JP2633000B2 - 高放射性廃棄物の処理方法 - Google Patents
高放射性廃棄物の処理方法Info
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- JP2633000B2 JP2633000B2 JP1019224A JP1922489A JP2633000B2 JP 2633000 B2 JP2633000 B2 JP 2633000B2 JP 1019224 A JP1019224 A JP 1019224A JP 1922489 A JP1922489 A JP 1922489A JP 2633000 B2 JP2633000 B2 JP 2633000B2
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- radioactive waste
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- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
- G21F9/32—Processing by incineration
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Environmental & Geological Engineering (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
- Heat Treatment Of Water, Waste Water Or Sewage (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、使用済燃料の再処理工程等で発生する高放
射性廃棄物を高温で処理し、その加熱過程で各元素の各
化学形態における昇華又は沸騰現象を利用して各元素を
分離し、残渣を固化体として回収する高放射性廃棄物の
処理方法に関するものである。
射性廃棄物を高温で処理し、その加熱過程で各元素の各
化学形態における昇華又は沸騰現象を利用して各元素を
分離し、残渣を固化体として回収する高放射性廃棄物の
処理方法に関するものである。
［従来の技術］ 使用済核燃料の再処理に伴って発生する高放射性廃棄
物中には、長半減期の超ウラン元素やTc（テクネチウ
ム）、発熱の大部分を占めるため処理貯蔵処分において
の注目元素であるCs（セシウム）、Sr（ストロンチウ
ム）、及び有用金属であるRh（ロジウム）、Pd（パラジ
ウム）等の白金族元素が含まれている。従って固化体と
して処理する前段階でこれらを分離回収し、放射線源、
発熱体、貴金属として利用することは、資源の有効利用
を図る上で極めて重要である。
物中には、長半減期の超ウラン元素やTc（テクネチウ
ム）、発熱の大部分を占めるため処理貯蔵処分において
の注目元素であるCs（セシウム）、Sr（ストロンチウ
ム）、及び有用金属であるRh（ロジウム）、Pd（パラジ
ウム）等の白金族元素が含まれている。従って固化体と
して処理する前段階でこれらを分離回収し、放射線源、
発熱体、貴金属として利用することは、資源の有効利用
を図る上で極めて重要である。
高放射性廃棄物からこれらの元素を回収する従来技術
としては次の３つの方法が知られている。それらは、 再処理工程で発生する高放射性廃棄物を、特殊な溶媒
を用いて目的核種を分離する抽出分離法 再処理工程で発生する高放射性廃棄物を、イオン交換
処理し、目的核種を分離するイオン交換法 ガラス溶融の際、鉛を添加し白金族元素を鉛層に移行
させて分離するガラス固化工程における白金族元素の鉛
抽出法 である。
としては次の３つの方法が知られている。それらは、 再処理工程で発生する高放射性廃棄物を、特殊な溶媒
を用いて目的核種を分離する抽出分離法 再処理工程で発生する高放射性廃棄物を、イオン交換
処理し、目的核種を分離するイオン交換法 ガラス溶融の際、鉛を添加し白金族元素を鉛層に移行
させて分離するガラス固化工程における白金族元素の鉛
抽出法 である。
［発明が解決しようとする課題］ しかし上記のような従来技術ではそれぞれ次のような
欠点がある。
欠点がある。
抽出分離法では、際処理工程に新規溶媒を導入するた
め、溶媒処理工程が複雑化し、主抽出工程の効率が低下
する。
め、溶媒処理工程が複雑化し、主抽出工程の効率が低下
する。
イオン交換法の場合には、イオン交換樹脂が硝酸と接
触することにより燃焼性物質が生成するため安全性の面
で問題がある。
触することにより燃焼性物質が生成するため安全性の面
で問題がある。
ガラス固化工程における白金族元素の鉛抽出法では、
白金族元素の分離は可能であるが、白金族元素を単独に
抽出するためには二次処理が必要となる。
白金族元素の分離は可能であるが、白金族元素を単独に
抽出するためには二次処理が必要となる。
更にこれらの方法での問題は、どの方法を採用しても
高放射性廃棄物の高減容処理を行うことはできないこと
である。
高放射性廃棄物の高減容処理を行うことはできないこと
