JP2020516067A - ビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含むシリコン含有薄膜蒸着用組成物、およびそれを用いたシリコン含有薄膜の製造方法 - Google Patents

ビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含むシリコン含有薄膜蒸着用組成物、およびそれを用いたシリコン含有薄膜の製造方法 Download PDF

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Abstract

本発明は、ビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含むシリコン含有薄膜蒸着組成物、およびそれを用いたシリコン含有薄膜の製造方法に関し、より詳細には、シリコン含有薄膜の前駆体として有用に用いられることができるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含むシリコン含有薄膜蒸着用組成物、およびそれを用いたシリコン含有薄膜の製造方法に関する。
【選択図】図３

Description

本発明は、シリコン含有薄膜蒸着用組成物およびそれを用いたシリコン含有薄膜の製造方法に関し、より詳細には、薄膜蒸着用前駆体として、特定の化合物であるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含むシリコン含有薄膜蒸着用組成物、およびそれを用いたシリコン含有薄膜の製造方法に関する。
シリコン含有薄膜は、半導体分野において、種々の蒸着工程によりシリコン膜（ｓｉｌｉｃｏｎ）、シリコン酸化膜（ｓｉｌｉｃｏｎ ｏｘｉｄｅ）、シリコン窒化膜（ｓｉｌｉｃｏｎ ｎｉｔｒｉｄｅ）、シリコン炭窒化膜（Ｓｉｌｉｃｏｎ ｃａｒｂｏｎｉｔｒｉｄｅ）、およびシリコンオキシ窒化膜（Ｓｉｌｉｃｏｎ ｏｘｙｎｉｔｒｉｄｅ）などの様々な形態で製造されており、その応用分野が広範囲である。
特に、シリコン酸化膜とシリコン窒化膜は、非常に優れた遮断特性および耐酸化性のため、装置の製作において、絶縁膜、拡散防止膜、ハードマスク、エッチング停止層、シード層、スペーサー、トレンチアイソレーション、金属間誘電物質、および保護膜層に用いられている。
近年、多結晶シリコン薄膜が薄膜トランジスタ（ｔｈｉｎ ｆｉｌｍ ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ、ＴＦＴ）、太陽電池などに用いられており、その応用分野が多様化しつつある。
シリコンが含有されている薄膜を製造するための公知の代表的な技術としては、混合されたガス形態のシリコン前駆体と反応ガスが反応して基板の表面に膜を形成したり、表面上に直接反応して膜を形成したりする化学気相蒸着（ＭＯＣＶＤ）法や、ガス形態のシリコン前駆体が基板の表面に物理的または化学的に吸着された後、反応ガスを順に投入することにより膜を形成する原子層蒸着（ＡＬＤ）法が挙げられ、これを応用した低圧化学気相蒸着（ＬＰＣＶＤ）法、および低温で蒸着が可能なプラズマを利用した化学気相蒸着（ＰＥＣＶＤ）法と原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法などの種々の薄膜製造技術が次世代半導体およびディスプレイ素子の製造工程に適用され、超微細パターンの形成や、ナノ単位の厚さで均一且つ優れた特性を有する極薄膜の蒸着に用いられている。
シリコン含有薄膜を形成するために用いられる前駆体は、シラン、シラン塩化物、アミノシラン、およびアルコキシシラン形態の化合物が代表的であり、具体例としては、ジクロロシラン（ｄｉｃｈｌｏｒｏｓｉｌａｎｅ：ＳｉＨ２Ｃｌ２）およびヘキサクロロジシラン（ｈｅｘａｃｈｌｏｒｏｄｉｓｉｌａｎｅ：Ｃｌ３ＳｉＳｉＣｌ３）などのシラン塩化物形態の化合物、トリシリルアミン（ｔｒｉｓｉｌｙｌａｍｉｎｅ：Ｎ（ＳｉＨ３）３）、ビスジエチルアミノシラン（ｂｉｓ−ｄｉｅｔｈｙｌａｍｉｎｏｓｉｌａｎｅ：Ｈ２Ｓｉ（Ｎ（ＣＨ２ＣＨ３）２）２）、およびジイソプロピルアミノシラン（ｄｉ−ｉｓｏｐｒｏｐｙｌａｍｉｎｏｓｉｌａｎｅ：Ｈ３ＳｉＮ（ｉ−Ｃ３Ｈ７）２）などが挙げられる。これらは、半導体の製造およびディスプレイの製造における量産工程で用いられている。
しかしながら、素子の超高集積化による素子の微細化とアスペクト比の増加、および素子材料の多様化により、所望の低い温度で、均一で且つ薄い厚さを有し、優れた電気的特性を有する超微細薄膜を形成する技術が求められており、従来のシリコン前駆体を用いた６００℃以上の高温工程、ステップカバレッジ、エッチング特性、薄膜の物理的および電気的特性が問題となっている。そこで、より優れた新規なシリコン前駆体の開発と薄膜の形成方法が研究されている。
米国特許出願公開第６０７１８３０号公報
本発明は、シリコンを含有する薄膜の前駆体として使用可能なビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含有するシリコン含有薄膜蒸着用組成物を提供する。
また、本発明は、本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を用いたシリコン含有薄膜の製造方法を提供する。
また、本発明は、シリコン含有薄膜の前駆体として使用可能なビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を提供する。
本発明は、薄膜蒸着前駆体として優れた物性を有するビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物をシリコン含有薄膜蒸着前駆体として含むシリコン含有薄膜蒸着用組成物を提供するものであって、本発明のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式１で表される。
［化学式１］
（前記化学式１中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１〜Ｒ４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであるか、Ｒ１とＲ２およびＲ３とＲ４は、それぞれ独立して、互いに連結されて環を形成してもよく；
