JP2023134237A - 電池 - Google Patents

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Abstract

【課題】スプリングバックの発生が抑えられた電池を提供すること。【解決手段】ここに開示される電池は、捲回電極体を備える。正極１０は、正極活物質としてのリチウム遷移金属複合酸化物と正極バインダとを含む正極活物質層１４を備え、正極活物質層１４の幅方向の長さは１００ｍｍ以上である。負極２０は、負極活物質としての黒鉛を含む負極活物質層２４を備える。セパレータ３０は、基材層３２と、正極１０に対向する耐熱層３４と、負極２０に対向する接着層３６とを備える。耐熱層３４は、セラミック粒子の含有量が９０質量％以上である。接着層３６は、接着層バインダの含有量が１５質量％以上である。【選択図】図９

Description

本発明は、電池に関する。
従来、正極集電体の上に正極活物質層を備える帯状の正極と、負極集電体の上に負極活物質層を備える帯状の負極とが、帯状のセパレータを介して積層され、長手方向に捲回されてなる捲回電極体を備えた電池が知られている。例えば特許文献１には、円筒形状の電極体をプレス成形することによって拉げさせた扁平形状の捲回電極体が記載されている。特許文献１では、扁平形状の捲回電極体の幅方向の端部に電極タブ群を設け、電極端子と電気的に接続している。
国際公開２０２１／０６００１０号
扁平形状の捲回電極体には、プレス成形後から電池ケースに挿入するまでの間に、円筒形状に復元しようとする力が生じる（以下では、この現象を「スプリングバック」という）。通常、捲回電極体の寸法が大型化するにつれて、その傾向は顕著なものとなる。スプリングバックが生じると、正負極間の極間距離が大きくなり、抵抗の増大や電荷担体の析出等が発生しやすくなる。また、スプリングバックが生じた捲回電極体は、電池ケース内へ収容したり電極端子と電気的に接続したりすることが難しくなり、生産効率が低下することもあり得る。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、スプリングバックの発生が抑えられた電池を提供することを目的とする。
本発明により、帯状の正極と、帯状の負極と、帯状のセパレータとが長手方向に捲回されてなる扁平形状の捲回電極体と、上記捲回電極体を収容する電池ケースと、を備えた電池が提供される。上記正極は、正極活物質としてのリチウム遷移金属複合酸化物と、正極バインダと、を含む正極活物質層を備え、上記正極活物質層の上記長手方向に直交する幅方向の長さｗ１は、１００ｍｍ以上である。上記負極は、負極活物質としての黒鉛を含む負極活物質層を備える。上記セパレータは、基材層と、上記正極に対向する耐熱層と、上記負極に対向する接着層と、を備える。上記耐熱層は、且つ、セラミック粒子と耐熱層バインダとを含み、上記耐熱層の総質量に対する上記セラミック粒子の質量の割合が９０質量％以上である。上記接着層は、接着層バインダを含み、上記接着層の総質量に対する上記接着層バインダの質量の割合が、１５質量％以上である。
本発明者らの検討により、新たに、捲回電極体のスプリングバックの原因が、主に負極にあることが判明した。すなわち、本発明者らの検討によれば、正極活物質（リチウム遷移金属複合酸化物）は負極活物質（黒鉛）よりも硬く、圧縮方向の力に対する変位が小さい。このため、プレス成形後に厚みが増加するような変化が生じ難く、スプリングバックへの影響は小さいと認められた。これに対して、負極活物質（黒鉛）は、上記正極活物質と比較すると相対的に嵩高く、圧縮方向の力に対する変位が大きい。このため、プレス成形後に厚みの増加を生じやすく、スプリングバックへの影響が大きいと認められた。
以上の検討に基づき、ここに開示される電池では、セパレータの接着層を負極と対向させている。接着層は、例えばプレス成形等で負極と接着（例えば圧着）される。負極活物質の粒子界面にセパレータの接着層が接着することで、負極活物質が外に広がろうとする力を抑制できる。その結果、ここに開示される技術によれば、スプリングバックの発生を抑制できる。
さらに、本発明者らの検討によれば、負極だけでなく正極までもセパレータと接着してしまうと、例えば電池の初期充電時や過充電時等に捲回電極体の内部でガスが発生した場合に、当該発生したガスが捲回電極体の外部に排出されにくくなり（すなわち、捲回電極体のガス抜け性が低下し）、所謂、ガス噛みが発生することがあった。
そこで、ここに開示される電池では、セパレータの耐熱層を正極と対向させている。これにより、高温時にセパレータが熱収縮することを抑制すると共に、正極とセパレータとの接着を抑え、優れたガス抜け性を実現できる。また、ガス噛みの発生を抑制できる。
以上のように、ここに開示される技術によれば、スプリングバックの発生が抑制され、かつ信頼性の向上した捲回電極体を備えた電池を提供できる。
一実施形態に係る電池を模式的に示す斜視図である。 図１中のII-II線に沿う模式的な縦断面図である。 図１中のIII-III線に沿う模式的な縦断面図である。 図１中のIV-IV線に沿う模式的な横断面図である。 封口板に取り付けられた複数の捲回電極体を模式的に示す斜視図である。 正極第２集電体と負極第２集電体が取り付けられた捲回電極体を模式的に示す斜視図である。 捲回電極体の構成を示す模式図である。 捲回電極体を模式的に示す平面図である。 正極板と負極板とセパレータとの界面を模式的に示す拡大図である。 セパレータの負極側の表面を示す平面図である。 第１変形例に係るセパレータの負極側の表面を示す平面図である。 第２変形例に係るセパレータの負極側の表面を示す平面図である。 第３変形例に係るセパレータの負極側の表面を示す平面図である。 第４変形例に係るセパレータの負極側の表面を示す平面図である。
以下、ここで開示される技術のいくつかの実施形態について図面を参照しながら説明する。なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって、ここで開示される技術の実施に必要な事柄（例えば、本発明を特徴付けない電池の一般的な構成および製造プロセス）は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。ここで開示される技術は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。なお、本明細書において範囲を示す「Ａ～Ｂ」の表記は、「Ａ以上Ｂ以下」の意と共に、「好ましくはＡより大きい」および「好ましくはＢより小さい」の意を包含するものとする。
また、本明細書において参照する各図における符号Ｘは「奥行方向」を示し、符号Ｙは「幅方向」を示し、符号Ｚは「高さ方向」を示す。また、奥行方向ＸにおけるＦは「前」を示し、Ｒｒは「後」を示す。幅方向ＹにおけるＬは「左」を示し、Ｒは「右」を示す。そして、高さ方向ＺにおけるＵは「上」を示し、Ｄは「下」を示す。ただし、これらの方向は説明の便宜上の定めたものであり、ここに開示される電池の設置形態を何ら限定するものではない。
なお、本明細書において「電池」とは、電気エネルギーを取り出し可能な蓄電デバイス全般を指す用語であって、一次電池と二次電池とを包含する概念である。また、本明細書において「二次電池」とは、電解質を介して一対の電極（正極と負極）の間で電荷担体が移動することによって繰り返し充放電が可能な蓄電デバイス全般をいう。かかる二次電池は、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池等のいわゆる蓄電池の他に、電気二重層キャパシタ等のキャパシタ等も包含する。以下では、リチウムイオン二次電池を対象とした場合の実施形態について説明する。
＜１．電池の構造＞
図１は、本実施形態に係る電池１００を模式的に示す斜視図である。図２は、図１中のII-II線に沿う模式的な縦断面図である。図３は、図１中のIII-III線に沿う模式的な縦断面図である。図４は、図１中のIV-IV線に沿う模式的な横断面図である。
図２に示すように、本実施形態に係る電池１００は、捲回電極体４０と、捲回電極体４０を収容する電池ケース５０と、を備えている。図示は省略するが、電池ケース５０の内部には、さらに電解液が収容されている。すなわち、電池１００は、非水電解液二次電池である。以下、かかる電池１００の具体的な構成について説明する。
