JP2020185795A - 積層体 - Google Patents
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Abstract
Description
樹脂フィルムと金属箔とを接着した積層体であって、
前記樹脂フィルムと前記金属箔との間の接着層にシロキサン結合が存在しており、
JIS K 6854−2に準拠して測定した前記樹脂フィルムと前記金属箔の間の層間接着強度が、10N/cm以上である、積層体が提供される。
接着剤を用いずに、樹脂フィルムと金属箔とを接着する積層体の製造方法であって、
樹脂フィルムの少なくとも一方の面上に、有機珪素化合物を含む蒸着用ガス組成物を用いたプラズマ気相化学蒸着法により蒸着膜を形成し、前記樹脂フィルムの蒸着膜の表面に、酸素供給ガスを用いた酸素プラズマ処理によってプラズマ処理面を形成する工程と、
金属箔の少なくとも一方の面上に、有機珪素化合物を含む蒸着用ガス組成物を用いたプラズマ気相化学蒸着法により蒸着膜を形成し、前記金属箔の蒸着膜の表面に、酸素供給ガスを用いた酸素プラズマ処理によってプラズマ処理面を形成する工程と、
前記樹脂フィルムのプラズマ処理面と前記金属箔のプラズマ処理面とを接着する工程と、
を含む、積層体の製造方法が提供される。
本発明による積層体は、接着剤を介さずに、樹脂フィルムと金属箔とを接着したものであり、樹脂フィルムと金属箔の層間接着強度に優れるものである。
積層体10は、図2に示すように、樹脂フィルム11の、金属箔12aが設けられている側とは反対側に、さらに金属箔12bが設けられ、樹脂フィルム11と、金属箔12bとは、接着層13bを介して接着されていてもよい。
積層体10は、図3に示すように、金属箔12の、樹脂フィルム11aが設けられている側とは反対側に、さらに樹脂フィルム11bが設けられ、金属箔12と、樹脂フィルム11bは、接着層13bを介して接着されていてもよい。
なお、接着層13には、エポキシ樹脂やポリエステルウレタン樹脂等の樹脂材料を含む接着剤は該当しない。
以下、本発明の積層体を構成する各層について説明する。
本発明による積層体を構成する樹脂フィルムは、特に限定されず、公知の種々の樹脂フィルムを用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂のフィルムを用いることができる。
5G通信の普及に伴い、プリント配線基板は、使用電波の高周波対応が求められているが、このように電波の周波数が高くなると、プリント配線基板の回路中において、電波が熱に変換される作用が大きくなるため、信号の伝送損失が大きくなる。信号の伝送損失は、誘電率が小さい材料であるほど小さくすること、即ち、誘電率が小さい材料であるほど信号を効率良く伝送することができる。従って、誘電率が極めて低いフッ素系樹脂フィルムを積層体に用いることにより、信号の伝送損失を特に軽減することができるプリント配線基板用積層体とすることができる。
なお、積層体が樹脂フィルムを二層以上備える場合、それぞれの樹脂フィルムを、「第1樹脂フィルム」、「第2樹脂フィルム」のように称してもよい。
本発明による積層体を構成する金属箔は、特に限定されず、公知の種々の金属箔を用いることができる。例えば、金属箔の金属材料としては、アルミニウム、金、銀、銅、ステンレス、チタン、ニッケル等が挙げられる。これらの中でも製造工程の簡便さやコストの観点から、銅箔またはアルミニウム箔が好ましい。
なお、本発明による積層体において、金属箔は、接着層を介して、樹脂フィルムの全面に積層されていても、部分的に積層されていてもよい。
なお、積層体が金属箔を二層以上備える場合、それぞれの金属箔を、「第1金属箔」、「第2金属箔」のように称してもよい。
本発明による積層体の接着層は、上記樹脂フィルムと上記金属箔の層間に位置し、珪素と酸素からなるシロキサン結合(−Si−O−Si−)によって、樹脂フィルムと金属箔を接着する役割を果たすものである。このような接着層は、有機珪素化合物を含む蒸着用ガス組成物(以下、「原料ガス」とも記載する)を用いたプラズマ気相化学蒸着法(プラズマCVD法)により形成された蒸着膜を含むものである。
また、本発明の積層体による接着層は、エポキシ樹脂やポリエステルウレタン樹脂等の樹脂材料を含む接着剤を含まないため、接着剤に含まれる各種の樹脂材料による低誘電率化の更なる妨げを防止できる。従って、本発明の積層体は、このような接着層を介して、樹脂フィルムと、金属箔とが接着されているため、プリント配線基板用として好適である。
