JP2022139917A - 活物質層形成装置 - Google Patents

Abstract

【課題】歩留まりを向上させることができる活物質層形成装置を提供する。【解決手段】活物質層形成装置１０３は、複合粒子１５と磁性キャリア粒子２００とを混合して、磁性キャリア粒子２００の表面に複合粒子１５が付着した複合キャリア粒子２０５を作製する粒子混合部１２０と、集電箔３を搬送するバックアップロール１３０と、粒子混合部１２０に位置する複合キャリア粒子２０５を外周面に磁気吸着して周方向に搬送するマグネットロール１４０と、バックアップロール１３０とマグネットロール１４０との間に直流電圧を印加する直流電源１５０と、粒子混合部１２０の上方において、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに対して第２間隙Ｋ２を空けてマグネットロール１４０の側方に配置されたスキージ１２７とを備える。スキージ１２７は、当該スキージ１２７上に落下した複合粒子１５を粒子混合部１２０へ戻す構造を有する。【選択図】図３

Description

本発明は、活物質層形成装置に関する。

特許文献１には、帯状の集電箔上に、活物質粒子及びバインダ粒子を含む活物質層を形成する、活物質層形成装置が開示されている。この活物質層形成装置は、粒子混合部とバックアップロールとマグネットロールと直流電源とスキージとを備える。

特開２０２０－１４９８６２号公報

このうち、粒子混合部は、活物質粒子の表面にバインダ粒子が結合した複合粒子と、磁性キャリア粒子とを混合して、磁性キャリア粒子の表面に複合粒子が付着した複合キャリア粒子を作製する。また、バックアップロールは、集電箔をその長手方向に沿った搬送方向に搬送する。また、マグネットロールは、バックアップロールの外周面に沿って周方向に搬送される集電箔に第１間隙を空けて、バックアップロールに平行に配置されると共に、粒子混合部の上方に配置されている。このマグネットロールは、粒子混合部に位置する複合キャリア粒子を、当該マグネットロールの外周面に磁気吸着して前記第１間隙に向けて当該マグネットロールの周方向に搬送する。

また、直流電源は、バックアップロールとマグネットロールとの間に直流電圧を印加して、前記第１間隙を含む成膜領域（飛翔領域）において、マグネットロールによって搬送されている複合キャリア粒子に含まれていた複合粒子を、バックアップロールによって搬送されている集電箔に向けて空中移動させて、集電箔上に複合粒子を堆積させる。また、スキージは、粒子混合部の上方において、マグネットロールの外周面に対して第２間隙を空けてマグネットロールの側方に配置されている。このスキージは、マグネットロールの外周面に磁気吸着して前記第１間隙に向かって搬送される複合キャリア粒子からなる複合キャリア粒子層を均して、複合キャリア粒子層の厚みを前記第２間隙の寸法に調整する。

ところで、複合キャリア粒子がマグネットロールによって搬送されて前記第２間隙（マグネットロールの外周面とスキージとの間隙）を通過した後、当該複合キャリア粒子を構成する磁性キャリア粒子の表面から複合粒子が脱落し、スキージ上に落下して、スキージ上に堆積してしまうことがあった。スキージ上に堆積した複合粒子は、活物質層の形成に寄与しないので、スキージ上に堆積する複合粒子が増えるほど、歩留まりが低下することになる。

本発明は、かかる現状に鑑みてなされたものであって、歩留まりを向上させることができる活物質層形成装置を提供することを目的とする。

本発明の一態様は、帯状の集電箔上に、活物質粒子及びバインダ粒子を含む活物質層を形成する、活物質層形成装置において、前記活物質粒子の表面に前記バインダ粒子が結合した複合粒子と、磁性キャリア粒子とを混合して、前記磁性キャリア粒子の表面に前記複合粒子が付着した複合キャリア粒子を作製する粒子混合部と、前記集電箔をその長手方向に沿った搬送方向に搬送するバックアップロールと、前記バックアップロールの外周面に沿って周方向に搬送される前記集電箔に第１間隙を空けて、前記バックアップロールに平行に配置されると共に、前記粒子混合部の上方に配置されたマグネットロールであって、前記粒子混合部に位置する前記複合キャリア粒子を、当該マグネットロールの外周面に磁気吸着して前記第１間隙に向けて当該マグネットロールの周方向に搬送するマグネットロールと、前記バックアップロールと前記マグネットロールとの間に直流電圧を印加して、前記第１間隙を含む成膜領域（飛翔領域）において、前記マグネットロールによって搬送されている前記複合キャリア粒子に含まれていた前記複合粒子を、前記バックアップロールによって搬送されている前記集電箔に向けて空中移動させて、前記集電箔上に前記複合粒子を堆積させる直流電源と、前記粒子混合部の上方において、前記マグネットロールの外周面に対して第２間隙を空けて前記マグネットロールの側方に配置されたスキージであって、前記マグネットロールの前記外周面に磁気吸着して前記第１間隙に向かって搬送される前記複合キャリア粒子からなる複合キャリア粒子層を均して、前記複合キャリア粒子層の厚みを前記第２間隙の寸法に調整するスキージと、を備え、前記スキージは、当該スキージ上に落下した前記複合粒子を前記粒子混合部へ戻す構造を有する活物質層形成装置である。

