JP3219813B2 - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
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Description
ち良好な強靭性、比較的高い硬さ、良好な表面光沢及び
良好な処理性に特徴があり、従ってすべての種類の成形
物の製造に対する熱可塑性樹脂として長年大量に使用さ
れてきた。
するに従って、殊に新規な成形物をこのものから製造し
ようとするか、またはこれらの新規な熱可塑性材料の使
用を含む新規な応用な分野を開こうとする場合、これら
のものが満足させるべき要求が存在する。
値ある表面光沢及び極めて良好な熱可塑的処理性の組合
せを有する材料は例えば自動車分野またはケーシングの
分野における新たな用途に対して必要とされる。
S材料は個々に公知である。
ロッパ特許出願公開第116,330号に記載される。
しかしながらこの場合、低い耐熱性の高光沢系を得るこ
とのみが可能である。
ばヨーロッパ特許出願公開第139,271号に記載さ
れる。しかしながら、これらの重合体の製造は比較的複
雑である。
いる(ヨーロッパ特許出願公開第331,999号及び
そこに引用される文献参照)か、または特別な他の単量
体を用いる(ヨーロッパ特許出願公開第212,123
号参照)による改善された耐熱性を有するABS熱プラ
スチックの製造は公知である。しかしながら、生じる成
形化合物はしばしば不適当な流動特性を示す。
0,000〜150,000の範囲の平均分子量(
w)を有する、スチレン、α−メチルスチレン、メタク
リル酸メチル、アクリロニトリルから選ばれるビニル単
量体の少なくとも1つの重合される組合せから合成され
る1つまたはそれ以上の熱可塑性共重合体10〜80重
量部、好ましくは20〜70重量部、 B)50,000〜80,000の範囲の平均分子量
(w)を有する、α−メチルスチレン60〜95重量
%、好ましくは65〜85重量%及びアクリロニトリル
40〜5重量%、好ましくは35〜15重量%から合成
される1つまたはそれ以上の熱可塑性共重合体10〜8
0重量部、好ましくは20〜70重量部、 C)1,500〜6,000の範囲、好ましくは2,0
00〜6,000の範囲の平均分子量(w)を有す
る、スチレン、α−メチルスチレン、メタクリル酸メチ
ル、アクリロニトリルから選ばれるビニル単量体の少な
くとも1つの重合される組合せから合成される1つまた
はそれ以上の熱可塑性共重合体0.1〜20重量部、好
ましくは0.5〜10重量部、より好ましくは1〜5重
量部、 D)≦10℃のガラス温度及び0.05〜0.5μm、
好ましくは0.1〜0.4μmの平均粒径(d 50 )を有
するゴム100重量部当り30〜80重量部、好ましく
は35〜75重量部の化学的に結合状態のスチレン、α
−メチルスチレン、メタクリル酸メチル、アクリロニト
リルまたはその混合物を含む、グラフト化された粒状ゴ
ム0.5〜40重量部、好ましくは1〜30重量部、 E)≦10℃のガラス温度及び1〜5μm、好ましくは
1.2〜3μmの平均粒径(d 50 )を有するゴム100
重量部当り100〜150重量部、好ましくは110〜
140重量部の化学的に結合状態のスチレン、α−メチ
ルスチレン、メタクリル酸メチル、アクリロニトリルま
たはその混合物の重合体を含む、グラフト化された粒状
ゴム0.5〜30重量部、好ましくは1〜20重量部、
及び随時 F)1つまたはそれ以上の芳香族ポリカーボネート20
〜200重量部、好ましくは25〜150重量部(A+
B+C+D+E100重量部をベース)、を含む熱可塑
性成形化合物に関する。
靭性、高い耐熱性、特に価値ある表面光沢及び極めて良
好な熱可塑的処理性に特徴がある。
加剤の存在下にて、均一な状態が達成されるまで成分
A、B、C、D、E及び随時Fを溶融状態で混合するこ
とにより製造する。
において、成分B、C及びDを最初に混合し、そして生
じる混合物を続いて成分A、E及び随時Fの混合物と混
合する。
体はスチレン、α−メチルスチレン、メタクリル酸メチ
ル、アクリロニトリルから選ばれる少なくとも1つの単
量体組合せのものである。殊に好適な重合体Aはスチレ
ン/アクリロニトリル混合物及びスチレン/α−メチル
スチレン/アクリロニトリル混合物のものである。
カル重合により、更に詳細には乳化、懸濁、溶液または
塊重合(例えばドイツ国特許出願公開第2,619、9
69号による)により製造し得る。またこれらのものは
例えば乳液、懸濁液、溶液またはバルク中でのグラフト