電池ケース５０は、捲回電極体４０を収容する筐体である。図１に示すように、本実施形態における電池ケース５０は、扁平かつ有底の直方体形状（角形）の外形を有する。なお、電池ケース５０には、従来公知の材料を特に制限なく使用できる。電池ケース５０は、金属製であるとよい。電池ケース５０の材料の一例として、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金等が挙げられる。
図１、図２に示すように、電池ケース５０は、外装体５２と、封口板５４とを備えている。外装体５２は、上面に開口５２ｈを有する扁平な有底角型の容器である。図１に示すように、外装体５２は、平面略矩形の底壁５２ａと、底壁５２ａの長辺から高さ方向Ｚの上方に延びる一対の長側壁５２ｂと、底壁５２ａの短辺から高さ方向Ｚの上方に延びる一対の短側壁５２ｃとを備えている。封口板５４は、外装体５２の開口５２ｈを塞ぐ、平面略矩形の板状部材である。封口板５４の外周縁部は、外装体５２の開口５２ｈの外周縁部と接合（例えば溶接接合）されている。これによって、電池ケース５０は、内部が気密に密閉されている。封口板５４には、注液孔５５とガス排出弁５７が設けられている。注液孔５５は、密閉後の電池ケース５０の内部に電解液を注液するために設けられた貫通孔である。注液孔５５は、電解液の注液後に封止部材５６で封止されている。ガス排出弁５７は、電池ケース５０内で大量のガスが発生した際に破断（開口）し、当該ガスを排出するように設計された薄肉部である。
電解液としては、従来公知の電池において使用されているものを特に制限なく使用できる。例えば、非水系溶媒に支持塩を溶解させた非水電解液を使用できる。非水系溶媒の一例として、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート等のカーボネート系溶媒が挙げられる。なかでも、鎖状カーボネートと環状カーボネートとを両方含むことが好ましい。支持塩の一例として、ＬｉＰＦ６等のフッ素含有リチウム塩が挙げられる。電解液は、必要に応じて添加剤を含有してもよい。
封口板５４の幅方向Ｙの一方（図１、図２の左側）の端部には、正極端子６０が取り付けられている。正極端子６０は、電池ケース５０の外側において、板状の正極外部導電部材６２と接続されている。封口板５４の幅方向Ｙの他方（図１、図２の右側）の端部には、負極端子６５が取り付けられている。負極端子６５には、板状の負極外部導電部材６７が取り付けられている。正極外部導電部材６２および負極外部導電部材６７は、外部接続部材（バスバー等）を介して、他の電池や外部機器と接続される。
図５は、封口板５４に取り付けられた複数の捲回電極体４０を模式的に示す斜視図である。図３～図５に示すように、電池１００では、電池ケース５０内に複数個（具体的には３個）の捲回電極体４０が収容されている。詳しい構造は後述するが、各々の捲回電極体４０には、正極タブ群４２と負極タブ群４４とが設けられている（図６、図７も参照）。
図４に示すように、電極タブ群（正極タブ群４２と負極タブ群４４）は、電極集電体（正極集電体７０と負極集電体７５）と接合された状態で折り曲げられている。複数の捲回電極体４０の各々の正極タブ群４２は、正極集電体７０を介して正極端子６０と接続されている。正極集電体７０は、電池ケース５０の内部に収容されている。図２、図５に示すように、正極集電体７０は、封口板５４の内側面に沿って幅方向Ｙに延びる板状の導電部材である正極第１集電体７１と、高さ方向Ｚに沿って延びる板状の導電部材である複数の正極第２集電体７２とを備えている。正極端子６０の下端部６０ｃは、封口板５４の端子挿通孔５８を通って電池ケース５０の内部に挿入され、正極第１集電体７１と接続されている（図２参照）。一方、複数の正極第２集電体７２の各々は、捲回電極体４０の正極タブ群４２と接続されている。図４、図５に示すように、正極タブ群４２は、正極第２集電体７２と捲回電極体４０の一方の側面４０ａとが対向するように折り曲げられている。これにより、正極第２集電体７２の上端部と正極第１集電体７１とが電気的に接続されている。
また、複数の捲回電極体４０の各々の負極タブ群４４は、負極集電体７５を介して負極端子６５と接続されている。負極側の接続構造は、ここでは上述した正極側の接続構造と同一である。具体的には、図２、図５に示すように、負極集電体７５は、封口板５４の内側面に沿って幅方向Ｙに延びる板状の導電部材である負極第１集電体７６と、高さ方向Ｚに沿って延びる板状の導電部材である複数の負極第２集電体７７とを備えている。負極端子６５の下端部６５ｃは、端子挿通孔５９を通って電池ケース５０の内部に挿入され、負極第１集電体７６と接続されている（図２参照）。複数の負極第２集電体７７の各々は、負極タブ群４４と接続されている。図４、図５に示すように、負極タブ群４４は、負極第２集電体７７と捲回電極体４０の他方の側面４０ｂとが対向するように折り曲げられている。これにより、負極第２集電体７７の上端部と負極第１集電体７６とが電気的に接続されている。なお、電極集電体（正極集電体７０および負極集電体７５）としては、導電性に優れた金属（アルミニウム、アルミニウム合金、銅、銅合金等）が好適に使用できる。
電池１００では、捲回電極体４０と電池ケース５０との導通を防止するために、種々の絶縁部材が取り付けられている。具体的には、正極外部導電部材６２（負極外部導電部材６７）と封口板５４の外側面との間に、外部絶縁部材９２が介在している（図１、図２参照）。これによって、正極外部導電部材６２や負極外部導電部材６７が封口板５４と導通することを防止できる。また、封口板５４の端子挿通孔５８、５９の各々にはガスケット９０が装着されている（図２参照）。これによって、端子挿通孔５８、５９に挿通された正極端子６０（又は負極端子６５）が封口板５４と導通することを防止できる。
また、正極第１集電体７１（又は負極第１集電体７６）と封口板５４の内側面との間には、内部絶縁部材９４が配置されている。内部絶縁部材９４は、正極第１集電体７１（又は負極第１集電体７６）と封口板５４の内側面との間に介在する板状のベース部９４ａを備えている。これによって、正極第１集電体７１や負極第１集電体７６が封口板５４と導通することを防止できる。さらに、内部絶縁部材９４は、封口板５４の内側面から捲回電極体４０に向かって突出する突出部９４ｂを備えている（図２、図３参照）。これによって、高さ方向Ｚにおける捲回電極体４０の移動を規制し、捲回電極体４０と封口板５４が直接接触することを防止できる。
加えて、複数の捲回電極体４０は、絶縁性の樹脂シートからなる電極体ホルダ９８（図３参照）に覆われた状態で電池ケース５０の内部に収容される。これによって、捲回電極体４０と外装体５２が直接接触することを防止できる。なお、上述した各々の絶縁部材の材料は、所定の絶縁性を有していれば特に限定されない。一例として、ポリプロピレン（ＰＰ）やポリエチレン（ＰＥ）等のポリオレフィン系樹脂、パーフルオロアルコキシアルカン、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッ素系樹脂等の合成樹脂材料を使用できる。
図６は、正極第２集電体７２と負極第２集電体７７が取り付けられた捲回電極体４０を模式的に示す斜視図である。図７は、捲回電極体４０の構成を示す模式図である。図８は、捲回電極体４０を模式的に示す平面図である。図９は、捲回電極体４０の正極板１０と負極板２０とセパレータ３０との界面を模式的に示す拡大図である。なお、図７等における符号ＭＤは、帯状に製造される捲回電極体４０およびセパレータ３０について、長手方向（即ち、搬送方向）を意味し、機械方向（machine direction）を示している。また、符号ＴＤは、「ＭＤ方向」に直交する方向を意味し、「幅方向（transverse direction）」を示している。「ＴＤ方向」は、上記した符号Ｙ（幅方向）と同じ方向である。
図７に示すように、電池１００において使用される電極体は、帯状の正極板１０と帯状の負極板２０とが、２枚の帯状のセパレータ３０で互いに絶縁された状態に積層され、捲回軸ＷＬを中心として長手方向に捲回されてなる捲回電極体４０である。捲回電極体４０は、ここでは外形が扁平形状である。このような扁平形状の捲回電極体４０は、例えば筒状に捲回した電極体をプレス成形することによって形成し得る。あるいは、帯状の正極板１０と帯状の負極板２０と帯状のセパレータ３０とを扁平状に捲回することによって形成し得る。図３に示すように、扁平形状の捲回電極体４０は、外表面が湾曲した一対の湾曲部４０ｒと、当該一対の湾曲部４０ｒを連結する外表面が平坦な平坦部４０ｆとを有している。図２に示すように、電池１００において、複数の捲回電極体４０は、捲回軸ＷＬと電池１００の幅方向Ｙとが略一致するように電池ケース５０内に収容されている。
