JP2022001837A - シンチレータプレート、放射線検出装置、放射線検出システム、および、シンチレータプレートの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】シンチレータの解像度を向上し、かつ、検出量子効率の低下を抑制するのに有利な技術を提供する。【解決手段】基板の主面の上にシンチレータが配されたシンチレータプレートであって、シンチレータは、母材としてハロゲン化アルカリ金属化合物を含む複数の針状結晶を含み、複数の針状結晶のそれぞれは、銅が添加された針状結晶部と、主面と針状結晶部との間に配され、針状結晶部よりも銅の添加量が少ない初期成長部と、を含む。【選択図】図１
Description
本発明は、シンチレータプレート、放射線検出装置、放射線検出システム、および、シンチレータプレートの製造方法に関する。
医療画像診断や非破壊検査などで放射線撮影に用いられるフラットパネルディテクタ（ＦＰＤ）として、被写体を通過した放射線をシンチレータで光に変換し、シンチレータが発した光を受光素子で検出する間接変換方式のＦＰＤがある。放射線を光に変換するシンチレータには、放射線から変換された光を受光素子に効率よく伝達するために、ヨウ化セシウムなどのハロゲン化アルカリ金属化合物の針状結晶が広く用いられている。互いに隣り合う針状結晶の間には空隙が形成され、針状結晶と空気との屈折率の違いによって、針状結晶中で光が全反射を繰り返す。結果として、効果的に発した光が、受光素子に導波される。特許文献１には、シンチレータの分解能を向上させるために、成膜初期の針状結晶の結晶性を向上させ、針状結晶の太さを細くすることによって、針状結晶のサイズを抑制することが示されている。
特許文献１には、針状結晶が成長するにしたがって針状結晶の太さが太くなることが示されている。特許文献１に示されるように、成膜初期の針状結晶の太さを細くした場合、成膜初期の針状結晶間の空隙が、針状結晶の太さを細くしない場合と比較して、増えてしまう可能性がある。針状結晶間の空隙が増えると、針状結晶群の充填率が低下し、放射線を光に変換する検出量子効率（Ｄｅｔｅｃｔｉｖｅ Ｑｕａｎｔｕｍ Ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ：ＤＱＥ）が低下してしまう可能性がある。
本発明は、シンチレータの解像度を向上し、かつ、検出量子効率の低下を抑制するのに有利な技術を提供することを目的とする。
上記課題に鑑みて、本発明の実施形態に係るシンチレータプレートは、基板の主面の上にシンチレータが配されたシンチレータプレートであって、前記シンチレータは、母材としてハロゲン化アルカリ金属化合物を含む複数の針状結晶を含み、前記複数の針状結晶のそれぞれは、銅が添加された針状結晶部と、前記主面と前記針状結晶部との間に配され、前記針状結晶部よりも銅の添加量が少ない初期成長部と、を含むことを特徴とする。
上記手段によって、シンチレータの解像度を向上し、かつ、検出量子効率の低下を抑制するのに有利な技術を提供する。
以下、添付図面を参照して実施形態を詳しく説明する。なお、以下の実施形態は特許請求の範囲に係る発明を限定するものではない。実施形態には複数の特徴が記載されているが、これらの複数の特徴の全てが発明に必須のものとは限らず、また、複数の特徴は任意に組み合わせられてもよい。さらに、添付図面においては、同一若しくは同様の構成に同一の参照番号を付し、重複した説明は省略する。
また、本発明における放射線には、放射線崩壊によって放出される粒子（光子を含む）の作るビームであるα線、β線、γ線などの他に、同程度以上のエネルギを有するビーム、例えばＸ線や粒子線、宇宙線なども含みうる。
図１〜１０を参照して、本実施形態によるシンチレータプレートの構成、および、製造方法について説明する。図１は、本実施形態におけるシンチレータプレート１００の断面構造を示す図である。シンチレータプレート１００には、基板１０１の主面１０６の上にシンチレータ１０５が、配されている。シンチレータ１０５は、母材としてハロゲン化アルカリ金属化合物を含む複数の針状結晶１０３を含む。複数の針状結晶１０３のそれぞれは、銅が添加された針状結晶部１０４と、主面１０６と針状結晶部１０４との間に配され、針状結晶部１０４よりも銅の添加量が少ない初期成長部１０２と、を含む。
初期成長部１０２は、銅を含まなくてもよい。ここで、銅を含まないとは、完全に銅が添加されていない状態であってもよい。また、銅を含まないとは、現実的に、初期成長部１０２に含まれる銅を測定した際に、測定できない場合を含みうる。したがって、初期成長部１０２が銅を含まないとは、例えば、蛍光Ｘ線分析装置を用いて初期成長部１０２の組成を測定する際の定量可能な下限値以下の銅を含んでいてもよい。蛍光Ｘ線分析装置の銅を定量可能な下限値は、例えば、０．０１〜０．１ｍｏｌ％（１００〜１０００ｐｐｍ）程度である。また、初期成長部１０２が銅を含まないとは、蛍光Ｘ線分析装置を用いて初期成長部１０２の組成を測定する際の検出可能な下限値以下の銅を含んでいてもよい。蛍光Ｘ線分析装置の銅の検出下限値は、例えば、１〜１０ｐｐｍ程度である。
