JP2513643B2 - 溶融炭酸塩型燃料電池積層体 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池積層体Info
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Description
【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池積層体に係り、特
に、耐蝕性に優れたガス気密シール構造を有した溶融炭
酸塩型燃料電池積層体に関する。
に、耐蝕性に優れたガス気密シール構造を有した溶融炭
酸塩型燃料電池積層体に関する。
（従来の技術） 近年、高能率のエネルギー変換装置として溶融炭酸塩
型燃料電池の開発が進められている。溶融炭酸塩型燃料
電池は、アルカリ炭酸塩からなる電解質を高温下で溶融
状態にし、電極反応を起こさせるもので、他の燃料電
池、たとえばリン酸型燃料電池に比べ、高価な貴金属触
媒を必要とせずに発電熱効率が高い等の大きな特徴を有
している。
型燃料電池の開発が進められている。溶融炭酸塩型燃料
電池は、アルカリ炭酸塩からなる電解質を高温下で溶融
状態にし、電極反応を起こさせるもので、他の燃料電
池、たとえばリン酸型燃料電池に比べ、高価な貴金属触
媒を必要とせずに発電熱効率が高い等の大きな特徴を有
している。
ところで、溶融炭酸塩型燃料電池の単位電池の出力は
微弱である。したがって、高出力の発電プラントを構成
するには、複数の単位電池を直列に積層して積層体を構
成し、各単位電池の加算出力を得る必要がある。
微弱である。したがって、高出力の発電プラントを構成
するには、複数の単位電池を直列に積層して積層体を構
成し、各単位電池の加算出力を得る必要がある。
第５図は従来より提案されている溶融炭酸塩型燃料電
池の積層体構造を示すものである。各単位電池１は、一
対の多孔質電極、すなわち酸化剤極（カソード）2aおよ
び燃料極（アノード）2bと、これらの間に介在させた炭
酸塩からなる電解質板３とで構成されている。これら各
単位電池１は、単位電池１間の電気的な接続機能と各電
極板への反応ガスの供給通路を形成する機能とを兼ね備
えた導電性のセパレータ４を介して積層されている。
池の積層体構造を示すものである。各単位電池１は、一
対の多孔質電極、すなわち酸化剤極（カソード）2aおよ
び燃料極（アノード）2bと、これらの間に介在させた炭
酸塩からなる電解質板３とで構成されている。これら各
単位電池１は、単位電池１間の電気的な接続機能と各電
極板への反応ガスの供給通路を形成する機能とを兼ね備
えた導電性のセパレータ４を介して積層されている。
セパレータ４は、導電性のセパレータ板５と、このセ
パレータ板５の一方の面の対向する２辺部に例えばろう
付け固定されたステンレス鋼製の側壁部材6aと、セパレ
ータ板５の他方の面で上記側壁部材6aと直交する方向の
対向する２辺部に例えばろう付け固定されたステンレス
鋼製の側壁部材6bと、これら側壁部材6a,6bで形成され
た反応ガスの通路7a,7bに装着されて反応ガスを分流さ
せる導電性の波板8a,8bとで構成されている。
パレータ板５の一方の面の対向する２辺部に例えばろう
付け固定されたステンレス鋼製の側壁部材6aと、セパレ
ータ板５の他方の面で上記側壁部材6aと直交する方向の
対向する２辺部に例えばろう付け固定されたステンレス
鋼製の側壁部材6bと、これら側壁部材6a,6bで形成され
た反応ガスの通路7a,7bに装着されて反応ガスを分流さ
せる導電性の波板8a,8bとで構成されている。
このように構成された燃料電池積層体Ｘの４つの側面
には、反応ガスの分配、回収機能を有する図示しないマ
ニホールドが当てがわれる。そして、これらマニホール
ドのうちの一つに酸化剤ガスＰを供給するとともに、隣
接するマニホールドに燃料ガスＱを供給し、燃料電池積
層体Ｘの内部で両ガスを電極反応に寄与させ、直流出力
を得た後、それぞれの対向するマニホールドから排ガス
を排気し得る構成となっている。
には、反応ガスの分配、回収機能を有する図示しないマ
