JP2674428B2 - 窒素酸化物除去用触媒及び窒素酸化物の除去方法 - Google Patents
窒素酸化物除去用触媒及び窒素酸化物の除去方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃焼排ガス（例えば焼結
機からの排ガス等）中から窒素酸化物を除去する触媒技
術に関し、詳細には該排ガス中に共存するか若しくは該
排ガス中に添加した還元剤の作用によって窒素酸化物を
接触還元的に除去するか、或は上記窒素酸化物を接触分
解的に除去することによって燃焼排ガス中の窒素酸化物
を除去する触媒に関するものである。またこれらの触媒
を用いることによって排ガス中の窒素酸化物を除去する
方法が合わせて提供される。
機からの排ガス等）中から窒素酸化物を除去する触媒技
術に関し、詳細には該排ガス中に共存するか若しくは該
排ガス中に添加した還元剤の作用によって窒素酸化物を
接触還元的に除去するか、或は上記窒素酸化物を接触分
解的に除去することによって燃焼排ガス中の窒素酸化物
を除去する触媒に関するものである。またこれらの触媒
を用いることによって排ガス中の窒素酸化物を除去する
方法が合わせて提供される。
【０００２】
【従来の技術】窒素酸化物の除去は大気汚染の改善にお
いて最重要課題の１つとなっている。各種排ガス中の窒
素酸化物を除去する手段としては、大別すると、触媒
を用いる接触還元脱硝法、触媒を用いる接触分解脱硝
法、無触媒脱硝法、電子ビーム照射法などが挙げら
れる。これらのうち、操業コストが低く、しかも高能率
な方法としては、との触媒使用による脱硝法が賞用
されている。
いて最重要課題の１つとなっている。各種排ガス中の窒
素酸化物を除去する手段としては、大別すると、触媒
を用いる接触還元脱硝法、触媒を用いる接触分解脱硝
法、無触媒脱硝法、電子ビーム照射法などが挙げら
れる。これらのうち、操業コストが低く、しかも高能率
な方法としては、との触媒使用による脱硝法が賞用
されている。
【０００３】例えば焼結機排ガス中のＮＯｘを低減させ
る技術としては焼結機外に脱硝設備を設けて排ガスの脱
硝を行なうことが一般的であり、また操業技術から見れ
ば燃料の燃焼を制御する排ガス循環法［特開昭５３−７
０００８］や多段装入法［特開昭５４−８０２０２］な
どが提案されている。しかしながらこれらの技術では、
新たに脱硝設備、排ガス循環設備、多段装入設備等が必
要になり、初期投資額が大きくなるという問題がある。
一方原料中に種々の物質を混入して、脱硝を図る試み、
例えば［特開昭５４−８２３０４］のアンモニウム化合
物装入法が知られている。しかしながらアンモニウムが
漏洩して新たな公害源になる可能性もあり、制御上の未
解決事項が多い。そこで環境に安全で且つ脱硝能力の高
い方法が求められ、例えば［特開昭５２−５３７０４］
で示される様なスケール装入法が注目されている。しか
し更に有効な装入物が求められており、本発明者らは触
媒による脱硝技術に着目したのである。
る技術としては焼結機外に脱硝設備を設けて排ガスの脱
硝を行なうことが一般的であり、また操業技術から見れ
ば燃料の燃焼を制御する排ガス循環法［特開昭５３−７
０００８］や多段装入法［特開昭５４−８０２０２］な
どが提案されている。しかしながらこれらの技術では、
新たに脱硝設備、排ガス循環設備、多段装入設備等が必
要になり、初期投資額が大きくなるという問題がある。
一方原料中に種々の物質を混入して、脱硝を図る試み、
例えば［特開昭５４−８２３０４］のアンモニウム化合
物装入法が知られている。しかしながらアンモニウムが
漏洩して新たな公害源になる可能性もあり、制御上の未
解決事項が多い。そこで環境に安全で且つ脱硝能力の高
い方法が求められ、例えば［特開昭５２−５３７０４］
で示される様なスケール装入法が注目されている。しか
し更に有効な装入物が求められており、本発明者らは触
媒による脱硝技術に着目したのである。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】従来用いられている脱
硝用触媒としては貴金属系触媒が主流を占めているが、
材料コストが高くなるだけでなく、担体への保持を始め
とする製造工程上もコスト高であり、環境保全技術とし
ての汎用性にとって重要な隘路となっていた。本発明は
この様な事情に着目してなされたものであって、材料コ
スト及び製造工程コストの両面において従来の欠点を改