Ｒ５〜Ｒ８は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルである。）
好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式１において、Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり、Ｒ８は水素であってもよい。
薄膜蒸着用として優れた特性を有するという点から、好ましくは、本発明の一実施形態に係るビス（アミノシリル）アルキルアミンは、下記化学式２または下記化学式３で表されてもよい。
［化学式２］
［化学式３］
（前記化学式２または化学式３中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり、
Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；
ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
好ましくは、本発明の一実施形態に係る前記化学式２または化学式３において、Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素または（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり、Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数であってもよい。
好ましくは、本発明の一実施形態に係る前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式４または５で表されてもよい。
［化学式４］
［化学式５］
（前記化学式４および化学式５中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ５〜Ｒ６は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
好ましくは、本発明の一実施形態に係る前記化学式４または５において、Ｒは（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；Ｒ５〜Ｒ６は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数であってもよい。
好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式６または７で表されてもよい。
［化学式６］
［化学式７］
（前記化学式６および化学式７中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式６または化学式７にいおいて、Ｒは（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数であってもよい。
具体的に、本発明の一実施形態に係るビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化合物から選択されるものであってもよいが、これに限定されるものではない。
また、本発明は、本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を用いたシリコン含有薄膜の製造方法を提供する。
本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物は、原子層蒸着（ＡＬＤ）法、気相蒸着（ＣＶＤ）法、有機金属化学気相蒸着（ＭＯＣＶＤ）法、低圧気相蒸着（ＬＰＣＶＤ）法、プラズマ強化気相蒸着（ＰＥＣＶＤ）法、またはプラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法により行われてもよく、シリコン含有薄膜は、シリコン酸化膜（ＳｉＯ２）、シリコンオキシ炭化膜（ＳｉＯＣ）、シリコン窒化膜（ＳｉＮ）、シリコンオキシ窒化膜（ＳｉＯＮ）、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ）、またはシリコン炭化膜（ＳｉＣ）であってもよい。
具体的に、本発明のシリコン含有薄膜の製造方法は、ａ）チャンバー内に取り付けられた基板の温度を３０〜５００℃に維持するステップと、
ｂ）基板に前記本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を接触させ、前記基板に吸着させるステップと、
ｃ）前記シリコン含有薄膜蒸着用組成物が吸着された基板に反応ガスを注入してシリコン含有薄膜を形成するステップと、を含んでもよく、反応ガスは、プラズマパワー５０〜１０００Ｗのプラズマを発生させて活性化させてから供給されてもよい。
また、本発明は、本発明の前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を提供する。
より効率的で、且つ高品質の薄膜を蒸着するという点から、好ましくは、前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、前記化学式２または化学式３で表されてもよい。
本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物は、常温で液体であって、揮発性が高く、熱的安定性に非常に優れたビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を前駆体として含むことで、より低いパワーおよび成膜温度条件下で、高い純度および耐久性を有する高品質のシリコン含有薄膜を提供することができる。
また、本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を用いたシリコン含有薄膜の製造方法は、低い成膜温度条件下でも、優れた熱的安定性、蒸着率、および応力強度を実現することができ、さらには、それから製造されたシリコン含有薄膜は、炭素、酸素、水素などの不純物の含量が最小化され、純度が高く、非常に優れた物理的・電気的特性を有するとともに、フッ化水素に対する優れた耐性、優れた水分透湿度、および優れたステップカバレッジを有するシリコン含有薄膜を製造することができる。
