JP2585018B2 - 圧電型感圧素子及びその製造方法 - Google Patents

圧電型感圧素子及びその製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の技術分野］ 本発明は、圧電型感圧素子及びその製造方法に関し、
さらに詳しくは、ロボットなどのマニピュレータ部の把
持力検出あるいは医用超音波探触子などに用いることの
できる圧電型感圧素子及びその製造方法に関する。
［発明の技術的背景ならびにその問題点］ ある物質に圧力を加えると、一定方向に誘電分極、つ
まり一方の端に正の電荷が、他方の端に負の電荷が現わ
れる圧電効果を利用して、圧力によって表わされる機械
的信号を電気的信号に変換する圧電型感圧素子は、近年
に至って種々の用途に用いられるようになってきた。
従来、圧電型感圧素子としては、チタン酸ジルコン酸
鉛（以下、PZTと略記）などの圧電効果を示す強誘電性
セラミックス粉末を高温で焼結したもの、あるいは上記
のような強誘電性セラミックス粉末を、エポキシ系樹脂
などの熱硬化性樹脂、ゴムなどの熱可塑性樹脂、ポリフ
ッ化ビニリデン（PVDF）などの強誘電性樹脂に分散した
もの、更にはPVDF単体を用いたものなどが知られてい
る。
ところが、PZTなどの焼結体からなる圧電型感圧素子
は、堅くて脆く、衝撃力が加わると容易に破損してしま
うため、小型薄化することは困難である。従って、ロボ
ットのマニピュレータ部などのように繊細な物体を取り
扱う部分に該素子を用いて圧力を検知しようとすると、
把持される対象物が破損したり、該素子自体が破損して
しまうことが起こると云う大きな問題点があった。
このため、PZTなどの焼結体からなる圧電型感圧素子
を、ロボットのマニピュレータ部などに用いて、対象物
に加わる圧力を検知しようとする場合は、対象物及び感
圧素子にはなるべく衝撃力が加わらないように配慮する
必要があり、マニピュレータ部を制御するための制御プ
ログラムが複雑になったり、作動スピードが遅くなって
しまい、高インテリジェントロボットを開発する上での
大きな障害要因の一つにもなっていた。
また、PZTなどの強誘電性セラミックス粉末を従来の
エポキシ系樹脂あるいはPVDFに分散してなる圧電型感圧
素子は、焼結体からなる感圧素子と比較してかなりの柔
軟性を有してはいるが、その圧電歪定数は焼結体からな
るものと比較して２分の１以下であり、圧力を検知する
感度が低いと云う問題点があった。更に、PZTなどの粉
末をゴムに分散してなる感圧素子も上記と同様な問題点
があった。このような問題点は、主として、エポキシ樹
脂やゴムの場合には、これらの高分子材そのものが圧電
性を示さないことに起因し、PVDFの場合にはPZTなどの
粉末を分散すると脆くなり、延伸などによるPVDF自身の
分極処理が困難であることに起因している。
［発明の目的］ 本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決
しようとするものであって、外部から加わる衝撃力に耐
え、小型化や薄化などの微細加工が容易であり、かつPZ
Tなどの焼結体と同等の圧力検知感度を有し、従ってロ
ボットのマニピュレータ部の把持力検出あるいは医用超
音波探触子などに用いることのできるような圧電型感圧
素子を提供することにある。
［発明の構成］ 本発明に係る圧電型感圧素子は、分子内に少なくとも
２個以上のエポキシ基を持つエポキシ樹脂と、分子内に
少なくとも２個以上のアミノ基,2個以上のベンゼン環,2
個以上のカルボニル基及びメチレン基が４個以上つなが
った基が２個以上存在し，且つそれぞれの基が直鎖状の
配列をなす化合物（以下この化合物については略して
「ABCM化合物」とする）と、エポキシ樹脂用架橋剤とを
架橋して得られた硬化組成物に、双極子配向された強誘
電性セラミックス粉末が分散されていることを特徴とし
ている。
本発明に係る圧電型感圧素子の製造方法は、分子内に
少なくとも２個以上のエポキシ基を持つエポキシ樹脂
と、ABCM化合物と、エポキシ樹脂用架橋剤と、強誘電性
セラミックス粉末とを混合した後、前記エポキシ樹脂
と、ABCM化合物と、エポキシ樹脂用架橋剤とを架橋硬化
させ、次いで得られた硬化組成物中に分散された強誘電
性セラミックス粉末に電場を印加して双極子配向（分
極）させることを特徴としている。
本発明に係る圧電型感圧素子は、元来非晶質であるエ
