JP2805882B2 - 積層体 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、積層体に関するものである。さらに詳しく
は、金属板、ポリ−ｐ−フェニレンスルフィドを主成分
とする未延伸シート及び二軸配向ポリ−ｐ−フェニレン
スルフィドフィルムを基本構成とする積層体に関するも
のである。

［従来の技術］ 樹脂シートと金属板の積層体において、最近、特に樹
脂シートに対して、耐熱性、吸湿寸法安定性、高周波特
性の安定性などの特性が優れ、かつバランスよく兼ね備
えていることが要求されている。上記の特性を満足する
素材としてポリ−ｐ−フェニレンスルフィドが最も注目
されている。

従来のポリ−ｐ−フェニレンスルフィドと金属板の積
層体としては、（１）２軸配向ポリ−ｐ−フェニレンス
ルフィドフィルム（以下２軸配向PPSフィルムと略称す
ることがある。）を耐熱性を有する接着剤を介して銅箔
などの金属箔と積層した積層体をフレキシブルプリント
配線基板に用いることが、特公昭61−53880号公報等で
知られている。また、（２）未延伸ポリ−ｐ−フェニレ
ンスルフィドのシートを金属箔に熱融着して回路基板に
用いることも特公昭64−7579号公報などで知られてい
る。また、（３）２軸配向PPSフィルムをコロナ放電処
理などの表面処理を行なって、該フィルムの融点付近の
温度で熱圧着することも知られている。

［発明が解決しようとする課題］ しかし、上記の積層体は、下記の問題点を有してい
る。

（１）項の積層体は、接着剤が介在するため、２軸配
向PPSフィルムの耐熱性や高周波特性の安定性などの優
れた特性を低下させてしまう。

（２）項の積層体は、融点付近の温度にさらされると
急激に強度が低下してしまう。また、150℃以上の高温
下で長時間使用されると、ポリマの結晶化が進み機械特
性が低下する危険性がある。

（３）項の積層体は、上記の問題点は解決されるが接
着性に乏しく、また加工時の積層可能な温度範囲が極め
て狭く加工しにくい。また、フィルムの引裂き強度が低
く、裂け易い。などの問題点があった。

本発明は係る問題点を解消し、接着剤を介在させず
に、ポリフェニレンスルフィドの優れた特性を低下させ
ることなく、かつ接着性に優れた、ポリフェニレンスル
フィドフィルムと金属板の積層体を提供することを目的
とする。

［課題を解決するための手段］ 本発明は、二軸配向ポリフェニレンスルフィドフィル
ムの少なくとも片面に、未延伸ポリフェニレンスルフィ
ドシート及び金属板がこの順に接着剤を介することなく
積層されてなることを特徴とする積層体に関するもので
ある。

本発明において、ポリフェニレンスルフィド（以下PP
Sと略称することがある）とは、繰り返し単位の70モル
％以上（好ましくは85モル％以上）が構造式 で示される構成単位からなる重合体をいう。係る成分が
70モル％未満ではポリマの結晶性、熱転移温度等が低く
なりPPSを主成分とする樹脂組成物からなるフィルムの
特徴である耐熱性、寸法安定性、機械的特性等を損な
う。

繰り返し単位の30モル％未満、好ましくは15モル％未
満であれば共重合可能なスルフィド結合が含有する単位
が含まれていても差し支えない。また該重合体の共重合
のしかたは、ランダム、ブロック型を問わない。

本発明において、ポリフェニレンスルフィドを主成分
とする樹脂組成物（以下PPS系組成物と略称することが
ある）とは、ポリフェニレンスルフィドを60重量％以上
含む組成物を言う。

PPSの含有量が60重量％未満では、該組成物からなる
未延伸シートの引き裂き強さなどの機械特性や耐熱性等
を損なう。

該組成物中の残りの40重量％未満はPPS以外のポリ
マ、無機または有機のフィラー、滑剤、着色剤などの添
加物を含むことができる。

該樹脂組成物の溶融粘度は、温度300℃、剪断速度200
sec^-1のもとで、700〜20000ポイズの範囲がシート成形
性の点で好ましい。

本発明にいう未延伸ポリフェニレンスルフィドシート
（以下PPS−NOと略称することがある）とは、上記のPPS
系組成物を、溶融成形してなる厚さ1mm以下のフィル
ム、シート、板の総称で、実質的に無配向のものをい
う。

