JP2021138948A - アスファルト組成物 - Google Patents

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Abstract

【課題】アスファルト舗装の耐久性を損なうことなくマイクロプラスチックの発生量を低減できるアスファルト組成物を提供する。【解決手段】アスファルト及び付加重合系ポリマーを配合してなるアスファルト組成物であって、前記付加重合系ポリマーの水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である、アスファルト組成物。【選択図】なし

Description

本発明は、アスファルト組成物及びその製造方法、アスファルト混合物、アスファルト改質剤、並びに道路舗装方法に関する。
自動車道や駐車場、貨物ヤード、歩道等の舗装には、敷設が比較的容易であり、舗装作業開始から交通開始までの時間が短くてすむことから、アスファルト組成物を用いるアスファルト舗装が行われている。このアスファルト舗装は、骨材をアスファルトで結合したアスファルト混合物によって路面が形成されているので、舗装道路は良好な硬度や耐久性を有している。
特許文献１では、床版と防水シートとの接着あるいは塗膜系防水層とアスファルト舗装材との接着を強化することを目的として、アスファルト、共重合体からなるアスファルト改質剤、石油樹脂及びポリオレフィン系樹脂を所定割合で含有するアスファルト組成物が開示されている。
特開２００４−３４６１１９号公報
アスファルト舗装面は、耐久性が不十分であると長期使用によって劣化して轍が生じる。また、路面が削れて摩耗アスファルト粉が発生し、マイクロプラスチックが発生する。
本発明は、アスファルト舗装の耐久性を損なうことなく、マイクロプラスチックの発生量を低減できるアスファルト組成物に関する。
本発明は、以下の〔１〕〜〔６〕に関する。
〔１〕 アスファルト及び付加重合系ポリマーを配合してなるアスファルト組成物であって、
前記付加重合系ポリマーの水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である、アスファルト組成物。
〔２〕 上記〔１〕に記載のアスファルト組成物と、骨材とを含むアスファルト混合物。
〔３〕 水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である付加重合系ポリマーからなる、アスファルト改質剤。
〔４〕 〔２〕に記載のアスファルト混合物を道路に施工し、アスファルト塗装材層を形成する工程を含む、道路舗装方法。
〔５〕 アスファルトと、付加重合系ポリマーとを混合する工程を有するアスファルト組成物の製造方法であって、前記付加重合系ポリマーの水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である、アスファルト組成物の製造方法。
〔６〕 下記工程１及び工程２を含むアスファルト組成物の製造方法。
工程１：水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である付加重合系ポリマーを製造する工程
工程２：アスファルトと付加重合系ポリマーを混合する工程
本発明によれば、アスファルト舗装の耐久性を損なうことなく、マイクロプラスチックの発生量を低減できるアスファルト組成物を提供することができる。
［アスファルト組成物］
本発明のアスファルト組成物は、アスファルト及び付加重合系ポリマーを配合してなるアスファルト組成物であって、前記付加重合系ポリマーの水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である。
本発明者らは、アスファルト組成物に、特定の付加重合系ポリマーを特定量配合することによって、該アスファルト組成物を使用して得られるアスファルト舗装の耐久性を損なうことなくマイクロプラスチックの発生量を低減できることを見出した。
本発明の効果が得られる詳細な機構は不明であるが、一部は以下のように考えられる。
アスファルト舗装を構成する骨材は親水性である。一方、アスファルトは、親水性で骨材吸着性があるアスファルテン成分と、疎水性で骨材吸着性が低いマルテン成分とを含有している。骨材とマルテン成分との相互作用が低いため、全体として骨材とアスファルトとの間の接着性が不十分となり、路面が削れて摩耗アスファルト粉が発生し、マイクロプラスチックが発生する原因となる。従来は、骨材とアスファルト（特にマルテン成分）との双方に親和性をもつ化合物を介在させ、接着性を高める添加剤が使用されていた。しかし、このような化合物にはアスファルトを軟質化させる作用もあり、アスファルト舗装の耐久性が不十分となり、長期使用によって劣化して轍やひび割れが入る原因となる。
本発明で用いる付加重合系ポリマーは、アスファルトに骨材との接着性を付与しつつ、十分な耐久性も期待できる。この作用機構としては、本発明の特定の付加重合系ポリマーが、マルテン成分と優先的に相互作用し、極性を付与するため、耐久性を低下させることなく、骨材とアスファルトとの接着性を向上できると推定される。このような効果により、アスファルト舗装の耐久性を損なうことなく、マイクロプラスチックの発生量を低減できると考えられる。
〔アスファルト〕
本発明のアスファルト組成物は、アスファルトを配合してなる。
アスファルトとしては、種々のアスファルトが使用できる。例えば舗装用石油アスファルトであるストレートアスファルトの他、改質アスファルトが挙げられる。改質アスファルトとしては、ブローンアスファルト；熱可塑性エラストマー、熱可塑性樹脂等の高分子材料で改質されたアスファルト等が挙げられる。ストレートアスファルトとは、原油を常圧蒸留装置、減圧蒸留装置等で処理して得られる残留瀝青物質を意味する。また、ブローンアスファルトとは、ストレートアスファルトと重質油との混合物を加熱し、その後空気を吹き込んで酸化させることによって得られるアスファルトを意味する。
