JP3306932B2 - 排ガス浄化方法 - Google Patents
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
関などから排出される排気ガス中の窒素酸化物(NO
x)を一酸化炭素(CO)及び炭化水素(HC)と共
に、浄化する排ガス浄化方法に関し、更に詳しくは、例
えば600℃以上のような高温に曝されても触媒活性種
のNOx浄化率の低下を実質的にきたすことなく排気ガ
スを浄化することができる排ガス浄化方法に関する。
らNOx を浄化する触媒の一例として、Pt/Al2 O
3 触媒が知られている。しかしながら、この触媒はPt
の担持量を増加しても定常走行時のNOx 浄化率が低
く、実用化上必要十分な浄化率を得ることができなかっ
た。
態時(市街地走行模擬状態)において、NOx の浄化率
を向上させるために、Al2 O3 にPt及びBa担持し
た触媒を提案した。(特願平4−130904号出願
(特開平5−317652号公報)参照)。この触媒は
リーン状態でNOをBa元素内に取り込み(吸蔵)、リ
ッチ(空燃比が小さく、排気ガス中の酸素量が少ない)
状態でNOを放出してPtで浄化する機構であるが、ガ
ス中に浮遊するイオウ酸化物によってBaが被毒される
(BaSO4 が生成し、且つ生成BaSO4 はNO吸蔵
物よりも分解温度(700℃)が高いので容易には脱離
せず、徐々に担体上に蓄積されてNOの吸蔵を妨げる)
ため、特に耐久後のNOx 浄化率が向上しないという問
題がある。
体上にNO吸収能を有する元素とNO分解能を有する元
素とを担持させた排気ガス浄化用触媒には、NO吸収能
を有する元素がイオウなどの排ガス成分で被毒され、N
Oの吸収能が阻害されるという問題がある。これは、N
O吸収能を有する元素としてはKなどのアルカリ金属、
Baなどのアルカリ土類金属や希土類金属元素がある
が、これらの元素は酸化物粉末上に吸着して、微細なク
ラスター状態にあるため、排ガス中のイオウなどと結合
して安定な化合物を生成し、NO吸収能がなくなるため
と思われる。
ス中のCO、HC及びNOxを浄化するに際し、耐久後
においてもNOx浄化率が低下しない排ガス浄化方法を
提供することを目的とする。
炭素、炭化水素及び窒素酸化物を含む酸素過剰雰囲気の
排気ガスを、β−アルミナ構造又はマグネトプラムバイ
ト構造の結晶構造を有し、かつ予じめその鏡映面を形成
するカチオン元素の少なくとも一部をアルカリ金属に置
換した酸化物粉末の表面に存在するアルカリ金属カチオ
ンの一部を触媒活性種(例えば、白金族元素、銅、ニッ
ケル、コバルト、鉄、バナジウム)で置換してなる排ガ
ス浄化用触媒と、触媒層温度200〜450℃及び空間
速度5,000〜400,000hr-1の条件下に、接触
させることにより排気ガス中の一酸化炭素、炭化水素及
び窒素酸化物を同時に浄化する排ガスの浄化方法が提供
される。
アルミナ構造もしくはマグネトプラムバイト構造の酸化
物粉末は、比較的イオン半径の大きなアルカリ金属、ア
ルカリ土類金属、希土類金属元素などのカチオンが鏡映
面を形成し、六角板状結晶の表面に前記カチオンが露出
した構造を有し、本発明において用いる触媒では、これ
らの露出カチオンのうちの少なくともアルカリ金属カチ
オンの1部を白金属元素(例えば、Pt、Pd、Rhな
ど)もしくはCu、Ni、Co、Fe、Vなどのうちの
1種又はそれ以上の触媒活性を有する元素で置換して触
媒面に担持せしめる。
ネトプラムバイト構造の結晶構造を有する酸化物として
は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属元素
を含み、これに酸素とアルミニウムを含んで構成される
ヘキサアルミネートや、酸素と鉄を含んで構成されるヘ
キサフェライトが代表的なものであり、いずれも本発明
において好ましく使用される。
は種々の方法で調製することができるが、その好ましい
調製方法は以下の通りである。鏡映面を形成するカチオ
ン元素、特にその1部または全部をイオン化しやすい
K、Naなどのアルカリ金属とした酸化物を、一般的な
ゾルゲル法などにより合成する。次に合成した酸化物の
表面に露出しているアルカリ金属元素を、担持すべき触
媒活性種金属の溶液に含浸させる方法又は含浸後、加熱
・加圧する方法などにより置換し担持する。このように
することによって、β−アルミナ構造又はマグネトプラ
ムバイト構造の酸化物粉末の表面に触媒活性種をイオン
結合又は共有結合させるとができる。
トイキの両状態に交互に制御することにより、NOx を
効果的に吸収分解することができる。β−アルミナもし
くはマグネトプラムバイト構造の酸化物粉末触媒の酸化
物は層構造の板状結晶となり平板表面には、イオン半径
の大きな特定の元素が均一に露出している。この元素
が、NOx をNO2 として吸収するアルカリ金属、アル
カリ土類金属、希土類金属元素の酸化物粉末で、さらに
上記表面元素をNOx を還元する元素(白金族元素、C
u、Ni、Co、Fe、Vのうちの1つまたはそれ以