本発明における２軸配向ポリフェニレンスルフィドフ
ィルム（以下PPS−BOと略称することがある）は、ポリ
フェニレンスルフィドを90重量％以上含む樹脂組成物
を、溶融成形してシート状とし、２軸延伸、熱処理して
なるフィルムである。PPSの含有量が90重量％未満で
は、組成物としての結晶性、熱転移度等が低くなり、該
組成物からなるフィルムの特長である耐熱性、寸法安定
性、機械的特性等を損なう。

該組成物中の残りの10重量％未満ではPPS以外のポリ
マ、無機または有機のフィラー、滑剤、着色剤、紫外線
吸収剤などの添加物を含むことができる。

該樹脂組成物の溶融粘度は、温度300℃、剪断速度200
sec^-1のもとで、500〜12000ポイス（より好ましくは700
〜10000ポイズ）の範囲がフィルムの成形性の点で好ま
しい。

該樹脂組成物の溶融粘度は、最終的に得られる２軸配
向PPSフィルムの溶融粘度に等しい。

該フィルムの厚さは、３〜300μｍの範囲が好まし
い。

本発明でいう金属板とは、銅、アルミニウム、鉄、亜
鉛などの金属及びこれらの金属の合金の1.2mm以下の厚
さのものをいう（好ましくは、0.005mm〜1mm）。更に上
記の金属の表面にメッキなどによって別の金属又は合金
が積層加工されたり、種々の表面処理加工されたりした
ものも含む。

本発明の積層体は、PPS−BOの少なくとも片方の面にP
PS−NOが接着剤を介さずに積層し、更に上記の積層フィ
ルムのPPS−NOの側に接着剤を介さずに金属板を積層し
たものである。該積層体に接着剤が介在すると、PPSフ
ィルムのもつ優れた耐熱性、誘電特性、湿度寸法安定性
などの諸特性が接着剤で阻害される。とくに高周波によ
る誘電特性の安定性が著しく低下する。

また、従来から用いられているPPS−BOと金属板の積
層体で接着剤を介在させたものは、上記と同様の問題点
がある。また、PPS−BOと金属板を熱融着した積層体
は、積層温度がPPSの融点付近（280℃）であっても接着
力に乏しく、機械特性が著しく低下する。また、PPS−N
Oと金属板を熱融着したものは、急激に高温度雰囲気に
さらされると、PPS−NOが急激に軟化し、平面性が悪化
したり機械的強度が低下する。また、130℃以上の温度
で長時間使用されると、ポリマ自体の結晶化が進み機械
特性が著しく低下する。

本発明の積層体は、従来の積層体の問題点を解消し、
接着剤を介在させずにPPSの優れた物性を低下させず、
かつ接着性に優れた積層体である。

本発明の積層体は、PPS−BO及びPPS−NOの表面に種々
の表面処理が行なわれているものも含まれる。

次に本発明の積層体の考えられる積層構成の第１の態
様は、PPS−BO（Ａ）、PPS−NO（Ｂ）、金属板（Ｃ）を
この順に積層した３層構造を有したものであり、ＡとＢ
の厚み比A/Bが0.1〜10の範囲が熱が加わったときの耐熱
性、機械的特性及び接着性のバランスの点で好ましい。
また、Ａ層とＢ層の積層フィルムの厚さは、20〜700μ
ｍの範囲内が好ましく、また上記の３層積層体全体の厚
さは、30〜1700μｍの範囲内が好ましい。

本発明の積層体の考えられる積層構成の第２の態様
は、金属板（Ｃ）、PPS−NO（Ｂ）、PPS−BO（Ａ）、PP
S−NO（Ｂ′）、金属板（Ｃ′）をこの順に積層したも
のであり、Ａ、Ｂ、Ｂ′の厚さが式 0.1≦A/（Ｂ＋Ｂ′）≦10 を満たすことが、熱の加わったときの耐熱性、機械的特
性及び接着性のバランスの点で好ましい。

また、ＢとＢ′の厚み比B/B′が0.5〜2.0の範囲が加
工時の作業性の点で好ましい。さらに上記のＡ、Ｂ、
Ｂ′の積層厚さは、20〜1000μｍの範囲が好ましく、ま
た、Ａ、Ｂ、Ｂ′、Ｃ、Ｃ′の積層体全体の厚さは40〜
3000μｍの範囲が好ましい。また、両方の面に金属板が
積層される場合両金属板の厚さや種類が異なっていても
よい。

