JP2022027534A - リチウム電池の熱暴走抑制剤及び関連応用 - Google Patents
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Abstract
Description
現在の熱暴走抑制の方法は、安全機構の起動場所によって、電池セル外側と電池セル内側の2つに分類できる。電池セル外側のタイプの場合、デジタル演算シミュレーションを用いるモニタリングシステムを利用する。電池セル内側のタイプの場合、更に、物理的方法又は化学的方法に分けられる。電池セル外側のデジタルモニタリングシステムでは、電池セル外側で専用の保護回路及び専用の管理システムを利用して、使用プロセス中の電池の安全性モニタリングを強化する。電池セル内側の物理タイプ、例えば、サーマルシャットダウンセパレータの場合、電池セルの高温において、セパレータの孔が閉鎖されてイオンの通過を遮断する。
a.モノマー又はオリゴマーを電解質に添加する。温度が上昇すると、重合が起こり、イオン移動速度を低下させる。従って、イオン伝導度は温度上昇と共に低下し、セル内の電気化学反応速度が低速になる。
b.正温度係数(PTC)抵抗材料を、正極層又は負極層と隣接する集電層との間に挟む。電池セルの温度が上昇すると、電気絶縁能力が強化される。正極層又は負極層と隣接する集電層との間の電力伝送効率が低下し、電気化学反応速度も低下する。
c.正極活物質の表面に改質層を形成する。電池セルの温度が上昇すると、改質層は密なフィルムに形を変え、これは電荷移動の抵抗を増大して、電気化学反応速度を低下させる。
極性溶液供給剤14は、極性溶液を放出して、金属イオン(A)及び両性金属イオン(B)をリチウム電池の電気化学反応系内に運ぶ。金属イオン(A)が非リチウムアルカリ金属イオンから選択される場合、好ましくは、ナトリウムイオン、カリウムイオン、又はこれらの組み合わせから選択される。金属イオン(A)がアルカリ土類金属イオンから選択される場合、好ましくは、ベリリウムイオン、マグネシウムイオン、又はカルシウムイオンから選択される。両性金属イオン(B)は、アルミニウムイオン又は亜鉛イオンである。極性溶液供給剤14は、吸熱分解して水を放出する水放出性化合物又は純水である。
不動態化組成物供給剤12は、溶液又は無水粉末である。不動態化組成物供給剤12が無水物である場合、極性溶液供給剤14によって放出された極性溶液が不動態化組成物供給剤12と作用して、金属イオン(A)と両性金属イオン(B)とを解離及び放出し得る。上記の「運ぶ」は、極性溶液が、金属イオン(A)及び両性金属イオン(B)の伝送媒体として機能することを意味する。
正極活物質は、リチウムイオンが脱離した状態であり、電位がより高い。更に、結晶格子が不安定であることから、結晶格子が容易に崩壊し、酸素放出能力及び熱エネルギーを激しく放出する能力がより高い。従って、上記において、正極活物質は高電位かつ高エネルギーの状態にあると定義される。金属イオン(A)が、リチウムイオン脱離のサイトを埋めた(即ち、インターカレーション)場合、正極活物質の電位が低下し、正極活物質の結晶格子は比較的安定となる。更に、正極活物質の結晶格子の安定性は高くなり、酸素放出能力は低下し、熱エネルギーを激しく放出する能力が低下する。従って、上記において、正極活物質は、金属イオン(A)との反応後に不動態化状態にあり、低電位かつ低エネルギーの結晶性状態と定義される。
負極活物質はリチウムイオンが挿入された状態にあり、電位がより低い。加えて、負極活物質は、正極活物質から放出された酸素を受け取ることから、負極活物質は激しく燃焼して熱エネルギーを放出しやすい。従って、負極活物質は不安定であり、熱エネルギーを放出する能力がより高い。従って、上記において、負極活物質は低電位かつ高エネルギーの状態にあると定義される。金属イオン(A)及び両性金属イオン(B)が、リチウムイオンが挿入された負極活物質と作用すると、リチウムイオンは捕捉され、ケイ素-炭素などの負極活物質の基材と共にポリマー化合物を形成する。正極活物質の酸素放出能力の低下だけでなく、負極活物質が熱エネルギーを激しく放出する能力も低下する。従って、上記において、負極活物質は、金属イオン(A)及び両性金属イオン(B)と反応後に不動態化状態にあり、高電位かつ低エネルギーのポリマー化合物状態として定義される。この状態で、負極活物質はジオポリマーに形を変え、これは環境にやさしいセメントである。