である。
本発明の目的は、上記のような従来技術の欠点を解消
し、加熱処理という極く単純な手法によって有用元素の
分離回収を行うことができ、且つ二次廃棄物が発生せ
ず、また高減容固化体を得ることができる高放射性廃棄
物の処理方法を提供することにある。
し、加熱処理という極く単純な手法によって有用元素の
分離回収を行うことができ、且つ二次廃棄物が発生せ
ず、また高減容固化体を得ることができる高放射性廃棄
物の処理方法を提供することにある。
［課題を解決するための手段］ 上記の技術的課題を解決できる本発明は、高放射性廃
棄物を高温で加熱処理又は加熱還元処理し、一部の含有
元素を気化させて分離し、冷却捕集する高放射性廃棄物
の処理方法である。
棄物を高温で加熱処理又は加熱還元処理し、一部の含有
元素を気化させて分離し、冷却捕集する高放射性廃棄物
の処理方法である。
高放射性廃棄物は、通常の場合、使用済核燃料の再処
理工程における抽出残渣として得られる硝酸溶液であ
り、使用済燃料中の殆ど全ての核分裂生成物、アクチニ
ドを含有している。本発明では、この硝酸溶液を加熱処
理し、水分及び硝酸を蒸発させて仮焼体を得、その仮焼
体を500〜3000℃、より好ましくは1000〜2500℃に加熱
処理する。例えば第１段階として酸化物の化学形態で昇
華又は沸騰する元素を常圧又は減圧下で加熱処理するこ
とにより分離し、各元素の化学形態の昇華点又は沸点に
対応した温度に設定した冷却捕集装置で各元素を分離捕
集する。次に第２段階として水素等の還元処理剤を導入
しつつ加熱処理することで高放射性物質を還元し、金属
の化学形態で沸騰又は昇華する元素を分離し、第１段階
と同様、各元素に対応した温度の冷却捕集装置で分離回
収する。勿論、第１段階での昇温過程で金属化する元素
は、第２段階での還元反応過程を経ずに昇華沸騰処理し
分離することが可能である。
理工程における抽出残渣として得られる硝酸溶液であ
り、使用済燃料中の殆ど全ての核分裂生成物、アクチニ
ドを含有している。本発明では、この硝酸溶液を加熱処
理し、水分及び硝酸を蒸発させて仮焼体を得、その仮焼
体を500〜3000℃、より好ましくは1000〜2500℃に加熱
処理する。例えば第１段階として酸化物の化学形態で昇
華又は沸騰する元素を常圧又は減圧下で加熱処理するこ
とにより分離し、各元素の化学形態の昇華点又は沸点に
対応した温度に設定した冷却捕集装置で各元素を分離捕
集する。次に第２段階として水素等の還元処理剤を導入
しつつ加熱処理することで高放射性物質を還元し、金属
の化学形態で沸騰又は昇華する元素を分離し、第１段階
と同様、各元素に対応した温度の冷却捕集装置で分離回
収する。勿論、第１段階での昇温過程で金属化する元素
は、第２段階での還元反応過程を経ずに昇華沸騰処理し
分離することが可能である。
使用済燃料から放射性物質を除去する技術としてボロ
キシデーション法があるが、これはクリプトン、ヨウ
素、トリチウムなど非金属元素を対象としているに過ぎ
ない。本発明は金属元素を対象としており、単に高レベ
ル廃棄物を高温に加熱して高沸点の放射性物質を除去す
ることのみならず、還元反応を組み合わせることによ
り、処分において問題となる高発熱量元素であるCsとSr
の両者を除去可能となる。
キシデーション法があるが、これはクリプトン、ヨウ
素、トリチウムなど非金属元素を対象としているに過ぎ
ない。本発明は金属元素を対象としており、単に高レベ
ル廃棄物を高温に加熱して高沸点の放射性物質を除去す
ることのみならず、還元反応を組み合わせることによ
り、処分において問題となる高発熱量元素であるCsとSr
の両者を除去可能となる。
回収後の残渣は金属又は金属と酸化物の混合体であ
り、減容した高放射性固化体として回収できる。
り、減容した高放射性固化体として回収できる。
［作用］ 殆どの元素は他の元素と異なる沸点又は昇華点を有し
ている。高放射性廃棄物中に含まれている元素には、酸
化物あるいは金属の形態で比較的低い昇華点あるいは沸
点を有するものがある。例えば金属セシウムは690℃、
酸化テクネチウムは311℃、金属カドミウムは765℃、金
属ストロンチウムは1384℃等の沸点を持つ。このことを
利用することによって、高放射性廃棄物を高温で処理し
酸化物として、又は水素等で還元し金属として、昇華又
は沸騰させ、これをそれぞれ所定の温度で冷却すること
により有用元素を各元素毎に分離回収することができ
る。
ている。高放射性廃棄物中に含まれている元素には、酸
化物あるいは金属の形態で比較的低い昇華点あるいは沸
点を有するものがある。例えば金属セシウムは690℃、
酸化テクネチウムは311℃、金属カドミウムは765℃、金
属ストロンチウムは1384℃等の沸点を持つ。このことを
利用することによって、高放射性廃棄物を高温で処理し
酸化物として、又は水素等で還元し金属として、昇華又
は沸騰させ、これをそれぞれ所定の温度で冷却すること
により有用元素を各元素毎に分離回収することができ
る。
Cs及びSrの除去により高放射性固体の発熱量は約10％
となり、処分における埋設密度は大幅に向上する。因に
Csのみの除去では発熱量は50％となるに過ぎず、大きな