また、本発明の積層体は、接着剤層を設けることな
く、融着によってPPS−BO、PPS−NO、金属板が接合され
ているものである。

次に本発明の積層体の製造方法について述べる。

本発明の用いるPPSは、硫化アルカリとパラジハロベ
ンゼンとを極性溶媒中で高温高圧下に反応させて得られ
る。特に、硫化ナトリウムとパラジクロルベンゼンをＮ
−メチルピロリドン等のアミド高沸点極性溶媒中で反応
させるのが好ましい。この場合、重合度を調整するため
に、カ性アルカル、カルボン酸アルカリ金属塩等のいわ
ゆる重合助剤が添加して、230〜280℃で反応させるのが
最も好ましい。重合系内の圧力および重合時間は使用す
る助剤の種類や量および所望する重合度等によって適宜
決定する。得られた粉状または粒状のポリマを水または
／および溶媒で洗浄して、副製塩、重合助剤、未反応モ
ノマー等を分離する。

このポリマを未延伸シートに成形するには、エクスト
ルーダに代表される溶融押出機に供給され、該ポリマの
融点以上の温度に加熱され溶融されスリット状のダイか
ら連続的に押し出され、該フィルムのガラス転移点以下
の温度まで急速冷却することにより、無配向のシート
（PPS−NO）が得られる。

また、二軸配向PPSフィルム（PPS−BO）は、上記シー
トを周知の方法で２軸延伸、熱処理する。

延伸は長手方向、幅方向とも90〜110℃で3.0〜4.5倍
の範囲で行なう。熱処理は、180℃〜融点の範囲で、定
長または15％以下の制限収縮下に１〜60秒間行なう。さ
らに、該フィルムの熱寸法安定性を向上させるために、
一方向もしくは二方向にリラックスしてもよい。

次に積層体の製造方法であるが、PPS−BO、PPS−NO、
金属板をこの順に積層する方法は次の６つの方法が用い
られる。

（１） PPS−BOとPPS−NOと金属板をこの順に重ね合わ
せて、温度180℃〜270℃、圧力１〜20kg/cm²の条件下で
ロールプレス又は熱板プレスで熱圧着する。

（２） PPS−BOとPPS−NOを重ね合わせて、（１）項の
条件で熱圧着した後、該積層体のPPS−NO側に同条件で
金属板を熱圧着して積層する。

（３） PPS−NOと金属板を重ね合わせて、（１）項の
条件下に熱圧着した後、該積層体のPPS−NO側にPPS−BO
を同条件下で熱圧着して積層する。

（４） PPS系組成物を溶融し、スリット状のダイからP
PS−BOと金属板の間に押し出し、一体化する。この場合
は、PPS系組成物をエクストルーダに供給し、融点以上
の温度に加熱して、スリット状のダイから連続的に押し
出し、下方に設けたプレスロール上のPPS−BOと金属板
の間にプレスしながら積層していく。

更に、該積層体を上記の方法で一体化する時又は一体
化した後（１）項の条件下で熱圧着して積層することが
接着性向上のうえで好ましい。

（５） PPS系組成物を溶融し、（４）項の方法で、ま
ずPPS−BOと一体化した後、該積層体のPPS−NO側に金属
板を（１）項の条件下で熱圧着して積層する。

（６） 上記（５）項の方法で、PPS系組成物を溶融
し、金属板と一体化した後、該積層体のPPS−NO側にPPS
−BOを（１）項の条件下で熱圧着して積層する。

また、金属板/PPS−NO/PPS−BO/PPS−NO/金属板の積
層体の製造方法は、次の５つの方法を用いることができ
る。

（７） 先述の（１）〜（６）項の方法で得た３層体の
PPS−BO側にPPS−NO、金属板を重ね合わせて（１）項の
条件下で熱圧着して積層する。

（８） PPS−NOと金属板を重ね合わせて、（１）項の
条件下で熱圧着し、先述の（１）〜（６）項で得た３層
体のPPS−BO側に上記の２層体のPPS−NO側を（１）の条
件下で熱圧着して積層する。

（９） PPS系組成物を溶融し、スリット状のダイから
先述の（１）〜（６）項の３層体のPPS−BO側と金属板
との間に押し出し、一体化する。更に、該積層体を上記
の方法で一体化するとき又は一体化した後、（１）項の
条件下で熱圧着することが接着性向上のうえで好まし
い。

