JP3045316B2 - 燃料電池シール用ガスケット装置及び方法 - Google Patents

燃料電池シール用ガスケット装置及び方法

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Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 隔膜電極集成体を使用する電気化学的燃料電池は、知
られているものであり、そして長年にわたり製造及び販
売されている。そのような電池は、固体ポリマータイプ
の燃料電池として知られていて、装置の中心に、隔膜の
形をした電解質材料によって切り離された二つの多孔性
の電極を含む。白金のような触媒の層を支持する炭素繊
維紙（carbon fiber paper（CFP））から都合よく作ら
れるこれらの多孔性電極と、電解質材料とは、隔膜電極
集成体（membrane electrode assembly（MEA））と呼
ばれる集成体を一緒に形成する。この隔膜電極集成体
は、２枚の導電性あるいは、都合よくは黒鉛の、流動域
（flow field）プレートの間に位置する。黒鉛の流動域
プレートは、典型的にはそれぞれ水素及び空気又は酸素
の形態の燃料及び酸化剤を隔膜電極集成体に供給し、そ
してまた燃料電池積重体により発生された電流を、蓄え
てもよくさもなければ使用してもよい外部の電気回路に
送る働きもする。燃料と酸化剤は、炭素繊維紙に隣接し
た黒鉛流動域プレートの表面の溝により隔膜電極集成体
に供給される。これらの溝は、個々の隔膜電極集成体の
おのおのにガスを送るマニホールドに通じる。
隔膜電極集成体は、炭素繊維紙の表面に炭素繊維紙の
その部分を電極にする触媒物質、都合よくは前述のよう
に白金、を含む。炭素繊維紙のこの電極部分は隔膜と接
触する。炭素繊維紙は、典型的にはポリテトラフルオロ
エチレン（商品名テフロン（Teflon））を取り入れるこ
とによって、疎水性にされる。黒鉛の流動域プレートの
溝の間の稜線は、炭素繊維紙の電極部分の背面と接触す
る。隔膜電極集成体は電気化学的なプロセスにより燃料
と酸化剤を消費し、そして、電極から外部の回路へ引き
出すことができる電流を作り出す。
隔膜電極集成体に供給される燃料及び酸化剤ガスが混
合しないことを保証するためには、シールしてそのよう
な混合を防止することが肝要である。触媒と一緒に水素
と酸素が燃料電池内で一緒になると、可燃性の混合物が
できて発火しかねない。燃料と酸化剤が燃料電池の内部
から外部へ漏れると、燃料電池の効率が低下しかねず、
また火災や爆発の危険が生じかねない。
従来の燃料電池では、隔膜電極集成体は２枚の導電性
の、好ましくは黒鉛の、プレートの間に挿入されてい
た。この隔膜電極集成体は、炭素繊維紙層の間に結合さ
れた隔膜を含んでいた。この隔膜は、炭素繊維紙層の端
部又は縁部を実質的に越えて延び、そして隔膜のその外
側部分は、それらによって支持されずあるいはそれらに
結合されていなかった。炭素繊維紙層は、隔膜の内側の
又は活性の部分のみを覆っていた。隔膜の外側部分ある
いは縁部には炭素繊維紙はなかった。隔膜の縁部は２枚
の隣合う導電性プレートの間に配置されてガスケットと
して働き、電極領域のガスを外部からシールして、隔膜
がそれらの間に取り付けられる導電用の流動域プレート
を電気的に絶縁していた。
この従来の隔膜電極集成体はいくつかの点で不都合で
あった。第一に、隔膜はガスケットとして十分に機能し
なかった。この隔膜は、水の含有量に応じて収縮や膨潤
を受けた。それは収縮及び膨潤することが自由にできた
ので、それが破れたり疲れ亀裂を生じたりする可能性が
高かった。流動域プレート間の膜を横切る漏れを最小限
にしようとして種々の技術が使用されたけれども、それ
らの技術は費用がかかり、且つ長期間にわたっては実質
的に効果的ではなかった。
更に、隔膜の支持されていない外側の端部を対向する
流動域プレート間で絶縁体且つガスケットとして役立つ
ように利用することは、隔膜に強度とレジリエンスの要
求を課し、これは燃料電池で現実的に使用することがで
きる隔膜の最小の厚さを制限していた。厚さが十分でな
い支持されていない隔膜は、作業時に膨張と収縮のため
に破壊しがちである。そのように薄い隔膜は、電池を組
み立てあるいは分解する際に、また隔膜電極を水和した
動作状態と脱水した非動作状態との間で循環使用する際
に破れやすい。
隔膜電解質は燃料電池の内部電気抵抗の実質的な構成
要素に相当するから、ある点では、隔膜電解質の厚さを
減少させることが望ましい。電解質がより薄い燃料電池
は内部抵抗がより小さくて、従って所定の電流要求量に
対して燃料電池の端子においてより高い電圧が利用可能
である。これの直接の結果として、より薄い電解質の燃
料電池から得られる電力と燃料効率はより大きくなる。
より薄い隔膜電極から得られる電力と燃料効率がより大
きいという利点は、隔膜は燃料ガスと酸化剤ガスとの運
転圧力差に耐えるのとこれらの二つのガス流が隔膜を通
