JP2648634B2 - 磁石の製造方法 - Google Patents

磁石の製造方法

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JP2648634B2 JP2118846A JP11884690A JP2648634B2 JP 2648634 B2 JP2648634 B2 JP 2648634B2 JP 2118846 A JP2118846 A JP 2118846A JP 11884690 A JP11884690 A JP 11884690A JP 2648634 B2 JP2648634 B2 JP 2648634B2
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は磁石の製造方法に関し、特に最大エネルギー
積と防食性が高められた磁石を、窒素雰囲気の下での加
圧成型及び焼結により製造する方法に関する。
〔従来の技術〕
1970年代から稀土類元素の磁石がモータ、音響器類及
びその他の儀器等に広く用いられているが、その最たる
原因はその最大エネルギー積が伝統の磁石例えばAl−Ni
−Co組成又はBa−酸化鉄組成等の凡そ3〜10倍にも達す
るからに他ならない。それから業界の稀土類元素に対す
る関心が強まり、細心研究の結果、前後してSm−Co組成
とNd−Fe−B組成の磁石合金をそれぞれ開発するのであ
るが、その中で、Sm−Co組成は防食性に優れるが最大エ
ネルギー積が低く約16−30MGOeのみで、Nd−Fe−B組成
は最大エネルギー積が約25MGOeにも達するが防食性に劣
り、何れも一長一短の状態を示すのであり、これが又従
来使用されている稀土類元素で構成する磁石合金の最た
る欠点となっている。
しかも、稀土類元素は比較的活性に富み、高温に於け
る際、容易に空気中の酸素又は窒素と反応を起し、その
磁性を破壊するので、従来の磁石合金は殆どと言ってい
い程、不活性ガスの中の例えばアルゴン、又はヘリウム
等の稀有ガス雰囲気の中で焼結が行なわれる。しかし、
自然界に於ける前記不活性ガスの存在は至って少なく、
価格が頗る高いので上記二種類の稀土類元素で製造され
る磁石合金のコストは高く付き、産業上、大量に製造す
る場合に払われる費用は少なくない。
故に、米国特許第3970484号で、Sm−Co組成の合金を
水素ガス雰囲気で焼結し、上記諸欠点を避けて永久磁石
を製造していると披露しているが、空気中の水素ガス含
有量が一定の濃度に達すれば、爆発を生じ易い恐れが高
まり、しかも、焼結は相当の高温下で行なわれるもの
で、製造上否応なしに危険性が伴う環境で進めるものと
なり、保安の面でも芳しくない。
〔発明が解決しようとする課題〕
この発明は、上記従来の磁石合金に関する諸欠点を解
決するもので、最大エネルギー積が大きく且つ防食性に
富み、製造コストが低廉で安全性が高い磁石の製造方法
を提供することを目的とする。
〔課題を解決するための手段〕
上記の目的は、本発明によれば、 (1)最終的な製品の組成にして、下記の成分: Feを主とし、CoおよびAlのうち少なくとも1種を添加し
た遷移金属元素:60〜68重量%、但しAl:0.5〜0.84重量
%、 Ndを主とし、DyおよびCeのうち少なくとも1種を添加し
た希土類元素:30〜38重量%、 N:下記工程(5)により導入されるNとの合計量が0.6
〜1.5重量%となる量、および B:0.8〜1.5重量% から成る溶融液を準備する工程、 (2)該溶融液を冷却して合金スラブにする工程、 (3)該合金スラブを粉砕して粒径0.2〜0.6mmの合金粉
末にする工程、 (4)窒素雰囲気中で該合金粉末を金属モールド内に充
填し、磁場を印加しながら加圧成型して粗成品とする工
程、および (5)窒素を導入した減圧雰囲気下で、1000〜1100℃で
該粗成品を少なくとも1時間焼結することにより、N含
有量を0.6〜1.5重量%とする工程 を含んで成る磁石の製造方法によって達成される。
前記焼結工程(5)の後に、500〜900℃で熱処理する
ことが望ましい。
前記焼結工程(5)において、更に窒素分圧を100Tor
rにまで高めた雰囲気中で所定時間焼結を行うことが望
ましい。
前記焼結工程(5)において、前記焼結を行う前に、
焼結を行うための真空焼結炉の圧力を10-5Torr以下に低
下させて炉内雰囲気中の酸素を除去してから、窒素を導
入して減圧雰囲気に維持することが望ましい。
〔作用〕
本発明の方法により製造される磁石は、鉄等の遷移金
属元素と、ネオジム等の希土類金属と、窒素およびホウ
素とから成る。この組成とすることにより、最大エネル
ギー積が高く、防食性が良い。
本発明の方法では、加圧成型と焼結とをそれぞれ窒素
雰囲気中で行うことにより、生産活動の環境保全性が向
上する。
更に、上記鉄分の中に適量のコバルト、又は適量のア
ルミニウム、若しくは両者共に適量添加し、上記ネオジ
ムの中に適量のジスプロシウム、又は適量のセリウム或