（10） PPS系組成物を溶融し、スリット状のダイから
金属板上に押し出し、一体化した後、該積層体のPPS−N
O側と（１）〜（６）項で得た３層体のPPS−BO側とを重
ね合わせて、（１）項の条件下で熱圧着する。

（11） 金属板、PPS−NO、PPS−BO、PPS−NO、金属板
をこの順に重ね合わせて、（１）項の条件下で熱圧着し
て積層する。

上記の方法での熱圧着の条件は、温度180〜270℃、圧
力１〜20kg/cm²であるが、温度が180℃未満であると接
着力が出ず、270℃を越えると、積層体の平面性が急激
に悪化し、機械特性が低下する。一方、圧力が1kg/cm²
未満では熱圧着の温度を上げても接着性に乏しく、逆に
圧力が20kg/cm²を越えると、平面性が悪化したり、PPS
−NO層が積層時に破断したりする。

また、本発明の積層体の製造方法で、プレスロールや
熱板プレスにより熱圧着する場合、用いるPPS−NOのTcc
（温度を上昇させていった時の結晶化温度でDSC法で測
定した値）が130℃以上のものが、積層体の引裂き強度
の向上の点でより好ましい。

［発明の効果］ 本発明の積層体は、上記の積層構成としたことにより
従来のPPS−BO/金属板の熱融着による積層体の製造方法
に比べて、熱融着温度が低いためPPS−BOの熱劣化がな
く、機械的特性の低下がない。また、PPS−BO単体に比
べて引裂き強度が高いなどの特長を有する。

しかも、本発明の積層体は、以上のような構成とした
ため、特に回路基板の絶縁材料として重要である耐熱
性、温度、湿度に対する寸法安定性、高周波に対する誘
電特性の安定性及び難燃性、機械的特性などの諸特性が
高次元でバランスした積層体となった。

更に、本発明の積層体は、接着剤を介在させていない
ため、接着剤の劣化及び特性が積層体の特性を低下させ
ることもない。

［用途］ 本発明の積層体は、フレキシブルプリント配線基板、
多層回路基板、金属ベース基板などの回路基板はもとよ
り、特に高周波に対する誘電特性の安定性を要求される
回路基板（例えば、デジタル記号の回路基板など）に最
適である。また、箔巻き型のガストランスのコイルや一
般の工業材料に用いることができる。

また、アルミニウムなどの積層体は、耐熱食品包装材
または耐熱食器にも適している。

また、本発明の積層体の３層体は、PPS−BO面に別の
フィルムや耐熱性を有する繊維シートを貼り合わせた
り、金属を蒸着加工したり、別の樹脂をコーティングし
たりしてもよい。

［特性の評価方法］ 次に本発明の記述に用いた、特性の評価方法および評
価の基準を述べる。

（１） 耐熱性 積層体の金属層を塩化第２鉄水溶液でエッチングし、
エッチングしたフィルムの初期値及び熱風オーブン中で
180℃で2000時間エージング後の引張強度をASTM−Ｄ−6
38−72法に従って測定し、エージング後の強度が初期値
の70％以上あるものを耐熱性○、同10〜70％未満を△、
同10％未満を×とした。

（２） 引裂き強さ 積層体の金属層を上記（１）の方法でエッチングした
フィルムをJIS−P8116−1960に準じて測定し、g/mmで表
わした。

（３） 接着力 ショッパーを用いて、積層フィルム層と金属層を90度
剥離した。試料の幅は10mmとして、引き剥し速度は200m
m/分とした。

（４） 高温時の耐熱性 5cm角の積層体を金属層を下にして、260℃の温度にセ
ットしたハンダに60秒間浮べ次の基準で評価した。

○：全く変化が見られない。

△：フィルムの軟化及び気泡が入ったように剥れると
ころが部分的にある。

×：フィルムの軟化及び剥れ（気泡も含む）が著し
い。

（５） 誘電特性（誘電損失） 周波数を変えて、誘電特性の変化を調べた。（JIS−
Ｃ−6481に準じて測定した。） （６） 吸湿率 積層体の金属層をエッチングし、乾燥した後、75％R
H、23℃で96時間エージングし、重量法で評価した。