して拡散混合するのを最小限にするのとに十分なだけ厚
いという要件によってのみ緩められる。
従来の隔膜電極集成体においては、炭素繊維紙層の縁
部に隣接して且つほぼ炭素繊維紙層の厚さに各流動域プ
レートにくぼみを機械加工することも必要であった。そ
のようなくぼみを設けることによって、隔膜電極集成体
は、流動域プレートの周縁部の周りに均一な間隔を保持
しながら、流動域プレート間に配置することができた。
この均一な間隔を保持することは、良好なシート作用を
もたらすように隔膜をほぼこれらのプレート間にしかっ
り固定するのを可能にしていた。ところが、そのような
くぼみを機械加工することは時間を消費し、費用がかか
り、且つ事実上シール作用を高めることの実質的な助け
にならなかった。
従来の隔膜電極集成体における更に別の不都合は、隔
膜自体が、燃料電池積重体を組み立てる間に所定の位置
に配置して保持することが困難なことであった。この難
点は、隔膜の厚さと固有の不柔軟性の結果であった。こ
の難点はまた、隔膜がさらされるガス中の湿度の変化の
ために隔膜が膨張及び収縮しやすいことの結果でもあっ
た。
隔膜電極集成体と隣接の導電性プレートとを隔膜をガ
スケットとして使用せずにシールする一つの提案された
方法は、隔膜から離れて面する電極表面に溝を形成し、
そしてそれらの溝へシーラント物質を配置することであ
る。提案されたこのシール方法は幾つかの不都合を提起
する。第一に、最適なシールのために必要なシーラント
物質の厚さを均一にするのが困難なことが分かってい
る。第二に、シーラントは組み立てられた燃料電池積重
体で圧縮されると不均一に変形しやすい。第三に、押出
し可能であるシーラント物質は時間をかけて圧縮力に耐
えるのに十分弾力性ではなく、押出し可能であるシーラ
ントは結局は劣化する。この劣化は、例えば燃料電池の
動作中に発生する高温のような高温では更に悪化する傾
向がある。押出し可能なシーラント物質はまた、燃料電
池においてみられる酸化剤のような酸化剤にさらされる
と化学的な劣化を被る傾向もある。更に、押出し可能な
シーラント物質を使用することは、電極シート材料にシ
ーラントを保持するために溝を機械加工することを必要
とした。隔膜電極集成体の電極部分へそのような溝を機
械加工することは、しばしば隔膜を損傷したし、そして
また時間を浪費し且つ労働力を集中する仕事でもあっ
た。
発明の概要 本発明によれば、電気化学燃料電池のための隔膜電極
とシールの集成体は、おのおのが中央部分を有する、多
孔質の導電性シート材料の第一及び第二の層と、これら
のシート材料の第一及び第二の層の間に挿入された隔膜
と、そして中実（solid）の予備成形された第一及び第
二のガスケットとを含む。シート材料の層は、隔膜の実
質的に全部の表面を覆い且つ支持する。シート材料の層
と隔膜は、集成体を流体が通過するのに適応するようそ
れらに形成された開口を有する。更に、シート材料の層
のおのおのには、それらに形成された、一般に上記の開
口とシート材料の層の中央部分の周囲を囲む、チャンネ
ルがある。固体の予備成形されたガスケットはこれらの
チャンネルに配置される。これらのチャンネルは、好ま
しくはシート材料で打ち抜かれるが、他の材料除去技
術、例えば水噴射加工やレーザー加工といったようなも
のも使用することができよう。機械加工されたチャンネ
ルを有するシート材料は、一般に「ステンシル（stenci
l）」と称される。
好ましい態様では、隔膜は固体ポリマーイオン交換膜
であり、シート材料は炭素繊維紙を含む。好ましくは、
隔膜の厚さは約0.001〜0.005インチ（0.0254〜0.127m
m）であり、ガスケットの厚さは約0.012〜約0.016イン
チ（0.305〜0.406mm）である。接着剤層は、約0.002イ
ンチ（0.0508mm）の厚さであるが、もっとずっと薄くま
で圧縮し、そして隔膜電極及びシール集成体の最終的な
厚さへの寄与は無視してよい。
燃料電池積重体の有効なあるいは電気を発生する部分
における隔膜電極及びシール集成体については、シート
材料の層のそれぞれは、隔膜に面する中央部分に配置さ
れ、それによってシート材料のその部分を電気化学的に
活性にする触媒、好ましくは白金、を更に含む。
シート材料の層と隔膜とシール又はガスケットは、統
合された隔膜電極とシールの集成体を形成するために好
ましくは一緒に結合される。
この集成体を通過する流体には、燃料ガス、酸化剤及
び冷却剤が含まれる。好ましい冷却剤は水とエチレング
リコールである。隔膜として好ましい材料は、DuPont社
のNAFIONブランドのペルフルオロスルホン酸イオン交換
膜、及び燃料電池用途向けのDow社の実験用ペルフルオ
ロスルホン酸イオン交換膜であり、特にDow社によって
商品名XUS 13204.10で市販されているものである。ガス
ケットとして好ましい材料は、Monsanto社を通して入手
可能な、例えばSANTOPRENEブランドのゴムのような、熱
