JP2795507B2 - 水処理方法 - Google Patents
水処理方法Info
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- powder
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- Treatment Of Water By Oxidation Or Reduction (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、例えば水中の有機ハロゲン化合物または難
分解性汚濁成分を分解除去する水処理方法に関するもの
である。
分解性汚濁成分を分解除去する水処理方法に関するもの
である。
従来の技術 水処理技術としては、例えば活性炭を用いる吸着
法，触媒を用いる酸化還元法、エアバブリングにて
揮散させる曝気法、酸化剤を用いる酸化処理法、水
酸化物として共沈分離させる凝集処理法が知られてい
る。
法，触媒を用いる酸化還元法、エアバブリングにて
揮散させる曝気法、酸化剤を用いる酸化処理法、水
酸化物として共沈分離させる凝集処理法が知られてい
る。
工業用水学会誌（工業用水）、No.357（1988）、p2〜
７は、の触媒法に関するもので還元剤として鉄粉を用
い、これを1,1,2,2−テトラクロロエタンを含有する水
に一定量添加すれば、1,1,2,2−テトラクロロエタン
は、還元分解除去される事が記載されている。
７は、の触媒法に関するもので還元剤として鉄粉を用
い、これを1,1,2,2−テトラクロロエタンを含有する水
に一定量添加すれば、1,1,2,2−テトラクロロエタン
は、還元分解除去される事が記載されている。
また、特開昭61−212385は、の酸化法に関するもの
で、有機炭素化合物を含有する水に酸化処理槽中で酸化
剤として過酸化水素やオゾンを添加すると同時に高圧水
銀ランプから発せられる紫外線を照射すれば、有機炭素
化合物は有機酸に酸化されることが記載されている。
で、有機炭素化合物を含有する水に酸化処理槽中で酸化
剤として過酸化水素やオゾンを添加すると同時に高圧水
銀ランプから発せられる紫外線を照射すれば、有機炭素
化合物は有機酸に酸化されることが記載されている。
発明が解決しようとする課題 このような水処理技術を水中の汚染物として例えば有
機ハロゲン化合物または難分解性汚濁成分の除去技術に
適用すると、は、活性炭の特性から何でも吸着するた
め、水中の目的成分以外の無害物質も吸着除去し効率が
悪い。更に廃棄時に燃焼させると、吸着した該成分が大
気中に揮散され、さらには塩素ガス、ホスゲン、ダイオ
キシン等の二次有害物質を生成する危険性がある。
機ハロゲン化合物または難分解性汚濁成分の除去技術に
適用すると、は、活性炭の特性から何でも吸着するた
め、水中の目的成分以外の無害物質も吸着除去し効率が
悪い。更に廃棄時に燃焼させると、吸着した該成分が大
気中に揮散され、さらには塩素ガス、ホスゲン、ダイオ
キシン等の二次有害物質を生成する危険性がある。
は、触媒の酸化還元効率の持続性が短期のものが多
いため、実用向きでない。は、大気中への汚染物質の
揮散に過ぎず根本的な解決手段にはならない。は、酸
化剤またはオゾン発生機を必要とする上、酸化剤または
有害なオゾンの残存が考えられ、装置規模が大きくなり
過ぎる。
いため、実用向きでない。は、大気中への汚染物質の
揮散に過ぎず根本的な解決手段にはならない。は、酸
化剤またはオゾン発生機を必要とする上、酸化剤または
有害なオゾンの残存が考えられ、装置規模が大きくなり
過ぎる。
は、有機ハロゲン化合物を生成する前駆物質の除去
などの対症療法的な方法であり、該成分を直接除去する
方法ではない等の問題がある。又、前記の鉄粉による還
元分解に関する公知技術は、表面を活性化する処理工程
上、鉄粉は取扱い難いだけでなく、カラム等に充填して
水処理フィルターとして用いると、還元体が粉体である
ために処理水を通過すると、充填層内にショートパスを
生じやすく、充填した鉄粉と有害物質とが均一に接触し
