JP2021155235A - 誘電体磁器組成物および電子部品 - Google Patents

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Abstract

【課題】 Q値、共振周波数の温度特性、および強度が全て良好な誘電体磁器組成物を提供することを目的とする。【解決手段】 主成分としてフォルステライトおよびチタン酸ストロンチウムカルシウムを含む。主成分におけるフォルステライトの含有割合が84.0モル部以上92.5モル部以下、チタン酸ストロンチウムカルシウムの含有割合が7.5モル部以上16.0モル部以下である。チタン酸ストロンチウムカルシウムにおける(Sr+Ca)/Tiがモル比で1.03〜1.20である。主成分と、Li含有ガラスを除く副成分と、の合計100質量部に対して、Li含有ガラスを2質量部以上10質量部以下、添加して得られる誘電体磁器組成物である。Li含有ガラスはAl2O3の含有量が1質量%以上10質量%以下のガラスである。【選択図】 なし

Description

本発明は、誘電体磁器組成物および電子部品に関する。
近年、需要が増加しているスマートフォン等の移動体通信機器では、数百MHzから数GHz程度のいわゆる準マイクロ波と呼ばれる高周波帯域が使用されている。そのため、移動体通信機器に用いられる電子部品においても高周波帯域での使用に適した諸特性が要求されている。そして、高周波帯域での使用に適する優れたLTCC(低温同時焼成セラミックス)材料が求められてきた。特に各種特性が優れたLTCC材料を得るために様々な方法が提案されてきた。
特許文献1では、主成分および副成分の種類および含有量を特定の範囲内とすることで、低誘電率、高Qf値および周波数の温度特性が良好であり、機械的強度も高い誘電体磁器組成物が提案されている。特許文献2では、セラミックス粉末に対して低軟化点ガラスを特定の範囲内で含有させることにより、磁気の低温での焼結性を向上させるとともに、熱膨張係数およびQ値が良好にした低温焼成磁器組成物が提案されている。特許文献3では、フォルステライト系結晶相と、Tiを含む酸化物からなる結晶相と、を主成分とし、それぞれの主成分が特定の範囲内の組成を有することにより、比誘電率が低く温度特性の調整が容易な誘電体セラミックが提案されている。
特許第4506802号公報 特許第4868663号公報 特許第4650111号公報
しかし、現在では、Q値および強度がさらに高く、共振周波数の温度特性が良好な誘電体磁器組成物を提供することが要求されている。
本発明は、Q値、共振周波数の温度特性、および強度が全て良好な誘電体磁器組成物を提供することを目的とする。
上記の目的を達成するために、本発明の誘電体磁器組成物は、
主成分としてフォルステライトおよびチタン酸ストロンチウムカルシウムを含み、
主成分におけるフォルステライトの含有割合が84.0モル部以上92.5モル部以下、チタン酸ストロンチウムカルシウムの含有割合が7.5モル部以上16.0モル部以下であり、
前記チタン酸ストロンチウムカルシウムにおける(Sr+Ca)/Tiがモル比で1.03〜1.20であり、
前記主成分と、Li含有ガラスを除く副成分と、の合計100質量部に対して、Li含有ガラスを2質量部以上10質量部以下、添加して得られる誘電体磁器組成物であって、
前記Li含有ガラスはAlの含有量が1質量%以上10質量%以下のガラスである。
本発明の誘電体磁器組成物は、上記の構成を有することにより、Q値、共振周波数の温度特性、および強度が全て良好な誘電体磁器組成物となる。
前記チタン酸ストロンチウムカルシウムにおけるCa/(Sr+Ca)がモル比で0.60以上1.00以下であってもよい。
前記Li含有ガラスはSiOの含有量が25質量%以上45質量%以下、BaOの含有量が20質量%以上40質量%以下、CaOの含有量が10質量%以上30質量%以下、LiOの含有量が10質量%以上30質量%以下であってもよい。
前記Li含有ガラスがBを実質的に含有しなくてもよい。
前記主成分100質量部に対して副成分としてCu含有化合物をCuO換算で0.5質量部以上3.0質量部以下、B含有化合物をB換算で0.2質量部以上3.0質量部以下、Al含有化合物をAl換算で0.3質量部以上3.0質量部以下、Mn含有化合物をMnO換算で0.05質量部以上1.5質量部以下、含んでもよい。