上述の活物質層形成装置では、スキージが、当該スキージ上に落下した複合粒子を粒子混合部へ戻す構造を有する。これにより、例えば、マグネットロールによって搬送されて第２間隙（マグネットロールの外周面とスキージとの間隙）を通過した複合キャリア粒子を構成する磁性キャリア粒子の表面から脱落して、当該スキージ上に落下した複合粒子を、粒子混合部へ戻すことができる。粒子混合部に戻った複合粒子は、再び、磁性キャリア粒子との混合によって磁性キャリア粒子の表面に付着して、複合キャリア粒子を構成する。この複合キャリア粒子は、活物質層を形成するため、マグネットロールによって搬送される。このように、上述の活物質層形成装置では、スキージ上に堆積して活物質層の形成に寄与しなくなる複合粒子の量を低減することができるので、歩留まりを向上させることができる。

なお、「スキージ上に落下した複合粒子を粒子混合部へ戻す構造」としては、例えば、「スキージの上面であって複合粒子が滑り落ちる傾斜面」や「スキージであるスキージロールが回転する構造」などを挙げることができる。

さらに、前記の活物質層形成装置であって、前記スキージは、前記粒子混合部の上方に固定された剛体であり、前記スキージの上面は、前記マグネットロール側とは反対側を向く傾斜面であって、その傾斜角度が前記複合粒子の安息角よりも大きい傾斜面であり、前記スキージの前記傾斜面上に落下した前記複合粒子が、前記傾斜面を滑り落ちて前記粒子混合部に戻るように構成されている活物質層形成装置とすると良い。

上述の活物質層形成装置では、スキージとして、粒子混合部の上方に固定された剛体であるスキージ（例えば、スキージブレード）を備える。このスキージの上面は、マグネットロール側とは反対側を向く傾斜面（下方に向かうにしたがってマグネットロールから遠ざかる形態の傾斜面）であって、その傾斜角度が複合粒子（複合粒子が堆積した堆積物）の安息角よりも大きい傾斜面となっている。なお、傾斜面の傾斜角度とは、傾斜面が水平面となす角度のうち小さい方の角度である。このようなスキージを備える活物質層形成装置は、スキージの傾斜面上に落下した複合粒子が、スキージの傾斜面を滑り落ちて粒子混合部に戻るように構成されている。

すなわち、上述の活物質層形成装置では、前述の「スキージ上に落下した複合粒子を粒子混合部へ戻す構造」として、前述の「傾斜面」を有する。このため、例えば、マグネットロールによって搬送されて第２間隙（マグネットロールの外周面とスキージとの間隙）を通過した複合キャリア粒子を構成する磁性キャリア粒子の表面から脱落して、当該スキージ上（傾斜面上）に落下した複合粒子を、粒子混合部へ戻すことができる。これにより、スキージ上に堆積して活物質層の形成に寄与しなくなる複合粒子の量を低減することができるので、歩留まりを向上させることができる。

また、前記の活物質層形成装置であって、前記スキージは、前記粒子混合部の上方において前記マグネットロールに平行に配置されて、前記マグネットロールの回転方向とは逆方向に回転するロールからなるスキージロールであり、前記スキージロールの外周面上に落下した前記複合粒子が、前記スキージロールの回転によって前記スキージロールの外周面から下方に落ちて前記粒子混合部に戻るように構成されている活物質層形成装置とすると良い。

上述の活物質層形成装置では、スキージとして、ロールからなるスキージロールを備える。このスキージロールは、粒子混合部の上方においてマグネットロールに平行に配置され、マグネットロールの回転方向とは逆方向に回転する構造を有する。このようなスキージロールを備える活物質層形成装置は、スキージロールの外周面上に落下した複合粒子が、スキージロールの回転によってスキージロールの外周面から下方に落ちて、粒子混合部に戻るように構成されている。