上)で1部置換した構造を特徴とする。
有する元素の両方を平板結晶構造中の表面部に有する本
発明の排ガス浄化方法で使用する触媒において、NOx
吸収性元素は通常の吸着担持させた元素より物理的に安
定状態にあり、NOx 吸収を阻害する安定な化合物が生
成しにくい。
リ土類金属、希土類金属元素とNO浄化能する触媒活性
種とを有する構造であるため、先の出願である特願平4
−130904号出願(特開平5−317652号公報
参照)に記載の触媒と同様に、定常走行時及び過渡状態
(市街地走行状態)時の両方のNOx 浄化が可能とな
る。NOを吸収するアルカリ金属、アルカリ土類金属、
希土類金属元素は結晶格子内に取り込まれた形で存在す
るため、例えばBaの場合、SO2 と反応してBaSO
4 を生成しにくく、且つ生成しても分解が容易と考えら
れる。このため本発明で用いる触媒は、イオウ被毒など
の被毒が少ないため、耐久後のNOx 浄化率の低下を効
果的に抑えることができ、BaなどのNO吸収能を有す
る元素本来の機能を発揮させることができる。
することができ、排気ガスを触媒層に導入する空間速度
(SV)5,000〜400,000hr-1の範囲で、ま
た触媒層温度200〜450℃程度の温度で実施するこ
とができる。
が、本発明の範囲をこれらの実施例に限定するものでな
いことは言うまでもない。実施例1 NO吸収元素がBaでNO還元元素がPtであるβ−ア
ルミナ構造のヘキサアルミネートを以下の方法で調製し
た。イソプロポキシバリウム7.66g(0.03mo
l)、イソプロポキシアルミニウム91.8g(0.4
5mol)、硝酸ランタン1.62g(0.00375
mol)及び硝酸ナトリウム0.32g(0.0037
5mol)を80℃のイソプロピルアルコール中におい
て攪拌機で5時間攪拌し、それに26.7g(1.49
mol)の水を添加し、生成アルコキシドを加水分解し
た後、更に80℃で6時間攪拌した。
乾燥し、窒素を40リットル/分で流した乾燥炉中で1
20℃で12時間乾燥した。得られた乾燥粉末を最高温
度1100℃で、5時間焼成し、比表面積100m2 /
gのBa0.8 La 0.1 Na0.1 Al12O19微粉末を得
た。得られた粉末を容積500ccのオートクレーブに
入れ、次いで250ccのジニトロジアンミン白金硝酸
塩水溶液(Pt量:0.003mol)を入れ、200
℃及び40Kg/m2 の条件下に24時間攪拌した。
澄み液とに分離し、上澄み液を廃棄し、粉末を120℃
で12時間乾燥し、さらに250℃で1時間の熱処理を
行い、Pt担持ヘキサアルミネート粉末を得た。CPI
元素分析により、Ptは担体粉末に対し、0.95重量
%担持されていた。この様にして約360Åの六角板状
結晶で表面元素がBaとPtからなるヘキサアルミネー
トを得た。
コーティングした。即ち、上記粉末100gに、アルミ
ナゾル3g、硝酸アルミニウム40%水溶液50gおよ
び水108gを加えてスラリーを調製し、このスラリー
にコージェライト製ハニカム担体外容積1リットルを浸
漬し、余分のスラリーを吹き払う方法によってハニカム
担体にスラリーをコートし、120℃で3時間乾燥後、
500℃の電気炉で焼成し、触媒試料を得た。
媒の浄化性能と、モデルガス(リーン)中において60
0℃で24時間の耐久試験した後の浄化性能を以下の条
件で評価した。
O2 :12.0% O2 : 4.5% H2 O:3% NO:1000ppm SO:
50ppm N2:残部 (ii)ストイキ CO:1.05% C3 H8 :1000ppm H2 :0.35% C
O2 :10% O2 :変動 H2 O:10% NO:2000ppm SO:
50ppm N2 :残部 (2)空間速度 200, 000h-1 (3)浄化率測定条件 リーン1分−ストイキ1分の繰り返しにより300℃に
おけるCO、HC、(炭化水素)及びNOの平均浄化率
を測定した。
2 の水溶液を含浸させて7重量%のBaを吸着させ、こ
のスラリーを遠心分離機で粉末と上澄み液に分離して、
上澄み液を廃棄し、得られた粉末を120℃で12時間
乾燥し、さらに500℃で1時間熱処理した。得られた
熱処理物をジニトロジアンミン白金硝酸塩水溶液に含浸
して1重量%のPtを吸着させ、上記Baと同様にして
乾燥し、250℃で1時間熱処理した。このようにして
得られたPt1重量%及びBa17重量%を担持したγ
−アルミナを上記実施例1と同様に評価した。結果を表
1に示す。
Ptのみを比較例1と同様の方法で担持させた。このP
t担持γ−アルミナ触媒を用いて実施例1と同様に評価
した。結果を表1に示す。
たヘキサアルミネートを以下の方法で調製した。イソプ
ロポキシアルミニウム84.15g(0.375mo
l)、酢酸カリウム3.63g(0.034mol)を
出発原料とし、実施例1と同様の方法でKAl11O17を
合成した。次の実施例1と同様の方法で白金を担持し
て、Ptを置換担持したKAl11O17を得た。このよう
にして得られた粉末から実施例1と同様にしてモノリス
触媒を得、この触媒の浄化能を実施例1と同様に評価し
