JP2022542749A - 隔離板、当該隔離板を含む電気化学装置及び電子装置 - Google Patents

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Abstract

本発明は、隔離板、当該隔離板を含む電気化学装置及び電子装置を提供し、隔離板は隔離板基材、正極膜、負極膜、及び絶縁層を含み、ここで、正極膜及び負極膜はそれぞれ前記隔離板基材の両面に位置し、絶縁層は隔離板基材上に配置され、絶縁層は正極膜の外周に配置され、絶縁層の外縁の隔離板基材上への正投影によって囲まれた領域は、負極膜の隔離板基材上への正投影を覆う。本発明は電気化学装置の自己放電特性及び安全性を向上させることができる。【選択図】図１

Description

本発明は、電気化学分野に関し、具体的に隔離板、当該隔離板を含む電気化学装置及び電子装置に関する。
リチウムイオン電池は比エネルギーが大きく、動作電圧が高く、自己放電率が低く、体積が小さく、重量が軽い等の特徴があり、消費電子分野に幅広く応用されている。電気自動車及びポータブル電子機器の高速の発展に伴い、リチウムイオン電池に対する性能需要も高まり、例えば、リチウムイオン電池には、さらに高いエネルギー密度、安全性、サイクル特性等が求められている。
しかしながら、リチウムイオン電池はその固有の電気化学系に制限され、通常、単一のセルの動作電圧が５Ｖを超えることが困難である。しかし、リチウムイオン電池の実際の使用において、例えば、電気自動車（ＥＶ，Ｅｌｅｃｔｒｉｃ ｖｅｈｉｃｌｅ）、エネルギー貯蔵システム（ＥＳＳ，Ｅｎｅｒｇｙ Ｓｔｏｒａｇｅ Ｓｙｓｔｅｍ）などの高電圧の応用場面が多い。
リチウムイオン電池の出力電圧を上げるために、従来の技術では通常、複数のリチウムイオン電池を外部ワイヤを介して直列に接続するが、このタイプの直列接続では、各リチウムイオン電池の個々の容量の差により、直列に接続しているリチウムイオン電池全体のエネルギー密度（ＥＤ）が低くなり、リチウムイオン電池の適用範囲が制限される。
本発明は、リチウムイオン電池のエネルギー密度を向上させるための、隔離板、当該隔離板を含む電気化学装置及び電子装置を提供することを目的とする。具体的な技術案は以下である。
本発明の第一の態様は、隔離板基材、正極膜、負極膜、及び絶縁層を含む隔離板を提供し、
前記正極膜及び前記負極膜はそれぞれ前記隔離板基材の両面に位置し、
前記絶縁層は隔離板基材上に配置され、前記絶縁層は前記正極膜の外周に配置され、
前記絶縁層の外縁の前記隔離板基材上への正投影によって囲まれた領域は、前記負極膜の前記隔離板基材上への正投影を覆う。
本発明の一つの実施案において、前記正極膜の領域に対応する隔離板基材の反対側の領域に、負極膜領域が存在し、前記絶縁層の領域に対応する隔離板基材の反対側の領域の少なくとも一部に、負極膜領域が存在する。
本発明の一つの実施案において、前記正極膜領域と絶縁層領域との間に空隙が存在し、一方では、この空隙は、電極への電解液の浸入、及び充放電中の正極材料の体積の変化のための緩衝空間を与え、他方では、この空隙は電解液が側面から正極膜に浸入することに通路を提供し、充放電レートを向上させることができる。
本発明の一つの実施案において、前記正極膜の幾何中心の前記隔離板基材上への正投影と、前記負極膜の幾何中心の前記隔離板基材上への正投影とが重なり合い、発散方向に沿って、前記幾何中心から正極膜の外縁までの長さをＬ１とし、同様な前記発散方向に沿って、正極膜の外縁から絶縁層の外縁までの長さをＤとし、前記幾何中心から負極膜の外縁までの長さをＬ２とすると、Ｌ１、Ｌ２、Ｄは、以下の幾何関係を満たす。
Ｌ１＜Ｌ２、Ｌ１+Ｄ≧Ｌ２
本発明の一つの実施案において、前記正極膜及び前記負極膜の形状は矩形であり、前記正極膜の幾何中心の前記隔離板基材上への正投影と、前記負極膜の幾何中心の前記隔離板基材上への正投影とが重なり合い、前記正極膜、負極膜、絶縁層は、以下の幾何関係を満たし、
[式１]
Figure 2022542749000002
ここで、Ｌｘ１は前記正極膜の長さであり、Ｌｙ１は前記正極膜の幅であり、Ｌｘ２は前記負極膜の長さであり、Ｌｙ２は前記負極膜の幅であり、Ｄｘは絶縁層が正極膜の長手方向に沿って延伸する部分の幅であり、Ｄｙは絶縁層が正極膜の短手方向に沿って延伸する部分の幅である。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層が正極膜の長手方向に沿って延伸する部分は第一部分と第二部分を含み、前記第一部分と前記第二部分の幅は同一でも異なっていてもよい。前記絶縁層が正極膜の短手方向に延伸する部分は第三部分と第四部分を含み、前記第三部分と前記第四部分の幅は同一でも異なっていてもよい。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層の電気抵抗率は１０７Ω・ｍを超える。
本発明の一つの実施案において、前記Ｌ１、Ｄ、Ｌ２は、関係式０ｍｍ≦Ｌ１+Ｄ-Ｌ２≦４.５ｍｍを満たす。
本発明の一つの実施案において、前記Ｄは、関係式０.５ｍｍ≦Ｄ≦５ｍｍを満たす。
本発明の一つの実施案において、前記隔離板は、
（ａ）前記絶縁層の電気抵抗率は１０１０Ω・ｍを超えること；
（ｂ）前記Ｌ１、Ｄ、Ｌ２は、関係式１ｍｍ≦Ｌ１+Ｄ-Ｌ２≦２.５ｍｍを満たすこと；
（ｃ）前記Ｄは、関係式１.５ｍｍ≦Ｄ≦３ｍｍを満たすこと；
の少なくとも一つの特徴を満たす。
本発明の一つの実施案において、前記隔離板はさらにシール層を含み、前記シール層は前記隔離板の周りに位置し、前記絶縁層とシール層との間の距離をＤ３とすると、Ｄ３は、関係式０ｍｍ≦Ｄ３≦２０ｍｍを満たす。
本発明の一つの実施案において、Ｄ３は、関係式２ｍｍ≦Ｄ３≦５ｍｍを満たす。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層はセラミック粒子を含み、セラミック粒子の平均粒子径は１０ｎｍ～２０μｍであり、前記絶縁層の孔隙率は１０%～６０%であり、前記絶縁層の平均ポアサイズは２０ｎｍ～５０μｍである。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層は、
（ａ）前記絶縁セラミック粒子の平均粒子径は１００ｎｍ～１０μｍであること；
（ｂ）前記絶縁層の孔隙率は２０%～４０%であること；
（ｃ）前記絶縁層の平均ポアサイズは２００ｎｍ～２０μｍであること；
の少なくとも一つの特徴を満たす。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層は、さらに接着剤を含み、前記接着剤は前記絶縁層の質量の５%～４０%を占める。
本発明の一つの実施案において、前記接着剤は、ポリアミド、ポリウレタン、エチレン-酢酸ビニル共重合体、エチレン-ビニルアルコール共重合体、アクリル酸エステル、ポリフッ化ビニリデン、及びポリフッ化ビニリデン-ヘキサフルオロプロピレン共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種を含む。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層は、ＨｆＯ２、ＳｒＴｉＯ３、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ベーマイト、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、リン酸リチウム、リン酸チタンリチウム、リン酸リチウムアルミニウムチタン、チタン酸ランタンリチウム、チオリン酸ゲルマニウムリチウム、窒化リチウム、ＳｉＳ２ガラス、Ｐ２Ｓ５ガラス、Ｌｉ２Ｏ、ＬｉＦ、ＬｉＯＨ、Ｌｉ２ＣＯ３、ＬｉＡｌＯ２、リチウムゲルマニウムリン硫黄セラミック、及びガーネットセラミックからなる群から選ばれる少なくとも一種を含む。
