厚さ
で形成され、その外周に冷却コイル152が巻かれたも
のであって、断熱材9との間に間隙55に相当する間隙
は形成されていない。
において、運転時に、冷却コイル52,53に供給され
る冷却水量が、調整バルブにより調整されることによっ
て、転化器の温度分布が制御されるが、転化器4は転化
器104には配されていない内側の冷却コイル53を備
えているので、運転時において、冷却コイル52に流さ
れる冷却水量は、冷却コイル152に流される冷却水量
よりも少なく調整されることになる。
実施例,比較例ともに、入口から位置Pにかけての範囲
で、曲線Tについては200〜300℃、曲線T2につ
いてもより高温に保たれており、改質ガスはこの範囲を
通過する間に転化反応が進行し、位置Pを通過する時に
は、転化反応はほぼ平衡状態にまで到達しているものと
考えられる。
用いた本実施例においては、曲線T,T1,T2共に、位
置Pの近傍で低温の平衡温度域L(180〜200℃)
に到達し、位置Pの近傍から出口までの範囲にわたり平
衡温度領域Lに保たれている。従って、薄幅部51aに
おいて改質ガスの平衡反応の移動を十分に進めることが
でき、CO濃度を1%以下にまで低減することができ
る。
御することできる理由としては、触媒層50の薄幅部5
1aでは、その両側に冷却コイル52及び冷却コイル5
3が配されているため、内側と外側の温度差を小さくす
るができることと、また、薄幅部51aの幅が薄いため
内側及び外側と中間部との温度差も小さくすることがで
きることが挙げられる。
に、転化器104を用いた比較例においては、曲線Tは
出口付近で低温の平衡温度域L(180〜200℃)に
達しているものの、その範囲は狭く、曲線T1,T2は低
温の平衡温度域L(180〜200℃)には到達しな
い。従って、転化器104を通過する改質ガスの平衡反
応の移動を十分に進めることができず、改質ガスのCO
濃度を1%以下にまで低減することができない。
示す概略断面図、及びその転化器の触媒層の入口から出
口にかけての温度分布を示すグラフである。図7に示し
た転化器60は、実施例1の転化器4と同様のものであ
るが、その外周面には、ほぼ当間隔のピッチの冷却コイ
ル52の代わりに、ピッチを変化させた冷却コイル61
が巻き付けられている。
a,コイル中間部61b,コイル下部61cの3つの部
分からなり、コイル上部61aおよびコイル下部61c
のピッチが比較的大きく、コイル中間部61bのピッチ
が比較的小さく形成されることにより、転化器60の下
部および上部よりも中間部をより効率的に冷却すること
ができるようになっている。
と同様の改質システムを運転をする時、転化器60の入
口から出口にかけての温度分布は以下のように制御され
る。図7のグラフに転化器60の触媒層の中央部の温度
分布が曲線Tに示されている。この曲線Tに示されるよ
うに、コイル下部61cが配されている下部の領域にお
いては冷却力が小さく、温度が300℃程度まで上昇し
ている。コイル中間部61bが配されている中間部の領
域においては、冷却力が大きく、200℃程度まで温度
が下降している。コイル上部61aが配されている上部
の領域においては、冷却力が小さく、低温の平衡温度域
L(180〜200℃)に保たれている。
分布に合わせて、冷却コイル61のピッチが変えられて
いるので、実施例1よりも温度分布の制御において有利
であり、好ましい温度分布を得ることによって、CO濃
度を1%以下にまで低減することができる。 (他の変形例)図8の(a)〜(d)は、実施例1の変
形例にかかる転化器の概略断面図である。
の転化器4と同様であるが、冷却コイル66に沿って断
熱材67が配されている。この断熱材67は、冷却コイ
ル66と断熱材9との間に介在することによって、改質
器3の熱が冷却コイル66によって奪われるのを防止す
る作用を高めている。図8(b)に示す転化器70も、
実施例1の転化器4と同様であるが、内壁板71の壁板
上部71aが円周の外側方向にずれると共に外壁板72
の壁板上部72aが円周の内側方向にずれることによ
り、触媒層の薄幅部73aが形成されている。この薄幅
部73aは、厚幅部73bに比べて内外両側が薄くなっ
ていることになる。
の転化器4と同様であるが、内壁板76は上下方向に一
様であって、外壁板77の壁板上部77aが円周の内側
方向にずれることにより、触媒層の薄幅部78aが形成
されている。この薄幅部78aは、厚幅部78bに比べ
て外側が薄くなっていることになる。このような転化器
65,70,75は、実施例1に示した改質システムに
おいて、転化器4と同様に用いることができ、転化器4
と同様の効果を奏する。
の転化器4と同様であるが、内壁板,外壁板とも上下方
向に一様であって、触媒層は上から下まで一様の厚さで
ある。従って、転化器4と比べて簡単な構造となってい
る。この転化器80においても、実施例1に示した改質
システムにおいて、転化器4と同様に用いることがで
き、実施例1の転化器4と同様の効果を奏する。但し、
転化器4と比べて、転化器80は、出口付近における内
側及び外側と中間部との温度差を小さくする効果は劣る
ので、その点において温度の制御性は劣る。
質ガス入口は下端近傍に設けられているが、上端近傍に
改質ガス入口を設け、転化器内を下方向にガスが流れる
構成とすることもできる。また、上記実施例において
は、改質器は円筒形で転化器は中空円筒形であるが、本
発明の転化器の形状はこれに限定されず、例えば多角形
状の中空筒形であってもよい。
面に沿って設けられた転化器において、転化器の出口側
近傍の所定の領域における外側と内側の温度差は少なく
なり、温度制御が容易となる。その結果、転化器の入口
から出口にかけて好ましい温度分布を形成することが容
易となる。
における外側及び内側と中央部との温度差も少なくなり
温度制御がより容易となり、好ましい温度分布を形成す
ることがより容易となる。また、請求項3の発明によれ
ば、大きな冷却力の必要な領域で、大きな冷却力が供給
されることになり、好ましい温度分布の形成に適してい
る。
転化反応に好ましい温度分布を形成するよう制御するこ
とが容易となり、その結果、COの濃度を1%以下の低
いレベルまで低減するができる。
の概略構成図である。
上面図である。
子を示す模式図である。
テムの運転時における、転化器の触媒層の入口から出口
にかけての温度分布を示すグラフである。
転化器の触媒層の入口から出口にかけての温度分布を示
すグラフである。
である。
Claims (3)
- 【請求項1】 水素を主成分とする改質ガスを生成する
筒形の改質器の外周に断熱材を介して中空筒型の容器が
配され、容器内には触媒が充填された触媒層と、筒軸方
向一端寄りに改質器からの改質ガスが供給される入り口
が、他端寄りに容器内を流通した改質ガスの出口が設け
られた転化器において、 前記容器の外周面には、入口から出口にわたって第1の
冷却管が配され、 前記容器の内周面には、出口側近傍の所定の領域に、第
2の冷却管が配されていることを特徴とする転化器。 - 【請求項2】 前記触媒層の厚みが前記所定の領域にお
いて入口側のそれよりも薄くなるよう形成されているこ
とを特徴とする請求項1記載の転化器。 - 【請求項3】 第1の冷却管は、触媒層の入口側近傍及
び出口側近傍の領域よりも中間部の領域においてより高
い密度で配されていることを特徴とする請求項1記載の
転化器。
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ID=18249397
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JP33194494A Expired - Lifetime JP3405839B2 (ja) | 1994-12-09 | 1994-12-09 | 転化器 |
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- 1994-12-09 JP JP33194494A patent/JP3405839B2/ja not_active Expired - Lifetime
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