アスファルトとしては、アスファルト舗装の耐久性の観点及び入手容易性の観点から、好ましくはストレートアスファルト又は改質アスファルトである。
本明細書において、「アスファルト」とは、ドイツ工業規格ＤＩＮ ＥＮ １２５９７に定義されるビチューメンを包含する。「アスファルト」と「ビチューメン」は交換可能に用いられるものとする。
アスファルト組成物中のアスファルトの配合量は、マイクロプラスチックの発生量の低減の観点とアスファルト性能を発揮する観点から、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは７５質量％以上、より更に好ましくは８０質量％以上であり、そして、マイクロプラスチックの発生量の低減の観点から、好ましくは９９．５質量％以下、より好ましくは９９質量％以下、更に好ましくは９８質量％以下である。
〔熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルト〕
改質アスファルトは、アスファルト舗装の耐久性の観点から、好ましくは熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルトであり、ストレートアスファルトと熱可塑性エラストマーとの混合物である。
熱可塑性エラストマーとしては、例えば、スチレン／ブタジエンブロック共重合体（以下、単に「ＳＢ」ともいう）、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＢＳ」ともいう）、スチレン／ブタジエンランダム共重合体（以下、単に「ＳＢＲ」ともいう）、スチレン／イソプレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＩ」ともいう）、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体（以下、単に「ＳＩＳ」ともいう）、スチレン／イソプレンランダム共重合体（以下、単に「ＳＩＲ」ともいう）、エチレン／アクリル酸エステル共重合体、スチレン／エチレン／ブチレン／スチレン共重合体、スチレン／エチレン／プロピレン／スチレン共重合体、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマー、イソブチレン／イソプレン共重合体、ポリイソプレン、ポリクロロプレン、上記以外の合成ゴム、及び天然ゴムから選択される少なくとも１種が挙げられる。
エチレン／アクリル酸エステル共重合体の市販品としては、例えば、「Ｅｌｖａｒｏｙ」（デュポン社製）、「レクスパールＥＥＡ」（三菱ケミカル株式会社製）が挙げられる。
これらの中でも、熱可塑性エラストマーとしては、アスファルト舗装の耐久性の観点から、好ましくはＳＢ、ＳＢＳ、ＳＢＲ、ＳＩ、ＳＩＳ、ＳＩＲ、及びエチレン／アクリル酸エステル共重合体から選択される少なくとも１種、より好ましくはＳＢ、ＳＢＳ、ＳＢＲ、ＳＩ、ＳＩＳ、及びＳＩＲから選択される少なくとも１種、更に好ましくはＳＢＲ及びＳＢＳから選択される少なくとも１種である。
熱可塑性エラストマーは、アスファルト舗装の耐久性の観点から、重量平均分子量（Ｍｗ）が好ましくは８５，０００以上、より好ましくは１００，０００以上、更に好ましくは１２０，０００以上であり、そして、好ましくは２，０００，０００以下、より好ましくは１，０００，０００以下、更に好ましくは５００，０００以下、より更に好ましくは１５０，０００以下である。
重量平均分子量は、標準試料としてポリスチレンを用いて、ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定する。
熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルトにおいて、熱可塑性エラストマーの比率は、アスファルト舗装の耐久性の観点から、ストレートアスファルト１００質量部に対して、好ましくは０．１質量部以上、より好ましくは０．５質量部以上、更に好ましくは１質量部以上、より更に好ましくは２質量部以上であり、そして、好ましくは３０質量部以下、より好ましくは２０質量部以下、更に好ましくは１０質量部以下、より更に好ましくは５質量部以下である。
熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルトは、アスファルト組成物を製造する作業の簡便性の観点から、好ましくは予め熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルトである。熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルトとしては、市販品を使用することができる。
熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルトは、一般社団法人日本改質アスファルト協会規格「ＪＭＡＡＳ−０１：２０１９」（「道路舗装用ポリマー改質アスファルトの品質および試験方法」）において規格化されており、アスファルト舗装の耐久性の観点から、好ましくは改質II型アスファルト又は改質III型アスファルト、より好ましくは改質II型アスファルトである。
〔付加重合系ポリマー〕
本発明のアスファルト組成物は、付加重合系ポリマーを配合してなり、前記付加重合系ポリマーの水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である。