なお、詳細には、層間接着強度は、JIS K 6854−2に準拠して、積層体から10mm幅に切り出した試験片を用いて、23℃、30%RHの条件下で、引張試験機(株式会社エー・アンド・デイ製、型番:STB−1225S)を用いて、引張速度50mm/分、剥離角180°で引張って測定した値である。具体的には、実施例に示すような方法で測定することができる。
しかしながら、表皮効果により電流分布が金属箔表面に集中すると、金属箔表面の粗化部分で信号が散乱し、伝送損失が生じる(散乱損失)。さらに、金属箔表面の凹凸により伝送距離が長くなるため、伝送損失はさらに大きくなる。
上記接着層を介して、樹脂フィルムと、金属箔とが接着された本発明の積層体は、層間接着強度に優れると共に、金属箔表面を低粗化することができる。これにより、本発明の積層体は、信号の伝送損失を軽減することができるため、プリント配線基板用として好適である。
なお、積層体が接着層を二層以上備える場合、それぞれの接着層を、「第1接着層」、「第2接着層」のように称してもよい。
本発明による積層体の製造方法は、樹脂フィルムの一方の面上に接着面を形成する工程と、金属箔の一方の面上に接着面を形成する工程と、樹脂フィルムの接着面と、金属箔の接着面とを接着する工程とを含むものである。以下、積層体の製造方法の各工程について、詳細に説明する。
「主成分」とは、酸素供給ガス中の全ガス成分に対して、含有量が50体積%超のガス意味し、該割合は80体積%以上であることが好ましい。酸素供給ガスは、酸素ガスであることが特に好ましい。
プラズマ処理は、上記の酸素供給ガスを用いて行うことができる。プラズマ処理において、酸素供給ガスは、酸素ガスであることが好ましい。
本発明による積層体は、電子材料部品、医薬品包装材、および飲食品包装材等の各種材料に用いることができる。特に、樹脂フィルムとしてフッ素系樹脂フィルムを用いた積層体は、フッ素系樹脂フィルムの誘電率が低く、また、低誘電化の妨げになる接着剤を用いていないため、プリント配線基板用として好適である。さらに、樹脂フィルムとしてフッ素系樹脂フィルムを用いた積層体は、フッ素系樹脂フィルムが柔軟性を有するため、フレキシブルプリント配線基板用として特に好適である。
本発明の積層体を用いたプリント配線基板を、図面を参照しながら説明する。
一実施形態において、プリント配線基板20は、図5に示すように、基材21と、導体22とが、接着層23を介して接着されている。
プリント配線基板20は、図6に示すように、基材21の、導体22aが設けられている側とは反対側に、さらに導体22bが設けられ、基材21と、導体22bとは、接着層23bを介して接着されていてもよい。
プリント配線基板20は、図7に示すように、基材21とは反対側にさらに保護層24を備えてもよい。また、プリント配線基板20は、図8に示すように、保護層24と、導体22および接着層23との間に接着剤層25を備えてもよい。
以下、プリント配線基板が備え得る、保護層および接着剤層について説明する。なお、基材、導体および接着層は、それぞれ、上記した樹脂フィルム、金属箔および接着層から形成されたものであるため、ここでは説明を省略する。
保護層は、プリント配線基板の導体を保護するための層である。保護層を構成する材料としては、例えば、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂が挙げられる。
接着剤層は、保護層と、導体および接着層との間の接着性を向上するために用いられる層である。接着剤層を構成する接着剤としては、例えば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、アクリル樹脂およびポリアミド樹脂等を含む接着剤を用いることができる。
本発明の積層体を用いたプリント配線基板の製造方法を、図面を参照しながら説明する。
プリント配線基板の製造方法は、工程(D)の後に、保護層24を形成する工程をさらに含んでもよい。また、プリント配線基板の製造方法は、工程(D)の後に、保護層24および接着剤層25を形成する工程をさらに含んでもよい。
なお、プリント配線基板の製造方法における各種条件は、特に限定されず、当該技術分野において公知の条件に準じて行うことができる。
[実施例1]
(樹脂フィルムへの蒸着膜の形成)