可塑性エラストマーである。好ましい接着剤は、3M社を
通して両面接着シートとして入手できる、SCOTCHブラン
ドの9471高強度積層用接着剤である。
隔膜電極及びシール集成体を製作する方法は、次の工
程からなる。おのおのが中央部分、周縁部分、流体の通
過に適合するようにこの周縁部分に形成された開口、そ
してシール又はガスケットに適応するためのチャンネル
を有する、多孔質の導電性シート材料の二つの層を用意
する。先に示したように、機械加工されたガスケットチ
ャンネルを有するシート材料層は時としてステンシルと
呼ばれる。このチャンネルは、一般に、シート材料の開
口と中央部分の周囲を囲み、そしてブリッジにより中断
される。固体ポリマーの電極あるいは隔膜には、流体が
そこを通り抜けるのに適応するように開口が設けられ
る。隔膜をシート材料の層の間に結合させて、隔膜電極
集成体を形成する。次に、シート材料の層からブリッジ
を取除く。最後に、固体の予備成形したガスケットをシ
ート材料のチャンネルと整合させて、そして圧力をかけ
て隔膜電極集成体に接着させる。
実際には、予備成形したガスケットに剥離する支持材
を有する接着剤層を最初に適用する。このガスケット／
接着剤の組み合わせを固定具（fixture）に取り付け、
そして減圧を適用して所定の位置に保持する。次いで、
ガスケット／接着剤の組み合わせから支持材を剥がし
て、露出した接着剤を有するガスケットの上へ隔膜電極
集成体のステンシル化したチャンネルを整合させる。別
の固定具に取り付けて真空により保持した別のガスケッ
ト／接着剤の組み合わせを、隔膜電極集成体の反対側の
ステンシル化したチャンネルへ整合させる。
燃料電池積重体の湿潤部分で使用するために、隔膜と
シールの集成体を同じようにして調製することもでき
る。そのような集成体は、第一及び第二の流動域プレー
ト、流動域プレートの間に配置された透水性の隔膜、及
び２枚の中実の予備成形ガスケットを含む。流動域プレ
ートと隔膜は、流体が集成体を通過するのに適応するよ
うに形成された開口を有する。流動域プレートには、隔
膜に面するプレートの表面に形成された溝もあって、こ
れらの溝は一般的に上記の開口の周囲を囲む。中実の予
備成形ガスケットはこれらの溝に配置される。
燃料電池積重体の湿潤部分で使用するための隔膜とシ
ールの集成体の好ましい態様では、隔膜は固体ポリマー
の電極であり、ガスケットはSANTOPRENEブランドのゴム
から作られる。ステンシル化したチャンネルを用いてガ
スケットを隔膜電極集成体に結合させるための好ましい
接着層は、SCOTCHブランドの9471高強度積層用接着剤で
ある。好ましくは、流動域プレートは約0.2インチ（5.1
mm）の厚さであり、溝は約0.024インチ（0.61mm）の深
さであり、そしてガスケットはおのおの約0.030インチ
（0.76mm）の厚さである。
図面の簡単な説明 第１図は、本発明による隔膜電極及びシール集成体を
取り入れてなる燃料電池のための積重集成体の分解側面
図である。
第２図は、第１図に図解した燃料電池積重集成体の端
面図である。
第３図は、本発明による隔膜電極及びシール集成体の
分解斜視図である。
第４図は、一緒にした後の第３図の隔膜電極及びシー
ル集成体の側面図である。
第５図は、流体流動域プレートの間に配置して示し
た、本発明による隔膜電極及びシール集成体の分解断面
図である。
第６図は、本発明によるステンシル化した電極シート
材料層の上面図である。
第７図は、本発明による予備成形したシール用ガスケ
ットの上面図である。
第８図は、冷却水ジャケットの模式正面図である。
第９図は、第８図の冷却水ジャケットのシール溝の拡
大断面図である。
第10図は、本発明の隔膜電極及びシール集成体を含む
燃料電池積重体についての性能データのグラフである。
第11図は、本発明による隔膜電極及びシール集成体を
含む燃料電池積重体と、もっと旧式の押出しされたシー
ラントタイプの隔膜電極集成体を含む燃料電池積重体の
性能を比較するグラフである。
第12図は、燃料電池積重体の湿潤部で使用するための
本発明による隔膜とシールの集成体の分解断面図であ
る。
第13図は、流体流動域プレートの間に配置して示し
た、本発明による隔膜とシールの集成体の別の態様の分
解断面図である。
図面の詳しい説明 図面、特に第１図を参照すれば、燃料電池積重集成体
が分解した形態でもって、10で一般的に図解されてい
る。この積重集成体は、一対のエンドプレート11、12を
含み、これらは都合よくは、それぞれ流体エンドプレー
ト11と圧縮エンドプレート12である。プレート11と12は
積重集成体10の終わりをなし、そして複数のねじ込みタ
イロッド15がこれらのエンドプレート11、12間に渡って
いる。タイロッド15は、積重集成体10をその組み立てら
れた状態に保持しておくためにタイロッドナット120で
締められる。
エンドプレート11の内側に電気絶縁プレート14が配置
される。エンドプレート12の内側にはピストン17が配置