すなわち、上述の活物質層形成装置では、前述の「スキージ上に落下した複合粒子を粒子混合部へ戻す構造」として、前述の「スキージロール（スキージロールが回転する構造）」を有する。このため、例えば、マグネットロールによって搬送されて第２間隙（マグネットロールの外周面とスキージロールの外周面との間隙）を通過した複合キャリア粒子を構成する磁性キャリア粒子の表面から脱落して、スキージ上（スキージロールの外周面上）に落下した複合粒子を、粒子混合部へ戻すことができる。これにより、スキージ上に堆積して活物質層の形成に寄与しなくなる複合粒子の量を低減することができるので、歩留まりを向上させることができる。

実施形態にかかる活物質層形成装置を有する電極シート製造装置の側面視概略図である。 図１のＢ部拡大図である。 実施形態にかかるスキージの説明図であり、図２のＣ部拡大図に相当する。 マグネットロールの説明図である。 複合粒子が集電箔に向けて空中移動して活物質層が形成される工程を説明する図である。 集電箔上に活物質層が形成された電極シートの断面図である。 変形形態にかかるスキージを有する活物質層形成装置の部分拡大図である。 変形形態にかかるスキージの説明図であり、図７のＥ部拡大図に相当する。

＜実施形態＞
以下、本発明を具体化した実施形態について、図面を参照しつつ詳細に説明する。実施形態にかかる電極シート製造装置１００は、活物質層形成装置１０３とロールプレス装置１０５とを備える。活物質層形成装置１０３は、帯状の集電箔３の第１表面３ｂ上に、活物質粒子１１及びバインダ粒子１３を含む活物質層５を形成する。この活物質層形成装置１０３は、粒子供給部１１０と粒子混合部１２０とバックアップロール１３０とマグネットロール１４０と直流電源１５０とスキージ１２７とを備える（図１参照）。

粒子供給部１１０は、粒子混合部１２０の上方に配置されており、複合粒子１５を収容する収容部１１１と、この収容部１１１内に設けられた攪拌翼１１３及び送りロール１１５とを有する。この粒子供給部１１０は、複合粒子１５を一時的に収容すると共に、複合粒子１５を粒子混合部１２０へ供給する。なお、複合粒子１５は、溶媒を含むことなく、活物質粒子１１と、活物質粒子１１の表面に結合したバインダ粒子１３とからなる（図１～図３参照）。本実施形態では、活物質粒子１１として、カーボン粒子からなる負極活物質粒子を用いている。

また、粒子混合部１２０は、複合粒子１５と磁性キャリア粒子２００とを混合して、磁性キャリア粒子２００の表面に複合粒子１５が付着した複合キャリア粒子２０５を作製する。この粒子混合部１２０は、粒子供給部１１０及びマグネットロール１４０の下方に配置されており、複合粒子１５及び磁性キャリア粒子２００を収容する収容部１２１ｂと、この収容部１２１ｂ内に設けられた３つの攪拌翼（第１攪拌翼１２３、第２攪拌翼１２４、及び第３攪拌翼１２５）とを有する（図１参照）。なお、収容部１２１ｂは、箱体１２１の一部である。箱体１２１は、収容部１２１ｂと、収容部１２１ｂの第１側壁部１２１ｄの上端から上方に延びる上方側壁部１２１ｃとを有する。また、磁性キャリア粒子２００は、粒子混合部１２０の収容部１２１ｂ内に一定量収容されている。

なお、本実施形態では、前述の粒子供給部１１０は、複合粒子１５による磁性キャリア粒子２００の表面の被覆率が理論値で５０％となるように、複合粒子１５を粒子混合部１２０へ供給する。ここで、被覆率の理論値（理論上の被覆率）とは、粒子混合部１２０内の全ての複合粒子１５が、粒子混合部１２０内の全ての磁性キャリア粒子２００の表面に均等に付着した場合における、複合粒子１５による磁性キャリア粒子２００の表面の被覆率である。複合粒子１５によって磁性キャリア粒子２００の表面の全体が被覆された場合が被覆率１００％になり、複合粒子１５によって磁性キャリア粒子２００の表面の半分が被覆された場合が被覆率５０％になる。本実施形態では、理論上の被覆率が５０％になる量の複合粒子１５が粒子混合部１２０の収容部１２１ｂ内に存在しているように、複合粒子１５を粒子混合部１２０へ供給する。

ここで、磁性キャリア粒子２００について説明する。この磁性キャリア粒子２００は、主として強磁性体からなる粒子である。本実施形態では、主としてフェライトからなる粒子、詳細には、フェライト粒子の表面にシリコーン系の樹脂がコーティングされた粒子である。なお、磁性キャリア粒子２００の平均粒径Ｄ50は、１００μｍであり、複合粒子１５の平均粒径Ｄ50は、７μｍである。