本発明の第二の態様は、上記のいずれかの実施案に記載の隔離板を含む電気化学装置を提供する。
本発明の一つの実施案において、前記電気化学装置は少なくとも二つの電極組立体を含み、前記隔離板は外装と密封で接続し、前記隔離板の両側にそれぞれ独立したシールキャビティを形成し、各シールキャビティには電極組立体一つ及び電解液が含まれる。
本発明の第三の態様は、本発明の第二の態様に記載の電気化学装置を含む電子装置を提供する。
本発明は隔離板、当該隔離板を含む電気化学装置及び電子装置を提供する。隔離板基材上に正極膜及び負極膜を配置することで、電気化学装置における活物質の含有量を向上させることができ、それによって、電気化学装置のエネルギー密度を向上させることができる。また、正極膜の外周に絶縁層を配置し、そして絶縁層の外縁の隔離板基材上への正投影によって囲まれた領域が前記負極膜の隔離板基材上への正投影を覆うようにすることで、隔離板を冷間プレスした後、その負極膜側の、負極が正極からオーバーハングする領域（ＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ）と極片領域との圧縮密度（Compaction density）が一致し、一方では、圧縮密度が一致しないことによる低圧縮密度領域での局所リチウム析出現象をなくし、他方では、隔離板の縁が折り畳み、破損する現象が発生することを減少し、それによって、電気化学装置の自己放電特性及び安全性を向上させる。
本発明の実施例及び先行技術の技術案をより明確に説明するために、以下では実施例及び先行技術に用いる図面を簡単に説明するが、明らかなことに、以下に説明する図面は本発明の一部の実施例に過ぎず、当業者は、これらの図面から他の技術案を得ることができる。
図１は本発明の一つの実施案における隔離板の構造の模式図である。 図２は本発明の一つの実施案における隔離板の上面図である。 図３は本発明の一つの実施案における隔離板の底面図である。 図４は本発明の一つの実施案における電気化学装置の構造の模式図である。
本発明の目的、技術案、及び利点をよく明らかにするため、以下では、図面及び実施例を参照しながら、本発明をさらに詳しく説明する。明らかに、説明された実施例は本発明の一部の実施例のみであり、全部の実施例ではない。本発明の実施例に基づいて得られた他の技術案はすべて本発明の保護範囲に含まれる。
なお、本発明の発明を実施するための形態において、リチウムイオン電池を電気化学装置の例として本発明を説明するが、本発明の電気化学装置はリチウムイオン電池に限らない。
先行技術は通常、複数の電気化学セルを内部直列接続して一つのリチウムイオン電池を形成することで、リチウムイオン電池の出力電圧を高める。このようなリチウムイオン電池に使用される極片は双極性（バイポーラ）極片であり、ここで、双極性極片の一方側に正極活物質が塗布され、もう一方側に負極活物質が塗布される。リチウムイオン電池の安全を考慮すると、リチウムイオン電池局所の縁での負極側の活物質が正極側の活物質より少ないことによるリチウム析出問題を避けるため、負極活物質の塗布面積は通常、正極活物質の塗布面積より大きい。しかし、上記の双極性極片は両面不均一極片であり、冷間プレス工程において、上記の双極性極片の両面に同時に冷間プレスを行う必要があるため、この際、正極活物質塗布領域の外側、即ち負極活物質塗布領域（ＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域、又は負極が正極からオーバーハングする領域と称される。）の縁において、極片の総厚さが一致しないため、以下の問題が起こりやすい。
１）正極活物質塗布領域の縁及びその位置に対応する負極活物質塗布領域は、冷間プレス後に折り畳み、粉落ち等の現象が起こる。これによって、双極性極片の縁の局所でリチウムが析出し、リチウムイオン電池の自己放電率が異常になる等の問題がもたらされる。
２）負極活物質塗布領域における負極が正極からオーバーハングする領域は、冷間プレス後に圧縮密度が他の領域より低くなり、そのため、低圧縮密度領域の局所で電位が低くなり、サイクル中に局所でリチウムが析出しやすくなり、リチウムイオン電池的サイクル容量維持率の低下がもたらされる。
３）正極活物質塗布領域の縁の集電体は、冷間プレス後に折り目が現出しやすく、集電体の機械的強度を低下され、リチウムイオン電池の安全性に影響を与える。
それに鑑みて、本発明は隔離板を提供し、図１は本発明の一つの実施案における隔離板の構造の模式図であり、図２は本発明の一つの実施案における隔離板の上面図である。図１及び図２に示された通り、前記隔離板は隔離板基材１０１、正極膜１０２、負極膜１０３及び絶縁層１０４を含む。ここで、正極膜１０２及び負極膜１０３はそれぞれ前記隔離板基材１０１の両面に位置する。前記絶縁層１０４は隔離板基材１０１上に配置され、前記絶縁層１０４は前記正極膜１０２の外周に配置される。前記絶縁層１０４の外縁の前記隔離板基材１０１上への正投影によって囲まれた領域は、前記負極膜１０３の前記隔離板基材１０１上への正投影を覆うことにより、負極膜１０３側のＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域と極片領域との圧縮密度が一致することができる。それによって、一方では、圧縮密度が一致しないことによる低圧縮密度領域での局所リチウム析出現象をなくし、他方では、隔離板の縁が折り畳み、破損する現象が発生することを減少し、電気化学装置の自己放電特性及び安全性を向上させる。
図１から分かるように、正極膜１０２の長さは負極膜１０３の長さより短く、これは、リチウムイオン電池の安全性を向上させるため、負極活物質の塗布面積は通常、正極活物質の塗布面積より大きいからである。
本発明の一つの実施案において、図１を参照し、前記正極膜１０２領域と対応する隔離板基材１０１の反対側領域に、負極膜領域、即ち、図１に示される極片領域が存在する。前記絶縁層１０４領域と対応する隔離板基材１０１の反対側の領域の少なくとも一部に負極膜領域、即ち、図１に示されるＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域が存在する。絶縁層１０４が反対側のＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域を超えるようにすることで、冷間プレスの時に極片区とＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域との圧縮密度が一致するようにすることができる。
そして、絶縁層１０４は反対側のＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域を超えているが、絶縁層１０４自身が絶縁であるため、絶縁層１０４が冷間プレス後に折り畳み、粉落ちになっても、陽極の縁の局所でリチウムが析出する問題が起こらず、リチウムイオン電池の自己放電特性及び安全性に影響を与えない。
本発明の一つの実施案において、前記正極膜１０２の幾何中心の前記隔離板基材１０１上への正投影と、前記負極膜１０３の幾何中心の前記隔離板基材１０１上への正投影とが点Ｏで重なり合い、発散方向に沿って、前記幾何中心から正極膜１０２の外縁までの長さをＬ１とし、即ち、幾何中心から正極膜１０２の外縁までの距離をＬ１とし、同様な前記発散方向に沿って、正極膜の外縁から絶縁層外縁までの長さをＤとし、前記幾何中心から負極膜の外縁までの長さをＬ２とし、即ち、幾何中心から負極膜１０３の外縁までの距離をＬ２とすると、Ｌ１、Ｌ２、Ｄは、以下の幾何関係を満たす。
