JP3555189B2 - 鉄鉱石焼結機操業方法 - Google Patents
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【産業上の利用分野】
本発明は鉄鉱石焼結機排ガス中の窒素酸化物を減少する鉄鉱石焼結機操業方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
窒素酸化物(NOx )の低減は大気汚染の改善において最重要課題の1つとなっている。
各種排ガス中のNOx を低減する手段としては、▲1▼触媒を用いる接触還元脱硝法、▲2▼触媒を用いる接触分解脱硝法といった触媒使用による脱硝法が用いられている。
【0003】
銑・鋼一貫製鉄所におけるNOx 排出量の半分近くは鉄鉱石焼結機(以下、焼結機と称す)から排出されている。そこでいくつかの製鉄所では、環境排出規制を守る為に、アンモニアを還元剤とする排ガス脱硝設備を設置しているところもある。
【0004】
しかしながら該排ガス脱硝設備は建設費が燃焼機本体よりも嵩み、またアンモニアが高価である為に操業費が高くついたり、稼働中にアンモニウムが漏洩して新たな公害源になる可能性があることから、安全且つ効率の良い操業が困難である。この様な状況から上記排ガス脱硝設備はあまり普及していない。
【0005】
他にも多くのNOx 低減技術が開発されてきており、例えば、燃焼機から排出されるNOx の大部分が燃料中窒素由来のNOx であることから、この点に着目した脱窒法も検討されている。該脱窒法は、燃料中の窒素が高温になると分離気化し易いという性質を利用して、燃料中窒素を除く方法である。この処理を行ったコークス等の燃料を焼結機で使うと、NOx 発生量が低下すると考えられ、例えば特開昭50−1101,特開昭50−14701等の様に多くの技術が開発された。しかしこれらの技術は設備及び操業コストが高価なため、広く実用化されるには至らなかった。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
上述のような状況から本発明者は、材料的にも製造工程的にも安価に済み、且つ還元反応、分解反応のいずれによっても窒素酸化物を効率良く除去することができる窒素酸化物除去触媒及びその除去方法を発明し、既に特許出願している(特開平6−15174:以下、先の出願と称すことがある)。この窒素酸化物除去触媒は、CaO含有量が5〜50重量%であるCaO−Fet O系複合酸化物(Fet Oは酸化鉄を示す)を主成分とするものであり、排ガス中に共存若しくは添加した還元剤によって窒素酸化物を還元除去する働き、或は窒素酸化物を分解除去する働きを助けるものである(以下、この窒素酸化物除去触媒をCFと称することがある)。即ち、CaO−Fet O系複合酸化物の脱硝作用を利用し、CaO−Fet O系複合酸化物を含む鉱物を原料鉱石中に装入することで、脱硝効果を上げるというものである。
【0007】
このCFの利用によって従来に比べて低コストとはなったが、単に原料鉱石中にCFを装入するのみでは、多量のCFを必要とし、コストが嵩む。図9はCFを原料鉱石中に単に混合した場合の、CF混合比とNOx 転換率との関係を表したグラフである。尚CF混合比とは、CF重量/(鉱石重量+コークス重量+CF重量)である。図9から分かる様に、NOx を有効に低くするには20重量%(以下、単に%と称す)より多くのCF添加が必要である。
従って本発明は、CF量を低くし、更なるコストダウンを進めることを目的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る鉄鉱石焼結機操業方法は、CaO−Fet O系複合酸化物(Fet Oは酸化鉄を意味する)を含有する微粉末触媒(上記CFと同様の物質である)と燃料コークスとからなる擬似粒子を用いて焼結するものであり、上記擬似粒子中の上記微粉末触媒を20%以下(0%を含まない)としたものである。
【0009】
また上記擬似粒子は、燃料コークス粉粒体の表面にCFが被覆した形態(以下、この形態をS型と称す)、或は燃料コークス粉粒体とCFが混合された造粒体(以下、この造粒体の形態をP型と称す)であることが好ましい。
更に、上記S型擬似粒子の場合に、CFの被覆量が5%以下(0%を含まない)であることが好ましく、また上記P型擬似粒子の場合に、CFの混合量が15%以下(0%を含まない)であることが好ましい。
