JP2797161B2 - 樹脂組成物及び容器 - Google Patents
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Tubes (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
Description
アケア、その他の化粧品、あるいは食品などが充填され
る容器の構成材料に好適な樹脂組成物を用いて構成され
た容器に関するものである。
容器の構成材料として、押し出し加工性が良く、成形し
た容器のピンチオフ部の接着性が良いポリオレフィン系
樹脂が提案されている。又、チューブ状容器の少なくと
も内層部の構成材料として、押し出し加工性が良く、
又、ヒートシール性が良いポリオレフィン系樹脂が提案
されている。尚、このようなポリオレフィン系樹脂とし
ては、例えば高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレ
ン、直鎖状低密度ポリエチレン、ランダムポリプロピレ
ン、ブロックポリプロピレン等が有る。
はガスバリヤー性や耐油性に劣る為に種々の提案がなさ
れており、例えば特公昭51−43074号公報、特公
昭56−23792号公報、特公昭57−15532号
公報、特開昭60−49939号公報に示される如く、
ポリオレフィン系樹脂からなる最内層と最外層との間の
中間層に、例えばエチレン−ビニルアルコール共重合体
やナイロンのようなバリヤー性樹脂層を設け、外界から
の酸素ガスの侵入を防止し、又、油分の浸透を防止する
為の技術が提案されている。尚、このような提案の多層
構造の容器においても、その最内層材料はピンチオフ接
着性やヒートシール性の観点からポリオレフィン系樹脂
が用いられている。
ア、ヘアケア、その他の化粧品、あるいは食品などのよ
うに各種動植物性の油脂、そのエステル交換誘導体、イ
ソパラフィン、シリコーン油などの合成油を始めとする
油成分を含有する場合、これらの油成分が容器の構成材
料であるポリオレフィン系樹脂に浸透し、容器がポリオ
レフィン系樹脂単層の場合には、容器表面への油分の滲
み出し現象が生じ、又、バリヤー性樹脂が中間層に設け
られている多層型の容器にあっても、最内層のポリオレ
フィン系樹脂が油分を吸収して膨潤し、バイメタル効果
によって変形する等の現象が起きてしまう。
には80〜90%もの油成分が配合されていることも有
り、このような場合には上述の欠陥は甚だ著しい。さら
に、最近においては、嗜好性などの理由から、メントー
ル系、ミント系などの各種フレーバー、その他香料、ビ
タミンEや各種エキス等が配合されていることが多くな
り、これらの成分も容器の内層材料への浸透、透過或い
は吸着といった現象が起き、これらの有効成分が減少し
てしまうことから、配合効果が低下してしまい、期待さ
れた効果が喪失している問題が有る。
特公昭60−26008号公報や特開平2−21964
6号公報に示される如く、チューブ状容器の最内層にエ
チレン−ビニルアルコール共重合体を用いることが提案
されたり、特開昭51−84877号公報、特開昭51
−92880号公報、特開昭62−53817号公報及
び特公昭63−50260号公報に示される如く、ナイ
ロンやポリエチレンテレフタレート等の樹脂を用いたり
することが提案されている。
油分などに対する遮断効果を有するものの、ピンチオフ
接着性やヒートシール性が劣っており、決して満足でき
るものではない。さらには、エチレン−ビニルアルコー
ル共重合体、ナイロンやポリエチレンテレフタレート等
の樹脂を容器の内層材料として用いた場合、容器自体が
ゴワゴワした硬い感触のものとなってしまい、ポリオレ
フィン系樹脂特有の柔軟なスクイズ性や絞出性が期待で
きず、容器としての価値はそれだけで半減してしまう。
すなわち、プラスチック容器の良さは、ガラス瓶や陶器
製容器に比べて軽く、割れにくい他、ボトルをスクイズ
することによって、あるいはチューブを絞り出すことに
よって簡単に内容物を出せる特長が有る訳であるが、こ
のような特長が半減してしまうのである。
ト等の樹脂とポリオレフィン系樹脂とを積層して容器を
構成するには、最適加工温度が異なることから成形自体
が困難であり、そして無理やり成形しても収縮率の差な
どから変形した容器になってしまう等の問題点が有る。
油分の多い内容物に対しても保存中に変形や膨潤を起こ
さず、かつ、柔軟性に富み、スクイズ性や絞り出し性、
さらにはピンチオフ接着性やヒートシール性に優れた容
器を提供することである。
の素材として用いられた容器であって、 前記樹脂組成物
は、50℃以上の高いガラス転移温度を持つ非結晶性な
いしは低結晶性のポリエステル樹脂及びポリアミド樹脂
の群の中から選ばれる少なくとも一つの樹脂と、40℃
以下の低いガラス転移温度を持つポリエステル樹脂及び
ポリアミド樹脂の群の中から選ばれる少なくとも一つの
樹脂(結晶性のもの、非結晶性のもの何れでも良い)と
がブレンドされたもので、このブレンド樹脂の動的粘弾
性測定によって得られるtanδの温度依存性に二つの
ピークがあり、 前記二つのピークは、前記高いガラス転
移温度を持つ非結晶性ないしは低結晶性の樹脂の動的粘
弾性測定によって得られるtanδの温度依存性におい
て表れるピーク位置よりも低温度側にあり、かつ、前記