付加重合系ポリマーとは、付加重合性モノマーに由来する構成単位を含むポリマーを意味する。付加重合系ポリマーは、付加重合性モノマー同士を、ラジカル重合、イオン重合などの付加重合反応をさせることで製造できる。
付加重合系ポリマーは、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点、並びに、作業性及び品質安定性の観点から、好ましくは主鎖が炭化水素基から構成されるポリマーである。すなわち、付加重合系ポリマーは、好ましくは、主鎖が炭素−炭素結合のみから形成され、主鎖中に例えば、酸素原子、窒素原子、硫黄原子などの炭素以外の原子を含まない。「主鎖」とは、付加重合系ポリマー中で相対的に最も長い結合鎖を意味する。ただし、付加重合系ポリマーの最も長い結合鎖の末端は「主鎖」に含まない。すなわち、最も長い結合鎖の一方又は両方の末端が水酸基であっても、主鎖が炭化水素基から構成されるポリマーである。
付加重合系ポリマーは、好ましくは、炭素原子、酸素原子及び水素原子から構成されるポリマーであり、より好ましくは、炭素原子、酸素原子及び水素原子のみから構成され、上記以外の原子を含まないポリマーである。
付加重合性モノマーとしては、例えば、スチレン、メチルスチレン、α−メチルスチレン、β−メチルスチレン、ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、クロロスチレン、クロロメチルスチレン、メトキシスチレン、スチレンスルホン酸又はその塩等のスチレン類；（メタ）アクリル酸；アルキル（メタ）アクリレート（例えば、アルキル基の炭素数１〜１８）等の（メタ）アクリル酸エステル；エチレン、プロピレン、ブタジエン等のオレフィン類；塩化ビニル等のハロビニル類；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル類；ビニルメチルエーテル等のビニルエーテル類；ビニリデンクロリド等のハロゲン化ビニリデン；Ｎ−ビニルピロリドン等のＮ−ビニル化合物等が挙げられる。
付加重合系ポリマーは、１種の付加重合性モノマーを付加重合させた単独重合体であっても、２種以上の付加重合性モノマーを付加重合させた共重合体であってもよい。共重合体である場合、ランダム共重合体、ブロック共重合体などのいずれであってもよい。
なお、本明細書において「（メタ）アクリル酸」はアクリル酸及びメタクリル酸から選ばれる少なくとも１種であり、「（メタ）アクリレート」は、アクリレート及びメタクリレートから選ばれる少なくとも１種である。
付加重合系ポリマーは、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、好ましくは１５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、更に好ましくは２５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、そして、６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、好ましくは５８ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは５６ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、更に好ましくは５５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。
水酸基価は、ＪＩＳ−Ｋ００７０：１９９２に記載の水酸基価測定方法に従って測定することができる。
付加重合系ポリマーの水酸基価を所望の範囲に調整する方法として、当業者に公知の方法を用いることができる。具体的には、付加重合性モノマーとして水酸基含有モノマーを使用する方法、ビニルエステル類に由来する構成単位をけん化する方法、主鎖の水酸基変性、末端の水酸基変性等が挙げられる。
上記水酸基含有モノマーとしては、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリル酸ヒドロキシアルキルエステルが挙げられる。
付加重合系ポリマーの具体例として、両末端水酸基導入ポリブタジエン、スチレン−ヒドロキシアルキルメタクリレート共重合体、ポリヒドロキシポリオレフィン、水酸基変性スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体などが挙げられる。付加重合系ポリマーは、アスファルト舗装の耐久性及びマイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、好ましくは両末端水酸基導入ポリブタジエン及びスチレン−ヒドロキシアルキルメタクリレート共重合体から選択される少なくとも１種である。両末端水酸基導入ポリブタジエンは、経済性及び作業性の観点からも好ましい。
付加重合系ポリマーは、アスファルト舗装の耐久性の観点から、重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上であり、好ましくは３，０００以上、より好ましくは３，５００以上、更に好ましくは４，０００以上であり、そして、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、７０，０００以下であり、好ましくは５０，０００以下、より好ましくは３０，０００以下、更に好ましくは２５，０００以下である。付加重合系ポリマーは、重量平均分子量（Ｍｗ）が５，０００以上、６，０００以上、８，０００以上、１０，０００以上であってもよい。付加重合系ポリマーは、重量平均分子量（Ｍｗ）が２０，０００以下、１８，０００以下、１５，０００以下であってもよい。