【0010】
【作用及び実施例】
先の出願を更に発展させるという趣旨からCFについて詳細に検討したところ、CFの単位表面積当たりの能力は、温度が高く、酸素濃度が低い環境において特に強められるということが今回見い出された。しかるに焼結層内においてこの様な好適環境が形成されるのはコークス近傍である。そこで本発明ではCFをコークス周囲に配置することに想到した。
CFの配置形態の例を図1に示す。図1の(a)は上記S型を表し、コークス1の表面にCF2が被覆されている。図1の(b)は上記P型を表し、コークスとCFが混合した造粒体となっている。
【0011】
図1の例に示す様に、CFを燃料コークスに近接させる様に配置して擬似粒子とすれば、CFの効果を最大限に発揮させることができ、少量のCFで有効に脱硝することができる。
【0012】
尚、上記先の出願に開示した様に、CFはCaOの含有を必須とし、その含有量は該CaO−Fet O系複合酸化物中の5〜50%である。Fet Oは酸化鉄であり、その種類についてはFeO,Fe3 O4 (FeO・Fe2 O3 ),Fe2 O3 等の如何は問わないが、一般にFeとOの原子比は0.67〜1.05であることが好ましい。CFを製造する際には、原料として鉄鉱石と石灰石を用いる場合が多い。
【0013】
以下に、先ずS型擬似粒子の場合について詳細に説明する。
図5はS型擬似粒子の実験において用いた実験装置を示す図である。反応チューブ8内の試料(S型擬似粒子及び鉄鉱石)7をヒーター9で加熱し、発生したガスを吸入ポンプ3により吸入し、ガス流量計5によってガスの流量を測り、またガス分析装置4によってNOx 等の成分を分析した。その際の試料7の温度は熱電対6によって測定した。
【0014】
図2は、S型擬似粒子におけるコークスに対するCF付着量の比(CF/コークス)と、NOx 転換率との関係を表したグラフである。また横軸には、全原料(鉄鉱石+コークス+CF)に対するCFの割合(%)を併せて付した。尚本実験に用いたCFは石灰石40%+鉄鉱石60%の割合のものである。
【0015】
図2から分かる様に、CFが少量、例えば5%存在するだけでNOx が有効に低くなる。そして、CF量が増えるほどNOx 排出率が低くなるが、10%を超えて存在してもその効果はほぼ飽和し、更に20%を超えるとそれ以上のNOx 量低下効果は期待できない。
【0016】
図3は、全てのコークスが燃え尽きるのに必要な時間(燃焼時間:コークス1gを燃焼するのに要する時間(秒))と、コークスに対するCF付着量の比(CF/コークス)の関係を表したグラフである。
【0017】
図3から分かる様に、CF付着量が5%以下の場合は燃焼時間は変わらないが、5%を超えた場合はコークス燃焼時間が長くなる。コークスの燃焼に時間を要するということは、生産速度の低下に結びつく。従ってS型擬似粒子の場合ではコークスに対するCF量は、5%重量以下であることが望ましい。
【0018】
尚、生産速度は多少低下することもあるが、NOx 量低下効果の飽和する20%以下であっても良く(図2参照)、この点から本発明における擬似粒子のCF付着量の上限を20%とした。
【0019】
5%超になると燃焼時間が遅くなってしまう(図3)理由について調べる目的で、コークス粒子を観察した。図4はコークス1にCF微粉末2を付着させたときの模式断面図であり、図4(a)は5%より多くのCF微粉末2をコークス1に付着させた状態を模式的に示し、図4(b)は5%以下のCF微粉末2をコークス1に付着させた状態を模式的に示す。
【0020】
図4(a)に示す様に、CFが5%を超えるあたりから、コークス1をCF2が全て覆ってしまう状態となり、コークス1への酸素供給を阻害してしまう為に燃焼速度が落ちるのではないかと推定される。一方CFが5%以下の場合は、コークス表面全体を一様に覆うのではなく、図4(b)に示す様にコークス1の角部分においては、CF2に覆われず露出している部分があるから(図中の矢印部分)、コークス1が外気に触れることになり燃焼速度が落ちないものと推定される。
【0021】
種々のコークス(粒径1〜5mm)を用いてCF被覆(5%以下)によるコークスの燃焼速度の影響について実験をしてみたところ、いずれも同様に燃焼速度の低下がなく、上述の如き露出角部が常に存在するということを裏づけた。即ち通常用いられるコークスは全て凹凸を有する。従って、粒径1〜5mmのコークス粒子を用いる場合は、CFを5%以下とすることでコークスの燃焼阻害は避けられる。該5%以下という条件を、コークス粒径から算出されるコークス表面積に対する値として規定すると、粒径250μm以下のCFが8.4×10−3g/cm2 以下付着する場合となる。
