JP2022049182A - 蓄電デバイス用外装材、蓄電デバイス及び蓄電デバイス用外装材の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】成形加工後においてフクレの発生を抑制しうる蓄電デバイス用外装材を提供する。【解決手段】蓄電デバイス用外装材１は、基材層３、金属層２及びシーラント層４を備える。外装材１の内側表面１ａにおける山頂点の算術平均曲Ｓｐｃ、五点山領域高さＳ５ｐ、スムースラフクロスオーバーＳＲＣ、エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ、コア部のレベル差Ｓｋ、極点高さＳｘｐ、二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ、最小自己相関長さＳａｌ、コア部の空間の容積Ｖｖｃ及びコア部の体積Ｖｍｃをそれぞれａ～ｊとするとき、下の式１で定義されるＦの値が０よりも大きい。Ｆ＝－６．０－０．１３ａ－０．５１ｂ＋０．００００７３ｃ－３．９ｄ＋０．９１ｅ＋１．５ｆ－３．９ｇ＋０．０２７ｈ＋２．１ｉ＋２．３ｊ …（式１）。【選択図】図１
Description
本発明は、携帯機器（例：スマートフォン、タブレット）、電気自動車（ハイブリッド自動車を含む）などに使用される電池、コンデンサなどの蓄電デバイス用の外装材、蓄電デバイス、及び蓄電デバイス用外装材の製造方法に関する。
蓄電デバイスとして例えば電池では、蓄電デバイス本体としての電池本体は外装体により外装されている。この外装材として、外側層としての基材層と、内側層としてのシーラント層と、これら両層間に配置されたバリア層としての金属層とを積層状に備えた積層体からなる外装材が知られている。
外装材において、基材層とシーラント層はそれぞれ所定の樹脂からなり、金属層は所定の金属箔（例：アルミニウム箔）からなる。一般に、基材層と金属層はこれら両層間に介在された接着剤層により互いに接着されており、金属層とシーラント層はこれら両層間に介在された接着剤層により互いに接着されている。
この外装材により電池本体（蓄電デバイス本体）を外装する場合、外装材に電池本体を収容するための空間を形成するため、外装材が容器状などの所定形状になるように外装材に対して張り出し成形加工や深絞り成形加工などの所定の成形加工が施される。
この際の外装材の成形加工性を高めるため、特許文献１は、外装材の内側表面であるシーラント層の表面の算術平均粗さ（中心線平均粗さ）Ｒａが０．０５μｍ～１μｍであることを開示している。また、特許文献２は、外装材の内側表面であるシーラント層の表面が凹凸形状を有するとともに、その算術平均粗さＲａが３．０μｍ～２０．０μｍであることを開示している。
而して、外装材が上述のように所定形状に成形加工された後において、外装材の外側表面にフクレ（凸状の変形・膨らみ）が生じてしまうことがあった。このフクレの発生原因について本発明者らは鋭意研究実験したところ、次のことが判明した。
すなわち、外装材の各種強度（例：接着剤層の接着強度）を高めるために外装材をエージングする場合には、外装材をコイル状に巻回して製作した外装材コイルに対してエージングが行われるのが一般的である。また、外装材を保管や輸送する場合にも、やはり外装材を巻回して製作した外装材コイルを保管や輸送することが一般的である。
外装材コイルを製作するために外装材を巻回する際、外装材コイルの中心部で巻きずれが起こらないにするため、外装材に高い張力を加えた状態で外装材はコイル状に巻回される。その際、巻回した外装材間に少なからず空気が閉じ込められることがある。外装材間に空気が閉じ込められた状態で外装材コイルがエージングされたり外装材コイルの保管や輸送時に外装材コイルが高温状態に曝されたりすると、外装材間に閉じ込められた空気層が熱膨張して外装材を圧迫する。その後、外装材コイルの温度が室温に戻ったり外装材コイルにおける外装材の張力が緩められたりすると、空気層が消滅する。すると、外装材の基材層及びシーラント層は樹脂からなるので樹脂の復元力で元の形状に戻るが、外装材の金属層は復元しにくいため空気層の熱膨張による圧迫痕が金属層に残る。この圧迫痕が成形加工後の外装材にフクレが起こる起点となる。以上のことが判明した。
そこで、本発明者らは、外装材コイルの外装材間に空気が閉じ込められないようにするため、外装材の内側表面や外側表面の算出平均粗さＲａを調整することを考えた。
ここで、上記特許文献１及び２の発明は、外装材コイルの外装材間に空気が閉じ込められないようにすることを狙ったものではないが、外装材の内側表面や外側表面の算出平均粗さＲａを上記特許文献１及び２に開示された範囲にすることで外装材間に空気が閉じ込められないという効果が得られるのではないかと本発明者らは予想し実験をしたところ、十分な効果は得られなかった。
本発明は上述した技術背景に鑑みてなされたもので、本発明の目的は、成形加工後においてフクレの発生を抑制しうる蓄電デバイス用外装材、これを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイス用外装材の製造方法を提供することにある。
本発明は以下の手段を提供する。
１） 外側層としての基材層と、内側層としてのシーラント層と、これら両層間に配置されたバリア層としての金属層とを備えた蓄電デバイス用外装材であって、
