JP3234237B2 - 排ガス中の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法 - Google Patents
排ガス中の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法Info
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- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
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- Y02C20/10—Capture or disposal of greenhouse gases of nitrous oxide (N2O)
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- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は排ガス中の亜酸化窒素除
去用触媒およびその製造方法に係り、特に低温で高活性
の排ガス中の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法
に関する。
去用触媒およびその製造方法に係り、特に低温で高活性
の排ガス中の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、大気中の二酸化炭素（ＣＯ2 ）の
増加に伴う地球の温暖化現象、窒素酸化物（ＮＯｘ）や
イオウ酸化物（ＳＯｘ）による酸性雨に基づく森林の被
害など、地球レベルでの環境破壊が顕在化し、その対策
が人類の緊急課題になりつつある。これら、地球レベル
での環境破壊の一つとして、オゾン層の破壊があり、フ
ロン、メタンなどの他に亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）がその原
因物質の一つに挙げられている。特に近年は、各種燃焼
器から排出される酸性雨の原因物質であるＮＯｘを低レ
ベルで抑えるため低温燃焼が行なわれることが多くなっ
ており、その場合にＮ2 Ｏの排出量が増加することが知
られるようになってきた。
増加に伴う地球の温暖化現象、窒素酸化物（ＮＯｘ）や
イオウ酸化物（ＳＯｘ）による酸性雨に基づく森林の被
害など、地球レベルでの環境破壊が顕在化し、その対策
が人類の緊急課題になりつつある。これら、地球レベル
での環境破壊の一つとして、オゾン層の破壊があり、フ
ロン、メタンなどの他に亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）がその原
因物質の一つに挙げられている。特に近年は、各種燃焼
器から排出される酸性雨の原因物質であるＮＯｘを低レ
ベルで抑えるため低温燃焼が行なわれることが多くなっ
ており、その場合にＮ2 Ｏの排出量が増加することが知
られるようになってきた。
【０００３】Ｎ2 Ｏの除去方法としては高温下で触媒を
用いて熱分解する方法が一般に知られており、亜鉛をは
じめとする各種元素の酸化物を触媒にしたものが研究さ
れている。
用いて熱分解する方法が一般に知られており、亜鉛をは
じめとする各種元素の酸化物を触媒にしたものが研究さ
れている。
【０００４】これとは別に本発明者らは、Ｆｅまたは水
素置換型ゼオライトを用いてＮＨ3 によりＮ2 Ｏを還元
する触媒とそのプロセスを発明して特許出願している
（特開昭６０−２２９２２号公報）。
素置換型ゼオライトを用いてＮＨ3 によりＮ2 Ｏを還元
する触媒とそのプロセスを発明して特許出願している
（特開昭６０−２２９２２号公報）。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記Ｎ2 Ｏの除去に関
する従来技術のうち、熱分解法は反応温度が高いこと
と、使用する触媒が排ガス中のＳＯｘにより劣化すると
いう問題を有していた。また、Ｆｅ置換ゼオライトを使
用してＮＨ3 により還元する方法は、熱分解法に比べ、
より低温で運用できるという利点はあるものの排ガス中
のＳＯｘとゼオライトとの反応による劣化を無視できな
い点では熱分解法と同様であった。
する従来技術のうち、熱分解法は反応温度が高いこと
と、使用する触媒が排ガス中のＳＯｘにより劣化すると
いう問題を有していた。また、Ｆｅ置換ゼオライトを使
用してＮＨ3 により還元する方法は、熱分解法に比べ、
より低温で運用できるという利点はあるものの排ガス中
のＳＯｘとゼオライトとの反応による劣化を無視できな