Ｌ１＜Ｌ２、Ｌ１+Ｄ≧Ｌ２
理解できるように、Ｌ１、Ｌ２、Ｄの間の関係を説明する時、「同様な前記発散方向に沿って」という表現は、同時に、正、負極膜の長手方向に沿って発散することを指してもよく、又は、同時に、正、負極膜の短手方向に沿って発散することを指しても良い。説明の便利上のため、以下では、正、負極膜の長手方向に沿って発散する方向をＸ方向と定義し、正、負極膜の短手方向に沿って発散する方向をＹ方向と定義し、同様に、それぞれ、Ｄｘ、Ｄｙで異なる発散方向に沿うＤを区別し；
[式２]
Figure 2022542749000003
で異なる発散方向に沿うＬ１を区別し；
[式３]
Figure 2022542749000004
で異なる発散方向に沿うＬ２を区別し、ここで、Ｌｘ１は前記正極膜の長さであり、Ｌｙ１は前記正極膜の幅であり、Ｌｘ２は前記負極膜の長さであり、Ｌｙ２は前記負極膜の幅である。
本発明の一つの実施案において、Ｌ１、Ｄ、Ｌ２が、関係式０ｍｍ≦Ｌ１+Ｄ-Ｌ２≦４.５ｍｍ、好ましくは１ｍｍ≦Ｌ１+Ｄ-Ｌ２≦２.５ｍｍを満たす場合、リチウムイオン電池の特性がより良好になる。
本発明の一つの実施案において、Ｄが関係式０.５ｍｍ≦Ｄ≦５ｍｍ、好ましくは１.５ｍｍ≦Ｄ≦３ｍｍを満たす場合、リチウムイオン電池の特性がより良好になる。
本発明の一つの実施案において、図２～図３に示されたように、前記正極膜１０２及び前記負極膜１０３の形状は矩形であり、前記正極膜１０２の幾何中心の前記隔離板基材１０１上への正投影と、前記負極膜１０３の幾何中心の前記隔離板基材１０１への正投影とが点Ｏで重なり合う。
隔離板の長手方向及び短手方向で直交座標系を作成し、ここで、Ｘ方向は隔離板の長手方向を表し、Ｙ方向は隔離板の短手方向を表し、そして、前記正極膜１０２、負極膜１０３、絶縁層１０４は以下の幾何関係を満たす。
[式４]
Figure 2022542749000005
ここで、Ｌｘ１は前記正極膜１０２の長さであり、Ｌｙ１は前記正極膜１０２の幅であり、Ｌｘ２は前記負極膜１０３の長さであり、Ｌｙ２は前記負極膜１０３の幅であり、Ｄｘは前記絶縁層１０４が正極膜１０２の長手方向に沿って延伸する部分の幅であり、Ｄｙは絶縁層１０４が正極膜１０２の短手方向に沿って延伸する部分の幅である。
発明者は、正極膜１０２、負極膜１０３及び絶縁層１０４が上記の幾何関係を満たす場合、負極膜１０３側のＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域と極片領域との圧縮密度が一致することができ、一方では、極片領域の圧縮密度が一致しないことによる低圧縮密度領域での局所リチウム析出現象をなくし、他方では、隔離板の縁が折り畳み、破損する現象が発生することを減少し、電気化学装置の自己放電特性及び安全性を向上させることを見出した。
本発明の一つの実施案において、図２に示された通り、前記絶縁層１０４の正極膜１０２の長手方向に沿って延伸する部分は第一部分１と第二部分２を含み、前記絶縁層１０４の正極膜１０２の短手方向に沿って延伸する部分は第三部分３と第四部分４を含み、そして、前記第一部分１及び前記第二部分２の幅Ｄｘは同一でも異なっていてもよく、前記第三部分３及び前記第四部分４の幅Ｄｙは同一でも異なっていてもよく、本発明の発明目的を達成できればよい。
本発明の隔離板基材１０１は特に制限なく、本発明の発明目的を達成できればよく、例えば、前記隔離板基材１０１は高分子材料層を含んでもよく、前記高分子材料層の両側は、異なる活物質を担持するために、それぞれ異なる金属をメッキして、金属層を形成してもよい。例えば、一方の側ではＣｕ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、ステンレス鋼又はそれらの合金からなる群から選ばれる少なくとも一種を含む第一金属Ｍをメッキし、もう一方の側ではＡｌ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、ステンレス鋼又はそれらの合金からなる群から選ばれる少なくとも一種を含む第二金属Ｎをメッキしても良い。高分子材料層を電子伝導性とイオン絶縁性にするために、前記高分子材料層には、例えば、黒鉛、導電炭素繊維などの導電材料を添加してもよく、前記第一金属Ｍと前記第二金属Ｎとは同一でも異なってもよいが、その表面に塗布された活物質と適合可能であり、対応する抗酸化又は抗還元特性を有する必要がある。そして、本発明の隔離板基材１０１の厚さは特に制限なく、例えば、前記高分子材料層の厚さは５μｍ～５００μｍであってもよく、前記第一金属Ｍの厚さは０.９５μｍ～８００μｍであってもよく、前記第二金属Ｎの厚さは０.９５μｍ～２００μｍであってもよい。
或いは、前記隔離板基材１０１は、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｇ、Ａｕ、Ｐｔ、ステンレス鋼のからなる群から選ばれる少なくとも一種を含む金属板であってもよく、前記金属板の厚さは１０μｍ～２００μｍであってもよい。
さらに、本発明の高分子材料層に使用される高分子材料は特に制限なく、本発明の発明目的を達成できればよく、例えば、高分子材料層は、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリイミド、ポリアミド、ポリエチレングリコール、ポリアミドイミド、ポリカーボネート、環状ポリオレフィン、ポリフェニレンスルフィド、ポリビニルアセテート、ポリテトラフルオロエチレン、ポリメチレンナフタレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレンカーボネート、ポリ（フッ化ビニリデン-ヘキサフルオロプロピレン）、ポリ（フッ化ビニリデン-ｃｏ-クロロトリフルオロエチレン）、シリコーン樹脂、ビニリオン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリエーテルニトリル、ポリウレタン、ポリフェニレンエーテル、ポリスルホン、及びこれらの誘導体からなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでもよい。
本発明において、前記正極膜１０２には正極活物質を含有してもよく、前記負極膜１０３には負極活物質を含有してもよく、又は、前記正極膜１０２は正極活物質を隔離板基材１０１上に直接塗布してなるものであってもよく、前記負極膜１０３は負極活物質を隔離板基材１０１上に直接塗布してなるものであってもよい。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層１０４的電気抵抗率は１０７Ω・ｍを超え、好ましくは１０１０Ω・ｍを超え、何らかの理論に限られず、絶縁層１０４の電気抵抗率が大きいほど、絶縁層１０４の絶縁特性が良好になる。
本発明の一つの実施案において、前記正極膜、負極膜、絶縁層は、以下の関係式を満たす場合、リチウムイオン電池の特性がより良好になる。
[式５]
Figure 2022542749000006
本発明の一つの実施案において、前記正極膜、負極膜、絶縁層は、さらに、以下の関係式を満たす場合、リチウムイオン電池の特性がより良好になる。
[式６]
Figure 2022542749000007
本発明の一つの実施案において、絶縁層１０４における絶縁材料自身は電気化学反応に関与しないため、Ｄｘ、Ｄｙは、それぞれ関係式０.５ｍｍ≦Ｄｘ≦５ｍｍ、０.５ｍｍ≦Ｄｙ≦５ｍｍを満たすようにすることで、絶縁層がＸ方向及びＹ方向での幅をそれぞれ制御して、絶縁材料の添加量を制御し、本発明の発明目的を実現するとともに、リチウムイオン電池に非活物質を過度に導入することなく、リチウムイオン電池エネルギー密度を向上させる效果を実現する。