外装材の内側表面におけるＩＳＯ２５１７８に準拠して測定された山頂点の算術平均曲Ｓｐｃ（単位：ｍｍ－１）、五点山領域高さＳ５ｐ（単位：μｍ）、スムースラフクロスオーバーＳＲＣ（単位：μｍ２）、エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ（単位：無次元）、コア部のレベル差Ｓｋ（単位：μｍ）、極点高さＳｘｐ（単位：μｍ）、二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ（単位：％）、最小自己相関長さＳａｌ（単位：μｍ）、コア部の空間の容積Ｖｖｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）及びコア部の体積Ｖｍｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）をそれぞれａ～ｊとするとき、
次の式１で定義されるＦの値が０よりも大きい蓄電デバイス用外装材。
Ｆ＝－６．０－０．１３ａ－０．５１ｂ＋０．００００７３ｃ－３．９ｄ＋０．９１ｅ＋１．５ｆ－３．９ｇ＋０．０２７ｈ＋２．１ｉ＋２．３ｊ …（式１）。
外装材の内側表面におけるＩＳＯ２５１７８に準拠して測定された山頂点の算術平均曲Ｓｐｃ（単位：ｍｍ－１）、五点山領域高さＳ５ｐ（単位：μｍ）、スムースラフクロスオーバーＳＲＣ（単位：μｍ２）、エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ（単位：無次元）、コア部のレベル差Ｓｋ（単位：μｍ）、極点高さＳｘｐ（単位：μｍ）、二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ（単位：％）、最小自己相関長さＳａｌ（単位：μｍ）、コア部の空間の容積Ｖｖｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）及びコア部の体積Ｖｍｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）をそれぞれａ～ｊとするとき、
次の式１で定義されるＦの値が０よりも大きい蓄電デバイス用外装材。
Ｆ＝－６．０－０．１３ａ－０．５１ｂ＋０．００００７３ｃ－３．９ｄ＋０．９１ｅ＋１．５ｆ－３．９ｇ＋０．０２７ｈ＋２．１ｉ＋２．３ｊ …（式１）。
２） 前記山頂点の算術平均曲Ｓｐｃが－４０ｍｍ－１～－５００ｍｍ－１の範囲である前項１記載の蓄電デバイス用外装材。
３） 前記シーラント層はポリプロピレンからなる多層フィルムで形成されている前項１又は２記載の蓄電デバイス用外装材。
４） 前項１～３のいずれかに記載の蓄電デバイス用外装材により蓄電デバイス本体が外装されている蓄電デバイス。
５） 外側層としての基材層と、内側層としてのシーラント層と、これら両層間に配置されたバリア層としての金属層とを備えた、蓄電デバイス用外装材の製造方法であって、
外装材の内側表面におけるＩＳＯ２５１７８に準拠して測定された山頂点の算術平均曲Ｓｐｃ（単位：ｍｍ－１）、五点山領域高さＳ５ｐ（単位：μｍ）、スムースラフクロスオーバーＳＲＣ（単位：μｍ２）、エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ（単位：無次元）、コア部のレベル差Ｓｋ（単位：μｍ）、極点高さＳｘｐ（単位：μｍ）、二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ（単位：％）、最小自己相関長さＳａｌ（単位：μｍ）、コア部の空間の容積Ｖｖｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）及びコア部の体積Ｖｍｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）をそれぞれａ～ｊとするとき、
複数の外装材の中から下の式１で定義されるＦの値が０よりも大きい外装材を選別し、
選別した外装材をコイル状に巻回した状態でエージングする、蓄電デバイス用外装材の製造方法。
Ｆ＝－６．０－０．１３ａ－０．５１ｂ＋０．００００７３ｃ－３．９ｄ＋０．９１ｅ＋１．５ｆ－３．９ｇ＋０．０２７ｈ＋２．１ｉ＋２．３ｊ …（式１）。
外装材の内側表面におけるＩＳＯ２５１７８に準拠して測定された山頂点の算術平均曲Ｓｐｃ（単位：ｍｍ－１）、五点山領域高さＳ５ｐ（単位：μｍ）、スムースラフクロスオーバーＳＲＣ（単位：μｍ２）、エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ（単位：無次元）、コア部のレベル差Ｓｋ（単位：μｍ）、極点高さＳｘｐ（単位：μｍ）、二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ（単位：％）、最小自己相関長さＳａｌ（単位：μｍ）、コア部の空間の容積Ｖｖｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）及びコア部の体積Ｖｍｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）をそれぞれａ～ｊとするとき、
複数の外装材の中から下の式１で定義されるＦの値が０よりも大きい外装材を選別し、
選別した外装材をコイル状に巻回した状態でエージングする、蓄電デバイス用外装材の製造方法。
Ｆ＝－６．０－０．１３ａ－０．５１ｂ＋０．００００７３ｃ－３．９ｄ＋０．９１ｅ＋１．５ｆ－３．９ｇ＋０．０２７ｈ＋２．１ｉ＋２．３ｊ …（式１）。