本発明の電子部品は、上記のいずれかの誘電体磁器組成物を有する。
以下、本発明を好適に実施するための実施形態につき説明する。
本実施形態に係る誘電体磁器組成物は、主成分としてフォルステライトおよびチタン酸ストロンチウムカルシウムを含む。フォスルテライトとは、酸化マグネシウムおよび二酸化ケイ素からなる化合物(MgSiO)を指す。フォルステライトにおけるMgO:SiOは、モル比で1.9:1.1〜2.1:0.9の範囲内とすることができる。また、チタン酸ストロンチウムカルシウムは(Sr1−xCaTiO2+yとも表される。本実施形態では、0≦x≦1、1.03≦y≦1.20である。すなわち、チタン酸ストロンチウムカルシウムがチタン酸ストロンチウムのみからなっていてもよく、チタン酸カルシウムのみからなっていてもよい。
主成分としてフォルステライトおよびチタン酸ストロンチウムカルシウムを含むとは、誘電体磁器組成物全体を100質量%としてフォルステライトおよびチタン酸ストロンチウムカルシウムを合計で80質量%以上、含むという意味である。主成分以外の成分を副成分として含んでもよい。
主成分におけるフォルステライトの含有割合が84.0モル部以上92.5モル部以下、チタン酸ストロンチウムカルシウムの含有割合が7.5モル部以上16.0モル部以下である。主成分におけるこれらの化合物の含有割合が上記の範囲外である場合には、誘電体磁器組成物の共振周波数の温度依存性が大きくなりすぎる。すなわち、誘電体磁器組成物の温度変化による共振周波数の変化率の絶対値が大きくなりすぎる。また、チタン酸ストロンチウムカルシウムの含有割合が大きいほど誘電体磁器組成物のQ値が小さくなる。特に後述するCa/(Sr+Ca)が小さいほどQ値が小さくなりやすい。
チタン酸ストロンチウムカルシウムにおける(Sr+Ca)/Tiがモル比で1.03〜1.20である。(Sr+Ca)/Tiが小さすぎる場合には誘電体磁器組成物の強度が低下する。(Sr+Ca)/Tiが大きすぎる場合には誘電体磁器組成物のQ値が低下する。
チタン酸ストロンチウムカルシウムにおけるCa/(Sr+Ca)には特に制限はないが、モル比で0.60以上1.00以下であってもよく、0.80以上1.00以下であってもよく、0.89以上1.00以下であってもよい。すなわち、0.60≦y≦1.00であってもよく、0.80≦y≦1.00であってもよく、0.89≦y≦1.00であってもよい。Ca/(Sr+Ca)が大きいほど誘電体磁器組成物のQ値、強度がいずれも大きくなる傾向にある。
また、本実施形態に係る誘電体磁器組成物は、前記主成分と、Li含有ガラスを除く副成分と、の合計100質量部に対して、Li含有ガラスを2質量部以上10質量部以下、添加して得られる誘電体磁器組成物である。なお、含まれるLiOの含有量が5質量%以上であるガラスをLi含有ガラスとする。Li含有ガラスの添加量が少なすぎる場合には、低温焼結しにくくなる。Li含有ガラスの添加量が多すぎる場合には、Q値が低下し誘電損失が大きくなる。Li含有ガラスの添加量は好ましくは3質量部以上7質量部以下である。
本実施形態に係るLi含有ガラスは、Li含有ガラス全体を100質量%として、Alを1質量%以上10質量%以下、含む。
Li含有ガラスにおけるAlの含有量が1質量%以上であることにより、Li含有ガラスを作製する際に結晶化しにくく失透しにくいLi含有ガラスが得られる。また、Li含有ガラスにおけるAlの含有量が10質量%以下であることにより、誘電体磁器組成物の作製時(焼成時)において、低温焼結しやすくなる。
本実施形態に係るLi含有ガラスは、例えばSiO−BaO−CaO−Al−LiO系ガラスであってもよい。そして、Li含有ガラス全体を100質量%として、SiOの含有量が25質量%以上45質量%以下、BaOの含有量が20質量%以上40質量%以下、CaOの含有量が10質量%以上30質量%以下、Alの含有量が1質量%以上10質量%以下、LiOの含有量が10質量%以上30質量%以下であってもよい。