シンチレータ１０５は、真空蒸着などを用いて基板１０１の主面１０６の上に形成される。初期成長部１０２とは、成膜の開始直後に基板１０１の主面１０６上に形成される部分である。すなわち、初期成長部１０２は、シンチレータ１０５の材料が蒸着粒子となって、基板１０１の主面１０６上へ飛来し、針状結晶１０３のもととなる初期核を生成し、ある程度の大きさの結晶粒子へと成長する領域である。このため、初期成長部１０２は、具体的な形状や結晶方位は未だ明確に定まらない領域である。例えば、初期成長部１０２の結晶の粒径を立方体に近い形状として捉えると、初期成長部１０２における粒径の粒径は、おおよそ０．２μｍ以上かつ１．５μｍ以下の範囲でありうる。
図２は、図１のシンチレータプレート１００に対する比較例のシンチレータプレート２００を示す断面構造を示す図である。シンチレータプレート２００には、シンチレータプレート１００と同様に、基板１０１の主面１０６の上にシンチレータ２０５が、配されている。シンチレータ２０５は、母材としてハロゲン化アルカリ金属化合物を含む複数の針状結晶２０３を含む。複数の針状結晶２０３のそれぞれは、初期成長部２０２から針状結晶部２０４まで、銅が添加されている。このとき、例えば、特許文献１に示されるように、初期成長部２０２の方が、針状結晶部２０４よりも多くの銅を含んでいてもよい。
図２に示す比較例の初期成長部２０２において、母材のハロゲン化アルカリ金属の結晶粒子が、添加材料である銅を含む化合物２０６によって微細に分断された構造が形成される。これによって、初期成長部２０２の上に形成される針状結晶部２０４の柱径の微細化、および、良好な結晶性が実現できると考えられる。
一方、本実施形態において、図１に示される初期成長部１０２を形成する結晶粒子は、添加材料として銅を含まないため、粒径サイズは結晶成長と共に拡大する。基板１０１の主面１０６に平行な方向において、初期成長部１０２の最大の太さは、おおよそ１．５μｍ以上かつ２．５μｍ以下である。この初期成長部１０２の上に形成される針状結晶部１０４には、銅が添加される。このため、銅の添加を開始した時点から基板１０１の主面１０６に平行な方向における柱径の拡大は抑制される。その結果、シンチレータプレート１００は、針状結晶１０３を微細化しつつ、針状結晶１０３間の空隙部分を図２に示されるシンチレータプレート２００よりも抑制できる。このため、シンチレータプレート１００は、シンチレータ１０５の充填率の低下を改善することが可能となる。つまり、本実施形態に示されるシンチレータプレート１００は、シンチレータの解像度を向上し、かつ、検出量子効率の低下を抑制することが可能となる。
シンチレータ１０５の母材は、例えばヨウ化セシウムや臭化セシウムなど、針状結晶１０３が形成可能なハロゲン化アルカリ金属化合物から選択可能である。また、シンチレータ１０５には、発光機能を付与するための賦活材が添加されていてもよい。賦活材としては、例えば、ヨウ化タリウムや臭化タリウムなどを母材に対して０．２ｍｏｌ％以上かつ３．２ｍｏｌ％以下含むことで、タリウムが発光中心として機能し、十分な発光機能を付与できるようになる。つまり、複数の針状結晶１０３のそれぞれが、タリウムを含んでいてもよい。
本実施形態において、針状結晶部１０４には添加材料として銅が含まれる。シンチレータプレート１００の分解能と検出量子効率とを両立する観点から、針状結晶部１０４における銅の濃度が、母材に対して０．２ｍｏｌ％以上かつ５．０ｍｏｌ％以下であってもよい。さらに、針状結晶部１０４における銅の濃度は、０．４ｍｏｌ％以上かつ２．０ｍｏｌ％以下であってもよい。針状結晶部１０４に銅を添加することによって、針状結晶１０３の基板１０１の主面１０６に平行な方向における柱径を微細化する効果が得られる。銅を添加するための材料としては、例えば、ヨウ化銅や臭化銅などの化合物を用いることが可能である。