捲回電極体４０の厚みＴ（図５参照）は、５ｍｍ以上が好ましく、８ｍｍ以上がより好ましく、３０ｍｍ以下が好ましく、２０ｍｍ以下がより好ましい。厚みＴが増すと、プレス成形後に湾曲部４０ｒから生じる弾性作用が大きくなる。その結果、湾曲部４０ｒに残留した弾性作用によって平坦部４０ｆが膨張するスプリングバックが生じやすくなる。しかし、ここに開示される技術によれば、厚みＴが大きい場合にもスプリングバックの発生を十分に抑制できる。なお、「捲回電極体４０の厚みＴ」とは、平坦部４０ｆ（図３参照）に対して垂直な方向における平坦部４０ｆの長さ（平均長さ）である。
捲回電極体４０の高さＨ（図５参照）は、１２０ｍｍ以下が好ましく、６０～１２０ｍｍがより好ましく、８０～１１０ｍｍがさらに好ましく、９０～１００ｍｍが特に好ましい。なお、「捲回電極体４０の高さＨ」とは、捲回電極体４０の捲回軸ＷＬ方向に対して垂直で、且つ捲回電極体４０の厚み方向に対して垂直な方向の長さ（平均長さ）をいう。具体的には、一方の湾曲部４０ｒ（図３参照）の上端から他方の湾曲部４０ｒの下端までの長さ（平均長さ）をいう。
捲回電極体４０の捲回数は、目的とする電池１００の性能や製造効率等を考慮して適宜調節することが好ましい。捲回数は２０回以上が好ましく、２５回以上がより好ましい。捲回数が多いと、厚みＴが大きい場合と同様に、プレス成形後の弾性作用が大きくなる。しかし、ここに開示される技術によれば、上記のように捲回数が多い場合にも、スプリングバックの発生を十分に抑制できる。
以下、本実施形態における捲回電極体４０の具体的な構成について説明する。
正極板１０は、図７に示すように、帯状の部材である。正極板１０は、図９に示すように、耐熱層３４と当接している。正極板１０は、帯状の正極芯体１２と、正極芯体１２の上に付与された正極活物質層１４とを備えている。本実施形態において、正極活物質層１４は、電池性能の観点から、正極芯体１２の両面に形成されていることが好ましい。正極板１０では、幅方向ＴＤの一方の端辺から外側（図７の左側）に向かって正極タブ１２ｔが突出している。正極タブ１２ｔは、長手方向ＭＤにおいて、所定の間隔を空けて複数設けられている。正極タブ１２ｔは、正極活物質層１４が形成されておらず、正極芯体１２が露出した領域である。また、正極板１０の正極タブ１２ｔ側の端辺に隣接した領域には、正極板１０の長手方向ＭＤに沿って帯状に保護層１６が形成されている。
正極板１０を構成する各部材には、一般的な電池（例えば、リチウムイオン二次電池）で使用され得る従来公知の材料を特に制限なく使用できる。例えば、正極芯体１２には、所定の導電性を有した金属箔を好ましく使用できる。正極芯体１２は、例えば、アルミニウムやアルミニウム合金等から構成されていることが好ましい。
正極活物質層１４は、正極活物質と正極バインダとを含んでいる。正極活物質は、電荷担体を可逆的に吸蔵・放出できる粒子状の材料である。正極活物質は、少なくともリチウム遷移金属複合酸化物を含んでいる。これにより、高性能の正極板１０を安定的に実現すると共に、スプリングバックの発生を好適に抑制できる。リチウム遷移金属複合酸化物の一好適例として、一般式ＬｉＭＯ２（Ｍは、Ｌｉ以外の１種または２種以上の遷移金属元素である）で表されるリチウム遷移金属複合酸化物が挙げられる。上記Ｍとしては、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎのうちの少なくとも１種を含むリチウム遷移金属複合酸化物が好ましく、Ｎｉを含むリチウム遷移金属複合酸化物が特に好ましい。リチウム遷移金属複合酸化物の具体例としては、リチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物（ＮＣＭ）、リチウムニッケル系複合酸化物、リチウムコバルト系複合酸化物、リチウムマンガン系複合酸化物、リチウムニッケルマンガン系複合酸化物、リチウムニッケルコバルトアルミニウム系複合酸化物（ＮＣＡ）、リチウム鉄ニッケルマンガン系複合酸化物等が挙げられる。また、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎを含まないリチウム遷移金属複合酸化物の好適例として、リチウムリン酸鉄系複合酸化物（ＬＦＰ）等が挙げられる。
なお、「リチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物」とは、主要構成元素（Ｌｉ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｏ）の他に、添加的な元素を含む酸化物を包含する用語である。かかる添加的な元素の例としては、Ｍｇ、Ｃａ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎａ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｓｎ等の遷移金属元素や典型金属元素等が挙げられる。また、添加的な元素は、Ｂ、Ｃ、Ｓｉ、Ｐ等の半金属元素や、Ｓ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ等の非金属元素であってもよい。このことは「～系複合酸化物」と記載した他のリチウム遷移金属複合酸化物についても同様である。ただし、正極活物質は、リチウム遷移金属複合酸化物以外を含んでいてもよい。正極活物質は、平均粒子径（Ｄ５０粒子径）が２～２０μｍの粒子状であることが好ましい。
正極活物質層１４の固形分全体を１００質量％としたとき、正極活物質（例えばリチウム遷移金属複合酸化物）の含有割合は、概ね９０質量％以上が好ましく、９５質量％以上がより好ましい。これにより、スプリングバックの発生をより好適に抑制できる。
正極活物質層１４における正極活物質（例えばリチウム遷移金属複合酸化物）の充填密度は、電池容量向上の観点から、２．０ｇ／ｃｃ以上であることが好ましく、３．０ｇ／ｃｃ以上であることがより好ましい。高密度の正極活物質層１４は、プレス成形後の弾性作用が大きくなる。しかし、ここに開示される技術によれば、正極活物質層１４が上記のように高密度の場合にも、スプリングバックの発生を十分に抑制できる。正極活物質層１４の充填密度は、例えば４．０ｇ／ｃｃ以下であってもよい。
正極バインダとしては、従来正極バインダとして使用される樹脂バインダを用いることができる。具体例として、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等のハロゲン化ビニル樹脂や、ポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）等のポリアルキレンオキサイドが挙げられる。なかでも、フッ素を含むフッ素系バインダが好ましく、高い柔軟性を有することから、ＰＶｄＦが特に好ましい。正極バインダの総質量に対するＰＶｄＦの質量の割合は、５０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましい。正極バインダはＰＶｄＦから構成されていてもよい。
正極活物質層１４は、正極活物質と正極バインダの他に、例えば、導電材、分散剤等の任意の成分を含んでもよい。導電材としては、例えば、カーボンブラック、典型的には、アセチレンブラック（ＡＢ）やケッチェンブラック等の活性炭、黒鉛、炭素繊維等の炭素材料が挙げられる。
正極活物質層１４の空隙率は、１０～３０体積％が好ましい。また、正極活物質層１４の表面粗さＲａは、０．２～１．５μｍが好ましい。なお、「表面粗さ」は、算術平均粗さである（以下同じ）。
正極活物質層１４の幅ｗ１（図７参照）は、１００ｍｍ以上であり、２００ｍｍ以上であることが好ましい。正極活物質層１４の幅ｗ１が長くなるにつれて捲回電極体４０は大型化するため、プレス成形後の弾性作用が大きくなる。しかし、ここに開示される技術によれば、上記のように幅ｗ１が長い場合にも、スプリングバックの発生を十分に抑制できる。幅ｗ１は、概ね４００ｍｍ以下、例えば３５０ｍｍ以下であってもよい。なお、「正極活物質層１４の幅ｗ１」とは、捲回電極体４０の長手方向と直交する幅方向ＴＤにおける正極活物質層１４の長さ（平均長さ）である。また、捲回電極体４０の高さＨに対する、正極活物質層１４の幅方向の長さｗ１の比（ｗ１／Ｈ）は、２以上であることが好ましく、２．５以上であることがより好ましい。