される。バスプレート20、21が、示されたように積重集
成体10の相対する端部に位置しており、燃料電池積重体
10により発生された電圧と電流を伝える。バスプレート
20、21の直ぐ内側には冷却水ジャケット22、23がある。
積重集成体10には、24で一般的に図示された「有効」
部と、30で一般的に図示された「湿潤」部とが含まれ
る。有効部24は、バスプレート20、21と冷却水ジャケッ
ト22、23のほかに、31で一般的に図示された複数の同一
の集成体を含む。各集成体31は、３枚の流動域プレート
32、33、34と、これらの流動域プレート32、33、34の間
に挿入される２枚の隔膜電極とシールとの集成体40から
なる。各集成体31において、一番左側の流動域プレート
32は片側が水素ガスの形態の燃料を通し、そして任意的
に、反対側の流路が冷却剤を通す。プレート32と33の間
に隔膜電極集成体40が挿入される。中央の流動域プレー
ト33は、片側が酸素又は空気の形態の酸化剤を通し、そ
して反対側が水素を通す。一番右側のプレート34は、隔
膜電極及びシール集成体40に隣合う側が酸化剤を通し、
そして任意的に、反対側が冷却剤を通す。集成体31のこ
の構成は、水素と酸化剤が各隔膜電極及びシール集成体
40の相対する側にあるようにし、そしてまた冷却剤流動
域プレートが各隔膜電極集成体40に隣合って位置するよ
うにする。この構成は代表的なもので、有効部24の全体
に拡張する。
燃料電池積重体10の湿潤部30は、第１図に例示された
湿潤部30の左手の側に一般に位置する複数の酸化剤湿潤
流動域プレート41と、湿潤部30の右手の側に位置する複
数の燃料湿潤流動域プレート42を含む。湿潤部30はま
た、それぞれ燃料湿潤流動域プレート42の間及び酸化剤
流動域プレート41の間に配置された複数の燃料湿潤隔膜
37及び複数の酸化剤湿潤隔膜36を含む。湿潤水ジャケッ
トプレート39は、燃料電池積重体の湿潤部30に湿潤水を
通す。
湿潤部30は、有効部24の固体ポリマーイオン交換膜が
湿った又は濡れたままであるように燃料電池積重体の有
効部で使用されるガスを湿す働きをする。一般に、水素
イオンは、隔膜が乾燥させられると固体ポリマーイオン
交換膜を通ってそれほど容易に拡散しない。水素拡散の
速度がより遅くなると、電池全体の効率が低下する。湿
潤部30は、有効部24に供給される燃料及び酸化剤ガスを
湿すことによって隔膜が乾燥するのを防ごうとするもの
である。
湿潤部30はまた、湿潤部30では電気を生じさせないの
に有効部24では電気を生じさせるという点で、有効部24
と異なる。有効部においては、隔膜電極集成体40に含ま
れる炭素繊維紙の層に白金の形態の触媒が存在し、炭素
繊維紙の層のその部分を電気化学的に活性にしている。
第２図は、第１図に図解した燃料電池積重集成体10の
端面図であり、水素（燃料）ガス入口71、水素（燃料）
ガス出口72、空気（酸化剤）入口73、空気（酸化剤）出
口74、水入口75、及び水出口76を示している。第２図は
また、エンドプレート12、ピストン17、そしてタイロッ
ドナット120も示している。
有効部24における隔膜電極及びシール集成体40は同一
である。典型的な隔膜電極とシール集成体を第３〜４図
において40で図示する。各隔膜電極及びシール集成体40
は、五つの構成要素、すなわち、多孔質の導電性シート
材料、都合よくは多孔質の炭素繊維紙から構成された第
一の層44、固体ポリマーイオン交換膜である電解質材料
から構成された第二の層43、多孔質の導電性シート材料
から構成された、都合よくは多孔質の炭素繊維紙から形
成された第三の層50、そして２枚の中実の予備成形され
たガスケット62、63を含む。炭素繊維紙の層44、50は、
それらの間の隔膜43を支持して、一体になった隔膜電極
集成体又はMEAを形成する。炭素繊維紙層44、50は、お
のおのの、隔膜43に隣合って且つ接触する表面を触媒54
で処理されて、電極を形成する。処理された領域は、炭
素繊維紙層44、50へガスを通す流動域プレート32、33の
流動域と一致する。
およそ0.007インチ（0.18mm）の通常の厚さを持つ固
体ポリマーイオン交換膜43が都合よく使用される。この
厚さは、隔膜が支持されていない時に引き裂けるのやそ
のほかの損傷を減らすのに必要であった。隔膜が本発明
に従って支持されるならば、厚さの減少した隔膜を使用
することができると信じられる。実際に、これまでに行
った性能比較から、一定の電池端子電圧に対して、厚さ
の減少した隔膜が増大した電流密度を与えることが示さ
れる。例えば、0.6ボルトの隔膜電池電圧では、厚さ0.0
063〜0.0066（0.16〜0.17mm）のダウ４膜は約2400A/ft2
の電流密度を示したのに対し、同じ電圧で厚さ0.0035〜
0.0039（0.089〜0.099mm）のダウ２膜は約3200A/ft2（3
4,400A/m2）の電流密度を提供するが、これらの二つの
隔膜の唯一の違いは厚さの違いである。