厚みが40μmのフッ素系樹脂フィルム(ポリクロロトリフルオロエチレン(PCTFE)、コードー社製、アクラー)を使用し、これをロールツーロール型CVD装置(図4)のチャンバーb内のフィルム収納ロールa1に収納し、搬送ロールcおよびメインロールdを介して、フィルム収納ロールa2へと接続した。次に、プラズマ処理装置のチャンバー内を排気ポンプjによって0.001Paに減圧した。次いで、有機珪素化合物としてHMDSOを準備し、これを流量制御しながら40℃に加熱した気化器eによって気化して蒸着用モノマーガスとし、100sccm(気体状態)の流量で材料ノズルhによってチャンバーに供給した。また、酸素ガスfを1500sccmの流量で同じく材料ノズルhでチャンバーに供給した。次に、メインドラムdとマグネット電極(マグネットを備えた電極)g間の距離は50mmで、放電電源iによって700W、13.56MHzの電力をメインドラムdとマグネット電極gの間に投入することによりプラズマを生成し、成膜時のチャンバー内の圧力を3Paに保って、フィルム搬送速度2.0m/分で搬送しながら約20nmの厚みの蒸着膜を成膜して、フィルム収納ロールa2に収納した。尚、処理時の樹脂フィルムは水冷して室温に保持した。
続いて、プラズマ処理装置のチャンバー内を排気ポンプjによって0.001Paに減圧し、蒸着用モノマーガスは供給せずに0sccmとし、次いで、酸素ガスfを1500sccmの流量で材料ノズルhからチャンバーに供給した。そして、メインドラムdとマグネット電極g間の距離は50mmで、放電電源iによって700W、13.56MHzの電力をメインドラムとマグネット電極の間に投入することによりプラズマを生成し、成膜時のチャンバー内の圧力を8Paに保った。そして、フィルム収納ロールa2に収納されている蒸着膜形成済の樹脂フィルムを、フィルム収納ロールa1に向けて、搬送ロールcおよびメインロールdを介して、フィルム搬送速度4.2m/分で搬送しながらプラズマ処理し、プラズマ処理面を形成した。
厚みが20μmの銅箔を用いた以外は、上述の樹脂フィルムへの蒸着膜の形成と同様にして、銅箔上に蒸着膜を形成した。
続いて、上述の樹脂フィルムの蒸着膜へのプラズマ処理面の形成と同様にして、銅箔の蒸着膜にプラズマ処理を施し、プラズマ処理面を形成した。
上記で得られた樹脂フィルムのプラズマ処理面と、上記で得られた金属箔のプラズマ処理面とを対向するように重ね合わせ、熱プレス機(テスター産業(株)製)でプレス圧2000kgf、温度190℃、プレス時間10分の条件で加熱圧着することで、積層体を製造した。
樹脂フィルムおよび金属箔の蒸着膜へのプラズマ処理面の形成の際に、酸素ガスの流量を1000sccmに変更した以外は、実施例1と同様にして、積層体を製造した。
樹脂フィルムおよび金属箔の蒸着膜へのプラズマ処理面の形成の際に、酸素ガスの流量を500sccmに変更した以外は、実施例1と同様にして、積層体を製造した。
樹脂フィルムおよび金属箔の蒸着膜へのプラズマ処理面の形成の際に、酸素ガスの流量を200sccmに変更した以外は、実施例1と同様にして、積層体を製造した。
樹脂フィルムおよび金属箔の蒸着膜へのプラズマ処理面の形成の際に、酸素ガスの流量を50sccmに変更した以外は、実施例1と同様にして、積層体を製造した。
金属箔として銅箔の代わりにアルミニウム箔を用いた以外は、実施例1と同様にして、積層体を製造した。
金属箔として銅箔の代わりにアルミニウム箔を用いた以外は、実施例2と同様にして、積層体を製造した。
金属箔として銅箔の代わりにアルミニウム箔を用いた以外は、比較例1と同様にして、積層体を製造した。
金属箔として銅箔の代わりにアルミニウム箔を用いた以外は、比較例2と同様にして、積層体を製造した。
金属箔として銅箔の代わりにアルミニウム箔を用いた以外は、比較例3と同様にして、積層体を製造した。
(接触角の測定)
実施例および比較例で製造した樹脂フィルムおよび金属箔のプラズマ処理面の水の接触角を、接触角試験機(協和界面科学(株)全自動接触角計Drop Master700)を用いて、20℃、50%RHの条件下で測定した。測定結果を表1に示した。
実施例および比較例で製造した積層体の接着層の厚みを(株)リガク社製蛍光X線分析装置(機種名:RIX2000型)を用いて測定した。測定結果を表1に示した。
実施例および比較例で製造した積層体について、JIS K 6854−2に準拠して、剥離試験を行って、樹脂フィルムと金属箔の接着性を評価した。引張試験機としては、株式会社エー・アンド・デイ製、型番:STB−1225Sを使用し、測定時の環境は、温度23℃、30%RHとした。