い点では熱分解法と同様であった。
【０００６】本発明の目的は、上記従来技術の欠点であ
る排ガス中のＳＯｘと触媒との反応による劣化を防止
し、より低温度から高いＮ2 Ｏ除去活性を示す排ガス中
の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法を提供する
にある。
る排ガス中のＳＯｘと触媒との反応による劣化を防止
し、より低温度から高いＮ2 Ｏ除去活性を示す排ガス中
の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法を提供する
にある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記目的は、排ガス中の
亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）の熱分解用触媒において、示性式
（ＳｉＯ2 ）55で示されるケイ素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）
とよりなるゼオライトに銅（Ｃｕ）を担持したことを特
徴とする排ガス中の亜酸化窒素の熱分解による除去用触
媒、排ガス中の亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）のアンモニア還元
による除去用触媒において、示性式（ＳｉＯ2 ）55で示
されるケイ素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）とよりなるゼオライ
トに銅（Ｃｕ）を担持したことを特徴とする排ガス中の
亜酸化窒素のアンモニア還元による除去用触媒、および
排ガス中の亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）の熱分解またはアンモ
ニア還元による除去用触媒の製造方法において、示性式
（ＳｉＯ2 ）55で示される実質的にケイ素（Ｓｉ）と酸
素（Ｏ）のみよりなるゼオライトと可溶性銅塩の水また
は有機溶媒溶液とを混合後乾燥し、５００℃以上９００
℃以下で焼成することを特徴とする排ガス中の亜酸化窒
素除去用触媒の製造方法により達成される。
亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）の熱分解用触媒において、示性式
（ＳｉＯ2 ）55で示されるケイ素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）
とよりなるゼオライトに銅（Ｃｕ）を担持したことを特
徴とする排ガス中の亜酸化窒素の熱分解による除去用触
媒、排ガス中の亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）のアンモニア還元
による除去用触媒において、示性式（ＳｉＯ2 ）55で示
されるケイ素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）とよりなるゼオライ
トに銅（Ｃｕ）を担持したことを特徴とする排ガス中の
亜酸化窒素のアンモニア還元による除去用触媒、および
排ガス中の亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）の熱分解またはアンモ
ニア還元による除去用触媒の製造方法において、示性式
（ＳｉＯ2 ）55で示される実質的にケイ素（Ｓｉ）と酸
素（Ｏ）のみよりなるゼオライトと可溶性銅塩の水また
は有機溶媒溶液とを混合後乾燥し、５００℃以上９００
℃以下で焼成することを特徴とする排ガス中の亜酸化窒
素除去用触媒の製造方法により達成される。
【０００８】
【作用】本発明者らの研究によれば、前述した従来触媒
のＳＯｘによる劣化は、触媒活性成分である金属酸化物
の触媒作用により排ガス中のＳＯｘの主成分であるＳＯ
2 がＳＯ3 に酸化され、このＳＯ3 が活性成分を支持し
ているアルミナ、シリカ−アルミナ、ゼオライトなどの
担体物質と反応し、表面積の低下や細孔の閉塞を引き起
こすためであることが判明した。
のＳＯｘによる劣化は、触媒活性成分である金属酸化物
の触媒作用により排ガス中のＳＯｘの主成分であるＳＯ
2 がＳＯ3 に酸化され、このＳＯ3 が活性成分を支持し
ているアルミナ、シリカ−アルミナ、ゼオライトなどの
担体物質と反応し、表面積の低下や細孔の閉塞を引き起
こすためであることが判明した。
【０００９】本発明の触媒は、示性式（ＳｉＯ2 ）55で
表されるようにＳＯ3 と反応し難いＳｉＯ2 のみからな
るゼオライトを担体に用いているため、ＳＯｘにより劣
化することがほとんどない。
表されるようにＳＯ3 と反応し難いＳｉＯ2 のみからな
