JP2023008549A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

【課題】十分な硬化性を有し、充填剤混錬後の保存安定性に優れる、エポキシ樹脂組成物を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤とを含み、下記の条件（１）～条件（３）を満たし、２５℃で液状の、エポキシ樹脂組成物。＜条件（１）＞２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１３０℃における粘度が１０6Ｐａ・ｓ以上である。＜条件（２）＞２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１００℃における粘度が１０3Ｐａ・ｓ以下である。＜条件（３）＞２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、粘度が１０3Ｐａ・ｓである時と、粘度が１０6Ｐａ・ｓである時の、温度差が５℃未満である。【選択図】なし

Description

本発明は、エポキシ樹脂組成物に関する。

エポキシ樹脂及びエポキシ樹脂組成物は、電子機器、電気電子部品の絶縁材料、封止材料、接着剤、及び導電性材料等の、幅広い用途に利用されている。
特に電子機器は、高機能化、小型化、薄型化に伴い、半導体チップの小型集積化、回路の高密度化と共に、生産性の大幅な改善や、電子機器のモバイル用途における可搬性、信頼性の向上等が求められている。

エポキシ樹脂組成物を硬化させる方法としては、使用時にエポキシ樹脂と硬化剤とを混合して硬化させる方法があり、これは二成分系エポキシ樹脂組成物の硬化方法である。前記二液性エポキシ樹脂組成物の硬化方法においては、エポキシ樹脂と硬化剤とを別々に保管し、使用時には両者を計量した上で迅速かつ均一に混合する必要があり、取扱いが煩雑であるという問題点がある。さらに、エポキシ樹脂と硬化剤とを一旦混合してしまうと、その後の可使時間が限定されるため、両者を予め大量に混合しておくことができないという問題点もある。

上述したような二液性エポキシ樹脂組成物の問題点を解決する目的で、従来から、一液性エポキシ樹脂組成物が提案されており、例えば、潜在性硬化剤をエポキシ樹脂に配合した、一液性エポキシ樹脂組成物が提案されている。
しかしながら、前記潜在性硬化剤のうち、保存安定性に優れているものは硬化温度が高く、一方、低温で硬化するものは保存安定性が低い傾向にある。従って、低温硬化性と保存安定性とを高いレベルで兼ね備えたエポキシ樹脂組成物を与える硬化剤が強く求められている。
このような要求に対し、アミン系硬化剤のコアを特定のシェルで被覆した所謂マイクロカプセル型の硬化剤が提案されており、低温硬化性と保存安定性の両立に関して一定の成果を上げている。例えば、特許文献１には、特定のアミン化合物よりなるアミン系硬化剤をコアとし、前記アミン化合物とエポキシ樹脂の反応生成物をシェルとしてなる硬化剤と、エポキシ樹脂とを含む、一液性エポキシ樹脂組成物用マスターバッチ型硬化剤が開示されている。

特許第５２５８０１８号公報

近年、特に電子機器分野においては、回路の高密度化や接続信頼性の向上に対応すること、モバイル機器の軽量化を目的として耐熱性の低い材料を使用すること、及び生産性を大幅に改善すること、を目的として、保存安定性を損なわずに、硬化性を一層向上させた、エポキシ樹脂組成物が強く求められている。また、充填剤を含むエポキシ樹脂組成物を高シェアかつ高温で混錬する際の安定性の向上も求められている。

しかしながら、従来公知のマイクロカプセル型硬化剤を含むエポキシ樹脂組成物は、保存安定性と硬化性とを高レベルで両立させることが困難であり、特に充填剤との高シェア混錬工程を含む場合の、混練後のエポキシ樹脂組成物の保存安定性については、改善の余地があるという問題点を有している。

そこで本発明においては、混練後の保存安定性と硬化性を高レベルで両立させた、エポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。

本発明者は、上述した課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、特定の物性値を有するエポキシ樹脂組成物が、前記従来技術の課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は以下の通りである。

〔１〕
（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤とを含み、下記の条件（１）～条件（３）を満たし、２５℃で液状の、エポキシ樹脂組成物。
＜条件（１）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１３０℃における粘度が１０⁶Ｐａ・ｓ以上である。
＜条件（２）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１００℃における粘度が１０³Ｐａ・ｓ以下である。
＜条件（３）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、粘度が１０³Ｐａ・ｓである時と、粘度が１０⁶Ｐａ・ｓである時の、温度差が５℃未満である。
〔２〕
前記（Ａ）エポキシ樹脂が、（Ａ１）ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を８０質量％以上含む、前記〔１〕に記載のエポキシ樹脂組成物。
〔３〕
前記（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤が、マイクロカプセル型硬化剤である、前記〔１〕又は〔２〕に記載のエポキシ樹脂組成物。
〔４〕
前記（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤が、コア１００質量部に対するシェルの比率が、１０質量部以上である、前記〔３〕に記載のエポキシ樹脂組成物。
〔５〕
前記（Ａ）エポキシ樹脂に含まれる全塩素量が１０００ｐｐｍ以下である、前記〔１〕乃至〔４〕のいずれか一に記載のエポキシ樹脂組成物。
〔６〕
（Ｃ）充填剤を、さらに含む、前記〔１〕乃至〔５〕のいずれか一に記載のエポキシ樹脂組成物。

本発明によれば、十分な硬化性を有し、充填剤混錬後の保存安定性に優れる、エポキシ樹脂組成物を提供することができる。

以下、本発明を実施するための形態（以下、単に「本実施形態」という。）について詳細に説明する。
以下の本実施形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明を以下の内容に限定する趣旨ではない。本発明は、その要旨の範囲内で適宜変形して実施できる。