本実施形態に係るLi含有ガラスは、Bを実質的に含有しなくてもよい。Bを実質的に含有しないとは、Li含有ガラス全体を100質量%として、Bの含有量が0.1質量%以下(0質量%を含む)という意味である。本実施形態に係る誘電体磁器組成物において、Li含有ガラスがBを含む場合にはQ値が低下しやすくなり誘電損失が大きくなりやすくなる。また、Li含有ガラスがSiO−BaO−CaO−Al−LiO系ガラスである場合において、SiO、BaO、CaO、Al、LiO、B以外の成分の種類および含有割合には特に制限はない。例えば、SrOなどを合計で1質量%以下、含んでもよい。
本実施形態に係る誘電体磁器組成物は、主成分およびLi含有ガラスの他に副成分を含んでもよい。副成分の種類および含有量には特に制限はない。例えば、主成分100質量部に対して、Cu含有化合物をCuO換算で0.5質量部以上3.0質量部以下、B含有化合物をB換算で0.2質量部以上3.0質量部以下、Al含有化合物をAl換算で0.3質量部以上3.0質量部以下、Mn含有化合物をMnO換算で0.05質量部以上1.5質量部以下、含んでもよい。なお、各元素の含有化合物としては、各元素の酸化物、炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸塩、水酸化物、硫化物、有機金属化合物等が例示される。
本実施形態の誘電体磁器組成物は、副成分としてCu含有化合物を含むことで、低温焼結しやすくなるとともに焼結体のQ値が向上しやすくなる。また、Cu含有化合物の含有量は、主成分100質量部に対してCuO換算で0.5質量部以上2.5質量部以下であってもよい。Cu含有化合物の含有量が少ないほど低温焼結しにくくなる。Cu含有化合物の含有量が多いほど焼結体のQ値が低下しやすくなる。
本実施形態の誘電体磁器組成物は、副成分としてB含有化合物を含むことで、低温焼結しやすくなるとともに焼結体のQ値が向上しやすくなる。また、B含有化合物の含有量は、主成分100質量部に対してB換算で0.2質量部以上2.5質量部以下であってもよい。B含有化合物の含有量が少ないほど低温焼結しにくくなる。B含有化合物の含有量が多いほどQ値が低下しやすくなる。
本実施形態の誘電体磁器組成物は、副成分としてMn含有化合物を含むことで、低温焼結しやすくなるとともに焼結体のQ値が向上しやすくなる。また、Mn含有化合物の含有量は、主成分100質量部に対してMnO換算で0.05質量部以上1.0質量部以下であってもよい。Mn含有化合物の含有量が上記の範囲内、特に0.05質量部以上であることにより、低温焼結しやすくなる。また、Q値が向上しやすくなる。
なお、本実施形態の誘電体磁器組成物は、上記以外の副成分を含んでもよいが、Zn含有化合物については実質的に含有しないことが好ましい。Zn含有化合物を実質的に含有しないとは、焼成後の焼結体をXRD測定した場合にZnOのピークが観察されず、かつ、フォルステライトおよびZnOからなる化合物のピーク、Li含有ガラスおよびZnOからなる化合物のピーク、および、各副成分およびZnOからなる化合物のピークも観察されないことを指す。また、この場合には、主成分100質量部としてZn含有化合物の含有量が酸化物(ZnO)換算で概ね0.05質量部未満である。Zn含有化合物を実質的に含有しないことで、本実施形態の誘電体磁器組成物のQ値および耐湿性が向上する。
また、本実施形態の誘電体磁器組成物は、上記以外の副成分の含有量の合計に特に制限はなく、本願発明の効果を損なわない範囲で含有してもよい。例えば、誘電体磁器組成物全体を100質量部として酸化物換算で合計10質量部以下、含有してもよい。
なお、本実施形態において、焼成とは、焼結を目的とした加熱処理を意味し、焼成温度とは、加熱処理の際に誘電体磁器組成物が曝される雰囲気の温度である。
本実施形態に係る誘電体磁器組成物の誘電特性は、その焼結体のQf値、共振周波数温度特性(温度変化による共振周波数の変化率τf)、および比誘電率εrによって評価することができる。Qf値、比誘電率εrは、日本工業規格「マイクロ波用ファインセラミックスの誘電特性の試験方法」(JIS R1627 1996年度)に従って測定することができる。