本発明の一つの実施案において、リチウムイオン電池の特性をさらに向上させることができる点から、Ｄｘは１.５ｍｍ≦Ｄｘ≦３ｍｍであることが好ましく；Ｄｙは１.５ｍｍ≦Ｄｙ≦３ｍｍであることが好ましい。
本発明の絶縁層１０４の厚さは特に制限なく、本発明の発明目的が実現できればよく、例えば、絶縁層１０４の厚さは正極膜１０２の厚さに応じて設定してもよく、絶縁層１０４と正極膜１０２とが一緒に冷間プレスを経て厚さが一致するように保持すればよく、それによって、反対側の負極膜１０３が冷間プレスを経て、ＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域と極片領域との圧縮密度がさらに一致することができる。
そして、本発明の絶縁層１０４に使用される絶縁材料は特に制限なく、本発明の発明目的が達成できればよく、例えば、前記絶縁層はＨｆＯ２、ＳｒＴｉＯ３、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ベーマイト、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウムからなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでもよく、又は、リチウムイオン伝導性のある材料、例えば、リン酸リチウム(Ｌｉ３ＰＯ４)、リン酸チタンリチウム、リン酸リチウムアルミニウムチタン、チタン酸ランタンリチウム、チオリン酸ゲルマニウムリチウム、窒化リチウム、ＳｉＳ２ガラス、Ｐ２Ｓ５ガラス、Ｌｉ２Ｏ、ＬｉＦ、ＬｉＯＨ、Ｌｉ２ＣＯ３、ＬｉＡｌＯ２、Ｌｉ２Ｏ-Ａｌ２Ｏ３-ＳｉＯ２-Ｐ２Ｏ５-ＴｉＯ２-ＧｅＯ２セラミックもしくはガーネットセラミックからなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでもよい。
ここで、リン酸チタンリチウムの一般式は(ＬｉｘＴｉｙ(ＰＯ４)３であってもよく、ここで、０＜ｘ＜２且つ０＜ｙ＜３である。
リン酸リチウムアルミニウムチタンの一般式は(ＬｉｘＡｌｙＴｉｚ(ＰＯ４)３であってもよく、ここで、０＜ｘ＜２、０＜ｙ＜１、且つ０＜ｚ＜３である。
チタン酸ランタンリチウムの一般式はＬｉｘＬａｙＴｉＯ３であってもよく、ここで、０＜ｘ＜２且つ０＜ｙ＜３である。
チオリン酸ゲルマニウムリチウムの一般式はＬｉｘＧｅｙＰｚＳｗであってもよく、ここで、０＜ｘ＜４、０＜ｙ＜１、０＜ｚ＜１、且つ０＜ｗ＜５である。
窒化リチウムの一般式はＬｉｘＮｙであってもよく、ここで、０＜ｘ＜４、且つ０＜ｙ＜２である。
ＳｉＳ２ガラスの一般式はＬｉｘＳｉｙＳｚであってもよく、ここで、０≦ｘ＜３、０＜ｙ＜２、且つ０＜ｚ＜４である。
Ｐ２Ｓ５ガラスの一般式はＬｉｘＰｙＳｚであってもよく、ここで、０≦ｘ＜３、０＜ｙ＜３、且つ０＜ｚ＜７である。
リチウムゲルマニウムリン硫黄セラミックの一般式はＬｉ２Ｏ-Ａｌ２Ｏ３-ＳｉＯ２-Ｐ２Ｏ５-ＴｉＯ２-ＧｅＯ２であってもよい。
ガーネットセラミックの一般式はＬｉ３+ｘＬａ３Ｍ２Ｏ１２であり、ここで０≦ｘ≦５、且つＭはＴｅ、Ｎｂ又はＺｒからなる群から選ばれる少なくとも一種を含む。
本発明の一つの実施案において、図１及び図２に示された通り、前記隔離板はさらにシール層１０５を含んでもよく、シール層１０５は前記隔離板の周りに位置し、包装效果を改善する効果があり、前記絶縁層１０４とシール層１０５との間の距離をＤ３とすると、Ｄ３は、関係式０≦Ｄ３≦２０ｍｍを満たし、好ましくは関係式２≦Ｄ３≦５ｍｍを満たすことにより、リチウムイオン電池の密封效果を向上させることができ、リチウムイオン電池の自己放電速率を低下させ、これによって、リチウムイオン電池の自己放電特性を向上させることができる。
本発明のシール層１０５に使用される材料は特に制限なく、本発明の発明目的を達成できればよく、例えば、ポリプロピレン、ポリエステルプラスチック又はｐ-ヒドロキシベンズアルデヒド（ＰＨＢＡ）からなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでもよい。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層１０４はセラミック粒子を含み、セラミック粒子は優れた絶縁特性を有し、ここで、セラミック粒子の平均粒子径は１０ｎｍ～２０μｍであり、１００ｎｍ～１０μｍであることが好ましく、前記絶縁層の孔隙率は１０%～６０%であり、２０%～４０%であることが好ましく、前記絶縁層の平均ポアサイズは２０ｎｍ～５０μｍであり、２００ｎｍ～２０μｍであることが好ましい。
本発明の一つの実施案において、前記絶縁層はさらに接着剤を含み、これによって、絶縁層における絶縁セラミック粒子の結合がより強固になり、冷間プレス時絶縁層の粉落ち現象を減らすことができる。ここで、絶縁層が良好な絶縁特性及び機械的性質を有することを確保する点から、前記接着剤は通常、前記絶縁層の質量の５%～４０%を占める。
本発明における接着剤は、特に制限なく、本発明の発明目的を達成できればよく、例えば、前記接着剤はポリアミド、ポリウレタン、エチレン-酢酸ビニル共重合体、エチレン-ビニルアルコール共重合体、アクリル酸エステル、ポリフッ化ビニリデン又はポリフッ化ビニリデン-ヘキサフルオロプロピレン共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでもよい。
本発明の絶縁層の調製方式は特に制限なく、本発明の発明目的を達成できればよく、例えば、スラリー塗布法、グルー塗布法、３Ｄプリント法等の複数の方法で調製してもよい。
本発明は隔離板を提供し、正極膜の外周に絶縁層を配置し、そして絶縁層の外縁の隔離板基材上への正投影によって囲まれた領域が前記負極膜の隔離板基材上への正投影を覆うようにすることで、隔離板の冷間プレス後、その負極膜側のＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域と極片領域との圧縮密度が一致し、一方では、圧縮密度が一致しないことによる低圧縮密度領域での局所リチウム析出現象をなくし、他方では、隔離板の縁が折り畳み、破損する現象が発生することを減少することができる。それを極片として使用する時、電気化学装置の自己放電特性及び安全性を向上させることができる。
本発明はさらに、少なくとも一つの本発明の上記のいずれの実施案における前記隔離板を含む電気化学装置を提供する。
本発明の一つの実施案において、前記電気化学装置は少なくとも二つの電極組立体を含み、ここで、前記隔離板は外装と密封で接続し、前記隔離板の両側にそれぞれ独立したシールキャビティを形成し、各シールキャビティには電極組立体一つ及び電解液が含まれ、独立した電気化学セルを形成する。ここで、前記隔離板の両側にはそれぞれ反対の極性の活物質が塗布されている。
図４は本発明の一つの実施案における電気化学装置の構造の模式図であり、図４に示された通り、隔離板は当該電気化学装置を二つの電極組立体に分かち、それぞれは第一電極組立体３００及び第二電極組立体４００である。ここで、図４において、第一電極組立体３００は下から、正極極片３０１、正極活物質層３０２、第一セパレーター３０３をこの順に含む。図４において、第二電極組立体４００は上から負極極片４０１、負極活物質層４０２、第二セパレーター４０３をこの順に含む。隔離板基材１０１の負極膜１０３と第一電極組立体３００の正極活物質層３０２と隣接し、隔離板基材１０１の正極膜１０２と第二電極組立体４００の負極活物質層４０２と隣接する。そして、電気化学装置はさらにシール層１０５で封止し、当該電気化学装置が二つの独立したチャンバー構造を形成するようにしてもよく、二つのチャンバーはそれぞれ第一電極組立体３００及び第二電極組立体４００に対応する。