粒子混合部１２０のうち、図１において最も左側に位置する第１攪拌翼１２３は、図１において反時計回りに回転し、粒子供給部１１０から粒子混合部１２０の収容部１２１ｂ内に供給された複合粒子１５と、予め収容部１２１ｂ内に収容されている磁性キャリア粒子２００とを混合しつつ、複合粒子１５及び磁性キャリア粒子２００を、図１において中央に位置する第２攪拌翼１２４に送る。

第１攪拌翼１２３と第３攪拌翼１２５との間に位置する第２攪拌翼１２４は、図１において反時計回りに回転し、第３攪拌翼１２５は、図１において時計回りに回転する。これにより、複合粒子１５と磁性キャリア粒子２００とを更に混合して、磁性キャリア粒子２００の表面に複合粒子１５が付着した複合キャリア粒子２０５を作製しつつ、第２攪拌翼１２４と第３攪拌翼１２５との中間部分において、複合キャリア粒子２０５を上方のマグネットロール１４０に向けて送る。なお、磁性キャリア粒子２００と複合粒子１５は、両者間に働く静電気力やファンデルワールス力によって結合して、複合キャリア粒子２０５を形成する。

バックアップロール１３０は、マグネットロール１４０の上方に配置されている。また、バックアップロール１３０の近傍には、バックアップロール１３０と平行に搬送ロール１３５が配置されている。バックアップロール１３０及び搬送ロール１３５は、集電箔３を、その長手方向ＤＬに沿った搬送方向ＤＭに搬送する（図１参照）。具体的には、搬送ロール１３５は、集電箔３の第１表面３ｂに接触して、集電箔３をバックアップロール１３０に向けて搬送する。

また、バックアップロール１３０には、バックアップロール１３０を回転駆動させるモータ（不図示）が連結されている。これにより、バックアップロール１３０は、図１において時計回りに回転し、当該バックアップロール１３０の外周面１３０ｍに集電箔３の第２表面３ｃが接触する態様で、搬送ロール１３５から送られてきた集電箔３を外周面１３０ｍに巻き付けるようにして、集電箔３をロールプレス装置１０５に向けて搬送する。

マグネットロール１４０は、バックアップロール１３０の外周面１３０ｍに沿って周方向に搬送される集電箔３の下方に第１間隙Ｋ１を空けて、バックアップロール１３０に平行に配置されると共に、粒子混合部１２０の上方に配置されている。なお、マグネットロール１４０は、バックアップロール１３０の下方に第３間隙Ｋ３を空けて配置されている。本実施形態では、第３間隙Ｋ３の大きさは４．０ｍｍであり、第１間隙Ｋ１の大きさは、第３間隙Ｋ３よりも集電箔３の厚み分だけ（本実施形態では１２μｍ）小さい。

マグネットロール１４０は、外周面１４０ｍに生じた磁力Ｆｇによって、複合キャリア粒子２０５を外周面１４０ｍに吸着可能に構成されている。このマグネットロール１４０は、粒子混合部１２０に存在する複合キャリア粒子２０５を、当該マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに磁気吸着しつつ、第１間隙Ｋ１（成膜領域ＭＲ）に向けて当該マグネットロール１４０の周方向に搬送する。なお、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに生じる磁力Ｆｇの大きさは、マグネットロール１４０の周方向位置によって異なっており、外周面１４０ｍのうち、後述する成膜領域ＭＲを形成する成膜領域形成部１４０ｍｐ（第１磁石１４３Ｎ１が径方向内側に存在する部位、図４参照）において最も強い。

具体的には、マグネットロール１４０は、図４に示すように、アルミニウムからなる円筒状の金属筒１４１と、この金属筒１４１の内部に金属筒１４１と同軸に配置された、５極構造を有する円柱状のマグネット部１４３とを有する。金属筒１４１の外周面１４１ｍは、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍをなす。この金属筒１４１には、金属筒１４１を回転駆動させるモータ（不図示）が連結されており、これにより、金属筒１４１は、図１において反時計回りに回転する。なお、この金属筒１４１の周速（マグネットロール１４０の周速）を変更することにより、活物質層５の目付量を調整できる。