本発明は以下の効果を奏する。
前項１では、上記式１で定義されるＦの値が０よりも大きい場合、外装材の内側表面が適度な凹凸形状を有し、外装材をコイル状に巻回した際に外装材同士の密着が抑制されるため、外装材間に空気が閉じ込められにくくなる。そのため、外装材を所定形状に成形加工した後において外装材の外側表面にフクレが生じるのを抑制できる。
前項２では、外装材コイルの外装材間に空気が確実に閉じ込められにくくなり、そのため外装材において圧迫痕の発生が確実に抑制される。これにより外装材にフクレが生じるのを確実に抑制できる。
前項３では、外装材を成形加工した後において外装材の接合予定部をヒートシールにより容易に接合することができる。
前項４では、フクレの発生が抑制された外装材により外装された蓄電デバイスを提供できる。
前項５では、成形加工後においてフクレが生じるのを抑制できる外装材を確実に得ることができる。
本発明の実施形態について図面を参照して以下に説明する。
図１に示すように、本発明の一実施形態に係る蓄電デバイス用外装材１は、外側層としての基材層３と、内側層としてのシーラント層４と、これら両層３、４間に配置されたバリア層としての金属層２とを積層状に備えた積層体からなる。なお、図１中の符号「１ａ」は外装材１の内側表面であり、符号「１ｂ」は外装材１の外側表面である。
外装材１において、基材層３と金属層２とシーラント層４はこの記載の順に積層状に接合一体化されている。詳述すると、基材層３と金属層２は例えばドライラミネート法により第１接着剤層５ａを介して互いに接着されており、金属層２とシーラント層４は例えばドライラミネート法により第２接着剤層５ｂを介して互いに接着されている。
この外装材１は一般に長尺な帯状のものであって、蓄電デバイス本体を外装材１により外装する前に外装材１は所定長さや所定形状に裁断されて使用される。
外装材１を保管や搬送する場合、図２に示すように外装材１をコイル状に巻回して製作した外装材コイル１０を保管や搬送するのが一般的である。この保管時や搬送時に外装材コイル１０は３５℃～７０℃という室温（２５℃）よりも高い温度に曝されることがある。
また、外装材１の各種強度（例：接着剤層５ａ、５ｂの接着強度）を高めるために外装材１をエージングする場合、やはり外装材１をコイル状に巻回して製作した外装材コイル１０に対してエージングが行われるのが一般的である。この際に外装材コイル１０はエージング（詳述すると人工エージング）のために所定のエージング装置により３５℃～６５℃という室温よりも高い温度に曝される。
ここで本実施形態では、外装材１の内側表面１ａにおけるＩＳＯ２５１７８に準拠して測定される三次元表面性状パラメータ（Ｓｐｃ、Ｓ５ｐ、ＳＲＣ、Ｓａｆｃ、Ｓｋ、Ｓｘｐ、Ｓｄｒ、Ｓａｌ、Ｖｖｃ及びＶｍｃ）の値を用いてＦを次の式１で定義する。
Ｆ＝－６．０－０．１３ａ－０．５１ｂ＋０．００００７３ｃ－３．９ｄ＋０．９１ｅ＋１．５ｆ－３．９ｇ＋０．０２７ｈ＋２．１ｉ＋２．３ｊ …（式１）。
式１においてａ～ｊは次の三次元表面性状パラメータの値を意味しており、各括弧内はその単位である。
ａ：山頂点の算術平均曲Ｓｐｃ（単位：ｍｍ－１）
ｂ：五点山領域高さＳ５ｐ（単位：μｍ）
ｃ：スムースラフクロスオーバーＳＲＣ（単位：μｍ２）
ｄ：エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ（単位：無次元）
ｅ：コア部のレベル差Ｓｋ（単位：μｍ）
ｆ：極点高さＳｘｐ（単位：μｍ）
ｇ：二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ（単位：％）
ｈ：最小自己相関長さＳａｌ（単位：μｍ）
ｉ：コア部の空間の容積Ｖｖｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）
ｊ：コア部の体積Ｖｍｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）。
ｂ：五点山領域高さＳ５ｐ（単位：μｍ）
ｃ：スムースラフクロスオーバーＳＲＣ（単位：μｍ２）
ｄ：エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ（単位：無次元）
ｅ：コア部のレベル差Ｓｋ（単位：μｍ）
ｆ：極点高さＳｘｐ（単位：μｍ）
ｇ：二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ（単位：％）
ｈ：最小自己相関長さＳａｌ（単位：μｍ）
ｉ：コア部の空間の容積Ｖｖｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）
ｊ：コア部の体積Ｖｍｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）。
本実施形態の外装材１では、Ｆの値（この値を以下では「Ｆ値」ともいう）が０よりも大きくなければならない（即ちＦ＞０）。
Ｆ値が０よりも大きい場合、外装材１の内側表面１ａが適度な凹凸形状を有し、外装材１をコイル状に巻回した際に外装材１、１同士の密着が抑制されて、外装材１、１間に空気が閉じ込められにくくなる。そのため、外装材コイル１０が上述のように高温状態に曝された場合でも外装材１（詳述すると外装材１の金属層２）において圧迫痕の発生が抑制される。これにより、外装材１を所定形状に成形加工した後において外装材１の外側表面１ｂにフクレが生じるのを抑制できる。Ｆ値の上限は限定されるものではなく、通常１０以下である。