（７） 破断伸度 ASTM−Ｄ−638−72法に準じて測定した。

［実施例］ 次に本発明を実施例を挙げて詳細に説明する。

実施例１ （１） 本発明に用いるPPS未延伸シートの調整オート
クレーブに、硫化ナトリウム32.6kg（250モル、結晶水4
0wt％を含む）、水酸化ナトリウム100g、安息香酸ナト
リウム36.1kg（250モル）、及びＮ−メチル−２−ピロ
リドン（以下NMPと略称することがある）79.2kgを仕込
み205℃で脱水したのち、1,4−ジクロルベンゼン37.5kg
（255モル）及びNMP20.0kgを加え、265℃で４時間反応
させた。反応生成物を水洗、乾燥してｐ−フェニレンス
ルフィドユニット100モル％からなり、溶融粘度3100ポ
イズのポリ−ｐ−フェニレンスルフィド21.1kg（収率78
％）を得た。

この組成物に、平均粒径0.7μｍのシリカ微粒粉末0.1
wt％、ステアリン酸カルシウム0.05wt％を添加し、40mm
径のエクストルーダによって310℃で溶融し、金属繊維
を用いた95％カット孔径10μｍのフィルタで濾過したの
ち長さ400mm、間隔0.5mmの直線状のリップを有するＴダ
イから押し出し、表面を25℃に保った金属ドラム上にキ
ャストし、厚さ100μｍの未延伸シートを得た（PPS−NO
−１とする）。

（２） PPS−BOの調整 東レ（株）製“トレリナ”タイプ3000の50μｍ厚みの
PPS−BOを用いた（PPS−BO−１とする）。

（３） 積層体の作製 １オンス（35μｍ厚）の圧延銅箔、PPS−NO−１、PPS
−BO−１をこの順に重ね合わせて、温度240℃、圧力10k
g/cm²の加熱プレスロールで積層した（積層体−１）。

実施例２ 実施例１と同様にして、PPS−NOの50μｍ厚みのもの
を得た（PPS−NO−２）。

また、PPS−BOは、東レ（株）製“トレリナ”タイプ3
000の厚さ100μｍ（PPS−BO−２）を、また実施例１と
同じ圧延銅箔を用いて、実施例１の条件で、銅箔/PPS−
NO−2/PPS−BO−2/PPS−NO−2/銅箔の積層体を作成した
（積層体−２）。

比較例１〜３ 実施例１の条件で150μｍの厚さのPPS−NOを作製し、
更に温度240℃、圧力10kg/cm²の条件で実施例１と同じ
圧延銅箔と積層した（比較例１、積層体−３）。

実施例１の方法で直線状リップの間隔を1.5mmにし、
同条件で厚さ2.5mmの未延伸シートを得、更にこのシー
トをロール群から成る縦延伸装置によって、温度98℃、
延伸速度30000％／分で3.9倍縦延伸し、続いてテンタを
用いて、温度100℃、延伸速度1000％／分で3.5倍横延伸
し、更に同一テンタ内の後続する熱処理室で270℃で10
秒間熱処理して、厚さ150μｍのPPS−BOを得た。更に該
フィルムの片面にコロナ放電処理を施し、該コロナ放電
処理面と実施例１で用いた銅箔を実施例１の方法で、温
度280℃、圧力10kg/cm²で積層した（比較例２、積層体
−４）。

尚、これとは別に、温度280℃未満で積層を試みたが
ほとんど接着性を示さなかった。

また、比較例２のPPS−BOのコロナ放電処理面に下記
の接着剤を介して、実施例１の圧延銅箔と積層した（比
較例３、積層体−５）。

接着剤：“ケミットエポキシ"TE5920（東レ（株）製
固形分濃度30wt％） 接着剤の配合:A剤/B剤＝15/100 上記の接着剤をグラビアロール法で塗布し、乾燥条件
は100℃で３分間であり、接着剤の塗布厚みは乾燥後で1
8μｍになるように調整した。また、積層条件は、温度1
20℃、圧力3kg/cm²であった。更に該積層体の接着剤を1
50℃で１時間硬化せしめた。

評価 実施例１及び２、比較例１〜３の評価の効果を第１表
に示す。

実施例１及び２の積層体は、耐熱性、吸湿性、誘電特
性、機械的特性などの諸特性が高次元でバランスしてい
る。また、接着性も実用レベルに達している。

一方、比較例１のPPS−NOを用いた積層体は、破断伸
度が低く、特に高温時の耐熱性が低い。（260℃のハン
ダに浮べると、フィルムが溶融する。） また、比較例２のPPS−BOを該ポリマの融点付近の温
度で積層したものは、PPSフィルムのもつ機械特性（破
断伸度）が著しく低下し、接着力が極めて低い。