一つの実施案において、隣接する二つの電極組立体はそれぞれ一つのタブを引き出してもよく、この二つの電極組立体のタブ極性は反対で、例えば、隔離板が、第一電極組立体と隣接する側を正極膜とし、第二電極組立体と隣接する側を負極膜とする場合、第一電極組立体から負極タブを引き出し、第二電極組立体から正極タブを引き出す。この時、二つのタブの間の出力電圧は、二つの電気化学セルの出力電圧の合計である。
一つの実施案において、隣接する二つの電極組立体はそれぞれ二つのタブを引き出してもよく、例えば、隔離板が、第一電極組立体と隣接する側を正極膜とし、第二電極組立体と隣接する側を負極膜とする場合、第一電極組立体の正極タブと第二電極組立体の負極タブとが直列に接続し、第一電極組立体の負極タブ及び第二電極組立体の正極タブは出力タブであり、出力電圧は二つの電気化学セルの出力電圧の合計である。この際、隔離板は双極性極片として、二つの隣接する電気化学セルの間に隔離板による内直列接続及びタブによる外直列接続が同時に存在するようにする。
一つの実施案において、隔離板を双極性極片とする場合、さらに、リチウムイオン電池の動作状態を確認するために、隔離板からタブを引き出してもよい。
本発明の一つの実施案において、隔離板の隔離板基材と、正極膜又は負極膜との間にはアンダーコート層が含まれてもよく、アンダーコート層は隔離板基材と活物質との間での接着特性を改善させるためのものである。前記アンダーコート層は通常、導電性カーボンブラック、スチレンブタジエンゴム及び脱イオン水を混合してなるスラリーを隔離板基材上に塗布して、乾燥した後に得られたものであり、そして、隔離板基材両面のアンダーコート層は同一でも異なっていてもよい。
本発明の正極極片は特に制限されなく、本発明の目的が実現できればよい。例えば、前記正極片は通常、正極集電体と正極活物質とを含む。ここで、前記正極集電体は特に制限されなく、例えばアルミ箔、アルミ合金箔又は複合集電体などの、当分野で公知の任意の正極集電体であってもよい。前記正極活物質は特に制限されなく、ＮＣＭ８１１、ＮＣＭ６２２、ＮＣＭ５２３、ＮＣＭ１１１、ＮＣＡ、リン酸鉄リチウム、コバルト酸リチウム、マンガン酸リチウム、リン酸鉄マンガンリチウム、又はチタン酸リチウムからなる群から選ばれる少なくとも一種を含む、先行技術の任意の正極活物質であってもよい。
本発明の負極極片は特に制限されなく、本発明の目的が実現できればよい。例えば、負極極片は通常、負極集電体と負極活物質層とを含む。ここで、負極集電体は特に制限されなく、例えば銅箔、アルミ箔、アルミ合金箔及び複合集電体などの、当分野で公知の任意の負極集電体を用いてもよい。負極活物質層は負極活物質を含み、負極活物質は特に制限されなく、例えば、人工黒鉛、天然黒鉛、中間相炭素ミクロスフェア、ソフトカーボン、ハードカーボン、シリコン、シリコンカーボン、チタン酸リチウムからなる群から選ばれる少なくとも一種を含む、当分野で公知の任意の負極活物質を用いてもよい。。
本発明における電解液は特に制限されなく、当分野で公知の任意の電解液を用いてもよく、前記電解液は、例えばゲル、固体及び液体の任意の一種であってもよく、例えば、液体電解液はリチウム塩と非水溶媒を含んでもよい。
リチウム塩は特に制限されなく、本発明の目的を実現できるものであれば、当分野で公知の任意のリチウム塩を用いてもよい。例えば、リチウム塩は、ヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）、テトラフルオロホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ４）、ジフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＯ２Ｆ２）、リチウムビストリフルオロメタンスルホンイミドＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２（ＬｉＴＦＳＩ）、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミドＬｉ（Ｎ（ＳＯ２Ｆ）２）（ＬｉＦＳＩ）、ホウ酸ビスシュウ酸リチウムＬｉＢ（Ｃ２Ｏ４）２（ＬｉＢＯＢ）、及びホウ酸ジフルオロシュウ酸リチウムＬｉＢＦ２（Ｃ２Ｏ４）（ＬｉＤＦＯＢ）からなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでもよい。例えば、リチウム塩はＬｉＰＦ６を用いてもよい。
非水溶媒は特に制限されなく、本発明の目的を実現できるものであればよい。例えば、非水溶媒は、炭酸エステル化合物、カルボン酸エステル化合物、エーテル化合物、ニトリル化合物及びその他の有機溶媒からなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでもよい。
例えば、炭酸エステル化合物はジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）、メチルプロピルカーボネート（ＭＰＣ）、エチレンプロピルカーボネート（ＥＰＣ）、メチルエチルカーボネート（ＭＥＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ビニルエチレンカーボネート（ＶＥＣ）、フルオロエチレンカーボネート（ＦＥＣ）、１,２-ジフルオロエチレンカーボネート、１,１-ジフルオロエチレンカーボネート、１,１,２-トリフルオロエチレンカーボネート、１,１,２,２-テトラフルオロエチレンカーボネート、１-フルオロ-２-メチルエチレンカーボネート、１-フルオロ-１-メチルエチレンカーボネート、１,２-ジフルオロ-１-メチルエチレンカーボネート、１,１,２-トリフルオロ-２-メチルエチレンカーボネート及びトリフルオロメチルエチレンカーボネートからなる群から選ばれる少なくとも一種を含んでもよい。
本発明におけるセパレーターは特に制限されなく、例えば、セパレーターは本発明の電解液に対して安定な材料からなる重合体又は無機物などを含む。
例えば、セパレーターは基材層と表面処理層を含んでもよい。基材層は構造を有する無織布、膜又は複合膜であってもよく、基材層の材料はポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート及びポリイミドからなる群から選ばれる少なくとも一種であってもよい。セパレーターは、任意に、ポリプロピレン膜、ポリエチレン膜、ポリプロピレン不織布、ポリエチレン不織布又はポリプロピレン-ポリエチレン-ポリプロピレン複合膜を使用してもよい。任意に、基材層の少なくとも一つの表面に表面処理層が設けられており、表面処理層は、ポリマー層又は無機物層であってもよく、ポリマーと無機物を混合してなる混合層であってもよい。