効果は期待できない。Srの酸化物の沸点は少なくとも24
30℃以上であり、金属Srの沸点は前記のように1348℃で
あるから、本発明のように還元反応を組み合わせる方法
によってはじめてストロンチウムを分離できる。
となり、処分における埋設密度は大幅に向上する。因に
Csのみの除去では発熱量は50％となるに過ぎず、大きな
効果は期待できない。Srの酸化物の沸点は少なくとも24
30℃以上であり、金属Srの沸点は前記のように1348℃で
あるから、本発明のように還元反応を組み合わせる方法
によってはじめてストロンチウムを分離できる。
なお加熱処理又は加熱還元処理を減圧下で実施すると
更に低い温度で各元素の気化を行わせることができる。
更に低い温度で各元素の気化を行わせることができる。
［実施例］ 第１図は本発明方法の実施に用いる処理装置の一例を
示す概念図である。この処理装置は、加熱処理装置10
と、それに連結される複数台の冷却捕集装置12a,…,12n
を備えている。加熱処理装置10は、加熱容器14と発熱体
16等からなり、上部には処理ガスの供給口18が設けら
れ、また冷却捕集装置12aとの間にガス通路20が接続さ
れる。ガス通路20の周囲には保温用発熱体22が取り付け
られる。
示す概念図である。この処理装置は、加熱処理装置10
と、それに連結される複数台の冷却捕集装置12a,…,12n
を備えている。加熱処理装置10は、加熱容器14と発熱体
16等からなり、上部には処理ガスの供給口18が設けら
れ、また冷却捕集装置12aとの間にガス通路20が接続さ
れる。ガス通路20の周囲には保温用発熱体22が取り付け
られる。
加熱容器14は、加熱処理温度にもよるが、例えばタン
グステン等の耐熱性金属材料やアルミナ、高クロム耐火
煉瓦等のセラミックス材料で製作される。加熱方法は、
同図に示すように発熱体16に通電することによる外部加
熱の他、高周波加熱、マイクロ波加熱、高放射性廃棄物
への直接通電加熱等の方法も使用できる。また高放射性
廃棄物の崩壊熱による加熱を有効に利用することも重要
である。
グステン等の耐熱性金属材料やアルミナ、高クロム耐火
煉瓦等のセラミックス材料で製作される。加熱方法は、
同図に示すように発熱体16に通電することによる外部加
熱の他、高周波加熱、マイクロ波加熱、高放射性廃棄物
への直接通電加熱等の方法も使用できる。また高放射性
廃棄物の崩壊熱による加熱を有効に利用することも重要
である。
加熱容器14の内部に処理すべき高放射性廃棄物24を入
れ加熱を行う。この高放射性廃棄物24は、例えば使用済
核燃料の再処理工程から生じる硝酸溶液を加熱し水分や
硝酸を蒸発させて得た仮焼体である。勿論、硝酸溶液の
状態から連続的に処理を行うこともできる。この仮焼体
を500℃から3000℃程度まで、より好ましくは1000〜250
0℃程度まで加熱する。加熱によって、仮焼体に含まれ
ている元素はそれぞれの化学形態に応じた昇華点あるい
は沸点において気化し、ガス通路20を通って冷却捕集装
置12a,…,12nに送られる。この気化した元素は、それら
の化学形態での昇華点又は沸点に対応した温度に制御さ
れている各冷却捕集装置12a,…,12nで個別に冷却捕集さ
れる。
れ加熱を行う。この高放射性廃棄物24は、例えば使用済
核燃料の再処理工程から生じる硝酸溶液を加熱し水分や
硝酸を蒸発させて得た仮焼体である。勿論、硝酸溶液の
状態から連続的に処理を行うこともできる。この仮焼体
を500℃から3000℃程度まで、より好ましくは1000〜250
0℃程度まで加熱する。加熱によって、仮焼体に含まれ
ている元素はそれぞれの化学形態に応じた昇華点あるい
は沸点において気化し、ガス通路20を通って冷却捕集装
置12a,…,12nに送られる。この気化した元素は、それら
の化学形態での昇華点又は沸点に対応した温度に制御さ
れている各冷却捕集装置12a,…,12nで個別に冷却捕集さ
れる。
加熱工程は常圧中において行ってもよいが、減圧中で
行うと昇華又は沸騰する温度が低下するためより低い温
度で処理することができ、エネルギー効率的にも望まし
い。
行うと昇華又は沸騰する温度が低下するためより低い温
度で処理することができ、エネルギー効率的にも望まし
い。
実際には第１段階として酸化物の化学形態で昇華又は
沸騰する元素を常圧もしくは減圧下で加熱処理して分離
し、次いで第２段階として水素ガス、炭素又は一酸化炭
素等の還元処理剤を導入しつつ加熱し、高放射性物質を
還元して金属の形態で沸騰又は昇華する元素を分離す
る。そして最終的に加熱容器14内の残渣を回収する。加
熱容器14からの残渣溶融物25の排出方法としては、第２
図に示すようなボトムフロー式でもよいし、第３図に示
すようなオーバフロー方式でもよい。何れにしてもこの
ような形で固化体容器26に残渣溶融物25を排出し、その
まま冷却することで高減容固化体が得られる。
沸騰する元素を常圧もしくは減圧下で加熱処理して分離
し、次いで第２段階として水素ガス、炭素又は一酸化炭
素等の還元処理剤を導入しつつ加熱し、高放射性物質を
還元して金属の形態で沸騰又は昇華する元素を分離す