ニホールドが当てがわれる。そして、これらマニホール
ドのうちの一つに酸化剤ガスＰを供給するとともに、隣
接するマニホールドに燃料ガスＱを供給し、燃料電池積
層体Ｘの内部で両ガスを電極反応に寄与させ、直流出力
を得た後、それぞれの対向するマニホールドから排ガス
を排気し得る構成となっている。
ところで、このように構成された燃料電池積層体Ｘに
あっては、運転時に側壁部材6a、6bと電解質板３との間
にしみ出た溶融炭酸塩でシール（ウエットシール）を行
なって酸化剤ガスＰと燃料ガスＱとが混合するのを防止
するようにしている。
あっては、運転時に側壁部材6a、6bと電解質板３との間
にしみ出た溶融炭酸塩でシール（ウエットシール）を行
なって酸化剤ガスＰと燃料ガスＱとが混合するのを防止
するようにしている。
しかしながら、ステンレス鋼を母材とする側壁部材6
a、6bは、通常、電解質による腐食を受け、側壁部材部
分での気密性が低下し、これが原因して電池性能が低下
する問題があった。
a、6bは、通常、電解質による腐食を受け、側壁部材部
分での気密性が低下し、これが原因して電池性能が低下
する問題があった。
（発明が解決しようとする問題点） 上述の如く、従来の溶融炭酸塩型燃料電池積層体にお
いては、電解質との接触によってセパレータの側壁部材
が腐蝕され、これが原因して電池性能が短時間に低下す
る問題があった。また、このような腐蝕を防止するため
に、側壁部材の電解質板側の部分にアルミナの絶縁耐蝕
層をプラズマスプレー等で設けることも提案されてい
る。しかし、このようにしてもアルミナ表面の凹凸に起
因して電解質板との接触が不十分となり、気密性を確保
することが困難で、しかもアルミナ層中に存在する微小
ポアーによって側壁部材がやはり腐蝕を受け、アルミナ
層と側壁部材との間の密着性が低下して気密性が損われ
ると言う問題があった。
いては、電解質との接触によってセパレータの側壁部材
が腐蝕され、これが原因して電池性能が短時間に低下す
る問題があった。また、このような腐蝕を防止するため
に、側壁部材の電解質板側の部分にアルミナの絶縁耐蝕
層をプラズマスプレー等で設けることも提案されてい
る。しかし、このようにしてもアルミナ表面の凹凸に起
因して電解質板との接触が不十分となり、気密性を確保
することが困難で、しかもアルミナ層中に存在する微小
ポアーによって側壁部材がやはり腐蝕を受け、アルミナ
層と側壁部材との間の密着性が低下して気密性が損われ
ると言う問題があった。
そこで本発明は、耐蝕性および気密性に優れたガスシ
ール機能を有し、これによって高性能化および長寿命化
を図れる溶融炭酸塩型燃料電池積層体を提供することを
目的としている。
ール機能を有し、これによって高性能化および長寿命化
を図れる溶融炭酸塩型燃料電池積層体を提供することを
目的としている。
［発明の構成］ （問題点を解決するための手段） 本発明では、運転温度で溶融する炭酸塩を含んだ電解
質層の両面に多孔質の燃料極と酸化剤極とを配してなる
単位電池を、両面に燃料ガス供給路と酸化剤ガス供給路
とを規定するための一対の側壁部材をそれぞれ有した導
電性のセパレータを介して複数積層した構成の溶融炭酸
塩型燃料電池積層体において、前記セパレータにおける
前記側壁部材の前記電解質層に接触する部分は、アルミ
ニウム層と該アルミニウム層の上に設けられたリチウム
アルミネート化層とで覆われており、上記リチウム化ア
ルミネート化層は、上記アルミニウム層に隣接した孔の
ないバリヤー層と前記電解質層に接触する表面部から上
記バリヤー層側に向けて柱状に延びる有底の孔を複数持
つ多孔質層とを備えていることを特徴としている。
質層の両面に多孔質の燃料極と酸化剤極とを配してなる
単位電池を、両面に燃料ガス供給路と酸化剤ガス供給路
とを規定するための一対の側壁部材をそれぞれ有した導
電性のセパレータを介して複数積層した構成の溶融炭酸
塩型燃料電池積層体において、前記セパレータにおける
前記側壁部材の前記電解質層に接触する部分は、アルミ
ニウム層と該アルミニウム層の上に設けられたリチウム