図３は、本実施形態におけるシンチレータ１０５を有するシンチレータプレート１００を形成するための成膜装置３１０の構成例を示す図である。シンチレータプレート１００は、図３に示すような、真空排気が可能なチャンバ３０４の中に、材料供給源３０１とシンチレータ１０５を成膜するための基板１０１とを配す。次いで、基板１０１の主面１０６の上に蒸着法などの成膜方法を用いて、シンチレータ１０５を形成することによって、シンチレータプレート１００が形成される。このとき、図３に示されるように、基板１０１を回転させながら成膜が行われてもよい。材料供給源３０１は、図３に示すように蒸着に用いる材料３０２ａ〜３０２ｃごとに、それぞれ別の材料供給源３０１ａ〜３０１ｃに充填して成膜を行ってもよい。本実施形態において、添加材料である銅を成膜途中から供給するため、蒸着に用いる材料３０２ｂがヨウ化銅や臭化銅などである場合、シャッター３０３が必要となる。成膜途中において、任意の温度に加熱された材料３０２ｂが充填された材料供給源３０１ｂと基板１０１との間のシャッター３０３を開閉することで、任意の膜厚領域へ銅を添加することが可能である。シャッター３０３は、添加材量の材料供給源３０１ｂだけでなく、他の材料供給源３０１ａ、３０１ｃと基板１０１との間に配されていてもよい。また、図３において、シンチレータ１０５の母材となるハロゲン化アルカリ金属化合物を蒸着するための材料３０２ａと、タリウムなどの賦活剤を添加するための材料３０２ｃと、がそれぞれ別々の材料供給源３０１ａ、３０１ｃに充填されている。しかしながら、これに限られることはなく、シンチレータ１０５の母材と賦活剤とは、１つの蒸着用の材料３０２として、１つの材料供給源３０１に充填されていてもよい。
図４は、シンチレータ１０５の針状結晶１０３の成膜過程を示す模式図である。矢印４０２は、針状結晶１０３の成長方向を示している。図４に示されるように、成膜中に、針状結晶１０３の表面４０１に熱エネルギを持った蒸着粒子４０３が飛来し、表面４０１付着する際に、蒸着粒子４０３は、表面４０１において矢印４０４に示されるように拡散する。針状結晶１０３（針状結晶部１０４）の成長中に、銅を添加することによって、針状結晶１０３の表面４０１での拡散の距離が抑制され、針状結晶部１０４において基板１０１の主面１０６に平行な方向における柱径の拡大が抑制されると考えられる。
図５（ａ）、５（ｂ）は、シンチレータ１０５の表面および側面の観察像である。シンチレータ１０５の針状結晶１０３の基板１０１の主面１０６に平行な方向における柱径のサイズや変化の評価は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）などで、シンチレータ１０５の膜表面（図５（ａ））や膜側面（図５（ｂ））を観察することよって測定可能である。ここで、シンチレータ１０５の膜表面とは、シンチレータ１０５の基板１０１とは反対の側、針状結晶部１０４の側の表面のことを指す。また、シンチレータ１０５の針状結晶１０３の基板１０１の主面１０６に平行な方向における柱径のサイズや変化の評価は、電子線後方散乱回折（ＥＢＳＤ）による結晶方位解析などから測定可能である。簡便な針状結晶１０３の柱径の評価として、図６に示すように、シンチレータ１０５の針状結晶１０３の基板１０１の主面１０６に平行な方向の面６０１を包含する最小の面積の楕円６０２の長軸６０４の長さであってもよい。また、シンチレータ１０５の針状結晶１０３の柱径とは、シンチレータ１０５の針状結晶１０３の基板１０１の主面１０６に平行な方向の面６０１に外接する円の直径の長さであってもよい。なお、図６において、６０３は、楕円６０２の短軸である。
図７は、シンチレータ１０５の膜厚と針状結晶１０３の基板１０１の主面１０６に平行な方向における柱径との関係を示す図である。銅を添加しない膜厚、例えば、０μｍ〜４０μｍの初期成長部１０２において、柱径は急激に増大する。一方、シンチレータ１０５の膜厚が、例えば、４０μｍとなったところで銅の添加を開始すると、柱径の拡大が抑制された針状結晶部１０４が成長する。つまり、基板１０１の主面１０６に平行な方向において、結晶の成長方向の単位長さあたりの初期成長部１０２の太さの増大率が、結晶の成長方向の単位長さあたりの針状結晶部１０４の太さの増大率よりも大きい、といえる。初期成長部１０２の太さの増大率は、図７に示されるように、針状結晶部１０４の太さの増大率の２倍以上であってもよい。特に、膜厚が例えば２００μｍ以上、針状結晶１０３が成長した部分において、柱径の増大が抑制されていることがわかる。
シンチレータ１０５の充填率ＰＤ［％］は、蒸着膜の重量Ｗ［ｇ］、面積Ａ［ｃｍ２］、厚さｔ［ｃｍ］、シンチレータ材料の結晶密度ｄ［ｇ／ｃｍ３］から、以下の計算式（１）で算出することが可能である。シンチレータ１０５の母材としてヨウ化セシウムを用いる場合、ヨウ化セシウムの結晶密度ｄは、ｄ＝４．５［ｇ／ｃｍ３］を用いる。
ＰＤ＝Ｗ／（Ａ×ｔ×ｄ）・・・（１）
ＰＤ＝Ｗ／（Ａ×ｔ×ｄ）・・・（１）