本実施形態に係る誘電体磁器組成物には、MgSiO(フォルステライト)が主成分として含まれる。MgSiOは、単体でのQf値が200000GHz以上であり、誘電損失が小さいため、誘電体磁器組成物の誘電損失を低下させる機能を有する。また、MgSiOは、その比誘電率εrが6〜7程度と低いため、誘電体磁器組成物の比誘電率εrを低下させる機能も有する。ここで、誘電損失とは、高周波のエネルギの一部が熱となって放散する現象である。誘電損失の大きさは、現実の電流と電圧との位相差と、理想の電流と電圧との位相差(90度)との差である損失角度δの正接tanδの逆数Q(Q=1/tanδ)で表わされる。誘電体磁器組成物の誘電損失の評価は、このQ値と共振周波数fの積であるQf値を用いている。誘電損失が小さくなればQf値は大きくなり、誘電損失が大きくなればQf値は小さくなる。誘電損失は高周波デバイスの電力損失を意味するため、誘電体磁器組成物のQf値は大きいことが好ましい。ただし、本実施形態では、試験時の共振周波数fを概ね一定とみなして、誘電損失の評価には、Q値を用いる。
共振周波数温度特性の評価に関しては、2つの温度での共振周波数を測定し、一方の温度を基準温度とした場合における温度変化による共振周波数の変化率τfを評価してもよい。τfの絶対値が小さいほど共振周波数温度特性が良好であるといえる。
本実施形態に係る誘電体磁器組成物の強度を評価する方法には特に制限はない。例えば、3点曲げ強度を評価してもよい。
以下、本実施形態に係る誘電体磁器組成物および焼結体の製造方法の一例について説明する。本実施形態に係る誘電体磁器組成物および焼結体の製造方法は、以下の工程を含む。
(a) 酸化マグネシウムの原料粉末と二酸化珪素の原料粉末とを混合して熱処理することでフォルステライト結晶粉末を作製するフォルステライト結晶粉末の作製工程
(b) チタン酸ストロンチウムカルシウム粉末を準備するチタン酸ストロンチウムカルシウム粉末の準備工程
(c) Li含有ガラスを準備するLi含有ガラスの準備工程
(d) フォルステライト結晶粉末およびチタン酸ストロンチウムカルシウム粉末に、副成分の原料粉末を添加し、仮焼する仮焼工程
(e) 仮焼後の粉末にLi含有ガラスを添加して粉砕することで誘電体磁器組成物を得る誘電体磁器組成物の作製工程
(f) 誘電体磁器組成物を焼成して、誘電体磁器組成物の焼結体を得る焼成工程
<フォルステライト結晶粉末の作製工程>
フォルステライト結晶粉末の準備方法には特に制限はない。例えば、まず、出発原料としてMgO、SiOを準備し、MgSiOが作製されるよう秤量する。次に、秤量した出発原料についてボールミルを用いて混合、粉砕した後、仮焼する。仮焼後の粉末がフォルステライト粉末となる。また、市販のフォルステライトを粉砕してフォルステライト粉末を得てもよい。このフォルステライト粉末が誘電体磁器組成物の主成分粉末として用いられる。
<チタン酸ストロンチウムカルシウム粉末の準備工程>
チタン酸ストロンチウムカルシウム粉末の準備方法には特に制限はない。例えば、出発原料としてSrCO、CaCOおよびTiOを準備し、(Sr+Ca)/TiおよびCa/(Sr+Ca)が所定の範囲内となるように組み合わせて秤量し、ボールミルを用いて混合、粉砕した後、仮焼することによってチタン酸ストロンチウムカルシウム粉末を合成してもよい。また、(Sr+Ca)/TiおよびCa/(Sr+Ca)が所定の範囲内である市販のチタン酸ストロンチウムカルシウムを粉砕してチタン酸ストロンチウムカルシウム粉末を得てもよい。このチタン酸ストロンチウムカルシウム粉末が誘電体磁器組成物の主成分粉末として用いられる。
<Li含有ガラスの準備工程>
Li含有ガラスの準備方法には特に制限はない。例えば、原料としてLi含有ガラスに含有させる各成分の出発原料を準備し、所望の割合となるように秤量し、混合する。混合の方法には特に制限はない。例えば10時間以上30時間以下、乾式混合を行ってもよい。次に、この混合物を、1500℃で溶融し、ロールアウトにより約0.5mm厚のリボン状成形体を得る。溶融に用いる炉には特に制限はない。例えば連続溶融炉であってもよい。このリボン状成形体をボールミルにて乾式粉砕した後、分級を行いながらボールミルにて平均粒径が0.5μm以上5μm以下になるように粉砕してもよい。また、所定の範囲内の組成を有する市販のLi含有ガラスを用いてもよい。
