JP3087978B2 - ガスセンサ - Google Patents
ガスセンサInfo
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Description
【０００１】
【発明の利用分野】この発明は金属酸化物半導体ガスセ
ンサの改良に関し、特に低抵抗で、エタノールやエーテ
ル等の有機溶媒への感度が低くガス選択性に優れたガス
センサに関する。
ンサの改良に関し、特に低抵抗で、エタノールやエーテ
ル等の有機溶媒への感度が低くガス選択性に優れたガス
センサに関する。
【０００２】
【従来技術】特開昭６３−１６５７４６号は、膜状の金
属酸化物半導体ガスセンサの表面をガラス膜で被覆する
ことを提案している。これは金属酸化物半導体膜をガラ
ス膜で被覆するもので、ガス選択性の改善を目的とす
る。このガスセンサの場合、金属酸化物半導体膜の端部
から膜中に拡散したガスは、金属酸化物半導体による触
媒活性の影響を受けながら、内部へ拡散する。そして拡
散の過程でエタノールやエーテル等の不要なガスは、金
属酸化物半導体で燃焼して除去され、エタノールやエー
テル等への感度が低下する。この結果、触媒活性の影響
を受け難い、即ち金属酸化物半導体で燃焼し難い、メタ
ンやイソブタン等のガスへの感度が向上する。一般にＣ
Ｏはエタノールよりも速やかに金属酸化物半導体で燃焼
すると考えられているが、発明者の実験によると、ＣＯ
の燃焼による除去はエタノールの燃焼による除去よりも
遅く、ガラス被覆はＣＯの検出にも有効である。そこで
ガラス被覆により、イソブタンやメタン、ＣＯの相対感
度を高めることができる。ガラス被覆は、膜状のガスセ
ンサで検出が特に困難なメタンの検出に特に重要であ
る。
属酸化物半導体ガスセンサの表面をガラス膜で被覆する
ことを提案している。これは金属酸化物半導体膜をガラ
ス膜で被覆するもので、ガス選択性の改善を目的とす
る。このガスセンサの場合、金属酸化物半導体膜の端部
から膜中に拡散したガスは、金属酸化物半導体による触
媒活性の影響を受けながら、内部へ拡散する。そして拡
散の過程でエタノールやエーテル等の不要なガスは、金
属酸化物半導体で燃焼して除去され、エタノールやエー
テル等への感度が低下する。この結果、触媒活性の影響
を受け難い、即ち金属酸化物半導体で燃焼し難い、メタ
ンやイソブタン等のガスへの感度が向上する。一般にＣ
Ｏはエタノールよりも速やかに金属酸化物半導体で燃焼
すると考えられているが、発明者の実験によると、ＣＯ
の燃焼による除去はエタノールの燃焼による除去よりも
遅く、ガラス被覆はＣＯの検出にも有効である。そこで
ガラス被覆により、イソブタンやメタン、ＣＯの相対感
度を高めることができる。ガラス被覆は、膜状のガスセ
ンサで検出が特に困難なメタンの検出に特に重要であ
る。
【０００３】しかしながらガラス被覆は、金属酸化物半
導体膜を汚染するとの問題がある。またこれ以外に、優
れたガス検出特性を有しながら高抵抗のため、実用化が
困難な材料がある。ガラス被覆の場合には、金属酸化物
半導体の触媒活性を利用するが、金属酸化物半導体の触
媒活性は電極の触媒活性に比べ低く、相対感度の改善に
必要な触媒活性を得ることは容易ではない。
導体膜を汚染するとの問題がある。またこれ以外に、優
れたガス検出特性を有しながら高抵抗のため、実用化が
困難な材料がある。ガラス被覆の場合には、金属酸化物
半導体の触媒活性を利用するが、金属酸化物半導体の触
媒活性は電極の触媒活性に比べ低く、相対感度の改善に
必要な触媒活性を得ることは容易ではない。
【０００４】
【発明の課題】この発明は、 (1) 低抵抗で、 (2) エタノールやエーテル等の有機溶媒蒸気への感度
が低く、ガス選択性に優れたガスセンサを得ることを課
題とする。
が低く、ガス選択性に優れたガスセンサを得ることを課
題とする。
【０００５】
【発明の構成】この発明は、基板上にヒータと一対の電