付加重合系ポリマーは、重量平均分子量（Ｍｗ）が、好ましくは２，５００以上５，００００以下であり、より好ましくは３，０００以上３０，０００以下であり、より好ましくは３，０００以上５０，０００以下であり、更に好ましくは５，０００以上５０，０００以下であり、より更に好ましくは５，０００以上２５，０００以下である。
重量平均分子量は、標準試料としてポリスチレンを用いて、ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定する。
本発明のアスファルト組成物において、付加重合系ポリマーの配合量は、マイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、アスファルト１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは２質量部以上、更に好ましくは３質量部以上、より更に好ましくは５質量部以上であり、そして、好ましくは３０質量部以下、より好ましくは２８質量部以下、更に好ましくは２５質量部以下、より更に好ましくは２３質量部以下である。
付加重合系ポリマーは市販のものを用いてもよいし、各種公報等に記載された公知の製造方法により合成したものを用いてもよい。
本発明のアスファルト組成物には、更に必要に応じて、軟化剤、中温化剤、剥離防止剤、改質剤などの、その他の成分を配合してもよい。
〔軟化剤〕
アスファルト組成物は、作業性の観点から、軟化剤を含んでいてもよい。
軟化剤の配合により、アスファルト組成物の低温での柔軟性が向上し、作業性が向上する。
軟化剤としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレンプロピレン共重合体などのポリオレフィンワックスが挙げられる。ポリオレフィンワックスは、軟化剤としての効果の観点から、好ましくは重量平均分子量が１００〜１，０００程度の低分子量のポリオレフィンワックスである。
アスファルト組成物中の軟化剤の配合量は、軟化作用の観点から、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．２質量％以上であり、そして、アスファルト舗装の耐久性の観点から、好ましくは２質量％以下、より好ましくは１質量％未満である。
本発明のアスファルト組成物の１つの好ましい態様は、アスファルト舗装の耐久性及びマイクロプラスチックの発生量を低減する観点から、熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルト並びに水酸基価が２５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上５０，０００以下である付加重合系ポリマーを配合してなり、前記付加重合系ポリマーの配合量が、前記熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルト１００質量部に対し３質量部以上２５質量部以下のアスファルト組成物である。
〔その他の成分〕
本発明のアスファルト組成物は、反応性を有するモノマーを含むことができる。反応性を有するモノマーとしては、水酸基、カルボキシ基、エポキシ基、第１級アミノ基、第２級アミノ基等の反応性官能基、炭素−炭素不飽和結合等の付加重合性基を１又は２以上有するモノマーが挙げられる。反応性を有するモノマーの含有量は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、更に好ましくは１質量％以下である。本発明のアスファルト組成物は、好ましくは、反応性を有するモノマーを含有しない。
［アスファルト組成物の製造方法］
本発明のアスファルト組成物を製造する方法は、アスファルトと、上記の付加重合系ポリマーとを混合する工程を有することが好ましい。
具体的には、本発明のアスファルト組成物の製造方法の好ましい態様の１つは、アスファルトと、付加重合系ポリマーとを混合する工程を有するアスファルト組成物の製造方法であって、前記付加重合系ポリマーの水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である、アスファルト組成物の製造方法である。
本発明のアスファルト組成物の製造方法の別の好ましい態様は、下記工程１及び工程２を含むアスファルト組成物の製造方法である。
工程１：水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である付加重合系ポリマーを製造する工程
工程２：アスファルトと付加重合系ポリマーを混合する工程
付加重合系ポリマーは、市販のものを用いてもよいし、各種公報等に記載された公知の製造方法により合成してもよい。
アスファルトと付加重合系ポリマーを混合する工程において、好ましくは、アスファルトを加熱溶融し、付加重合系ポリマーを添加し、通常用いられている混合機にて、各成分が均一に分散するまで撹拌混合することによりアスファルト組成物を得る。通常用いられている混合機としては、ホモミキサー、ディゾルバー、パドルミキサー、リボンミキサー、スクリューミキサー、プラネタリーミキサー、真空逆流ミキサー、ロールミル、二軸押出機等が挙げられる。
アスファルトと付加重合系ポリマーとの混合温度は、アスファルト中に付加重合系ポリマーを均一に分散させる観点から、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１２０℃以上、更に好ましくは１４０℃以上、より更に好ましくは１５０℃以上であり、そして、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下、より更に好ましくは１９０℃以下である。