<仮焼工程>
仮焼工程では、主成分の粉末および副成分の原料粉末を所定量秤量したのちに、これらを混合して熱処理する。副成分の原料として、後述する仮焼等の熱処理で焼成することによって酸化物となる化合物を用いることもできる。焼成により上記酸化物となる化合物としては、例えば、炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸塩、水酸化物、硫化物、有機金属化合物等が例示される。なお、副成分に関しては、主成分の粉末の不純物として添加されてもよい。なお、副成分の各原料の秤量は、誘電体磁器組成物における各副成分の含有量(質量部)が所望の値となるように行う。仮焼条件には特に制限はない。
混合は、乾式混合または湿式混合等の混合方式で行うことができ、例えば、ボールミルなどの混合分散機で純水、エタノール等の溶媒を用いた混合方式により行うことができる。混合時間は、4時間以上24時間以下程度とすればよい。
原料混合粉末を、好ましくは100℃以上200℃以下、より好ましくは120℃以上140℃以下の乾燥温度で、12時間以上36時間以下程度乾燥する。
乾燥させた原料混合粉末は、例えば600℃以上850℃以下で、1時間以上10時間以下程度、熱処理(仮焼)する。このように仮焼工程での仮焼を焼成温度以下の温度で行うことによって、原料混合粉末中のフォルステライトが融解することを抑制でき、誘電体磁器組成物中に、結晶の形でフォルステライトを含有させることができる。
<誘電体磁器組成物の作製工程>
仮焼後の粉末に対してLi含有ガラスを添加し、粉砕して誘電体磁器組成物とする。具体的な方法には特に制限はない。例えば、仮焼後の粉末に対してLi含有ガラスを添加し、混合粉砕した後、乾燥してもよい。粉砕は乾式粉砕または湿式粉砕等の粉砕方式で行うことができる。粉砕時間は4時間以上24時間以下程度とすればよい。粉砕後の粉末の乾燥は、好ましくは80℃以上200℃以下、より好ましくは100℃以上140℃以下の処理温度で12時間以上36時間以下程度行ってもよい。
上記の方法により、誘電体磁器組成物の主成分と副成分とが均一に混合されて、材質が均一な誘電体磁器組成物を得ることができる。
誘電体磁器組成物を得た後、誘電体磁器組成物を焼成する焼成工程に移行する。
<焼成工程>
焼成工程では、得られた誘電体磁器組成物を焼成して、焼結体を得る。焼成は、例えば、空気中のような酸素雰囲気にて行うことが好ましい。焼成温度には特に制限はない。例えば、800℃以上1100℃以下であってもよく、800℃以上950℃以下であってもよい。
本実施形態に係る誘電体磁器組成物の製造方法を用いて得られる誘電体磁器組成物は、800℃以上1100℃以下の低温で焼成しても相対密度を十分に高くすることができる。したがって、本実施形態に係る誘電体磁器組成物は、焼成工程において低温で焼成することができ、誘電体磁器組成物の焼結性を確保できる。そして、Q値、温度変化による共振周波数の変化率τfおよび強度が全て優れた誘電体磁器組成物となる。したがって、本実施形態に係る誘電体磁器組成物は、フィルター、共振器、コンデンサ、回路基板等の電子部品の一部を構成する誘電体層として好適に用いることができる。
以上、本発明に係る誘電体磁器組成物の好適な実施形態について説明したが、本発明は必ずしも上述した実施形態に限定されるものではない。例えば、誘電特性および強度を大きく損なわない範囲で、他の化合物を含むようにしてもよい。
以下、本発明を実施例および比較例を挙げてさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
<誘電体磁器組成物の作製>
フォルステライト結晶粉末(MgSiO粉末)に関しては、原料であるMgOおよびSiOを、Mgのモル数がSiのモル数の2倍となるように、それぞれ秤量し、ボールミルを用いて混合、粉砕した後、仮焼することによって合成した。
チタン酸ストロンチウムカルシウム粉末に関しては、まず、出発原料として高純度のSrCO、CaCOおよびTiOを準備した。次に、これらの出発原料を表1に示す(Sr+Ca)/TiおよびCa/(Sr+Ca)となるように組み合わせて秤量した。ボールミルを用いて混合、粉砕した後、仮焼することによってチタン酸ストロンチウムカルシウム粉末を合成した。