ポキシ樹脂にABCM化合物及びエポキシ樹脂用架橋剤を配
合して架橋硬化させると、組成物中に分子鎖の長い微結
晶が形成され、更に双極子配向された強誘電性セラミッ
クス及び双極子配向された前記微結晶が分散されている
ので、外部から加わる衝撃力に耐え、小型化や薄化など
の微細加工が容易であり、かつPZTなどの焼結体と同等
の圧力検知感度を有し、従って、ロボットのマニピュレ
ータ部の把持力検出あるいは医用超音波探触子などに用
いることができる。
［発明の具体的な説明］ 以下、本発明に係る圧電型感圧素子について具体的に
説明する。
本発明では、強誘電性セラミックス粉末としては、PZ
Tのほか、チタン酸鉛、ニオブ酸鉛、チタン酸ランタン
酸ジルコン酸鉛（PLZT）などの鉛系金属酸化物、あるい
はニオブ酸リチウム、酸化亜鉛、タンタル酸ニオブ酸カ
リウムなどの従来公知の強誘電性セラミックス粉末を広
く用いることができる。
このような強誘電性セラミックス粉末は、本発明に係
る圧電系感圧素子に、90重量％（wt％）以下のなるべく
多い量で用いられる。
強誘電性セラミックス粉末の量があまり少ないと、圧
力検知能力が低すぎるため好ましくなく、一方90重量％
を越えると、成形性が劣るようになるとともに、柔軟性
も低下するようになるため好ましくない。
なお、これらの強誘電性セラミックス粉末の粒径は、
0.5〜100μｍ程度であることが好ましい。
また、本発明において、上記のような強誘電性セラミ
ックス粉末が分散されるベース樹脂として、分子内に少
なくとも２個以上のエポキシ基を持つエポキシ樹脂と、
ABCM化合物と、エポキシ樹脂用架橋剤とを混合して架橋
硬化させた組成物が用いられる。
エポキシ樹脂には分子内に少なくとも２個以上のエポ
キシ基を有するものであれば特に限定されるものではな
い。
エポキシ樹脂の具体例としては、例えば共役または非
共役ジエン、共役または非共役環状ジエン及び共役また
は非共役ジエンを有する不飽和カルボン酸エステル等の
エポキシ化物、脂肪族ジオール、脂肪族の多価アルコー
ル、ビスフェノール類、フェノールノボラック及びクレ
ゾールノボラック等とエピクロルヒドリンまたはβ−メ
チルエピクロルヒドリンとを反応させて得られるポリグ
リシジルエーテル、ジカルボン酸とエピクロルヒドリン
またはβ−メチルエピクロルヒドリンとを反応して得ら
れるポリグリシジルエステル等が挙げられる。
本発明のABCM化合物としては、分子の両末端に１個づ
つのアミノ基を有し、それらの内側に１個づつのベンゼ
ン環を有し、さらにそれらベンゼン環の内側に１個づつ
のカルボニル基を有し、これらカルボニル基の内側にメ
チレン基が４個以上つながった基が13個以上存在するポ
リテトラメチレンオキシド−ジ−Ｐ−アミノベンゾエー
ト等が挙げられ、これら分子内においてはアミノ基、ベ
ンゼン環、カルボニル基及びメチレン基が直鎖状に配列
していることが望ましい。
このポリテトラメチレンオキシド−ジ−Ｐ−アミノベ
ンゾエートは、分子内に２個のアミノ基、２個のベンゼ
ン環、２個のカルボニル基及び52個のメチレン基を有す
る化合物であるが、分子内に少なくとも２個以上のアミ
ノ基、２個以上のベンゼン環、２個以上のカルボニル基
及びメチレン基が４個以上つながった基が２個以上存在
し、かつそれぞれの基が直鎖状の配列をなす化合物であ
れば、特にポリテトラメチレンオキシド−ジ−Ｐ−アミ
ノベンゾエートに限定するものではない。
本発明の架橋剤には、一般にエポキシ樹脂用の硬化
剤、硬化促進剤及びラジカル反応開始剤等を使用するこ
とができるが、特に、イミダゾール誘導体（イミダゾー
ル系化合物）及びピリジン誘導体（ピリジン系化合物）
の混合物を使用することが望ましい。
次に、本発明に係る圧電型感圧素子の製造方法の一例
について説明する。
まず、分子内に２個以上のエポキシ基を有するエポキ
シ樹脂と、ABCM化合物とを混合し、これに例えばイミダ
ゾール誘導体及びピリジン誘導体を混合してなるエポキ
シ用架橋剤を混合し、次いでPZT等の強誘電性セラミッ
クス粉末を添加して混合し、強誘電性セラミックス粉末
を十分に分散させる。
このようにして得られた混合物を所望の形状、例えば
シート状に注型成形した後、加熱して架橋硬化反応を起
させる。架橋硬化反応は140〜200℃、好ましくは150〜1
80℃の温度で行なわせることが好ましい。架橋硬化温度
が140℃未満の場合には硬化反応に時間がかかりすぎる