実施例１および２で製造されたビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物の蒸気圧測定結果を示した図である。 実施例１および２で製造されたビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物の熱重量分析結果を示した図である。 実施例３〜実施例５で製造されたシリコン酸化薄膜の蒸着された膜を赤外分光計分析により分析した結果を示した図である。 実施例６〜実施例９で製造されたシリコン窒化薄膜の蒸着された膜を赤外分光計分析により分析した結果を示した図である。
本発明は、常温で液体であって、揮発性が高く、且つ熱的安定性が高いため、シリコン含有薄膜の形成に非常に有用な前駆体として用いられるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含むシリコン含有薄膜蒸着用組成物を提供するものであって、本発明のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式１で表される。
［化学式１］
（前記化学式１中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１〜Ｒ４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであるか、Ｒ１とＲ２およびＲ３とＲ４は、それぞれ独立して、互いに連結されて環を形成してもよく；
Ｒ５〜Ｒ８は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルである。）
本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物は、前記化学式１で表される薄膜蒸着用前駆体を含むことで、低温でも成膜が可能であるとともに、耐久性の高い高品質の薄膜を容易に製造することができる。
さらに、本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物は、化学式１で表される薄膜蒸着用前駆体を含むことで、高い薄膜蒸着率で薄膜の蒸着が可能であり、膜が優れた応力特性および水分透湿度を有する。
これは、本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物に含まれている前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物が、２つのアミノシリル基および１つのアルキルまたはアルケニル基を置換基として有することにより、揮発性が高いながらも、優れた熱的安定性を有するためであると判断される。
好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式１において、Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり、Ｒ８は水素であってもよい。
好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式２または下記化学式３で表されてもよい。
［化学式２］
［化学式３］
（前記化学式２または化学式３中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり、
Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；
ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
本発明の前記化学式２または３で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、２つのアミノシリル官能基および１つのアルキルまたはアルケニル基が置換されることにより、熱的に安定しているとともに、２つのアミノシリル官能基の何れか１つ以上に、少なくとも１つ以上の水素が置換されたシラザン骨格を有しているため、常温で液体であって、揮発性が高い。したがって、シリコン含有薄膜の形成において非常に有用に用いられることができる。
具体的に、本発明のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、シラザン骨格を有する化合物であって、２つのアミノシリル官能基（
、
、または
、
）を必須に有し、そのうち１つのアミノシリル官能基のシリルが、１つ以上の水素を必須に有する官能基（
または
）を有することで、薄膜蒸着用前駆体として非常に優れた効果を奏することができる。
好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式２または化学式３において、Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素または（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり、Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数であってもよい。
より好ましくは、本発明の前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式４または化学式５で表されてもよい。
［化学式４］
［化学式５］
（前記化学式４および化学式５中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ５〜Ｒ６は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式４および５において、Ｒは（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；Ｒ５〜Ｒ６は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数であってもよい。より好ましくは、ビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は化学式４で表されてもよく、化学式４において、Ｒは（Ｃ１−Ｃ３）アルキルであり；Ｒ５〜Ｒ６は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ３）アルキルであってもよい。