次に、得られたフォルステライト結晶粉末およびチタン酸ストロンチウムカルシウム粉末を、仕込み組成が表1に示す主成分組成となるように混合した。そして、主成分100質量部に対して、副成分としてCuOを1.5質量部、Bを1.0質量部、MnCOをMnO換算で0.3質量部、Alを1.0質量部、添加した。そして、800℃で2時間、仮焼して仮焼体を得た。さらに、Li含有ガラスを表1に示す添加量で添加した。なお、MnCOは前述した仮焼時および/または後述する焼成時にMnOに変化する。また、表1に記載されたLi含有ガラスの添加量は、主成分と、Li含有ガラスを除く副成分と、の合計を酸化物換算で100質量部とした場合の添加量である。また、Li含有ガラスとしては、表1に示す組成のSiO−BaO−CaO−Al−LiO系ガラスを作製して用いた。
Li含有ガラスは下記の方法により作製した。まず、Li含有ガラスの原料としてSiO、Al、B(実施例13のみ)、CaCO、BaCOおよびLiCOを、酸化物換算で表1に示す割合となるように秤量し、2時間乾式混合を行った。次に、得られた次に、この混合物を連続熔解炉にて1500℃で溶融した後、ロールアウトにより約0.5mm厚のリボン状成形体を得た。このリボン状成形体をボールミルにて100メッシュ以下まで乾式粉砕した後、風力分級を行いながらZrOボールミルにて平均粒径が3μmになるように粉砕した。そして、仮焼後の主成分および副成分に添加するLi含有ガラスが得られた。
なお、比較例5に示す組成のLi含有ガラスを作製しようとしたが、結晶が析出して失透してしまったため、比較例5については以下の試験を行わなかった。なお、仮に失透したLi含有ガラスを用いて誘電体磁器組成物を作製した場合には、焼結不足になると考えられる。
さらに、上記の混合物に有機バインダーとしてアクリル樹脂であるポリ(エチルメタクリレート)を10質量%添加した後に、ドクターブレード法によってシート成型してシート成型体を複数、作製した。複数のシート成型体を積層後にプレスして基板状に成型することでシート積層成型体を作製した。当該シート積層成型体を所望のサイズに切断してチップを得た。チップの面取りを行った後に焼成温度900℃で2時間焼成して誘電体磁器組成物の焼結体を作製した。有機バインダーの混合量は各実施例および比較例の組成により適宜変化させた。
得られた各実施例および比較例の誘電体磁器組成物の焼結体における比誘電率εr、Q値、温度変化による共振周波数の変化率τf、および3点曲げ強度を測定した。
<焼結密度>
焼成後の試験片が概ね4.5mm×3.2mm×0.8mmとなるように切断加工し、各方向の寸法をマイクロメーターで精密に測定した。また、電子天秤で切断加工後の試験片の質量を測定した、切断加工後の試験片の質量を切断加工後の試験片の体積で割ることにより、焼結密度を測定した。MgSiOの密度を3.2g/cm、CaTiOの密度を4.1g/cm、SrTiOの密度を5.1g/cmとして各化合物の含有比率から算出される理論密度に対して、焼結密度が90%以下の場合に不可と判断した。焼結密度が不可である比較例6、7は焼結不足のため、以下に記載する評価を行わなかった。
<比誘電率εr、Q値>
焼結体の比誘電率εrおよびQ値は、日本工業規格「マイクロ波用ファインセラミックスの誘電特性の試験方法(JIS R1627 1996年度)」に従って測定した。具体的には、10mmφ×5mmの円柱(ペレット)を作製し、両端短絡形誘電体共振器法により比誘電率εrおよび誘電正接tanδを算出した。さらに、1/tanδ=Qとした。Q≧1500である場合にQ値が良好であるとした。Q≧1600である場合がさらに好ましいとした。
<温度変化による共振周波数の変化率τf>
上記のペレットについて、日本工業規格「マイクロ波用ファインセラミックスの誘電特性の試験方法(JIS R1627 1996年度)」に従って25℃と85℃での共振周波数を測定し、基準温度を25℃とした場合における温度変化による共振周波数の変化率をτfとした。τfの絶対値が20ppm/℃以下、すなわちτfが−20ppm/℃以上20ppm/℃以下である場合に共振周波数温度特性が良好であるとした。