正極板１０の全体厚みｔ１（図９参照）は、８０μｍ以上が好ましく、１００μｍ以上がより好ましく、１２０μｍ以上がさらに好ましい。全体厚みｔ１が増加すると、上記幅ｗ１が広い場合と同様に、プレス成形後の弾性作用が大きくなる。しかし、ここに開示される技術によれば、正極板１０の全体厚みｔ１が大きい場合にも、スプリングバックの発生を十分に抑制できる。全体厚みｔ１は、２００μｍ以下が好ましく、１８０μｍ以下がより好ましく、１６０μｍ以下がさらに好ましい。なお、「正極板１０の全体厚み」とは、正極活物質層１４が形成された領域における、正極芯体１２と正極活物質層１４との合計の厚み（平均厚み）である。
保護層１６は、正極活物質層１４よりも電気伝導性が低くなるように構成された層である。保護層１６は、正極板１０の端辺に隣接した領域に設けられている。これによって、セパレータ３０が破損した際に正極芯体１２と負極活物質層２４とが直接接触して内部短絡することを防止できる。保護層１６は、絶縁性のセラミック粒子を含むこと好ましい。セラミック粒子としては、例えば、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、マグネシア（ＭｇＯ）、シリカ（ＳｉＯ２）、チタニア（ＴｉＯ２）等の無機酸化物や、窒化アルミニウム、窒化ケイ素等の窒化物、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム等の金属水酸化物や、マイカ、タルク、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン等の粘土鉱物や、ガラス繊維等が挙げられる。なかでも、アルミナ、ベーマイト、水酸化アルミニウム、シリカおよびチタニアが好適である。保護層１６は、セラミック粒子を正極芯体１２の表面に定着させるためのバインダを含有していてもよい。かかるバインダとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等の樹脂バインダが挙げられる。ただし、保護層は、正極板１０の必須の構成要素ではない。すなわち、他の実施形態では、保護層１６が形成されていない正極板を使用することもできる。
負極板２０は、図７に示すように、帯状の部材である。負極板２０は、図９に示すように、接着層３６と当接している。負極板２０は、セパレータ３０と接着されている。負極板２０は、帯状の負極芯体２２と、負極芯体２２の上に付与された負極活物質層２４とを備えている。負極活物質層２４は、電池性能の観点から、負極芯体２２の両面に形成されていることが好ましい。負極板２０では、幅方向ＴＤの一方の端辺から外側（図７の右側）に向かって負極タブ２２ｔが突出している。負極タブ２２ｔは、長手方向ＭＤにおいて、所定の間隔を空けて複数設けられている。負極タブ２２ｔは、負極活物質層２４が形成されておらず、負極芯体２２が露出した領域である。
負極板２０を構成する各部材には、一般的な電池（例えば、リチウムイオン二次電池）で使用され得る従来公知の材料を特に制限なく使用できる。例えば、負極芯体２２には、所定の導電性を有した金属箔を好ましく使用できる。負極芯体２２は、例えば、銅や銅合金等から構成されていることが好ましい。
負極活物質層２４は、負極活物質を含んでいる。負極活物質は、上述した正極活物質との関係において電荷担体を可逆的に吸蔵・放出できる粒子状の材料である。負極活物質は、少なくとも黒鉛を含んでいる。ただし、負極活物質は、黒鉛以外を含んでいてもよい。黒鉛以外の負極活物質の具体例として、ハードカーボン、ソフトカーボン、非晶質炭素等の炭素材料や、シリコン系材料等が挙げられる。負極活物質は、平均粒子径（Ｄ５０粒子径）が３～２５μｍの粒子状であることが好ましい。
負極活物質層２４の固形分全体を１００質量％としたとき、負極活物質（例えば黒鉛）の含有割合は、５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、８０質量％以上がさらに好ましい。負極活物質を多く含む負極活物質層２４は、プレス成形後の弾性作用が大きくなる。しかし、ここに開示される技術によれば、負極活物質の含有割合が上記のように高密度の場合にも、スプリングバックの発生を十分に抑制できる。また、負極活物質層２４における負極活物質（例えば黒鉛）の充填密度は、１．４～１．９ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。
負極活物質層２４は、負極活物質の他に、例えば、負極バインダ、導電材等の任意の成分を含んでもよい。導電材としては、正極活物質層１４に含まれうる任意成分として例示したような炭素材料を使用し得る。負極バインダとしては、例えば、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等のゴム類や、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等のセルロース類、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）等のアクリル系樹脂、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等のハロゲン化ビニル樹脂が挙げられる。なかでも、ＳＢＲとＣＭＣを併用することが特に好ましい。負極バインダの総質量に対する、ＳＢＲの質量とＣＭＣの質量との合計質量は、５０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましい。負極バインダは、ＳＢＲとＣＭＣから構成されていてもよい。
負極活物質層２４の固形分全体を１００質量％としたとき、ＳＢＲの質量とＣＭＣの質量との合計質量は、１質量％以上であることがより好ましい。本発明者の検討によれば、ＳＢＲとＣＭＣの添加量も、スプリングバックの発生に影響し得る。上記含有割合を満たすことで、ここに開示される技術の効果を高いレベルで発揮できる。
負極活物質層２４の空隙率は、２０～４０体積％が好ましい。また、負極活物質層２４の表面粗さＲａは、０．０５μｍ以上が好ましく、０．４μｍ以上がより好ましい。負極活物質層２４の表面に微細な凹凸があると、アンカー効果によってセパレータ３０の接着層３６が負極活物質層２４の表面に食い込み、セパレータ３０と負極板２０とが接着しやすくなる。負極活物質層２４の表面粗さＲａは、概ね５μｍ以下、例えば１．８μｍ以下であってもよい。
負極活物質層２４の幅ｗ２（図７参照）は、上述した正極活物質層１４の幅ｗ１との関係において、２０～４５ｃｍが好ましく、２５～３５ｃｍがより好ましい。負極活物質層２４は、幅方向Ｙの両端で正極活物質層１４を覆っている。
負極板２０の全体厚みｔ２（図９参照）は、１００μｍ以上が好ましく、１３０μｍ以上がより好ましく、１６０μｍ以上がさらに好ましい。上述した正極板１０の場合と同様に、全体厚みｔ２が増加すると、プレス成形後の弾性作用が大きくなる。しかし、ここに開示される技術によれば、負極板２０の全体厚みｔ２が大きい場合にも、スプリングバックの発生を十分に抑制できる。全体厚みｔ２は、２５０μｍ以下が好ましく、２２０μｍ以下がより好ましく、１９０μｍ以下がさらに好ましい。なお、「負極板２０の全体厚み」とは、負極活物質層２４が形成された領域における、負極芯体２２と負極活物質層２４との合計の厚み（平均厚み）である。
セパレータ３０は、図７に示すように、帯状の部材である。セパレータ３０は、１つの捲回電極体４０に２枚使用されている。各々のセパレータ３０は、電荷担体が通過し得る微細な貫通孔が複数形成された絶縁シートである。このセパレータ３０を正極板１０と負極板２０との間に介在させることによって、正極板１０と負極板２０との接触を防止すると共に、正極板１０と負極板２０との間に電荷担体（例えばリチウムイオン）を移動させることができる。
セパレータ３０は、帯状の基材層３２と、基材層３２の一方の表面に形成された耐熱層３４と、基材層３２の他方の表面に形成された接着層３６とを備えている。図９に示すように、耐熱層３４は正極板１０に対向している。これによって、高温時にセパレータ３０が熱収縮することを抑制すると共に、例えば電池１００の初期充電時や過充電時等に捲回電極体４０の内部で発生したガスをスムーズに捲回電極体４０の外部に排出できる。また、接着層３６は負極板２０に対向している。これによって、プレス成形後に捲回電極体４０の平坦部４０ｆが厚み方向に膨張することが抑えられ、スプリングバックの発生が抑制されている。