低いガラス転移温度を持つ樹脂の動的粘弾性測定によっ
て得られるtanδの温度依存性において表れるピーク
位置よりも高温度側にあることを特徴とする容器によっ
て達成される。
上、より好ましくは約60℃以上の非結晶性ないしは低
結晶性のポリエステル樹脂及びポリアミド樹脂の群の中
から選ばれる樹脂と、ガラス転移温度(Tg)が約40
℃以下、より好ましくは約30℃以下、さらに好ましく
は約20℃以下のポリエステル樹脂及びポリアミド樹脂
の群の中から選ばれる樹脂との割合は、前者の樹脂が1
0〜95重量部、好ましくは20〜80重量部、より好
ましくは30〜70重量部に対して、後者の樹脂が90
〜5重量部、好ましくは80〜20重量部、より好まし
くは70〜30重量部であることが好ましい。
よって得られるtanδの温度依存性において表れる二
つのピークが、50℃以上の高いガラス転移温度を持つ
非結晶性ないしは低結晶性の樹脂の動的粘弾性測定によ
って得られるtanδの温度依存性において表れるピー
ク位置よりも低温度側にあり、かつ、40℃以下の低い
ガラス転移温度を持つ樹脂の動的粘弾性測定によって得
られるtanδの温度依存性において表れるピーク位置
よりも高温度側にあるようブレンドされてなるものであ
ることが好ましく、又、ブレンド樹脂の動的粘弾性測定
によって得られるtanδの温度依存性において表れる
二つのピークの中の一方は室温(20℃)より低い温度
側にあり、他方は室温(20℃)より高い温度側にある
ようブレンドされてなるものであることが好ましい。
成物は、耐油性に優れ、例えば油分の多い内容物に対し
ても保存中に変形や膨潤を起こさず、かつ、柔軟性に富
み、スクイズ性や絞り出し性、さらにはピンチオフ接着
性やヒートシール性に優れており、このような樹脂組成
物を用いて構成される容器はスキンケア、ヘアケア、そ
の他の化粧品、あるいは食品などのように各種動植物性
の油脂、そのエステル交換誘導体、イソパラフィン、シ
リコーン油などの合成油を始めとする油成分を含有する
ものとか、嗜好性などの理由から、メントール系、ミン
ト系などの各種フレーバー、その他香料、ビタミンEや
各種エキス等が配合されているものの容器として好適な
ものとなる。特に、本発明の樹脂組成物は、成形加工性
が良く、そして溶融接着性に優れ、しかも適度な柔軟性
を有し、ゴワゴワした感触を呈することがなく、又、ポ
リオレフィン系樹脂などと組み合わせても優れた容器が
得られる。
は、240℃で溶融した後20℃まで急冷したサンプル
を示差走査型熱量計(セイコー電子工業社製のDSC−
220型を使用)によって融点より30℃高い温度で1
0分間保持し、その後ガラス転移点よりも50℃低い温
度まで急冷して約10分間保持した後、20℃/min
の昇温速度で測定したものである。結晶性は、融点より
30℃高い温度で10分間保持し、その後融点よりも5
0℃低い温度まで急冷して約10分間保持した後、10
℃/minの昇温速度で結晶融解に基づくピークを測定
し、ピーク面積の大きさで判断した。すなわち、DSC
測定チャートにおいてピーク面積が20mJ/g以下の
ものを低結晶性の樹脂と言い、5mJ/g以下のものを
非結晶性の樹脂と言う。又、動的粘弾性の測定は、24
0℃で溶融した後、20℃まで急冷したサンプルを動的
粘弾性測定装置(レオメトリック社製、RSA−II型を
使用、周波数1Hz、歪0.1%、測定温度−100〜
140℃、3℃毎、温度保持時間1分)を用いて行っ
た。
いTgを持つ非結晶性ないしは低結晶性のポリエステル
樹脂及びポリアミド樹脂の群の中から選ばれる少なくと
も一つの樹脂と、低いTgを持つポリエステル樹脂及び
ポリアミド樹脂の群の中から選ばれる少なくとも一つの
樹脂とがブレンドされ、このブレンド樹脂の動的粘弾性
測定によって得られるtanδの温度依存性に二つのピ
ークがあるブレンド樹脂は、Tgが高い樹脂とTgが低
い樹脂が相溶しておらず、相分離しているものと考えら
れる。
るいはポリアミド樹脂単体のtanδの温度依存性で
は、それぞれのTgに起因する温度に単独のピークが存
在するにすぎない。ブレンド樹脂のtanδの二つのピ
ークのうち、高温度側に存在するピークの位置は、Tg
が高いポリエステル樹脂又はポリアミド樹脂のTgに起
因するが、Tgが低いポリエステル樹脂又はポリアミド
樹脂とブレンドすることによってやや低い温度側にシフ
トし、もう一つの低い温度側に存在するピークの位置は
Tgが低いポリエステル樹脂又はポリアミド樹脂のTg
に起因するものであるが、Tgが高いポリエステル樹脂
又はポリアミド樹脂とブレンドすることによってやや高
温度側にシフトする。
性におけるピークの位置が、ブレンドする前の樹脂単体
のピーク位置からシフトするのは、Tgが高いポリエス
テル樹脂やポリアミド樹脂とTgが低いポリエステル樹
脂やポリアミド樹脂との間で多少のエステル交換反応、
アミド交換反応やエステルアミド交換反応が起こってい
る為と考えられる。
樹脂は、スクリューによる押出性などの成形加工性に優
れているが、その高いガラス転移温度(Tg)の為に室
温付近で高い剛性を示し、特にスクイズ性を要求される
容器に用いた場合にはゴワゴワした感触を呈する。これ
に対して、Tgが低いポリエステル樹脂やポリアミド樹
脂は、その低いガラス転移温度(Tg)の為に柔軟性に
優れているが、溶融粘度が低く、スクリューによる押し