<3点曲げ強度(抗折強度)>
各誘電体磁器の試験片の厚みが0.4mm前後、幅が2.6mm前後になるように切断加工し、得られた試験片について3点曲げ強度を測定した。3点曲げ強度の測定には測定器(商品名:5543、Instron社製)を用いた。3点曲げ強度の測定時に試験片を支える2点間の距離(治具距離)は15mmとし、3点曲げ強度の測定速度は0.5mm/minとした。30個の試験片について3点曲げ強度を測定して得られた値の平均値(単位:MPa)を3点曲げ強度の測定値とした。なお、3点曲げ強度の測定値が250MPa以上である場合を良好とした。
Figure 2021155235
表1より全ての組成が本願発明の範囲内である実施例は、900℃という低温で焼成しても十分な焼結密度を得ることができた。そして、Q値、τfおよび3点曲げ強度が全て良好であった。
これに対し、いずれかの副成分の組成が本願発明の範囲外である比較例1〜4、8は、Q値、τfおよび3点曲げ強度のいずれか一つ以上が良好ではなかった。
また、実施例3における仮焼後、Li含有ガラス添加前の仮焼体の組成を実測して確認した。具体的には、仮焼体を粉砕して粉末化し、理学電機製PrimusIVを用いて蛍光X線分析した。実施例3における仕込み組成および仮焼体の分析値を表2に示す。なお、主成分組成の分析値、すなわち、フォルステライトの含有量の分析値(単位:モル%)、および、チタン酸ストロンチウムカルシウムの含有量の分析値(単位:モル%)は仮焼体におけるMgの分析値およびTiの分析値から算出した。(Sr+Ca)/TiおよびCa/(Sr+Ca)は、Srの分析値、Caの分析値およびTiの分析値から算出したモル比である。
Figure 2021155235
表2より、本実施例では仕込み組成と仮焼体の分析値とで主成分組成、(Sr+Ca)/TiおよびCa/(Sr+Ca)がほぼ一致することが確認できた。
なお、仮焼体におけるZnOの含有量についても同様に蛍光X線分析にて確認したところ、前記主成分100質量部に対して、0.05質量部未満であり、実質的に含有されていないことが確認できた。

Claims (6)

  1. 主成分としてフォルステライトおよびチタン酸ストロンチウムカルシウムを含み、
    主成分におけるフォルステライトの含有割合が84.0モル部以上92.5モル部以下、チタン酸ストロンチウムカルシウムの含有割合が7.5モル部以上16.0モル部以下であり、
    前記チタン酸ストロンチウムカルシウムにおける(Sr+Ca)/Tiがモル比で1.03〜1.20であり、
    前記主成分と、Li含有ガラスを除く副成分と、の合計100質量部に対して、前記Li含有ガラスを2質量部以上10質量部以下、添加して得られる誘電体磁器組成物であって、
    前記Li含有ガラスはAlの含有量が1質量%以上10質量%以下のガラスである誘電体磁器組成物。
  2. 前記チタン酸ストロンチウムカルシウムにおけるCa/(Sr+Ca)がモル比で0.60以上1.00以下である請求項1に記載の誘電体磁器組成物。
  3. 前記Li含有ガラスはSiOの含有量が25質量%以上45質量%以下、BaOの含有量が20質量%以上40質量%以下、CaOの含有量が10質量%以上30質量%以下、LiOの含有量が10質量%以上30質量%以下である請求項1または2に記載の誘電体磁器組成物。
  4. 前記Li含有ガラスがBを実質的に含有しない請求項1〜3のいずれかに記載の誘電体磁器組成物。
  5. 前記主成分100質量部に対して、前記副成分としてCu含有化合物をCuO換算で0.5質量部以上3.0質量部以下、B含有化合物をB換算で0.2質量部以上3.0質量部以下、Al含有化合物をAl換算で0.3質量部以上3.0質量部以下、Mn含有化合物をMnO換算で0.05質量部以上1.5質量部以下、含む請求項1〜4のいずれかに記載の誘電体磁器組成物。
  6. 請求項1〜5のいずれかに記載の誘電体磁器組成物を有する電子部品。
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