重合により、グラフトベース(一般的にゴム)に化学的
に結合しない重合体の状態で得ることができる。これら
のものは120,000〜200,000の範囲、好ま
しくは120,000〜150,000の範囲の平均分
子量(w)を有しなければならない。
体はα−メチルスチレン60〜95重量%、好ましくは
65〜85重量%及びアクリロニトリル40〜5重量
%、好ましくは35〜15重量%のものである。
カル重合により、更に詳細には乳化、懸濁、溶液または
塊重合により製造し得る(例えばドイツ国特許出願公開
第2,619,969号による)。これらのものは5
0,000〜80,000の範囲、好ましくは60,0
00〜80,000の範囲の平均分子量(w)を有さ
なければならない。
体はスチレン、α−メチルスチレン、メタクリル酸メチ
ル、アクリロニトリルから選ばれる少なくとも1つの単
量体組合せのものである。殊に好適な重合体Cはスチレ
ン/アクリロニトリル混合物、α−メチルスチレン/ア
クリロニトリル混合物、スチレン/α−メチルスチレン
/アクリロニトリル混合物のものである。
カル重合により、更に詳細には乳化、懸濁、溶液または
塊重合により製造し得る。これらのものは1,500〜
6,000の範囲、好ましくは2,000〜6,000
の範囲の平均分子量(w)を有さなければならない。
製造に適する≦10℃のガラス温度を有するゴムは殊に
ポリブタジエン、ブタジエン/スチレン共重合体、ブタ
ジエン/アクリロニトリル共重合体、ポリイソプレンま
たはC1〜8アルキルアクリレート、より殊にエチル、ブ
チル、エチルヘキシルアクリレートをベースとするアル
キルアクリレートゴムである。
%までの(ゴムの重量をベース)共重合される単量体例
えば酢酸ビニル、アクリロニトリル、スチレン、メタク
リル酸メチル及び/またはビニルエーテルを含有し得
る。加えて、アルキルアクリレートゴムは比較的少量
の、好ましくは5重量%までの(ゴムの重量をベース)
交叉結合性のエチレン性不飽和単量体を含有し得る。こ
れらの如き交叉結合剤には例えばアルキレンジオールジ
アクリレート及びメタクリレート、ポリエステルジアク
リレート及びメタクリレート、ジビニルベンゼン、トリ
ビニルベンゼン、トリアリルシアヌレート、アリルアク
リレート及びメタクリレート、ブタジエンまたはイソプ
レンがある。
の共役ジエンの交叉結合されたジエンゴム例えばポリブ
タジエンまたは共役ジエンとエチレン性不飽和単量体例
えばスチレン及び/またはアクリロニトリルとの共重合
体のコアを有するコア/シエル構造を有するアクリレー
トゴムであり得る。
リブタジエンである。
〜0.5μm、好ましくは0.1〜0.4μmを有する
少なくとも部分的に交叉結合された粒子の状態で存在す
る。グラフトゴムDはゴム100重量部当り30〜80
重量部、好ましくは35〜75重量部の化学的に結合し
た状態のスチレン、α−メチルスチレン、メタクリル酸
メチル、アクリロニトリルまたはその混合物を含む。
存在下で上記の単量体(単量体混合物)(スチレン、α
−メチルスチレン、メタクリル酸メチル、アクリロニト
リル)のラジカルグラフト重合により、好ましくは乳化
重合により製造し得る。殊に好適なグラフトゴムDはA
BS重合体である。
10℃のガラス温度を有するゴムは殊にポリブタジエ
ン、ブタジエン/スチレン共重合体、ブタジエン/アク
リロニトリル共重合体及びポリイソプレンである。グラ
フトゴムEの製造に好ましいゴムはポリブタジエン及び
ブタジエン/スチレン共重合体である。
囲、好ましくは1.2〜3μmの範囲の平均粒径
(d50)を有する少なくとも部分的に交叉結合された粒
子の状態で存在する。
00〜150重量部、好ましくは110〜140重量部
の化学的に結合した状態のスチレン、α−メチルスチレ
ン、メチルメタクリレート、アクリロニトリルまたはそ
の混合物を含む。
存在下にて上記の単量体(単量体混合物)(スチレン、
α−メチルスチレン、メタクリル酸メチル、アクリロニ
トリル)のラジカルグラフト重合により、好ましくは溶
液または塊重合により製造し得る。殊に好適なグラフト
ゴムEはABS重合体である。
(II)
ン、C2〜C5−アルキリデン、C5〜C6−シクロアルキ
リデン、−O−、−S−または−SO2−であり、R5及
びR6は相互に独立してメチルまたはハロゲン、殊にメ
チル、塩素または臭素を表わし、R1及びR2は相互に独
立して水素、ハロゲン、好ましくはもしくは臭素、C1
〜C8−アルキル、好ましくはメチルもしくはエチル、
C5〜C6−シクロアルキル、好ましくはシクロヘキシ