第３〜４図の隔膜電極とシールの集成体40を参照すれ
ば、炭素繊維紙の二つの層44、50は一体のユニットを形
成するようにそれらの間で隔膜43を完全に支持する。隔
膜43は隔膜表面積の実質的に全部を覆う炭素繊維紙の層
44、50の間に挿入されること、そして空気出口の開口5
1、空気入口の開口52、水出口の開口111、水入口の開口
112、水素出口の開口113、そして水素入口の開口114が
隔膜43を通るばかりでなく炭素繊維紙層44、50も通って
延びていることに、特に注目すべきである。
燃料ガス、都合よくは水素は、多孔質電極のうちの一
方のものの背面（膜から離れた側）に供給され、その一
方、酸素あるいは空気の様な酸化剤は他方の電極の背面
に供給される。それにより行われる電気化学的プロセス
は、燃料と酸化剤を消費して、そして電流を生じさせ、
次いでこれを多孔質電極から引き出すことができる。隔
膜43は、水素イオンが隔膜43を通って拡散するのを許容
する一方で水素分子と酸化分子を通さないように設計さ
れる。隔膜43に隣合う炭素繊維紙表面のおのおのの表面
領域に、触媒54、この事例では白金、が加えられる。こ
の触媒は、水素と酸素の電気化学的反応を促進し、炭素
繊維紙を電気化学的に活性にして、それによりバスプレ
ート20、21で集められる電流を生じさせる。
次に第３、５及び６図を参照すれば、予備成形したガ
スケットに適合するよう表面にチャンネルを有するステ
ンシル化された電極を形成するため、炭素繊維紙の層4
4、50にそれぞれチャンネル60、61が作られる。中実の
予備成形されたガスケット62、63は、燃料電池積重体10
を組み立てると、それぞれチャンネル60、61内に配置さ
れる。
第７図は、第３〜４図の隔膜電極及びシール集成体と
ともに使用するのに適した中実の予備成形ガスケット62
を示している。本発明によれば、第３図と第４図に数字
の63で指示されており、第一の中実の予備成形ガスケッ
ト62の鏡像である、第二の中実の予備成形ガスケット
が、隔膜43の反対側に配置される。両方のガスケット6
2、63は、一般に、流体の通過する開口51、52、111、11
2、113、114と、隔膜43の電気化学的に活性な部分の周
囲を囲むような形にされる。
ガスケット62、63にとって好ましい材料は、SANTOPRE
NEブランドのエラストマーであるが、これは燃料電池積
重体構成要素とそれとの化学的適合性及び圧縮下でのそ
れの安定性のためである。特に、この材料は、時間がた
って加圧下で厚さが目に見えるほど減らないという点で
良好な圧縮永久歪を示す。SANTOPRENEブランドのゴム
は、片側に接着剤を有するSANTOPRENEブランドゴムの層
を容易に除くことができる紙の支持材とともに含むシー
トでもって入手可能である。中実の予備成形ガスケット
を製造するためには、ガスケットを打抜くのに使用され
る金属ダイの下に十分な量のガスケット材料を配置す
る。燃料電池積重体の電気化学的に活性な部分で使用さ
れるガスケットは、好ましくは約0.012〜約0.016インチ
（0.305〜0.406mm）の厚さである。燃料電池積重体の湿
潤部で使われるガスケットは、好ましくは約0.030イン
チ（0.76mm）の厚さである。
触媒、典型的には白金を基にした化合物は、炭素繊維
紙電極44、50を電気化学的に活性にするためそれらに適
用される。電極44、50は、冷却剤、酸化剤及び燃料の入
口と出口の開口（第６図の開口51、52、111、112、113
及び114に代表される）、組み立てのために用いられる
ガイドピンの孔121、122、そして中実の予備成形ガスケ
ットに適合するためのシール用の溝又はチャンネル60、
61を形成するために、打抜かれる。炭素繊維紙の各ステ
ンシル化した層を単一片に保つため、これらのチャンネ
ルにはいろいろな箇所にブリッジ又はタブ69が残され
る。好ましくは、一方のステンシル化した電極における
ブリッジは他方のステンシル化した電極におけるブリッ
ジからずらされる。このようにして、ステンシル化され
た電極と隔膜が一緒にプレスされると、ずらされたブリ
ッジは隔膜に付着するのに十分な結合圧力を受けないの
で、これらのブリッジは隔膜と結合することがない。好
ましい態様では、ブリッジは幅が約0.10インチ（2.5m
m）である。
次に、炭素繊維紙電極44、50を固体のポリマーイオン
交換膜43と一緒にして隔膜電極集成体を形成する。炭素
繊維紙の層44、50は、熱と圧力かけて隔膜43に結合され
る。この結合工程は、隔膜電極集成体をその集成体を一
体にするのに十分な温度と圧力でプレス機に入れること
を必要とする。更に、冷却することで結合工程を完了さ
せる。
次いで、ナイフあるいは他の適当な手段を使って、ブ
リッジ69を炭素繊維紙の層44、50のチャンネル60、61か
ら取除く。この工程の間に隔膜43を損傷しないように注
意する。
次に、別のダイを使用して、冷却剤、酸化剤及び燃料
の入口と出口の開口及び炭素繊維紙電極44、50のガイド