るゼオライトを担体に用いているため、ＳＯｘにより劣
化することがほとんどない。
【００１０】さらに、本発明の触媒は次のＮ2 Ｏの熱分
解反応（（１）式）およびＮＨ3 還元反応（（２）式）
の両反応に対し、３５０℃以上、望ましくは４００℃以
上において活性を示すため、ＳＯｘ含有排ガス中のＮ2
Ｏを低温度で除去することができる。
解反応（（１）式）およびＮＨ3 還元反応（（２）式）
の両反応に対し、３５０℃以上、望ましくは４００℃以
上において活性を示すため、ＳＯｘ含有排ガス中のＮ2
Ｏを低温度で除去することができる。
【００１１】
【数１】 Ｎ2 Ｏ → Ｎ2 ＋１／２Ｏ2 （１）
【００１２】
【数２】 Ｎ2 Ｏ＋ＮＨ3 ＋１／４Ｏ2 →３／２Ｎ2 ＋３／２Ｈ2 Ｏ （２）
【００１３】本発明になる触媒は、示性式（ＳｉＯ2 ）
55で表されるゼオライト粉と硝酸銅、酢酸銅などの可溶
性銅塩の水または有機溶媒溶液とを加熱しながら蒸発乾
固後、乾燥、つづいて５００℃以上９００℃以下の温度
で焼成することによって得られる。得られた触媒は、粒
状、板状、ハニカム状、各種支持体表面にコーティング
された状態など任意の形状で使用することができる。
55で表されるゼオライト粉と硝酸銅、酢酸銅などの可溶
性銅塩の水または有機溶媒溶液とを加熱しながら蒸発乾
固後、乾燥、つづいて５００℃以上９００℃以下の温度
で焼成することによって得られる。得られた触媒は、粒
状、板状、ハニカム状、各種支持体表面にコーティング
された状態など任意の形状で使用することができる。
【００１４】本発明の触媒の利用形態の第１は、図１に
示したものであり、燃焼器１から排出されたＮＨ2 Ｏを
含有する各種燃焼排ガスの流路に設けられた反応器５中
に本発明のＮ2 Ｏ除去用触媒２が充填され、温度３５０
℃以上、望ましくは４００℃以上の温度域でＮ2 Ｏの熱
分解に利用するものである。第２の利用形態は、図２に
示すように燃焼器１からのＮ2 Ｏ含有排ガス流路の３５
０℃以上、望ましくは４００℃以上の温度域に設けられ
た反応器５中に本発明の触媒２が設置され、その上流で
排ガス中に注入されたＮＨ3 ６によるＮ2 Ｏの還元促進
用触媒として使用されるものである。
示したものであり、燃焼器１から排出されたＮＨ2 Ｏを
含有する各種燃焼排ガスの流路に設けられた反応器５中
に本発明のＮ2 Ｏ除去用触媒２が充填され、温度３５０
℃以上、望ましくは４００℃以上の温度域でＮ2 Ｏの熱
分解に利用するものである。第２の利用形態は、図２に
示すように燃焼器１からのＮ2 Ｏ含有排ガス流路の３５
０℃以上、望ましくは４００℃以上の温度域に設けられ
た反応器５中に本発明の触媒２が設置され、その上流で
排ガス中に注入されたＮＨ3 ６によるＮ2 Ｏの還元促進
用触媒として使用されるものである。
【００１５】第１の方法は、ＮＨ3 が不要であること
と、排ガス中にＮＨ3 を注入することが困難になる高温
域でも使用できるという利点がある。他方第２の方法で
は、ＮＨ3 を還元剤に使用するため、より低温域でより
高い活性を有すること、および触媒がＮＯとＮＨ3 との
反応にも活性であるため排ガス中のＮ2 ＯとＮＯとを同
時に除去できるという利点がある。
と、排ガス中にＮＨ3 を注入することが困難になる高温
域でも使用できるという利点がある。他方第２の方法で
は、ＮＨ3 を還元剤に使用するため、より低温域でより
高い活性を有すること、および触媒がＮＯとＮＨ3 との
反応にも活性であるため排ガス中のＮ2 ＯとＮＯとを同
時に除去できるという利点がある。
【００１６】
【実施例】以下、本発明を実施例を用いて詳細に説明す
る。
る。
【００１７】実施例１ 示性式（ＳｉＯ2 ）55で示されるゼオライト（ユニオン
昭和製シリカライト）５０ｇを酢酸銅（Ｃｕ（ＣＨ3 Ｃ
ＯＯ）2 ・Ｈ2 Ｏ）４．７ｇを含む水溶液１００ml中に
投入後、砂浴上１５０℃で攪拌しながら蒸発乾固した。
得られたＣｕ担持ゼオライトを、電気炉中６００℃で２
ｈｒ焼成した。得られた粉末を油圧プレスを用い１．５
ton/cm2でペレット状に成形し、さらにこれを破砕して
１０〜２０メッシュの触媒を得た。 実施例２ 実施例１の酢酸銅を硝酸銅（Ｃｕ（ＮＯ3 ）2 ・３Ｈ2
Ｏ）５．７ｇに変更して、他は同様にして触媒を調製し
た。 実施例３〜５ 実施例１における酢酸銅４．７ｇを０．１６ｇ、１．６
ｇおよび７．８ｇに変えて他は同様の方法で触媒を調製
した。 比較例１ 実施例１のゼオライトをＳｉ／Ａｌの原子比が約２３の
モルデナイトに変えて触媒を調製した。 比較例２、３ 実施例１の酢酸銅を等モルの硝酸鉄（Ｆｅ（ＮＯ3 ）3
・９Ｈ2 Ｏ）および硝酸ニッケル（Ｎｉ（ＮＯ3 ）2 ・