また、アスファルトと付加重合系ポリマーとの混合時間は、効率的にアスファルト中に付加重合系ポリマーを均一に分散させる観点から、好ましくは０．１時間以上、より好ましくは０．５時間以上、更に好ましくは１．０時間以上、より更に好ましくは１．５時間以上であり、そして、好ましくは１０時間以下、より好ましくは７時間以下、更に好ましくは５時間以下、より更に好ましくは３時間以下である。
アスファルトと付加重合系ポリマーとの混合は、作業性の観点から、好ましくは開放系雰囲気下で行う。開放系雰囲気下とは、大気の存在下で行うことを意味する。
［アスファルト混合物］
本発明のアスファルト組成物は、バインダー組成物であり、該アスファルト組成物に、骨材を添加して、アスファルト混合物とした後に、舗装に使用される。すなわち、本発明のアスファルト組成物は、舗装用として好適であり、特に道路舗装用として好適である。
本発明のアスファルト混合物は、前述のアスファルト組成物、及び骨材を含有する。つまり、アスファルト混合物は、少なくともアスファルト、付加重合系ポリマー及び骨材を含有する。
〔骨材〕
骨材としては、例えば、砕石、玉石、砂利、砂、再生骨材、セラミックス等を任意に選択して用いることができる。また、骨材としては、粒径２．３６ｍｍ以上の粗骨材、粒径２．３６ｍｍ未満の細骨材のいずれも使用することができる。
粗骨材としては、例えば、粒径範囲２．３６ｍｍ以上４．７５ｍｍ未満の砕石、粒径範囲４．７５ｍｍ以上１２．５ｍｍ未満の砕石、粒径範囲１２．５ｍｍ以上１９ｍｍ未満の砕石、粒径範囲１９ｍｍ以上３１．５ｍｍ未満の砕石が挙げられる。
細骨材は、好ましくは粒径０．０７５ｍｍ以上２．３６ｍｍ未満の細骨材である。細骨材としては、例えば、川砂、丘砂、山砂、海砂、砕砂、細砂、スクリーニングス、砕石ダスト、シリカサンド、人工砂、ガラスカレット、鋳物砂、再生骨材破砕砂が挙げられる。
上記の粒径はＪＩＳ Ａ５００１：２００８に規定される値である。
これらの中でも、粗骨材と細骨材との組合せが好ましい。
なお、細骨材には、粒径０．０７５ｍｍ未満のフィラー（例えば、砂）が含まれていてもよい。フィラーとしては、砂、フライアッシュ、炭酸カルシウム、消石灰等が挙げられる。このうち、乾燥強度向上の観点から、炭酸カルシウムが好ましい。
フィラーの平均粒径は、乾燥強度向上の観点から、好ましくは０．００１ｍｍ以上であり、そして、好ましくは０．０５ｍｍ以下、より好ましくは０．０３ｍｍ以下、更に好ましくは０．０２ｍｍ以下である。フィラーの平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置で測定することができる。ここで、平均粒径とは、体積累積５０％の平均粒径を意味する。
〔フィラー平均粒径の測定方法〕
フィラーの平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置「ＬＡ−９５０」（株式会社堀場製作所製）を用い、以下に示す条件で測定した値である。
・測定方法：フロー法
・分散媒：エタノール
・試料調製：２ｍｇ／１００ｍＬ
・分散方法：撹拌、内蔵超音波１分
粗骨材と細骨材との質量比率は、アスファルト舗装の耐久性の観点から、好ましくは１０／９０以上、より好ましくは２０／８０以上、更に好ましくは３０／７０以上であり、そして、好ましくは９０／１０以下、より好ましくは８０／２０以下、更に好ましくは７０／３０以下である。
アスファルト混合物における好適な配合例は、以下のとおりである。
（１）一例のアスファルト混合物は、例えば、３０容量％以上４５容量％未満の粗骨材と、３０容量％以上５０容量％以下の細骨材と、５容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（細粒度アスファルト）。
（２）一例のアスファルト混合物は、例えば、４５容量％以上７０容量％未満の粗骨材と、２０容量％以４５容量％以下の細骨材と、３容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（密粒度アスファルト）。
（３）一例のアスファルト混合物は、例えば、７０容量％以上８０容量％以下の粗骨材と、１０容量％以上２０容量％以下の細骨材と、３容量％以上１０容量％以下のアスファルト組成物とを含む（ポーラスアスファルト）。
アスファルト混合物には、更に必要に応じて、その他の成分を配合してもよい。
なお、従来の骨材とアスファルトを含むアスファルト混合物におけるアスファルトの配合割合については、通常、公益社団法人日本道路協会発行の「舗装設計施工指針」に記載されている「アスファルト組成物の配合設計」から求められる最適アスファルト量に従って用いられている。
本発明においては、上記の最適アスファルト量が、アスファルト及び付加重合系ポリマーの合計量に相当する。ただし、「舗装設計施工指針」に記載の方法に限定する必要はなく、他の方法によって決定してもよい。
［アスファルト混合物の製造方法］
本発明のアスファルト混合物の製造方法は、加熱した骨材と、アスファルトと、付加重合系ポリマーとを混合する工程を含む。
アスファルト混合物の具体的な製造方法としては、従来のプラントミックス方式、プレミックス方式等といわれるアスファルト混合物の製造方法が挙げられる。いずれも加熱した骨材にアスファルト及び付加重合系ポリマーを添加する方法である。添加方法は、例えば、アスファルト及び付加重合系ポリマーを予め溶解させたプレミックス方式、又はアスファルトに付加重合系ポリマーを投入するプラントミックス法が挙げられる。これらの中でも、アスファルト舗装の耐久性の観点から、プレミックス方式が好ましい。
より具体的には、アスファルト混合物の製造方法は、当該混合する工程において、好ましくは、
（ｉ）加熱した骨材に、アスファルトを添加及び混合した後、付加重合系ポリマーを添加及び混合する、