ため好ましくなく、一方、200℃を超えるとエポキシ樹
脂の蒸発が発生するため好ましくない。
このようにして得られた所望形状の圧電型感圧素子の
前駆体の表裏両面に、たとえば銀導電性塗料により電極
を形成し、これを100〜180℃、好ましくは120〜160℃の
温度条件で、上記電極間に直流電界を印加し、双極子配
向（分極）させ、電圧印加の状態で常温まで温度を下げ
て印加電圧を除去する。
また、この種の圧電型感圧素子を双極子配向させる際
の温度が100℃未満の場合は分極が不十分となるため好
ましくなく、180℃を超えると絶縁破壊を起こす危険性
があるため好ましくない。更に双極子配向させる際に印
加する電界は、10KV/cm以上であることが好ましい。分
極印加電界が10KV/cm未満の場合は、分極が不十分とな
る可能性がある。
本発明に係る圧電型感圧素子は、前記のようにシート
上に成形することもできるが、その他任意の形状、たと
えばベース樹脂と強誘電性セラミックス粉末との混合物
がペースト状の場合には、スクリーン印刷法によりその
厚みを10μｍ程度に成形することもできる。
［発明の効果］ 本発明に係る圧電型感圧素子は、分子内に少なくとも
２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂と、ABCM化
合物と、エポキシ樹脂用架橋剤とを架橋して得られた硬
化組成物中に、双極子配向された強誘電性セラミックス
粉末が分散されているので、該素子に外部から加わる衝
撃力に耐え、小型化や薄化などの微細加工が容易であ
り、かつPZTなどの焼結体と同等の圧力検知感度を有
し、従ってロボットのマニピュレータ部の把持力検出あ
るいは医用超音波探触子などに用いることができる。
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこ
れら実施例に限定されるものではない。
［実施例］ 分子内に少なくとも２個以上のエポキシ基を有するエ
ポキシ樹脂としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（油
化シェルエポキシ（株）製、エピコート807）を用意し
た。また、ABCM化合物としてポリテトラメチレンオキシ
ド−ジ−Ｐ−アミノベンゾエート（イハラケミカル工業
（株）製、エラスマー1000）を用意した。用意したビス
フェノールＦ型エポキシ樹脂100重量部に対してポリテ
トラメチレンオキシド−ジ−Ｐ−アミノベンゾエート85
重量部を撹拌混合して、均一な溶液を調整した（以下、
この混合比のものを材料Ａと略記する）。
次に、エポキシ樹脂用架橋剤には、まず、イミダゾー
ル誘導体である２−エチル−４−メチルイミダゾール
（和光純薬工業（株）製、試薬）を用意し、ピリジン誘
導体として2,6−ピリジンカルボン酸（和光純薬工業
（株）製、試薬）を用意した。用意した２−エチル−４
−メチルイミダゾール100重量部に対して2,6−ピリジン
カルボン酸50重量部を撹拌混合して均一な溶液を調整し
た（以下、この混合比のものを材料Ｂと略記する）。
次に、材料Ａに対して材料Ｂを10重量％配合し、均一
に撹拌混合した（以下、この配合比のものを材料Ｃと略
記する）。
強誘電性セラミックス粉末として、チタン酸鉛とジル
コン酸鉛をモル比が48:52となるよう秤量した後、自動
乳鉢で混合し、これにバインダーとしてポリビニルアル
コールを添加、混合し、乾燥後、金型でプレス成形して
1000℃の温度で２回の焼結操作を施し、更にこの焼結体
を所定の粒度となるように自動乳鉢で再粉砕して、実験
用試料を得た。得られた粉末の粒径は５μｍ（平均値）
程度であった（以下、この粉末をPZT粉末と略記す
る）。
次に、材料ＣとPZT粉末の混合比が20:80（重量比）と
なるよう秤量し、自動乳鉢で十分に撹拌混合後、内寸法
が10×10×1cmのテフロン製容器に注入し、真空脱泡し
た後、180℃,1時間の架橋硬化操作を施した。
このようにして得られた試料は、20×20×0.1mmに切
断・加工して実験用試料とした。次いで得られたシート
状の試料の表裏両面に銀導電塗料で電極（寸法は18×18
mm）を形成し、120℃の雰囲気中で０から20KV/cmの間の
所定の電界を60分間印加し、印加した状態で常温まで温
度を下げる操作を施した。
このようにして得た圧電型感圧素子をチャージアンプ