６Ｈ2 Ｏ）に替えて触媒を調製した。
昭和製シリカライト）５０ｇを酢酸銅（Ｃｕ（ＣＨ3 Ｃ
ＯＯ）2 ・Ｈ2 Ｏ）４．７ｇを含む水溶液１００ml中に
投入後、砂浴上１５０℃で攪拌しながら蒸発乾固した。
得られたＣｕ担持ゼオライトを、電気炉中６００℃で２
ｈｒ焼成した。得られた粉末を油圧プレスを用い１．５
ton/cm2でペレット状に成形し、さらにこれを破砕して
１０〜２０メッシュの触媒を得た。 実施例２ 実施例１の酢酸銅を硝酸銅（Ｃｕ（ＮＯ3 ）2 ・３Ｈ2
Ｏ）５．７ｇに変更して、他は同様にして触媒を調製し
た。 実施例３〜５ 実施例１における酢酸銅４．７ｇを０．１６ｇ、１．６
ｇおよび７．８ｇに変えて他は同様の方法で触媒を調製
した。 比較例１ 実施例１のゼオライトをＳｉ／Ａｌの原子比が約２３の
モルデナイトに変えて触媒を調製した。 比較例２、３ 実施例１の酢酸銅を等モルの硝酸鉄（Ｆｅ（ＮＯ3 ）3
・９Ｈ2 Ｏ）および硝酸ニッケル（Ｎｉ（ＮＯ3 ）2 ・
６Ｈ2 Ｏ）に替えて触媒を調製した。
【００１８】実施例１〜５および比較例１〜３の触媒に
対し、表１の条件でＮ2 Ｏの熱分解活性およびＮ2 Ｏの
ＮＨ3 による還元率を測定した。
対し、表１の条件でＮ2 Ｏの熱分解活性およびＮ2 Ｏの
ＮＨ3 による還元率を測定した。
【００１９】
【表１】 図３は、得られた結果のうち、実施例１および比較例１
〜３の触媒の５００℃におけるＮ2 Ｏの熱分解率とＮＨ
3 による還元率を示したものである。本図から明らかな
ように、実施例触媒はＮ2 Ｏの熱分解活性およびＮ2 Ｏ
のＮＨ3 還元活性に特異的に優れている。
〜３の触媒の５００℃におけるＮ2 Ｏの熱分解率とＮＨ
3 による還元率を示したものである。本図から明らかな
ように、実施例触媒はＮ2 Ｏの熱分解活性およびＮ2 Ｏ
のＮＨ3 還元活性に特異的に優れている。
【００２０】図４は、実施例１触媒のＮ2 Ｏの熱分解率
とＮＨ3 による還元率の温度依存性を示したものであ
る。本発明になる触媒は約４００℃という比較的低温か
ら活性を示し低温活性にも優れたものであることがわか
る。
とＮＨ3 による還元率の温度依存性を示したものであ
る。本発明になる触媒は約４００℃という比較的低温か
ら活性を示し低温活性にも優れたものであることがわか
る。
【００２１】また、表２に実施例１〜５の触媒に対する
５００℃におけるＮ2 Ｏ熱分解率とＮＨ3 による還元率
をまとめた。本表より、本発明になる触媒は銅原料の種
類が変わっても同時に高活性であること、および銅の担
持量は０．１wt％以上、望ましくは、１wt％以上必要で
あることがわかる。
５００℃におけるＮ2 Ｏ熱分解率とＮＨ3 による還元率
をまとめた。本表より、本発明になる触媒は銅原料の種
類が変わっても同時に高活性であること、および銅の担
持量は０．１wt％以上、望ましくは、１wt％以上必要で
あることがわかる。
【００２２】
【表２】 実施例１の触媒を用い表１に示した組成のガス中にＳＯ
2 を２００ ppmになるように添加し、５００℃で３０時
間の耐久テストを行なった。得られた結果は表３のごと
くであり、ＳＯ2 含有ガス中での性能変化はほとんど認
められず、本発明になる触媒は耐ＳＯｘに優れたもので
あることがわかる。
2 を２００ ppmになるように添加し、５００℃で３０時
間の耐久テストを行なった。得られた結果は表３のごと
くであり、ＳＯ2 含有ガス中での性能変化はほとんど認
められず、本発明になる触媒は耐ＳＯｘに優れたもので
あることがわかる。
【００２３】
【表３】
【００２４】
【発明の効果】本発明の触媒によりオゾン層の破壊物質
であるＮ2 Ｏの除去を通常燃焼排ガス温度である４００
〜５００℃において行なうことが可能である。また、本
触媒は耐ＳＯｏｘ性にも優れ、石炭燃焼をはじめとする
ＳＯｘ含有排ガスのＮ2 Ｏ除去が可能である。
であるＮ2 Ｏの除去を通常燃焼排ガス温度である４００
〜５００℃において行なうことが可能である。また、本
触媒は耐ＳＯｏｘ性にも優れ、石炭燃焼をはじめとする
ＳＯｘ含有排ガスのＮ2 Ｏ除去が可能である。
【図１】本発明になる触媒を用いたＮ2 Ｏの除去プロセ
スを示すブロック図。
スを示すブロック図。
【図２】本発明になる触媒を用いたＮ2 Ｏの除去プロセ
スを示すブロック図。
スを示すブロック図。
【図３】実施例触媒と比較例触媒の触媒性能を示す図。
【図４】本発明になる触媒のＮ2 Ｏの熱分解活性および
アンモニアによる還元活性の温度依存性を示す図。
アンモニアによる還元活性の温度依存性を示す図。
１…燃焼器、２…Ｎ2 Ｏ除去触媒、３…熱交換器、４…
煙突、５…反応器、６…アンモニア。