〔エポキシ樹脂組成物〕
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤とを含み、下記の条件（１）～条件（３）を満たし、２５℃で液状である。
＜条件（１）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１３０℃における粘度が１０⁶Ｐａ・ｓ以上である。
＜条件（２）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１００℃における粘度が１０³Ｐａ・ｓ以下である。
＜条件（３）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、粘度が１０³Ｐａ・ｓである時と、粘度が１０⁶Ｐａ・ｓである時の、温度差が５℃未満である。
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、前記構成を有していることにより、高い保存安定性と反応性すなわち硬化性を両立できる。これにより、エポキシ樹脂組成物は、パッケージ基材等の電子材料接着剤に好適に用いることができる。特にシリカフィラー等の充填剤を含む場合において、高い安定性を保持しつつも低温での硬化性に優れたものとなる。

（（Ａ）エポキシ樹脂）
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂を含有する。
（Ａ）エポキシ樹脂は、２５℃における粘度が１００Ｐａ・ｓ以下であり、１分子中に２個以上のエポキシ基を含有するものであることが好ましい。
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は２５℃で液状であり、常温条件下での取り扱い性に優れている。

（Ａ）エポキシ樹脂は、以下に限定されるものではないが、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、テトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、テトラメチルビフェニル型エポキシ樹脂、テトラブロモビフェニル型エポキシ樹脂、ジフェニルエーテル型エポキシ樹脂、ベンゾフェノン型エポキシ樹脂、フェニルベンゾエート型エポキシ樹脂、ジフェニルスルフィド型エポキシ樹脂、ジフェニルスルホキシド型エポキシ樹脂、ジフェニルスルホン型エポキシ樹脂、ジフェニルジスルフィド型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ヒドロキノン型エポキシ樹脂、メチルヒドロキノン型エポキシ樹脂、ジブチルヒドロキノン型エポキシ樹脂、レゾルシン型エポキシ樹脂、メチルレゾルシン型エポキシ樹脂、カテコール型エポキシ樹脂、Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン型エポキシ樹脂等の２官能型エポキシ樹脂類；Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアミノベンゼン型エポキシ樹脂、ｏ－（Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアミノ）トルエン型エポキシ樹脂、トリアジン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂類；テトラグリシジルジアミノジフェニルメタン型エポキシ樹脂、ジアミノベンゼン型エポキシ樹脂等の４官能型エポキシ樹脂類；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、ブロモ化フェノールノボラック型エポキシ樹脂等の多官能型エポキシ樹脂類が挙げられる。
特に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が好ましく、より好ましくはビスフェノールＦ型エポキシ樹脂である。
エポキシ樹脂（Ａ）としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を使用することで、高い安定性と反応性、及び接着性を有するエポキシ樹脂組成物が得られる。

（Ａ）エポキシ樹脂は、（Ａ１）ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を、８０質量％以上含むことが好ましく、より好ましくは８５質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上である。
（Ａ）エポキシ樹脂が、（Ａ１）ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を、８０質量％以上含有することにより、高反応性及び高接着力の効果が得られる。

また、（Ａ）エポキシ樹脂における全塩素量は、貯蔵安定性及び接着硬度の低下を抑制する観点から、より少ない方が好ましく、具体的には、１３００ｐｐｍ以下が好ましく、より好ましくは１０００ｐｐｍ以下であり、さらに好ましくは、９００ｐｐｍ以下である。
なお、全塩素量とは、（Ａ）エポキシ樹脂中の塩素結合成分を意味し、具体的には、エポキシ樹脂の分子中に結合している塩素原子の全含有量を意味する。

（（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤）
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤を含有する。
アミン系硬化剤とは、熱硬化性樹脂に加えたときに硬化反応を促進させる作用を有するものであって、分子内にアミノ基を有するものをいう。
潜在性硬化剤とは、マイクロカプセル内に硬化剤が保持された、マイクロカプセル型硬化剤を言う。
よって、アミン系潜在性硬化剤は、マイクロカプセル内に、アミン系硬化剤が保持された構成を有する。
マイクロカプセル内に保持されるアミン系硬化剤は、アミンアダクトを含むことが好ましい。ここでいうアミンアダクトとは、少なくともアミン構造を有するアダクトであればよい。アダクトとは、２個以上の分子の付加によって得られる生成物を意味している。例えば、エポキシ樹脂とアミン性活性水素化合物を反応させ、エポキシ基を消費させると、残留活性水素を持つアミンアダクトを得ることができる。
通常、アミンアダクトはある程度分子量が大きいので、低揮発性成分による臭いが少なく、樹脂への配合量を多くすることができ、秤量誤差が少ないといった利点がある。

なお、アミンアダクトの原料は、前記（Ａ）エポキシ樹脂で記載した各種のエポキシ樹脂に限定されず、種々の化合物を用いることができる。
アミンアダクトの原料としては、例えば、イミダゾール化合物又はアミン化合物と、カルボン酸化合物、スルホン酸化合物、イソシアネート化合物、尿素化合物及びエポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物が挙げられる。
アミンアダクトの原料として用いられる、イミダゾール化合物、アミン化合物、カルボン酸化合物、スルホン酸化合物、イソシアネート化合物、尿素化合物及びエポキシ化合物の具体例を以下に示す。