ピンの孔に対応する開口を隔膜43に切抜く。
最後に、中実の予備成形ガスケット62、63を隔膜電極
集成体に加える。これらのガスケット62、63は、おのお
の、組み立て用固定具に接着側を上向きに配置して真空
圧により所定の位置に保持される。隔膜電極集成体は別
の固定具に、その隔膜電極集成体の対角線的に相対する
角にあるガイドピンの孔121、122をその固定具にあるガ
イドピンに整合させて取付ける。これらの固定具は、ガ
スケット62、63が炭素繊維紙電極44、50のチャンネル6
0、61と整合するような向きにされる。次に、ガスケッ
ト62、63を保持している固定具を、おのおの、隔膜電極
集成体を保持している固定具へ手で圧力を加えて押しつ
けて、シール又はガスケットを隔膜電極集成体にはり付
ける。隔膜電極集成体と２枚のガスケットを含む全部の
集成体は、隔膜電極及びシール集成体、あるいはガスケ
ット付き隔膜電極集成体と呼ぶことができる。
次に、燃料電池積重体10を、ガイドピンの孔121、122
をガイドピンのためのガードとして使用して組み立て
る。種々の構成要素を積重して一緒にし、そして、組み
立ての際には、燃料電池積重体10のタイロッドの端部の
ナット120（第１図参照）をねじって適当な圧縮力をか
ける。
先に言及しそして第１図に示したように、燃料電池積
重体10のバスプレート20、21の直ぐ内側且つ流動域プレ
ート32、34に隣接して、冷却水ジャケット22、23があ
る。第８図と第９図に冷却水ジャケット22が図示されて
いる。プレート22の片側102はブランクである。反対側1
03には、冷却剤、好ましくは水を、冷却剤入口100から
冷却剤出口101へ通すために作られた複数の（典型的に
は10の）液体通過用の溝があるが、とは言え第８図には
簡単にするため一つの溝49だけが図示されている。更
に、水素及び空気又は酸素がプレート22を通り抜けるの
を可能にするように複数の開口（図示せず）がプレート
22を通って延びている。
冷却水ジャケット22は、流動域プレート32のブランク
側に取り付けられる（第１図参照）。そのために、プレ
ート22を流動域プレート32のブランク側に対してシール
して水が漏れ出すの防ぐことが必要である。中実の予備
成形ガスケット110が配置されている第８図と第９図の
シール用の溝104を参照することにする。溝104は冷却水
ジャケット22に機械加工されており、中実の予備成形ガ
スケット110は、燃料電池積重体10の組み立ての際に、
しかしながら冷却水ジャケット22を流動域プレート32と
接触して組み立てるより前に、シール用の溝104へ配置
される。
本発明による隔膜電極及びシール集成体を含む燃料電
池積重体についての性能データを第10図に提示する。第
10図が示しているように、このような燃料電池積重体を
約0.67〜0.68Vの電圧で約600時間運転して、約160〜170
アンペアの電流を生じさせた。600時間の一定運転の後
に、試験ステーションを変更し、電圧を約0.66Vに下
げ、電流を約200Aに増加させた。
第11図は、本発明による隔膜電極及びシール集成体を
含む燃料電池積重体と旧式の押出しされたシーラントタ
イプの隔膜電極集成体を含む燃料電池積重体の性能の比
較を提示するものである。古いタイプの隔膜電極集成体
を含む燃料電池積重体では、始動後間もなくガスが外へ
漏れ出した。約1000時間の運転後に、累計した漏れは約
2300スタンダード立方センチメートル（SCCM）に達し
た。
対照してみると、本発明による隔膜電極及びシール集
成体を含む燃料電池積重体では、連続しておよそ700時
間の運転後において外への漏れは示されなかった。単一
の燃料電池では、およそ1100時間後において外への漏れ
は認められなかった。
燃料電池積重体の電気化学的に活性な部分で隔膜電極
及びシール集成体を使用するほかに、燃料電池積重体の
湿潤部において隔膜及びシール積重体を使用することが
できる。燃料電池積重体の湿潤部では、支持された隔膜
の代わりに支持されていない隔膜を使用することができ
る。好ましい態様では、隔膜を支持するための炭素繊維
紙の層がない。その代わりに、支持されていない隔膜を
流体流動プレートの間に挿入する。シール用の溝は、隔
膜に面する流体流動プレートの表面に形成され、流体の
入口及び出口の孔と湿潤のために使用される隔膜の部分
の周囲を囲む。これらのシール用の溝に中実の予備成形
ガスケットが配置される。
燃料電池積重体の湿潤部のための隔膜及びシール集成
体のこの好ましい態様を第12図に示す。隔膜43を流体流
動プレートの間に、この場合には酸化剤湿潤流動域プレ
ート41と湿潤水ジャケット39との間に挿入する。シール
用の溝67、68は、それぞれ酸化剤湿潤流動域プレート41
と湿潤水ジャケット39の表面に形成される。中実の予備
成形ガスケット82、83がシール用の溝67、68に配置され
る。
好ましくは、湿潤水ジャケット及び流体流動プレート
は厚さが約0.2インチ（5.1mm）であり、溝は深さが約0.