ないため、分解効率が悪い等の欠点がある。
などの対症療法的な方法であり、該成分を直接除去する
方法ではない等の問題がある。又、前記の鉄粉による還
元分解に関する公知技術は、表面を活性化する処理工程
上、鉄粉は取扱い難いだけでなく、カラム等に充填して
水処理フィルターとして用いると、還元体が粉体である
ために処理水を通過すると、充填層内にショートパスを
生じやすく、充填した鉄粉と有害物質とが均一に接触し
ないため、分解効率が悪い等の欠点がある。
課題を解決するための手段 本発明の特徴とするところは、 （１）三次元網目状多孔体を形成している骨格をFe、M
n、Mg、Zn、Al、Tiの１種または２種以上の金属により
構成したフィルターに紫外線を照射しつつ処理水と接触
せしめることを特徴とする水処理方法。
n、Mg、Zn、Al、Tiの１種または２種以上の金属により
構成したフィルターに紫外線を照射しつつ処理水と接触
せしめることを特徴とする水処理方法。
に関するものである。
有害物質を含む水処理技術として有機塩素化合物の水
処理例を説明する。
処理例を説明する。
０価の鉄は、人体に有害とされる有機塩素化合物と下
記の反応を起こして有機塩素化合物を無害化するため、
極めて効果的な還元処理剤である。即ち、下記のごとき
反応により無害化することができる。
記の反応を起こして有機塩素化合物を無害化するため、
極めて効果的な還元処理剤である。即ち、下記のごとき
反応により無害化することができる。
しかし、Feは溶存酸素を含む水中では０価の状態で存
在することは困難で、一般には２価あるいは３価の酸化
物に変化して前記の化学反応や還元が起こりにくい。
在することは困難で、一般には２価あるいは３価の酸化
物に変化して前記の化学反応や還元が起こりにくい。
本発明者等は、簡易な手段でFe0の還元状態を維持す
る方法を研究した結果、鉄からなるフィルター表層部
（表面）に存在する鉄の酸化被膜を溶解除去することに
よって達成できることを知得した。
る方法を研究した結果、鉄からなるフィルター表層部
（表面）に存在する鉄の酸化被膜を溶解除去することに
よって達成できることを知得した。
酸化膜溶解水溶液としては塩酸、過酸化水素、硝酸、
硫酸、りん酸、ふっ酸、クロム酸、ぎ酸、酢酸、アスコ
ルビン酸等の１〜70％水溶液と接触することによりフィ
ルター表層部の酸化被膜を除去する。またこれらの酸の
２種類以上の混合物も同様の作用を有する。即ち、フィ
ルター表層部が鉄よりなる表層部にはFe0が保持され
る。
硫酸、りん酸、ふっ酸、クロム酸、ぎ酸、酢酸、アスコ
ルビン酸等の１〜70％水溶液と接触することによりフィ
ルター表層部の酸化被膜を除去する。またこれらの酸の
２種類以上の混合物も同様の作用を有する。即ち、フィ
ルター表層部が鉄よりなる表層部にはFe0が保持され
る。
これらの方法でフィルターの表層部に維持されたFe0
を、溶存酸素を含む水中において、有機塩素化合物の還
元処理剤として長時間使用する際には、常時あるいは必
要の都度間欠的に、フィルターに前記の水溶液を流す
か、処理した後、Fe0の状態を維持するための鉄の酸化
電位よりも低い電位に分極させ続ける。これにより、Fe
0は、長期間にわたって生成され、保持できる、又フィ
ルターに犠牲陽極として例えば、アルミニウム等を付
着、混在せしめて表層部をFe0に保持する。
を、溶存酸素を含む水中において、有機塩素化合物の還
元処理剤として長時間使用する際には、常時あるいは必
要の都度間欠的に、フィルターに前記の水溶液を流す
か、処理した後、Fe0の状態を維持するための鉄の酸化
電位よりも低い電位に分極させ続ける。これにより、Fe
0は、長期間にわたって生成され、保持できる、又フィ
ルターに犠牲陽極として例えば、アルミニウム等を付
着、混在せしめて表層部をFe0に保持する。
更にフィルター表面にFe0を生成せしめる他の方法と
しては、鉄からなるフィルターを還元雰囲気中例えば、
水素気流中で加熱還元処理することによっても、達成す
ることができる。このようなフィルターは、還元剤であ