ル、C6〜C10−アリール、好ましくはフェニルまたは
C7〜C12−アラルキル、好ましくはフェニル−C1〜C
4−アルキル、殊にベンジルを表わし、mは4〜7の整
数、好ましくは4または5であり、R3及びR4は各々の
Xに対して個々に選ぶことができ、且つ相互に独立して
水素またはC1〜C6−アルキルを表わし、そしてXは炭
素を表わす、のジフェノールのホモポリカーボネート及
びコポリカーボネートの両方であり得る。
は分枝鎖状のいずれであってもよく、そしてこれらは芳
香族に結合したハロゲン、好ましくは臭素及び/または
塩素を含有し得るか、またはこれらはいずれの芳香族に
結合するハロゲンも含有することができず、従ってハロ
ゲンを含んでいない。
ての両方で使用し得る。
献から公知であるか、または文献から公知である方法に
より製造し得るかのいずれかである(例えばヨーロッパ
特許出願公開第0,359,953号参照)。
ートの製造は文献から公知であり、そして例えばホスゲ
ンを用いる相界面法によるか、またはホスゲンを用いる
均一相における方法(いわゆるピリジン法)により行う
ことができ、その際に各々の場合に必要とされる分子量
は適当量の公知の連鎖停止剤を用いることにより公知の
方法で得られる。
しくはp−t−ブチルフェノールまたは長鎖アルキルフ
ェノール例えばドイツ国特許出願公開第2,842,0
05号による4−(1,3−テトラメチル−ブチル)フ
ェノール或いはドイツ国特許出願公開第3,506,4
72号によるアルキル置換基中に全体で炭素原子8〜2
0個を含むモノアルキルフェノールまたはジアルキルフ
ェノール例えばp−ノニルフェノール、2,5−ジ−t
−ブチルフェノール、p−t−オクチルフェノール、p
−ドデシルフェノール、2−(3,5−ジメチルヘプチ
ル)−フェノール及び4−(3,5−ジメチルヘプチ
ル)−フェノールがある。用いる連鎖停止剤の量は各々
の場合に用いるジフェノール(I)及び(II)の全量
をベースとして一般に0.5乃至10モル%間である。
は公知の方法で、好ましくは用いるジフェノールの全量
をベースとして0.05〜2.0モル%の3官能性また
はそれ以上の化合物例えば3個またはそれ以上のフェノ
ール性OH基を含むものを配合することにより分枝させ
得る。
00、好ましくは20,000〜80,000の重量平
均分子量(w、例えば超遠心分離または光散乱分析に
より測定)を有する。
ルには例えばハイドロキノン、レゾルシノール、4,
4′−ジヒドロキシジフェニル、2,2−ビス−(4−
ヒドロキシフェニル)−プロパン、2,4−ビス−(4
−ヒドロキシフェニル)−2−メチルブタン、2,2−
ビス−(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)
−プロパン、2,2−ビス−(4−ヒドロキシ−3,5
−ジクロロフェニル)−プロパン、2,2−ビス−(4
−ヒドロキシ−3,5−ジブロモフェニル)−プロパ
ン、1,1−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シク
ロヘキサン、1,1−ビス−(4−ヒドロキシフェニ
ル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、1,1
−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−3,3−ジメチ
ルシクロヘキサン、1,1−ビス−(4−ヒドロキシフ
ェニル)−3,3,5,5−テトラメチルシクロヘキサ
ンまたは1,1−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−
2,4,4−トリメチルシクロペンタンがある。
ビス−(4−ヒドロキシフェニル)プロパン及び1,1
−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキサン
であり、そして好適な式(II)のフェノールは1,1
−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−3,3,5−ト
リメチルシクロヘキサンである。
本発明による混合物は随時成分A、B、C、D及びEの
全重量の合計をベースとして300重量部まで、好まし
くは0.1〜150重量部の代表的な添加剤を含有し得
る。代表的な添加剤には例えば潤滑剤、安定剤、顔料、
離型剤、帯電防止剤、フィラー(例えばガラス繊維、ガ
ラスビーズ、シリカゲル)がある。
的な添加剤を含む本発明による混合物はそれぞれの成分
を公知の方法で同時にか、または順次のいずれかにて室