例えば、無機物層は無機粒子とバインダーを含み、前記無機粒子は特に制限されなく、例えば酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化チタン、二酸化ハフニウム、酸化スズ、酸化セリウム、酸化ニッケル、酸化亜鉛、酸化カルシウム、酸化ジルコニウム、酸化イトリウム、炭化ケイ素、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、硫酸バリウムからなる群から選ばれる少なくとも一種であってもよい。前記バインダーは特に制限されなく、例えば、ポリフッ化ビニリデン、フッ化ビニリデン-ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ポリアミド、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸エステル、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸塩、ポリビニルピロリドン、ポリビニルエーテル、ポリメタクリル酸メチル、ポリテトラフルオロエチレン及びポリヘキサフルオロプロピレンからなる群から選ばれる一種又は複数の種類の組み合わせであってもよい。ポリマー層は、ポリマーを含み、ポリマーの材料は、ポリアミド、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸エステル、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸塩、ポリビニルピロリドン、ポリビニルエーテル、ポリフッ化ビニリデン、ポリ（フッ化ビニリデン-ヘキサフルオロプロピレン）からなる群から選ばれる少なくとも一種を含む。
本発明により提供される電気化学装置に用いられる隔離板は、正極膜の外周に絶縁層を配置し、そして絶縁層の外縁の隔離板基材上への正投影によって囲まれた領域が前記負極膜の隔離板基材上への正投影を覆うようにすることで、隔離板の冷間プレス後、その負極膜側のＡＣ Ｏｖｅｒｈａｎｇ領域が極片領域の圧縮密度と一致し、一方では、圧縮密度が一致しないことによる低圧縮密度領域での局所リチウム析出現象をなくし、他方では、隔離板の縁が折り畳み、破損する現象が発生することを減少することができ、それを極片として使用する時、電気化学装置の自己放電特性及び安全性を向上させることができる。
本発明は、さらに本発明の実施例に提供される電気化学装置を含む電子装置を提供する。
本発明の電極組立体は、特に制限なく、本発明の目的が実現できれば、先行技術のいずれの電極組立体を使用してもよく、例えばラミネート型電極組立体又は捲回型電極組立体であってもよい。電極組立体は通常、正極極片、負極極片及びセパレーターを含む。
以下では、実施例及び比較例を挙げて、本発明の実施形態をより詳しく説明する。各種の試験及び評価は下記の通りに行われる。なお、別に断らない限り、「部」、「％」は重量基準である。
実施例１
＜隔離板の調製>
絶縁層スラリーの調製：ベーマイト、ポリフッ化ビニリデンＰＶＤＦを質量比９５：５で混合し、そして、ＤＭＦ及びアセトンからなる混合溶媒に分散させ、均一に撹拌し、固形分（solid content）が４０%である絶縁層スラリーを得た。ここで、混合溶媒におけるＤＭＦとアセトンとの体積比は７:３であった。
正極スラリーの調製：正極活物質であるコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、導電性カーボンブラック（Ｓｕｐｅｒ Ｐ）、ＰＶＤＦを重量比９７.５:１.０:１.５で混合し、そして溶媒としてＮＭＰを入れ、固形分が７５%であるスラリーに調製し、均一に撹拌した。
負極スラリーの調製：負極活物質である黒鉛（Ｇｒａｐｈｉｔｅ）、導電性カーボンブラック（Ｓｕｐｅｒ Ｐ）、ブタジエン-スチレンゴム（ＳＢＲ）を重量比９６:１.５:２.５で混合し、そして溶媒として脱イオン水を入れ、固形分が７０%であるスラリーに調製し、均一に撹拌した。
正極膜の調製：市販品の厚さ２０μｍのステンレス鋼隔離板基材を選び、まずステンレス鋼隔離板基材の一面に一層の正極スラリーを塗布し、９０℃の条件下で１時間乾燥し、正極膜が得られた。ここで、正極膜の厚さは１１０μｍであり、正極膜の長さＬｘ１は４０ｍｍであり、正極膜の幅Ｌｙ１は３４ｍｍであった。
絶縁層の調製：正極膜の周りにスプレダー（spreading machine）で一層の絶縁層スラリーを調製し、９０℃の条件下で１時間乾燥し、絶縁層が得られた。絶縁層の厚さは１００μｍであり、絶縁層の幅Ｄｘ及びＤｙはそれぞれ５ｍｍである。
負極膜の調製：ステンレス鋼隔離板基材のもう一方の面に一層の負極スラリーを塗布し、１１０℃の条件下で１時間乾燥し、負極膜が得られた。ここで、負極膜の厚さは１３０μｍであり、負極膜の長さＬｘ２は４６ｍｍであり、負極膜の幅Ｌｙ２は４０ｍｍであり、即ち、
[式７]
Figure 2022542749000008
はそれぞれ２ｍｍであった。
隔離板の調製：両面塗布されたステンレス鋼隔離板基材を冷間プレスロールで冷間プレスし、隔離板が得られ、隔離板の厚さは２３０μｍであった。
＜負極極片の調製>
負極活物質である黒鉛（Ｇｒａｐｈｉｔｅ）、導電性カーボンブラック（Ｓｕｐｅｒ Ｐ）、ブタジエン-スチレンゴム（ＳＢＲ）を重量比９６:１.５:２.５で混合し、そして溶媒として脱イオン水を入れ、固形分が７０%であるスラリーに調製し、均一に撹拌した。スラリーを厚さ１０μｍの銅箔の一方の表面上に均一に塗布し、１１０℃の条件下で乾燥し、塗布層の厚さが１５０μｍである片面に負極活物質層が塗布された負極極片が得られた。そして当該負極極片のもう一方の表面上に以上の塗布ステップを繰り返し、両面に負極活物質層が塗布された負極極片が得られた。負極極片を４１ｍｍ～６１ｍｍのサイズに切り出した。
＜正極極片の調製>
正極活物質であるコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、導電性カーボンブラック（Ｓｕｐｅｒ Ｐ）、ＰＶＤＦを重量比９７.５:１.０:１.５で混合し、そして溶媒としてＮＭＰを入れ、固形分が７５%であるスラリーに調製し、均一に撹拌した。スラリーを厚さ１２μｍのアルミニウム箔の一方の表面上に均一に塗布し、９０℃の条件下で乾燥し、塗布層の厚さが１００μｍである正極極片が得られた。そして当該正極極片のもう一方の表面上に以上の塗布ステップを繰り返し、両面に正極活物質層が塗布された正極極片が得られた。正極極片を３８ｍｍ～５８ｍｍのサイズに切り出した。
＜電解液の調製>
乾燥したアルゴンガス雰囲気で、有機溶媒であるエチレンカーボネート（ＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）及びジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を質量比３０:５０:２０で混合し、そして有機溶媒にヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を溶解させ、均一に混合し、電解液が得られた。ここで、電解液におけるＬｉＰＦ６のモル濃度は１.１５ｍｏｌ/Ｌであった。
＜電極組立体の調製>
＜第一電極組立体の調製>
厚さ１５μｍのポリエチレン（ＰＥ）フィルムをセパレーターとし、負極極片の両面にそれぞれ一つの正極極片を配置し、正極極片と負極極片との間に一層のセパレーターを配置し、ラミネートが構成された。そして、全ラミネート構造の四つの角をよく固定し、第一電極組立体が得られた。第一電極組立体は、一つの正極タブ及び一つの負極タブという二つのタブを備えた。
＜第二電極組立体の調製>
第二電極組立体は、第一電極組立体の調製と類似な方法で調製され、正極極片の両面にそれぞれ一つの負極極片を配置し、正極極片と負極極片との間に一層のセパレーターを配置し、ラミネートが構成された。そして、全ラミネート構造の四つの角をよく固定し、第二電極組立体が得られた。第二電極組立体は、第一電極組立体と同様に、一つの正極タブ及び一つの負極タブという二つのタブを備えた。
＜電極組立体の組み立て>