る鉄が構造体となっており、容易に酸化膜除去でき、ま
た処理水のショートパスがなく処理水中の有害物質と均
一に接触でき分解除去が効率的にできる。
しては、鉄からなるフィルターを還元雰囲気中例えば、
水素気流中で加熱還元処理することによっても、達成す
ることができる。このようなフィルターは、還元剤であ
る鉄が構造体となっており、容易に酸化膜除去でき、ま
た処理水のショートパスがなく処理水中の有害物質と均
一に接触でき分解除去が効率的にできる。
このようにFeと処理水との接触による反応で、還元分
解し無害化するものであるが、Fe、Mg、Zn、Al、TiやMn
を含むこれらの金属の２種以上からなる多孔体フィルタ
ーにおいても同一反応により処理水を還元分解し、無害
化することができる。
解し無害化するものであるが、Fe、Mg、Zn、Al、TiやMn
を含むこれらの金属の２種以上からなる多孔体フィルタ
ーにおいても同一反応により処理水を還元分解し、無害
化することができる。
上記のごとき有機塩素化合物の他難分解性汚濁物質と
しては、例えば、殺虫剤として農薬に用いられるイソキ
サチオン、イソフェンホス、ダイアジノン、DDVP、DE
P、MEP、NAC等、殺菌剤として農薬に用いられるイプロ
ジオン、キャブタン、チオファネートメチル、ベノミ
ル、TPN等、除草剤として農薬に用いられるアシュラ
ム、ベンタゾン、ベンディメタリン、CAT、SAP等、冷却
用冷媒としてのフロン12、フロン22等、発泡ウレタン等
のアワ剤としてのフロン11等、電子部品等の洗浄剤とし
てのフロン113等がある。
しては、例えば、殺虫剤として農薬に用いられるイソキ
サチオン、イソフェンホス、ダイアジノン、DDVP、DE
P、MEP、NAC等、殺菌剤として農薬に用いられるイプロ
ジオン、キャブタン、チオファネートメチル、ベノミ
ル、TPN等、除草剤として農薬に用いられるアシュラ
ム、ベンタゾン、ベンディメタリン、CAT、SAP等、冷却
用冷媒としてのフロン12、フロン22等、発泡ウレタン等
のアワ剤としてのフロン11等、電子部品等の洗浄剤とし
てのフロン113等がある。
三次元網目状多孔体としては、例えば、Fe、Mn、Mg、
Zn、Al、Tiのいずれか１種または２種以上の金属からな
る細線をフェルト化したもの、ハニカム交叉積層化した
もの、平板に細孔を形成し、これを複数毎積層化する、
有機質多孔体にFe金属粉末を塗着、焼結するなどがあ
る。
Zn、Al、Tiのいずれか１種または２種以上の金属からな
る細線をフェルト化したもの、ハニカム交叉積層化した
もの、平板に細孔を形成し、これを複数毎積層化する、
有機質多孔体にFe金属粉末を塗着、焼結するなどがあ
る。
次に三次元網目状多孔体構造の一例を挙げる。
平均粒径50μ以下の鉄粉、酸化鉄粉、表面を酸化した
鉄粉を単独であるいは混合して、あるいは炭素粉末を添
加混合して母材用粉末として使用する。母材用粉末のＣ
とＯの関係が後で述べる（１）式となるように調整した
後、結合剤と混練し有機質三次元多孔材に塗着し、更に
熱処理を行い自己還元焼結反応を行なわしめる。
鉄粉を単独であるいは混合して、あるいは炭素粉末を添
加混合して母材用粉末として使用する。母材用粉末のＣ
とＯの関係が後で述べる（１）式となるように調整した
後、結合剤と混練し有機質三次元多孔材に塗着し、更に
熱処理を行い自己還元焼結反応を行なわしめる。
酸化鉄粉は例えば製鉄所の製鋼ダスト、熱延スケール
を粉砕して製造する事ができる。表面を酸化させた鉄粉
は、例えば銑鉄、鋳鉄を湿式粉砕して得られる。湿式粉
砕法による鉄粉は、粉砕中に発火や爆発がないため安全
であり、又表面が酸化していない鉄粉よりも安価に構造
できる。
を粉砕して製造する事ができる。表面を酸化させた鉄粉
は、例えば銑鉄、鋳鉄を湿式粉砕して得られる。湿式粉
砕法による鉄粉は、粉砕中に発火や爆発がないため安全
であり、又表面が酸化していない鉄粉よりも安価に構造
できる。
粉砕する鉄が合金元素であるMn、Ni、Cr、Cu、Ｐ、Al
を含有する場合は、これ等の合金元素を含有する鉄粉や