温または比較的高温で混合し、次に生じる混合物を標準
的機械例えば内部混合機、押出機またはツイン−スクリ
ュー押出機中にて150〜300℃の温度で溶融配合ま
たは溶融押出しすることにより製造される。
による成形化合物の好適な製造方法は前に記載される。
この方法により殊に均一な表面を有する成形物を生じさ
せる成形化合物を製造することができる。
いてすべての種類の成形物の製造に使用し得る。これら
のものは高い強靭性、高い耐熱性、極めて良好な熱可塑
的処理性及び特に価値ある、最小の表面光沢の組合せ
が、例えば自動車の内装またはラジオ及びテレビもしく
はコンピューターのハウジングに必要とされる成形物の
製造に殊に適している。
法で製造されるシートまたはフイルムの射出成形または
熱成形により成形物に処理される。
oltan)ら、Kolloid−Z.u.Z.Pol
ymere 250(1972)、782〜796によ
る超遠心分離測定または電子顕微鏡の測定により測定さ
れるように、常に平均粒子直径d50である。
チレン及びアクリロニトリル(非グラフト化スチレン/
アクリロニトリル共重合体)の「サイド−バイ−サイド
(side−by−side)重合」により得られた約
135,000のwを有する統計的スチレン/アクリ
ロニトリル(72:28)共重合体。
wを有する統計的スチレン/アクリロニトリル(72:
28)共重合体。
を有する統計的α−メチルスチレン/アクリロニトリル
(72:28)共重合体。
有する統計的スチレン/アクリロニトリル(72:2
8)共重合体。
有する統計的α−メチルスチレン/アクリロニトリル
(72:28)共重合体。
ル(72:28)のラジカル乳化重合により得られたグ
ラフトゴム;平均粒径(d50)約0.33μm。ポリブ
タジエン100重量部当り55重量部のスチレン/アク
リロニトリル共重合体をポリブタジエンに化学的に結合
させた。
(72:28)混合物のラジカル溶液重合により得られ
たグラフトゴム;平均粒径(d50)約1.2μm。ポリ
ブタジエン100重量部当り110重量部のスチレン/
アクリロニトリル共重合体をポリブタジエンに化学的に
結合させた。
0〜220℃で配分した。成形物を射出成形機中にて2
40℃で製造した。
O180/1Aにより室温で測定さした(単位:kJ/
m2)。処理性をDIN53,735Uによる容積フロ
ー・インデックス(単位:cm3/10分)及び必要な
充填圧力[F.ジョハンナバー(Johannabe
r)、クンストストッフェ(Kunststoffe)
74(1984)、1、2〜5頁参照]を測定すること
により求めた。耐熱性をDIN53,460、ビカット
(Vicat)/方法B(単位:℃)により測定した。
光沢をByk−Mallinckrodt「Multi
−Gloss」多角反射計を用いて60°の反射角(反
射計値)の平板上でDIN67,530により測定し
た。
し、得られた試験結果を表2に示す。対照試験と比較し
て、本発明による熱可塑性成形化合物のみが良好な強靭
性、高い耐熱性、良好な処理性及び価値ある光沢の組合
せを有していた。
りである。
の範囲の平均分子量(w)を有する、スチレン、α−
メチルスチレン、メタクリル酸メチル、アクリロニトリ
ルから選ばれる少なくとも1つの重合されるビニル単量
体の組合せから合成される1つまたはそれ以上の熱可塑
性共重合体またはターポリマー10〜80重量部、 B)50,000〜80,000の範囲の平均分子量
(w)を有する、α−メチルスチレン60〜95重量
%及びアクリロニトリル40〜5重量%から合成される
1つまたはそれ以上の熱可塑性共重合体10〜80重量
部、 C)1,500〜6,000の範囲の平均分子量(
w)を有する、スチレン、α−メチルスチレン、メタク
リル酸メチル、アクリロニトリルから選ばれる少なくと
も1つの重合されるビニル単量体の組合せから合成され
る1つまたはそれ以上の熱可塑性共重合体またはターポ
リマー0.1〜20重量部、 D)ゴム100重量部当り30〜80重量部の化学的に
結合状態のスチレン、α−メチルスチレン、メタクリル
酸メチル、アクリロニトリルまたはその混合物を含む、
≦10℃のガラス温度及び0.05〜0.5μmの平均
粒径(d50)を有するグラフト化される粒状ゴム0.5
〜40重量部、 E)ゴム100重量部当り100〜150重量部の化学
的に結合状態のスチレン、α−メチルスチレン、メタク
リル酸メチル、アクリロニトリルまたはその混合物の重
合体を含む、≦10℃のガラス温度及び1〜5μmの平
均粒径(d50)を有するグラフト化される粒状ゴム0.