出しが困難といったように成形加工性がよくない。
物は、ガラス転移温度(Tg)が高いポリエステル樹脂
又はポリアミド樹脂とガラス転移温度(Tg)が低いポ
リエステル樹脂又はポリアミド樹脂とがそれぞれ相分離
して存在している為、互いの特性が補い合われ、成形加
工性は良く、そして溶融接着性に優れている為にピンチ
オフ接着性やヒートシール性が良く、しかも適度な柔軟
性を有し、ゴワゴワした感触を呈することなく、さらに
はポリオレフィン系樹脂等と組み合わせても優れた容器
が得られ、そしてこの容器は優れた耐油性を有するもの
となる。
が50℃以上のポリエステル樹脂は、ジカルボン酸成分
としてイソフタル酸やイソフタル酸誘導体及びテレフタ
ル酸やテレフタル酸誘導体の群の中から選ばれる少なく
とも一つを用いて、グリコール成分としてエチレングリ
コール及びシクロヘキサンジメタノールの群の中から選
ばれる少なくとも一つを用いて構成することが出来る。
尚、ジカルボン酸成分とグリコール成分の好ましい組み
合わせは、テレフタル酸−エチレングリコール−シクロ
ヘキサンジメタノールの系やイソフタル酸−テレフタル
酸−エチレングリコールの系である。そして、テレフタ
ル酸−エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノー
ルの系における好ましい共重合モル比は、テレフタル酸
100に対して、エチレングリコールは60〜90、シ
クロヘキサンジメタノールは40〜10である。又、イ
ソフタル酸−テレフタル酸−エチレングリコールの系に
おける好ましい重合モル比は、エチレングリコール10
0に対して、テレフタル酸は5〜30、イソフタル酸は
70〜95である。尚、これらの他に少量の他の成分が
用いられても差し支えない。
が約40℃以下のポリエステル樹脂は、ジカルボン酸成
分としてテレフタル酸、イソフタル酸、コハク酸、グル
タル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼラ
イン酸、セバシン酸、ノナメチレンジカルボン酸、デカ
メチレンジカルボン酸、シクロプロパンジカルボン酸、
シクロブタンジカルボン酸、シクロペンタンジカルボン
酸、シクロヘキサンジカルボン酸及び前者の誘導体の群
の中から選ばれる少なくとも一つを用いて、中でもコハ
ク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン
酸、アゼライン酸、セバシン酸、ノナメチレンジカルボ
ン酸、デカメチレンジカルボン酸といった脂肪族ジカル
ボン酸やその誘導体群の中から選ばれる少なくとも一つ
を用いて、グリコール成分としてエチレングリコール、
ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレ
ングリコール、1,6−ヘキサンジオール、ネオペンチ
ルグリコール、ポリエチレングリコール、ポリテトラメ
チレングリコール、シクロヘキサンジメタノール、ハイ
ドロキノン、レゾルシンの群の中から選ばれる少なくと
も一つを用いて、中でもジエチレングリコール、プロピ
レングリコール、ブチレングリコール、1,6−ヘキサ
ンジオール、ポリエチレングリコール、ポリテトラメチ
レングリコール、シクロヘキサンジメタノールといった
炭素数3以上の脂肪族または脂環式グリコールの群の中
から選ばれる少なくとも一つを用いて構成することが出
来る。又、p−オキシ安息香酸のようなヒドロキシカル
ボン酸成分を用いても構成できる。尚、ジカルボン酸成
分とグリコール成分の好ましい組み合わせは、テレフタ
ル酸−イソフタル酸−アジピン酸(必要に応じて)−ブ
チレングリコールの組み合わせからなる重合体で、好ま
しい共重合モル比は30〜75:5〜35:0〜50:
100である。尚、これらの他に少量の他の成分が用い
られても差し支えない。
約50℃以上のポリアミド樹脂は、コハク酸、グルタル
酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン
酸、セバシン酸、ノナメチレンジカルボン酸、デカメチ
レンジカルボン酸、シクロプロパンジカルボン酸、シク
ロブタンジカルボン酸、シクロペンタンジカルボン酸、
シクロヘキサンジカルボン酸のような脂肪族あるいは脂
環式ジカルボン酸の群の中から選ばれる少なくとも一つ
と、ジアミン成分であるトリメチレンジアミン、テトラ
メチレンジアミン、ペンタメチレンジアミン、ヘキサメ
チレンジアミン、ポリアルキレンポリアミン、ポリエー
テルポリアミン、ピペラジンのような脂肪族あるいは脂
環式ジアミンの群の中から選ばれる少なくとも一つに、
さらに芳香族ポリアミド樹脂のジカルボン酸成分である
テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン
酸、あるいは芳香族ポリアミド樹脂のジアミン成分であ
るフェニレンジアミン、m−キシレンジアミン、ベンチ
ジン、4,4’−ジアミノジフェニルメタン、4,4’
−ジアミノジフェニルエーテル、4,4’−ジアミノジ
フェニルスルフィド、4,4’−ジアミノジフェニルス
ルホンの群の中から選ばれる少なくとも一つを用いるこ
とによって構成することが出来る。又、脂肪族ポリアミ
ド樹脂の成分であるε−カプロラクタム、ω−アミノエ