一方、マグネット部１４３は、固定されており回転しない。マグネット部１４３は、マグネットロール１４０のロール軸に直交する断面が、それぞれ扇状の５つのフェライト磁石からなる磁石（第１磁石１４３Ｎ１、第２磁石１４３Ｓ１、第３磁石１４３Ｓ２、第４磁石１４３Ｎ２、及び第５磁石１４３Ｓ３）により構成されている。第１磁石１４３Ｎ１及び第４磁石１４３Ｎ２は、それぞれ、径方向外側にＮ極を有する磁石であり、第２磁石１４３Ｓ１、第３磁石１４３Ｓ２、及び第５磁石１４３Ｓ３は、それぞれ、径方向外側にＳ極を有する磁石である（図１及び図４参照）。このうち第１磁石１４３Ｎ１は、上方に配置されており、金属筒１４１、及び、バックアップロール１３０で搬送される集電箔３を介して、バックアップロール１３０に対向する。図１において、この第１磁石１４３Ｎ１から反時計回りに、第２磁石１４３Ｓ１、第３磁石１４３Ｓ２、第４磁石１４３Ｎ２、第５磁石１４３Ｓ３が配置されている。

直流電源１５０は、バックアップロール１３０とマグネットロール１４０との間に直流電圧Ｖｄを印加して、第１間隙Ｋ１を含む成膜領域ＭＲにおいて、マグネットロール１４０によって搬送されている複合キャリア粒子２０５に含まれていた複合粒子１５を、バックアップロール１３０によって搬送されている集電箔３に向けて空中移動（飛翔）させて、集電箔３の第１表面３ｂ上に複合粒子１５を堆積させる（図１及び図５参照）。

具体的には、直流電源１５０は、その正極がマグネットロール１４０に、負極がバックアップロール１３０に電気的に接続されている。なお、バックアップロール１３０は接地されている。本実施形態では、この直流電源１５０により、マグネットロール１４０の電位が－６００Ｖ、バックアップロール１３０の電位が０Ｖとなるため、マグネットロール１４０とバックアップロール１３０との間に直流電圧Ｖｄ＝－６００Ｖが掛けられる（図５参照）。

これにより、バックアップロール１３０に巻きつけられて搬送される集電箔３とマグネットロール１４０との第１間隙Ｋ１を含む成膜領域ＭＲにおいて、静電気力Ｆｓが生じる。本実施形態では、マグネットロール１４０に吸着して搬送されている複合キャリア粒子２０５に含まれていた複合粒子１５が、第１間隙Ｋ１を含む成膜領域ＭＲ（飛翔領域）において、集電箔３に向けて空中移動（飛翔）して、集電箔３との間に働く静電気力Ｆｓによって集電箔３の第１表面３ｂに引きつけられて付着（吸着）する（図１及び図５参照）。

スキージ１２７は、粒子混合部１２０の上方において、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに対して第２間隙Ｋ２を空けてマグネットロール１４０の側方に配置されている。また、このスキージ１２７は、箱体１２１の上方側壁部１２１ｃに対して第４間隙Ｋ４を空けて上方側壁部１２１ｃの側方に配置されている。すなわち、スキージ１２７は、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに対して第２間隙Ｋ２を空けて、且つ、箱体１２１の上方側壁部１２１ｃに対して第４間隙Ｋ４を空けて、マグネットロール１４０と上方側壁部１２１ｃとの間に配置されている（図１及び図２参照）。なお、図１及び図２では、複合キャリア粒子２０５等の図示を一部省略している。

このスキージ１２７は、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに磁気吸着して第１間隙Ｋ１（成膜領域ＭＲ）に向かって搬送される複合キャリア粒子２０５からなる複合キャリア粒子層２１０を均して、複合キャリア粒子層２１０の厚みを第２間隙Ｋ２の寸法に調整する（図１及び図３参照）。このスキージ１２７は、剛体（金属体）である平板状のスキージブレードであり、粒子混合部１２０の上方で、箱体１２１の図示しない側壁部（図１において紙面手前側と奥側に位置する２つの側壁部）に固定されて、不動とされている。

また、ロールプレス装置１０５は、第１加熱加圧ロール１７１と、この第１加熱加圧ロール１７１の下方に第５間隙Ｋ５を空けて第１加熱加圧ロール１７１に平行に配置された第２加熱加圧ロール１７３とを有する。第１加熱加圧ロール１７１及び第２加熱加圧ロール１７３には、それぞれ、これらを回転駆動させるモータ（不図示）が連結されている。また、第１加熱加圧ロール１７１及び第２加熱加圧ロール１７３には、それぞれヒータ（不図示）が内蔵されている。このロールプレス装置１０５は、活物質層形成装置１０３によって作製されて搬送される電極シート１（集電箔３上に活物質層５が形成されたシート）を、第１加熱加圧ロール１７１と第２加熱加圧ロール１７３との間で、ホットロールプレスする。

