JP4377657B2 - 有機塩素化合物除去剤及び有機塩素化合物除去方法 - Google Patents
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Description
先崎哲夫,「有機塩素化合物汚染地下水の処理−金属鉄付着活性炭による低温下での処理技術」,PPM,日本工業新聞社,1995年,第26巻,第5号,第64〜70頁
[RA:鉄粉(A)一粒が分担する土壌を球とみなしたときの半径(m)、VA:鉄粉(A)一粒が分担する土壌の体積(m3)、VB1:金属粉体(B1)一粒が分担する土壌の体積(m3)、VB2:担持粉体(B2)一粒が分担する土壌の体積(m3)]
なお前記RAは、下記式によって求まる。
ここで前記VA、VB1、及びVB2は、下記式から算出される。
VB1=(100/d)/{(yB1/ρB1)/(πDB1 3/6)}
VB2=(100/d)/{(yB2/ρB2)/(πDB2 3/6)}
[d:土壌の見かけ密度(トン/m3)、x:土壌100トン当たりの鉄粉(A)の量(トン)、ρA:鉄粉(A)の密度(トン/m3)、DA:鉄粉(A)の粒径(m)、yB1:土壌100トン当たりの金属粉体(B1)の量(トン)、ρB1:金属粉体(B1)の密度(トン/m3)、DB1:金属粉体(B1)の粒径(m)、yB2:土壌100トン当たりの担持粉体(B2)の量(トン)、ρB2:担持粉体(B2)の見かけ密度(トン/m3)、DB2:担持粉体B2の粒径(m)]
ここで前記d、ρA、ρB1、及びρB2は土壌及び各粉体を直接測定することによって求まるものであり、DB2は担持粉体B2の粒径をレーザー回折式粒度分布測定装置で測定することによって直接求まるものである。またDA及びDB1は、対応する粉体のBET比表面積を測定し、下記式によって求まるものである。x、yB1、yB2は指標Kが7〜15となるように調製されるものである。
DB1=6/(ρB1σB1)
[σA:鉄粉(A)のBET比表面積(m2/トン)、σB1:金属粉体(B1)のBET比表面積(m2/トン)]
有機塩素化合物除去剤として鉄粉(A)と前記粉体[金属粉体(B1)、担持粉体(B2)]の混合粉(C)を用いる場合、より優れた方法として、地下水が流れる領域(土地)の一部を上下方向に複数層に区分し、(1)該区分層のうち上から第2層目以下の層では少なくとも1層で、土壌100質量部に対して鉄粉を1〜50質量部を混合し、(2)該鉄粉層よりも上の層では少なくとも1層で、土壌100質量部に対して有機塩素化合物除去剤を1〜50質量部混合することが提案される。特に(1)土壌100質量部に対して鉄粉を1〜50質量部を混合した層と、(2)土壌100質量部に対して有機塩素化合物除去剤を1〜50質量部混合した層とを、交互に形成していくのが望ましい。また有機塩素化合物除去剤として鉄粉(A)と前記粉体[金属粉体(B1)、担持粉体(B2)]とを混合しない場合には、例えば、地下水が流れる領域(土地)の一部を上下方向に複数層に区分し、(1)該区分層のうち上から第2層目以下の層では少なくとも1層で、鉄粉(A)を使用し、(2)該鉄粉層よりも上の層では少なくとも1層で、粉体[金属粉体(B1)、担持粉体(B2)]を使用することが提案される。
(i)鉄粉(A)と金属粉体(B1)とで有機塩素化合物除去剤を構成する場合
金属粉体(B1)は、鉄粉(A)100質量部に対して、例えば0.01質量部以上、好ましくは0.05質量部以上、さらに好ましくは0.10質量部以上とする。金属粉体(B1)が上記のような極めて少ない量であっても、有機塩素化合物を効率よく分解できる。金属粉体(B1)の配合量の上限は特に限定されないが、金属粉体(B1)を鉄粉(A)と同質量となるほどまで多くしても効果が飽和し、コスト高となる。かかる観点から、金属粉体(B1)は、鉄粉(A)100質量部に対して、10質量部以下、好ましくは8質量部以下、さらに好ましくは5質量部以下とすることが推奨される。