接着層３６は、正極板１０に対向していないことが好ましい。本発明者らの検討によれば、接着層３６が正極板１０に対向していると、プレス成形工程で正極板１０とセパレータ３０とが強固に接着される。その結果、捲回電極体４０の内部に電解液が浸透しにくくなることがある。接着層３６を正極板１０に対向させないことで、正極板１０とセパレータ３０とが接着し難くなり、電解液の浸透性を向上できる。したがって、電池特性（例えば、サイクル特性、保存特性、耐久性のうちの少なくとも１つ）を向上できる。
基材層３２は、従来公知の電池のセパレータに用いられるものを特に制限なく使用できる。基材層３２は、多孔質のシート状部材であることが好ましい。基材層３２は、単層構造であってもよく、２層以上、例えば３層構造であってもよい。基材層３２は、ポリオレフィン樹脂からなることが好ましい。これによって、セパレータ３０の柔軟性を充分に確保し、捲回電極体４０の作製（捲回およびプレス成形）を容易に実施できる。ポリオレフィン樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、またはこれらの混合物が好ましく、ＰＥからなることが更に好ましい。基材層３２の厚みは、３～２５μｍが好ましく、３～１８μｍがより好ましく、５～１４μｍが更に好ましい。基材層３２の透気度は、３０～５００ｓｅｃ／１００ｃｃが好ましく、３０～３００ｓｅｃ／１００ｃｃがより好ましく、５０～２００ｓｅｃ／１００ｃｃが更に好ましい。
耐熱層３４は、正極板１０（典型的には正極活物質層１４）と当接している。耐熱層３４は、基材層３２の表面に直接設けられていてもよいし、他の層を介して基材層３２の上に設けられていてもよい。耐熱層３４を備えることで、セパレータ３０の熱収縮を抑制し、電池１００の安全性の向上に貢献できる。耐熱層３４は、セラミック粒子と耐熱層バインダを含んでいる。
セラミック粒子としては、保護層１６に含まれうるとして例示したような無機材料を使用し得る。なかでも、絶縁性、耐熱性、入手容易性等を考慮すると、アルミナ、ジルコニア、ベーマイト、水酸化アルミニウム、シリカ、チタニアが好ましく、セパレータ３０の熱収縮を抑制する観点からは、特にアルミニウムを含む化合物が好ましい。耐熱層３４の総質量に対するセラミック粒子の質量の割合は、９０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることがより好ましい。
耐熱層バインダとしては、正極板１０に対して一定の粘性を有する従来公知の樹脂を特に制限なく使用できる。具体例としては、アクリル系樹脂、フッ素系樹脂、ウレタン樹脂、エチレン酢酸ビニル樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられる。なかでもアクリル系樹脂が好ましい。本実施形態では、正極活物質層１４に含まれる正極バインダおよび耐熱層３４に含まれる耐熱層バインダのうちの少なくとも一方は、フッ素系バインダを含まないことが好ましい。言い換えれば、本実施形態では、正極バインダと耐熱層バインダのうちのいずれか一方のみにフッ素系バインダを含み得る。なお、本明細書において「フッ素系バインダ」とは、構成元素としてフッ素（Ｆ）を含有するバインダ全般をいい、「非フッ素系バインダ」とは、構成元素としてフッ素（Ｆ）を含有しないバインダ全般をいう。
一例として、正極バインダが非フッ素系バインダからなる場合、耐熱層バインダはフッ素系バインダであってもよく、非フッ素系バインダであってもよい。耐熱層バインダは正極バインダと同種のバインダであってもよい。他の一例として、正極バインダがフッ素系バインダ（例えばＰＶｄＦ）を含む場合は、耐熱層バインダがフッ素系バインダ（例えばＰＶｄＦ）を含まないことが好ましい。言い換えれば、耐熱層バインダが非フッ素系バインダからなることが好ましい。本発明者らの知見によれば、正極バインダと耐熱層バインダとがいずれもフッ素系バインダを含む場合、両者の相溶性（親和性）が高くなりすぎて、セパレータ３０が正極板１０に強固に張り付いてしまうことがある。これにより、捲回電極体４０の内部に電解液が浸透しにくくなることがある。正極バインダと耐熱層バインダのうちの少なくとも一方を非フッ素系バインダで構成することにより、正極板１０とセパレータ３０とが接着され難くなり、電解液の浸透性をより向上できる。
耐熱層３４の固形分全体を１００質量％としたとき、セラミック粒子の含有割合は、６０～８５質量％であることが好ましい。また、耐熱層３４において、セラミック粒子と耐熱層バインダとの混合割合（質量比）は、９８：２～５０：５０が好ましく、９５：５～７０：３０がより好ましい。無機粒子の含有量を所定量以上にすることで、基材層３２の熱収縮が抑えられる。また、耐熱層３４の厚みは、０．３～６μｍであることが好ましく、０．５～６μｍであることがより好ましく、１～４μｍであることが更に好ましい。また、耐熱層３４の表面粗さＲａは、０．２～１．０μｍｍであることが好ましい。
耐熱層３４の目付量は、セパレータ３０の幅方向ＴＤにおける中央部よりも端部で相対的に大きいことが好ましい。これにより、捲回電極体４０の乾燥工程において、セパレータ３０が幅方向Ｙの端部から中央に縮もうとすることを好適に抑制できる。
接着層３６は、負極板２０（典型的には負極活物質層２４）と当接している。接着層３６は、プレス成形によって、負極板２０（典型的には負極活物質層２４）と接着されている。接着層３６は、基材層３２の耐熱層３４と反対側の面に設けられている。接着層３６は、基材層３２の表面に直接設けられていてもよいし、他の層を介して基材層３２の上に設けられていてもよい。接着層３６を備えることで、負極板２０に起因するスプリングバックの発生を抑えることができる。接着層３６は、接着層バインダを含んでいる。接着層３６は、さらに他の材料（例えばセラミック粒子等の無機粒子）を含んでいてもよい。
接着層バインダとしては、負極板２０に対して一定の粘性を有する従来公知の樹脂を特に制限なく使用できる。具体例としては、具体例としては、フッ素系樹脂、アクリル系樹脂、ウレタン樹脂、エチレン酢酸ビニル樹脂、エポキシ樹脂等の樹脂が挙げられる。フッ素系樹脂としては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等が挙げられる。なかでも、高い柔軟性を有し、負極板２０に対する接着性をより好適に発揮できることから、フッ素系樹脂やアクリル系樹脂が好ましい。接着層バインダは耐熱層バインダと同じであってもよく、異なっていてもよい。接着層バインダは、複数の樹脂粒子を含むものでもよい。樹脂粒子は、例えばプレス成形等の影響によって一部または全部が溶融し、電池１００の内部において粒子形状を保持していなくてもよい。
接着層３６では、接着層の総質量に対する耐熱層バインダの質量の割合が、１５質量％以上である。これにより、負極板２０に対して所定の接着性が的確に発揮されるとともに、プレス成形においてセパレータ３０が変形しやすくなる。したがって、ここに開示される技術の効果をより高いレベルで発揮することができる。耐熱層バインダの含有量は、２０質量％以上がより好ましく、２５質量％以上がさらに好ましい。また、接着層３６の厚みは、０．３～６μｍであることが好ましく、０．５～６μｍであることがより好ましく、１～４μｍであることが更に好ましい。
接着層３６は、平面視で、ドット状、ストライプ状、波状、帯状（筋状）、破線状又はこれらの組み合わせ等に形成することができる。平面視において、基材層３２の面積全体に対する接着層３６の形成面積の比は、０．３以上が好ましく、０．５以上が好ましく、０．６以上がより好ましい。これにより、負極板２０との接着性を高められる。したがって、ここに開示される技術の効果をより高いレベルで発揮することができる。