次に、本実施形態の電極シート１の製造方法について説明する。まず、粒子混合部１２０において、複合粒子１５と磁性キャリア粒子２００とを混合して、磁性キャリア粒子２００の表面に複合粒子１５が付着した複合キャリア粒子２０５を作製する。続いて、粒子混合部１２０において作製された複合キャリア粒子２０５を、マグネットロール１４０の下側において、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに吸着させる。具体的には、粒子混合部１２０の第２攪拌翼１２４と第３攪拌翼１２５によって上方のマグネットロール１４０に向けて送られた複合キャリア粒子２０５が、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに生じている磁力Ｆｇによって、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに吸着する。

マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに吸着した複合キャリア粒子２０５からなる複合キャリア粒子層２１０は、マグネットロール１４０の回転に伴って上方に移動し、スキージ１２７によって均される（図３参照）。その後、この複合キャリア粒子層２１０は、マグネットロール１４０の回転に伴って、第１間隙Ｋ１を含む成膜領域ＭＲまで移動する。また、バックアップロール１３０によって、集電箔３が長手方向ＤＬに沿った搬送方向ＤＭ搬送される。

ところで、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに生じる磁力Ｆｇの大きさは、成膜領域ＭＲを形成する成膜領域形成部１４０ｍｐ（図４参照）において最も強くなる。このため、マグネットロール１４０によって搬送されて成膜領域ＭＲに達した複合キャリア粒子２０５（複合キャリア粒子層２１０を形成していた複合キャリア粒子２０５）は、複数の複合キャリア粒子２０５が線状に連なった磁気穂２２０を形成する（図５参照）。そして、成膜領域ＭＲにおいて、磁気穂２２０が形成されるときに複合キャリア粒子２０５に加わる振動や、磁気穂２２０の揺動（振動）などによって、複合キャリア粒子２０５に含まれる複合粒子１５が磁性キャリア粒子２００の表面から脱離して、集電箔３に向けて空中移動（飛翔）する。そして、この複合粒子１５は、集電箔３との間に働く静電気力Ｆｓによって集電箔３の第１表面３ｂに引きつけられて、集電箔３の第１表面３ｂに付着（吸着）する（図１及び図５参照）。これにより、集電箔３の第１表面３ｂ上には、複合粒子１５（活物質粒子１１とバインダ粒子１３）が堆積した活物質層５が連続して形成される。なお、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに磁気吸着している磁性キャリア粒子２００は、そのまま外周面１４０ｍ上に残る。

その後、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに吸着したまま残った磁性キャリア粒子２００は、マグネットロール１４０の回転に伴って反時計回りに下方に移動する。そして、Ｓ極同士が隣り合う第２磁石１４３Ｓ１と第３磁石１４３Ｓ２との境界部１４０ｍｑ（図４参照）で、外周面１４０ｍから剥がれ落ち、粒子混合部１２０の収容部１２１ｂ内に戻る。その後、この磁性キャリア粒子２００は、粒子混合部１２０において複合粒子１５と混合され、新たな複合粒子１５が付着して複合キャリア粒子２０５を形成する。このようにして、帯状の集電箔３と、集電箔３の第１表面３ｂ上に形成された活物質層５とを備える電極シート１（図６参照）が作製される。

続いて、上述のようにして、活物質層形成装置１０３によって作製されて搬送される電極シート１（集電箔３上に活物質層５が形成されたシート）を、ロールプレス装置１０５によってホットロールプレスする。これにより、集電箔３上の活物質層５が圧密化されると共に、活物質層５中のバインダ粒子１３が軟化（または溶融）して結着作用を生じる。これにより、活物質層５中の活物質粒子１１同士がバインダ粒子１３によって結着すると共に、活物質層５がバインダ粒子１３によって集電箔３に結着した電極シート１（図６参照）が作製される。この電極シート１は、例えば、リチウムイオン二次電池の電極シート（負極シートまたは正極シート）として用いることができる。また、本実施形態では、集電箔３の第１表面３ｂのみに活物質層５を形成したが、第２表面３ｃにも活物質層５を形成するようにしても良い。

ところで、従来の活物質層形成装置では、複合キャリア粒子２０５がマグネットロール１４０によって搬送されて第２間隙Ｋ２（マグネットロール１４０の外周面１４０ｍとスキージとの間隙）を通過した後、当該複合キャリア粒子２０５を構成する磁性キャリア粒子２００の表面から複合粒子１５が脱落し、スキージ上に落下して、スキージ上に堆積してしまうことがあった。スキージ上に堆積した複合粒子１５は、活物質層５の形成に寄与しないので、スキージ上に堆積する複合粒子１５が増えるほど、歩留まりが低下することになる。