アルミネート化層とで覆われており、上記リチウム化ア
ルミネート化層は、上記アルミニウム層に隣接した孔の
ないバリヤー層と前記電解質層に接触する表面部から上
記バリヤー層側に向けて柱状に延びる有底の孔を複数持
つ多孔質層とを備えていることを特徴としている。
（作用） アルミニウムの表層部を陽極酸化処理によってアルマ
イト化させた場合、陽極酸化処理時の電圧、電流、溶液
を選択することによって、アルマイト層内には、外側に
厚み方向に柱状の孔が存在した多孔質層が形成され、内
側に孔のない層が形成される。本発明では、上述した柱
状の孔が存在している多孔質層と孔が存在していない層
とからなる二層構造のアルマイト層をリチウムアルミネ
ート化させたものを耐蝕層として用いている。すなわ
ち、本発明では、セパレータにおける側壁部材の表面部
で電解質層に接触する部分の表層部を上述した耐蝕層で
形成している。ここで、耐蝕層は、柱状の孔が存在して
いる多孔質層が外側に位置する関係に設けられている。
リチウムアルミネート層は、炭酸塩に対して優れた耐蝕
性を示す。そして、外側に位置する多孔質層の柱状の孔
は、この孔内にしみ込んだ電解質を保持してウエットシ
ール性能を高めるのに寄与し、また内側に位置している
層は電解質が下地のアルミニウム層やセパレータ端部構
成部材に接触するのを阻止するバリヤー層として機能す
る。
イト化させた場合、陽極酸化処理時の電圧、電流、溶液
を選択することによって、アルマイト層内には、外側に
厚み方向に柱状の孔が存在した多孔質層が形成され、内
側に孔のない層が形成される。本発明では、上述した柱
状の孔が存在している多孔質層と孔が存在していない層
とからなる二層構造のアルマイト層をリチウムアルミネ
ート化させたものを耐蝕層として用いている。すなわ
ち、本発明では、セパレータにおける側壁部材の表面部
で電解質層に接触する部分の表層部を上述した耐蝕層で
形成している。ここで、耐蝕層は、柱状の孔が存在して
いる多孔質層が外側に位置する関係に設けられている。
リチウムアルミネート層は、炭酸塩に対して優れた耐蝕
性を示す。そして、外側に位置する多孔質層の柱状の孔
は、この孔内にしみ込んだ電解質を保持してウエットシ
ール性能を高めるのに寄与し、また内側に位置している
層は電解質が下地のアルミニウム層やセパレータ端部構
成部材に接触するのを阻止するバリヤー層として機能す
る。
（実施例） 以下、本発明の一実施例を説明する。本発明に係る溶
融炭酸塩型燃料電池積層体が従来のものと異なる点はセ
パレータの構成にある。したがって、ここでは異なる部
分だけを説明することにする。
融炭酸塩型燃料電池積層体が従来のものと異なる点はセ
パレータの構成にある。したがって、ここでは異なる部
分だけを説明することにする。
第１図は本発明の一実施例に係る溶融炭酸塩型燃料電
池積層体に組み込まれたセパレータ4aを示している。こ
のセパレータ4aは、外観的には従来のものと変わりな
く、ステンレス鋼板で形成されたセパレータ板５と、こ
のセパレータ板５に溶接付けされたステンレス鋼製の側
壁部材6a、6bとで構成されているが、側壁部材6a、6bの
電解質板に接する面Ａには第２図に示すような耐蝕層10
が形成されている。
池積層体に組み込まれたセパレータ4aを示している。こ
のセパレータ4aは、外観的には従来のものと変わりな
く、ステンレス鋼板で形成されたセパレータ板５と、こ
のセパレータ板５に溶接付けされたステンレス鋼製の側
壁部材6a、6bとで構成されているが、側壁部材6a、6bの
電解質板に接する面Ａには第２図に示すような耐蝕層10
が形成されている。
この耐蝕層10は次のようにして形成されている。すな
わち、側壁部材6a、6bをセパレータ板５へ取付ける前
に、側壁部材6a、6bの前記Ａ面部に厚みが100μｍアル
ミニウム箔を通常の方法でクラッド処理し、次に、これ
ら側壁部材6a、6bのアルミニウムクラッド面以外をマス
キングして10硫酸水溶液中で、電流密度2A/dm2、直流電
圧120Vで約１時間陽極酸化してアルミニウム箔の表層部