極性溶液供給剤14の材料が純水である場合、極性溶液供給剤14を収容するために使用されるカプセル26の材料は、水に容易に溶解しない材料、例えば、エチルセルロース、ポリエチレン、ポリメタクリレート、硝酸セルロース、シリコーン、パラフィン、カルナウバろう、ステアリン酸、脂肪族アルコール、ステアリルアルコール、脂肪酸、炭化水素樹脂、モノアシルグリセロール、ジアシルグリセロール及びトリアシルグリセロールから選択される。
図4に示すように、電気化学反応系の電解質などの外部環境が不動態化組成物供給剤12及び極性溶液供給剤14に影響するのを防止するため、保護層がフィルム型熱暴走抑制材10の上にコーティングされ、別の隔離機構として作用する。更に、溶媒を必要としないフィルム形成剤16を使用して、不動態化組成物供給剤12及び極性溶液供給剤14と混合し、熱プレスプロセスによって、フィルム型熱暴走抑制材10を形成する。従って、溶媒を除去するための乾燥プロセスは不要である。溶媒を必要としないフィルム形成剤16は、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)であってもよい。他方、溶媒を必要とするフィルム形成剤16は、好ましくは、約80℃で溶媒を除去する材料、例えば、アセトンを溶媒として使用するポリ(フッ化ビニリデン-ヘキサフルオロプロピレン)(PVDF-HFP)、ブタノンを溶媒として使用するポリウレタン(PU)、又は水を溶媒として使用するスチレン-ブタジエンゴム(SBR)、カルボキシメチルセルロース(CMC)若しくはポリアクリル酸(PAA)から選択される。
図5を参照する。熱暴走抑制材10の極性溶液供給剤14は、構造支持材22に取り付けられている。不動態化組成物供給剤12は、フィルム形成剤16と混合されて、フィルム17を形成する。不動態化組成物供給剤12と極性溶液供給剤14の直接接触によって生じる不安定性を回避するため、保護層18を構造支持材22の外面にコーティングして隔離機構として作用させてもよい。フィルム17の外面は、保護層18も含む。構造支持材22は、ポリマー、例えば、ポリアクリル酸(PAA)、ポリアクリル酸ナトリウム(ナトリウムポリアクリレート)、カルボキシメチルセルロース(CMC)、ポリウレタンポリマー、グアーガム、アルギン酸ナトリウム塩、ポリエチレンイミン(PEI)、ポリエチレンオキシド(PEO)、及びポリビニルピロリドン(PVP)で作製されてもよい。構造支持材22が不織布などの繊維である場合、当該材料は、ポリプロピレン(PP)、ポリエチレンテレフタレート(PET)など又はガラス繊維であってもよい。構造支持材22はまた、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)及びポリカーボネート(PC)で構成されてもよい。加えて、構造支持材22は、溶液を吸収する能力があるゲル状態の材料、例えばアルギン酸ナトリウム及びポリアクリル酸ナトリウムから選択され、これは溶液状態の化合物を直接吸収できる。構造支持材22がゲル状態の材料から選択される場合、孔を有する他の構造支持材、例えば、不織繊維も混合されてもよい。
図6Cを参照する。化合物121、122は、極性溶液供給剤14及びフィルム形成剤16と混合され、カプセル26で封入されて、それぞれフィルムを形成する。保護方法又はフィルム形成方法は、当業者によって変形又は組み合わされてもよい。かかる変形は、本発明の精神及び範囲からの逸脱とみなすべきではない。
セラミック粉末36は、イオン伝導性を有してもイオン伝導性がなくてもよく、又は電解質(液体又は固体にかかわらず)と混合されてもよい。これらの実施形態において、カプセル26を利用して、不動態化組成物供給剤12及び極性溶液供給剤14が互いに反応すること、又は所定の温度に達しないときに電気化学反応系中の成分と反応することを防止するための保護機構として作用する。
本発明の熱暴走抑制材10は、リチウム電池30の第1集電層302の表面上に配置される。第1集電層302は、正極集電層でも負極集電層でもよい。第1集電層302の温度が所定の温度、例えば70~130℃に達すると、熱は熱暴走抑制材10に伝達され、熱暴走抑制材10は、非リチウムアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン又はこれらの組み合わせなどの金属イオン(A)及び両性金属イオン(B)を放出する。極性溶液は、金属イオン(A)及び両性金属イオン(B)を、貫通孔303を介して電気化学反応へと運び、正極活物質及び負極活物質との反応を実施する。