【0022】
次にP型擬似粒子の場合について詳細に説明する。
図8はP型擬似粒子の実験において用いた実験装置を示す図である。実験において、空気吸入口17から、ガス流量計15により流量を調節しつつ空気を反応チューブ18内に送り込み、試料(P型擬似粒子+鉄鉱石)10を赤外線加熱炉13によって加熱した。発生したガスをガス流量計11及びNOx メーター12によってガス量と成分を分析した。その際の試料10の重量減少量を天秤14によって測り、また温度を熱電対16によって測った。
【0023】
図6はコークスに対するCF混合比と、NOx 転換率との関係を示すグラフである。図6から分かる様に、コークス粉に混ぜるCFの量が多くなればなるほど、NOx の転換率が低下するが、10%を超える辺りからNOx 転換率の低下効果が飽和する。従ってP型擬似粒子において、NOx 転換率を確実に低減するには15%以下が好ましい。
【0024】
図7は、P型擬似粒子またはコークスのみを燃焼させた場合の、それぞれの重量の減少量とNOx 排出率を測定した実験の結果を表したグラフであり、その実験の際において昇温速度を一定に調整して行った。昇温速度が一定であることから、時間(分)と温度(℃)が同期するので、図の横軸においてはそれら両方を記載している。図中、実線は10%のCFを含むP型擬似粒子の場合のNOx 排出率(Nμl/min.)を、一点鎖線はコークスのみの場合のNOx 排出率を、点線は10%のCFを含むP型擬似粒子の場合の鉱石重量の減少量(mg)を、二点鎖線はコークスのみの場合の鉱石重量の減少量を示す。
【0025】
図7から分かる様に、800℃以上ではコークスのみを用いた場合に比べ、P型擬似粒子を用いた場合の方がNOx 排出率が低く、図中の斜線部分だけNOx 排出が減ったということが分かる。理論的にはP型擬似粒子を用いた場合は燃焼が遅くなってしまうと考えられたが、図7で見られる重量減少を比較すると、P型擬似粒子の重量減少が方がむしろ大きく、P型擬似粒子を用いても燃焼は遅くならないということが分かる。即ちNOx 排出が少なくなるという効果を発現しながらも生産性を悪くしない。
【0026】
次に、CFを原料(コークス+鉄鉱石)中に単に混合するという場合と、本発明の擬似粒子を鉄鉱石に添加する場合について、CF必要量を比較する。
CFを単に原料中に混合する場合であれば、図9に見られる様に、NOx 転換率が十分に低いレベル、例えばNOx 転換率40%とするには、5%の燃料コークスを用いた場合では全原料に対するCF混合比が20%以上であることが必要であり、4%の燃料コークスを用た場合ではCF混合比が40%以上であることが必要である。尚NOx 転換率が40%になるということは、従来の様にCFを用いない場合のNOx 転換率約53%に比べると、25%(=(53%−40%)÷53%)のNOx が低減したことになる。従って焼結鉱を1t生産するには、燃料コークス5%使用のときはCFが200kg、燃料コークス4%使用のときはCFが400kg必要となる。
【0027】
これに対し本発明のS型擬似粒子の場合は、上記と同様にCFを用いない場合に比べNOx を25%低くさせるには、即ち図2よりNOx 転換率を50%から37.5%まで低くさせるには(25%=(50%−37.5%)÷50%)、全原料に対するCF量は約0.3%必要なだけである。従って焼結鉱を1t生産するには、3kgのCFでよい。
【0028】
本発明のP型擬似粒子の場合は、上記と同様にCFを用いない場合に比べNOx を25%低くさせるには、即ち図6よりNOx 転換率を48%から36%まで低減させるには(25%=(48%−36%)÷48%)、全原料に対するCF量は約0.25%必要なだけである。従って焼結鉱を1t生産するには2.5kgのCFでよい。
【0029】
次に燃料コークスへのCFの付着方法について説明する。
250μm以下のCFを用い、水の存在下に燃料コークスとCFを混和し、燃料コークスへCFを付着させるのが、最も平易で良好な方法である。上記の様にCFの表面積を250μm以下と大きくすることで、NOx 量低下効果を高めることができる。