煙突、５…反応器、６…アンモニア。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 Ｍ．Ｉｗａｍｏｔｏ ｅｔ ａｌ．, Ｊ Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｆａｒａｄｙ Ｔｒａｎｓ．Ｉ，77，Ｐ．1629−1638 （1981) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 21/00 - 38/74 B01D 53/94 B01D 53/86
Claims (3)
- 【請求項１】 排ガス中の亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）の熱分
解による除去用触媒において、示性式（ＳｉＯ2 ）55で
示されるケイ素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）とよりなるゼオラ
イトに銅（Ｃｕ）を担持したことを特徴とする排ガス中
の亜酸化窒素の熱分解による除去用触媒。 - 【請求項２】 排ガス中の亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）のアン
モニア還元による除去用触媒において、示性式（ＳｉＯ
2 ）55で示されるケイ素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）とよりな
るゼオライトに銅（Ｃｕ）を担持したことを特徴とする
排ガス中の亜酸化窒素のアンモニア還元による除去用触
媒。 - 【請求項３】 排ガス中の亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）の熱分
解またはアンモニア還元による除去用触媒の製造方法に
おいて、示性式（ＳｉＯ2 ）55で示される実質的にケイ
素（Ｓｉ）と酸素（Ｏ）のみよりなるゼオライトと可溶
性銅塩の水または有機溶媒溶液とを混合後乾燥し、５０
０℃以上９００℃以下で焼成することを特徴とする排ガ
ス中の亜酸化窒素除去用触媒の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP40056390A JP3234237B2 (ja) | 1990-12-06 | 1990-12-06 | 排ガス中の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP40056390A JP3234237B2 (ja) | 1990-12-06 | 1990-12-06 | 排ガス中の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04210242A JPH04210242A (ja) | 1992-07-31 |
| JP3234237B2 true JP3234237B2 (ja) | 2001-12-04 |
Family
ID=18510461
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP40056390A Expired - Fee Related JP3234237B2 (ja) | 1990-12-06 | 1990-12-06 | 排ガス中の亜酸化窒素除去用触媒およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3234237B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3263406B2 (ja) * | 1991-06-07 | 2002-03-04 | 株式会社日本触媒 | 亜酸化窒素分解用触媒および亜酸化窒素含有排ガスの浄化方法 |
-
1990
- 1990-12-06 JP JP40056390A patent/JP3234237B2/ja not_active Expired - Fee Related
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| Ｍ．Ｉｗａｍｏｔｏ ｅｔ ａｌ．，Ｊ Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｆａｒａｄｙ Ｔｒａｎｓ．Ｉ，７７，Ｐ．１６２９−１６３８（１９８１） |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04210242A (ja) | 1992-07-31 |
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