好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式６または７で表されてもよい。
［化学式６］
［化学式７］
（前記化学式６および化学式７中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
より好ましくは、化学式６および化学式７において、Ｒは（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数であってもよく、好ましくは、Ｒは（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであってもよく、ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜３の整数であってもよい。より好ましくは、ビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は化学式６で表されてもよく、化学式６において、Ｒは（Ｃ１−Ｃ３）アルキルであり；Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ３）アルキルであってもよい。
本発明のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、シラザン骨格における２つのアミノシリル基のシリル基が２個の水素または４個の水素を有する場合に、シリコン含有薄膜蒸着用前駆体としてより優れた反応性および熱的安定性を有し、さらに高品質の薄膜を製造することができる。
より優れた特性を有する薄膜蒸着用前駆体の点から、好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式４で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式４−１で表されてもよい。
［化学式４−１］
（前記化学式４−１中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであるか、Ｒ１とＲ２は、それぞれ独立して、互いに連結されて環を形成してもよく；
Ｒ５は、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルである。）
より優れた特性を有する薄膜蒸着用前駆体の点から、好ましくは、本発明の一実施形態に係る化学式６で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式６−１で表されてもよい。
［化学式６−１］
（前記化学式６−１中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであるか、Ｒ１とＲ２は、互いに連結されて環を形成してもよい。）
これに限定されるものではないが、本発明の一実施形態に係る化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、具体的に、下記の化合物であってもよい。
本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物は、前記化学式１のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を薄膜蒸着用前駆体として必ず含み、シリコン含有薄膜蒸着用組成物中のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物の含量は、薄膜の成膜条件または薄膜の厚さ、特性などを考慮して、当業者が認識できる範囲内で含まれてもよい。
本発明に記載の「アルキル」は、直鎖状、分岐状、および環状の飽和、不飽和炭化水素を意味し、１〜７個の炭素原子、好ましくは１〜５個、より好ましくは１〜３個の炭素原子を有し、例えば、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、イソブチル、ネオブチル、ペンチルなどを含む。
本明細書に記載の「ハロゲン」は、ハロゲン族元素を意味し、例えば、フルオロ、クロロ、ブロモ、およびヨードを含む。
本発明に記載の、単独、または他の基の一部としての用語「アルケニル」は、２〜７個の炭素原子、および１個以上の炭素−炭素二重結合を含有する、直鎖状、分岐状、または環状の炭化水素ラジカルを意味する。より好ましいアルケニルラジカルは、２〜５個の炭素原子を有する低級アルケニルラジカルである。最も好ましい低級アルケニルラジカルは、約２〜３個の炭素原子を有するラジカルである。また、アルケニル基は、任意の利用可能な付着点で置換されてもよい。アルケニルラジカルの例としては、エテニル、プロペニル、アリル、ブテニル、および４−メチルブテニルを含む。用語「アルケニル」および「低級アルケニル」は、シス（ｃｉｓ）およびトランス（ｔｒａｎｓ）配向、または代替的に、ＥおよびＺ配向を有するラジカルを含む。
本発明に記載の「Ｒ１とＲ２およびＲ３とＲ４は、互いに独立して、連結されて環を形成してもよく」という記載は、詳細に、Ｒ１とＲ２は互いに連結されて環を形成するが、Ｒ３とＲ４が環を形成しない場合、逆に、Ｒ１とＲ２は環を形成しないが、Ｒ３とＲ４が互いに連結されて環を形成する場合、またはＲ１とＲ２およびＲ３とＲ４の両方がそれぞれ環を形成する場合を何れも含み、形成された環は、Ｎを含む脂環族環または芳香族環であり、好ましくは脂環族環であってもよい。
本発明に記載の「脂環族環」は、環状に結合された構造の有機化合物のうち、芳香族化合物ではない化合物を意味する。
本発明の前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、当業者が認識できる範囲内で可能な方法により製造されてもよい。
また、本発明は、本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を用いたシリコン含有薄膜の製造方法を提供する。
本発明のシリコン含有薄膜の製造方法は、常温および常圧で液体であって、揮発性が高く、熱的安定性に優れた前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を前駆体として含む、本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を用いることで、取り扱いが容易であり、種々の薄膜が製造可能であるとともに、低温および低いパワーでも、高い蒸着率で高純度、優れた水分透湿度、および優れた薄膜応力を有するシリコン含有薄膜を製造することができる。