ナントラクタム、ω−カプリルラクタムのような脂肪族
系のラクタムや、ω−アミノエナント酸、11−アミノ
ウンデカン酸、ε−アミノカプロン酸のような脂肪族系
のアミノ酸の群の中から選ばれる少なくとも一つと、芳
香族ポリアミド樹脂のジカルボン酸成分又はジアミン成
分の中から選ばれる少なくとも一つとを用いて構成する
ことが出来る。又、芳香族ポリアミド樹脂の成分である
p−アミノ安息香酸のような芳香族アミノ酸と脂肪族ポ
リアミド樹脂のジカルボン酸成分やジアミン成分の中か
ら選ばれる少なくとも一つとを用いて構成することも出
来る。尚、これらの他にも他の成分が少量用いられて構
成されても良い。
約40℃以下のポリアミド樹脂は、ジカルボン酸として
アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、
ノナメチレンジカルボン酸、デカメチレンジカルボン
酸、ラウリン酸の群の中から選ばれる少なくとも一つを
用いて、ジアミン成分としてヘキサメチレンジアミン、
ヘプタメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、ノ
ナメチレンジアミン、デカメチレンジアミンの群の中か
ら選ばれる少なくとも一つを用いて構成することが出来
る。又、ω−アミノドデカン酸や11−アミノウンデカ
ン酸の中から選ばれる少なくとも一つを用いて構成する
ことも出来る。この他、テレフタル酸、イソフタル酸、
コハク酸、グルタル酸、シクロプロパンジカルボン酸、
シクロブタンジカルボン酸、シクロペンタンジカルボン
酸、シクロヘキサンジカルボン酸のようなジカルボン酸
成分や、ポリアルキレンポリアミン、フェニレンジアミ
ン、m−キシレンジアミン、ベンチジン、4,4’−ジ
アミノジフェニルメタン、4,4’−ジアミノジフェニ
ルエーテル、4,4’−ジアミノジフェニルジスルフィ
ド、4,4’−ジアミノジフェニルスルホン、ピペラジ
ンのようなジアミン成分や、ε−カプロラクタム、ω−
アミノエナントラクタム、ω−カプリルラクタム、ω−
デカノラクタムのようなラクタムや、ω−アミノエナン
ト酸、ω−アミノカプロン酸、p−アミノ安息香酸のよ
うなアミノ酸が少量用いられて構成されても良い。
る場合にあっては、これのみを用いて単層型の容器(又
は容器胴部)を構成することもできるが、多層にして最
内層に前記本発明のブレンド樹脂を用いるようにしても
良い。層構成としては、例えば下記に示すような二種二
層、三種三層、四種五層などが考えられるが、最内層に
本発明のブレンド樹脂が用いられておれば、どのような
構成でもよい。
チレン樹脂(LDPE)、直鎖状低密度ポリエチレン樹
脂(LLDPE)、高密度ポリエチレン樹脂(HDP
E)、ホモポリプロピレン、ブロックポリプロピレン、
ランダムポリプロピレンなどが挙げられる。
系樹脂のα,β−不飽和型酸無水物変性物、α,β−不
飽和型エステル変性物、エポキシ変性物、エチレン−酢
酸ビニル共重合体などが挙げられる。ガスバリヤー性樹
脂としては、エチレン−ビニルアルコール共重合体、M
Xナイロン、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデ
ンなどが挙げられる。
なわち本発明のブレンド樹脂組成物の厚みは、耐油性の
観点から5μm以上、より望ましくは20μm以上であ
ることが好ましい。ガスバリヤー性樹脂層の厚さは10
0μm以下、より望ましくは50μm以下であることが
好ましい。本発明のブレンド樹脂組成物は、押出ブロー
成形法による中空状容器に用いることが出来、又、アル
ミニウム箔、紙、樹脂などとのラミネートシートにして
チューブ状容器、パウチ、ピロー包装などに用いること
も出来る。
例えば大豆油、綿実油、トウモロコシ油、ゴマ油、ナタ
ネ油、オリーブ油、ツバキ油、ヒマシ油、パーム油、ヤ
シ油などの植物性油脂、イワシ油、鯨油、骨油、牛脂、
豚脂、羊脂、馬脂、バター脂などの動物性油脂、前記の
油脂を加水分解して得られるカプロン酸、カプリン酸、
ラウリン酸、オレイン酸、リノール酸、ステアリン酸な
どの炭素数4〜30の有機酸、モノグリセライド、ジグ
リセライド誘導体、合成有機酸、流動パラフィン、灯
油、ケロシン、ナフサ、リグロイン、セテン、オクテ
ン、セタン、オクタン、デカン、ドデカン、オクタデカ
ンなどの炭化水素類、オクチルラウレート、ジオクチル
フタレート、ブチルラウリルフタレート、ジブチルフタ
レート、2−エチルヘキシルラウレート、イソプロピル
パルミテートなどのエステル油類、オクチルアルコー
ル、ラウリルアルコール、オレイルアルコール、2−エ
チルヘキシルアルコール、ゲルベアルコールなどの炭素
数4〜30の直鎖または分岐アルコール、その他鉱油、
ラノリン、ワセリン、ミツロウ、ポリプロピレングリコ
ールなどの油性成分、ポリオキシエチレンソルビタンモ
ノオレエート、ソルビタンモノラウレート、ソルビタン
モノパルミテート、ソルビタンモノステアレート、ソル
ビタンジオレエート、プロピレングリコールモノラウレ
ート、グリセリルモノステアレート、プロピレングリコ
ールモノステアレート、エチレングリコールモノステア
レート、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテ
ル、ポリオキシプロピレンアルキルエーテル等の界面活