次いで、上述の図３に示される成膜装置３１０を用いたシンチレータ１０５の製造方法について説明する。まず、シンチレータ１０５を形成する際の基板１０１の温度の条件について説明する。成膜する基板１０１の主面１０６上へ到達した蒸着粒子の表面拡散長の観点から、成膜初期において、基板１０１の温度は、低温であることが針状結晶１０３の柱径を微細化する上で特に重要である。例えば、シンチレータ１０５の蒸着を開始する際の成膜初期の基板１０１の温度は、６０℃以下であってもよい。成膜初期の基板１０１の温度が１３０℃よりも高くなると、表面拡散の距離が長くなり、結晶サイズが肥大化し、結晶構造が乱れる、針状結晶間の隙間が維持できなくなるなど、十分な分解能特性が得られなくなる可能性がある。また、成膜初期の基板１０１の温度が低いと、輝度特性の観点から発光機能を担う賦活材の活性化が不十分になる可能性がある。さらに、成膜中に、基板１０１の温度が２０℃（例えば、室温）以下と低い場合、シンチレータ１０５の針状結晶１０３に不純物や残留ガスなどが取り込まれやすくなり、針状結晶１０３の結晶性が悪化してしまう可能性がある。したがって、シンチレータ１０５の母材となるハロゲン化アルカリ金属化合物の材料を用いて、基板１０１に針状結晶１０３の成長（成膜）を開始する際（成膜初期）の基板１０１の温度が、２０℃以上かつ６０℃以下であってもよい。これによって、シンチレータ１０５の針状結晶１０３の初期成長部１０２の柱径を微細化しつつ、結晶性の劣化を抑制することができる。
本実施形態において、シンチレータ１０５の母材となるハロゲン化アルカリ金属化合物を蒸着する材料３０２ａとしてヨウ化セシウムが、材料供給源３０１ａに充填されている。賦活剤を添加する材料３０２ｃとしてヨウ化タリウムが、材料供給源３０１ｃに充填されている。シンチレータ１０５に銅を添加するための材料３０２ｂとしてヨウ化銅が、材料供給源３０１ｂに充填されている。上述のように、シンチレータ１０５の形成工程は、基板１０１に、ハロゲン化アルカリ金属化合物の材料３０２ａおよび銅を添加するための材料３０２ｂのうち材料３０２ａを用いて、複数の針状結晶１０３の成長を開始する工程と、成長を開始する工程に次いで、材料３０２ａおよび材料３０２ｂを用いて、複数の針状結晶１０３を形成する工程と、を含む。シンチレータ１０５の複数の針状結晶１０３の成長の途中から銅を添加するために、成膜装置３１０の材料供給源３０１ｂと基板１０１との間には、シャッター３０３が配されている。材料供給源３０１ａ、３０１ｃと基板１０１との間にも、シャッター３０３が配されていてもよい。
基板１０１の温度やそれぞれの材料供給源３０１ａ〜３０１ｃの温度は、蒸着条件に応じて適宜調整可能である。シンチレータ１０５の母材の材料がヨウ化セシウムの場合、材料供給源３０１ａの温度は６７０℃から７００℃の範囲とし、賦活材の材料がヨウ化タリウムの場合、材料供給源３０１ｃの温度は３４０℃から４１０℃の範囲とすることで、必要とする添加濃度を実現することができる。また、上述のように、成膜初期の針状結晶１０３の柱径を制御するために、成膜初期における基板１０１の温度は、２０℃から６０℃の範囲にする。また、シンチレータ１０５の蒸着工程において、ヨウ化セシウムおよびヨウ化タリウムの基板１０１への供給を開始した後に、銅を添加するためのヨウ化銅の基板１０１への供給を開始する。このとき、ヨウ化銅が充填された材料供給源３０１ｂの温度を５２０℃以上とすることによって、針状結晶１０３の針状結晶部１０４を柱径の増大が抑制された形状にすることが可能である。
発光機能を担う賦活材の活性化が不十分になって発光輝度が不十分である場合、成膜後期に針状結晶１０３の結晶構造が崩れない程度まで基板１０１の温度を上昇させて、発光機能を担う賦活材を活性化させ、発光輝度を向上させることが可能である。また、シンチレータ１０５の形成後に成膜装置３１０内、または、外部のアニール装置を用いて２００℃以下で熱処理することによって、針状結晶１０３の結晶構造を維持したまま、高い分解能と輝度特性とを維持することが可能である。
ヨウ化セシウムなどのハロゲン化アルカリ金属化合物は、潮解性を示す。このため、シンチレータ１０５を防湿するための保護膜として、パリレンやフッ素樹脂、ＴＥＯＳ膜などが、スプレー法、塗布法、ＣＶＤ法などの各種コーティング法を用いて形成されてもよい。保護膜は、図３に示される成膜装置３１０のチャンバ３０４内で形成されてもよいし、チャンバ３０４からシンチレータ１０５が形成された基板１０１を取り出して形成されてもよい。例えば、基板１０１上にシンチレータ１０５が形成されたシンチレータプレート１００を成膜装置３１０から取り出した後、直ちにＣＶＤ法を用いて、シンチレータ１０５を覆うパリレンを用いた保護膜を成膜してもよい。
分解能特性の評価は、変調伝達関数（ＭＴＦ）を測定することによって、定量的に比較することができる。検出量子効率（ＤＱＥ）の評価は、電荷結合素子（ＣＣＤ）型や相補型金属酸化膜半導体（ＣＭＯＳ）型など、適当な受光素子やカメラなどの光検出器を用いて評価可能である。また、シンチレータ１０５の化学組成は、例えば、蛍光Ｘ線分析法や誘導結合プラズマ分析法によって評価することができる。結晶性は、例えば、Ｘ線回折分析法などによって評価することができる。