付着方法としてはこの他に、付着剤として低温で揮発する有機バインダーを使ったり、ベントナイトやセメント系の鉱物を少量用いて付着させる等の方法で行っても良く、付着にはコークスの燃焼を阻害したり、コークスを変性させるものでなければ、どの様なものでも良い。尚、上記実験においては水のみを用いて付着させたが、水はコークスの変性や燃焼阻害を起こさないばかりでなく、安価でもある。
【0030】
また上記の様にCFを予め調製してからコークスに付着させる方法に限るものではなく、例えばCF原料となる石灰源粉末(石灰石や生石灰等)と酸化鉄源粉末(鉄鉱石等)を直接コークスへ混和し、高温とすることでCFの合成反応を起こし、同時にコークスへ付着するようにして擬似粒子を作製する方法を用いても良い。尚上記各CF原料の配合量は前記CF配合量の規定の通りである。
【0031】
前述の如く鉄鉱石焼結を行う際には、以上の様なCFとコークスの擬似粒子を鉄鉱石に添加して行うが、S型擬似粒子とP型擬似粒子といった形態は、コークスの粒径に従って自動的に決まり、コークスの粒径がCF微粉末より大きい場合はS型擬似粒子となり、同じ粒径以下の場合はP型擬似粒子となる。尚、CFをより少ない量で効果をより良く上げるには、S型擬似粒子のみであることが理想的である。
【0032】
【発明の効果】
本発明に係る鉄鉱石焼結機操業方法においては、CaO−Fet O系複合酸化物を主成分とする微粉末触媒(CF)を20%以下、燃料コークスに付着させて擬似粒子とし、焼結を行う様にしたから、コークスの燃焼速度を低下させることなく、少量のCFにより有効にNOx 発生量を低くすることができる。従って先願発明(特開平6−5174)よりも更なるコストダウンを達成することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】CFの配置形態を示す図。
【図2】S型擬似粒子における、コークスに対するCF付着量比または全原料に対するCFの割合と、NOx 転換率との関係を表すグラフ。
【図3】コークスに対するCF付着量の比と燃焼時間の関係を表したグラフ。
【図4】S型擬似粒子におけるコークスにCF微粉末を付着させたときの模式断面図。
【図5】S型擬似粒子の実験において用いた実験装置を示す図。
【図6】P型擬似粒子におけるコークスに対するCF混合比とNOx 転換率との関係を表すグラフ。
【図7】P型擬似粒子またはコークスのみを燃焼させた場合の、それぞれの重量の減少量及びNOx 排出率と、時間及び温度との関係を表すグラフ。
【図8】P型擬似粒子の実験において用いた実験装置を示す図。
【図9】CFを原料中に単に混合した場合の、CF混合比とNOx 転換率との関係を表したグラフ。
【符号の説明】
4 ガス分析装置
5 ガス流量計
6,16 熱電対
7,10 試料
8,18 反応チューブ
12 NOx メーター
Claims (6)
- 擬似粒子を用いる鉄鉱石焼結機操業方法であって、
該擬似粒子が、燃料コークスと、CaO−FetO系複合酸化物(FetOは酸化鉄を意味する)を含有する微粉末触媒からなり、
燃料コークス粉粒体の表面が微粉末触媒で被覆された形態を有するものであり、且つ
該微粉末触媒が20重量%以下(0%を含まない)である擬似粒子を用いて焼結することを特徴とする鉄鉱石焼結機操業方法。 - 擬似粒子を用いる鉄鉱石焼結機操業方法であって、
該擬似粒子が、燃料コークスと、CaO−FetO系複合酸化物(FetOは酸化鉄を意味する)を含有する微粉末触媒からなり、
燃料コークス粉粒体と微粉末触媒を混合造粒したものであり、且つ
該微粉末触媒が20重量%以下(0%を含まない)である擬似粒子を用いて焼結することを特徴とする鉄鉱石焼結機操業方法。 - 前記擬似粒子における微粉末触媒の被覆量が燃料コークスに対して5重量%(0%を含まない)以下である請求項1に記載の鉄鉱石焼結機操業方法。
- 前記擬似粒子における微粉末触媒の混合量が燃料コークスに対して15重量%(0%を含まない)以下である請求項2に記載の鉄鉱石焼結機操業方法。
- 前記CaO−FetO系複合酸化物のFe t OにおけるFeとOの原子比が0.67〜1.05である請求項1〜4のいずれかに記載の鉄鉱石焼結機操業方法。
- 前記請求項1〜5のいずれかに記載の鉄鉱石焼結機操業方法において用いられる擬似粒子。
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