電気化学反応系は、この閉鎖空間内に配置され、第1集電層302に隣接する第1活物質層308と、第2集電層304に隣接する第2活物質層310とを含む。第1活物質層308及び第2活物質層310は、それぞれ正極活物質及び負極活物質である。セパレータ312は、第1活物質層308と第2活物質層310との間に位置し、イオン伝導特性及び電気絶縁特性を有する。電解質系は、閉鎖空間内に位置し、イオン移動に使用するため第1活物質層308及び第2活物質層310に含浸又は混合されている。加えて、第1活物質層308及び第2活物質層310は、導電性材料及び接着材料を更に含んでもよい。これらの部分は本発明の技術的特徴ではないことから、本明細書では詳細な説明は省く。
更に、従来技術と比較すると、本発明の熱暴走抑制方法は、熱暴走を引き起こす最大エネルギーを発生する電気化学反応全体の主な反応体である活物質上で直接実施される。更に、非リチウムアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン又はこれらの組み合わせなどの金属イオン(A)は、獲得された熱エネルギーによって動かされて正極のリチウムイオン脱離部分を埋め(即ち、インターカレーション)、格子を再配置して新たな安定状態を形成すると同時に、熱エネルギーを消費する。
更に、構造的不安定性によって生じる酸素の放出及びそれから誘導される連鎖制御不能反応が抑制される。リチウムイオンが挿入された負極活物質は、非リチウムアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン又はこれらの組み合わせ、及びアルミニウムイオンなどの金属イオン(A)と作用し、より低エネルギーのポリマー化合物を形成する。従って、正極活物質及び負極活物質の両方が低エネルギーで留まってリチウム電池の安全性を改善し、リチウム電池の熱暴走を効果的かつ素早く停止する。
Claims (24)
- 熱暴走抑制剤であって、
金属イオン(A)及び両性金属イオン(B)を放出するための不動態化組成物供給剤であって、前記金属イオン(A)は非リチウムアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン又はこれらの組み合わせから選択されることを特徴とする、不動態化組成物供給剤と、
極性溶液供給剤と、
前記不動態化組成物供給剤及び/又は前記極性溶液供給剤を封入して、前記不動態化組成物供給剤と前記極性溶液供給剤とを分離する隔離機構であって、前記熱暴走抑制剤の温度が所定の温度に達すると、前記隔離機構は機能しなくなり、前記極性溶液供給剤は極性溶液を放出して、前記金属イオン(A)及び前記両性金属イオン(B)を、不動態化のためにリチウム電池の正極活物質及び負極活物質に運び、電気化学反応を終了させる、隔離機構と、を含む、
熱暴走抑制剤。 - 前記不動態化組成物供給剤は、無水物であり、前記極性溶液供給剤は、吸熱分解して水を放出する水放出性化合物であり、前記隔離機構は、孔を有するポリマー層であることを特徴とする、請求項1に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記金属イオン(A)は、ナトリウムイオン、カリウムイオン、又はこれらの組み合わせから選択されることを特徴とする、請求項1に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記両性金属イオン(B)は、アルミニウムイオン、亜鉛イオン、又はこれらの組み合わせであることを特徴とする、請求項1に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記隔離機構は、カプセルであることを特徴とする、請求項1に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記カプセルは、感温分解材料又は極性溶液に溶解する可溶性材料で作製されていることを特徴とする、請求項5に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記極性溶液供給剤は、吸熱分解して水を放出する水放出性化合物であることを特徴とする、請求項1に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記極性溶液供給剤は、純水であることを特徴とする、請求項1に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記極性溶液供給剤は、前記純水よりも沸点が