イミダゾール化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、イミダゾール、１－メチルイミダゾール、２－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、４－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－エチルイミダゾール、２－ブチルイミダゾール、１－ビニルイミダゾール、２－メチル－１－ビニルイミダゾール、１－アリルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、４－フォルミルイミダゾール、２－ブチル－４－フォルミルイミダゾール、２－ブチル－４－ヒドロキシメチルイミダゾール、２－ブチル－４－クロロ－５－フォルミルイミダゾール、２－ヒドロキシメチルイミダゾール、１－（２－ヒドロキシエチル）－イミダゾール、１－（２－ヒドロキシエチル）－２－メチルイミダゾール、２－ヒドロキシメチル－１－ベンジルイミダゾール、４－ヒドロキシメチル－２－メチルイミダゾール、４－フォルミル－１－メチルイミダゾール、５－フォルミル－１－メチルイミダゾール、４－フォルミル－５－メチルイミダゾール、４－フォルミル－１－トリチルイミダゾール、４－カルボキシメチルイミダゾール、４－カルボキシエチルイミダゾール、４－カルボン酸イミダゾール、２－アミノイミダゾール硫酸塩、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－ベンジル－２－フォルミルイミダゾール、１－ベンジル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、１－ベンジル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチルイミダゾール４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンズイミダゾール、１－アミノエチル－２－メチルイミダゾール、１－（２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル）－２－メチルイミダゾール、１－（２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル）－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－（２－ヒドロキシ－３－ブトキシプロピル）－２－メチルイミダゾール等が挙げられる。これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

アミン化合物としては、以下に限定されるものではないが、後述する各種アミン化合物が挙げられる。
脂肪族炭化水素基に１つ以上の第１級アミノ基を有するアミン化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、エチレンジアミン、１，２－プロパンジアミン、テトラメチレンアミン、１，５－ジアミノペンタン、ヘキサメチレンジアミン、２，４，４－トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，２，４－トリエチルヘキサメチルジアミン、１，２－ジアミノプロパン等が挙げられる。
直鎖状の脂肪族炭化水素基に１つ以上の第１級アミノ基と１つ以上の第２級アミノ基を有するアミン化合物としては、例えば、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンが挙げられる。
脂環式炭化水素基に１つ以上の第１級アミノ基及び／又は第２級アミノ基を有するアミン化合物としては、例えば、シクロヘキシルアミン、イソホロンジアミン、１，３－ビスアミノメチルシクロヘキサン、アミノエチルピペラジン、ジエチルアミノプロピルアミン等が挙げられる。
脂肪族又は脂環式炭化水素基に１つ以上の第２級アミノ基を有するアミン化合物としては、例えば、ジメチルアミン、ジエチルアミン、ジプロピルアミン、ジブチルアミン、ジペンチルアミン、ジヘキシルアミン、ジメタノールアミン、ジエタノールアミン、ジプロパノールアミン、ジシクロヘキシルアミン、ピペラジン等が挙げられる。
これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

カルボン酸化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、フタル酸、ダイマー酸等が挙げられる。
スルホン酸化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、エタンスルホン酸、ｐ－トルエンスルホン酸等が挙げられる。

イソシアネート化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、脂肪族ジイソシアネート、脂環式ジイソシアネート、芳香族ジイソシアネート、脂肪族トリイソシアネート、ポリイソシアネート等が挙げられる。
脂肪族ジイソシアネートとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、エチレンジイソシアネート、プロピレンジイソシアネート、ブチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート等が挙げられる。
脂環式ジイソシアネートとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、イソホロンジイソシアネート、４，４’－ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、ノルボルナンジイソシアネート、１，４－イソシアナトシクロヘキサン、１，３－ビス（イソシアナトメチル）－シクロヘキサン、１，３－ビス（２－イソシアナトプロピル－２－イル）－シクロヘキサン等が挙げられる。
芳香族ジイソシアネートとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、トリレンジイソシアネート、４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネート、キシレンジイソシアネート、１，５－ナフタレンジイソシアネート等が挙げられる。
脂肪族トリイソシアネートとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、１，３，６－トリイソシアネートメチルヘキサン、２，６－ジイソシアナトヘキサン酸－２－イソシアナトエチル等が挙げられる。
ポリイソシアネートとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネートや前記ジイソシアネート化合物より誘導されるポリイソシアネート等が挙げられる。
また、前記ジイソシアネート化合物より誘導されるポリイソシアネートとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、イソシアヌレート型ポリイソシアネート、ビュレット型ポリイソシアネート、ウレタン型ポリイソシアネート、アロハネート型ポリイソシアネート、カルボジイミド型ポリイソシアネート等が挙げられる。

尿素化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、尿素、メチル尿素、ジメチル尿素、エチル尿素、ｔ－ブチル尿素等が挙げられる。

エポキシ化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、モノエポキシ化合物、多価エポキシ化合物、又はそれらの混合物等が挙げられる。
モノエポキシ化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ブチルグリシジルエーテル、ヘキシルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、パラ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルグリシジルエーテル、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、パラキシリルグリシジルエーテル、グリシジルアセテート、グリシジルブチレート、グリシジルヘキソエート、グリシジルベンゾエート等が挙げられる。
多価エポキシ化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＦ、テトラメチルビスフェノールＡＤ、テトラメチルビスフェノールＳ、テトラブロモビスフェノールＡ、テトラクロロビスフェノールＡ、テトラフルオロビスフェノールＡ等のビスフェノール類をグリシジル化したビスフェノール型エポキシ樹脂；ビフェノール、ジヒドロキシナフタレン、９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン等のその他の２価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；１，１，１－トリス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、４，４－（１－（４－（１－（４－ヒドロキシフェニル）－１－メチルエチル）フェニル）エチリデン）ビスフェノール等のトリスフェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；１，１，２，２，－テトラキス（４－ヒドロキシフェニル）エタン等のテトラキスフェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂；フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビスフェノールＡノボラック、臭素化フェノールノボラック、臭素化ビスフェノールＡノボラック等のノボラック類をグリシジル化したノボラック型エポキシ樹脂等；多価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂、グリセリンやポリエチレングリコール等の多価アルコールをグリシジル化した脂肪族エーテル型エポキシ樹脂；ｐ－オキシ安息香酸、β－オキシナフトエ酸等のヒドロキシカルボン酸をグリシジル化したエーテルエステル型エポキシ樹脂；フタル酸、テレフタル酸のようなポリカルボン酸をグリシジル化したエステル型エポキシ樹脂；４，４－ジアミノジフェニルメタンやｍ－アミノフェノール等のアミン化合物のグリシジル化物やトリグリシジルイソシアヌレート等のアミン型エポキシ樹脂等のグリシジル型エポキシ樹脂と、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３’，４’－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート等の脂環族エポキサイド等が挙げられる。