以下、本実施形態の実施例および比較例について説明する。図９は、以下に説明する実施例および比較例におけるシンチレータプレート１００の特性をまとめたものである。先に、比較例から説明する。
比較例
比較例は、図３に示される成膜装置３１０を用いて、ヨウ化セシウムを母材、添加元素として銅、タリウムを賦活材とする針状結晶構造の比較例のシンチレータ２０５を形成したものである。まず、材料３０２ａとして、ヨウ化セシウムにヨウ化銅（ＣｕＩ）を０．２ｗｔ％で混合した充填した材料供給源３０１ａ、材料３０２ｃとしてヨウ化タリウムを充填した材料供給源３０１ｃを準備した。次いで、材料供給源３０１ａ、３０１ｃ、基板１０１を成膜装置３１０のチャンバ３０４内に、それぞれ配置した。材料供給源３０１ａ、３０１ｃは、タンタル製の円筒形の容器である。基板１０１は、シリコン基板にアルミニウムの反射層を厚さ１００ｎｍ、酸化シリコンを厚さ５０ｎｍ、それぞれ積層したものを用いた。
比較例は、図３に示される成膜装置３１０を用いて、ヨウ化セシウムを母材、添加元素として銅、タリウムを賦活材とする針状結晶構造の比較例のシンチレータ２０５を形成したものである。まず、材料３０２ａとして、ヨウ化セシウムにヨウ化銅（ＣｕＩ）を０．２ｗｔ％で混合した充填した材料供給源３０１ａ、材料３０２ｃとしてヨウ化タリウムを充填した材料供給源３０１ｃを準備した。次いで、材料供給源３０１ａ、３０１ｃ、基板１０１を成膜装置３１０のチャンバ３０４内に、それぞれ配置した。材料供給源３０１ａ、３０１ｃは、タンタル製の円筒形の容器である。基板１０１は、シリコン基板にアルミニウムの反射層を厚さ１００ｎｍ、酸化シリコンを厚さ５０ｎｍ、それぞれ積層したものを用いた。
チャンバ３０４内を０．０１Ｐａ以下になるまで真空排気した後、材料供給源３０１ａ、３０１ｃに電流を徐々に流して加熱した。材料供給源３０１ａ、３０１ｃが設定温度に達したところで、基板１０１を回転させながら、基板１０１と材料供給源３０１ａ、３０１ｃとの間に設けられたシャッター（不図示）を開けることでシンチレータ２０５の成膜を開始した。なお、基板１０１の温度は、成膜の開始時の６０℃から成膜の終了時の１３０℃まで、徐々に上昇した。シンチレータ２０５の成膜の様子を確認しつつ、所望の膜厚が形成されたところで、基板１０１と材料供給源３０１ａ、３０１ｃとの間に設けられた各シャッターを閉じて成膜を終了した。成膜の終了後、基板１０１の温度をさらに１６０℃まで昇温させた。
基板１０１と材料供給源３０１ａ、３０１ｃを室温まで冷却させた後、シンチレータ２０５が形成された基板１０１を取り出して走査型電子顕微鏡で観察すると、針状結晶２０３の形成が確認できた。膜厚は８５０μｍ、針状結晶２０３の柱径は膜表面側で約２．５μｍ、基板１０１側で約０．３μｍであった。蛍光Ｘ線分析装置でシンチレータ１０５の化学組成を測定すると、母材に対してタリウムが０．８ｍｏｌ％、銅が膜表面側に０．４ｍｏｌ％、基板１０１側に５．５ｍｏｌ％検出された。電子天秤でシンチレータ１０５の重量を秤量し、シンチレータ１０５の体積から充填率を前述の計算式（１）を用いて求めると、７３．３％であった。この充填率を１００として、後述する実施例と相対比較した。
シンチレータ１０５の膜表面をＣＭＯＳ光検出器にＦｉｂｅｒ Ｏｐｔｉｃ Ｐｌａｔｅ（ＦＯＰ）を介して密着させ、基板１０１の側から国際規格の線質ＲＱＡ５に準じたＸ線を照射して画像を取得した。この際に、シンチレータの分解能の指標であるＭＴＦ値として、空間周波数が１ｍｍ当たり２ラインペアー（２Ｌｐ／ｍｍ）に相当する値（ＭＴＦ（２））を、タングステン製のナイフエッジを用いたエッジ法によって求めた。このときのＭＴＦ値を１００とし、後述する実施例と相対比較した。さらに、検出感度の指標である、空間周波数が０Ｌｐ／ｍｍでの検出量子効率ＤＱＥ（０）を算出した。このときの検出量子効率を１００として後述する実施例と比較した。
実施例１
本実施例は、図３に示される成膜装置３１０を用いて、ヨウ化セシウムを母材、添加元素として銅、タリウムを賦活材とする針状結晶構造のシンチレータ１０５を形成したものである。まず、材料３０２ａとして、ヨウ化セシウムを充填した材料供給源３０１ａ、材料３０２ｂとしてヨウ化銅を充填した材料供給源３０１ｂ、材料３０２ｃとしてヨウ化タリウムを充填した材料供給源３０１ｃを準備した。次いで、材料供給源３０１ａ〜３０１ｃ、基板１０１を成膜装置３１０のチャンバ３０４内に、それぞれ配置した。材料供給源３０１ａ〜３０１ｃは、タンタル製の円筒形の容器である。基板１０１は、シリコン基板にアルミニウムの反射層を厚さ１００ｎｍ、酸化シリコンを厚さ５０ｎｍ、それぞれ積層したものを用いた。