パンチング成形（Ｓｃｏｕｒｉｎｇ－ｐｉｔ ｆｏｒｍｉｎｇ）された厚さ９０μｍのアルミニウムプラスチックフィルムのピットの凹面を上向きにして置き、第一電極組立体を、第一電極組立体の正極極片を上向きにするようにアルミニウムプラスチックフィルムのピットに置き、そして、隔離板を、負極膜を下向きにするように第一電極組立体上に置き、第一電極組立体の正極極片が隔離板の負極膜と対応するようにし、圧縮して、第一組立て部品が得られた。
第一組立て部品に対して、その隔離板的正極膜を上向きにして、第二電極組立体を、負極極片を下向きにするように正極膜上に置き、第二電極組立体の負極極片が隔離板の正極膜と対応するようにし、そしてパンチング成形されたもう一つの厚さ９０μｍのアルミニウムプラスチックフィルムのピットの凹面を下向きにして、第二電極組立体を覆い、さらにホットプレスの方式で二つのアルミニウムプラスチックフィルムをヒートシールし、第一電極組立体及び第二電極組立体が隔離板によって分かれるようにし、組み立てた電極組立体が得られた。組み立てた電極組立体は二つの独立したチャンバーを有し、ここで、第一電極組立体は第一チャンバーに対応し、第二電極組立体は第二チャンバーに対応し、そして、第一電極組立体及び第二電極組立体の正、負極タブはいずれも包装パックから引き出された。
＜電極組立体の注液包装>
電解液を組み立てた電極組立体の二つのチャンバーにそれぞれ注液した後に包装し、この時、第一電極組立体は第一電気化学セルとなり、第二電極組立体は第二電気化学セルとなり、第一電気化学セルの正極タブと第二電気化学セルの負極タブとを直列で接続し、直列接続リチウムイオン電池が得られ、当該直列接続リチウムイオン電池の二つのチャンバーの間ではイオン交換はなかった。
直列接続リチウムイオン電池を充放電する際に、第一電気化学セルの負極タブと第二電気化学セルの正極タブとを接続する。なお、直列接続された後のタブは、直列リチウムイオン電池の電圧監視電極としてキープしてもよく、又は、直列接続された後のタブは、絶縁で直列接続リチウムイオン電池内に埋めてもよい。
実施例２
絶縁層の電気抵抗率は２.７０×１０１０であり、絶縁セラミック材料はＡｌ２Ｏ３を用いること以外、実施例１と同様であった。
実施例３
絶縁層の電気抵抗率は３.５０×１０１３であること以外、実施例２と同様であった。
実施例４
絶縁層の電気抵抗率は３.６０×１０１３であり、Ｄｘ及びＤｙはそれぞれ２ｍｍであり、
[式８]
Figure 2022542749000009
はそれぞれ０ｍｍであること以外、実施例２と同様であった。
実施例５
絶縁層の電気抵抗率は３.３０×１０１３であり、Ｄｘ及びＤｙはそれぞれ０.５ｍｍであり、
[式９]
Figure 2022542749000010
はそれぞれ０ｍｍであること以外、実施例２と同様であった。
実施例６
絶縁層の電気抵抗率は３.４０×１０１３であり、Ｄｘ及びＤｙはそれぞれ２ｍｍであり、
[式１０]
Figure 2022542749000011
はそれぞれ１ｍｍであること以外、実施例２と同様であった。
実施例７
絶縁層の電気抵抗率は３.４０×１０１３であり、
[式１１]
Figure 2022542749000012
はそれぞれ４.５ｍｍであること以外、実施例２と同様であった。
実施例８
絶縁層の電気抵抗率は３.５０×１０１３であり、Ｄｘ及びＤｙはそれぞれ２ｍｍであり、
[式１２]
Figure 2022542749000013
はそれぞれ１ｍｍであり、Ｄ３は１ｍｍであること以外、実施例２と同様であった。
実施例９
絶縁層の電気抵抗率は３.４０×１０１３であり、Ｄ３は３ｍｍであること以外、実施例８と同様であった。
実施例１０
絶縁層の電気抵抗率は３.３０×１０１３であり、Ｄ３は２０ｍｍであること以外、実施例８と同様であった。
実施例１１
絶縁層の電気抵抗率は５.７０×１０９であり、絶縁セラミック材料はＺｎＯであること以外、実施例９と同様であった。
実施例１２
絶縁層の電気抵抗率は８.３０×１０１２であり、絶縁セラミック材料はＡｌ２Ｏ３であり、接着剤はポリフッ化ビニリデン-ヘキサフルオロプロピレンであること以外、実施例１１と同様であった。
実施例１３
絶縁セラミック粒子の平均粒子径は１５μｍであり、絶縁層の平均ポアサイズは５０μｍであること以外、実施例９と同様であった。
実施例１４
絶縁層の孔隙率は３０%であること以外、実施例１３と同様であった。
実施例１５
絶縁層の電気抵抗率は３.５０×１０１３であり、絶縁セラミック粒子の平均粒子径は５μｍであり、絶縁層の平均ポアサイズは１５μｍであること以外、実施例１４と同様であった。
比較例１
＜負極極片の調製>
負極活物質である黒鉛（Ｇｒａｐｈｉｔｅ）、導電性カーボンブラック（Ｓｕｐｅｒ Ｐ）、ブタジエン-スチレンゴム（ＳＢＲ）を重量比９６:１.５:２.５で混合し、そして溶媒として脱イオン水を入れ、固形分が７０%であるスラリーに調製し、均一に撹拌し、スラリーを厚さ１０μｍの銅箔の一方の表面上に均一に塗布し、１１０℃の条件下で乾燥し、塗布層の厚さが１５０μｍである片面に負極活物質層が塗布された負極極片が得られた。そして当該負極極片のもう一方の表面上に以上の塗布ステップを繰り返し、両面に負極活物質層が塗布された負極極片が得られた。負極極片を４１ｍｍ～６１ｍｍのサイズに切り出した。
＜正極極片の調製>
正極活物質であるコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、導電性カーボンブラック（Ｓｕｐｅｒ Ｐ）、ＰＶＤＦを重量比９７.５:１.０:１.５で混合し、そして溶媒としてＮＭＰを入れ、固形分が７５%であるスラリーに調製し、均一に撹拌した。スラリーを厚さ１２μｍのアルミニウム箔の一方の表面上に均一に塗布し、９０℃の条件下で乾燥し、塗布層の厚さが１００μｍである正極極片が得られた。そして当該正極極片のもう一方の表面上に以上の塗布ステップを繰り返し、両面に正極活物質層が塗布された正極極片が得られた。正極極片を３８ｍｍ～５８ｍｍのサイズに切り出した。
＜電解液の調製>
乾燥したアルゴンガス雰囲気で、有機溶媒であるエチレンカーボネート（ＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）及びジエチルカーボネート（ＤＥＣ）を質量比３０:５０:２０で混合し、そして有機溶媒にヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を溶解させ、均一に混合し、電解液が得られた。ここで、電解液におけるＬｉＰＦ６のモル濃度は１.１５ｍｏｌ/Ｌであった。
＜電気化学セルの調製>
負極極片と正極極片と積層してラミネートにし、正極極片と負極極片の間にはセパレーターとして厚さ１５μｍのポリエチレン（ＰＥ）膜が選択され、そしてテープでラミネート構造の四つの角を固定して、アルミニウムプラスチックフィルムに置き、トップサイドシールを経て、電解液を注入し、包装した後、電気化学セルを得た。
同様な方法で少なくとも二つの電気化学セルを調製し、それぞれ第一電気化学セル及び第二電気化学セルとした。
＜直列接続リチウムイオン電池の調製>
第一電気化学セルの負極と第二電気化学セルの正極とを導線で直列接続し、直列接続リチウムイオン電池を得た。
比較例２
第一電極組立体及び第二電極組立体の間の隔離板はステンレス鋼箔隔離板を使用した以外、実施例１と同様であった。ここで、ステンレス鋼箔の厚さは約２０μｍであった。
比較例３
隔離板が絶縁層を含まないこと以外、実施例１と同様であった。
＜特性試験>
以下の方法で各実施例及び各比較例で得られた直列接続リチウムイオン電池を測定した。
０１Ｃ放電エネルギー密度試験：
まず、０.５Ｃで８.９０Ｖまで充電し、そして定電圧で０.０２５Ｃまで充電し、５分静置した後に０.１Ｃで６.０Ｖまで放電し、その放電容量を記録し、そして、エネルギー密度(Ｗｈ/ｋｇ)＝放電容量(Ｗｈ)/電気化学装置重量(ｋｇ)という公式で０１Ｃ放電エネルギー密度を算出した。