善すると共に、還元的にも接触分解的にも有効に作用す
る安価な窒素酸化物除去触媒の提供を目的とし、合わせ
てこれらの触媒を用いて排ガス中の窒素酸化物を除去す
る方法をも提供しようとするものである。
硝用触媒としては貴金属系触媒が主流を占めているが、
材料コストが高くなるだけでなく、担体への保持を始め
とする製造工程上もコスト高であり、環境保全技術とし
ての汎用性にとって重要な隘路となっていた。本発明は
この様な事情に着目してなされたものであって、材料コ
スト及び製造工程コストの両面において従来の欠点を改
善すると共に、還元的にも接触分解的にも有効に作用す
る安価な窒素酸化物除去触媒の提供を目的とし、合わせ
てこれらの触媒を用いて排ガス中の窒素酸化物を除去す
る方法をも提供しようとするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明に係る窒素酸化物
除去触媒は、ＣａＯ含有量が５〜50重量％であるＣａＯ
−ＦｅxＯ（Ｆｅ x ＯはＦｅの酸化物を示し、ｘは０．７
５以上である）系複合酸化物を主成分とする還元用触媒
であるか、またはＣａＯ−Ｆｅ x Ｏ（Ｆｅ x ＯはＦｅの酸
化物を示し、ｘは１．０以上である）系複合酸化物を主
成分とする接触分解用触媒であり、排ガス中に共存若し
くは添加した還元剤によって窒素酸化物を還元除去する
か、或は窒素酸化物を接触分解除去する働きを助長する
ものである。従って本発明に係る窒素酸化物除去方法と
は、これらの触媒を使用して窒素酸化物を還元除去する
か、或は窒素酸化物を接触分解除去するものである。
除去触媒は、ＣａＯ含有量が５〜50重量％であるＣａＯ
−ＦｅxＯ（Ｆｅ x ＯはＦｅの酸化物を示し、ｘは０．７
５以上である）系複合酸化物を主成分とする還元用触媒
であるか、またはＣａＯ−Ｆｅ x Ｏ（Ｆｅ x ＯはＦｅの酸
化物を示し、ｘは１．０以上である）系複合酸化物を主
成分とする接触分解用触媒であり、排ガス中に共存若し
くは添加した還元剤によって窒素酸化物を還元除去する
か、或は窒素酸化物を接触分解除去する働きを助長する
ものである。従って本発明に係る窒素酸化物除去方法と
は、これらの触媒を使用して窒素酸化物を還元除去する
か、或は窒素酸化物を接触分解除去するものである。
【０００６】
【作用】本発明触媒の主成分は、接触還元用と接触分解
用で相違し、前者では代表的にはＣａＯ−ＦｅＯ系また
はＣａＯ−Ｆｅ 3 Ｏ 4 系複合酸化物が主成分となり、後
者では代表的にはＣａＯ−ＦｅＯ系複合酸化物が主成分
となる。これらはいずれもＣａＯの含有を必須とし、そ
の含有量は該複合酸化物中の５〜50重量％でなければな
らない。少な過ぎても多過ぎても窒素酸化物の除去効果
は弱くなる。
用で相違し、前者では代表的にはＣａＯ−ＦｅＯ系また
はＣａＯ−Ｆｅ 3 Ｏ 4 系複合酸化物が主成分となり、後
者では代表的にはＣａＯ−ＦｅＯ系複合酸化物が主成分
となる。これらはいずれもＣａＯの含有を必須とし、そ
の含有量は該複合酸化物中の５〜50重量％でなければな
らない。少な過ぎても多過ぎても窒素酸化物の除去効果
は弱くなる。
【０００７】以下実験結果に触れつつ本発明の作用効果
を説明する。図１は実験装置の概要を示し、窒素酸化物
含有ガス発生部１では、窒素酸化物ガスの他、キャリヤ
ガスや、必要に応じて還元ガス等を適切な比率で混合
し、こうして形成された窒素酸化物含有ガスは導管２を
通して封管（るつぼ）３に供給される。ノズル４の先端
から放出された前記窒素酸化物含有ガスは、ヒーター５
によって所定温度に加熱されている触媒６に触れる。７
は熱電対を示す。触媒６の還元能力を知りたいときは前
記ガス中に還元剤例えばアンモニア、一酸化炭素、ＲＸ
ガス等を含有させておく。触媒６上で還元または接触分
解を受けたガスは導管９から排出され、一部はガスサン
プリングバッグ８に捕集されつつ窒素酸化物測定器１０
によって窒素酸化物濃度が測定される。尚表１は実験条
件、表２はガス組成、表３は触媒組成を示す。表３にお
いて鉄酸化物は一般式Ｆｅ x Ｏで示す。
を説明する。図１は実験装置の概要を示し、窒素酸化物
含有ガス発生部１では、窒素酸化物ガスの他、キャリヤ
ガスや、必要に応じて還元ガス等を適切な比率で混合
し、こうして形成された窒素酸化物含有ガスは導管２を
通して封管（るつぼ）３に供給される。ノズル４の先端
から放出された前記窒素酸化物含有ガスは、ヒーター５
によって所定温度に加熱されている触媒６に触れる。７