上述したアミンアダクトの原料として用いられる、カルボン酸化合物、スルホン酸化合物、イソシアネート化合物、尿素化合物及びエポキシ化合物の中でも、短時間硬化性、及び保存安定性に優れる、という観点から、エポキシ化合物が好ましい。
エポキシ化合物の中でも、本実施形態のエポキシ樹脂組成物の保存安定性をより高める観点から、多価エポキシ化合物がより好ましい。
多価エポキシ化合物の中でも、アミン化合物の生産性が高いという観点から、グリシジル型エポキシ樹脂がさらに好ましく、エポキシ樹脂組成物の接着性や硬化物の耐熱性に優れるという観点から、多価フェノール類をグリシジル化したエポキシ樹脂がさらにより好ましく、ビスフェノール型エポキシ樹脂がよりさらに好ましく、その中でも、ビスフェノールＡをグリシジル化したエポキシ樹脂、ビスフェノールＦをグリシジル化したエポキシ樹脂が特に好ましく、ビスフェノールＡをグリシジル化したエポキシ樹脂が最も好ましい。
これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

以下に、アミン系硬化剤として使用できるイミダゾール系のアミンアダクトの具体例、及びアミン系のアミンアダクト、イミダゾール系のアミンアダクトのそれぞれの製造方法の一例を説明する。

イミダゾール系のアミンアダクト（イミダゾールアダクト）としては、以下に限定されるものではないが、例えば、２－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、１－アミノエチル－２－メチルイミダゾール、１－（２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル）－２－メチルイミダゾール、１－（２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル）－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－（２－ヒドロキシ－３－ブトキシプロピル）－２－メチルイミダゾール、１－（２－ヒドロキシ－３－ブトキシプロピル）－２－エチル－４－メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物単体；２－メチルイミダゾールとビスフェノールＡ型エポキシ樹脂との反応生成物；２－エチル－４－メチルイミダゾールとビスフェノールＡ型エポキシ樹脂との反応生成物等が挙げられる。これらの中でも、アダクトの保存安定性と反応性に優れるという観点から、２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾールが好ましく、活性点に対する立体障害が少ないという観点から、２－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾールがより好ましい。

アミン系のアミンアダクトは、例えば、カルボン酸化合物、スルホン酸化合物、イソシアネート化合物、尿素化合物及びエポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、アミン化合物との反応により得られる。
イミダゾール系のアミンアダクトは、例えば、カルボン酸化合物、スルホン酸化合物、イソシアネート化合物、尿素化合物及びエポキシ化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、イミダゾール系化合物との反応により得られる。

アミン系のアミンアダクトの出発物質であるアミン化合物としては、例えば、脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基に、１つ以上の第１級アミノ基及び／又は第２級アミノ基を有するアミン化合物等が挙げられる。
脂肪族炭化水素基に１つ以上の第１級アミノ基を有するアミン化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、エチレンジアミン、１，２－プロパンジアミン、テトラメチレンアミン、１，５－ジアミノペンタン、ヘキサメチレンジアミン、２，４，４－トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，２，４－トリエチルヘキサメチルジアミン、１，２－ジアミノプロパン等が挙げられる。
直鎖状の脂肪族炭化水素基に１つ以上の第１級アミノ基と１つ以上の第２級アミノ基を有するアミン化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンヘキサミン等が挙げられる。
脂環式炭化水素基に１つ以上の第１級アミノ基を有するアミン化合物としては、以下に限定されるものではないが、例えば、シクロヘキシルアミン、イソホロンジアミン、１，３－ビスアミノメチルシクロヘキサン、アミノエチルピペラジン、ジエチルアミノプロピルアミン等が挙げられる。
脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基に１つ以上の第２級アミノ基を有するアミン化合物のとしては、以下に限定されるものではないが、例えば、ジメチルアミン、ジエチルアミン、ジプロピルアミン、ジブチルアミン、ジペンチルアミン、ジヘキシルアミン、ジメタノールアミン、ジエタノールアミン、ジプロパノールアミン、ジシクロヘキシルアミン、ピペラジン等が挙げられる。
これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

前記アミン化合物は、脂肪族炭化水素基又は脂環式炭化水素基に、１つ以上の第１級アミノ基及び／又は第２級アミノ基を有していればよい。例えば、マイクロカプセル型アミン系硬化剤）がエポキシ樹脂と反応する前に、前記アミン化合物が、カルボン酸化合物、スルホン酸化合物、尿素化合物、イソシアネート化合物、チオール化合物等と反応していてもよい。

前記アミン化合物としては、保存安定性と短時間硬化性のバランスにより優れるアミンアダクトを得る観点から、直鎖状の脂肪族炭化水素基に１つ以上の第１級アミノ基と１つ以上の第２級アミノ基を有するアミン化合物が好ましい。これらの中でも、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミンがより好ましく、１分子あたりの全アミン量が多いという観点から、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミンが更に好ましい。
アミン系のアミンアダクト（イミダゾール系アダクト以外のアミンアダクト）における全アミン量は、短時間硬化性と吸湿性のバランスの観点から、３質量％～５０質量％が好ましく、４質量％～４５質量％がより好ましく、５質量％～４０質量％が更に好ましい。ここでいう「全アミン量」は、ＪＩＳ Ｋ７２４５：２０００の全アミノ基窒素含有量を意味する。