性剤、特に油性が強いHLB値が15以下の非イオン系
界面活性剤、ベビーオイル、エモリエントローション、
モイスチュアーローション、マッサージローション、ク
レンジングローション等の各種スキンローション、化粧
下クリーム、バニシングクリーム、エモリエントクリー
ム等のスキンクリーム、シェービングクリーム、ヘアリ
ムーバー、枝毛コートクリーム、整髪用オイルなどの化
粧品、香料品分野、調理油、サラダ油、イタリアンドレ
ッシング、フレンチドレッシング等の油性ドレッシング
類やマヨネーズ、または床用ワックス等の住居用製品な
どを挙げることができるが、これらに限定されるもので
はない。
本発明はこれらの実施例にのみ限定されるものではな
い。 〔実施例1〕テレフタル酸−エチレングリコール−シク
ロヘキサンジメタノール(モル比は100:72:2
8)からなるTgが81℃の非結晶性ポリエステル樹脂
(A)50重量部と、テレフタル酸−イソフタル酸−ア
ジピン酸−ブチレングリコール(モル比は47:29:
24:100)からなるTgが1.0℃のポリエステル
樹脂(B)50重量部とをブレンドして本発明になるブ
レンド樹脂を得た。
出機(東洋精機製作所製のラボ・プラストミル:基本装
置;30−150形、測定ヘッド;2D25−S形、ス
クリュー;異方向外回り多条スクリュー)を用い、シリ
ンダー設定温度180〜220℃、スクリュー回転数8
0rpmの条件で混練押出した。押し出されたストラン
ド状のブレンド樹脂を直ちに水槽で冷却し、ペレタイザ
ーによってカットしてペレット状にし、30℃〜50℃
で一昼夜真空乾燥した。そして、このペレット状のブレ
ンド樹脂を200℃でプレスし、20℃に急冷してシー
ト状になし、これを適宜切り取って動的粘弾性の測定を
行った。
示す。樹脂(B)と樹脂(A)各々単独のtanδは8
℃と85℃付近に単一のピークを示すが、本実施例のブ
レンド樹脂のtanδは樹脂(B)に起因する23℃付
近のピークと樹脂(A)に起因する63℃付近のピーク
といったように二つのピークが見られる。又、本実施例
のブレンド樹脂を通常の方法で染色して透過型電子顕微
鏡で観察した結果、このブレンド樹脂は海島構造をして
おり、二相分離しているものであることが判った。
コール−シクロヘキサンジメタノール(モル比は10
0:72:28)からなるTgが81℃の非結晶性ポリ
エステル樹脂(A)70重量部と、テレフタル酸−イソ
フタル酸−アジピン酸−ブチレングリコール(モル比は
55:14:31:100)からなるTgが−5.5℃
のポリエステル樹脂(B)30重量部とをブレンドして
本発明になるブレンド樹脂を得た。
ンド樹脂の動的粘弾性測定を行った。そのtanδの温
度依存性の結果を図2に示す。樹脂(B)と樹脂(A)
各々単独のtanδは−3℃と85℃付近に単一のピー
クを示すが、本実施例のブレンド樹脂のtanδは樹脂
(B)に起因する13℃付近のピークと樹脂(A)に起
因する72℃付近のピークといったように二つのピーク
が見られる。
で染色して透過型電子顕微鏡で観察した結果、このブレ
ンド樹脂は海島構造をしており、二相分離しているもの
であることが判った。 〔実施例3〕テレフタル酸−エチレングリコール−シク
ロヘキサンジメタノール(モル比は100:72:2
8)からなるTgが81℃の非結晶性ポリエステル樹脂
(A)50重量部と、テレフタル酸−イソフタル酸−ア
ジピン酸−ブチレングリコール(モル比は34:21:
45:100)からなるTgが−19.4℃のポリエス
テル樹脂(B)50重量部とをブレンドして本発明にな
るブレンド樹脂を得た。
ンド樹脂の動的粘弾性測定を行った。そのtanδの温
度依存性の結果を図3に示す。樹脂(B)と樹脂(A)
各々単独のtanδは−17℃と85℃付近に単一のピ
ークを示すが、本実施例のブレンド樹脂のtanδは樹
脂(B)に起因する−15℃付近のピークと樹脂(A)
に起因する78℃付近のピークといったように二つのピ
ークが見られる。
で染色して透過型電子顕微鏡で観察した結果、このブレ
ンド樹脂は海島構造をしており、二相分離しているもの
であることが判った。 〔実施例4〕テレフタル酸−イソフタル酸−エチレング
リコール(モル比は11:89:100)からなるTg
が62℃の非結晶性ポリエステル樹脂70重量部と、テ
レフタル酸−イソフタル酸−アジピン酸−ブチレングリ
コール(モル比は55:14:31:100)からなる
Tgが−5.5℃のポリエステル樹脂(B)30重量部
とをブレンドして本発明になるブレンド樹脂を得た。
ンド樹脂の動的粘弾性測定を行った。そのtanδの温
度依存性の結果を図4に示す。樹脂(B)と樹脂(A)
各々単独のtanδは−3℃と69℃付近に単一のピー
クを示すが、本実施例のブレンド樹脂のtanδは樹脂
(B)に起因する10℃付近のピークと樹脂(A)に起
因する65℃付近のピークといったように二つのピーク
が見られる。
で染色して透過型電子顕微鏡で観察した結果、このブレ
ンド樹脂は海島構造をしており、二相分離しているもの
であることが判った。 〔実施例5〕テレフタル酸−イソフタル酸−エチレング
リコール(モル比は11:89:100)からなるTg
が62℃の非結晶性ポリエステル樹脂(A)60重量部
と、テレフタル酸−イソフタル酸−アジピン酸−ブチレ
ングリコール(モル比は47:29:24:100)か
らなるTgが1.0℃のポリエステル樹脂(B)40重