る。そして最終的に加熱容器14内の残渣を回収する。加
熱容器14からの残渣溶融物25の排出方法としては、第２
図に示すようなボトムフロー式でもよいし、第３図に示
すようなオーバフロー方式でもよい。何れにしてもこの
ような形で固化体容器26に残渣溶融物25を排出し、その
まま冷却することで高減容固化体が得られる。
（実験例１） 放射性核種を安定元素で模擬した高放射性廃棄物の模
擬硝酸溶液を蒸発処理して仮焼体を作成した。次いでそ
の仮焼体を1000℃でH2−He（1:4）の混合ガス気流中で
４時間高温加熱処理した。この間、冷却捕集部にはTe,C
d,Se,Cs,Naが析出し捕集できた。冷却捕集部の各元素に
対する温度は、Teが200〜600℃、Cdが200〜300℃、Seが
約600℃、Csが900〜1000℃、Naが600〜1000℃であっ
た。
擬硝酸溶液を蒸発処理して仮焼体を作成した。次いでそ
の仮焼体を1000℃でH2−He（1:4）の混合ガス気流中で
４時間高温加熱処理した。この間、冷却捕集部にはTe,C
d,Se,Cs,Naが析出し捕集できた。冷却捕集部の各元素に
対する温度は、Teが200〜600℃、Cdが200〜300℃、Seが
約600℃、Csが900〜1000℃、Naが600〜1000℃であっ
た。
（実験例２） 上記実験例１で高温加熱還元処理した後の仮焼体を、
850℃〜1050℃で真空中で処理した。冷却捕集部にはPd
及びRuが析出したことが確認された。
850℃〜1050℃で真空中で処理した。冷却捕集部にはPd
及びRuが析出したことが確認された。
［発明の効果］ 本発明は上記のように高放射性廃棄物を高温で加熱処
理又は加熱還元処理することにより一部の含有元素を分
離捕集する方法であるから、従来提案された各方法に比
べて処理工程が単純であり、再処理工程や固化工程で新
たに試薬あるいはイオン交換体等を付加せずに済むし、
また捕集される元素は酸化物や金属の固体であり、放射
線源としての利用、有用金属としての利用、更には核種
変換による消滅処理等に複雑な二次処理をすることなし
に供し得る。
理又は加熱還元処理することにより一部の含有元素を分
離捕集する方法であるから、従来提案された各方法に比
べて処理工程が単純であり、再処理工程や固化工程で新
たに試薬あるいはイオン交換体等を付加せずに済むし、
また捕集される元素は酸化物や金属の固体であり、放射
線源としての利用、有用金属としての利用、更には核種
変換による消滅処理等に複雑な二次処理をすることなし
に供し得る。
また本発明方法により得られる固化体は、核分裂生成
物、アクチニド以外の添加物を殆ど含まず、貯蔵や処分
において占有体積が従来の固化体に比し極めて小さくな
りコストを大幅に低減し得る。またこの固化体は中性子
照射等による核種変換の照射体としても、体積が小さく
照射効率が高い極めて良好なものとなる。
物、アクチニド以外の添加物を殆ど含まず、貯蔵や処分
において占有体積が従来の固化体に比し極めて小さくな
りコストを大幅に低減し得る。またこの固化体は中性子
照射等による核種変換の照射体としても、体積が小さく
照射効率が高い極めて良好なものとなる。
第１図は本発明方法の実施に好適な装置の一例を示す概
念図、第２図はボトムフロー方式による残渣溶融物の排
出方法を示す説明図、第３図はオーバフロー方式による
残渣溶融物の排出方法を示す説明図である。 10……加熱処理装置、12a,…,12n……冷却捕集装置、14
……加熱容器、16……発熱体、20……ガス通路、22……
保温用発熱体、24……高放射性廃棄物。
念図、第２図はボトムフロー方式による残渣溶融物の排
出方法を示す説明図、第３図はオーバフロー方式による
残渣溶融物の排出方法を示す説明図である。 10……加熱処理装置、12a,…,12n……冷却捕集装置、14
……加熱容器、16……発熱体、20……ガス通路、22……
保温用発熱体、24……高放射性廃棄物。
Claims (2)
- 【請求項１】高放射性液体廃棄物の仮焼体を高温で加熱
処理してCsを含む一部の含有元素を昇華又は沸騰させて
除去し、それを冷却して各元素を分離捕集し、次いで残
存物を高温で加熱還元処理してSrを含む一部の含有元素
を金属の化学形態で昇華又は沸騰させて除去し、それを
冷却して各元素を分離捕集し、添加物を加えることなく
残渣溶融物を排出しそのまま冷却することで高減容固化
体として回収することを特徴とする高放射性廃棄物の処
理方法。 - 【請求項２】還元処理を水素、炭素又は一酸化炭素を用
いて行う請求項１記載の処理方法。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1019224A JP2633000B2 (ja) | 1989-01-28 | 1989-01-28 | 高放射性廃棄物の処理方法 |
| AU47980/90A AU628468B2 (en) | 1989-01-28 | 1990-01-16 | Method of treatment of high-level radioactive waste |