これに対し、本実施形態の活物質層形成装置１０３では、スキージ１２７が、当該スキージ１２７上に落下した複合粒子１５を粒子混合部１２０へ戻す構造を有する。具体的には、スキージ１２７の上面（上側を向く面）が、マグネットロール１４０側（図１において左側）とは反対側（図１において右側）を向く傾斜面１２７ｂ（下方に向かうにしたがってマグネットロール１４０から遠ざかる形態の傾斜面１２７ｂ）とされている。この傾斜面１２７ｂの傾斜角度θは、図２に示すように、複合粒子１５（複合粒子１５が堆積した堆積物）の安息角よりも大きい。なお、傾斜面１２７ｂの傾斜角度θとは、傾斜面１２７ｂが水平面ＨＬとなす角度のうち小さい方の角度である（図２参照）。本実施形態では、スキージ１２７（スキージブレード）の平面状の上面が、マグネットロール１４０側とは反対側を向いて水平面ＨＬに対して角度θをなすように、平板形状のスキージ１２７を斜めに取り付けている。なお、本実施形態の複合粒子１５（複合粒子１５が堆積した堆積物）の安息角は約５０°であり、傾斜面１２７ｂの傾斜角度θは６０°である。

このようなスキージ１２７を備える活物質層形成装置１０３では、図３に示すように、スキージ１２７の傾斜面１２７ｂ上に落下した複合粒子１５は、スキージ１２７の傾斜面１２７ｂを滑り落ち、第４間隙Ｋ４を通って下方に落下し、スキージ１２７の下方に位置する粒子混合部１２０に戻る。すなわち、本実施形態の活物質層形成装置１０３では、「スキージ１２７上に落下した複合粒子１５を粒子混合部１２０へ戻す構造」として、「傾斜面１２７ｂ」を有する。これにより、本実施形態の活物質層形成装置１０３では、スキージ１２７上に堆積して活物質層５の形成に寄与しなくなる複合粒子１５の量を低減することができるので、歩留まりを向上させることができる。

＜実施例１と比較例１＞
実施例１として、前述の活物質層形成装置１０３を用いて、長さ１ｍの電極シート１を作製した。なお、本実施例１では、粒子混合部１２０（収容部１２１ｂ）に、２５０ｇの磁性キャリア粒子２００と２６．５ｇの複合粒子１５を収容して、電極シート１の作製を開始している。また、比較例１として、実施例１の活物質層形成装置１０３と比較して、スキージ１２７の取り付け角度のみが異なる活物質層形成装置を用いて、長さ１ｍの電極シート１を作製した。その後、スキージ１２７上に堆積した複合粒子１５の量を調査した。この比較例１では、スキージ１２７の上面を水平にしている。

実施例１と比較例１について、長さ１ｍの電極シート１を作製した後、スキージ１２７上に堆積した複合粒子１５の量を調査した。比較例１では、約０．９ｇの複合粒子１５がスキージ１２７上に堆積していた。すなわち、粒子混合部１２０（収容部１２１ｂ）に収容した複合粒子１５の約３．４％が、スキージ１２７上に堆積していた。

一方、実施例１では、スキージ１２７上に複合粒子１５が存在せず、粒子混合部１２０（収容部１２１ｂ）に残存する複合粒子１５の量が、比較例１に比べて、比較例１のスキージ１２７上に堆積した複合粒子１５の量だけ多かった。すなわち、実施例１では、スキージ１２７の傾斜面１２７ｂ上に落下した複合粒子１５が、スキージ１２７の傾斜面１２７ｂを滑り落ちて、スキージ１２７の下方に位置する粒子混合部１２０に戻った。以上の結果より、本実施形態の活物質層形成装置１０３では、スキージ１２７上に堆積して活物質層５の形成に寄与しなくなる複合粒子１５の量を低減することができるので、歩留まりを向上させることができるといえる。

＜変形形態＞
本変形形態の活物質層形成装置３０３は、実施形態の活物質層形成装置１０３と比較して、スキージ３２７のみが異なり、その他は同様である（図７参照）。本変形形態のスキージ３２７は、図７に示すように、ロールからなるスキージロール３２７である。このスキージロール３２７は、粒子混合部１２０の上方においてマグネットロール１４０に平行に配置され、マグネットロール１４０の回転方向とは逆方向に回転する構造を有する。詳細には、スキージロール３２７は、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに対して第２間隙Ｋ２を空けてマグネットロール１４０の側方に配置されると共に、箱体１２１の上方側壁部１２１ｃに対して第４間隙Ｋ４を空けて上方側壁部１２１ｃの側方に配置されている（図７参照）。

このスキージロール３２７は、マグネットロール１４０の外周面１４０ｍに磁気吸着して第１間隙Ｋ１（成膜領域ＭＲ）に向かって搬送される複合キャリア粒子２０５からなる複合キャリア粒子層２１０を均して、複合キャリア粒子層２１０の厚みを第２間隙Ｋ２の寸法に調整する（図８参照）。なお、スキージロール３２７の周速は、マグネットロール１４０の周速よりも速い。