極を設けると共に、これらの電極を覆うようにガス検出
用の金属酸化物半導体膜を設けたガスセンサにおいて、
前記の金属酸化物半導体膜上に表面電極を積層すると共
に、表面電極には、金属酸化物半導体膜を介して、基板
上の一対の電極のそれぞれに対して、対向する部分を設
けたことを特徴とする。ここに金属酸化物半導体膜は、
厚膜あるいは薄膜のいずれでも良く、厚膜の場合は表面
電極も厚膜にするのが好ましい。表面電極の材質には、
例えばＡｕ，Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈやこれらの合金等の貴金
属や、これをγ−アルミナやＳｎＯ2等と混合したも
の、あるいはＬａＭｎＯ3，ＬａＣｏＯ3等の低抵抗の金
属酸化物半導体等を用いる。表面電極は好ましくは緻密
質とし、このためには例えば金の微粒子等を材料に用
い、焼結して緻密質とする。
極を設けると共に、これらの電極を覆うようにガス検出
用の金属酸化物半導体膜を設けたガスセンサにおいて、
前記の金属酸化物半導体膜上に表面電極を積層すると共
に、表面電極には、金属酸化物半導体膜を介して、基板
上の一対の電極のそれぞれに対して、対向する部分を設
けたことを特徴とする。ここに金属酸化物半導体膜は、
厚膜あるいは薄膜のいずれでも良く、厚膜の場合は表面
電極も厚膜にするのが好ましい。表面電極の材質には、
例えばＡｕ，Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈやこれらの合金等の貴金
属や、これをγ−アルミナやＳｎＯ2等と混合したも
の、あるいはＬａＭｎＯ3，ＬａＣｏＯ3等の低抵抗の金
属酸化物半導体等を用いる。表面電極は好ましくは緻密
質とし、このためには例えば金の微粒子等を材料に用
い、焼結して緻密質とする。
【０００６】
【発明の作用】図４により、この発明の作用を示す。金
属酸化物半導体膜を挟んで電極を設けると、電流は基板
に垂直に基板上の電極と表面電極との間を流れる。ガス
センサの出力は、基板上の電極と表面電極とをサンドイ
ッチさせた部分（電極の対向部分）で定まり、この部分
では両側に電極があるため、電極の触媒活性でエタノー
ルやエーテル等のガスは燃焼して除去され、メタンやイ
ソブタン、ＣＯ等の検出目標ガスのみが、拡散して入り
込む。この結果、高いガス選択性が得られる。
属酸化物半導体膜を挟んで電極を設けると、電流は基板
に垂直に基板上の電極と表面電極との間を流れる。ガス
センサの出力は、基板上の電極と表面電極とをサンドイ
ッチさせた部分（電極の対向部分）で定まり、この部分
では両側に電極があるため、電極の触媒活性でエタノー
ルやエーテル等のガスは燃焼して除去され、メタンやイ
ソブタン、ＣＯ等の検出目標ガスのみが、拡散して入り
込む。この結果、高いガス選択性が得られる。
【０００７】次に基板上の電極（以下基板電極）と表面
電極との間隔は短く、電流経路は従来のガスセンサに比
べ短くなる。この結果、低抵抗のガスセンサが得られ
る。
電極との間隔は短く、電流経路は従来のガスセンサに比
べ短くなる。この結果、低抵抗のガスセンサが得られ
る。
【０００８】金属酸化物半導体膜を薄膜、例えば膜厚１
μｍ以下の膜、とする場合には、表面電極も薄膜とす
る。
μｍ以下の膜、とする場合には、表面電極も薄膜とす
る。
【０００９】
【発明の効果】この発明では、 (1) 低抵抗で、 (2) ガス選択性に優れたガスセンサが得られる。
【００１０】
【実施例】図１〜図３に、基板上に一対の電極と金属酸
化物半導体膜状に表面電極を設けた、３電極型ガスセン
サの実施例を示す。図１において、２は金属酸化物半導
体膜で、例えばＳｎＯ2膜やＩｎ2Ｏ3膜、ＷＯ3膜等とす
る。金属酸化物半導体膜２の材料には、高抵抗なため優
れた特性にもかかわらず用いることができないものが多
いが、この発明ではそのような金属酸化物半導体膜材料