さらに、山頂点の算術平均曲Ｓｐｃは－４０ｍｍ－１～－５００ｍｍ－１の範囲であることが好ましい。この場合、外装材コイル１０の外装材１、１間に空気が確実に閉じ込められにくくなり、そのため外装材１において圧迫痕の発生が確実に抑制される。これにより外装材１にフクレが生じるのを確実に抑制できる。Ｓｐｃの特に好適な範囲は－４０ｍｍ－１～－１００ｍｍ－１である。
ここで、フクレとは、外装材１を容器状などの所定形状に成形加工した後において外装材１の外側表面１ｂに発生する凸状の変形・膨らみのことである。フクレの大きさ（直径）は一般に１０ｍｍ以上である。
上述の三次元表面性状パラメータの値は、上述したようにＩＳＯ２５１７８に準拠して測定されたものであり、具体的には白色光干渉顕微鏡法（垂直走査型低コヒーレンス干渉法）などにより測定される。
次に、外装材１を構成する基材層３、金属層２及びシーラント層４について以下に説明する。
＜基材層３＞
基材層３は樹脂からなり、詳述するとシーラント層４を介して実施される熱融着時の温度において耐熱性を有する樹脂などからなる。具体的には基材層３は、二軸延伸ポリアミドフィルム、二軸延伸ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）フィルム、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、二軸延伸ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）フィルムなどで形成されることが好ましい。上述のポリアミドフィルムとしては、６ナイロンフィルム、６，６ナイロンフィルム、ＭＸＤナイロンフィルムなどが用いられる。基材層３がフィルムで形成される場合、基材層３を形成するフィルムを以下ではシーラントフィルムという。また、基材層３は必ずしもフィルムで形成されたものでなくてもよく、例えば樹脂コート層からなるものであってもよい。なお、基材層３は単層で形成されていてもよいし複層で形成されていてもよい。
基材層３は樹脂からなり、詳述するとシーラント層４を介して実施される熱融着時の温度において耐熱性を有する樹脂などからなる。具体的には基材層３は、二軸延伸ポリアミドフィルム、二軸延伸ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）フィルム、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、二軸延伸ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）フィルムなどで形成されることが好ましい。上述のポリアミドフィルムとしては、６ナイロンフィルム、６，６ナイロンフィルム、ＭＸＤナイロンフィルムなどが用いられる。基材層３がフィルムで形成される場合、基材層３を形成するフィルムを以下ではシーラントフィルムという。また、基材層３は必ずしもフィルムで形成されたものでなくてもよく、例えば樹脂コート層からなるものであってもよい。なお、基材層３は単層で形成されていてもよいし複層で形成されていてもよい。
さらに、基材層３は、シーラント層４を構成する全ての樹脂に対して１０℃以上高い融点を有する樹脂からなることが好ましく、特に２０℃以上高い融点を有する樹脂からなることが好ましい。
基材層３の厚さは限定されるものではなく、好ましくは９μｍ～５０μｍである。
なお、基材層３の外側表面にはマットコート層（図示せず）などが形成されていてもよい。
＜金属層２＞
金属層２は金属箔などからなる。具体的には金属層２は、アルミニウム箔、銅箔、ステンレス鋼箔、チタン箔、ニッケル箔、クラッド箔などで形成される。
金属層２は金属箔などからなる。具体的には金属層２は、アルミニウム箔、銅箔、ステンレス鋼箔、チタン箔、ニッケル箔、クラッド箔などで形成される。
金属層２が金属箔で形成される場合、金属箔の両表面のうち少なくとも一方（特に好ましくはシーラント層４側の表面）に化成処理層などの下地処理層（図示せず）が形成されていることが好ましい。この場合、電池デバイス本体中の含有物（例：電池本体中の電解液）による金属層２の腐食を抑制できる。
金属箔への化成処理は例えば次の方法で行われる。すなわち、脱脂処理を行った金属箔の表面に、
１）リン酸と、
クロム酸と、
フッ化物の金属塩及びフッ化物の非金属塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液；
２）リン酸と、
アクリル系樹脂、キトサン誘導体樹脂及びフェノール系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂と、
クロム酸及びクロム（III）塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液；
３）リン酸と、
アクリル系樹脂、キトサン誘導体樹脂及びフェノール系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂と、
クロム酸及びクロム（III）塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、
フッ化物の金属塩及びフッ化物の非金属塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液；