量部とをブレンドして本発明になるブレンド樹脂を得
た。
ンド樹脂の動的粘弾性測定を行った。そのtanδの温
度依存性の結果を図5に示す。樹脂(B)と樹脂(A)
各々単独のtanδは8℃と69℃付近に単一のピーク
を示すが、本実施例のブレンド樹脂のtanδは樹脂
(B)に起因する16℃付近のピークと樹脂(A)に起
因する65℃付近のピークといったように二つのピーク
が見られる。
で染色して透過型電子顕微鏡で観察した結果、このブレ
ンド樹脂は海島構造をしており、二相分離しているもの
であることが判った。 〔実施例6〕 ノバミッドX21(三菱化成社製)のTgが125℃の
非結晶性ポリアミド樹脂(A)50重量部と、テレフタ
ル酸−イソフタル酸−アジピン酸−ブチレングリコール
(モル比は47:29:24:100)からなるTgが
1.0℃のポリステル樹脂(B)50重量部とをブレン
ドして本発明になるブレンド樹脂を得た。
ンド樹脂の動的粘弾性測定を行った。そのtanδの温
度依存性の結果を図6に示す。樹脂(B)と樹脂(A)
各々単独のtanδは8℃と135℃付近に単一のピー
クを示すが、本実施例のブレンド樹脂のtanδは樹脂
(B)に起因する10℃付近のピークと樹脂(A)に起
因する127℃付近のピークといったように二つのピー
クが見られる。
で染色して透過型電子顕微鏡で観察した結果、このブレ
ンド樹脂は海島構造をしており、二相分離しているもの
であることが判った。 〔実施例7〕 ノバミッドX21のTgが125℃の非結晶性ポリアミ
ド樹脂(A)50重量部と、ダイアミド471(ダイセ
ル・ヒュルス社製)のTgが24℃の共重合ポリアミド
樹脂(B)50重量部とをブレンドして本発明になるブ
レンド樹脂を得た。
ンド樹脂の動的粘弾性測定を行った。そのtanδの温
度依存性の結果を図7に示す。樹脂(B)と樹脂(A)
各々単独のtanδは23℃と135℃付近に単一のピ
ークを示すが、本実施例のブレンド樹脂のtanδは樹
脂(B)に起因する33℃付近のピークと樹脂(A)に
起因する123℃付近のピークといったように二つのピ
ークが見られる。
で染色して透過型電子顕微鏡で観察した結果、このブレ
ンド樹脂は海島構造をしており、二相分離しているもの
であることが判った。 〔実施例8〕テレフタル酸−エチレングリコール−シク
ロヘキサンジメタノール(モル比は100:72:2
8)からなるTgが81℃の非結晶性ポリエステル樹脂
(A)50重量部と、ダイアミド471からなるTgが
24℃の共重合ポリアミド樹脂(B)50重量部とをブ
レンドして本発明になるブレンド樹脂を得た。
ンド樹脂の動的粘弾性測定を行った。そのtanδの温
度依存性の結果を図8に示す。樹脂(B)と樹脂(A)
各々単独のtanδは23℃と85℃付近に単一のピー
クを示すが、本実施例のブレンド樹脂のtanδは樹脂
(B)に起因する33℃付近のピークと樹脂(A)に起
因する81℃付近のピークといったように二つのピーク
が見られる。
で染色して透過型電子顕微鏡で観察した結果、このブレ
ンド樹脂は海島構造をしており、二相分離しているもの
であることが判った。
003(昭和電工社製、HDPE)、中間層にアドマー
AT(三井石油化学工業社製、接着性ポリオレフィ
ン)、最内層に前記実施例1のブレンド樹脂を用いて、
三種三層の偏平ボトル(長径65mm、短径35mm、
内容積300ml、胴部における最外層の厚み450μ
m、中間層の厚み50μm、最内層の厚み100μm)
を成形した。
イレクトブロー成形機を用い、最外層及び中間層の樹脂
の押出機シリンダー温度は150〜210℃、最内層の
樹脂の押出機シリンダー温度140〜200℃にて溶融
樹脂を押し出して円筒状のパリソンを形成し、これを金
型で挟み込んだ後、パリソンに圧縮空気を吹き込んで偏
平ボトルを成形した。
ブレンド樹脂の代わりに実施例2のブレンド樹脂を用
い、三種三層の偏平ボトルを成形した。 〔実施例12〕実施例10において用いたブレンド樹脂
の代わりに実施例3のブレンド樹脂を用い、三種三層の
偏平ボトルを成形した。
ブレンド樹脂の代わりに実施例6のブレンド樹脂を用
い、三種三層の偏平ボトルを成形した。 〔実施例14〕実施例10において用いたブレンド樹脂
の代わりに実施例7のブレンド樹脂を用い、三種三層の
偏平ボトルを成形した。
E)、中間層にアドマーAT、最内層に実施例8のブレ
ンド樹脂を用いて、三種三層のチューブ状容器を成形し
た。
押出チューブ成形機を用い、各樹脂の押出機シリンダー
温度150〜180℃にて押し出し、直径35mmの三
種三層のパイプ状成形物を得た。得られたパイプ状成形
物の厚みは、最外層が350μm、中間層が50μm、
最内層が50μmである。このパイプ状成形物を130
mmの長さにカットし、さらに縦型射出成形機にて上記
ブレンド樹脂を射出し、一端にねじ部付きの頭部を形成
して約120mlの容量のチューブ状容器とした。
ブレンド樹脂の代わりに実施例1のブレンド樹脂を用
い、三種三層のチューブ状容器を成形した。 〔実施例18〕低密度ポリエチレン/アドマーLF(三
井石油化学工業社製、接着性ポリオレフィン)/エバー
ルEP−E(クラレ社製、エチレン−ビニルアルコール
共重合体)/アドマーAT/実施例4のブレンド樹脂と
いった層構成の五種五層のチューブ状容器を成形した。