でも用いることができる。金属酸化物半導体膜２は厚膜
でも、例えば膜厚５μｍ〜１００μｍ、薄膜でも、例え
ば膜厚０．１μｍ〜１μｍ、良いが、ここでは膜厚１０
μｍ程度の厚膜とする。４，６は一対の基板電極で、例
えば膜厚５μｍの金電極とする。基板電極４，６の種類
は任意である。
化物半導体膜状に表面電極を設けた、３電極型ガスセン
サの実施例を示す。図１において、２は金属酸化物半導
体膜で、例えばＳｎＯ2膜やＩｎ2Ｏ3膜、ＷＯ3膜等とす
る。金属酸化物半導体膜２の材料には、高抵抗なため優
れた特性にもかかわらず用いることができないものが多
いが、この発明ではそのような金属酸化物半導体膜材料
でも用いることができる。金属酸化物半導体膜２は厚膜
でも、例えば膜厚５μｍ〜１００μｍ、薄膜でも、例え
ば膜厚０．１μｍ〜１μｍ、良いが、ここでは膜厚１０
μｍ程度の厚膜とする。４，６は一対の基板電極で、例
えば膜厚５μｍの金電極とする。基板電極４，６の種類
は任意である。
【００１１】８は表面電極で、ここでは金の微粒子（粒
径１μｍ以下）を金属酸化物半導体膜２上に印刷し、８
００℃程度で焼結したものとする。金の微粒子は比較的
低温の８００℃程度で焼結でき、緻密な表面電極とな
る。これ以外に、電極材料の金ペーストを焼結したもの
や、金に変えてＰｔやＲｈ，Ｐｄあるいはこれらと金の
合金、等も表面電極８に用い得る。また焼結温度を下げ
るため、金の微粒子をＳｎＯ2やγ−アルミナ等と混合
し、混合比は例えば重量比で１：１程度、ＳｎＯ2やγ
−アルミナの焼結活性を利用して焼結したもの等も用い
得る。ＳｎＯ2やγ−アルミナを加えた表面電極８は、
多孔質となる。表面電極８には、これ以外にＬａＭｎＯ
3，ＬａＣｏＯ3等の低抵抗の金属酸化物半導体も用い得
る。このような電極も一般に多孔質となる。表面電極８
は好ましくは緻密質とし、最も緻密質にしやすい材料は
融点が低く低温で焼結できる金とその合金である。
径１μｍ以下）を金属酸化物半導体膜２上に印刷し、８
００℃程度で焼結したものとする。金の微粒子は比較的
低温の８００℃程度で焼結でき、緻密な表面電極とな
る。これ以外に、電極材料の金ペーストを焼結したもの
や、金に変えてＰｔやＲｈ，Ｐｄあるいはこれらと金の
合金、等も表面電極８に用い得る。また焼結温度を下げ
るため、金の微粒子をＳｎＯ2やγ−アルミナ等と混合
し、混合比は例えば重量比で１：１程度、ＳｎＯ2やγ
−アルミナの焼結活性を利用して焼結したもの等も用い
得る。ＳｎＯ2やγ−アルミナを加えた表面電極８は、
多孔質となる。表面電極８には、これ以外にＬａＭｎＯ
3，ＬａＣｏＯ3等の低抵抗の金属酸化物半導体も用い得
る。このような電極も一般に多孔質となる。表面電極８
は好ましくは緻密質とし、最も緻密質にしやすい材料は
融点が低く低温で焼結できる金とその合金である。
【００１２】１０は絶縁用のシリカやアルミナ等の薄膜
（絶縁膜）、１２はＰｔや酸化ルテニウム、酸化イリジ
ウム等のヒータ膜、１４はガラスの厚膜からなる断熱
膜、１６は基板のアルミナ板である。なお金属酸化物半
導体膜２から見た実質的な基板は、絶縁膜１０であり、
絶縁膜１０を基板の意味で用いる。表面電極８以外の部
分の、ガスセンサの構造は任意である。
（絶縁膜）、１２はＰｔや酸化ルテニウム、酸化イリジ
ウム等のヒータ膜、１４はガラスの厚膜からなる断熱
膜、１６は基板のアルミナ板である。なお金属酸化物半
導体膜２から見た実質的な基板は、絶縁膜１０であり、
絶縁膜１０を基板の意味で用いる。表面電極８以外の部
分の、ガスセンサの構造は任意である。
【００１３】図２，図３により、実施例の作用を説明す
る。ガスセンサの特性を定めるのは、基板電極４，６と
表面電極８の対向部である。この部分には両側に電極が
有り、エタノールやエーテル等のガスは両側の電極で燃
焼させられて除去され、濃度が低下する。従来例では電
極の触媒活性を利用できない、電極間領域をガスの検出