上記１）～３）のうちのいずれかの水溶液を塗工した後、乾燥することにより、化成処理を施す。
１）リン酸と、
クロム酸と、
フッ化物の金属塩及びフッ化物の非金属塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液；
２）リン酸と、
アクリル系樹脂、キトサン誘導体樹脂及びフェノール系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂と、
クロム酸及びクロム（III）塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液；
３）リン酸と、
アクリル系樹脂、キトサン誘導体樹脂及びフェノール系樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂と、
クロム酸及びクロム（III）塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、
フッ化物の金属塩及びフッ化物の非金属塩からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物と、を含む混合物の水溶液；
上記１）～３）のうちのいずれかの水溶液を塗工した後、乾燥することにより、化成処理を施す。
金属層２の厚さは限定されるものではなく、好ましくは２０μｍ～１００μｍである。
＜シーラント層４＞
シーラント層４は熱可塑性樹脂（例：ポリオレフィン系樹脂）などからなる。具体的にはシーラント層４はポリオレフィンフィルムなどで形成される。ポリオレフィンフィルムとしては無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルムなどが用いられる。
シーラント層４は熱可塑性樹脂（例：ポリオレフィン系樹脂）などからなる。具体的にはシーラント層４はポリオレフィンフィルムなどで形成される。ポリオレフィンフィルムとしては無延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）フィルムなどが用いられる。
さらに、シーラント層４は単層からなるものであってもよいが、特に、図１に示すように多層からなるものであることが好ましく、更に多層フィルムで形成されることが好ましい。多層フィルムの層数が二層である場合、多層フィルムは、外装材１の内側表面１ａ側に配置される最内層４ａと外装材１の金属層２側に配置される最外層４ｂとを有し、多層フィルムの層数が三層以上である場合、多層フィルムは上述した最内層４ａ及び最外層４ｂとこれら両層４ａ、４ｂ間に配置された少なくとも一つの中間層（図示せず）とを有する。
さらに、多層フィルムはポリプロピレンからなることが好ましい。この場合、外装材１を成形加工した後において外装材１の接合予定部をヒートシールにより容易に接合することができる。より好ましくは、多層フィルムは、ポリプロピレンランダム共重合体（ｒＰＰ）層とポリプロピレンブロック共重合体（ｂＰＰ）層とが二層以上積層された状態で一体化されたものであることが良い。特に、ｒＰＰ層がシーラント層４を構成する複数の層のうちシーラント層４の最内層４ａとして配置されていることが好ましい。
シーラント層４の厚さは限定されるものではなく、好ましくは２０μｍ～１００μｍである。
さらに、シーラント層４は滑剤を含有する層を含むことが好ましい。この場合、外装材コイル１０の外装材１、１間の摩擦が低減され、そのため、コイル状に巻回された外装材１の内側表面１ａ及び外側表面１ｂの損傷を抑制できるし、外装材１、１間に空気が確実に閉じ込められにくくなるため、外装材１にフクレが生じるのを確実に抑制できる。特に、シーラント層４における滑剤を含有する層は、シーラント層４の少なくとも最内層４ａとして配置されていることが好ましい。この場合、滑剤による上述の効果を確実に奏しうる。
＜滑剤＞
滑剤は、外装材１の成形加工時における外装材１の滑り性を向上させて外装材１の成形加工性を高めるためのものであり、更に、外装材１をコイル状に巻回した際に外装材コイル１０の外装材１、１間の摩擦を低減して外装材１の内側表面１ａ及び外側表面１ｂの損傷を抑制するためのものである。滑剤は、一般に、シーラント層４を形成する樹脂への添加によりシーラント層（樹脂）４に含有される。
滑剤は、外装材１の成形加工時における外装材１の滑り性を向上させて外装材１の成形加工性を高めるためのものであり、更に、外装材１をコイル状に巻回した際に外装材コイル１０の外装材１、１間の摩擦を低減して外装材１の内側表面１ａ及び外側表面１ｂの損傷を抑制するためのものである。滑剤は、一般に、シーラント層４を形成する樹脂への添加によりシーラント層（樹脂）４に含有される。