| FR9000782A FR2642565B1 (fr) | 1989-01-28 | 1990-01-24 | Procede de traitement de dechets fortement radioactifs |
| GB9001722A GB2227599B (en) | 1989-01-28 | 1990-01-25 | Method of treatment of high-level radioactive waste |
| DE19904002316 DE4002316C2 (de) | 1989-01-28 | 1990-01-26 | Verfahren zum Behandeln eines hochradioaktiven Abfalls |
| US07/789,528 US5185104A (en) | 1989-01-28 | 1991-11-08 | Method of treatment of high-level radioactive waste |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1019224A JP2633000B2 (ja) | 1989-01-28 | 1989-01-28 | 高放射性廃棄物の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02201199A JPH02201199A (ja) | 1990-08-09 |
| JP2633000B2 true JP2633000B2 (ja) | 1997-07-23 |
Family
ID=11993400
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1019224A Expired - Lifetime JP2633000B2 (ja) | 1989-01-28 | 1989-01-28 | 高放射性廃棄物の処理方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2633000B2 (ja) |
| AU (1) | AU628468B2 (ja) |
| DE (1) | DE4002316C2 (ja) |
| FR (1) | FR2642565B1 (ja) |
| GB (1) | GB2227599B (ja) |
Cited By (1)
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|---|---|---|---|---|
| KR20140101735A (ko) * | 2011-10-21 | 2014-08-20 | 엘렉트리씨트 드 프랑스 | 환원 기체에 의한 흑연 열적 정화 |
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|---|---|---|---|---|
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| JP2013019734A (ja) * | 2011-07-11 | 2013-01-31 | Taiheiyo Cement Corp | 汚染土壌の処理システム及び処理方法 |
| JP5853857B2 (ja) * | 2012-01-13 | 2016-02-09 | 新日鐵住金株式会社 | 汚染土壌の浄化方法 |
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| JP6215390B2 (ja) * | 2016-05-02 | 2017-10-18 | 株式会社クボタ | 放射性セシウム分離濃縮方法及び放射性セシウム分離濃縮装置 |
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| DE102018102510B3 (de) * | 2018-02-05 | 2019-06-27 | Kerntechnische Entsorgung Karlsruhe GmbH | Verfahren und Vorrichtung zur Trennung von Cäsium und Technetium aus radioaktiven Stoffgemischen |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB817861A (en) * | 1953-04-21 | 1959-08-06 | Atomic Energy Authority Uk | Separation of fission products from irradiated uranium |
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| JPS5093865A (ja) * | 1973-03-29 | 1975-07-26 | ||
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