に、たとえば膜厚が約50μｍのアルマイト層を形成す
る。このようにして形成されたアルマイト層は、第２図
に示すように、表面側に表面から反表面側に向けて柱状
に延びる有底の孔11を複数持つ多孔質層が形成され、そ
の下に孔の存在しない層が形成された二層構成となって
いる。次に、アルマイト層の形成された側壁部材6a、6b
をセパレータ板５に溶接後、アルマイト面に共有組成
（Li2CO3／K2CO3＝62/38モル比）の炭酸塩を塗布し、炭
酸ガス中で600〜700℃に加熱してアルマイト層をリチウ
ムアルミネート化する。このようにリチウムアルミネー
ト化された後の耐蝕層10は、第２図に示すように、最上
層に厚み方向に柱状の孔11を有しリチウムアルミネート
化された多孔質層が形成され、その下に孔の存在しない
リチウムアルミネート化されたバリヤー層が形成された
ものとなっている。なお、これらの下にアルミニウムの
下地層が形成されたものとなる。
わち、側壁部材6a、6bをセパレータ板５へ取付ける前
に、側壁部材6a、6bの前記Ａ面部に厚みが100μｍアル
ミニウム箔を通常の方法でクラッド処理し、次に、これ
ら側壁部材6a、6bのアルミニウムクラッド面以外をマス
キングして10硫酸水溶液中で、電流密度2A/dm2、直流電
圧120Vで約１時間陽極酸化してアルミニウム箔の表層部
に、たとえば膜厚が約50μｍのアルマイト層を形成す
る。このようにして形成されたアルマイト層は、第２図
に示すように、表面側に表面から反表面側に向けて柱状
に延びる有底の孔11を複数持つ多孔質層が形成され、そ
の下に孔の存在しない層が形成された二層構成となって
いる。次に、アルマイト層の形成された側壁部材6a、6b
をセパレータ板５に溶接後、アルマイト面に共有組成
（Li2CO3／K2CO3＝62/38モル比）の炭酸塩を塗布し、炭
酸ガス中で600〜700℃に加熱してアルマイト層をリチウ
ムアルミネート化する。このようにリチウムアルミネー
ト化された後の耐蝕層10は、第２図に示すように、最上
層に厚み方向に柱状の孔11を有しリチウムアルミネート
化された多孔質層が形成され、その下に孔の存在しない
リチウムアルミネート化されたバリヤー層が形成された
ものとなっている。なお、これらの下にアルミニウムの
下地層が形成されたものとなる。
このようにして形成されたセパレータ4aを用い、通常
の方法で電解質板、酸化剤極、燃料極と組み合わせて積
層体を構成し，さらにこの積層体にマニホールドを取付
けて燃料電池を組立てた。この燃料電池を650℃まで昇
温させた後、燃料ガスとして水素／炭酸ガス＝80/20、
酸化剤ガスとして空気／炭酸ガス＝70/30の反応ガスを
供給して発電試験を行なった。また、比較例として、従
来用いられているプラズマスプレーでアルミナが施され
た耐蝕層を持つセパレータを用いた積層体で同様の発電
試験を実施してみた。その結果、第３図および第４図に
示す特性が得られた。
の方法で電解質板、酸化剤極、燃料極と組み合わせて積
層体を構成し，さらにこの積層体にマニホールドを取付
けて燃料電池を組立てた。この燃料電池を650℃まで昇
温させた後、燃料ガスとして水素／炭酸ガス＝80/20、
酸化剤ガスとして空気／炭酸ガス＝70/30の反応ガスを
供給して発電試験を行なった。また、比較例として、従
来用いられているプラズマスプレーでアルミナが施され
た耐蝕層を持つセパレータを用いた積層体で同様の発電
試験を実施してみた。その結果、第３図および第４図に
示す特性が得られた。
第３図は、電流密度と単位電池電圧との関係を示すも
のである。この図から明らかなように、比較例の方が開
路電圧が低い。これはセパレータ端部で反応ガスの混合
が生じ、これによってガス組成が変わっているからであ
る。また、燃料側ガス出口のガス組成を分析したとこ
ろ、出口ガス中の窒素量が比較例では10％であるのに対
し、本発明のものでは２％と少なかった。このように特
性が向上したのは、多孔質層に存在している厚み方向へ
延びる柱状の孔11内に染み込んだ溶融炭酸塩が良好なウ
エットシール機能を発揮しているからである。一方、第