表面を酸化させた鉄粉が得られるが、これらの合金元素
は焼結金属多孔体の骨格の強度等を向上させるために好
ましい。またこれ等の合金元素を含有する粉末を母材用
粉末に添加させると同様の効果が得られる。
を含有する場合は、これ等の合金元素を含有する鉄粉や
表面を酸化させた鉄粉が得られるが、これらの合金元素
は焼結金属多孔体の骨格の強度等を向上させるために好
ましい。またこれ等の合金元素を含有する粉末を母材用
粉末に添加させると同様の効果が得られる。
母材用粉末にはまた、必要に応じて炭素粉末を添加し
て使用する。炭素粉末は例えば電極やコークスを粉砕し
て得られる。鉄粉、酸化鉄粉、表面を酸化させた鉄粉を
単独であるいは混合してあるいは炭素粉末を添加混合し
て、炭素と酸素の含有量が、 但し、 ［Ｃ］：母材用粉末の炭素含有量（重量％） ［Ｏ）：母材用粉末の酸素含有量（重量％） の母材用粉末を製造する。炭素含有量が2.1％以上の鉄
はセメンタイトが粉砕核となるため粉砕し易く、粉末が
安価に製造できるが、この粉末は炭素を2.1％以上含有
するため、炭素粉末を添加混合する事なく使用できる。
て使用する。炭素粉末は例えば電極やコークスを粉砕し
て得られる。鉄粉、酸化鉄粉、表面を酸化させた鉄粉を
単独であるいは混合してあるいは炭素粉末を添加混合し
て、炭素と酸素の含有量が、 但し、 ［Ｃ］：母材用粉末の炭素含有量（重量％） ［Ｏ）：母材用粉末の酸素含有量（重量％） の母材用粉末を製造する。炭素含有量が2.1％以上の鉄
はセメンタイトが粉砕核となるため粉砕し易く、粉末が
安価に製造できるが、この粉末は炭素を2.1％以上含有
するため、炭素粉末を添加混合する事なく使用できる。
粉体を高圧プレスで加圧しないで塗着状態のままで焼
結するため、粒子結合が不十分で、焼結後の多孔体の形
状維持が困難となり易い。この方法では熱処理で、Fe3C
と鉄の低融点の液相を生成せしめ、液相焼結化によっ
て、強固に粒子を結合するが、母材用粉末中にＣを2.1
％以上含有させると鉄とFe3Cの共晶が生成し、液相焼結
化させ易い。
結するため、粒子結合が不十分で、焼結後の多孔体の形
状維持が困難となり易い。この方法では熱処理で、Fe3C
と鉄の低融点の液相を生成せしめ、液相焼結化によっ
て、強固に粒子を結合するが、母材用粉末中にＣを2.1
％以上含有させると鉄とFe3Cの共晶が生成し、液相焼結
化させ易い。
熱処理では、自己還元反応を起こさせ、母材用粉末中
の酸素によって炭素含有量を低減させる。母材用粉末中
の［Ｏ］の含有量が4/3（［Ｃ］−２）以下では脱炭の
進行が不十分で、焼結後の母材の酸素含有量が高く、熱
歪などで割れ易い脆い多孔体となる。
の酸素によって炭素含有量を低減させる。母材用粉末中
の［Ｏ］の含有量が4/3（［Ｃ］−２）以下では脱炭の
進行が不十分で、焼結後の母材の酸素含有量が高く、熱
歪などで割れ易い脆い多孔体となる。
又母材用粉末中の［Ｏ］の含有量が4/3（［Ｃ］＋
７）以上では、焼結後の母材中の未還元酸化物が多くな
って、多孔体は崩壊し易い。
７）以上では、焼結後の母材中の未還元酸化物が多くな
って、多孔体は崩壊し易い。
母材用粉末中の［Ｏ］の含有量を4/3（［Ｃ］−２）
〜4/3（［Ｃ］＋７）に調整すると、靭性の優れた健全
な鉄系の金属多孔体が得られる。
〜4/3（［Ｃ］＋７）に調整すると、靭性の優れた健全
な鉄系の金属多孔体が得られる。
次に母材用粉末は結合剤と混練し、有機質三次元多孔
材の骨格に塗着する。結合剤は有機系では例えばCMCや
ポリアクリル酸を、又無機系では例えば水ガラスを用い
ることができるが、母材用粉末をこれらの結合剤の水溶
液と混練する。
材の骨格に塗着する。結合剤は有機系では例えばCMCや
ポリアクリル酸を、又無機系では例えば水ガラスを用い
ることができるが、母材用粉末をこれらの結合剤の水溶
液と混練する。
有機質三次元多孔材とは、熱処理での加熱で熱分解あ
るいは昇華して除去できる多孔材で、例えばウレタンフ
ォームや三次元織物をいう。母材用粉末と結合材との混
練物は、スプレーや浸漬によって有機質三次元多孔材の