は熱電対を示す。触媒６の還元能力を知りたいときは前
記ガス中に還元剤例えばアンモニア、一酸化炭素、ＲＸ
ガス等を含有させておく。触媒６上で還元または接触分
解を受けたガスは導管９から排出され、一部はガスサン
プリングバッグ８に捕集されつつ窒素酸化物測定器１０
によって窒素酸化物濃度が測定される。尚表１は実験条
件、表２はガス組成、表３は触媒組成を示す。表３にお
いて鉄酸化物は一般式Ｆｅ x Ｏで示す。
【０００８】
【表１】
【０００９】
【表２】
【００１０】
【表３】
【００１１】実験に用いた触媒は表３に示した組成のＣ
ａＯと鉄酸化物を溶融成形したものであり、構造内部に
細孔がない状態で調査した。図２〜５は触媒としてＣ−
Ｗを用いたときの実験結果を示すものであり、導管２か
らの投入ＮＯ量（ＣNO 1N）と導管から排出ＮＯ量（ＣNO
OUT ）から下記計算式に基づいて脱硝率ＥＬを求めた。 ＥＬ（％）＝［（ＣNO lN−ＣNO OUT ）／ＣNO lN］×100
ａＯと鉄酸化物を溶融成形したものであり、構造内部に
細孔がない状態で調査した。図２〜５は触媒としてＣ−
Ｗを用いたときの実験結果を示すものであり、導管２か
らの投入ＮＯ量（ＣNO 1N）と導管から排出ＮＯ量（ＣNO
OUT ）から下記計算式に基づいて脱硝率ＥＬを求めた。 ＥＬ（％）＝［（ＣNO lN−ＣNO OUT ）／ＣNO lN］×100
【００１２】図２，３は接触還元による脱硝率を示すも
のであり、図２からはＣａＯ含有率が５〜50％の範囲、
特にＣａＯ含有率25％付近で最高の脱硝率を示すことが
分かる。また図３からは、800 ℃以上の温度条件が望ま
しいことが分かるが、触媒が液相を呈するほどの高温度
になっても優れた脱硝効果を示すことは非常に驚きべき
ことである。
のであり、図２からはＣａＯ含有率が５〜50％の範囲、
特にＣａＯ含有率25％付近で最高の脱硝率を示すことが
分かる。また図３からは、800 ℃以上の温度条件が望ま
しいことが分かるが、触媒が液相を呈するほどの高温度
になっても優れた脱硝効果を示すことは非常に驚きべき
ことである。
【００１３】図４，５は接触分解による脱硝率の様相を
示すものであり、接触還元の場合と同様の傾向が認めら
れる。次に図１，表１，２と同一の条件（温度：1300
℃）で、酸化度の違うカルシウムフェライト（Ｃ−Ｗ，
Ｃ−Ｍ，Ｃ−Ｈ）を用いて脱硝能力を測定した。図６は
接触還元の場合、図７は接触分解の場合を示すが、いず
れもｘ＝１（ＦｅＯ）の場合（Ｃ−Ｗ）に最高の脱硝率
を示している。尚接触還元では酸化度が高いヘマタイト
を含む領域でも良好な脱硝率を示すが、脱硝効果の安定
性という点では酸化度の低いＣ−ＭやＣ−Ｗの方が酸化
度の高いＣ−Ｈを凌駕する成績を示した。一方接触分解
の場合はｘが高いＣ−Ｗでないと良好な脱硝効果が得ら
れないことが分かった。尚図７では反応面積が狭い場合
が示されているが、反応面積を増大させれば脱硝率が著
しく上昇する。
示すものであり、接触還元の場合と同様の傾向が認めら
れる。次に図１，表１，２と同一の条件（温度：1300
℃）で、酸化度の違うカルシウムフェライト（Ｃ−Ｗ，
Ｃ−Ｍ，Ｃ−Ｈ）を用いて脱硝能力を測定した。図６は
接触還元の場合、図７は接触分解の場合を示すが、いず
れもｘ＝１（ＦｅＯ）の場合（Ｃ−Ｗ）に最高の脱硝率
を示している。尚接触還元では酸化度が高いヘマタイト
を含む領域でも良好な脱硝率を示すが、脱硝効果の安定
性という点では酸化度の低いＣ−ＭやＣ−Ｗの方が酸化
度の高いＣ−Ｈを凌駕する成績を示した。一方接触分解
の場合はｘが高いＣ−Ｗでないと良好な脱硝効果が得ら
れないことが分かった。尚図７では反応面積が狭い場合
が示されているが、反応面積を増大させれば脱硝率が著
しく上昇する。
【００１４】次にＣａＯ−Ｆｅx Ｏ系複合酸化物を含む
触媒として、酸化鉄ペレットを製造して同じ様に脱硝率
を調べた。このペレットは微粉鉄鉱石をＣａＯ含有鉱物
と混合・造粒した後、約1300℃まで加熱して硬化させＣ
ａＯ−ＦｅＯ系複合酸化物ペレットとした。実験条件は
表４，５に示す通りである。
触媒として、酸化鉄ペレットを製造して同じ様に脱硝率
を調べた。このペレットは微粉鉄鉱石をＣａＯ含有鉱物
と混合・造粒した後、約1300℃まで加熱して硬化させＣ
ａＯ−ＦｅＯ系複合酸化物ペレットとした。実験条件は
表４，５に示す通りである。
【００１５】
【表４】
【００１６】
【表５】