具体的に滑剤としては、飽和脂肪酸アミド（例：ラウリン酸アミド、パルミチン酸アミド、ステアリン酸アミド、ベヘン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド）、不飽和脂肪酸アミド（例：オレイン酸アミド、エルカ酸アミド）、置換アミド（例：Ｎ－オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ－ステアリルステアリン酸アミド、Ｎ－ステアリルオレイン酸アミド、Ｎ－オレイルステアリン酸アミド、Ｎ－ステアリルエルカ酸アミド）、メチロールアミド（例：メチロールステアリン酸アミド）、飽和脂肪酸ビスアミド（例：メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスヒドロキシステアリン酸アミド、エチレンビスベヘン酸アミド、ヘキサメチレンビスステアリン酸アミド、ヘキサメチレンビスベヘン酸アミド、ヘキサメチレンヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’－ジステアリルアジピン酸アミド、Ｎ，Ｎ’－ジステアリルセバシン酸アミド）、不飽和脂肪酸ビスアミド（例：エチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスエルカ酸アミド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミド、Ｎ，Ｎ’－ジオレイルアジピン酸アミド、Ｎ，Ｎ’－ジオレイルセバシン酸アミド）、脂肪酸エステルアミド（例：ステアロアミドエチルステアレート）、芳香族系ビスアミド（例：ｍ－キシリレンビスステアリン酸アミド、ｍ－キシリレンビスヒドロキシステアリン酸アミド、Ｎ，Ｎ’－システアリルイソフタル酸アミド）などが用いられる。
滑剤の含有量は限定されるものではないが、シーラント層４が単層からなる場合、滑剤の含有量はシーラント層４に対して１００ｐｐｍ～７０００ｐｐｍの範囲であることが好ましく、またシーラント層４が多層からなり且つシーラント層４の少なくとも最内層４ａに滑剤が含有されている場合、滑剤の含有量はシーラント層４の最内層４ａに対して１００ｐｐｍ～７０００ｐｐｍの範囲であることが好ましい。
ここで、外装材１のシーラント層４が滑剤を含有している場合において、外装材コイル１０が上述のように高温状態に曝されると、外装材１のシーラント層４中の滑剤が外装材１の内側表面１ａ上に僅かに滲み出て当該内側表面１ａに非常に薄い滑剤層（図示せず）が形成されるとともに、更に、この滲み出た滑剤が外装材１の外側表面１ｂに転移されて当該外側表面１ｂにも非常に薄い滑剤層（図示せず）が形成される。
しかるに、各滑剤層の厚さは通常、数ｎｍであり、そのため、各滑剤層の存在は上述した三次元表面性状パラメータの値及びＦ値に殆ど影響しないことが本発明者らにより確認されている。
＜接着剤層５ａ、５ｂ＞
第１接着剤層５ａの接着剤は限定されるものではなく、具体的に接着剤として、ポリウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂などの接着剤（２液硬化型接着剤を含む）が例示される。
第１接着剤層５ａの接着剤は限定されるものではなく、具体的に接着剤として、ポリウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂などの接着剤（２液硬化型接着剤を含む）が例示される。
第２接着剤層５ｂの接着剤は限定されるものではなく、具体的に接着材として、オレフィン系樹脂、酸変性オレフィン系樹脂、エポキシ系樹脂などの接着剤（２液硬化型接着剤を含む）が例示される。
各接着剤層５ａ、５ｂを金属層２の対応する表面に塗工する方法は限定されるものではなく、例えば各接着剤層５ａ、５ｂをグラビア塗工により塗工する方法が挙げられる。
ここで、成形加工後においてフクレが生じるのを抑制できる外装材を確実に得ることができる方法は次のとおりである。
すなわち、複数の外装材の中からＦ値が０よりも大きい外装材を選別し、選別した外装材をコイル状に巻回した状態でエージングする。これにより、成形加工後においてフクレが生じるのを抑制できる外装材を確実に得ることができる。この際のエージング条件は限定されるものではなく、好ましくはエージング温度３０℃～５０℃であることがよい。この場合、接着剤層５ａ、５ｂの接着強度などの外装材１の各種強度を確実に高めることができる。エージング時間は例えば３日～１４日である。
また、Ｆ値が０よりも大きい外装材１を確実に得ることができる方法は次のとおりである。
すなわち、外装材１の内側表面１ａの三次元表面性状パラメータの値は、第２接着剤層５ｂのシーラントフィルム（シーラント層４）側の表面の凹凸形状とシーラントフィルムの内側表面の表面性状とに主に依存する。そこで、Ｆ値が０よりも大きくなるような、第２接着剤層５ｂの表面の凹凸形状とシーラントフィルムの内側表面の表面性状との組合せを予め実験により設計しておき、この組合せで外装材を製造することにより、Ｆ値が０よりも大きい外装材を確実に得ることができる。なお、シーラントフィルムの上述した内側表面とは、シーラントフィルムの両表面のうち外装材１の内側表面１ａとなる側の表面である。
第２接着剤層５ｂの表面の凹凸形状の設計方法は限定されるものではなく、例えば第２接着剤層５ｂを金属層２の表面にグラビア塗工により塗工する場合には、グラビア塗工条件（例：グラビアロールのメッシュ形状、線数及び深さ）の調整により第２接着剤層５ｂの表面の凹凸形状を設計することができる。
シーラントフィルムの内側表面の表面性状は、アンチブロッキング剤のフィルムへの添加量の調整、フィルムの型押し処理などにより設計することができる。
本実施形態の外装材１は、図３及び４に示すように、蓄電デバイスとして例えばリチウムイオン二次電池２５を外装するために用いられる。
リチウムイオン二次電池２５は、図４に示すように、蓄電デバイス本体としての略直方体状の電池本体２４と、電池本体２４を包囲した状態に収容する外装容器２０とを具備する。外装容器２０は、外装容器本体２１と、外装容器本体２１に対応する外装蓋体２２とを備えている。