本実施例は、図３に示される成膜装置３１０を用いて、ヨウ化セシウムを母材、添加元素として銅、タリウムを賦活材とする針状結晶構造のシンチレータ１０５を形成したものである。まず、材料３０２ａとして、ヨウ化セシウムを充填した材料供給源３０１ａ、材料３０２ｂとしてヨウ化銅を充填した材料供給源３０１ｂ、材料３０２ｃとしてヨウ化タリウムを充填した材料供給源３０１ｃを準備した。次いで、材料供給源３０１ａ〜３０１ｃ、基板１０１を成膜装置３１０のチャンバ３０４内に、それぞれ配置した。材料供給源３０１ａ〜３０１ｃは、タンタル製の円筒形の容器である。基板１０１は、シリコン基板にアルミニウムの反射層を厚さ１００ｎｍ、酸化シリコンを厚さ５０ｎｍ、それぞれ積層したものを用いた。
チャンバ３０４内を０．０１Ｐａ以下になるまで真空排気した後、材料供給源３０１ａ〜３０１ｃに電流を徐々に流して加熱した。材料供給源３０１ａ、３０１ｃが設定温度に達したところで、基板１０１を回転させながら、基板１０１と材料供給源３０１ａ、３０１ｃとの間に設けられたシャッター（不図示）を開けることでシンチレータ１０５の成膜を開始した。さらに、シンチレータ１０５の成膜を開始してから２分後に、５３０℃に加熱された材料３０２ｂが充填された材料供給源３０１ｂと基板１０１との間に設けられたシャッター３０３を開けて、シンチレータ１０５の針状結晶１０３へのヨウ化銅の添加を開始した。基板１０１の温度は、成膜の開始時の６０℃から成膜の終了時の１００℃まで徐々に昇温した。シンチレータ１０５の成膜の様子を確認しつつ、所望の膜厚が形成されたところで各シャッターを閉じて成膜を終了した。成膜の終了後、基板１０１の温度をさらに１６０℃まで昇温させた。
基板１０１と材料供給源３０１ａ〜３０１ｃとを室温まで冷却させた後、シンチレータ１０５が形成された基板１０１を取り出して走査型電子顕微鏡で観察すると、図５（ａ）、５（ｂ）のように針状結晶１０３の形成が確認できた。膜厚は８５０μｍ、針状結晶１０３の柱径は膜表面側で３．０μｍ、基板１０１側で約０．６μｍであった。膜厚と柱径との関係は、上述の図８に示されている。蛍光Ｘ線分析装置でシンチレータ１０５の化学組成を測定すると、母材に対してタリウムが０．４ｍｏｌ％、銅が膜表面側に１．２ｍｏｌ％検出された。電子天秤でシンチレータ１０５の重量を秤量し、シンチレータ１０５の体積から充填率を前述の計算式（１）を用いて求めると、７８．５％であり、比較例と比較すると１０７であった。つまり、それぞれの針状結晶１０３の間に空隙を設けつつ、充填率が７５％以上のシンチレータ１０５を実現できた。
また、銅がシンチレータ１０５の基板１０１側に０．６４ｍｏｌ％検出された。シンチレータ１０５は、複数の針状結晶１０３の集合体であるため、基板１０１側から観察した際に、針状結晶間に隙間が存在しており、蛍光Ｘ線分析装置で測定する際のＸ線の侵入長が長くなる。このため、初期成長部１０２だけでなく針状結晶部１０４の銅が検出されたと考えられる。実際には以下のことから、初期成長部１０２は、銅を含まないものと考えられる。（１）材料３０２ａであるヨウ化セシウム、および、材料３０２ｃであるヨウ化タリウムは銅を含まず、成膜初期は、材料３０２ｂであるヨウ化銅が充填された材料供給源３０１ｂと基板１０１とのシャッター３０３が閉じられているため、基板１０１への銅の供給がない。（２）針状結晶１０３の初期成長部１０２の粒径が、銅の添加が無い場合と同様の粒径である。つまり、銅を添加した場合のように、初期の結晶のサイズが小さくならずに、図１、７に示すように、初期成長部１０２の柱径が急激に増大する。
比較例と同様に、ＭＴＦ（２）を求めたところ、比較例と比較して１００であった。さらに、ＤＱＥ（０）を算出したところ、比較例と比較して１０６であった。
本実施例において、針状結晶１０３を有するシンチレータ１０５の形成において、初期成長部１０２に銅を添加せずに結晶を成長させ、次いで、銅を添加することによって柱径の増大を抑制させながら針状結晶部１０４を成長させた。これによって、成膜初期から銅を添加する比較例に対して、シンチレータ１０５の充填率を改善することができた。また、分解能を維持しつつ、検出量子効率を向上させることが可能であることがわかった。
実施例２
本実施例は、図３に示される成膜装置３１０を用いて、ヨウ化セシウムを母材、添加元素として銅、タリウムを賦活材とする針状結晶構造のシンチレータ１０５を形成したものである。まず、材料３０２ａとして、ヨウ化セシウムを充填した材料供給源３０１ａ、材料３０２ｂとしてヨウ化銅を充填した材料供給源３０１ｂ、材料３０２ｃとしてヨウ化タリウムを充填した材料供給源３０１ｃを準備した。次いで、材料供給源３０１ａ〜３０１ｃ、基板１０１を成膜装置３１０のチャンバ３０４内に、それぞれ配置した。材料供給源３０１ａ〜３０１ｃは、タンタル製の円筒形の容器である。基板１０１は、シリコン基板にアルミニウムの反射層を厚さ１００ｎｍ、酸化シリコンを厚さ５０ｎｍ、それぞれ積層したものを用いた。