た。結果を表2に示す。
重量%及びK5重量%を担持したα−アルミナを得、こ
の触媒の浄化能を実施例1同様に評価した。結果を表2
に示す。
mol)、トリ−イソプロポキシ鉄104.76g
(0.45mol)、硝酸ランタン1.62g(0.0
0375mol)及び硝酸ナトリウム0.32g(0.
00375mol)を出発原料として用い、実施例1と
同様の方法でSr0.8 La0.1 Na0.1 Fe12 O19の
マグネトプラムバイト構造のフェライトを得た。上記粉
末を250ccのコバルト硝酸塩溶液(Co:0.00
3mol)に含浸して実施例1と同様の方法で担持せし
め、得られた触媒を同様にして評価した。結果を表2に
示す。
及びCo1重量%担持せしめ、得られた触媒を実施例1
と同様に評価した。結果を表2に示す。
以上説明したように、β−アルミナ構造又はマグネトプ
ラムバイト構造の酸化物粉末の表面のカチオン元素を置
換して存在するアルカリ金属カチオンの一部を触媒活性
種金属元素を置換した触媒を用いるので600℃程度の
高温に曝した耐久後も浄化率の低下が殆ど認められな
い。
Claims (1)
- 【請求項1】 一酸化炭素、炭化水素及び窒素酸化物を
含む酸素過剰雰囲気の排気ガスを、β−アルミナ構造又
はマグネトプラムバイト構造の結晶構造を有し、かつ予
じめその鏡映面を形成するカチオン元素の少なくとも一
部をアルカリ金属に置換した酸化物粉末の表面に存在す
るアルカリ金属カチオンの一部を触媒活性種で置換して
なる排ガス浄化用触媒と、触媒層温度200〜450℃
及び空間速度5,000〜400,000hr -1 の条件下
に、接触させることにより排気ガス中の一酸化炭素、炭
化水素及び窒素酸化物を同時に浄化する排ガスの浄化方
法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP31509192A JP3306932B2 (ja) | 1992-11-25 | 1992-11-25 | 排ガス浄化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP31509192A JP3306932B2 (ja) | 1992-11-25 | 1992-11-25 | 排ガス浄化方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH06154556A JPH06154556A (ja) | 1994-06-03 |
JP3306932B2 true JP3306932B2 (ja) | 2002-07-24 |
Family
ID=18061305
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP31509192A Expired - Lifetime JP3306932B2 (ja) | 1992-11-25 | 1992-11-25 | 排ガス浄化方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP3306932B2 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN103752331A (zh) * | 2014-01-27 | 2014-04-30 | 环境保护部华南环境科学研究所 | 用于协同净化生物质锅炉烟气的多效催化剂及其制备方法 |
Families Citing this family (1)
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---|---|---|---|---|
US20230112861A1 (en) * | 2020-03-27 | 2023-04-13 | Kyocera Corporation | Catalyst, honeycomb structure, and exhaust gas purifier |
-
1992
- 1992-11-25 JP JP31509192A patent/JP3306932B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN103752331A (zh) * | 2014-01-27 | 2014-04-30 | 环境保护部华南环境科学研究所 | 用于协同净化生物质锅炉烟气的多效催化剂及其制备方法 |
CN103752331B (zh) * | 2014-01-27 | 2016-01-20 | 环境保护部华南环境科学研究所 | 用于协同净化生物质锅炉烟气的多效催化剂及其制备方法 |
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Publication number | Publication date |
---|---|
JPH06154556A (ja) | 1994-06-03 |
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