アミンアダクトを製造する際における反応系へのアミン化合物の添加量は、特に限定されないが、例えばエポキシ化合物とアミン化合物を反応させてアミンアダクトを生成する場合、エポキシ化合物１モルに対して、アミン化合物が好ましくは０．０２～２０倍モル当量、より好ましくは０．１～１５倍モル当量、さらに好ましくは０．２～１０倍モル当量の範囲である。エポキシ化合物に対するアミン化合物の添加量を０．０２倍モル当量以上にすることで、分子量分布が７以下のアダクトを得るために有利であり、前記分子量分布においてはエポキシ樹脂組成物の硬化性が良好となる。また、エポキシ化合物に対するアミン化合物の添加量を２０倍モル当量以下にすることで、未反応のアミン化合物の回収を効率よく行うことができ、経済的である。

エポキシ化合物とアミン化合物の反応条件は特に限定されず、例えば、必要に応じて溶剤の存在下において、５０～２５０℃の温度で０．１～１０時間反応させることで得ることができる。前記反応温度及び反応時間であれば安定的に反応が進行するので、所望の生成物を得るのに有利である。

エポキシ化合物と、アミン化合物又はイミダゾール化合物とからアミンアダクトを得る反応においては、必要に応じて溶剤を用いることができる。
前記溶剤としては、以下に限定されるものではないが、例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン、シクロヘキサン、ミネラルスピリット、ナフサ等の炭化水素類；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類；酢酸エチル、酢酸－ｎ－ブチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート等のエステル類；メタノール、イソプロパノール、ｎ－ブタノール、ブチルセロソルブ、ブチルカルビトール等のアルコール類；水等が挙げられる。これらの溶剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
反応終了後、溶剤は蒸留等により除去されていることが好ましい。

前記（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤が、マイクロカプセル型硬化剤であるとき、コア成分とシェル成分の比率は、コア成分１００質量部に対し、シェル成分５質量部以上であることが好ましく、１０質量部以上であることがより好ましく、１５質量部以上であることがさらに好ましい。
コア成分１００質量部に対し、シェル成分が１５質量部以上であると、高安定性及び硬化急峻性の効果が得られる。
また、シェル形成反応時の副反応抑制の観点から、シェル成分は、３０質量部以下が好ましく、２５質量部以下がより好ましく、２０質量部以下がさらに好ましい。

（エポキシ樹脂組成物の物性）
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、以下の条件（１）～（３）を満たす。

＜条件（１）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１３０℃における粘度が１０⁶Ｐａ・ｓ以上である。好ましくは１０⁷Ｐａ・ｓ以上であり、より好ましくは１０⁸Ｐａ・ｓ以上である。
これにより、比較的低温条件下における十分な硬化性を実現できる。

＜条件（２）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１００℃における粘度が１０³Ｐａ・ｓ以下である。
好ましくは１０²Ｐａ・ｓ以下であり、より好ましくは１０¹Ｐａ・ｓ以下である。
これにより、比較的高温条件下における十分な安定性を実現できる。

＜条件（３）＞
２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、粘度が１０³Ｐａ・ｓである時と、粘度が１０⁶Ｐａ・ｓである時の、温度差が５℃未満である。
好ましくは４．５℃以下であり、より好ましくは４℃以下である。
これにより、優れた硬化性が実現できる。

本実施形態のエポキシ樹脂組成物が、前記＜条件（１）＞～＜条件（３）＞の増粘挙動を満たすためには、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤と、（Ａ）エポキシ樹脂を、十分均一化させる必要がある。例えば、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤を微粒径化し、（Ａ）エポキシ樹脂とマスターバッチ化させる方法が挙げられる。その際の（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤のＤ５０は、１０μｍ以下が好ましく、７μｍ以下がより好ましく、３μｍ以下がさらに好ましい。

また、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤は、カプセル化されているマイクロカプセル型の硬化剤であることが好ましい。
（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤がカプセル化されていることにより、硬化剤を物理的に隔離できるため、安定性が向上する。
前記＜条件（１）＞～＜条件（３）＞の増粘挙動を満たすためには、カプセル膜をより緻密にするため、穏やかな反応条件でカプセル膜を形成することが好ましい。例えば、カプセル化剤の滴下速度を調整することにより、硬化性と安定性を両立することが可能となり、滴下時間は、２０分間以上が好ましく、より好ましくは３０分間以上である。

カプセル化された（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤としては、以下に限定されるものではないが、例えば、エポキシ系、アクリル系、ラテックス系、ウレタン系、シリカ系が挙げられる。

（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤をカプセル化する方法としては、以下に限定されるものではないが、例えば、以下の（１）～（３）のような方法が挙げられる。
（１）：分散媒である溶剤中に、シェル成分と、硬化剤の粒子とを溶解・分散させた後、分散媒中のシェル成分の溶解度を下げて、硬化剤の粒子の表面にシェルを析出させる方法。
（２）：硬化剤の粒子を分散媒に分散させ、この分散媒に前記のシェルを形成する材料を添加して硬化剤の粒子上に析出させる方法。
（３）：分散媒にシェルを形成する原材料成分を添加し、硬化剤の粒子の表面を反応の場として、そこでシェル形成材料を生成する方法。

前記（２）、（３）の方法は、反応と被覆を同時に行うことができるため好ましい。
前記（２）、（３）の方法でシェルを形成した後、マイクロカプセル型の硬化剤を分散媒より分離する方法は、特に限定されないが、シェルを形成した後の未反応の原料と分散媒とを共に分離・除去する方法が好ましい。このような方法として、ろ過により分散媒、及び未反応のシェル形成材料を除去する方法が挙げられる。

分散媒を除去した後、マイクロカプセル型の硬化剤を洗浄することが好ましい。それにより、マイクロカプセル型の硬化剤の表面に付着している、未反応のシェル形成材料を除去できる。
洗浄の方法は特に限定されないが、ろ過による残留物分離の際に、分散媒又はマイクロカプセル型の硬化剤を溶解しない溶媒を用いて洗浄することができる。