本実施例は、図３に示される成膜装置３１０を用いて、ヨウ化セシウムを母材、添加元素として銅、タリウムを賦活材とする針状結晶構造のシンチレータ１０５を形成したものである。まず、材料３０２ａとして、ヨウ化セシウムを充填した材料供給源３０１ａ、材料３０２ｂとしてヨウ化銅を充填した材料供給源３０１ｂ、材料３０２ｃとしてヨウ化タリウムを充填した材料供給源３０１ｃを準備した。次いで、材料供給源３０１ａ〜３０１ｃ、基板１０１を成膜装置３１０のチャンバ３０４内に、それぞれ配置した。材料供給源３０１ａ〜３０１ｃは、タンタル製の円筒形の容器である。基板１０１は、シリコン基板にアルミニウムの反射層を厚さ１００ｎｍ、酸化シリコンを厚さ５０ｎｍ、それぞれ積層したものを用いた。
チャンバ３０４内を０．０１Ｐａ以下になるまで真空排気した後、材料供給源３０１ａ〜３０１ｃに電流を徐々に流して加熱した。材料供給源３０１ａ、３０１ｃが設定温度に達したところで、基板１０１を回転させながら、基板１０１と材料供給源３０１ａ、３０１ｃとの間に設けられたシャッター（不図示）を開けることでシンチレータ１０５の成膜を開始した。さらに、シンチレータ１０５の成膜を開始してから２分後に、５４０℃に加熱された材料３０２ｂが充填された材料供給源３０１ｂと基板１０１との間に設けられたシャッター３０３を開けて、シンチレータ１０５の針状結晶１０３へのヨウ化銅の添加を開始した。基板１０１の温度は、成膜の開始時の５０℃から成膜の終了時の１００℃まで徐々に昇温した。シンチレータ１０５の成膜の様子を確認しつつ、所望の膜厚が形成されたところで各シャッターを閉じて成膜を終了した。成膜の終了後、基板１０１の温度をさらに１６０℃まで昇温させた。
基板１０１と材料供給源３０１ａ〜３０１ｃとを室温まで冷却させた後、シンチレータ１０５が形成された基板１０１を取り出して走査型電子顕微鏡で観察すると、針状結晶群の形成が確認できた。膜厚は８５０μｍ、針状結晶の柱径は膜表面側で１．２μｍ、基板１０１側で約０．５μｍであった。蛍光Ｘ線分析装置でシンチレータ１０５の化学組成を測定すると、母材に対してタリウムが０．８ｍｏｌ％、銅が膜表面側に１．１ｍｏｌ％検出された。また、銅がシンチレータ１０５の基板１０１側に０．８ｍｏｌ％検出されたが、上述の実施例１と同様の理由から、初期成長部１０２は、銅を含まないものと考えられる。電子天秤でシンチレータ１０５の重量を秤量し、シンチレータ１０５の体積から充填率を前述の計算式（１）を用いて求めると、７７．３％であり、比較例と比較すると１０３であった。本実施例においても、それぞれの針状結晶１０３の間に空隙を設けつつ、充填率が７５％以上のシンチレータ１０５を実現できた。
本実施例においても、針状結晶１０３を有するシンチレータ１０５の形成において、初期成長部１０２に銅を添加せずに結晶を成長させ、次いで、銅を添加することによって柱径の増大を抑制させながら針状結晶部１０４を成長させた。これによって、成膜初期から銅を添加する比較例に対して、シンチレータ１０５の充填率を改善することができた。また、比較例に対して、分解能、および、検出量子効率を向上させることができた。
図９（ａ）、９（ｂ）は、本実施形態のシンチレータプレート１００を用いた放射線検出装置９００の構成例を示す図である。放射線検出装置９００は、シンチレータプレート１００と、シンチレータ１０５から発せられた光を受光するためのセンサパネル９０１と、を含む。図９（ａ）に示されるように、シンチレータプレート１００を形成した後に、シンチレータプレート１００をシンチレータ１０５で放射線から変換された光を検出する光電変換素子が配されたセンサパネル９０１に貼り合わせてもよい。この場合、基板１０１には、反射層が形成されうる。図９（ａ）に示される放射線検出装置９００の場合、放射線９０２は、基板１０１の側から放射線検出装置９００に照射されうる。
また、図９（ｂ）に示されるように、センサパネル９０１を基板として、センサパネル９０１の上にシンチレータ１０５を形成してもよい。この場合、センサパネルの光電変換素子が形成された主面の上に、主面の側から初期成長部１０２、針状結晶部１０４の順で針状結晶１０３が形成される。この場合、シンチレータ１０５の針状結晶部１０４の上には、光を反射させるための反射部９０３が配されうる。また、図９（ｂ）に示される放射線検出装置９００の場合、放射線９０２は、反射部９０３の側から放射線検出装置９００に照射されうる。