骨格に塗着される。粒度が50μ以下の母材用粉末は結合
剤との混練によって粘調なスラリー状になるため、有機
質三次元多孔材の骨格に均一な厚さに塗着せしめること
ができる。
るいは昇華して除去できる多孔材で、例えばウレタンフ
ォームや三次元織物をいう。母材用粉末と結合材との混
練物は、スプレーや浸漬によって有機質三次元多孔材の
骨格に塗着される。粒度が50μ以下の母材用粉末は結合
剤との混練によって粘調なスラリー状になるため、有機
質三次元多孔材の骨格に均一な厚さに塗着せしめること
ができる。
熱処理では、母材用粉材が炭素を十分に含有している
ため、加熱路の雰囲気は一般の焼結合金の場合と異な
り、還元雰囲気にする必要はなく、非酸化性のアルゴン
ガスや窒素ガスの雰囲気で十分である。有機質三次元多
孔材がウレタンフォームの場合は、100〜350℃で30分加
熱すると有機質三次元多孔材は除去される。
ため、加熱路の雰囲気は一般の焼結合金の場合と異な
り、還元雰囲気にする必要はなく、非酸化性のアルゴン
ガスや窒素ガスの雰囲気で十分である。有機質三次元多
孔材がウレタンフォームの場合は、100〜350℃で30分加
熱すると有機質三次元多孔材は除去される。
更に600〜1200℃に約１時間加熱すると、液相焼結化
や自己還元反応や仕上げ焼結化によって、母材が鉄であ
る焼結金属多孔体が得られる。
や自己還元反応や仕上げ焼結化によって、母材が鉄であ
る焼結金属多孔体が得られる。
このような多孔体の表面積、空孔等の調整は、上記有
機質三次元多孔材の空孔率で調整することができる。
機質三次元多孔材の空孔率で調整することができる。
このような多孔体フィルターに紫外線を照射しつつ処
理水と接触することにより、一層処理水の無害化を促進
するものである。即ち、一般に紫外線は、有機物を酸化
変質させる作用が知られている。この紫外線を上記三次
元多孔材表面に照射すると金属多孔材表面を局部的に励
起して陽極と陰極とに分離し、陽極側で人体に有害とさ
れる例えば、有機塩素化合物を下記反応により酸化分解
無害化することができる。
理水と接触することにより、一層処理水の無害化を促進
するものである。即ち、一般に紫外線は、有機物を酸化
変質させる作用が知られている。この紫外線を上記三次
元多孔材表面に照射すると金属多孔材表面を局部的に励
起して陽極と陰極とに分離し、陽極側で人体に有害とさ
れる例えば、有機塩素化合物を下記反応により酸化分解
無害化することができる。
紫外線の発生源しては、低圧水銀ランプ、高圧水銀ラ
ンプ、キセノンランプ等市販されているものを用いれば
よい。
ンプ、キセノンランプ等市販されているものを用いれば
よい。
実施例 次に本発明の実施例を比較例とともに挙げる。
注1:三次元網目多孔体は、Fe、Fe−Mn（50/50）、Zn、M
g、Fe−Al（50/50）、Al−Ti（50/50）、Al−Mg−Zn（3
0/30/40）を湿式粉砕し、平均粒径10μｍの流体とし、
これを水とCMCで混練し、空孔2mmのウレタンフォームに
スプレー法にてい塗着し、乾燥（100℃）、脱脂（200
℃）、自己還元（800℃）、焼結（1100℃）の熱処理を
窒素雰囲気中で実施。
g、Fe−Al（50/50）、Al−Ti（50/50）、Al−Mg−Zn（3
0/30/40）を湿式粉砕し、平均粒径10μｍの流体とし、
これを水とCMCで混練し、空孔2mmのウレタンフォームに
スプレー法にてい塗着し、乾燥（100℃）、脱脂（200
℃）、自己還元（800℃）、焼結（1100℃）の熱処理を
窒素雰囲気中で実施。
注2:処理水は40℃に加温して使用。
注3:紫外線は、上記汚染物質循環中に上記多孔体表面に
照射し続けた（処理水中で多孔体フィルターとの距離10
mm）。
照射し続けた（処理水中で多孔体フィルターとの距離10
mm）。
注4:分解率は、上記多孔体をフィルターとし、処理水を
1.0／分の流速で１時間循環させ、フィルターを通過
して出てくる水中の汚染物濃度をECDガスクロマトグラ
フ分析装置により測定した結果から下式により算出。