に用いている。表面電極８を緻密質とすると、電極によ
るサンドイッチ部にガスが拡散するまでの拡散長を大き
く取れる。このため電極等の触媒活性による雑ガス（エ
タノール等）の除去効果を大きくすることができる。金
の場合、元々触媒活性の高い材料ではなく、また緻密に
焼結すると活性は低下するが、それでも金属酸化物半導
体膜２よりははるかに高い触媒活性が得られる。
る。ガスセンサの特性を定めるのは、基板電極４，６と
表面電極８の対向部である。この部分には両側に電極が
有り、エタノールやエーテル等のガスは両側の電極で燃
焼させられて除去され、濃度が低下する。従来例では電
極の触媒活性を利用できない、電極間領域をガスの検出
に用いている。表面電極８を緻密質とすると、電極によ
るサンドイッチ部にガスが拡散するまでの拡散長を大き
く取れる。このため電極等の触媒活性による雑ガス（エ
タノール等）の除去効果を大きくすることができる。金
の場合、元々触媒活性の高い材料ではなく、また緻密に
焼結すると活性は低下するが、それでも金属酸化物半導
体膜２よりははるかに高い触媒活性が得られる。
【００１４】次に電流は、図３に示すように基板電極
４，６と表面電極８の間で流れ、表面電極８で電流経路
がバイパスされ、ガスセンサの抵抗値が減少する。例え
ば実施例の場合、金属酸化物半導体膜２の膜厚が１０μ
ｍ、基板電極４，６の膜厚が５μｍで、表面電極８と基
板電極４，６び間隔は、金属酸化物半導体膜２の膜厚１
０μｍから基板電極４，６の膜厚５μｍを引き、５μｍ
となる。
４，６と表面電極８の間で流れ、表面電極８で電流経路
がバイパスされ、ガスセンサの抵抗値が減少する。例え
ば実施例の場合、金属酸化物半導体膜２の膜厚が１０μ
ｍ、基板電極４，６の膜厚が５μｍで、表面電極８と基
板電極４，６び間隔は、金属酸化物半導体膜２の膜厚１
０μｍから基板電極４，６の膜厚５μｍを引き、５μｍ
となる。
【００１５】表面電極８は、金属酸化物半導体膜２を被
覆し、風の影響等の温度の変動を防止する。特に表面電
極８は熱伝導率が高く、基板電極４，６と表面電極８と
の対向部の金属酸化物半導体膜２の温度を一定にし、温
度分布を解消する作用がある。
覆し、風の影響等の温度の変動を防止する。特に表面電
極８は熱伝導率が高く、基板電極４，６と表面電極８と
の対向部の金属酸化物半導体膜２の温度を一定にし、温
度分布を解消する作用がある。
【００１６】表１に、実施例のガスセンサの特性を示
す。金属酸化物半導体膜２は、１０μｍのＳｎＯ2膜、
基板電極４，６は５μｍの金電極、表面電極８は２μｍ
厚の金微粒子を８００℃で焼結した緻密質膜である。ガ
スセンサの温度は４２０℃、基板電極４，６と表面電極
８の対向部の面積は、それぞれ５０μｍ×２０μｍであ
る。従来例としては、表面電極８を除いた他は同一のも
のを用いた。基板電極４，６間の間隔は、５０μｍであ
る。
す。金属酸化物半導体膜２は、１０μｍのＳｎＯ2膜、
基板電極４，６は５μｍの金電極、表面電極８は２μｍ
厚の金微粒子を８００℃で焼結した緻密質膜である。ガ
スセンサの温度は４２０℃、基板電極４，６と表面電極
８の対向部の面積は、それぞれ５０μｍ×２０μｍであ
る。従来例としては、表面電極８を除いた他は同一のも
のを用いた。基板電極４，６間の間隔は、５０μｍであ
る。
【００１７】
【表１】 表１ ガス検出特性 特 性 実施例 従来例 メタン３０００ｐｐｍへの感度 １２ ３ イソブタン１０００ｐｐｍへの感度 １０ ８ エタノール１０００ｐｐｍへの感度 ３ １５ 空気中の抵抗値（ＫΩ） １０ ２４０ ＊ 感度は空気中の抵抗値とガス中の抵抗値の比
【００１８】実施例を特開昭６３−１６５７４６号の公
知例と比較すると、ガラス膜ではなく表面電極８で被覆
するので、ガラス膜からの金属酸化物半導体膜２の被毒
が無いこと、表面電極８は高活性で無活性のガラス膜に
比べ雑ガスの除去効果が高いこと、電流経路が基板に垂