更に、比較例３の接着剤を介して積層したものは、接
着剤が悪影響しPPSのもつ低吸湿性、誘電特性の安定
性、耐熱性などの優れた特性を著しく低下させてしま
う。

実施例３ 実施例１と同様にし、PPS−NO−１、PPS−BO−１及び
金属層に150μｍ厚さのアルミニウムを用いて、第１表
に示すようなPPS−BOとPPS−NOの厚み比を変更した３層
体を作製した。上記の積層体の評価結果を第１表に示
す。

実施例１の積層体−１と合わせてみると、厚み構成比
A/Bが小さくなると、破断伸度や高温時の耐熱性が低下
する傾向があり、逆に該構成比が大きくなると引裂き強
度や接着力が低くなる傾向にある。

実施例４ 実施例１のPPS−BO−１とPPS−NO−１を重ね合わせ
て、実施例１の条件で積層した。更に、実施例１で用い
た圧延銅箔を上記の積層体のPPS−NO−１側に温度260
℃、圧力10kg/cm²の条件で積層し（積層体−６）、実施
例１の製造方法の違いを比較した。

また、実施例２のPPS−BO−２とPPS−NO−２と金属箔
を実施例２の条件で積層した。更に温度250℃、圧力10k
g/cm²の条件でPPS−NO−２と金属箔を積層し、該積層体
のPPS−NO−２側と上記の積層体のPPS−BO−２側を温度
260℃、圧力10kg/cm²の条件で積層し（積層体−７）実
施例２の積層体と比較した。

積層体−６及び７の評価結果を第１表に示す。

積層体−１及び２の物性とほぼ同じであることがわか
る。すなわち、本発明の積層体の製造は、実施例１のよ
うに積層することもできるし、また上記のように、あら
かじめ、２層体または３層体を作製し、引き続き、該２
層体のPPS−NO側（３層体の場合はPPS−BO側）に積層し
ていくこともできる。

実施例５ 実施例１で用いたPPSポリマを30mm径のエクストルー
ダによって310℃で溶融し、長さ200mm、間隔0.5mmの直
線状のリップを有するＴダイから押し出した。

一方、Ｔダイ直下に表面温度を25℃に保った金属製の
プレスロールを設け、実施例２で用いたPPS−BO−２を2
m/分の速度でプレスしながら走行させ上記のポリマを積
層厚みが100μｍになるよう連続的に積層した。Ｔダイ
とPPS−BO−２との距離は10mmとし、ブレス圧力は2kg/c
m²とした。更に該積層体のPPS−NO側に0.5mm厚さのアル
ミニウム板を温度260℃、圧力15kg/cm²の条件で熱プレ
スした。得られた積層体を積層体−８とする。

実施例６ 実施例５と同様にして、PPS−BO−２と実施例１で用
いた金属箔の間にPPSポリマを押し出し、PPS−BO、PPS
−NO、金属箔の３層体を作製した（積層体−９）。

評価 実施例５、６で作製した積層体８、９の評価を行なっ
た結果、第１表の積層体−１と同様の物性値を示し、全
て本発明の目的を達成していた。

比較例４ 実施例１で用いたPPS−BO−１、PPS−NO−１、金属箔
を比較例３で用いた接着剤を介して上記の順に積層し
た。積層の条件は比較例３と同条件である（積層体−1
0）。

積層体−10の評価結果を第１表に示す。

吸湿性、誘電特性の安定性が悪く、また耐熱性は、比
較例３の積層体−５よりも悪かった。

実施例７ 実施例１のPPS−BO、PPS−NO、銅箔を用い、実施例１
の条件で積層温度及び圧力を変更して、積層状態を観察
した。その結果を第２表に示す。積層温度は、180℃未
満では接着せず、270℃を越えると積層体の平面性が急
に悪化し、積層体の厚み及び厚みむらのコントロールが
しにくくなる。

一方、圧力は1.0kg/cm²未満では積層温度を高くして
も接着せず、20kg/cm²を越えると急激に平面性が悪化し
たり、中心層のPPS−NOが破断したりして、積層体の厚
み及び厚みむらのコントロールがしにくくなる。

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】二軸配向ポリフェニレンスルフィドフィル
   ムの少なくとも片面に、未延伸ポリフェニレンスルフィ
   ドシート及び金属板がこの順に接着剤を介することなく
   積層されてなることを特徴とする積層体。