に接続して、それぞれ所定の分極電界に対応した圧電特
性（圧電歪定数）を測定した。
これらの結果は第１図に示した。
また、20KV/cmの電界で分極した圧電型感圧素子をチ
ャージアンプに接続して、０から1000gfまでの間の所定
の圧力を加え、圧力に対応した圧電電荷量を測定した。
これらの結果は第２図に示した。
なお、圧電歪定数及び圧電電荷量は以下のようにして
測定した。
加圧信号発生器、加圧器、チャージアンプ及びシンク
ロスコープを備えた圧電歪定数測定装置に圧電型感圧素
子をセットし、該感圧素子を加圧器により加圧し、その
際該感圧素子に発生した電荷を電圧に変換し、シンクロ
スコープに表示することにより、該感圧素子の圧電歪定
数及び圧電電荷量を測定した。
【図面の簡単な説明】
第１図は実施例における圧電縦効果に関する圧電歪定数
d33と分極電界Ｅの関係を示したグラフ。第２図は実施
例における加圧力と発生電荷量Ｑの関係を示すグラフ。 両図中の記号Ｐはピコ（10-12）、Ｃはクーロン及びＮ
はニュートンを示す。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０１Ｌ 41/22 Ｈ０１Ｌ 41/22 Ｚ

Claims (6)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】分子内に少なくとも２個以上のエポキシ基
    を持つエポキシ樹脂と、分子内に少なくとも２個以上の
    アミノ基,2個以上のベンゼン環,2個以上のカルボニル基
    及びメチレン基が４個以上つながった基が２個以上存在
    し，且つそれぞれの基が直鎖状の配列をなす化合物と、
    エポキシ樹脂用架橋剤とを架橋して得られた硬化組成物
    中に、双極子配向された強誘電性セラミックス粉末が分
    散されていることを特徴とする圧電型感圧素子。
  2. 【請求項２】分子内に少なくとも２個以上のアミノ基,2
    個以上のベンゼン環,2個以上のカルボニル基及びメチレ
    ン基が４個以上つながった基が２個以上存在し，且つそ
    れぞれの基が直鎖状の配列をなす化合物が、ポリテトラ
    メチレンオキシド−ジ−Ｐ−アミノベンゾエートである
    ことを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の圧電型感
    圧素子。
  3. 【請求項３】エポキシ樹脂用架橋剤が、イミダゾール誘
    導体及びピリジン誘導体を混合して成るものであること
    を特徴とする特許請求の範囲第１項又は第２項記載の圧
    電型感圧素子。
  4. 【請求項４】分子内に少なくとも２個以上のエポキシ基
    を持つエポキシ樹脂と、分子内に少なくとも２個以上の
    アミノ基,2個以上のベンゼン環,2個以上のカルボニル基
    及びメチレン基が４個以上つながった基が２個以上存在
    し，且つそれぞれの基が直鎖状の配列をなす化合物と、
    エポキシ樹脂用架橋剤と、強誘電性セラミックス粉末と
    を混合した後、上記エポキシ樹脂と、分子内に少なくと
    も２個以上のアミノ基,2個以上のベンゼン環,2個以上の
    カルボニル基及びメチレン基が４個以上つながった基が
    ２個以上存在し，且つそれぞれの基が直鎖状の配列をな
    す化合物と、エポキシ樹脂用架橋剤とを架橋硬化させ、
    次いで、得られた硬化組成物中に分散された強誘電性セ
    ラミックス粉末に電場を印加して双極子配向（分極）さ
    せることを特徴とする圧電型感圧素子の製造方法。
  5. 【請求項５】分子内に少なくとも２個以上のアミノ基,2
    個以上のベンゼン環,2個以上のカルボニル基及びメチレ
    ン基が４個以上つながった基が２個以上存在し，且つそ
    れぞれの基が直鎖状の配列をなす化合物が、ポリテトラ
    メチレンオキシド−ジ−Ｐ−アミノベンゾエートである
    ことを特徴とする特許請求の範囲第４項記載の圧電型感
    圧素子の製造方法。
  6. 【請求項６】エポキシ樹脂用架橋剤が、イミダゾール誘
    導体及びピリジン誘導体を混合して成るものであること
    を特徴とする特許請求の範囲第４項又は第５項記載の圧
    電型感圧素子の製造方法。
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