（ii）加熱した骨材に、アスファルト及び付加重合系ポリマーを同時に添加及び混合する、又は
（iii）加熱した骨材に、事前に加熱混合したアスファルトと付加重合系ポリマーとの混合物を添加及び混合する。
これらの中でも、アスファルト舗装の耐久性の観点から、（iii）の方法が好ましい。
（iii）の方法における事前に加熱混合したアスファルトと付加重合系ポリマーとの混合物としては、上記のアスファルト組成物を好適に使用することができる。
（ｉ）〜（iii）の方法における加熱した骨材の温度は、アスファルト舗装の耐久性の観点から、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、より更に好ましくは１８０℃以上であり、アスファルトの熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。
混合する工程において、アスファルト舗装の耐久性の観点から、混合温度は、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、より更に好ましくは１８０℃以上であり、アスファルトの熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。混合する工程における混合時間は、特に限定されず、好ましくは３０秒以上、より好ましくは１分以上、更に好ましくは２分以上、より更に好ましくは５分以上であり、時間の上限は、特に限定されず、好ましくは約３０分程度である。
アスファルト混合物の製造方法は、アスファルト舗装の耐久性の観点から、混合する工程後、得られた混合物を上記の混合温度で保持する工程を有することが好ましい。
保持する工程においては、混合物を更に混合してもよいが、前述の温度以上を保持していればよい。
保持する工程において、混合温度は、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１７０℃以上、より更に好ましくは１８０℃以上であり、そして、アスファルト組成物の熱劣化を防止する観点から、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは２１０℃以下、更に好ましくは２００℃以下である。保持する工程における保持時間は、好ましくは０．５時間以上、より好ましくは１時間以上、更に好ましくは１．５時間以上であり、そして、時間の上限は、特に限定されないが、例えば５時間程度である。
［道路舗装方法］
本発明のアスファルト混合物は、道路舗装用として好適であり、上述したように、アスファルト組成物に骨材を添加したアスファルト混合物が、道路舗装に使用される。
道路舗装方法は、前述のアスファルト混合物を道路に施工し、アスファルト舗装材層を形成する工程を有する。具体的には、道路舗装方法は、アスファルトと、前述の付加重合系ポリマーと、骨材とを混合する、アスファルト混合物を得る工程（工程１）、及び前記工程１で得られたアスファルト混合物を道路に施工してアスファルト舗装材層を形成する工程（工程２）を含む。アスファルト舗装材層は、通常は基層又は表層であり、マイクロプラスチックの発生量の低減の観点から、好ましくは表層である。
アスファルト混合物は、公知の施工機械編成で、同様の方法によって締固め施工すればよい。加熱アスファルト混合物として使用する場合の締固め温度は、アスファルト舗装の耐久性の観点から、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１２０℃以上、更に好ましくは１３０℃以上であり、そして、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下である。
［アスファルト改質剤］
本発明のアスファルト改質剤は、水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である付加重合系ポリマーからなる。
本発明のアスファルト改質剤は、例えばアスファルトと、アスファルト１００質量部に対して１質量部以上３０質量部以下の配合量で混合し、アスファルト組成物を得るために使用することができる。得られたアスファルト組成物に、骨材を添加して、アスファルト混合物とした後に、舗装に使用することができる。本発明のアスファルト改質剤は、骨材を含むアスファルト混合物に配合するための改質剤として好適に使用することができる。
ポリマーの各物性値については次の方法により測定、評価した。
［測定方法］
〔ポリマーの水酸基価〕
ポリマーの水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ００７０：１９９２の方法に基づき測定した。ただし、測定溶媒のみＪＩＳ Ｋ００７０：１９９２に規定のエタノールとエーテルとの混合溶媒から、アセトンとトルエンとの混合溶媒（アセトン：トルエン＝１：１（容量比））に変更した。
〔ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）〕
以下の方法により、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により重量平均分子量を求めた。
（１）試料溶液の調製
濃度が０．５ｇ／１００ｍＬになるように、試料をテトラヒドロフランに、４０℃で溶解させた。次いで、この溶液を孔径０．２０μｍのＰＴＦＥタイプメンブレンフィルター「ＤＩＳＭＩＣ−２５ＪＰ」（東洋濾紙株式会社製）を用いて濾過して不溶解成分を除き、試料溶液とした。
（２）分子量測定