外装容器本体２１は、上記実施形態の外装材１をその内側表面１ａが内側に向くように所定の成形加工（例：張り出し成形加工、深絞り成形加工）により容器状に成形加工して製作されたものである。外装容器本体２１の内側表面１ａにおける中央部には電池本体２４を収容する凹所２１ｂが形成されており、外装容器本体２１の外周部には外側に屈曲した、接合予定部としてのフランジ部２１ａが形成されている。
外装蓋体２２は、上記実施形態の外装材１を成形加工しないで平坦な状態で用いたものである。
電池２５では、図３に示すように、電池本体２４が外装容器本体２１の凹所２１ｂに収容されるとともに、外装蓋体２２がその内側表面１ａを電池本体２４側（下側）に向けて外装容器本体２１上に配置されており、そして外装容器本体２１のフランジ部２１ａ（接合予定部）のシーラント層４（図１参照）と外装蓋体２２の接合予定部としての外周部２２ａのシーラント層４（図１参照）とがヒートシールにより密封状態に接合（熱融着）されることにより、電池本体２４が外装容器２０（外装材１）で包囲された状態の電池２５が形成されている。
なお、図３中の符号「２３」は、外装容器本体２１のフランジ部２１ａのシーラント層４と外装蓋体２２の外周部２２ａのシーラント層４との接合部（熱融着部）である。
電池２５において、外装容器本体２１を形成する外装材１の内側表面１ａは電池本体２４側に向いており、外装蓋体２２を形成する外装材１の内側表面１ａも電池本体２４側に向いている。
なお、電池本体２４に接続されたタブリードの先端部は外装容器２０の外側に導出されているが、図３及び４ではタブリードは図示省略されている。
以上で本発明の一実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で様々に変更可能である。
また本発明では、外装材により外装される蓄電デバイス本体は、リチウムイオン二次電池などの各種電池の電池本体であることに限定されるものではなく、その他に各種キャパシタのキャパシタ本体、各種コンデンサのコンデンサ本体などであってもよい。
本発明の具体的な実施例及び比較例を以下に示す。ただし、本発明は下記実施例に限定されるものではない。
＜実施例及び比較例＞
金属層として厚さ４０μｍの長尺な帯状のアルミニウム箔（材質：Ａ８０２１－Ｏ（ＪＩＳ Ｈ４１６０規定））を準備した。そして、アルミニウム箔の両表面にクロメート処理を施すことで下地処理層としての化成皮膜を形成した。
金属層として厚さ４０μｍの長尺な帯状のアルミニウム箔（材質：Ａ８０２１－Ｏ（ＪＩＳ Ｈ４１６０規定））を準備した。そして、アルミニウム箔の両表面にクロメート処理を施すことで下地処理層としての化成皮膜を形成した。
次いで、アルミニウム箔の一方の表面に２液硬化型のウレタン系接着剤層（第１接着剤層）を介して基材層を形成する厚さ２５μｍの長尺な帯状の二軸延伸６ナイロンフィルムをドライラミネート法により接着し、コイル状に巻回した。ドライラミネート法による接着は、ゴムニップロールと１００℃に加熱されたラミネートロールとの間でアルミニウム箔と二軸延伸６ナイロンフィルムとを挟圧することにより行った。また、アルミニウム箔の一方の表面への第１接着剤層の塗工はグラビア塗工により行った。
その後、コイル状に巻回した上述のアルミニウム箔を６０℃で７～１０日間エージングした。
次いで、アルミニウム箔の他方の表面に２液硬化型のマレイン酸変性ポリプロピレン接着剤層（第２接着剤層）を介してシーラント層を形成する厚さ８０μｍの長尺な帯状のシーラントフィルムをドライラミネート法により接着し、コイル状に巻回した。ドライラミネート法による接着は、ゴムニップロールと１００℃に加熱されたラミネートロールとの間でアルミニウム箔とシーラントフィルムとを挟圧することにより行った。また、アルミニウム箔の他方の表面への第２接着剤層の塗工はグラビア塗工により行った。
上述のシーラントフィルムとしては、滑剤を含有するポリプロピレンからなるｒＰＰ層／ｂＰＰ層／ｒＰＰ層の３層共押出しの無延伸フィルムを用いた。滑剤としてはエルカ酸アミドを用いた。滑剤の含有量は各層１０００ｐｐｍであった。
その後、接着剤層の接着強度などの外装材の強度を高めるため、コイル状に巻回した上述のアルミニウム箔を４０℃で７～１０日間エージングした。
次いで、このアルミニウム箔を繰り出してその全長に亘って検品し、そして圧迫痕などの外観不良が発生していないアルミニウム箔を再度コイル状に巻回することにより外装材コイルを製作した。外装材コイルの幅は２４０ｍｍであり、巻き長さは２５０ｍであった。また、外装材の第１接着剤層の厚さは４μｍであり、第２接着剤層の厚さは２μｍであった。
内側表面の表面性状が異なる複数のシーラントフィルムを用いたり第２接着剤層のシーラントフィルム側の表面の凹凸形状を変更したりすることにより内側表面の表面性状が異なる複数の外装材の外装材コイルを、上述した外装材コイルの製作方法に従って製作した。
次いで、各外装材コイルの外装材の内側表面における三次元表面性状パラメータＳｐｃ、Ｓ５ｐ、ＳＲＣ、Ｓａｆｃ、Ｓｋ、Ｓｘｐ、Ｓｄｒ、Ｓａｌ、Ｖｖｃ及びＶｍｃを測定した。この際に適用した具体的な測定方法は後述する。そして、これらのパラメータの値を用いてＦ値を上記式１に従って算出した。
次いで、これらの外装材コイルを４０℃で２日間保管し、その後、保管環境を室温２５℃に移して３日間保管した。