1.0／分の流速で１時間循環させ、フィルターを通過
して出てくる水中の汚染物濃度をECDガスクロマトグラ
フ分析装置により測定した結果から下式により算出。
［分解率］＝｛（処理水中汚染物質初期濃度C1） −（処理後の汚染物質濃度Ｃ）｝/Ci×100 注5:比較例５は、上記鉄分を充填槽内（直径100mm、高
さ300mm）に充填し、上記汚染物含有水を同様に循環さ
せた。
さ300mm）に充填し、上記汚染物含有水を同様に循環さ
せた。
発明の効果 かくすることにより、排水などの汚染浄化を確実にで
き、かつ多孔体フィルターも長時間に亘り使用すること
ができる。又極めて安価なコストで水処理ができる。更
に有機ハロゲン化合物等難分解性汚濁水の処理も確実に
できる等の優れた効果が得られる。
き、かつ多孔体フィルターも長時間に亘り使用すること
ができる。又極めて安価なコストで水処理ができる。更
に有機ハロゲン化合物等難分解性汚濁水の処理も確実に
できる等の優れた効果が得られる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) C02F 1/32 C02F 1/70 - 1/78 C02F 1/58 B01D 39/00 - 39/20
Claims (1)
- 【請求項１】三次元網目状多孔体を形成している骨格
を、Fe、Mn、Mg、Zn、Al、Tiの１種または２種以上の金
属により構成したフィルターに紫外線を照射しつつ処理
水と接触せしめることを特徴とする水処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP813490A JP2795507B2 (ja) | 1990-01-19 | 1990-01-19 | 水処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP813490A JP2795507B2 (ja) | 1990-01-19 | 1990-01-19 | 水処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03217293A JPH03217293A (ja) | 1991-09-25 |
| JP2795507B2 true JP2795507B2 (ja) | 1998-09-10 |
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ID=11684820
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP813490A Expired - Fee Related JP2795507B2 (ja) | 1990-01-19 | 1990-01-19 | 水処理方法 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2795507B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3563719B2 (ja) * | 2001-09-19 | 2004-09-08 | 宮崎県 | 超臨界流体抽出方法 |
| JP4800288B2 (ja) * | 2007-11-08 | 2011-10-26 | ハウス食品株式会社 | 光触媒を用いた食品等の有機化合物を含む試料中のイプロジオン及び／又はイプロジオン代謝物の分析方法 |
| JP5331060B2 (ja) * | 2010-05-31 | 2013-10-30 | 大成建設株式会社 | 透過性地下水浄化体の性能回復方法 |
-
1990
- 1990-01-19 JP JP813490A patent/JP2795507B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03217293A (ja) | 1991-09-25 |
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