いは両者共に適量添加すれば、キューリー温度を高めら
れた、本質の保磁力が向上された、そして生産コストが
低減され得る磁石合金を製造することが出来る。
この発明の上記またはその他の目的、特徴および利点
は、以下の実施例の詳細な説明から一層あきらかとなろ
う。
〔実施例〕
この発明の磁石合金の組成成分は、遷移金属元素と稀
土類元素と窒素及びホウ素よりなり、次の簡単な式で表
示することが出来る。即ち Tm−Re−N−B であり、“Tm"はFeを主としCoおよびAlのうち少なくと
も1種を添加した遷移金属元素を表し、“Re"はNdを主
としDyおよびCeのうち少なくとも1種を添加した希土類
元素を表し、“Al"はアルミニウムを表示し、“N"は窒
素を表示し、“B"はホウ素を表示するもので、それぞれ
の含有率は下記のとおりである。
Tm:60〜68重量%、但しAl:0.5〜0.84重量% Re:30〜38重量% N:0.6〜1.5重量% B:0.8〜1.5重量% その内、Tmは鉄を主として使用するが、特殊な性能が
求められると、鉄の中にその他遷移金属元素を添加する
のであり、例えば、キューリー温度が高い磁石が必要と
される場合、鉄の中にコバルトを添加するのである。但
し、コバルトと鉄の総量はあくまでも全体の60〜68%重
量比に維持すべきもので、コバルトの添加量は最高全体
の15%重量比であり、若しコバルトの添加量が15%重量
比だとすれば、鉄の含有量は全体の45〜53%重量比に維
持すべき事となる。Al添加は本発明の合金において、窒
化アルミニウム(AlN)の存在により耐食性を向上させ
るために必要である。これにより、高エネルギー積と高
耐食性とを兼ね備えることができる。
Reは少なくとも必ず一種の稀土類元素を含み、主とし
てネオジムが使用されるが、必要な性能が要求される
と、ネオジムの中に他の稀土類元素を添加する、例え
ば、本質の保磁力が高い磁石が必要だとすれば、ネオジ
ムの中にジスプロシウムを添加するのであり、添加後の
ジスプロシウムとネオジムの総量は当然全体重量比の30
〜38%に維持すべきもので、ジスプロシウムの添加量は
最高全体の重量比の5%であり、若し、ジスプロシウム
の添加量が全体重量比の5%だとすれば、ネオジムの含
有量は全体の25〜33%となる。そして、生産コストを低
減したいとすれば、ネオジムの中にセリウムを添加すれ
ばよいが、その最大添加量は全体重量比の10%である。
Nは磁石合金の防食性を向上するもので、とりわけAl
や、DyとAl、あるいはCoとAlを含む合金にとっては、N
の含有量が高ければその磁石の防食性が強められるが、
Nの含有量は全体重量比の1.5%を越してはならない。
因に、Nの含有量が全体重量比の1.5%を越すと、明ら
かに磁石の磁性が破壊されるのであり、通常、Nの含有
量を全体重量比の1.2〜1.3%に維持すれば、最も良い防
食性が得られ、且つ磁性が破壊されない。
そして、上記組成成分の磁石合金は次に述べる製造過
程で製作されるもので、先ず、この発明の合金組成成分
を真空誘導炉の中に入れ、真空中で、又は適量のアルゴ
ン或いは窒素を導入して1400℃迄加熱溶融し、完全溶融
の後、その合金液を水冷機溝を備えている回転銅盤の上
に鋳込み、合金スラブを造り、更に、破砕して10mm以下
の合金粗粉にし、ボールミルに移すか、或いは6絶対気
圧の高圧のもとでジェット粉砕機で、0.2〜.0.6mmの合
金微粉に粉砕した後、窒素雰囲気保護のもとで、磁場を
具備している金属モールドの中に充填し、加圧成型して
粗成品を作りあげるのであり、この際の加圧方向は磁場
の方向と平行するようにさせるべきで、磁場を8000〜15
000エルステッド(Oe)の間に、加圧圧力を1.5〜3ton/c
m2の間に制御するものである。そして、最後にその粗成
品を真空炉の中に入れ、炉内の圧力を10万分の1トル
(Torr)以下迄に低めて、真空炉内の磁性に害ある酸素
を除去し、且つ、窒素を充入してその分圧を100分の1
トルの圧力に継続維持させて、真空炉内の温度を1000〜
1100℃に加熱して、1ないし数時間の焼結を行ない、そ
して、必ずしも必要ではないが、この焼結の過程で一度
窒素を充入して窒素の分圧を100トル迄にあげて、窒素
原子が粗成品の中に侵入して、稀土類元素及び遷移金属
元素と結合させるようにし、焼結処理を完成した後、更
に、500〜900℃の温度範囲内で、等しくない温度の熱処
理を1回以上行ない、磁石の保磁力や本質の保磁力を増
加させて、磁石合金を製造するのである。
第1表に種々の組成で造られた10種の磁石合金を示
す。
なお、第1表に示した組成は焼結後の組成である。焼
結前の溶融液の組成は、N量が不純物レベルであり、他
の成分の含有量は第1表中の値よりN量が少ない分だけ
相対的に大きい値である。
第1表中の“−”は残部を意味し、数字はその成分が
全体重量の中で占める重量%である。例えば、サンプル
1のネオジウムの重量比は31.4%、窒素の重量比は0.43