高い親水性材料と共に添加されることを特徴とする、請求項8に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記不動態化組成物供給剤及び/又は前記極性溶液供給剤は、フィルム形成剤と混合されて、又構造支持材に取り付けられて、フィルムを形成することを特徴とする、請求項1に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記隔離機構は、前記フィルム上の保護層コーティングであることを特徴とする、請求項10に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記構造支持材は、紙、ポリマー繊維、ゲルポリマー、又はガラス繊維から選択されることを特徴とする、請求項10に記載の熱暴走抑制剤。
- 前記所定の温度は、70~130℃であることを特徴とする、請求項1に記載の熱暴走抑制剤。
- 電気化学反応系を含む、熱暴走を抑制する能力があるリチウム電池であって、
前記電気化学反応系は、正極活物質層と、負極活物質層と、セパレータと、電解質系と、を含み、
前記セパレータは前記正極活物質層と前記負極活物質層との間に挟まれており、
前記電解質系は前記電気化学反応系に充填されており、
前記正極活物質層、前記負極活物質層、又は前記セパレータのうちのいずれか1つ、及び電解質系は、請求項1に記載の熱暴走抑制剤を含むことを特徴とする、
リチウム電池。 - 熱暴走を抑制する能力があるリチウム電池であって、
電気化学反応系を封止及び収容する、パッケージ構成要素と、
前記電気化学反応系の外側に配置された熱暴走抑制材であって、金属イオン(A)及び両性金属イオン(B)を放出するための不動態化組成物供給剤であって、前記金属イオン(A)は、非リチウムアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン又はこれらの組み合わせから選択されることを特徴とする、不動態化組成物供給剤と、極性溶液を放出するための、極性溶液供給剤と、前記不動態化組成物供給剤及び/又は前記極性溶液供給剤を封入して、前記不動態化組成物供給剤と前記極性溶液供給剤とを分離する隔離機構であって、前記熱暴走抑制材の温度が所定の温度に達すると、前記隔離機構は機能しなくなり、前記極性溶液供給剤は極性溶液を放出して、前記金属イオン(A)及び前記両性金属イオン(B)を、不動態化のためにリチウム電池の正極活物質及び負極活物質に運び、電気化学反応を終了させる、隔離機構と、を含む、熱暴走抑制材を含む、
リチウム電池。 - 前記熱暴走抑制材は、前記電気化学反応系と前記パッケージ構成要素との間に配置されていることを特徴とする、請求項15に記載のリチウム電池。
- 前記パッケージ構成要素は、少なくとも1つの貫通孔を含むことを特徴とする、請求項15に記載のリチウム電池。
- 前記貫通孔は、前記貫通孔の開口部を閉鎖する取り外し可能なゲート層で被覆されていることを特徴とする、請求項17に記載のリチウム電池。
- 前記ゲート層は、感温分解材料、又は除去しようとする前記不動態化組成物供給剤若しくは前記極性溶液供給剤と反応する材料で構成されていることを特徴とする、請求項18に記載のリチウム電池。
- 前記パッケージ構成要素は、第1集電層、第2集電層、及び接着枠によって形成され、前記接着枠は、前記第1集電層と前記第2集電層との間に挟まれ、前記第1集電層又は前記第2集電層は前記貫通孔を含み、前記熱暴走抑制材は、前記集電層又は前記第2集電層の開放面上に配置されて前記ゲート層を被覆することを特徴とする、請求項18に記載のリチウム電池。
- 前記パッケージ構成要素は、第1集電層、第2集電層、及び接着枠によって形成され、前記接着枠は、前記第1集電層と前記第2集電層との間に挟まれ、前記第1集電層又は前記第2集電層は前記貫通孔を含み、前記熱暴走抑制材は、前記集電層又は前記第2集電層の開放面上に配置されて前記貫通孔を被覆することを特徴とする、請求項17に記載のリチウム電池。
- 前記所定の温度は、70~130℃であることを特徴とする、請求項15に記載のリチウム電池。
- 前記隔離機構は、保護層、カプセル又はこれらの組み合わせから選択されることを特徴とする、請求項15に記載のリチウム電池。
- 前記極性溶液供給剤は、吸熱分解して水を放出する水放出性化合物であることを特徴とする、請求項15に記載のリチウム電池。
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