下記の測定装置と分析カラムを用い、溶離液としてテトラヒドロフランを、毎分１ｍＬの流速で流し、４０℃の恒温槽中でカラムを安定させた。そこに試料溶液１００μＬを注入して測定を行った。試料の分子量は、あらかじめ作成した検量線に基づき算出した。このときの検量線には、数種類の単分散ポリスチレン（東ソー株式会社製のＡ−５００（５．０×１０2）、Ａ−１０００（１．０１×１０3）、Ａ−２５００（２．６３×１０3）、Ａ−５０００（５．９７×１０3）、Ｆ−１（１．０２×１０4）、Ｆ−２（１．８１×１０4）、Ｆ−４（３．９７×１０4）、Ｆ−１０（９．６４×１０4）、Ｆ−２０（１．９０×１０5）、Ｆ−４０（４．２７×１０5）、Ｆ−８０（７．０６×１０5）、Ｆ−１２８（１．０９×１０6））を標準試料として作成したものを用いた。括弧内は分子量を示す。
測定装置：「ＨＬＣ−８２２０ＧＰＣ」（東ソー株式会社製）
分析カラム：「ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＸＬ」＋「ＴＳＫｇｅｌ Ｇ３０００ＨＸＬ」（東ソー株式会社製）
製造例１（付加重合系ポリマーＢ）
窒素導入管、脱水管、撹拌機、及び熱電対を装備した三又フラスコの内部を窒素置換し、キシレン３００ｇを入れ、１２５℃まで昇温して還流させた。これにスチレン８５０ｇ、２−ヒドロキシエチルメタクリレート１５０ｇ、及びジブチルパーオキシド３００ｇの混合物を滴下ロートより２時間かけて滴下した。１２５℃に保持したまま、還流下で１時間、更に１６０℃で１時間かけて重合を行った後、減圧下２００℃で３時間かけて溶媒を蒸留除去し、付加重合系ポリマーＢ（スチレン−ヒドロキシエチルメタクリレートランダム共重合体（１））を得た。
付加重合系ポリマーＢは、重量平均分子量が５，０００であり、水酸基価が５４ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
製造例２（付加重合系ポリマーＣ）
窒素導入管、脱水管、撹拌機、及び熱電対を装備した三又フラスコの内部を窒素置換し、キシレン３００ｇを入れ、１３０℃まで昇温して還流させた。これにスチレン８５０ｇ、２−ヒドロキシエチルメタクリレート１５０ｇ、及びジブチルパーオキシド１５０ｇの混合物を滴下ロートより２時間かけて滴下した。１３０℃に保持したまま、還流下で１時間、更に１６０℃で１時間かけて重合を行った後、減圧下２００℃で３時間かけて溶媒を蒸留除去し、付加重合系ポリマーＣ（スチレン−ヒドロキシエチルメタクリレートランダム共重合体（２））を得た。
付加重合系ポリマーＣは、重量平均分子量が１７，５００であり、水酸基価が４９ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
製造例３（付加重合系ポリマーＤ）
窒素導入管、脱水管、撹拌機、及び熱電対を装備した三又フラスコの内部を窒素置換し、キシレン３００ｇを入れ、１３５℃まで昇温して還流させた。これにスチレン８５０ｇ、２−ヒドロキシエチルメタクリレート１５０ｇ、及びジブチルパーオキシド３０ｇの混合物を滴下ロートより２時間かけて滴下した。１３５℃に保持したまま、還流下で１時間、更に１６０℃で１時間かけて重合を行った後、減圧下２００℃で３時間かけて溶媒を蒸留除去し、付加重合系ポリマーＤ（スチレン−ヒドロキシエチルメタクリレートランダム共重合体（３））を得た。
付加重合系ポリマーＤは、重量平均分子量が７５，０００であり、水酸基価が４２ｍｇＫＯＨ／ｇであった。
実施例１
バインダー混合物として、１８０℃に加熱した改質II型アスファルト（東亜道路工業株式会社製）１，０００ｇを３Ｌのステンレス容器に入れて１００ｒｐｍで撹拌し、付加重合系ポリマーＡ３０ｇ（アスファルト１００質量部に対して３質量部）を徐々に添加し、３００ｒｐｍにて２時間撹拌し、アスファルト組成物（ＡＳ−１）を作製した。
次に１８０℃に加熱した骨材（骨材の組成は以下を参照）１５ｋｇをアスファルト用混合機に入れ、１８０℃にて６０秒間混合した。
次いで前記アスファルト組成物（ＡＳ−１）８４７ｇを加え、アスファルト用混合機にて２分間混合した。得られたアスファルト混合物を１８０℃で２時間保管後、３００×３００×５０ｍｍの型枠に充填し、ローラーコンパクター（株式会社岩田工業所製）を用い、温度１５０℃、荷重０．４４ｋＰａにて２５回転圧処理を行い、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ−１）を作製した。
＜骨材の組成＞
６号砕石 ５０．９質量部
砕砂１ １０．４質量部
砕砂２ ２２．１質量部
細砂 １０．４質量部
石粉（炭酸カルシウム）６．２質量部
通過質量％：
ふるい目 １５ ｍｍ： １００ 質量％
ふるい目 １０ ｍｍ： ８５．６質量％
ふるい目 ５ ｍｍ： ４９．７質量％
ふるい目 ２．５ ｍｍ： ４４．６質量％
ふるい目 １．２ ｍｍ： ３１．６質量％
ふるい目 ０．６ ｍｍ： ２１．３質量％
ふるい目 ０．３ ｍｍ： １２．７質量％
ふるい目 ０．１５ｍｍ： ７．１質量％
実施例２〜３
付加重合系ポリマーＡの配合量を１００ｇ（アスファルト１００質量部に対して１０質量部）又は２００ｇ（アスファルト１００質量部に対して２０質量部）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ−２）〜（ＡＳ−３）を作製した。
アスファルト組成物（ＡＳ−１）８４７ｇを、アスファルト組成物（ＡＳ−２）９０５ｇ又はアスファルト組成物（ＡＳ−３）９８７ｇに変更したこと以外は実施例１と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ−２）〜（Ｍ−３）を得た。
実施例４〜５
付加重合系ポリマーＡを付加重合系ポリマーＢ〜Ｃにそれぞれ変更したこと以外は実施例２と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ−４）〜（ＡＳ−５）、及び供試体としてアスファルト混合物（Ｍ−４）〜（Ｍ−５）を得た。