直となるので低抵抗のガスセンサが得られることが異な
る。
知例と比較すると、ガラス膜ではなく表面電極８で被覆
するので、ガラス膜からの金属酸化物半導体膜２の被毒
が無いこと、表面電極８は高活性で無活性のガラス膜に
比べ雑ガスの除去効果が高いこと、電流経路が基板に垂
直となるので低抵抗のガスセンサが得られることが異な
る。
【００１９】図５，図６に、薄膜型ガスセンサの従来例
を参考のために示す。図５において、２０は膜厚０．１
〜１μｍ程度の金属酸化物半導体膜で、ここではＳｎＯ
2膜とする。２２は膜厚０．０５〜０．２μｍ程度の基
板電極で、ここではＰｔ，酸化ルテニウム，酸化イリジ
ウム等のヒータ兼用電極とした。ヒータは別に設けても
良い。２４は膜厚０．１〜１μｍ程度の表面電極であ
る。ここではセンサの小型化のため、基板電極２２を１
個とし、表面電極２４を絶縁膜１０上に引き出して外部
に接続する。表面電極２４は緻密な薄膜とし、金属酸化
物半導体膜２０を被毒しないため、Ｐｔ，Ａｕ，Ｒｈ，
Ｉｒ，Ｐｄ等の貴金属膜とする。ここで問題となるの
は、表面電極２４の絶縁膜１０への引き出し部の下部
の、金属酸化物半導体膜２０のエッジである。図５から
明かなように、このエッジは台形状で、エッジの終わり
は絶縁膜１０に密着している。
を参考のために示す。図５において、２０は膜厚０．１
〜１μｍ程度の金属酸化物半導体膜で、ここではＳｎＯ
2膜とする。２２は膜厚０．０５〜０．２μｍ程度の基
板電極で、ここではＰｔ，酸化ルテニウム，酸化イリジ
ウム等のヒータ兼用電極とした。ヒータは別に設けても
良い。２４は膜厚０．１〜１μｍ程度の表面電極であ
る。ここではセンサの小型化のため、基板電極２２を１
個とし、表面電極２４を絶縁膜１０上に引き出して外部
に接続する。表面電極２４は緻密な薄膜とし、金属酸化
物半導体膜２０を被毒しないため、Ｐｔ，Ａｕ，Ｒｈ，
Ｉｒ，Ｐｄ等の貴金属膜とする。ここで問題となるの
は、表面電極２４の絶縁膜１０への引き出し部の下部
の、金属酸化物半導体膜２０のエッジである。図５から
明かなように、このエッジは台形状で、エッジの終わり
は絶縁膜１０に密着している。
【００２０】このようなエッジを設けるには、例えば図
６のように金属マスク２６を用い、真空蒸着やスパッタ
リング、ＣＶＤ等で、金属酸化物半導体膜２０を設けれ
ば良い。マスク２６の開口部を通過した粒子は、基板の
付近で流れが広がり、図６のようなエッジ形状が得られ
る。表面電極２４は、スパッタリングや真空蒸着、ＣＶ
Ｄ等で形成する。
６のように金属マスク２６を用い、真空蒸着やスパッタ
リング、ＣＶＤ等で、金属酸化物半導体膜２０を設けれ
ば良い。マスク２６の開口部を通過した粒子は、基板の
付近で流れが広がり、図６のようなエッジ形状が得られ
る。表面電極２４は、スパッタリングや真空蒸着、ＣＶ
Ｄ等で形成する。
【００２１】発明者の実験によると、金属酸化物半導体
膜２０の上部から金の有機金属化合物の溶液を塗布し焼
成して表面電極２４とすると、金が金属酸化物半導体膜
２０を貫通し、基板電極２２と短絡した。このため表面
電極２４の形成は気相プロセスに限られ、液相プロセス
は実用化が困難である。
膜２０の上部から金の有機金属化合物の溶液を塗布し焼
成して表面電極２４とすると、金が金属酸化物半導体膜
２０を貫通し、基板電極２２と短絡した。このため表面
電極２４の形成は気相プロセスに限られ、液相プロセス
は実用化が困難である。
【００２２】図７は比較例の成膜プロセスを示し、フォ
トレジストマスク２８を用いて、金属酸化物半導体膜２
０を成膜する。この場合、図７のように金属酸化物半導
体膜２０の端部のエッジは逆台形状となる。そしてこの
ようなエッジ形状では、図８のように表面電極２４の断
線が生じる。
トレジストマスク２８を用いて、金属酸化物半導体膜２
０を成膜する。この場合、図７のように金属酸化物半導