４図は0.15A/cm2の電流密度で平均単位電池電圧の経時
変化を示している。比較例のものでは運転起動後、約30
0時間で徐々に電圧が低下しているのに対し、本発明の
ものでは500時間経過してもほぼ初期性能を維持してい
る。このように経時特性が向上したのは、耐蝕性に富む
リチウムアルミネート化されたバリヤー層がアルミニウ
ム下地や側壁部材の母材に溶融炭酸塩が接触するのを確
実に防止しているからである。
のである。この図から明らかなように、比較例の方が開
路電圧が低い。これはセパレータ端部で反応ガスの混合
が生じ、これによってガス組成が変わっているからであ
る。また、燃料側ガス出口のガス組成を分析したとこ
ろ、出口ガス中の窒素量が比較例では10％であるのに対
し、本発明のものでは２％と少なかった。このように特
性が向上したのは、多孔質層に存在している厚み方向へ
延びる柱状の孔11内に染み込んだ溶融炭酸塩が良好なウ
エットシール機能を発揮しているからである。一方、第
４図は0.15A/cm2の電流密度で平均単位電池電圧の経時
変化を示している。比較例のものでは運転起動後、約30
0時間で徐々に電圧が低下しているのに対し、本発明の
ものでは500時間経過してもほぼ初期性能を維持してい
る。このように経時特性が向上したのは、耐蝕性に富む
リチウムアルミネート化されたバリヤー層がアルミニウ
ム下地や側壁部材の母材に溶融炭酸塩が接触するのを確
実に防止しているからである。
なお、本発明は、上述した実施例に限定されるもので
はない。たとえば、アルミニウム下地層の形成は、プラ
ズマ溶射、アルミニウム溶融メッキ、アルミニウム焼付
け塗布等でもよく、またその厚みは10〜200μｍ程度で
よい。また、アルマイト化には硫酸水溶液の他に、通常
使われるリン酸、しゅう酸、クロム酸を用いてもよい。
また、アルマイト層のリチウムアルミネート化は多孔質
アルマイト層の表面に混合炭酸塩スラリーを塗布してお
き、電池組立て後の電池運転中に同時に行なうようにし
てもよい。また、セパレータの形状は実施例の形状に限
定されるものではない。
はない。たとえば、アルミニウム下地層の形成は、プラ
ズマ溶射、アルミニウム溶融メッキ、アルミニウム焼付
け塗布等でもよく、またその厚みは10〜200μｍ程度で
よい。また、アルマイト化には硫酸水溶液の他に、通常
使われるリン酸、しゅう酸、クロム酸を用いてもよい。
また、アルマイト層のリチウムアルミネート化は多孔質
アルマイト層の表面に混合炭酸塩スラリーを塗布してお
き、電池組立て後の電池運転中に同時に行なうようにし
てもよい。また、セパレータの形状は実施例の形状に限
定されるものではない。
［発明の効果］ 以上述べたように、本発明によれば、前述した構成の
耐蝕層をセパレータ端部に設けたことによって、セパレ
ータ端部の腐蝕を防止できるとともに気密性を大幅に向
上させることができ、電池の高性能化および長寿命化を
図れる溶融炭酸塩型燃料電池積層体を提供できる。
耐蝕層をセパレータ端部に設けたことによって、セパレ
ータ端部の腐蝕を防止できるとともに気密性を大幅に向
上させることができ、電池の高性能化および長寿命化を
図れる溶融炭酸塩型燃料電池積層体を提供できる。
第１図は本発明の一実施例に係る溶融炭酸塩型燃料電池
積層体に組み込まれるセパレータの斜視図、第２図は同
セパレータに設けられた耐蝕層の局部的断面図、第３図
および第４図は本発明に係る燃料電池積層体と従来の燃
料電池積層体との特性を比較して示す図、第５図は従来
の溶融炭酸塩型燃料電池積層体の構成を示す分解斜視図
である。 １……単位電池、2a……酸化剤極、2b……燃料極、３…
…電解質板、４、4a……セパレータ、５……セパレータ
板、6a、6b……側壁部材、10……耐蝕層、11……孔、Ｘ
……燃料電池積層体、Ｐ……酸化剤ガス、Ｑ……燃料ガ
ス。
積層体に組み込まれるセパレータの斜視図、第２図は同
セパレータに設けられた耐蝕層の局部的断面図、第３図
および第４図は本発明に係る燃料電池積層体と従来の燃
料電池積層体との特性を比較して示す図、第５図は従来