5〜30重量部、及び随時 F)1つまたはそれ以上の芳香族ポリカーボネート20
〜200重量部(A+B+C+D+E100重量部をベ
ース)、を含む熱可塑性成形化合物。
の範囲の平均分子量(w)を有する、スチレン、α−
メチルスチレン、メタクリル酸メチル、アクリロニトリ
ルから選ばれる少なくとも1つの重合されるビニル単量
体の組合せから合成される1つまたはそれ以上の熱可塑
性共重合体またはターポリマー20〜70重量部、 B)60,000〜80,000の範囲の平均分子量
(w)を有する、α−メチルスチレン60〜95重量
%及びアクリロニトリル40〜5重量%から合成される
1つまたはそれ以上の熱可塑性共重合体20〜70重量
部、 C)2,000〜6,000の範囲の平均分子量(
w)を有する、スチレン、α−メチルスチレン、メタク
リル酸メチル、アクリロニトリルから選ばれる少なくと
も1つの重合されるビニル単量体の組合せから合成され
る1つまたはそれ以上の熱可塑性共重合体またはターポ
リマー0.5〜10重量部、 D)ゴム100重量部当り35〜75重量部の化学的に
結合状態のスチレン、α−メチルスチレン、メタクリル
酸メチル、アクリロニトリルまたはその混合物を含む、
≦10℃のガラス温度及び0.1〜0.4μmの平均粒
径(d50)を有するグラフト化される粒状ゴム1〜30
重量部、 E)ゴム100重量部当り110〜140重量部の化学
的に結合状態のスチレン、α−メチルスチレン、メタク
リル酸メチル、アクリロニトリルまたはその混合物の重
合体を含む、≦10℃のガラス温度及び1.2〜3μm
の平均粒径(d50)を有するグラフト化される粒状ゴム
1〜20重量部、及び随時 F)1つまたはそれ以上の芳香族ポリカーボネート25
〜150重量部(A+B+C+D+E100重量部をベ
ース)、を含む熱可塑性成形化合物。
じる混合物を成分A、E及び随時Fの混合物と混合する
ことを特徴とする、上記1に記載の熱可塑性成形化合物
の製造方法。
成形化合物の使用。
Claims (2)
- 【請求項1】 A)120,000〜200,000の
範囲の平均分子量(w)を有する、スチレン、α−メ
チルスチレン、メタクリル酸メチル、アクリロニトリル
から選ばれるビニル単量体の少なくとも1つの重合され
る組合せから合成される1つまたはそれ以上の熱可塑性
共重合体10〜80重量部、 B)50,000〜80,000の範囲の平均分子量
(w)を有する、α−メチルスチレン60〜95重量
%及びアクリロニトリル40〜5重量%から合成される
1つまたはそれ以上の熱可塑性共重合体10〜80重量
部、 C)1,500〜6,000の範囲の平均分子量(
w)を有する、スチレン、α−メチルスチレン、メタク
リル酸メチル、アクリロニトリルから選ばれるビニル単
量体の少なくとも1つの重合される組合せから合成され
る1つまたはそれ以上の熱可塑性共重合体0.1〜20
重量部、 D)≦10℃のガラス温度及び0.05〜0.5μmの
平均粒径(d 50 )を有するゴム100重量部当り30〜
80重量部の化学的に結合状態のスチレン、α−メチル
スチレン、メタクリル酸メチル、アクリロニトリルまた
はその混合物を含む、グラフト化された粒状ゴム0.5
〜40重量部、 E)≦10℃のガラス温度及び1〜5μmの平均粒径
(d 50 )を有するゴム100重量部当り100〜150
重量部の化学的に結合状態のスチレン、α−メチルスチ
レン、メタクリル酸メチル、アクリロニトリルまたはそ
の混合物の重合体を含む、グラフト化された粒状ゴム
0.5〜30重量部、及び随時 F)1つまたはそれ以上の芳香族ポリカーボネート20
〜200重量部(A+B+C+D+E100重量部をベ
ース)、を含む熱可塑性成形化合物。 - 【請求項2】 成分B、C及びDを混合し、続いて生じ
る混合物を成分A、E及び随時Fの混合物と混合するこ
とを特徴とする、請求項1に記載の熱可塑性成形化合物
の製造方法。
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