サイクル試験：
試験温度は２５℃であり、０.５Ｃの定電流で８.９０Ｖまで充電し、定電圧で０.０２５Ｃまで充電し、５分静置した後に０.５Ｃで６.０Ｖまで放電し、このステップで得られた容量を初期容量とし、さらに０.５Ｃ充電/０.５Ｃ放電のサイクルを５０回測定した後、初期容量に対するリチウムイオン電池の容量の比を算出した。
落下試験：
１）リチウムイオン電池サンプルを高さ１.５メートルのところから滑らかな大理石の表面に自由落下させた。
２)落下後のリチウムイオン電池の正極の縁にある隔離板の折り曲げた部分の破損状況をチェックした。
３)２０グループのサンプルを測定し、破損したサンプル数を記録した。
自己放電特性試験：
リチウムイオン電池の容量を測定した後、室温下で４８ｈ静置し、その電圧をＶ１として測定した。そして、上記のリチウムイオン電池をさらに４８ｈ静置した後、その電圧をＶ２として測定し、そして、リチウムイオン電池の自己放電特性のＫ値はＫ=（Ｖ１-Ｖ２）/４８、単位ｍＶ/ｈという公式により算出された。
表１ 各実施例と比較例の試験パラメータ及び対応の実験結果
Figure 2022542749000014
Figure 2022542749000015
実施例１～１５及び比較例１～２から分かるように、本発明の双極性隔離板を有するリチウムイオン電池は放電エネルギー密度が著しく改善された。
実施例１～１５及び比較例３から分かるように、本発明の双極性隔離板を有するリチウムイオン電池はサイクル容量維持率が改善された。
実施例１～１５及び比較例３から分かるように、本発明の双極性隔離板を有するリチウムイオン電池は、落下試験後に正極の縁にある隔離板の折り曲げた部分がより破損しにくくなり、リチウムイオン電池の安全性が向上した。
実施例１～１５及び比較例１～３から分かるように、本発明の双極性隔離板を有するリチウムイオン電池は自己放電状況が大幅に改善された。
実施例１～３から分かるように、リチウムイオン電池のサイクル容量維持率は絶縁層的電気抵抗率の増加につれて増加し、自己放電状況は絶縁層的電気抵抗率の増加につれて改善された。
上記のものは本発明の好ましい実施例だけで、本発明を限定するためではなく、本発明の主旨と原則の範囲内で行われた変更、同等の代替、改善などは、本発明の保護の範囲に含まれるものとする。

Claims (18)

  1. 隔離板基材、正極膜、負極膜、及び絶縁層を含む隔離板であって、
    前記正極膜及び前記負極膜はそれぞれ前記隔離板基材の両面に位置し、
    前記絶縁層は隔離板基材上に配置され、且つ前記絶縁層は前記正極膜の外周に配置され、
    前記絶縁層の外縁の前記隔離板基材上への正投影によって囲まれた領域は、前記負極膜の前記隔離板基材上への正投影を覆う、隔離板。
  2. 前記正極膜の領域に対応する隔離板基材の反対側の領域に、負極膜領域が存在し、
    前記絶縁層の領域に対応する隔離板基材の反対側の領域の少なくとも一部に、負極膜領域が存在する、請求項１に記載の隔離板。
  3. 前記正極膜の幾何中心の前記隔離板基材への正投影と、前記負極膜の幾何中心の前記隔離板基材への正投影とが重なり合い、発散方向に沿って、前記幾何中心から正極膜の外縁までの長さをＬ１とし、同様な前記発散方向に沿って、正極膜の外縁から絶縁層の外縁までの長さをＤとし、前記幾何中心から負極膜の外縁までの長さをＬ２とすると、前記Ｌ１、Ｌ２、Ｄは、以下の幾何関係を満たす、請求項２に記載の隔離板。
    Ｌ１＜Ｌ２、Ｌ１+Ｄ≧Ｌ２
  4. 前記正極膜及び前記負極膜の形状は矩形であり、前記正極膜、負極膜、絶縁層は、以下の幾何関係を満たし、
    [式１３]
    Figure 2022542749000016
    ここで、Ｌｘ１は前記正極膜の長さであり、Ｌｙ１は前記正極膜の幅であり、Ｌｘ２は前記負極膜の長さであり、Ｌｙ２は前記負極膜の幅であり、Ｄｘは前記絶縁層が正極膜の長手方向に沿って延伸する部分の幅であり、Ｄｙは前記絶縁層が正極膜の短手方向に沿って延伸する部分の幅である、請求項３に記載の隔離板。
  5. 前記絶縁層の電気抵抗率は１０７Ω・ｍを超える、請求項１に記載の隔離板。
  6. 前記Ｌ１、Ｄ、Ｌ２は、関係式０ｍｍ≦Ｌ１+Ｄ-Ｌ２≦４.５ｍｍを満たす、請求項３に記載の隔離板。
  7. 前記Ｄは、関係式０.５ｍｍ≦Ｄ≦５ｍｍを満たす、請求項３に記載の隔離板。
  8. 前記隔離板は、
    （ａ）前記絶縁層の電気抵抗率は１０１０Ω・ｍを超えること；
    （ｂ）前記Ｌ１、Ｄ、Ｌ２は、関係式１ｍｍ≦Ｌ１+Ｄ-Ｌ２≦２.５ｍｍを満たすこと；
    （ｃ）前記Ｄは、関係式１.５ｍｍ≦Ｄ≦３ｍｍを満たすこと；
    の少なくとも一つの特徴を満たす、請求項３に記載の隔離板。
  9. 前記隔離板はさらにシール層を含み、前記シール層は前記隔離板の周りに位置し、前記絶縁層とシール層との間の距離をＤ３とすると、Ｄ３は、関係式０ｍｍ≦Ｄ３≦２０ｍｍを満たす、請求項１に記載の隔離板。
  10. Ｄ３は、関係式２ｍｍ≦Ｄ３≦５ｍｍを満たす、請求項９に記載の隔離板。
  11. 前記絶縁層はセラミック粒子を含み、セラミック粒子の平均粒子径は１０ｎｍ～２０μｍであり、前記絶縁層の孔隙率は１０%～６０%であり、前記絶縁層の平均ポアサイズは２０ｎｍ～５０μｍである、請求項１に記載の隔離板。
  12. 前記絶縁層は、
    （ａ）前記絶縁セラミック粒子の平均粒子径は１００ｎｍ～１０μｍであること；
    （ｂ）前記絶縁層の孔隙率は２０%～４０%であること；
    （ｃ）前記絶縁層の平均ポアサイズは２００ｎｍ～２０μｍであること
    の少なくとも一つの特徴を満たす、請求項１１に記載の隔離板。
  13. 前記絶縁層は、さらに接着剤を含み、前記接着剤は前記絶縁層の質量の５%～４０%を占める、請求項１に記載の隔離板。
  14. 前記接着剤は、ポリアミド、ポリウレタン、エチレン-酢酸ビニル共重合体、エチレン-ビニルアルコール共重合体、アクリル酸エステル、ポリフッ化ビニリデン及びポリフッ化ビニリデン-ヘキサフルオロプロピレン共重合体からなる群から選ばれる少なくとも一種を含む、請求項１３に記載の隔離板。
  15. 前記絶縁層は、ＨｆＯ２、ＳｒＴｉＯ３、ＳｎＯ２、ＣｅＯ２、ＭｇＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、ＺｎＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ベーマイト、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、リン酸リチウム、リン酸チタンリチウム、リン酸リチウムアルミニウムチタン、チタン酸ランタンリチウム、チオリン酸ゲルマニウムリチウム、窒化リチウム、ＳｉＳ２ガラス、Ｐ２Ｓ５ガラス、Ｌｉ２Ｏ、ＬｉＦ、ＬｉＯＨ、Ｌｉ２ＣＯ３、ＬｉＡｌＯ２、リチウムゲルマニウムリン硫黄セラミック、及びガーネットセラミックからなる群から選ばれる少なくとも一種を含む、請求項１に記載の隔離板。
  16. 請求項１～１５のいずれか１項に記載の隔離板を含む、電気化学装置。
  17. 少なくとも二つの電極組立体を含み、前記隔離板は外装と密封で接続して、前記隔離板の両側にそれぞれ独立したシールキャビティを形成し、各シールキャビティには電極組立体一つ及び電解液が含まれる、請求項１６に記載の電気化学装置。
  18. 請求項１６又は１７に記載の電気化学装置を含む、電子装置。
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