図１０は、負極板２０と接着される前のセパレータ３０の表面を示す平面図である。本実施形態において、接着層３６は、帯状に形成された２つの第１領域３６Ｅと、ドット状に形成された第２領域３６Ｍと、を有する。帯状の２つの第１領域３６Ｅは、セパレータ３０の幅方向ＴＤの一対の端部にそれぞれ設けられている。２つの第１領域３６Ｅは、それぞれ、セパレータ３０の長手方向ＭＤに沿って延びている。図８に示すように、第１領域３６Ｅは、捲回電極体４０の幅方向Ｙの両端を覆うように設けられている。第１領域３６Ｅは、反応部４６の幅方向Ｙの両端（すなわち、負極活物質層２４の幅方向の両端）を覆うような幅で設けられていることが好ましい。本発明者らの検討によれば、本実施形態のようにセパレータ３０の表裏で構成が異なる場合、捲回電極体４０の乾燥工程において、セパレータ３０が局所的に収縮して、シワやＺ状の折れ等が発生することがあり得る。セパレータ３０の端部に帯状の第１領域３６Ｅを設けることにより、乾燥工程におけるセパレータ３０の収縮を抑えて、捲回電極体４０にシワ等が発生することを抑制できる。また、電極タブ群の近傍で局所的に極間距離が増大しにくくなり、電荷担体（Ｌｉ）の析出を抑制できる。なお、第１領域３６Ｅが、ストライプ状である場合にも、上記した帯状の場合と同様に、セパレータ３０のシワや折れを抑制し得る。
ドット状の第２領域３６Ｍは、幅方向Ｙにおいて両端部の間に設けられている。第２領域３６Ｍは、捲回電極体４０の反応部４６（図８参照）の少なくとも一部と重なるように設けられている。第２領域３６Ｍをドット状に形成することで、捲回電極体４０の内部への電解液の浸透性を向上できる。第２領域３６Ｍを構成するドットは、ここではすべて略同じ径の円形状である。ただし、他の実施形態において、形状が多角形状であってもよいし、円径が相互に異なっていてもよい。第２領域３６Ｍを構成するドットの径は、０．３５～１.６ｍｍであることが好ましく、０．５～１．０ｍｍであることがより好ましい。なお、ドットの径とは、直径をいう。また、第２領域３６Ｍでは、それぞれドットが等間隔に配置されている。複数のドットの間の間隔は、１．５ｍｍ以上であることが好ましく、１．７～２ｍｍであることがより好ましい。
接着層３６（第１領域３６Ｅおよび／または第２領域３６Ｍ）の目付量は、０．００５～２．０ｇ／ｍ２が好ましく、０．００５～１．０ｇ／ｍ２がより好ましく、０．０２～０．０４ｇ／ｍ２が更に好ましい。また、幅方向Ｙの端部に位置する第１領域３６Ｅでは、幅方向Ｙにおいて第１領域３６Ｅの間に位置する第２領域３６Ｍに比べて、目付量が相対的に大きいことが好ましい。これにより、捲回電極体４０の乾燥工程において、セパレータ３０が幅方向Ｙの端部から中央に縮もうとすることを好適に抑制できる。
セパレータ３０の幅ｗ３（図７参照）は、負極活物質層２４の幅ｗ２よりも長い。セパレータ３０は、幅方向Ｙの両端で負極活物質層２４を覆っている。正極活物質層１４の幅ｗ１と、負極活物質層２４の幅ｗ２と、セパレータの幅ｗ３とは、ｗ１＜ｗ２＜ｗ３の関係を満たしている。セパレータ３０の幅ｗ３は、捲回電極体４０の幅と略同じである。そのため、捲回電極体４０の幅は正極活物質層１４の幅ｗ１によって概ね決定され得る。
セパレータ３０の全体厚みｔ３（図９参照）は、４μｍ以上が好ましく、８μｍ以上がより好ましく、１２μｍ以上がさらに好ましい。全体厚みｔ３は、２８μｍ以下が好ましく、２４μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以下がさらに好ましい。なお、「セパレータ３０の全体厚みｔ３」とは、基材層３２と耐熱層３４と接着層３６との合計の厚み（平均厚み）である。また、接着層３６は、複数の空隙を含む３次元網目状の構造を有しうる。その場合、プレス成形等によって押し潰された個所では、厚みが上記全体厚みｔ３よりも小さくなることがあり得る。しかし、これによって捲回電極体４０の厚みのばらつきをセパレータ３０で吸収し得、均質な厚みの捲回電極体４０を作製し得る。
＜２．電池の製造方法＞
電池１００は、正極板１０と負極板２０とをセパレータ３０を介して積層して、捲回電極体４０を作製する電極体作製工程を含む製造方法によって製造することができる。それ以外の製造プロセスは従来同様であってよい。また、ここに開示される製造方法は、任意の段階でさらに他の工程を含んでもよい。電極体作製工程は、（１）捲回工程と、（２）プレス成形工程とを、この順に含んでいる。また、（１）捲回工程あるいは（２）プレス成形工程の後に（３）乾燥工程を含んでもよい。
（１）捲回工程では、帯状の正極板１０と帯状の負極板２０と帯状のセパレータ３０とを備えた筒状の捲回体（筒状体）を作製する。具体的にはまず、巻き取りユニットを備えた巻き取り装置を用意する。次に、正極板１０と負極板２０とセパレータ３０とを、それぞれリール状に巻いて、巻き取り装置にセットする。次に、２枚のセパレータ３０の先端部を巻き取りユニットの巻芯に固定する。すなわち、巻芯で２枚のセパレータ３０を挟持する。次に、帯状の正極板１０と帯状の負極板２０とを、２枚のセパレータ３０を介して積層する。このとき、セパレータ３０の耐熱層３４の側を正極板１０に対向させ、接着層３６の側を負極板２０に対向させる。そして、帯状の正極板１０と帯状の負極板２０を供給しながら巻芯を回転させることにより、正極板１０と負極板２０とセパレータ３０とを捲回する。捲回が終了したら、セパレータ３０の終端部に、巻止めテープ（図示せず）を貼り付ける。以上のようにして、筒状体を作製する。
（２）プレス成形工程では、捲回後の筒状体をプレス成形することによって、図７に示すような、扁平形状に成形する。プレス成形の条件（例えば圧力や保持時間等）は、例えば接着層３６の柔軟性や捲回数等に応じて、適宜調節することが好ましい。プレス成形は、常温で行ってもよく、加熱しながら（高温で）行ってもよい。プレス成形により、捲回電極体４０の幅方向Ｙにおける一方の端部には、正極タブ１２ｔが積層された正極タブ群４２が形成され、他方の端部には、負極タブ２２ｔが積層された負極タブ群４４が形成される。そして、捲回電極体４０の幅方向Ｙの中央部には、正極活物質層１４と負極活物質層２４とが対向した反応部４６が形成される。以上のようにして、正極板１０と負極板２０とセパレータ３０とを備えた捲回電極体４０を作製する。
本実施形態では、プレス成形により、セパレータ３０の接着層３６が負極板２０と接着される。具体的には、プレス成形において筒状体を押し潰すと、平坦部４０ｆに位置する正極板１０、負極板２０およびセパレータ３０の各々に、大きな圧力が加わる。このとき、接着層３６に含まれる接着層バインダが潰れてアンカー効果が発現する。あるいは、接着層バインダが潰れながら解れてばらばらになる。これにより、負極活物質層２４の表面の凹凸に合わせて、接着層３６が押圧変形される。その結果、セパレータ３０と負極板２０とが接着（圧着）される。
セパレータ３０と負極板２０との接着強度、より具体的には、接着層３６と負極活物質層２４との接着強度は、０．５Ｎ／ｍ以上が好ましく、０．７５Ｎ／ｍ以上がより好ましく、１．０Ｎ／ｍ以上がさらに好ましい。これによって、スプリングバックの発生をより好適に抑制できる。なお、「接着強度」とは、ＪＩＳ Ｚ０２３７に準拠した９０°剥離強度である。
（３）乾燥工程では、捲回電極体４０に含まれる水分を除去する。乾燥方法としては、例えば、通風乾燥、加熱乾燥、真空乾燥等の方法を用いることができる。一例として、加熱乾燥を採用する場合には、セパレータ３０の熱収縮（特には基材層３２の熱収縮）を抑える観点から、加熱温度を１２０℃以下とすることが好ましい。
電池１００は各種用途に利用可能であるが、例えば、乗用車、トラック等の車両に搭載されるモータ用の動力源（駆動用電源）として好適に用いることができる。車両の種類は特に限定されないが、例えば、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＥＶ；Plug-in Hybrid Electric Vehicle）、ハイブリッド自動車（ＨＥＶ；Hybrid Electric Vehicle）、電気自動車（ＢＥＶ；Battery Electric Vehicle）等が挙げられる。電池１００は、電池反応のバラつきが低減されているため、組電池の構築に好適に用いることができる。
以下、本発明に関するいくつかの実施例を説明するが、本発明をかかる実施例に限定することを意図したものではない。
＜筒状の捲回体（筒状体）の作製＞
まず、実施例１として、以下のような基材層と、基材層の一方の表面に形成された耐熱層と、基材層の他方の表面に形成された接着層と、を備えるセパレータを用意した。なお、耐熱層と接着層は、それぞれ基材層の全面に形成されている。
・実施例１のセパレータ
基材層（材質：ポリオレフィン系樹脂（ＰＥ）、厚み：１４μｍ、透気度：１８０ｓｅｃ／ｃｃ）