着層からなる二層シートに、実施例5のブレンド樹脂を
Tダイ押出機によりラミネートし、三種三層のラミネー
トシートを作製した。尚、各層の厚さは、低密度ポリエ
チレン層が40μm、接着層が20μm、ブレンド樹脂
層が20μmである。
側にして二枚重ね合わせ、10cm角に三方をヒートシ
ールしてパウチ状の容器とした。
代わりに、実施例4のブレンドポリエステル樹脂を用い
て同様に行い、三種三層の偏平ボトルを成形した。
平ボトルを成形した。 〔比較例2〕 ショーレックス5003を用いて、実施例10と同様に
して単層偏平ボトルを成形した。
外層側)/アドマーHB030(三井石油化学工業社
製、接着性樹脂)/エバールEP−E(最内層側)から
なる層構成で実施例10と同様にして偏平ボトルを成形
した。 〔比較例4〕ショーレックス5003D(三井石油化学
工業社製、高密度ポリエチレン、最外層側)/アドマー
AT/テレフタル酸−イソフタル酸−アジピン酸−エチ
レングリコール−ブチレングリコール−シクロヘキサン
ジメタノール(モル比は147:29:24:72:1
00:28、Tg40℃の共重合ポリエステル樹脂、最
内層側)からなる層構成で実施例10と同様にして偏平
ボトルを成形した。
外層側)/アドマーHB030/エバールEP−E/ア
ドマーLF500/ショーレックス5003(最内層
側)からなる層構成で実施例10と同様にして偏平ボト
ルを成形した。 〔比較例6〕ショーレックス5003(最外層側)/ア
ドマーHB030/エバールEP−E/アドマーLF5
00/ハイミラン1652(三井デュポンポリケミカル
社製、アイオノマー)(最内層側)を用いて、実施例1
0と同様にして偏平ボトルを成形した。
外層側)/アドマーAT/J−125(三井ペット社
製、ポリエチレンテレフタレート、Tgが78℃、固有
粘度〔η〕が0.77、結晶性)(最内層側)を用い
て、実施例10と同様にして偏平ボトルを成形した。
コール−シクロヘキサンジメタノール(モル比は10
0:72:28)からなるTgが81℃の非結晶性ポリ
エステル樹脂を用いて、偏平ボトル(内容積300m
l、胴部における厚み600μm)を成形した。
い、押出機シリンダー温度は220℃にて溶融樹脂を押
し出して円筒状のパリソンを形成し、これを金型で挟み
込んだ後、パリソンに圧縮空気を吹き込んでボトルを成
形した。 〔比較例9〕テレフタル酸−イソフタル酸−アジピン酸
−ブチレングリコール(モル比は55:14:31:1
00)からなるTgが−5.5℃のポリエステル樹脂を
用いて、ダイレクトブロー成形機により偏平ボトルを成
形しようとしたが、パリソンが形成できず、ボトルを成
形できなかった。
施例16と同様にして厚さ450μmの単層チューブ状
容器を成形した。 〔比較例11〕ミラソン50(350μm)(最外層
側)/アドマーLF500(50μm)/エバールEP
−E(50μm)(最内層側)の層構成で実施例16と
同様にしてチューブ状容器を成形した。
m)(最外層側)/アドマーLF500(40μm)/
エバールEP−E(20μm)/アドマーLF500
(40μm)/ミラソン50(50μm)(最内層側)
の層構成で実施例16と同様にしてチューブ状容器を成
形した。
せ、10cm角に三方をヒートシールしてパウチ状の容
器とした。 〔特性〕 上記各例(実施例1〜8)で得たブレンド樹脂及びミラ
ソン50について、耐油性及び柔軟性を調べたので、そ
の結果を表1に示す。
0℃まで急冷した熱プレスシートから試験片(5×23
×0.5mm)を切り出し、メタノールで表面を洗浄し
た後、精秤し、40℃のイソパラフィンに24時間浸漬
する。この後、表面の油分を濾紙で拭き取り、精秤し、
重量変化を算出し、これにより評価する。 〔柔軟性〕:240℃で溶融させた後、20℃まで急冷
した熱プレスシートから試験片(5×23×0.5m
m)を切り出し、これを動的粘弾性測定装置(レオメト
リック社製、RSA−II型)により測定(周波数1H
z、測定温度−100〜140℃において3℃毎、温度
保持時間1分、歪0.1%)する時に得られる20℃の
貯蔵弾性率の値で評価する。
び比較例1〜8並びに比較例10〜13)で得た容器に
ついて、各種の特性を調べたので、その結果を表2、表
3及び表4に示す。
し、密栓した後5℃の恒温室にて24時間以上コンディ
ショニングしたものについて、1mの高さから平滑なコ
ンクリート床面に容器底面がぶつかるように自由落下さ
せ、これを最高10回繰り返し、ピンチオフ部分が亀
裂、ピンホール等の破損、割れが起きる回数で表示し
た。
ドシーラー(横山忠製)にてヒートシールする。シール
ヒーター温度は500℃、シール加熱時間は9秒、シー
ル時間は3秒である。シール後、ヒートシール部分を1
5mm幅の短冊に切断し、オートグラフ(島津製作所
製、AG−500B型)にてT字剥離テストを行い、ヒ
ートシール部分の接着強度を測定した。
フィン(日本石油社製)82%、グリセリン(86%a
q)15%、高重合シリコーン3%の組成のクリーム状
内容物〕を充填し、密栓した後、温度40℃、湿度80
%の恒温恒湿槽中で3ケ月間保存する。保存品につい
て、容器の変形、油分の滲み出しをチェックした。 〔スクイズ性〕:空ボトルの側面(偏平ボトルのほぼ中
央部)をオートグラフを用いて直径10mmの圧縮部分
にて圧力をかけ、圧力1Kgfの時の変位(へこみ)量