体膜２０の端部のエッジは逆台形状となる。そしてこの
ようなエッジ形状では、図８のように表面電極２４の断
線が生じる。
【図１】 実施例のガスセンサの要部断面図
【図２】 図１のガスセンサの要部平面図
【図３】 図１のガスセンサの要部拡大断面図
【図４】 この発明の動作原理を示す図
【図５】 薄膜ガスセンサでの従来例の要部断面図
【図６】 図５のガスセンサの製造工程を示す図
【図７】 従来例のガスセンサの製造工程を示す図
【図８】 従来例のガスセンサでの表面電極の切断を示
す図
す図
２ 金属酸化物半導体膜 ４，６ 基板電極 ８ 表面電極 １０ 絶縁膜 １２ ヒータ １４ 断熱膜 １６ 基板 ２０ 金属酸化物半導体膜 ２２ 基板電極 ２４ 表面電極
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平２−150754（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−216944（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−86053（ＪＰ，Ａ) 実開 昭52−100296（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G01N 27/12
Claims (1)
- 【請求項１】 基板上にヒータと一対の電極を設けると
共に、これらの電極を覆うようにガス検出用の金属酸化
物半導体膜を設けたガスセンサにおいて、 前記の金属酸化物半導体膜上に表面電極を積層すると共
に、表面電極には、金属酸化物半導体膜を介して、基板
上の一対の電極のそれぞれに対して、対向する部分を設
けたことを特徴とする、ガスセンサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03341856A JP3087978B2 (ja) | 1991-11-29 | 1991-11-29 | ガスセンサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03341856A JP3087978B2 (ja) | 1991-11-29 | 1991-11-29 | ガスセンサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05149907A JPH05149907A (ja) | 1993-06-15 |
| JP3087978B2 true JP3087978B2 (ja) | 2000-09-18 |
Family
ID=18349280
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03341856A Expired - Fee Related JP3087978B2 (ja) | 1991-11-29 | 1991-11-29 | ガスセンサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3087978B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE102004034192A1 (de) * | 2004-07-14 | 2006-02-09 | Heraeus Sensor Technology Gmbh | Hochtemperaturstabiler Sensor |
-
1991
- 1991-11-29 JP JP03341856A patent/JP3087978B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05149907A (ja) | 1993-06-15 |
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