026インチ（0.66mm）であり、そしてガスケットは厚さ
が約0.030インチ（0.76mm）である。これらの相対的な
寸法は良好なシール作用を保証する。
あるいはまた、完全に支持された隔膜及びシール集成
体も燃料電池積重体の湿潤部で使用することができる。
製造を容易にするために、湿潤部の隔膜及びシール集成
体を電気化学的に活性な部分で用いられるものと同じ隔
膜及び導電性シート材料（好ましくは炭素繊維紙）から
作ることができる。とは言え、湿潤部では、炭素繊維紙
は一般に触媒で被覆されない。
第13図は、燃料電池積重体の湿潤部のための隔膜及び
シール集成体を例示している。炭素繊維紙の層44、50の
間に水蒸気交換膜43が挿入される。燃料電池積重体の電
気化学的に活性な部分のための隔膜電極及びシール集成
体の場合のように、炭素繊維紙の層にチャンネル80、81
が形成される。これらのチャンネルに中実の予備成形ガ
スケット82、83が配置される。この例示された態様で
は、隔膜及びシール集成体の全体を酸化剤湿潤流動域プ
レート41と湿潤水ジャケットプレート39の間に挿入す
る。
本発明が関連する技術の当業者は更に別の多くの改変
をたやすく思いつくであろう。ここに記載された具体的
態様は、本発明の例示に過ぎないと解すべきであって、
請求の範囲によるその範囲を限定するものと解すべきで
はない。
フロントページの続き (73)特許権者 999999999 ワトキンス，デビッド エス. カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ３ジェイ ２エヌ３，コキュトラ ム，フォスター アベニュ 1581 (73)特許権者 999999999 ワシントン，カーク ビー. カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ６ワイ ３ブイ６，リッチモン ド，ジェネラル カリー ロード 104 ―8600 (73)特許権者 999999999 ラムジ，シラズ カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ７ピー ３ジー２，ノース バン クーバー，マリン ドライブ 747― 1979 (72)発明者 チョウ，クラレンス ワイ. カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ５ピー １エヌ３，バンクーバ ー，イースト フォーティフォース ア ベニュ 2283 (72)発明者 ワトキンス，デビッド エス. カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ３ジェイ ２エヌ３，コキュトラ ム，フォスター アベニュ 1581 (72)発明者 ワシントン，カーク ビー. カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ６ワイ ３ブイ６，リッチモン ド，ジェネラル カリー ロード 104 ―8600 (72)発明者 ラムジ，シラズ カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ７ピー ３ジー２，ノース バン クーバー，マリン ドライブ 747― 1979 (56)参考文献 特開 平４−264367（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−80485（ＪＰ，Ａ) 米国特許4279970（ＵＳ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 8/00 - 8/24 H01M 4/86 - 4/68

Claims (21)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】おのおのが中央部分を有する、多孔質の電
    気伝導性シート材料の第一及び第二の層と、 当該シート材料の第一及び第二の層の間に挿入された隔
    膜と、 第一及び第二の予備成形したガスケットとを含む集成体
    であり、 上記シート材料の層が上記隔膜の実質的に全表面を覆い
    且つ支持しており、上記シート材料の層と上記隔膜が当
    該集成体を流体が通過するのに適応するように形成され
    た開口を有し、上記シート材料の層のおのおのにはチャ
    ンネルが形成されていて、これらのチャンネルは上記の
    開口と上記の中央部分の周囲を一般に囲んでおり、そし
    て上記第一及び第二の予備成形ガスケットがこれらのチ
    ャンネルに配置されている、電気化学的な燃料電池のた
    めの隔膜電極及びシール集成体。
  2. 【請求項２】前記隔膜が固体ポリマーイオン交換膜であ
    る、請求の範囲第１項記載の隔膜電極及びシール集成
    体。
  3. 【請求項３】前記シート材料が炭素繊維紙を含む、請求
    の範囲第２項記載の隔膜電極及びシール集成体。
  4. 【請求項４】前記隔膜の厚さが0.001〜0.005インチ（0.