(ii)鉄粉(A)と担持粉体(B2)とで有機塩素化合物除去剤を構成する場合
担持粉体(B2)は、鉄粉(A)100質量部に対して、例えば0.0001質量部以上、好ましくは0.0005質量部以上、さらに好ましくは0.001質量部以上とする。担持粉体(B2)は、配合量を前記金属粉体(B1)よりも少なくできるため、水素化触媒金属の使用量を著しく抑制でき、有機塩素化合物除去剤の製造コストを著しく低減できる。担持粉体(B2)の配合量の上限は特に限定されないが、上記金属粉体(B1)の場合と同様、担持粉体(B2)を鉄粉(A)と同質量となるほどまで多くしても効果が飽和し、コスト高となる。かかる観点から、担持粉体(B2)は、鉄粉(A)100質量部に対して、10質量部以下、好ましくは1質量部以下、さらに好ましくは0.5質量部以下とすることが推奨される。
2/g以下程度とすることが推奨される。担持粉体(B2)のBET比表面積は、例えば1000m2/g以下、好ましくは500m2/g以下、さらに好ましくは300m2/g以下程度とすることが推奨される。
[RA:単位土壌球の半径(m)
VA:鉄粉A一粒が分担する土壌の体積(単位土壌球の体積)(m3)
VB1:金属粉体B1一粒が分担する土壌の体積(m3)
VB2:担持粉体B2一粒が分担する土壌の体積(m3)]
なお前記単位土壌球の半径RAと体積VAとの間には、VA=(4/3)πRA 3の関係があるから、半径RAは下記式(2)で表される。
そして上記指標「水素通過可能面積」は、鉄粉(A)や触媒粉(B)の量、粒度などと関連づけられるのである。すなわち土壌(見かけ密度d)100質量部(例えば100トン)に対して、鉄粉A(密度ρA、粒径DA)をx質量部(xトン)、金属粉体B1(密度ρB1、粒径DB1)をyB1質量部(yB1トン)、担持粉体B2(見かけ密度ρ)をyB2質量部(yB2トン)を混合した系を想定する。鉄粉A全体の体積はx/ρAで表され、鉄粉A一粒当たりの体積は(4/3)π×(DA/2)3=πDA 3/6で表されるところ、鉄粉Aの個数は[鉄粉A全体の体積]/[鉄粉一粒当たりの体積]から算出され、(x/ρA)/(πDA 3/6)となる。従って鉄粉A一粒当たりが分担する土壌の体積VAは、[土壌全体の体積(すなわち100/d)]/[鉄粉Aの個数]で表され、下記式(3)の通りとなる。同様に金属粉体B1一粒当たりが分担する土壌の体積VB1、及び担持粉体B2一粒当たりが分担する土壌の体積VB2は、それぞれ、下記式(4)及び(5)の通りとなる。
VB1=(100/d)/{(yB1/ρB1)/(πDB1 3/6)} …(4)
VB2=(100/d)/{(yB2/ρB2)/(πDB2 3/6)} …(5)
[d:土壌の見かけ密度(トン/m3)
x:土壌100トン当たりの鉄粉Aの量(トン)
ρA:鉄粉Aの密度(トン/m3)
DA:鉄粉Aの粒径(m)
yB1:土壌100トン当たりの金属粉体B1の量(トン)
ρB1:金属粉体B1の密度(トン/m3)
DB1:金属粉体B1の粒径(m)
yB2:土壌100トン当たりの担持粉体B2の量(トン)
ρB2:担持粉体B2の見かけ密度(トン/m3)
DB2:担持粉体B2の粒径(m)]
これら式(3)〜(5)及び上述した式(2)から明らかなように、前記水素通過可能面積[式(1)]は、鉄粉(A)や触媒粉(B)の量、粒度などと関連づけられているのである。
[σA:鉄粉AのBET比表面積(m2/トン)
sA:鉄粉A一粒の表面積(m2)
vA:鉄粉A一粒の体積(m3)
nA:鉄粉Aの個数
ρA:鉄粉Aの密度(トン/m3)]
ここで鉄粉A一粒の体積vA及び表面積sAと粒径DAとの間には、vA=(4/3)π(DA/2)3=πDA 3/6、及びsA=4π(DA/2)2=πDA 2の関係があり、これらを上記式(6)に代入して整理すると、下記式(7)となる。
[DA:鉄粉Aの粒径(m)
ρA:鉄粉Aの密度(トン/m3)