耐熱層（含有成分：セラミック粒子＋アクリル系バインダ（セラミック粒子の含有量は９０質量％以上）、厚み：２μｍ、目付：８．０ｇ／ｃｍ２）
接着層（含有成分：アクリル系樹脂、厚み：２μｍ、目付：４．０ｇ／ｃｍ２）
また、比較例として、基材層の両面に耐熱層が形成されたセパレータと、基材層の両面に接着層が形成されたセパレータと、基材層のみのセパレータを用意した。
そして、上記セパレータを用い、上述のような捲回工程を行って、表１に示す筒状の捲回体（実施例１、比較例１～４）を作製した。なお、正極板としては、アルミ箔の上に、正極活物質としてのリチウム遷移金属複合酸化物と、正極バインダとしてのＰＶｄＦと、導電材としての炭素材料とを含んだ正極活物質層を備えたものを使用した。また、負極板としては、銅箔の上に、負極活物質としての黒鉛と、負極バインダとしてのＳＢＲおよびＣＭＣと導電材としての炭素材料とを含んだ負極活物質層を備えたものを使用した。また、実施例１では、耐熱層が正極板に対向し、接着層が負極板に対向するようにセパレータを配置した。比較例３では、実施例１と逆に、セパレータを配置した。
Figure 2023134237000002
＜スプリングバック率の測定＞
次に、下記の手順でプレス成形工程を行いつつ、スプリングバック率を測定した。
（手順１）上記作製した筒状の捲回体を、０．４ｋＮ／ｃｍ２の圧力でプレス成形し、扁平形状に拉げさせた。
（手順２）プレス成形直後の捲回電極体の厚さ（直後厚さ）を測定した。
（手順３）常温で、捲回電極体を１時間放置した。
（手順４）１時間経過後の捲回電極体の厚さ（１ｈ後厚さ）を測定した。
（手順５）次の式：（直後厚さ／１ｈ後厚さ）×１００から、スプリングバック量(％)を算出した。結果を表１に示す。
＜ガス噛みの評価＞
次に、上記作製した扁平形状の捲回電極体を用いてリチウムイオン二次電池を構築し、下記の手順で電池の初期充電を行いつつ、捲回電極体のガス抜け性を評価した。
（手順１）２５℃において、１／２Ｃの充電レートで４５分間電池を充電した。
（手順２）充電後の電池を６０℃の恒温槽に設置し、１２時間放置した。
（手順３）恒温槽を２５℃に降温した後、１／２Ｃの充電レートで３０分間電池を放電させた。
（手順４）アルゴン雰囲気下で電池を解体して捲回電極体を解体し、捲回電極体の内部に気泡が有るかを確認した。結果を表１に示す。
表１に示すように、比較例１、３、４では、スプリングバック率が相対的に大きかった。また、比較例２では、初期充放電時にガスの逃げ場がなくなり、ガス噛みの発生が認められた。これら比較例に対して、実施例１では、スプリングバックの発生と初期充放電時のガス噛みの発生とが、いずれも抑制されていた。これらの結果は、ここに開示される技術の意義を示している。
以上、本発明のいくつかの実施形態について説明したが、上記実施形態は一例に過ぎない。本発明は、他にも種々の形態にて実施することができる。本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。請求の範囲に記載の技術には、上記に例示した実施形態を様々に変形、変更したものが含まれる。例えば、上記した実施形態の一部を他の変形態様に置き換えることも可能であり、上記した実施形態に他の変形態様を追加することも可能である。また、その技術的特徴が必須なものとして説明されていなければ、適宜削除することも可能である。
例えば、上記した実施形態では、電池ケース５０の内部に３個の捲回電極体４０が収容されていた。しかし、１つの電池ケース内に収容される電極体の数は、特に限定されず、２つ以上（複数）であってもよいし、１つであってもよい。
例えば、上記した実施形態では、図１０に示すように、セパレータ３０の接着層３６が、帯状に形成された第１領域３６Ｅと、ドット状に形成された第２領域３６Ｍと、を有していた。しかし、これには限定されない。例えば、第１領域３６Ｅおよび／または第２領域３６Ｍは、他の形状、例えばストライプ状、波状、帯状等の形状に形成されていてもよい。また、第１領域３６Ｅと第２領域３６Ｍとが区分けされておらず、セパレータ３０の表面全体に均質な接着層３６が設けられていてもよい。いくつかの実施形態において、接着層３６は、以下の第１～第４変形例のような形状とすることもできる。
＜第１変形例＞
図１１は、第１変形例に係るセパレータ１３０を模式的に示す平面図である。セパレータ１３０は、負極板２０と対向する側の面に、接着層１３６として、帯状に形成された第１領域１３６Ｅと、ストライプ状（筋状）に形成された第２領域１３６Ｍと、を有していること以外、上記したセパレータ３０と同様であってよい。幅方向ＴＤにおいて、第１領域１３６Ｅは両端部にそれぞれ配置され、第２領域１３６Ｍは、２つの第１領域１３６Ｅの間（中央部）に配置されている。第１領域１３６Ｅは、上記したセパレータ３０の第１領域３６Ｅと同様であってよい。
第２領域１３６Ｍのストライプは、第１領域１３６Ｅと接しないことが好ましい。第２領域１３６Ｍにおいて、ストライプを構成するラインの幅は、０．１～２．０ｍｍであることが好ましく、０．３～１．６ｍｍであることがより好ましい。ストライプを構成するラインの間隔は、１～２５ｍｍであることが好ましく、４～２０ｍｍであることがより好ましい。ストライプは、セパレータ３０の幅方向ＴＤに延びている。ストライプは、セパレータ３０の長手方向ＭＤに対して傾斜していることが好ましい。ストライプの長手方向ＭＤに対する傾斜角度は、ｔａｎθ＝（捲回電極体４０の高さＨ／正極活物質層１４の幅ｗ１）を満たすθの±１５°の範囲であることが好ましい。ストライプの傾斜角度は、０～４５°が好ましく、１０～４０°がより好ましい。このような態様によっても、上記したセパレータ３０と略同じ効果を得ることができる。
＜第２変形例＞
図１２は、第２変形例に係るセパレータ２３０を模式的に示す平面図である。セパレータ２３０は、負極板２０と対向する側の面の全体にわたって、ストライプ状に形成された接着層２３６を有すること以外、上記したセパレータ１３０と同様であってよい。接着層２３６において、ストライプを構成するラインの幅、間隔、傾斜角度は、セパレータ１３０の第２領域１３６Ｍと同様であってよい。ストライプを構成するラインの間隔は、上述したセパレータ３０のシワや折れを抑制する観点から、０．６ｍｍ以下が好ましい。セパレータ３３０の全面にストライプ状の接着層２３６を形成することにより、接着されていない部分を電解液がスムーズに流れて、捲回電極体４０の幅方向ＴＤの中央部への電解液の浸透性を向上できる。また、毛管現象が働かなくても、重力によって捲回電極体４０の内部に液流れが発生するため、電池性能（例えば急速充放電特性）を向上できる。
なお、第２変形例では、ストライプを構成するラインが直線状であるが、他の一形態においてラインは波状、破線状等であってもよいし、各ラインが複数のドットの集合体で構成されていてもよい。例えばストライプを構成するラインが波状であると、ラインが直線状である場合に比べて接着面積を広げることができる。したがって、接着力を確保しながら電解液の含浸を促進し、捲回電極体４０の幅方向ＴＤの中央部への電解液の浸透性を向上できる。
＜第３変形例＞
図１３は、第３変形例に係るセパレータ３３０を模式的に示す平面図である。セパレータ３３０は、負極板２０と対向する側の面の全体にわたって、ドット状に形成された接着層３３６を有すること以外、上記したセパレータ３０と同様であってよい。接着層３３６を構成するドットの径、間隔は、セパレータ３０の第２領域３６Ｍと同様であってよい。複数のドットの間の間隔は、上述したセパレータ３０のシワや折れを抑制する観点から、０．６ｍｍ以下が好ましい。セパレータ３３０の全面にドット状の接着層３３６を形成することにより、プレス成形工程において、面圧分布を緩和でき、均一な接着を実現できる。また、毛管現象を利用すれば、多方向へ電解液の含浸が進み、捲回電極体４０の幅方向ＴＤの中央部への電解液の浸透性を向上できる。さらに、より優れたガス抜け性を実現でき、高いレベルでガス噛みの発生を抑制できる。