さらに、本発明の製造方法により製造されたシリコン含有薄膜は、耐久性および電気的特性に優れるとともに、フッ化水素に対する耐性、およびステップカバレッジも優れている。
本発明のシリコン含有薄膜の製造方法において、シリコン含有薄膜は、本技術分野における当業者が認識できる範囲内で可能な方法であれば何れも可能であるが、好ましくは、原子層蒸着（ＡＬＤ）法、気相蒸着（ＣＶＤ）法、有機金属化学気相蒸着（ＭＯＣＶＤ）法、低圧気相蒸着（ＬＰＣＶＤ）法、プラズマ強化気相蒸着（ＰＥＣＶＤ）法、またはプラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法により形成されてもよく、薄膜蒸着がより容易であり、製造された薄膜が優れた特性を有するという点から、ＰＥＣＶＤ、ＡＬＤ、またはＰＥＡＬＤが好ましい。
本発明のシリコン含有薄膜は、シリコン酸化膜（ＳｉＯ２）、シリコンオキシ炭化膜（ＳｉＯＣ）、シリコン窒化膜（ＳｉＮ）、シリコンオキシ窒化膜（ＳｉＯＮ）、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ）、シリコン炭化膜（ＳｉＣ）、シリコンオキシ窒化膜、またはシリコン炭窒化膜であってもよく、高品質の種々の薄膜、特に、ＯＬＥＤの封止材として使用可能な薄膜を製造することができる。
本発明のシリコン含有薄膜の製造方法は、具体的に、
ａ）チャンバー内に取り付けられた基板の温度を３０〜５００℃に維持するステップと、
ｂ）基板に前記本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を接触させ、前記基板に吸着させるステップと、
ｃ）前記ステップのシリコン含有薄膜蒸着用組成物が吸着された基板に反応ガスを注入してシリコン含有薄膜を形成するステップと、を含んでもよい。
より具体的に、本発明のシリコン含有薄膜の製造方法は、
Ａ）チャンバー内に取り付けられた基板の温度を３０〜５００℃に維持するステップと、
Ｂ）基板に本発明のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を接触させ、前記基板に吸着させるステップと、
Ｃ）残留の蒸着用組成物および副産物をパージするステップと、
Ｄ）前記蒸着用組成物が吸着された基板に反応ガスを注入してシリコン含有薄膜を形成するステップと、
Ｅ）残留の反応ガスおよび副産物をパージするステップと、を含んで製造されてもよく、前記Ｄ）ステップにおける反応ガスは、前記蒸着用組成物に含まれているビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物のリガンドを除去してＳｉ−Ｏ原子層を形成することができる。
好ましくは、本発明の一実施形態に係る反応ガスは、５０〜１０００Ｗのプラズマを発生させて活性化させてから供給されてもよい。
本発明の一実施形態に係るシリコン含有薄膜の製造方法は、本発明のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を前駆体として用いることで、好ましくは３０〜５００℃、より好ましくは３０〜３００℃で、５０〜１０００Ｗ、好ましくは１００〜８００Ｗ、より好ましくは４００〜６００Ｗの低いプラズマの発生によっても反応ガスを活性化させて薄膜を製造することができる。
本発明の一実施形態に係るシリコン含有薄膜の製造方法は、目的とする薄膜の構造または熱的特性に応じて蒸着条件が調節可能であり、本発明の一実施形態に係る蒸着条件としては、ビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含有するシリコン含有薄膜蒸着用組成物の投入流量、反応ガス、キャリヤガスの投入流量、圧力、ＲＦパワー、基板温度などが挙げられる。かかる蒸着条件の非限定的な例として、シリコン含有薄膜蒸着用組成物の投入流量は１０〜１０００ｃｃ／ｍｉｎ、キャリヤガスは１０〜１０００ｃｃ／ｍｉｎ、反応ガスの流量は１〜１５００ｃｃ／ｍｉｎ、圧力は０．５〜１０ｔｏｒｒ、ＲＦパワーは５０〜１０００Ｗ、および基板温度は３０〜５００℃の範囲、好ましくは８０〜３００℃の範囲で調節可能であるが、これに限定されるものではない。
本発明のシリコン含有薄膜の製造方法で用いられる反応ガスは、これに限定されるものではないが、水素（Ｈ２）、ヒドラジン（Ｎ２Ｈ４）、オゾン（Ｏ３）、酸素（Ｏ２）、亜酸化窒素（Ｎ２Ｏ）アンモニア（ＮＨ３）、窒素（Ｎ２）、シラン（ＳｉＨ４）、ボラン（ＢＨ３）、ジボラン（Ｂ２Ｈ６）、およびホスフィン（ＰＨ３）から選択される１つまたは１つ以上の混合気体であってもよく、キャリヤガスは、窒素（Ｎ２）、アルゴン（Ａｒ）、およびヘリウム（Ｈｅ）から選択される１つまたは２つ以上の混合気体であってもよい。
本発明の一実施形態に係るシリコン含有薄膜の製造方法で用いられる基板は、Ｓｉ、Ｇｅ、ＳｉＧｅ、ＧａＰ、ＧａＡｓ、ＳｉＣ、ＳｉＧｅＣ、ＩｎＡｓ、およびＩｎＰのうち１つ以上の半導体材料を含む基板；ＳＯＩ（Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｏｎ Ｉｎｓｕｌａｔｏｒ）基板；石英基板；またはディスプレイ用ガラス基板；ポリイミド（ｐｏｌｙｉｍｉｄｅ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ、ＰｏｌｙＥｔｈｙｌｅｎｅ Ｔｅｒｅｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ、ＰｏｌｙＥｔｈｙｌｅｎｅ Ｎａｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ、Ｐｏｌｙ Ｍｅｔｈｙｌ ＭｅｔｈＡｃｒｙｌａｔｅ）、ポリカーボネート（ＰＣ、ＰｏｌｙＣａｒｂｏｎａｔｅ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエステル（Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ）などの可撓性プラスチック基板；であってもよいが、これに限定されるものではない。
また、前記シリコン含有薄膜は、前記基板に直ちに薄膜を形成することの他に、前記基板と前記シリコン含有薄膜との間に、多数の導電層、誘電層、または絶縁層などが形成されてもよい。