具体的には、まず、積層体10を、幅15mm、長さ100mmで切り出した試験片30を準備した。試験片30は、図10に示すように、樹脂フィルム31と金属箔32とが、接着層33の接着部34によって、80mm接着されており、残りの20mmが、樹脂フィルム31側と、金属箔32側とで分かれている。次いで、図11に示すように、樹脂フィルム31側及び金属箔32側の分かれている部分を、測定器のつかみ具35a,35bでそれぞれ把持した。続いて、つかみ具35a,35bをそれぞれ、接着部34の面方向に対して直交する方向において(剥離角180°)互いに逆向きに、50mm/分の速度で引っ張り、安定領域(図12参照)における引張応力の平均値を測定した。引っ張りを開始する際の、間隔Sは40mmであり、引っ張りを終了する際の、間隔Sは190mmとした。図12は、つかみ具35a,35b間の間隔Sに対する引張応力の変化を示す図である。図12に示すように、間隔Sに対する引張応力の変化は、第1領域を経て、第1領域よりも変化率の小さい第2領域(安定領域)に入る。
○:層間接着強度が10N/cm以上であった。
△:層間接着強度が5N/cm以上10N/cm未満であった。
×:層間接着強度が5N/cm未満であった。
11:樹脂フィルム
12:金属箔
13:接着層
20:プリント配線基板
21:基材
22:導体
23:接着層
24:保護層
25:接着剤層
26:レジスト
30:試験片
31:樹脂フィルム
32:金属片
33:接着層
34:接着部
35:つかみ具
a1、a2 フィルム収納ロール
b チャンバー
c 搬送ロール
d メインロール
e 気化器
f 酸素ガス
g マグネット電極
h 材料ガスノズル
i 放電電源
j 排気ポンプ
S 間隔
Claims (12)
- 樹脂フィルムと金属箔とを接着した積層体であって、
前記樹脂フィルムと前記金属箔との間の接着層にシロキサン結合が存在しており、
JIS K 6854−2に準拠して測定した前記樹脂フィルムと前記金属箔の間の層間接着強度が、10N/cm以上である、積層体。 - 前記接着層が、有機珪素化合物を含む蒸着用ガス組成物を用いたプラズマ気相化学蒸着法により形成された蒸着膜を含む、請求項1に記載の積層体。
- 前記接着層の厚みが、10nm以上200nm以下である、請求項1または2に記載の積層体。
- 前記樹脂フィルムが、ポリエステル樹脂フィルム、ポリオレフィン樹脂フィルム、ポリカーボネート樹脂フィルム、フッ素系樹脂フィルム、ポリ塩化ビニル樹脂フィルム、液晶ポリマーフィルム、およびポリイミド樹脂フィルムからなる群から選択される、請求項1〜3のいずれか一項に記載の積層体。
- 前記金属箔が、銅箔またはアルミニウム箔である、請求項1〜4のいずれか一項に記載の積層体。
- プリント配線基板に用いられる、請求項1〜5のいずれか一項に記載の積層体。
- 接着剤を用いずに、樹脂フィルムと金属箔とを接着する積層体の製造方法であって、
樹脂フィルムの少なくとも一方の面上に、有機珪素化合物を含む蒸着用ガス組成物を用いたプラズマ気相化学蒸着法により蒸着膜を形成し、前記樹脂フィルムの蒸着膜の表面に、酸素供給ガスを用いた酸素プラズマ処理によってプラズマ処理面を形成する工程と、
金属箔の少なくとも一方の面上に、有機珪素化合物を含む蒸着用ガス組成物を用いたプラズマ気相化学蒸着法により蒸着膜を形成し、前記金属箔の蒸着膜の表面に、酸素供給ガスを用いた酸素プラズマ処理によってプラズマ処理面を形成する工程と、
前記金属箔のプラズマ処理面と、前記樹脂フィルムのプラズマ処理面とを接着する工程と、
を含む、積層体の製造方法。 - 前記樹脂フィルムの蒸着膜の表面の酸素プラズマ処理、及び前記金属箔の蒸着膜の表面の酸素プラズマ処理で用いられる酸素供給ガスが、酸素ガスである、請求項7に記載の積層体の製造方法。
- 前記樹脂フィルムのプラズマ処理面の水接触角が1°以上35°以下である、請求項7または8に記載の積層体の製造方法。
- 前記金属箔のプラズマ処理面の水接触角が1°以上35°以下である、請求項7〜9のいずれか一項に記載の積層体の製造方法。
- 前記樹脂フィルムが、ポリエステル樹脂フィルム、ポリオレフィン樹脂フィルム、ポリカーボネート樹脂フィルム、フッ素系樹脂フィルム、ポリ塩化ビニル樹脂フィルム、液晶ポリマーフィルム、およびポリイミド樹脂フィルムからなる群から選択される、請求項7〜10のいずれか一項に記載の積層体の製造方法。
- 前記金属箔が、銅箔またはアルミニウム箔である、請求項7〜11のいずれか一項に記載の積層体の製造方法。
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