ろ過や洗浄を行った後にマイクロカプセル型の硬化剤を乾燥すると、粉末状のマイクロカプセル型硬化剤を得ることができる。乾燥の方法は特に限定されないが、硬化剤の融点、又は軟化点以下の温度で乾燥することが好ましく、例えば減圧乾燥が挙げられる。
マイクロカプセル化型の硬化剤を粉末状にすることにより、エポキシ樹脂との配合作業を容易に適用することができる。
また、分散媒としてエポキシ樹脂を用いると、シェル形成と同時に、エポキシ樹脂とマイクロカプセル型の（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤からなる液状のエポキシ樹脂組成物を得ることができるため好適である。

なお、硬化剤を構成するシェル層の厚さは、シェル成分の量や反応条件を調整することにより制御できる。
硬化剤のシェル層が薄すぎると、保存安定性や耐湿性や耐充填剤性が低下する傾向にある。
シェルの形成反応は、通常、－１０℃～１５０℃、好ましくは０℃～１００℃の温度範囲で、１０分間～７２時間、好ましくは３０分間～２４時間の反応時間で行う。
シェル成分の量は、後述する（Ｃ）充填剤との高シェア混錬工程での安定性を確保する観点から重要である。すなわち、上述したように、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤のコア成分とシェル成分の比率が、コア成分１００質量部に対し、シェル成分は５質量部以上が好ましく、より好ましくは１０質量部以上であり、さらに好ましくは、１５質量部以上である。

（（Ｃ）充填剤）
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、（Ｃ）充填剤を含むものであることが好ましい。
（Ｃ）充填剤としては、特に限定されないが、熱膨張係数や熱伝導性の観点から、無機充填剤（無機フィラー）、無機充填剤をシランカップリング剤で処理した無機充填剤が好ましいものとして挙げられる。また、接着強度向上及び耐クラック性向上の観点から、有機充填剤より選ばれる１種又は２種以上が好ましいものとして挙げられる。

本実施形態のエポキシ樹脂組成物が、無機充填剤を含有することにより、熱膨張係数を調整でき、耐熱性及び耐湿性の向上に寄与する傾向にある。
無機充填剤（無機フィラー）としては、以下に限定されないが、例えば、タルク、焼成クレー、未焼成クレー、マイカ、ガラス等のケイ酸塩；酸化チタン、酸化アルミニウム（アルミナ）、溶融シリカ（溶融球状シリカ、溶融破砕シリカ）、合成シリカ、結晶シリカ等の酸化シリカ等の酸化物；炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ハイドロタルサイト等の炭酸塩；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム等の水酸化物；硫酸バリウム、硫酸カルシウム等の硫酸塩；亜硫酸カルシウム等亜硫酸塩；ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸アルミニウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム等のホウ酸塩；窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素等の窒化物が挙げられる。
これらの中でも、耐熱性、耐湿性、及び強度を向上できる観点から、溶融シリカ、結晶シリカ、及び合成シリカ粉末が好ましく、また、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、及び窒化ホウ素のいずれかが好ましい。
これらを用いることにより、熱膨張係数を抑制できるため、冷熱サイクル試験の改善等が見込まれる。
上述した（Ｃ）充填剤は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

（Ｃ）充填剤の形状は、特に限定されず、例えば、不定形、球状、及びりん片のいずれの形態であってもよい。

（Ｃ）充填剤として無機充填剤を用いた場合、本実施形態のエポキシ樹脂組成物中の無機充填剤の含有量は、特に限定されないが、エポキシ樹脂組成物の総量（１００質量％）に対して、好ましくは１０質量％以上９０質量％以下であり、より好ましくは２０質量％以上８５質量％以下である。
無機充填剤の含有量を前記の下限値以上とすることにより、優れた低熱膨張係数が実現できる傾向にある。無機充填剤の含有量を前記の上限値以下とすることにより、弾性率の上昇をより抑えることができる傾向にある。

無機充填剤は、シランカップリング剤で表面処理されていることが好ましい。
シランカップリング剤は、本実施形態のエポキシ樹脂組成物中に含有させることでも、その性能は発揮されるが、シランカップリング剤で無機充填剤の表面処理を行うことにより、一層の低粘度化を実現できる傾向にある。
シランカップリング剤としては、以下に限定されないが、例えば、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ－フェニル－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）３－アミノプロピルメチルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、Ｎ－（２－（ビニルベンジルアミノ）エチル）３－アミノプロピルトリメトキシシラン塩酸塩、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－クロロプロピルメチルジメトキシシラン、３－クロロプロピルトリメトキシシラン等のシランカップリング剤が挙げられる。
これらの中でも、接着強度の観点から、重合性官能基を有するシランカップリング剤が好ましい。

有機充填剤とは、応力緩和性を有する耐衝撃緩和剤としての機能を有するものである。
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、有機充填剤を含有することにより、各種接続部材との接着性をより一層向上することができ、また、フィレットクラックの発生及び進展を抑制することができる傾向にある。
有機充填剤としては、以下に限定されないが、例えば、アクリル樹脂、シリコーン樹脂、ブタジエンゴム、ポリエステル、ポリウレタン、ポリビニルブチラール、ポリアリレート、ポリメチルメタクリレート、アクリルゴム、ポリスチレン、ＮＢＲ、ＳＢＲ、シリコーン変性樹脂、及びこれらを成分として含む共重合体の有機微粒子が挙げられる。
接着性向上の観点から、前記有機微粒子としては、例えば、（メタ）アクリル酸アルキル－ブタジエン－スチレン共重合体、（メタ）アクリル酸アルキル－シリコーン共重合体、シリコーン－（メタ）アクリル共重合体、シリコーンと（メタ）アクリル酸との複合体、（メタ）アクリル酸アルキル－ブタジエン－スチレンとシリコーンとの複合体及び（メタ）アクリル酸アルキルとシリコーンとの複合体を用いることが好ましい。