    0254〜0.127mm）である、請求の範囲第２項記載の隔膜
    電極及びシール集成体。
  5. 【請求項５】前記ガスケットの厚さが0.012〜0.016イン
    チ（0.305〜0.406mm）である、請求の範囲第４項記載の
    隔膜電極及びシール集成体。
  6. 【請求項６】前記シート材料の層のおのおのが、前記隔
    膜に面する当該シート材料の中央部分に配置された触媒
    を含み、当該シート材料の層がこの触媒を含有している
    部分で電気化学的に活性にされている、請求の範囲第１
    項記載の隔膜電極及びシール集成体。
  7. 【請求項７】前記触媒が白金を含んでいる、請求の範囲
    第６項記載の隔膜電極及びシール集成体。
  8. 【請求項８】前記シート材料の層と前記隔膜が一緒に結
    合されて一体になった隔膜電極集成体を形成し、そして
    前記第一及び第二の中実の予備成形ガスケットをこの一
    体になった隔膜電極集成体に付着させて一体になった隔
    膜電極とシールの集成体を形成している、請求の範囲第
    ６項記載の隔膜電極及びシール集成体。
  9. 【請求項９】前記流体が燃料ガス、酸化剤及び冷却剤を
    包含する、請求の範囲第６項記載の隔膜電極及びシール
    集成体。
  10. 【請求項１０】前記燃料ガスが水素を含み、前記酸化剤
    が酸素を含有している空気を含み、そして前記冷却剤が
    水及びエチレングリコールからなる群から選ばれた流体
    である、請求の範囲第９項記載の隔膜電極及びシール集
    成体。
  11. 【請求項１１】前記ガスケットが中実の熱可塑性エラス
    トマー材料から作られている、請求の範囲第１項記載の
    隔膜電極及びシール集成体。
  12. 【請求項１２】多孔質の電気伝導性シート材料の層であ
    り、おのおのが、中央部分と、周縁部分と、この周縁部
    分に当該シート材料の層を流体が通過するのに適応する
    よう形成された開口と、そしてガスケットに適応するた
    めのチャンネルとを有し、このチャンネルが上記開口と
    上記中央部分の周囲を一般に囲み且つブリッジによって
    中断されている、二つの層を用意する工程、 固体ポリマーイオン交換膜であって、この膜を流体が通
    過するのに適応するように開口を有するものを用意する
    工程、 上記の多孔質の電気伝導性シート材料の層の間に、これ
    らのシート材料の層が上記イオン交換膜の実質的に全表
    面を覆い且つ支持して当該イオン交換膜を結合させて、
    隔膜電極集成体を作る工程、 上記シート材料の層から上記ブリッジを取除く工程、 上記チャンネルに中実の予備成形したガスケットを整合
    させる工程、 そしてこれらのガスケットを上記チャンネル内で上記隔
    膜電極集成体に付着させる工程、 を含む、隔膜電極及びシール集成体の製造方法。
  13. 【請求項１３】前記ポリマーイオン交換膜を前記多孔質
    の電気伝導性シート材料の層の間に結合させる前に、当
    該交換膜に面する当該シート材料の層のおのおのの表面
    に触媒と疎水性ポリマー組成物とを含む混合物を適用す
    る工程を更に含む、請求の範囲第12項記載の方法。
  14. 【請求項１４】前記疎水性ポリマー組成物がポリテトラ
    フルオロエチレンを含む、請求の範囲第13項記載の方
    法。
  15. 【請求項１５】前記触媒が白金を含む、請求の範囲第13
    項記載の方法。
  16. 【請求項１６】前記シート材料の層のうちの一つにおけ
    る前記ブリッジが前記シート材料の層のうちの他方のも
    のにおける前記ブリッジとずれている、請求の範囲第12
    項記載の方法。
  17. 【請求項１７】第一及び第二の流動域プレートと、 これらの第一及び第二の流動域プレートの間に挿入され
    た透水性の隔膜と、 第一及び第二の中実の予備成形したガスケットとを含む
    集成体であり、 上記第一及び第二の流動域プレートと上記隔膜には流体
    が当該集成体を通過するのに適応するように形成された
    開口があり、上記第一及び第二の流動域プレートのおの
    おのには上記隔膜に面する表面に溝が形成されていて、
    これらの溝は上記の開口の周囲を一般に囲んでおり、そ
    してこれらの溝に上記第一及び第二の中実の予備成形ガ
    スケットが配置されている、電気化学的な燃料電池の湿
    潤部のための隔膜及びシール集成体。
  18. 【請求項１８】前記隔膜が固体ポリマーイオン交換膜で
    ある、請求の範囲第17項記載の隔膜及びシール集成体。
  19. 【請求項１９】前記ガスケットが固体の熱可塑性エラス
    トマー材料から作られている、請求の範囲第17項記載の
    隔膜及びシール集成体。
  20. 【請求項２０】前記第一及び第二の流動域プレートの厚
    さが約0.2インチ（5.1mm）であり、前記溝の深さが約0.
    026インチ（0.66mm）であり、前記ガスケットの厚さが
    約0.03インチ（0.76mm）である、請求の範囲第19項記載
    の隔膜及びシール集成体。
  21. 【請求項２１】多孔質のシート材料の第一及び第二の層
    と、 当該多孔質のシート材料の第一及び第二の層の間に挿入
    された透水性の隔膜と、 第一及び第二の中実の予備成形したガスケットを含む集
    成体であり、 上記シート材料の層と上記隔膜には流体が当該集成体を
    通過するのに適応するように形成された開口があり、上
    記シート材料の層のおのおのにはチャンネルが形成され
    ていて、これらのチャンネルは上記の開口の周囲を一般
    に囲んでおり、そしてこれらのチャンネルに上記第一及
    び第二の中実の予備成形ガスケットが配置されている、
    電気化学的な燃料電池の湿潤部のための隔膜及びシール
    集成体。
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