σA:鉄粉AのBET比表面積(m2/トン)]
同様に金属粉体B1の直径DB1は、下記式(8)で表される。
[DB1:金属粉体B1の粒径(m)
ρB1:金属粉体B1の密度(トン/m3)
σB1:金属粉体B1のBET比表面積(m2/トン)]
従って鉄粉A及び金属粉体B1については、密度及びBET比表面積を測定すれば、粒径を算出できる。一方、担持粉体(B2)については比表面積から平均粒径を求めることができないが、レーザー回折法による粒度分布測定装置[例えば、(株)島津製作所製のレーザー回折式粒度分布測定装置]を用いれば、平均粒径DB2(単位:m)を直接求めることができる。
なお鉄粉(A)一粒が分担する単位土壌球内の触媒粉(B)の個数が少なくなるほど、他の要件が変化しない限り、指標Kも小さくなることから、この指標Kは鉄粉(A)と触媒粉(B)の距離を表しているともいえる。従って該指標Kを鉄粉(A)と触媒粉(B)の離間指標Kと称する場合がある。
下記表1〜4に示すように、種々の鉄粉(A)と、種々の金属粉体(B1)とを種々の割合で混合し、有機塩素化合物除去剤[混合粉(C)]を調製した。
金属粉体(B1)に代えて種々の担持粉体(B2)を使用する以外は、実験例1と同様にした。結果を表5に示す。
モデル土壌としての4号珪砂に、上記No.1の有機塩素化合物除去剤(鉄粉A及び金属粉体B1)を、有機塩素化合物除去剤/土壌=100g/1kgの割合で混合した(土壌A)。
(式中、C0はカラム入口でのTCE濃度を示し、Cはカラム出口でのTCE濃度を示す)
結果を図4に示す。
種々の有機塩素化合物除去剤について、土壌の特性[密度d(トン/m3)]、鉄粉Aの特性[密度ρA(トン/m3)、BET比表面積σA(m2/トン)]、Ni粉体B1の特性[密度ρB1(トン/m3)、BET比表面積σB1(m2/トン)]、及びそれらの配合量x、yB1を代えて、離間指標K=−log10[4πRA 2/{(VA/VB1)+(VA/VB2)}]との関係を調べた。
Claims (15)
- BET比表面積が0.010〜3m2/gである鉄粉(A)に、
周期表第8族元素(Feを除く)から選択された少なくとも一種の金属の粉体(B1)及び/又は該金属を多孔質体に担持した粉体(B2)が、混合されている有機塩素化合物除去剤。 - 前記有機塩素化合物除去剤は、前記鉄粉(A)と、前記金属粉体(B1)とで構成されており、金属粉体(B1)は、鉄粉(A)100質量部に対して、0.01〜10質量部である請求項1に記載の有機塩素化合物除去剤。
- 前記金属粉体(B1)は、BET比表面積が0.05〜4m2/gである請求項1又は2に記載の有機塩素化合物除去剤。
- 前記有機塩素化合物除去剤は、前記鉄粉(A)と、前記担持粉体(B2)とで構成されており、担持粉体(B2)は、鉄粉(A)100質量部に対して、0.0001〜10質量部である請求項1に記載の有機塩素化合物除去剤。
- 前記担持粉体(B2)は前記8族元素(Feを除く)を0.01〜30質量%含有している請求項1又は4に記載の有機塩素化合物除去剤。
- 前記担持粉体(B2)は、BET比表面積が4〜1000m2/gである請求項1及び4〜5のいずれかに記載の有機塩素化合物除去剤。
- 前記多孔質体は、アルミナ、ハイドロタルサイト、アロフェン、アルミノシリケート、ゼオライト、活性白土、雲母、シリカ、滑石、珪藻土、及び活性炭から選択された少なくとも一種である請求項1及び4〜6のいずれかに記載の有機塩素化合物除去剤。
- 前記粉体(B1、B2)は、Ni、Ru、Rh、Pd、及びPtから選択された少なくとも一種の金属で形成されるものである請求項1〜7のいずれかに記載の有機塩素化合物除去剤。
- 前記鉄粉は、酸素含有量が5質量%以下である請求項1〜8のいずれかに記載の有機塩素化合物除去剤。
- BET比表面積が0.010〜3m2/gである鉄粉(A)で構成される第1の粉集合体と、