次いで、各外装材コイルの外装材をその全長に亘って目視で検査し、各外装材に圧迫痕などの外観不良が発生しているか否かを調べた。その結果を表１及び２に示す。
これらの表における「外観不良」欄中の符号の意味は次のとおりである。
○：外観不良の発生箇所が０であった（即ち外装材に外観不良が無かった）。
×：外観不良の発生箇所が１箇所以上であった。
表１及び２から分かるように、Ｆ値が０よりも大きい場合、即ち実施例１～２０の外装材には圧迫痕などの外観不良が無かった。したがって、Ｆ値が０よりも大きい場合、外装材を成形加工した後において外装材にフクレが生じるのを抑制できる。
さらに、表１の「Ｓｐｃ」欄と表２の「Ｓｐｃ」欄とから分かるように、Ｓｐｃが－４０ｍｍ－１～－５００ｍｍ－１の範囲である場合、Ｆ値を確実に０よりも大きくすることができ、したがって外観不良の発生を確実に抑制するにはＳｐｃが－４０ｍｍ－１～－５００ｍｍ－１の範囲であることが好適であることを確認し得た。
<<三次元表面性状パラメータの測定方法>>
上述した三次元表面性状パラメータの値の測定方法は次のとおりである。
上述した三次元表面性状パラメータの値の測定方法は次のとおりである。
外装材の内側表面における縦１０００μｍ×横１０００μｍの正方形状の測定対象領域について、三次元表面性状パラメータの値をＩＳＯ２５１７８に準拠して白色光干渉顕微鏡法（垂直走査型低コヒーレンス干渉法）により測定した。
この測定に使用した装置は走査型白色干渉顕微鏡「ＶＳ１３３０」（株式会社日立ハイテク製）であり、その面空間分解能は３５０ｎｍであり、その垂直方向の分解能は０．０１ ｎｍであった。
本発明は、リチウムイオン二次電池（ＬＩＢ）、リチウムイオンキャパシタ（ＬＩＣ）、電気二重層キャパシタ（ＥＤＬＣ）、全固体電池などの蓄電デバイス用の外装材及び蓄電デバイスに利用可能である。
１：外装材
１ａ：内側表面
１ｂ：外側表面
２：金属層
３：基材層
４：シーラント層
５ａ、５ｂ：接着剤層
１０：外装材コイル
２０：外装容器
２４：電池本体（蓄電デバイス本体）
２５：リチウムイオン二次電池（蓄電デバイス）
１ａ：内側表面
１ｂ：外側表面
２：金属層
３：基材層
４：シーラント層
５ａ、５ｂ：接着剤層
１０：外装材コイル
２０：外装容器
２４：電池本体（蓄電デバイス本体）
２５：リチウムイオン二次電池（蓄電デバイス）
Claims (5)
- 外側層としての基材層と、内側層としてのシーラント層と、これら両層間に配置されたバリア層としての金属層とを備えた蓄電デバイス用外装材であって、
外装材の内側表面におけるＩＳＯ２５１７８に準拠して測定された山頂点の算術平均曲Ｓｐｃ（単位：ｍｍ－１）、五点山領域高さＳ５ｐ（単位：μｍ）、スムースラフクロスオーバーＳＲＣ（単位：μｍ２）、エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ（単位：無次元）、コア部のレベル差Ｓｋ（単位：μｍ）、極点高さＳｘｐ（単位：μｍ）、二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ（単位：％）、最小自己相関長さＳａｌ（単位：μｍ）、コア部の空間の容積Ｖｖｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）及びコア部の体積Ｖｍｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）をそれぞれａ～ｊとするとき、
下の式１で定義されるＦの値が０よりも大きい蓄電デバイス用外装材。
Ｆ＝－６．０－０．１３ａ－０．５１ｂ＋０．００００７３ｃ－３．９ｄ＋０．９１ｅ＋１．５ｆ－３．９ｇ＋０．０２７ｈ＋２．１ｉ＋２．３ｊ …（式１）。 - 前記山頂点の算術平均曲Ｓｐｃが－４０ｍｍ－１～－５００ｍｍ－１の範囲である請求項１記載の蓄電デバイス用外装材。
- 前記シーラント層はポリプロピレンからなる多層フィルムで形成されている請求項１又は２記載の蓄電デバイス用外装材。
- 請求項１～３のいずれかに記載の蓄電デバイス用外装材により蓄電デバイス本体が外装されている蓄電デバイス。
- 外側層としての基材層と、内側層としてのシーラント層と、これら両層間に配置されたバリア層としての金属層とを備えた、蓄電デバイス用外装材の製造方法であって、
外装材の内側表面におけるＩＳＯ２５１７８に準拠して測定された山頂点の算術平均曲Ｓｐｃ（単位：ｍｍ－１）、五点山領域高さＳ５ｐ（単位：μｍ）、スムースラフクロスオーバーＳＲＣ（単位：μｍ２）、エリアルフラクタルコンプレキシティーＳａｆｃ（単位：無次元）、コア部のレベル差Ｓｋ（単位：μｍ）、極点高さＳｘｐ（単位：μｍ）、二乗平均平方根傾斜Ｓｄｒ（単位：％）、最小自己相関長さＳａｌ（単位：μｍ）、コア部の空間の容積Ｖｖｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）及びコア部の体積Ｖｍｃ（単位：ｍＬ／ｍ２）をそれぞれａ～ｊとするとき、
複数の外装材の中から下の式１で定義されるＦの値が０よりも大きい外装材を選別し、
選別した外装材をコイル状に巻回した状態でエージングする、蓄電デバイス用外装材の製造方法。
Ｆ＝－６．０－０．１３ａ－０．５１ｂ＋０．００００７３ｃ－３．９ｄ＋０．９１ｅ＋１．５ｆ－３．９ｇ＋０．０２７ｈ＋２．１ｉ＋２．３ｊ …（式１）。
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