さらに、このようなスキージロール３２７を備える活物質層形成装置３０３では、図８に示すように、スキージロール３２７の外周面３２７ｂ上に落下した複合粒子１５が、スキージロール３２７の回転によって、第４間隙Ｋ４を通ってスキージロール３２７の外周面３２７ｂから下方に落ちて、粒子混合部１２０に戻る。すなわち、本変形形態の活物質層形成装置３０３では、「スキージ３２７上に落下した複合粒子１５を粒子混合部１２０へ戻す構造」として、「スキージロール３２７（スキージロール３２７が回転する構造）」を有する。これにより、本変形形態の活物質層形成装置３０３では、スキージ３２７上に堆積して活物質層５の形成に寄与しなくなる複合粒子１５の量を低減することができるので、歩留まりを向上させることができる。

以上において、本発明を実施形態及び変形形態に即して説明したが、本発明は前記実施形態等に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることは言うまでもない。例えば、実施形態では、複合粒子として、活物質粒子１１と、活物質粒子１１の表面に結合したバインダ粒子１３とからなる複合粒子１５を用いたが、活物質粒子と、活物質粒子の表面に結合したバインダ粒子及び導電粒子とからなる複合粒子を用いるようにしても良い。

１ 電極シート
３ 集電箔
５ 活物質層
１１ 活物質粒子
１３ バインダ粒子
１５ 複合粒子
１０３ 活物質層形成装置
１２０ 粒子混合部
１２７ スキージ（スキージブレード）
３２７ スキージロール（スキージ）
１３０ バックアップロール
１４０ マグネットロール
１５０ 直流電源
２００ 磁性キャリア粒子
２０５ 複合キャリア粒子

Claims (3)

1. 帯状の集電箔上に、活物質粒子及びバインダ粒子を含む活物質層を形成する、活物質層形成装置において、
   前記活物質粒子の表面に前記バインダ粒子が結合した複合粒子と、磁性キャリア粒子とを混合して、前記磁性キャリア粒子の表面に前記複合粒子が付着した複合キャリア粒子を作製する粒子混合部と、
   前記集電箔をその長手方向に沿った搬送方向に搬送するバックアップロールと、
   前記バックアップロールの外周面に沿って周方向に搬送される前記集電箔に第１間隙を空けて、前記バックアップロールに平行に配置されると共に、前記粒子混合部の上方に配置されたマグネットロールであって、前記粒子混合部に位置する前記複合キャリア粒子を、当該マグネットロールの外周面に磁気吸着して前記第１間隙に向けて当該マグネットロールの周方向に搬送するマグネットロールと、
   前記バックアップロールと前記マグネットロールとの間に直流電圧を印加して、前記第１間隙を含む成膜領域において、前記マグネットロールによって搬送されている前記複合キャリア粒子に含まれていた前記複合粒子を、前記バックアップロールによって搬送されている前記集電箔に向けて空中移動させて、前記集電箔上に前記複合粒子を堆積させる直流電源と、
   前記粒子混合部の上方において、前記マグネットロールの外周面に対して第２間隙を空けて前記マグネットロールの側方に配置されたスキージであって、前記マグネットロールの前記外周面に磁気吸着して前記第１間隙に向かって搬送される前記複合キャリア粒子からなる複合キャリア粒子層を均して、前記複合キャリア粒子層の厚みを前記第２間隙の寸法に調整するスキージと、を備え、
   前記スキージは、当該スキージ上に落下した前記複合粒子を前記粒子混合部へ戻す構造を有する
   活物質層形成装置。
2. 請求項１に記載の活物質層形成装置であって、
   前記スキージは、前記粒子混合部の上方に固定された剛体であり、
   前記スキージの上面は、前記マグネットロール側とは反対側を向く傾斜面であって、その傾斜角度が前記複合粒子の安息角よりも大きい傾斜面であり、
   前記スキージの前記傾斜面上に落下した前記複合粒子が、前記傾斜面を滑り落ちて前記粒子混合部に戻るように構成されている
   活物質層形成装置。
3. 請求項１に記載の活物質層形成装置であって、
   前記スキージは、
   前記粒子混合部の上方において前記マグネットロールに平行に配置されて、前記マグネットロールの回転方向とは逆方向に回転するロールからなるスキージロールであり、
   前記スキージロールの外周面上に落下した前記複合粒子が、前記スキージロールの回転によって前記スキージロールの外周面から下方に落ちて前記粒子混合部に戻るように構成されている
   活物質層形成装置。

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