また、本発明は、シリコン含有薄膜の前駆体として使用可能なビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を提供するものであって、本発明のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式１で表される。
（前記化学式１中、
Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
Ｒ１〜Ｒ４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであるか、Ｒ１とＲ２およびＲ３とＲ４は、それぞれ独立して、互いに連結されて環を形成してもよく；
Ｒ５〜Ｒ８は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルである。）
本発明の前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、上述のように、常温で液体であって、揮発性が高く、熱的安定性が高いため、シリコン含有薄膜の形成において非常に有用な前駆体として用いられる。
さらに、アミノシリル基のシリル（ケイ素）にそれぞれ４個の水素が存在することで、反応性に優れるため、優れた薄膜蒸着速度で薄膜蒸着が可能であって、高純度の薄膜を製造することができる。
好ましくは、前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、前記化学式２、より好ましくは、前記化学式６または化学式７で表されてもよい。
以下、本発明を下記実施例によってさらに具体的に説明する。それに先立ち、本明細書および特許請求の範囲で用いられた用語や単語は、通常的または辞書的な意味に限定して解釈されてはならず、発明者が自らの発明を最善の方法で説明するために用語の概念を適切に定義することができるという原則にしたがって、本発明の技術的思想にかなう意味と概念に解釈されるべきである。
したがって、本明細書に記載された実施例と図面に示された構成は、本発明の最も好ましい一実施例に過ぎず、本発明の技術的思想の全部を代弁しているわけではないため、本出願時点においてこれらに代替可能な多様な均等物と変形例があり得ることを理解すべきである。
また、以下の全ての実施例は、常用化されたシャワーヘッド方式の２００ｍｍ枚葉式（ｓｉｎｇｌｅ ｗａｆｅｒ ｔｙｐｅ）ＡＬＤ装置（ＣＮ１、Ａｔｏｍｉｃ Ｐｒｅｍｉｕｍ）を用いて、公知のプラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法により行った。また、常用化されたシャワーヘッド方式の２００ｍｍ枚葉式（ｓｉｎｇｌｅ ｗａｆｅｒ ｔｙｐｅ）ＣＶＤ（ＰＥＣＶＤ）装置（ＣＮ１、Ａｔｏｍｉｃ Ｐｒｅｍｉｕｍ）を用いて、公知のプラズマ気相化学蒸着法により行うことができる。
蒸着されたシリコン含有薄膜の厚さはエリプソメータ（Ｅｌｌｉｐｓｏｍｅｔｅｒ、ＯＰＴＩ−ＰＲＯＢＥ ２６００、ＴＨＥＲＭＡ−ＷＡＶＥ）により測定し、赤外分光器（Ｉｎｆｒａｒｅｄ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ、ＩＦＳ６６Ｖ／Ｓ ＆ Ｈｙｐｅｒｉｏｎ ３０００、Ｂｒｕｋｅｒ Ｏｐｔｉｃｓ）、Ｘ−線光電子分光分析器（Ｘ−ｒａｙ ｐｈｏｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）、透湿度測定器（Ｗａｔｅｒ Ｖａｐｏｒ ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ ｒａｔｅ（ＷＶＴＲ、ＭＯＣＯＮ、Ａｑｕａｔｒａｎ ２）、応力測定器（Ｆｒｏｎｔｉｅｒ Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ、ＦＳＭ５００ＴＣ）を用いて、薄膜特性を分析した。
［実施例１］ビス（メチルジメチルアミノシリル）メチルアミンの製造
無水および不活性雰囲気下で、火炎乾燥された１０００ｍＬのフラスコに、ジクロロメチルシラン（ＳｉＨ（ＣＨ３）Ｃｌ２）１１５ｇ（１．０ｍｏｌ）とペンタン（ｎ−Ｐｅｎｔａｎｅ）５７７ｇ（８ｍｏｌ）を入れ、−２５℃に維持しながらメチルアミン（ＣＨ３ＮＨ２）５９ｇ（１．９ｍｏｌ）をゆっくりと添加した後、３時間撹拌し、濾過によりメチルアミン塩化水素塩（（ＣＨ３）ＮＨ３Ｃｌ）を除去した。回収したビス（クロロメチルシリル）メチルアミン（ＳｉＨ（ＣＨ３）Ｃｌ）２Ｎ（ＣＨ３）溶液をペンタン（ｎ−Ｐｅｎｔａｎｅ）と撹拌しながら、ジメチルアミン（（ＣＨ３）２ＮＨ）９４ｇ（７．１３ｍｏｌ）を−２５℃に維持しながらゆっくりと添加した。添加が完了された後、反応溶液を徐々に常温に昇温し、常温で６時間撹拌した。濾過して生成された白色のジメチルアミン塩化水素塩（（ＣＨ３）２ＮＨ２Ｃｌ））を除去した後、濾液を得た。この濾液から減圧下で溶媒を除去し、減圧蒸留により、ビス（ジメチルアミノ（メチルシリル））メチルアミン（（ＣＨ３）２ＮＳｉＨ（ＣＨ３））２Ｎ（ＣＨ３））を７１ｇ（０．３５ｍｏｌ）得た（収率７０％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（ｉｎＣＤＣｌ３）：δ ０．１６（ｔ， ６Ｈ （Ｓｉ−ＣＨ３）２）， ２．４２（ｄ， ３Ｈ （ＮＣＨ３））， ２．４８（ｓ， １２Ｈ，（（ＣＨ３）２ＮＳｉ））２， ４．３９（ｍ， ２Ｈ， （−ＳｉＨＮ）２）．
［実施例２］ビス（エチルメチルアミノシリル）メチルアミンの製造
無水および不活性雰囲気下で、火炎乾燥された５０００ｍＬのＳｕｓ反応器（高圧反応器）に、ジクロロシラン（ＳｉＨ２Ｃｌ２）３６０ｇ（３．５６ｍｏｌ）とペンタン（ｎ−Ｐｅｎｔａｎｅ）３，２０２ｇ（２７．７９ｍｏｌ）を入れ、−２５℃に維持しながらメチルアミン（ＣＨ３ＮＨ２）２１０ｇ（６．７７ｍｏｌ）をゆっくりと添加した後、３時間撹拌し、濾過によりメチルアミン塩化水素塩（（ＣＨ３）ＮＨ３Ｃｌ））を除去した。回収したビスクロロシリルアミン（ＳｉＨ２Ｃｌ）２Ｎ（ＣＨ３）溶液をペンタン（ｎ−Ｐｅｎｔａｎｅ）と撹拌しながら、エチルメチルアミン（（ＣＨ３ＣＨ２）（ＣＨ３）ＮＨ）４２１ｇ（７．１３ｍｏｌ）を−２５℃に維持しながらゆっくりと添加した。添加が完了された後、反応溶液を徐々に常温に昇温し、常温で６時間撹拌した。濾過して生成された白色のエチルメチルアミン塩化水素塩（（ＣＨ３ＣＨ２）（ＣＨ３）ＮＨ２Ｃｌ））を除去した後、濾液を得た。この濾液から減圧下で溶媒を除去し、減圧蒸留により、ビス（エチルメチルアミノシリル）メチルアミン（（ＣＨ３ＣＨ２）（ＣＨ３）ＮＳｉＨ２）２Ｎ（ＣＨ３））を２１９ｇ（１．０７ｍｏｌ）得た（収率６０％）。