第３変形例では、接着層３３６を構成するドットがすべて略同じ径である。ただし、他の実施形態において、接着層３３６を構成するドットの径が、相互に異なっていてもよい。例えば、接着層３３６は、第１ドット領域と、第１ドット領域よりも小径のドットで構成される２つの第２ドット領域と、を有していてもよい。そして、幅方向ＴＤにおいて、２つの第２ドット領域は両端部にそれぞれ配置され、第１ドット領域は、２つの第２ドット領域の間（中央部）に配置され、中央部の方が負極板２０との接着面積が大きくなるように構成されていてもよい。さらに、第１ドット領域と第２ドット領域との間に、これら２つのドット領域を構成するドットの中間の径で構成される第３ドット領域を有していてもよい。これにより、幅方向ＴＤの中央部から端部に向かって段階的に（あるいは漸次）ドットの径が小さくなり、負極板２０との接着面積が小さくなる。第１ドット領域を構成するドットの径は、０．０５～２０ｍｍが好ましく、０．０５～１０ｍｍがより好ましく、０．２～２．０ｍｍが更に好ましい。第２ドット領域を構成するドットの径は、０．０１～２０ｍｍが好ましく、０．０１～１０ｍｍがより好ましく、０．１～２．０ｍｍが更に好ましい。幅方向ＴＤの端部と中央部とで接着面積を異ならせ、負極板２０との接着度合いに勾配を持たせることにより、捲回電極体４０の液流れを促進できる。これにより、捲回電極体４０の幅方向ＴＤの中央部への電解液の浸透性を向上でき、電池性能（例えば急速充放電特性）を向上できる。
また、第３変形例では、接着層３３６を構成するドットがすべて略同じ厚みである。ただし、他の実施形態において、接着層３３６を構成するドットの厚みは、相互に異なっていてもよい。例えば、接着層３３６は、第１ドット領域と、第１ドット領域よりも厚みの厚い２つの第２ドット領域と、を有していてもよい。そして、幅方向ＴＤにおいて、２つの第２ドット領域は両端部にそれぞれ配置され、第１ドット領域は、２つの第２ドット領域の間（中央部）に配置され、端部の方に面圧がかかりやすくなるように構成されていてもよい。なお、ドット状の接着層を有する上記実施形態および他の変形例についても、同様にドットに厚みの差異を持たせてもよい。第１ドット領域の厚みは、０．１～３．０μｍが好ましく、０．４～１．５μｍがより好ましい。第２ドット領域の厚みは、０．５～８．０μｍが好ましく、１．０～３．５μｍがより好ましい。本発明者らの検討によれば、負極タブ群４４の近傍では、塗工ダレに起因して負極活物質層２４の厚みが薄くなり、正負極間の極間距離が局所的に大きくなることがある。しかし、負極活物質層２４の厚みの薄い部分を、厚みの厚い接着層と当接させることで、端部に面圧がかかりやすくなる。これにより、電極タブの近傍まで負極板２０としっかり接着できる。その結果、電池反応のバラつきを低減して、電池性能（例えばサイクル特性）を向上できる。
また、第３変形例では、ドットがセパレータ３３０の全面に形成されているが、他の一形態において、ドットは局所的に点在していてもよい。例えば、複数のドットから形成される、ストライプ状、波状、帯状等の形状でセパレータ３３０の一部表面に点在していてもよい。
＜第４変形例＞
図１４は、第４変形例に係るセパレータ４３０を模式的に示す平面図である。セパレータ４３０は、接着層４３６として、ドット状に形成された第１領域４３６Ａと、ストライプ状に形成された第２領域４３６Ｂと、を有していること以外、上記したセパレータ３０と同様であってよい。第１領域４３６Ａは、第２領域４３６Ｂのストライプを構成するラインの間に設けられている。第１領域４３６Ａを構成するドットの径、間隔は、セパレータ３０の第２領域３６Ｍと同様であってよい。接着層４３６を構成するドットは、ここではすべて略同じ径である。ただし、上記した第３変形例と同様に、幅方向ＴＤの端部と中央部とで接着面積を異ならせ、接着度合いに勾配を持たせてもよい。第２領域４３６Ｂを構成するストライプのラインの幅、間隔、傾斜角度は、セパレータ１３０の第２領域１３６Ｍと同様であってよい。ドット状の第１領域４３６Ａとストライプ状の第２領域４３６Ｂとを組み合わせることにより、負極板２０に対する接着力の向上、捲回電極体４０の液流れの促進、捲回電極体４０のガス噛みの抑制、のうちの少なくとも１つを実現し得る。
１０ 正極板（正極）
１２ 正極芯体
１４ 正極活物質層
２０ 負極板（負極）
２２ 負極芯体
２４ 負極活物質層
３０、１３０、２３０、３３０、４３０ セパレータ
３２ 基材層
３４ 耐熱層
３６、１３６、２３６、３３６、４３６ 接着層
４０ 捲回電極体
４０ｆ 平坦部
４０ｒ 湾曲部
４２ 正極タブ群
４４ 負極タブ群
５０ 電池ケース
６０ 正極端子
６５ 負極端子
７０ 正極集電体
７５ 負極集電体
１００ 電池

Claims (10)

  1. 帯状の正極と、帯状の負極と、帯状のセパレータとが、長手方向に捲回されてなる扁平形状の捲回電極体と、
    前記捲回電極体を収容する電池ケースと、を備えた電池であって、
    前記正極は、正極活物質としてのリチウム遷移金属複合酸化物と、正極バインダと、を含む正極活物質層を備え、
    前記正極活物質層の前記長手方向に直交する幅方向の長さｗ１は、１００ｍｍ以上であり、
    前記負極は、負極活物質としての黒鉛を含む負極活物質層を備え、
    前記セパレータは、基材層と、前記正極に対向する耐熱層と、前記負極に対向する接着層と、を備え、
    前記耐熱層は、セラミック粒子と耐熱層バインダとを含み、前記耐熱層の総質量に対する前記セラミック粒子の質量の割合が９０質量％以上であり、
    前記接着層は、接着層バインダを含み、前記接着層の総質量に対する前記接着層バインダの質量の割合が、１５質量％以上である、
    電池。
  2. 前記正極バインダおよび前記耐熱層バインダのうちの少なくとも一方は、構成元素としてフッ素を含有するフッ素系バインダを含まない、
    請求項１に記載の電池。
  3. 前記正極バインダは、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を含み、
    前記正極活物質層において、前記正極バインダの総質量に対する前記ＰＶｄＦの質量の割合が、５０質量％以上であり、
    かつ、
    前記負極活物質層は、前記負極活物質に加えて、負極バインダとしてのスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）とカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）とを含み、
    前記負極活物質層において、前記負極バインダの総質量に対する、前記ＳＢＲの質量と前記ＣＭＣの質量との合計質量が、５０質量％以上である、
    請求項１または２に記載の電池。
  4. 前記捲回電極体の捲回軸方向に対し垂直で、且つ前記捲回電極体の厚み方向に対し垂直な方向の長さを、前記捲回電極体の高さＨとしたとき、
    前記捲回電極体の高さＨに対する、前記正極活物質層の幅方向の長さｗ１の比（ｗ１／Ｈ）が、２以上である、
    請求項１～３のいずれか一項に記載の電池。
  5. 前記接着層は、平面視でドット状に形成された領域を含む、
    請求項１～４のいずれか一項に記載の電池。
  6. 前記接着層は、平面視でストライプ状に形成された領域を含む、
    請求項１～５のいずれか一項に記載の電池。
  7. 前記接着層は、平面視で、ストライプ状および帯状の少なくとも一方の形状に形成された第１領域と、ドット状に形成された第２領域と、を有する、
    請求項１～５のいずれか一項に記載の電池。
  8. 前記接着層は、平面視で、前記長手方向に沿って延びる帯状に形成された第１領域と、ドット状に形成された第２領域と、を有し、
    前記長手方向に直交する幅方向において、前記第１領域は前記セパレータの前記幅方向の一対の端部にそれぞれ設けられ、前記第２領域は一対の前記端部の間に設けられている、
    請求項１～４のいずれか一項に記載の電池。
  9. 前記接着層は、平面視で、前記長手方向に沿って延びる帯状に形成された第１領域と、ストライプ状に形成された第２領域と、を有し、
    前記長手方向に直交する幅方向において、前記第１領域は前記セパレータの前記幅方向の一対の端部にそれぞれ設けられ、前記第２領域は一対の前記端部の間に設けられている、
    請求項１～４のいずれか一項に記載の電池。
  10. 前記長手方向に直交する幅方向において、前記セパレータを、一対の端部領域と、一対の前記端部領域の間に位置する中央領域と、に区分けしたとき、
    前記端部領域では、前記中央領域に比べて前記接着層の目付量が大きい、
    請求項１～９のいずれか一項に記載の電池。
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