前記有機充填剤としては、コアシェル型の構造を有し、コア層とシェル層とで組成が異なる有機微粒子を用いることもできる。
コアシェル型の有機微粒子としては、例えば、シリコーン－アクリルゴムをコアとてアクリル樹脂をグラフトした粒子、及びアクリル共重合体にアクリル樹脂をグラフトとした粒子が挙げられる。
コアシェル型の有機微粒子の含有による低弾性率化によって、フィレット部に生じる応力が低減され、フィレットクラックの発生を抑制することができる傾向にある。また、フィレットクラックが発生した場合には、含有させたコアシェル型の有機微粒子が応力緩和剤として作用し、フィレットクラックの進展を抑制する傾向にある。
前記コア層の構成材料としては、柔軟性に優れた材料が用いられることが好ましい。コア層の構成材料としては、以下に限定されないが、例えば、シリコーン系エラストマー、ブタジエン系エラストマー、スチレン系エラストマー、アクリル系エラストマー、ポリオレフィン系エラストマー、及びシリコーン／アクリル系複合系エラストマーが挙げられる。
一方、前記シェル層の構成材料としては、半導体樹脂封止材の他の成分に対する親和性、特にエポキシ樹脂に対する親和性に優れた材料が用いられることが好ましい。シェル層の構成材料としては、以下に限定されないが、例えば、アクリル樹脂、及びエポキシ樹脂が挙げられる。これらの中でも、アクリル樹脂が、封止材の他の成分に対する親和性、特にエポキシ樹脂に対する親和性の観点から好ましい。

（Ｃ）充填剤として有機充填剤を用いた場合、本実施形態のエポキシ樹脂組成物中の有機充填剤の含有量は、エポキシ樹脂組成物の総量（１００質量％）に対して、好ましくは１～２０質量％であり、より好ましくは２～１８質量％であり、さらに好ましくは３～１６質量％である。
有機充填剤の含有量が１質量％以上であることにより、応力緩和が働き、接着力の向上の効果が得られる。
有機充填剤の含有量が２０質量％以下であることにより、耐熱リフロー性の効果が得られる。

（その他の成分）
本実施形態のエポキシ樹脂組成物は、その他の成分として、安定化剤や難燃剤なども含有できる。
安定化剤は、特に限定されないが、例えば、貯蔵安定性の向上のため、ホウ酸、及び環状ホウ酸エステル化合物が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
環状ホウ酸エステル化合物とは、ホウ素が環式構造に含まれているものである。環状ホウ酸エステル化合物は、２，２’－オキシビス（５，５’－ジメチル－１，３，２－オキサボリナン）が好ましい。

難燃剤は、特に限定されないが、例えば、臭素系難燃剤、リン系難燃剤、及び無機系難燃剤が挙げられる。
これらは、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
臭素系難燃剤としては、例えば、テトラブロモフェノールが挙げられる。リン系難燃剤としては、例えば、９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－フォスファナンスレン－１０－オキサイド及びそのエポキシ誘導体、トリフェニルホスフィンやその誘導体、リン酸エステル、縮合リン酸エステル、ホスファゼン化合物が挙げられる。窒素系難燃剤としては、グアニジン系難燃剤、トリアジン構造含有フェノール、ポリリン酸メラミン、及びイソシアヌル酸が挙げられる。無機系難燃化合物としては、例えば、水酸化マグネシウム、及び水酸化アルミニウムが挙げられ、耐熱性の観点から水酸化マグネシウムが好ましい。
難燃剤の含有量は、特に限定されないが、エポキシ樹脂（Ａ）の質量（１００質量％）に対して、好ましくは５．０質量％以上２００質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以上１００質量％以下である。

以下、本実施形態について、具体的な実施例及び比較例を挙げて説明するが、本発明は、以下の実施例及比較例に限定されるものではない。
実施例及び比較例で用いた物性及び特性の測定方法を以下に示す。

〔エポキシ樹脂組成物の物性、及び特性〕
（１）流動性評価
９ｍＬガラスバイアルにエポキシ樹脂組成物を３ｇ入れ倒立状態で液面が安定するまで静置する。その後、転倒させ５分間静置した時の、初期液面からの流動距離を評価した。
流動距離が１ｃｍ以上であれば、液状であると判断し〇とした。
流動距離が１ｃｍ未満であれば、液状でないと判断し×とした。

（（２）粘度測定）
Ｔｈｅｒｍｏ ＥＬＥＣＴＯＲＯＮ ＣＯＲＰＯＲＡＴＩＯＮ製のレオメーター（Ｒｈｅｏ Ｓｔｒｅｓｓ５６００）を用いて、２５℃から測定を開始し、５℃／ｍｉｎの昇温条件での粘度上昇を評価した。
・１３０℃での粘度について、１０⁶Ｐａ・ｓ以上であれば〇とした。
・１００℃での粘度について、１０³Ｐａ・ｓ以下であれば〇とした。
・粘度が１０³Ｐａ・ｓであるときの温度と、粘度が１０⁶Ｐａ・ｓであるときの温度の差が５℃未満であれば〇とした。

（（２）エポキシ樹脂に含まれる全塩素量）
ＪＩＳ７２４３－３に従い、全塩素量を分析した。

（（３）フィラー混錬後の保存安定性）
エポキシ樹脂用潜在性硬化剤１．０質量部をビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製、「ｊＥＲ８０６」）１８質量部、酸無水物（昭和電工マテリアル社製、ＨＮ－５５００）１８質量部と混合した。その混合物に、シリカフィラー（デンカ株式会社製、ＦＢ－５Ｄ）８２質量部、シリカフィラー（東新化成株式会社製、アエロジル３８０）１質量部を加え、ノンバブリングニーダーで２分間の撹拌及び３分間の脱泡を行った。
配合直後の粘度（ｎ１）と、配合物を、蓋をした容器に入れ６０℃に７日間静置後の粘度（ｎ２）を、２５℃環境下、Ｅ型粘度測定器を用いて測定した。
両者の粘度を比較し、粘度倍率（ｎ２／ｎ１）を求めた。
粘度倍率が５倍以下であれば、保存安定性が良好であるものとし、〇とした。
粘度倍率が５倍を超えた場合、保存安定性が不良であるものとし、×とした。