１Ｈ−ＮＭＲ（ｉｎＣ６Ｄ６）：δ ０．９７（ｔ， ６Ｈ （Ｎ−ＣＨ２−ＣＨ３）２）， ２．４７（ｓ， ６Ｈ （Ｓｉ−ＮＣＨ３）２）， ２．５３（ｓ， ３Ｈ （ＳｉＨ２−ＮＣＨ３））， ２．８１（ｑ， ４Ｈ （Ｎ−ＣＨ２−ＣＨ３）２， ４．７７（ｍ， ４Ｈ， （−ＳｉＨ２Ｎ）２）．
［実施例３］ビス（エチルメチルアミノシリル）メチルアミンを用いた、プラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法によるシリコン酸化薄膜の製造
公知のプラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法を用いる通常のプラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）装置にて、シリコン酸化膜を形成するための組成物として、本発明に係る実施例２で製造されたビス（エチルメチルアミノシリル）メチルアミン化合物を用いて膜を形成した。
反応ガスとしては、プラズマとともに亜酸化窒素を使用し、不活性気体である窒素はパージのために使用した。反応ガスおよびプラズマ時間０．５秒で成膜した。表１に、具体的なシリコン酸化薄膜の蒸着方法を示した。
表２に、製造されたシリコン酸化薄膜の分析結果を示し、図３に、蒸着された膜を赤外分光計により分析した結果を示した。
［実施例４および５］ビス（エチルメチルアミノシリル）メチルアミンを用いた、プラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法によるシリコン酸化薄膜の製造
実施例３において、蒸着条件を下記表１の条件で行ったことを除き、実施例３と同様に行ってシリコン酸化膜を製造した。製造されたシリコン酸化薄膜の分析結果を下記表２に示し、図３に、蒸着された膜を赤外分光計により分析した結果を示した。
［実施例６］ビス（エチルメチルアミノシリル）メチルアミンを用いた、プラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法によるシリコン窒化薄膜の製造
公知のプラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法を用いる通常のプラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）装置にて、シリコン窒化膜を形成するための組成物として、本発明に係る実施例２で製造されたビス（エチルメチルアミノシリル）メチルアミン化合物を用いて膜を形成した。反応ガスとしては、プラズマとともに、１回目の反応ガスとして窒素とアンモニアを使用し、２回目の反応ガスとして窒素を使用した。不活性気体である窒素はパージのために使用した。以下の表３に、具体的なシリコン窒化薄膜の蒸着方法を示した。
表４に、具体的なシリコン窒化薄膜の分析結果を示し、図４に、蒸着された膜を赤外分光計により分析した結果を示した。
［実施例７〜９］ビス（エチルメチルアミノシリル）メチルアミンを用いた、プラズマ強化原子層蒸着（ＰＥＡＬＤ）法によるシリコン窒化薄膜の製造
実施例６において、下記表３の条件で行ったことを除き、実施例６と同様に行ってシリコン窒化薄膜を製造した。表４に、製造されたシリコン窒化薄膜の分析結果を示し、図４に、蒸着された膜を赤外分光計により分析した結果を示した。

Claims (16)

  1. 下記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物を含むシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
    ［化学式１］
    （前記化学式１中、
    Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
    Ｒ１〜Ｒ４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであるか、Ｒ１とＲ２およびＲ３とＲ４は、それぞれ独立して、互いに連結されて環を形成してもよく；
    Ｒ５〜Ｒ８は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルである。）
  2. 前記化学式１において、Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり、Ｒ８は水素である、請求項１に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
  3. 前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式２または化学式３で表される、請求項１に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
    ［化学式２］
    ［化学式３］
    （前記化学式２または化学式３中、
    Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
    Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり、
    Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；
    ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
  4. 前記化学式２および化学式３において、Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素または（Ｃ１−Ｃ７）アルキルであり、
    Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；
    ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数である、請求項３に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
  5. 前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式４または５で表される、請求項１に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
    ［化学式４］
    ［化学式５］
    （前記化学式４および化学式５中、
    Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
    Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
    Ｒ５〜Ｒ６は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
    ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
  6. 前記化学式４および５において、Ｒは（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；
    Ｒ５〜Ｒ６は、それぞれ独立して、（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；
    ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数である、請求項５に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
  7. 前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式６または７で表される、請求項１に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
    ［化学式６］
    ［化学式７］
    （前記化学式６および化学式７中、
    Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
    Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
    ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
  8. 前記化学式６および化学式７において、Ｒは（Ｃ１−Ｃ５）アルキルであり；
    Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；
    ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜４の整数である、請求項７に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
  9. 前記ビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物が、下記化合物から選択されるものである、請求項１に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物。
  10. 請求項１乃至９の何れか一項に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を用いたシリコン含有薄膜の製造方法。
  11. 原子層蒸着法、気相蒸着法、有機金属化学気相蒸着法、低圧気相蒸着法、プラズマ強化気相蒸着法、またはプラズマ強化原子層蒸着法により蒸着が行われる、請求項１０に記載のシリコン含有薄膜の製造方法。
  12. シリコン含有薄膜が、シリコン酸化膜、シリコンオキシ炭化膜、シリコン窒化膜、シリコンオキシ窒化膜、シリコン炭窒化膜、またはシリコン炭化膜である、請求項１０に記載のシリコン含有薄膜の製造方法。
  13. ａ）チャンバー内に取り付けられた基板の温度を３０〜５００℃に維持するステップと、
    ｂ）基板に、請求項１乃至８の何れか一項に記載のシリコン含有薄膜蒸着用組成物を接触させ、前記基板に吸着させるステップと、
    ｃ）前記シリコン含有薄膜蒸着用組成物が吸着された基板に反応ガスを注入してシリコン含有薄膜を形成するステップと、を含む、請求項１０に記載のシリコン含有薄膜の製造方法。
  14. 前記反応ガスは、５０〜１０００Ｗのプラズマを発生させて活性化させてから供給する、請求項１３に記載のシリコン含有薄膜の製造方法。
  15. 下記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物。
    ［化学式１］
    （前記化学式１中、
    Ｒは、（Ｃ１−Ｃ７）アルキルまたは（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり；
    Ｒ１〜Ｒ４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであるか、Ｒ１とＲ２およびＲ３とＲ４は、それぞれ独立して、互いに連結されて環を形成してもよく；
    Ｒ５〜Ｒ８は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルである。）
  16. 前記化学式１で表されるビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物は、下記化学式２または化学式３で表される、請求項１５に記載のビス（アミノシリル）アルキルアミン化合物。
    ［化学式２］
    ［化学式３］
    （前記化学式２または化学式３中、
    Ｒ５〜Ｒ７は、それぞれ独立して、水素、ハロゲン、（Ｃ１−Ｃ７）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ７）アルケニルであり、
    Ｒ１１〜Ｒ１４は、それぞれ独立して、水素、（Ｃ１−Ｃ５）アルキル、または（Ｃ２−Ｃ５）アルケニルであり；
    ｎおよびｍは、互いに独立して、１〜７の整数である。）
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