%、ホウ素の重量比は1.0%であり、従って、鉄の占め
る重量比は100−31.4−0.43−1.0=67.17%となる。
第1表の10個のサンプルの各種性能実験結果を第2表
に示す。
第2表の最大エネルギー積の欄から分かるように、こ
の発明の磁石合金の最大エネルギー積は凡そ25から30MG
Oeの間にあり、前記のSm−Co組成磁石合金の最大エネル
ギー積(16〜30MGOe)より優れ、Nd−Fe−B組成磁石合
金の最大エネルギー積(25MGOe以上)に相当する。その
他、第1表と第2表から窒素の含有量が1.5%重量比を
越す(サンプル6の如く)と磁性が破壊される事が分か
り、その最大エネルギー積及び本質保磁力等の性能が大
幅に低下して、第2表に記録され得ないものとなる。そ
れ故、窒素の含有量は1.5%重量比以下に限定してこ
そ、磁性に優れた磁石を製造し得るのである。
次に、その防食性についてテストを行なったが、5%
重量比のHCl溶液の中に磁石合金を浸漬し、室温28℃に3
0分間静置した後、更に、その重量損失を測定して、3
〜6度にわたって平均値を求めた結果を第3表に示す。
なお、第3表に示した組成は焼結後の組成である。焼
結前の溶融液の組成は、N量が不純物レベルであり、他
の成分の含有量は第3表中の値よりN量が少ない分だけ
相対的に大きい値である。
第3表から分かるように、Sm−Co組成磁石合金を30分
間浸漬した後の重量損失は、Nd−Fe−B組成磁石合金よ
り少ない、即ち防食性が良いことを示すもので、この発
明のTm−Re−N−B組成磁石合金の重量損失はSm−Co組
成磁石合金とNd−Fe−B組成磁石合金の間に介在するも
のであり、Nd−Fe−B組成よりは良いがSm−Co組成に比
べるとやや遜色する。但し、この発明の磁石合金の最大
エネルギー積はSm−Co組成磁石合金の遠く及ばない所で
あり、従って、この発明の磁石合金は最大エネルギー積
に於いても、防食性に於いてもかなり優れた性能を兼ね
備えている事が分かる。
〔発明の効果〕
本発明の磁石の製造方法は、加圧成型及び焼結の段階
を、窒素雰囲気の中で進行させる事により、生産コスト
を低減し、且つ、安全性の高い環境で生産活動を行なう
ことが出来、産業上の大量生産に適するものとなる。
更に、所定の温度範囲内で一回若しくは数回熱処理を
施すことを、その製法の末尾に付加すれば、磁石の磁性
が増強されるものとなる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 チン チョン シュン 台湾 タイペイシー アンホールー 103ハウ 7ロウ ハイウンチンシュー グーフウンユーシェンコンシーネイ (72)発明者 リン ケン トー 台湾 タイペイシー アンホールー 103ハウ 7ロウ ハイウンチンシュー グーフウンユーシェンコンシーネイ (56)参考文献 特開 昭62−177147(JP,A) 特開 昭62−158854(JP,A) 特開 昭61−56266(JP,A)

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】(1)最終的な製品の組成にして、下記の
    成分: Feを主とし、CoおよびAlのうち少なくとも1種を添加し
    た遷移金属元素:60〜68重量%、但しAl:0.5〜0.84重量
    %、 Ndを主とし、DyおよびCeのうち少なくとも1種を添加し
    た希土類元素:30〜38重量%、 N:下記工程(5)により導入されるNとの合計量が0.6
    〜1.5重量%となる量、および B:0.8〜1.5重量% から成る溶融液を準備する工程、 (2)該溶融液を冷却して合金スラブにする工程、 (3)該合金スラブを粉砕して粒径0.2〜0.6mmの合金粉
    末にする工程、 (4)窒素雰囲気中で該合金粉末を金属モールド内に充
    填し、磁場を印加しながら加圧成型して粗成品とする工
    程、および (5)窒素を導入した減圧雰囲気下で、1000〜1100℃で
    該粗成品を少なくとも1時間焼結することにより、N含
    有量を0.6〜1.5重量%とする工程 を含んで成る磁石の製造方法。
  2. 【請求項2】前記焼結工程(5)の後に、500〜900℃で
    熱処理する工程を更に含む請求項1に記載の磁石の製造
    方法。
  3. 【請求項3】前記焼結工程(5)において、更に窒素分
    圧を100Torrにまで高めた雰囲気中で所定時間焼結を行
    う請求項1に記載の磁石の製造方法。
  4. 【請求項4】前記焼結工程(5)において、前記焼結を
    行う前に、焼結を行うための真空焼結炉の圧力を10-5To
    rr以下に低下させて炉内雰囲気中の酸素を除去してか
    ら、窒素を導入して減圧雰囲気に維持する請求項1に記
    載の磁石の製造方法。
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