以下、図１０を参照しながら上述のシンチレータプレート１００を含む放射線検出装置９００が組み込まれた放射線検出システムを例示的に説明する。放射線撮像装置６０４０（上述の放射線検出装置９００に相当する）に放射線を照射するための放射線源であるＸ線チューブ６０５０で発生したＸ線６０６０は、患者又は被験者６０６１の胸部６０６２を透過し、放射線撮像装置６０４０に入射する。この入射したＸ線に患者または被験者６０６１の体内部の情報が含まれる。放射線撮像装置６０４０において、Ｘ線６０６０の入射に対応してシンチレータ１０５が発光し、これが光電変換素子で光電変換され、電気的情報を得る。この情報は、デジタルに変換され信号処理部としてのイメージプロセッサ６０７０によって画像処理され、制御室の表示部としてのディスプレイ６０８０で観察できる。
また、この情報は、電話回線６０９０などの伝送処理部によって遠隔地へ転送できる。これによって別の場所のドクタールームなどの表示部であるディスプレイ６０８１に表示し、遠隔地の医師が診断することも可能である。また、この情報は、光ディスクなどの記録媒体に記録することができ、またフィルムプロセッサ６１００によって記録媒体となるフィルム６１１０に記録することもできる。
発明は上記実施形態に制限されるものではなく、発明の精神及び範囲から離脱することなく、様々な変更及び変形が可能である。従って、発明の範囲を公にするために請求項を添付する。
１００：シンチレータプレート、１０１：基板、１０２：初期成長部、１０３：針状結晶、１０４：針状結晶部、１０５：シンチレータ、１０６：主面
Claims (16)
- 基板の主面の上にシンチレータが配されたシンチレータプレートであって、
前記シンチレータは、母材としてハロゲン化アルカリ金属化合物を含む複数の針状結晶を含み、
前記複数の針状結晶のそれぞれは、銅が添加された針状結晶部と、前記主面と前記針状結晶部との間に配され、前記針状結晶部よりも銅の添加量が少ない初期成長部と、を含むことを特徴とするシンチレータプレート。 - 前記主面に平行な方向において、結晶の成長方向の単位長さあたりの前記初期成長部の太さの増大率が、結晶の成長方向の単位長さあたりの前記針状結晶部の太さの増大率よりも大きいことを特徴とする請求項１に記載のシンチレータプレート。
- 前記初期成長部が、銅を含まないことを特徴とする請求項１または２に記載のシンチレータプレート。
- 前記初期成長部における結晶の粒径が、０．２μｍ以上かつ１．５μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項に記載のシンチレータプレート。
- 前記主面に平行な方向において、前記初期成長部の最大の太さが、１．５μｍ以上かつ２．５μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至４の何れか１項に記載のシンチレータプレート。
- 前記針状結晶部における銅の濃度が、０．２ｍｏｌ％以上かつ５．０ｍｏｌ％以下であることを特徴とする請求項１乃至５の何れか１項に記載のシンチレータプレート。
- 前記ハロゲン化アルカリ金属化合物が、ヨウ化セシウムであることを特徴とする請求項１乃至６の何れか１項に記載のシンチレータプレート。
- 前記複数の針状結晶のそれぞれが、タリウムをさらに含むことを特徴とする請求項１乃至７の何れか１項に記載のシンチレータプレート。
- 前記シンチレータの充填率が、７５％以上であることを特徴とする請求項１乃至８の何れか１項に記載のシンチレータプレート。
- 請求項１乃至９の何れか１項に記載のシンチレータプレートと、
前記シンチレータから発せられた光を受光するためのセンサパネルと、
を含む放射線検出装置。 - 請求項１０に記載の放射線検出装置と、
前記放射線検出装置からの信号を処理する信号処理部と、
を備えることを特徴とする放射線検出システム。 - シンチレータプレートの製造方法であって、
複数の針状結晶を含むシンチレータの母材となるハロゲン化アルカリ金属化合物を蒸着するための第１材料と、前記シンチレータに銅を添加するための第２材料と、を準備する工程と、
基板に、前記第１材料および前記第２材料のうち前記第１材料を用いて、前記複数の針状結晶の成長を開始する第１工程と、
前記第１工程に次いで、前記第１材料および前記第２材料を用いて、前記複数の針状結晶を形成する第２工程と、
を含むことを特徴とする製造方法。 - 前記第１工程を開始する際の前記基板の温度が、２０℃以上かつ６０℃以下であることを特徴とする請求項１２に記載の製造方法。
- 前記第２材料が、ヨウ化銅を含み、
前記第２工程の際の前記第２材料が充填された材料供給源の温度が５２０℃以上であることを特徴とする請求項１２または１３に記載の製造方法。 - 前記第１材料と前記第２材料とが、それぞれ別の材料供給源に充填されていることを特徴とする請求項１２乃至１４の何れか１項に記載の製造方法。
- 前記第１材料が、銅を含まないことを特徴とする請求項１２乃至１５の何れか１項に記載の製造方法。
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