実施例６
改質II型アスファルトをストレートアスファルトに変更したこと以外は実施例５と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ−６）、及び供試体としてアスファルト混合物（Ｍ−６）を得た。
比較例１
付加重合系ポリマーＡを配合しなかったこと以外は実施例２と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ−ａ１）を作製した。
実施例２において、アスファルト組成物（ＡＳ−２）９０５ｇを、アスファルト組成物（ＡＳ−ａ１）８２２ｇに変更したこと以外は実施例２と同様にして、供試体としてアスファルト混合物（Ｍ−ａ１）を得た。
比較例２〜６
実施例２において、付加重合系ポリマーＡを付加重合系ポリマーＤ〜Ｈにそれぞれ変更したこと以外は実施例２と同様にして、アスファルト組成物（ＡＳ−ａ２）〜（ＡＳ−ａ６）、及び供試体としてアスファルト混合物（Ｍ−ａ２）〜（Ｍ−ａ６）を得た。
［評価］
＜マイクロプラスチック発生量の測定＞
６０℃恒温室にて６０℃に設定した温水に前記供試体を浸漬し、ホイールトラッキング試験機（株式会社岩田工業所製）を用いて、荷重１５０ｋｇ、接地圧０．９ＭＰａ、水温６０℃、速度１５回／分の条件で、試験を実施し１，２００回（８０分間）後に停止した。水槽内を脱水し乾燥させた後に、堆積した摩耗粉を回収し秤量して、これを「マイクロプラスチック発生量」とした。なお、得られた値は０．３ｍ2あたりの発生量であり、これを１００ｍ2あたりに換算した。
＜轍掘れ量＞
６０℃恒温室にて６０℃に設定した温水に前記供試体を浸漬し、ホイールトラッキング試験機（株式会社岩田工業所製、荷重１，３７０Ｎ、鉄輪幅４７ｍｍ、線圧２９１．５Ｎ／ｃｍ）を用いて、速度１５回／分にて供試体上に車輪を往復させ、通過回数２，５００回時の変位量を測定した。その他の測定条件は、公益社団法人日本道路協会出版の「舗装調査・試験法便覧」に記載される「Ｂ００３ホイールトラッキング試験」に従った。
結果を表１に示す。
Figure 2021138948
実施例及び比較例で用いたアスファルト及び付加重合系ポリマーは、以下の通りである。
（＊）アスファルトＡ：改質II型アスファルト（熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルト）（東亜道路工業株式会社製）
（＊）アスファルトＢ：ストレートアスファルト（東亜道路工業株式会社製）
（＊）付加重合系ポリマーＡ：両末端水酸基導入ポリブタジエン「Ｇ−３０００」（日本曹達株式会社製）
（＊）付加重合系ポリマーＢ：スチレン−ヒドロキシエチルメタクリレートランダム共重合体（１）
（＊）付加重合系ポリマーＣ：スチレン−ヒドロキシエチルメタクリレートランダム共重合体（２）
（＊）付加重合系ポリマーＤ：スチレン−ヒドロキシエチルメタクリレートランダム共重合体（３）
（＊）付加重合系ポリマーＥ：ポリプロピレン「ハイワックスＮＰ０５６」（三井化学株式会社製）
（＊）付加重合系ポリマーＦ：水酸基変性パラフィン「パラコール６４７０」（日本精蝋株式会社製）
（＊）付加重合系ポリマーＧ：両末端水酸基導入ポリブタジエン「Ｇ−１０００」（日本曹達株式会社製）
（＊）付加重合系ポリマーＨ：末端水酸基ポリエチレングリコール「ユニオックスＭ−１０００」（日油株式会社製）
付加重合系ポリマーを含まない比較例１及び特定の付加重合系ポリマー以外のポリマーを含む比較例２〜６は、マイクロプラスチック発生量を十分に低減できず、またアスファルト舗装の耐久性が不十分である。
これに対し、本発明によれば、特定の付加重合系ポリマーを所定量含むアスファルト組成物が、アスファルト舗装の耐久性を損なうことなく、マイクロプラスチックの発生量を低減できることがわかる。

Claims (9)

  1. アスファルト及び付加重合系ポリマーを配合してなるアスファルト組成物であって、
    前記付加重合系ポリマーの水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である、アスファルト組成物。
  2. 前記付加重合系ポリマーの配合量が、前記アスファルト１００質量部に対し１質量部以上３０質量部以下である、請求項１に記載のアスファルト組成物。
  3. 前記付加重合系ポリマーが、主鎖が炭化水素基から構成されるポリマーである、請求項１又は２に記載のアスファルト組成物。
  4. 前記アスファルトが、ストレートアスファルト又は改質アスファルトである、請求項１〜３のいずれかに記載のアスファルト組成物。
  5. 前記改質アスファルトが、熱可塑性エラストマーで改質されたアスファルトである、請求項４に記載のアスファルト組成物。
  6. 前記熱可塑性エラストマーが、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、スチレン／イソプレンランダム共重合体、及びエチレン／アクリル酸エステル共重合体から選択される少なくとも１種である、請求項５に記載のアスファルト組成物。
  7. 請求項１〜６のいずれかに記載のアスファルト組成物と、骨材とを含むアスファルト混合物。
  8. 水酸基価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり、かつ重量平均分子量（Ｍｗ）が２，５００以上７０，０００以下である付加重合系ポリマーからなる、アスファルト改質剤。
  9. 請求項７に記載のアスファルト混合物を道路に施工し、アスファルト塗装材層を形成する工程を含む、道路舗装方法。
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