【００１７】接触還元の結果は図８に示す通り300 ℃以
上で有効であり、接触分解の結果は図９に示す通り800
℃以上で有効であることが分かる。
上で有効であり、接触分解の結果は図９に示す通り800
℃以上で有効であることが分かる。
【００１８】
【実施例】ＣａＯ−ＦｅxＯは焼結機製品を構成する主
要成分の１つである。そこで焼結鉱製造用原料にＣａＯ
−ＦｅxＯを混合してベッド上に装入する様な工夫を行
なえば、ＮＯｘの発生と同時にその直近で脱硝反応が進
行することになり、且つ焼結鉱品質に悪影響を与えない
ことが考えられる。
要成分の１つである。そこで焼結鉱製造用原料にＣａＯ
−ＦｅxＯを混合してベッド上に装入する様な工夫を行
なえば、ＮＯｘの発生と同時にその直近で脱硝反応が進
行することになり、且つ焼結鉱品質に悪影響を与えない
ことが考えられる。
【００１９】そこで焼結機内での燃料状態を想定し、焼
結機の主燃料であるコークスブリーズにＣａＯ−Ｆｅx
Ｏを共存させた状態で燃焼を行ない、ＮＯｘ発生量を測
定した。図１０はコークスブリーズ燃焼の実験装置を示
す概念図であり、実験条件は表６，７に示した。結果は
表８，図１１に示す通りであり、ＣａＯ−ＦｅxＯを使
ったものでは、スケールを使った場合の２倍もの脱硝能
力を発揮している。
結機の主燃料であるコークスブリーズにＣａＯ−Ｆｅx
Ｏを共存させた状態で燃焼を行ない、ＮＯｘ発生量を測
定した。図１０はコークスブリーズ燃焼の実験装置を示
す概念図であり、実験条件は表６，７に示した。結果は
表８，図１１に示す通りであり、ＣａＯ−ＦｅxＯを使
ったものでは、スケールを使った場合の２倍もの脱硝能
力を発揮している。
【００２０】
【表６】
【００２１】
【表７】
【００２２】
【表８】
【００２３】
【発明の効果】本発明の触媒は上記の様に構成されてい
るから、材料的にも製造工程的にも安価に済み、且つ還
元反応、分解反応のいずれによっても窒素酸化物を効率
良く除去することができる。
るから、材料的にも製造工程的にも安価に済み、且つ還
元反応、分解反応のいずれによっても窒素酸化物を効率
良く除去することができる。
【図１】 本発明で用いた実験装置の説明図である。
【図２】 脱硝率とＣａＯ濃度の関係を示すグラフであ
る（接触還元）。
る（接触還元）。
【図３】 反応温度の影響を示すグラフである（接触還
元）。
元）。
【図４】 脱硝率とＣａＯ濃度の関係を示すグラフであ
る（接触分解）。
る（接触分解）。
【図５】 反応温度の影響を示すグラフである（接触分
解）。
解）。
【図６】 Ｆｅx Ｏにおけるｘと脱硝率の関係を示すグ
ラフである（接触還元）。
ラフである（接触還元）。
【図７】 Ｆｅx Ｏにおけるｘと脱硝率の関係を示すグ
ラフである（接触分解）。
ラフである（接触分解）。
【図８】 反応温度と脱硝率の関係を示すグラフである
（接触還元）。
（接触還元）。
【図９】 反応温度と脱硝率の関係を示すグラフである
（接触分解）。
（接触分解）。
【図１０】 焼結機モデルの実験装置を示す説明図であ
る。
る。
【図１１】 焼結機モデルにおける脱硝効果を示すグラ
フである。
フである。
１ 窒素酸化物含有ガス発生部 ６ 触媒
Claims (4)
- 【請求項１】 窒素酸化物の還元除去の為に用いられる
触媒であって、ＣａＯ含有量が５〜50重量％であるＣａ
Ｏ−Ｆｅx Ｏ（Ｆｅx ＯはＦｅの酸化物を示し、ｘは
０．７５以上である）系複合酸化物を主成分とするもの
であり、窒素酸化物を接触還元するものであることを特
徴とする窒素酸化物除去用触媒。 - 【請求項２】 窒素酸化物の除去を行うに当たり、請求
項１に記載された窒素酸化物除去用触媒の存在下に、窒
素酸化物含有ガスに還元剤を作用することを特徴とする
窒素酸化物の除去方法。 - 【請求項３】 窒素酸化物の分解除去の為に用いられる
触媒であって、ＣａＯ含有量が５〜50重量％であるＣａ
Ｏ−Ｆｅx Ｏ（Ｆｅx ＯはＦｅの酸化物を示し、ｘは
１．０以上である）系複合酸化物を主成分とするもので
あり、窒素酸化物を接触分解するものであることを特徴
とする窒素酸化物除去用触媒。 - 【請求項４】 窒素酸化物の除去を行うに当たり、請求
項３に記載された窒素酸化物除去用触媒の存在下に、窒
素酸化物含有ガスを処理することを特徴とする窒素酸化
物の除去方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4178442A JP2674428B2 (ja) | 1992-07-06 | 1992-07-06 | 窒素酸化物除去用触媒及び窒素酸化物の除去方法 |