の溶融炭酸塩型燃料電池積層体の構成を示す分解斜視図
である。 １……単位電池、2a……酸化剤極、2b……燃料極、３…
…電解質板、４、4a……セパレータ、５……セパレータ
板、6a、6b……側壁部材、10……耐蝕層、11……孔、Ｘ
……燃料電池積層体、Ｐ……酸化剤ガス、Ｑ……燃料ガ
ス。
Claims (1)
- 【請求項１】運転温度で溶融する炭酸塩を含んだ電解質
層の両面に多孔質の燃料極と酸化剤極とを配してなる単
位電池を、両面に燃料ガス供給路と酸化剤ガス供給路と
を規定するための一対の側壁部材をそれぞれ有した導電
性のセパレータを介して複数積層した構成の溶融炭酸塩
型燃料電池積層体において、 前記セパレータにおける前記側壁部材の前記電解質層に
接触する部分は、アルミニウム層と該アルミニウム層の
上に設けられたリチウムアルミネート化層とで覆われて
おり、 上記リチウム化アルミネート化層は、上記アルミニウム
層に隣接した孔のないバリヤー層と前記電解質層に接触
する表面部から上記バリヤー層側に向けて柱状に延びる
有底の孔を複数持つ多孔質層とを備えている ことを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池積層体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61231866A JP2513643B2 (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池積層体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61231866A JP2513643B2 (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池積層体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6386362A JPS6386362A (ja) | 1988-04-16 |
| JP2513643B2 true JP2513643B2 (ja) | 1996-07-03 |
Family
ID=16930245
Family Applications (1)
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| JP61231866A Expired - Fee Related JP2513643B2 (ja) | 1986-09-30 | 1986-09-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池積層体 |
Country Status (1)
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|---|---|
| JP (1) | JP2513643B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
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| KR100644855B1 (ko) * | 2005-03-14 | 2006-11-14 | 한국과학기술연구원 | 다공성 알루미늄 지지체를 이용한 융융탄산염 연료전지용강화 매트릭스 및 이를 포함하는 용융탄산염 연료전지의제조방법 |
Family Cites Families (3)
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-
1986
- 1986-09-30 JP JP61231866A patent/JP2513643B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6386362A (ja) | 1988-04-16 |
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