の大きさをもって判定した。
れ、例えば油分の多い内容物に対しても保存中に変形や
膨潤を起こさず、かつ、柔軟性に富み、スクイズ性や絞
り出し性、さらにはピンチオフ接着性やヒートシール性
に優れた容器の構成材料に好適なものであることが判
る。
性を示すグラフ
性を示すグラフ
性を示すグラフ
性を示すグラフ
性を示すグラフ
性を示すグラフ
性を示すグラフ
性を示すグラフ
Claims (7)
- 【請求項1】 樹脂組成物が最内層の素材として用いら
れた容器であって、 前記樹脂組成物は、 50℃以上の高いガラス転移温度を持つ非結晶性ないし
は低結晶性のポリエステル樹脂及びポリアミド樹脂の群
の中から選ばれる少なくとも一つの樹脂と、40℃以下
の低いガラス転移温度を持つポリエステル樹脂及びポリ
アミド樹脂の群の中から選ばれる少なくとも一つの樹脂
とがブレンドされたもので、このブレンド樹脂の動的粘弾性測定によって得られるt
anδの温度依存性に二つのピークがあり、 前記二つのピークは、前記高いガラス転移温度を持つ非
結晶性ないしは低結晶性の樹脂の動的粘弾性測定によっ
て得られるtanδの温度依存性において表れるピーク
位置よりも低温度側にあり、かつ、前記低いガラス転移
温度を持つ樹脂の動的粘弾性測定によって得られるta
nδの温度依存性において表れるピーク位置よりも高温
度側にある ことを特徴とする容器。 - 【請求項2】 50℃以上の高いガラス転移温度を持つ
非結晶性ないしは低結晶性のポリエステル樹脂及びポリ
アミド樹脂の群の中から選ばれる樹脂10〜95重量部
と、40℃以下の低いガラス転移温度を持つポリエステ
ル樹脂及びポリアミド樹脂の群の中から選ばれる樹脂9
0〜5重量部とがブレンドされてなることを特徴とする
請求項1の容器。 - 【請求項3】 ブレンド樹脂の動的粘弾性測定によって
得られるtanδの温度依存性において表れる二つのピ
ークの中の一方は室温より低い温度側にあり、他方は室
温より高い温度側にあるようブレンドされてなるもので
あることを特徴とする請求項1又は請求項2の容器。 - 【請求項4】 50℃以上の高いガラス転移温度のポリ
エステル樹脂は、ジカルボン酸成分としてイソフタル酸
及びテレフタル酸の群の中から選ばれる少なくとも一つ
を用いて、グリコール成分としてエチレングリコール及
びシクロヘキサンジメタノールの群の中から選ばれる少
なくとも一つを用いて構成されたものであることを特徴
とする請求項1の容器。 - 【請求項5】 50℃以上の高いガラス転移温度のポリ
アミド樹脂は、脂肪族あるいは脂環式ポリアミド樹脂の
成分に更に芳香族系ポリアミド樹脂の成分である芳香族
系ジカルボン酸、芳香族系ジアミン、芳香族系ラクタ
ム、芳香族系アミノ酸の群の中から選ばれる少なくとも
一つを用いて構成されたものであることを特徴とする請
求項1の容器。 - 【請求項6】 40℃以下の低いガラス転移温度のポリ
エステル樹脂は、ジカルボン酸成分としてテレフタル
酸、イソフタル酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン
酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン
酸、ノナメチレンジカルボン酸、デカメチレンジカルボ
ン酸、シクロプロパンジカルボン酸、シクロブタンジカ
ルボン酸、シクロペンタンジカルボン酸、シクロヘキサ
ンジカルボン酸の群の中から選ばれる少なくとも一つを
用いて、グリコール成分としてエチレングリコール、ジ
エチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレン
グリコール、1,6−ヘキサンジオール、ネオペンチル
グリコール、ポリエチレングリコール、ポリテトラメチ
レングリコール、シクロヘキサンジメタノールの群の中
から選ばれる少なくとも一つを用いて構成されたもので
あることを特徴とする請求項1の容器。 - 【請求項7】 40℃以下の低いガラス転移温度のポリ
アミド樹脂は、ジカルボン酸成分としてアジピン酸、ピ
メリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、ノナメチレンジ
カルボン酸、デカメチレンジカルボン酸、ラウリン酸の
群の中から選ばれる少なくとも一つを用いて、ジアミン
成分としてヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンジ
アミン、オクタメチレンジアミン、ノナメチレンジアミ
ン、デカメチレンジアミンの群の中から選ばれる少なく
とも一つを用いて構成されたもの、あるいはω−アミノ
ドデカン酸、11−アミノウンデカン酸の中から選ばれ
る少なくとも一つを用いて構成されたものであることを
特徴とする請求項1の容器。
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-
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- 1992-04-15 JP JP4094720A patent/JP2797161B2/ja not_active Expired - Lifetime
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