周期表第8族元素(Feを除く)から選択された少なくとも一種の金属の粉体(B1)及び/又は該金属を多孔質体に担持した粉体(B2)で構成される第2の粉集合体とで構成される有機塩素化合物除去剤。 - 土壌100質量部に対し、請求項1〜10のいずれかに記載された有機塩素化合物除去剤1〜50質量部を混合したものを、地下水と接触させることによって地下水及び/又は土壌に含まれる有機塩素化合物を分解除去する方法。
- 下記式で表される鉄粉(A)と粉体(B1,B2)の離間指標Kが7〜15となるように、有機塩素化合物除去剤と土壌とを混合する請求項11に記載の方法。
K=−log10[4πRA 2/{(VA/VB1)+(VA/VB2)}]
[式中、RA、VA、VB1、VB2の意味は以下の通り。
RA:鉄粉(A)一粒が分担する土壌を球とみなしたときの半径(m)
VA:鉄粉(A)一粒が分担する土壌の体積(m3)
VB1:金属粉体(B1)一粒が分担する土壌の体積(m3)
VB2:担持粉体(B2)一粒が分担する土壌の体積(m3)
なお前記RAは、下記式によって求まる。
RA={3VA/(4π)}1/3
ここで前記VA、VB1、及びVB2は、下記式から算出される。
VA=(100/d)/{(x/ρA)/(πDA 3/6)}
VB1=(100/d)/{(yB1/ρB1)/(πDB1 3/6)}
VB2=(100/d)/{(yB2/ρB2)/(πDB2 3/6)}
ただし
d:土壌の見かけ密度(トン/m3)
x:土壌100トン当たりの鉄粉(A)の量(トン)
ρA:鉄粉(A)の密度(トン/m3)
DA:鉄粉(A)の粒径(m)
yB1:土壌100トン当たりの金属粉体(B1)の量(トン)
ρB1:金属粉体(B1)の密度(トン/m3)
DB1:金属粉体(B1)の粒径(m)
yB2:土壌100トン当たりの担持粉体(B2)の量(トン)
ρB2:担持粉体(B2)の見かけ密度(トン/m3)
DB2:担持粉体(B2)の粒径(m)
ここで前記d、ρA、ρB1、及びρB2は土壌及び各粉体を直接測定することによって求まるものであり、DB2は担持粉体B2の粒径をレーザー回折式粒度分布測定装置で測定することによって直接求まるものである。またDA及びDB1は、対応する粉体のBET比表面積を測定し、下記式によって求まるものである。x、yB1、yB2は指標Kが7〜15となるように調製されるものである。
DA=6/(ρAσA)
DB1=6/(ρB1σB1)
ただし
σA:鉄粉(A)のBET比表面積(m2/トン)
σB1:金属粉体(B1)のBET比表面積(m2/トン) - 地下水が流れる有機塩素化合物で汚染された土壌を原位置で処理するに際して、地下水が流れる領域の一部を上下方向に複数層に区分し、
該区分層のうち上から第2層目以下の層では少なくとも1層で、土壌100質量部に対して鉄粉を1〜50質量部を混合し、
該鉄粉層よりも上の層では少なくとも1層で、土壌100質量部に対して請求項1〜8のいずれかに記載された有機塩素化合物除去剤を1〜50質量部混合することを特徴とする地下水及び/又は土壌に含まれる有機塩素化合物を分解除去する方法。 - 土壌100質量部に対して鉄粉を1〜50質量部を混合した層と、
土壌100質量部に対して請求項1〜8のいずれかに記載された有機塩素化合物除去剤を1〜50質量部混合した層とを
交互に形成していく請求項13に記載の地下水及び/又は土壌に含まれる有機塩素化合物を分解除去する方法。 - 地下水が流れる有機塩素化合物で汚染された土壌を原位置で処理するに際して、地下水が流れる領域の一部を上下方向に複数層に区分し、
該区分層のうち上から第2層目以下の層では少なくとも1層で、請求項10に記載されている第1の粉集合体を使用し、
該鉄粉層よりも上の層では少なくとも1層で、請求項10に記載されている第2の粉集合体を使用することを特徴とする地下水及び/又は土壌に含まれる有機塩素化合物を分解除去する方法。
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