（（４）せん断接着強さ）
エポキシ樹脂用潜在性硬化剤１．２質量部をビスフェノールＦ型液状エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製、「ｊＥＲ８０６」）２０質量部、酸無水物（昭和電工マテリアル社製、Ｈ Ｎ－５５００）２０質量部と混合し、ＪＩＳ Ｋ６８５０に準拠して試験片を作製した。
また、被着体として、ＪＩＳ Ｃ３１４１に準拠した幅１２．５ｍｍ×長さ１００ｍｍ×厚み１．６ｍｍの被着体（冷間圧延鋼板）を用いた。そして、１００℃、１時間さらに１５０℃、２時間の条件で熱硬化させた後、試験片の接着面が破断して、試験片が分離する最大荷重を測定し、せん断接着強さとした。

〔エポキシ樹脂組成物としての、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤の作製〕
（実施例１）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製：ｊＥＲ８２８）１当量と、２―エチル－４－メチルイミダゾール１当量を、ｎ－ブタノールとトルエンとの１：１混合溶媒中、８０℃で反応させた。その後減圧下で過剰のアミンを溶剤と共に留去し、２５℃で固体のブロック状エポキシ樹脂用硬化剤を得た。
次いで、ブロック状エポキシ樹脂硬化剤をジェットミル粉砕して、比表面積値が３．６３ｍ²／ｇ、篩下平均粒径Ｄ５０が２．４０μｍ、Ｄ９９／Ｄ５０が８．６となる粒子（粉砕品、エポキシ樹脂用硬化剤１）を得た。
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製：ｊＥＲ ＹＬ９８３Ｕ）２５０質量部に、エポキシ樹脂用硬化剤１を１００質量部、均一分散させ、カプセル化剤（東ソー社製：コロネートＴ１００）１６．５質量部を３０分間掛けて加え、５０℃で攪拌しながら３時間反応を続け、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤１を得た。

（実施例２）
水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製：ｊＥＲ ＹＸ８０００Ｄ）２５質量部、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（ＹＬ９８３Ｕ）２２５質量部に、前記エポキシ樹脂用硬化剤１を１００質量部、均一分散させ、カプセル化剤（コロネートＴ１００）１１質量部を３０分間掛けて加え、５０℃で攪拌しながら３時間反応を続け、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤２を得た。

（比較例１）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）２５０質量部に、前記エポキシ樹脂用硬化剤１を１００質量部、均一分散させ、カプセル化剤（コロネートＴ１００）１１質量部を５分間掛けて加え、５０℃で攪拌しながら３時間反応を続け、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤３を得た。

（比較例２）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８）２５０質量部に、前記エポキシ樹脂用硬化剤１を１００質量部、均一分散させ、カプセル化剤（コロネートＴ１００）１６．５質量部を５分間掛けて加え、５０℃で攪拌しながら３時間反応を続け、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤４を得た。

（比較例３）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製：ＹＬ９８０）１００質量部、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（ＹＬ９８３Ｕ）１００質量部に、エポキシ樹脂用硬化剤１を１００質量部、均一分散させ、カプセル化剤（コロネートＴ１００）１０質量部を５分間掛けて加え、５０℃で攪拌しながら３時間反応を続け、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤５を得た。

（比較例４）
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（ｊＥＲ８０６）２００質量部に、エポキシ樹脂用硬化剤１を１００質量部、均一分散させ、カプセル化剤（コロネートＴ１００）７質量部を５分間掛けて加え、５０℃で攪拌しながら３時間反応を続け、エポキシ樹脂用潜在性硬化剤６を得た。

実施例１～２、比較例１～４の評価結果を下記表１に示す。
表１の結果から、実施例の樹脂組成物は、フィラー混錬後の保存安定性の結果が良好であった。

本発明のエポキシ樹脂組成物は、各種電子部品の接着剤、液状封止剤として、産業上の利用可能性を有している。

Claims (6)

1. （Ａ）エポキシ樹脂と、（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤とを含み、
   下記の条件（１）～条件（３）を満たし、
   ２５℃で液状の、エポキシ樹脂組成物。
   ＜条件（１）＞
   ２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１３０℃における粘度が１０⁶Ｐａ・ｓ以上である。
   ＜条件（２）＞
   ２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、１００℃における粘度が１０³Ｐａ・ｓ以下である。
   ＜条件（３）＞
   ２５℃から５℃／ｍｉｎで昇温した時、粘度が１０³Ｐａ・ｓである時と、粘度が１０⁶Ｐａ・ｓである時の、温度差が５℃未満である。
2. 前記（Ａ）エポキシ樹脂が、（Ａ１）ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を８０質量％以上含む、
   請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
3. 前記（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤が、マイクロカプセル型硬化剤である、
   請求項１又は２に記載のエポキシ樹脂組成物。
4. 前記（Ｂ）アミン系潜在性硬化剤が、
   コア１００質量部に対するシェルの比率が、１０質量部以上である、
   請求項３に記載のエポキシ樹脂組成物。
5. 前記（Ａ）エポキシ樹脂に含まれる全塩素量が１０００ｐｐｍ以下である、
   請求項１乃至４のいずれか一項に記載のエポキシ樹脂組成物。
6. （Ｃ）充填剤を、さらに含む、
   請求項１乃至５のいずれか一項に記載のエポキシ樹脂組成物。