| DE69307964T DE69307964T2 (de) | 1992-07-06 | 1993-07-05 | Verfahren und Katalysator zur Entfernung von Stickoxiden |
| EP93305266A EP0580312B1 (en) | 1992-07-06 | 1993-07-05 | Catalyst and process for removing nitrogen oxides |
| US08/086,204 US5366950A (en) | 1992-07-06 | 1993-07-06 | Catalyst and process for removing nitrogen oxides |
| US08/283,741 US5498399A (en) | 1992-07-06 | 1994-08-01 | Process for removing nitrogen oxides |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4178442A JP2674428B2 (ja) | 1992-07-06 | 1992-07-06 | 窒素酸化物除去用触媒及び窒素酸化物の除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0615174A JPH0615174A (ja) | 1994-01-25 |
| JP2674428B2 true JP2674428B2 (ja) | 1997-11-12 |
Family
ID=16048598
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4178442A Expired - Lifetime JP2674428B2 (ja) | 1992-07-06 | 1992-07-06 | 窒素酸化物除去用触媒及び窒素酸化物の除去方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US5366950A (ja) |
| EP (1) | EP0580312B1 (ja) |
| JP (1) | JP2674428B2 (ja) |
| DE (1) | DE69307964T2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3555189B2 (ja) * | 1994-08-12 | 2004-08-18 | 株式会社神戸製鋼所 | 鉄鉱石焼結機操業方法 |
| JP4268438B2 (ja) * | 2003-04-15 | 2009-05-27 | 新日本製鐵株式会社 | 廃石膏ボードを用いた高機能性カルシウムフェライトの製造方法 |
| JP4268439B2 (ja) * | 2003-04-15 | 2009-05-27 | 新日本製鐵株式会社 | 廃石膏ボードを用いた高機能性カルシウムフェライトの製造方法 |
| WO2008004278A1 (fr) | 2006-07-04 | 2008-01-10 | Toshiba Mitsubishi-Electric Industrial Systems Corporation | Procédé et dispositif de concentration / dilution de gaz spécifique |
| JP5747675B2 (ja) * | 2011-06-14 | 2015-07-15 | 新日鐵住金株式会社 | 炭材の改質処理設備 |
| JP5720558B2 (ja) * | 2011-12-15 | 2015-05-20 | トヨタ自動車株式会社 | 排ガス浄化用触媒 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5021988A (ja) * | 1973-06-29 | 1975-03-08 |
Family Cites Families (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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