JP2020109752A - イオン液体を有する膜電極接合体の性能を改善するための新規の触媒層組成 - Google Patents
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Abstract
Description
本明細書中に記載される背景説明は、本開示の背景にある状況の概括的な提示を目的とするものである。本明細書中において名前が挙げられている発明者らの研究成果が当該背景説明部分に記載されていた場合にはその記載内容と、その記載内容に記載されいていて出願時に先行技術として認定され得ない態様とは、いずれも、明示または黙示を問わず、本発明に係る技術に対する先行技術とは認められない。
この節では、本開示の概括的な概要が示されるが、これは、本開示の範囲のすべてまたは特徴のすべてを総括的に開示するものではない。
本発明の教示によれば、高分子電解質膜燃料電池(PEMFC)のための膜電極接合体(MEA)が記載される。本発明の教示に係るMEAは、触媒とプロトン性のイオン液体との新規の複合体を有する電極を含む。開示されているMEAは、プロトン性のイオン液体を有さないMEAと比較して、広範囲の電流密度にわたり、低い相対湿度における性能がとりわけ優れている。開示されているMEAは、プロトン性のイオン液体を有さないMEAと比較して、高い電流密度において、高い相対湿度における性能がとりわけ優れている。
H2→2e−+2H+
における電解を触媒するよう構成されるアノード触媒層120をさらに含む。アノード触媒層は、実質的に、カーボンブラックなどの炭素に担持された白金または白金合金のアノード触媒粒子で形成されてよい。
O2+4e−+4H+→2H2O
を触媒するよう構成されるカソード触媒層130をさらに含む。カソード触媒層は、カーボンブラックなどの炭素に担持された白金または白金合金のカソード触媒粒子を含んでよい。カソード触媒は、典型的には、さらに、イオン液体を、炭素担持カソード触媒粒子との混和物の状態で含んでよい。多くの実装形態において、イオン液体は、1−メチル−2,3,4,6,7,8−ヘキサヒドロ−1H−ピリミド[1,2−a]ピリミジン−9−イウム 1,1,2,2,3,3,4,4,4−ノナフルオロブタン−1−スルホネート([MTBD][C4F9SO3])であってよい。図2は、MTBDカチオンおよびC4F9SO3アニオンを示す線図である。いくつかの実装形態において、カソード触媒粒子は白金−コバルト合金であってよい。こうしたいくつかの実装形態において、白金とコバルトの重量比は約10:1であってよい。
MTBD(3.00g、0.0196mol)を水(100ml)に溶解した溶液を冷却して0℃とし、この溶液中に硝酸(1.76g、0.0196mol)を滴下によって添加する。続いて、撹拌しながら1時間かけて、ノナフルオロブタンスルホン酸カリウム(8.58g、0.0196mol)を添加する。水相の下にある粘ちょうな流体相として、イオン液体を分離する。これを超純水で4回洗浄する。得られたイオン液体を、減圧下、50℃において18時間乾燥させて、融解温度が約45℃である白色の物質を得る。
Pt(Co)/C−[MTBD][C4F9SO3]および純Pt(Co)/Cをカソード材料として使用して、MEA中において評価する。触媒インクは、エタノール、プロピレングリコール、水、Nafionイオノマー(D2020)、および触媒からなる。カソード触媒粒子としてのPt(Co)/C試料は、市販(田中貴金属工業)されるPtCo合金をケッチェンブラックに担持させたものを使用するか(図3Aおよび図3B)、または、類似する組成および充填密度を有するPtCo合金を粒子の小さな酸化アセチレンブラックに担持させたものを調製する(図4Aおよび図4B)。イオノマーと炭素の重量比(I/C)および固形分を、それぞれ0.9および14重量%に維持する。インクスラリーを激しく混合し、ドクターブレードキャスティング法によって、ポリ(テトラフルオロ−エチレン)基板(厚さ0.002インチ(”)、Macmaster−CARR)上に被覆する。同様に、I/C比率が1.07であるPt/C(Pt含有量30重量%、TEC10EA30E、TKK)触媒層を、アノード材料として調製する。被覆層を80℃において乾燥させて、溶媒を除去する。最終的なアノードおよびカソードのPt含量を、0.05および0.1〜0.15mgPt/cm2に制御する
カソード電極触媒層およびアノード電極触媒層(2cm×2cm)をひとつひとつ打ち抜いて、Nafion 211膜の間に挟み、デカール転写技術によって触媒被覆膜(CCM)を形成する。熱間圧接条件は130℃、0.8Mpa、および5分間とする。ガス拡散層(29BC、SGL Carbon)とCCMとを、蛇行型の流れ場を有する単電池(Scribner Associates)の中に組み込む。
850e燃料電池試験システム(Scribner Associates)を使用して、MEAの性能評価を行なう。まず、H2/空気(0.5 NLPM/1 NMPM)下、45℃、相対湿度(RH)100%において、0.9V〜0.1Vの間で掃引するサイクルを数百回行なうことによって、MEAを活性化する。次いで、MEAのi−V性能を、80℃において、40%RHおよび100%RHのそれぞれにて試験する。アノードおよびカソードに、絶対圧力150Kpaにて、超純H2および空気(Ultrapure H2 and Air、Airgas)を供給する。電流密度については、2A/cm2に到達するまでの漸増幅を0.05A/cm2に設定し、反応電圧を並行して記録する。測定期間中を通して、高周波抵抗(HFR)も調べる。
Claims (20)
- 高分子電解質膜燃料電池のための膜電極接合体(MEA)であって、
前記MEAはアノード触媒層を含み、前記アノード触媒層は、
白金、および
白金合金
からなる群より選択される金属の粒子を含む炭素担持アノード触媒粒子を含み、
前記MEAは、さらに、カソード触媒層を含み、前記カソード触媒層は、
白金、および
白金合金
からなる群より選択される金属の粒子を含む炭素担持カソード触媒粒子と、
1−メチル−2,3,4,6,7,8−ヘキサヒドロ−1H−ピリミド[1,2−a]ピリミジン−9−イウム 1,1,2,2,3,3,4,4,4−ノナフルオロブタン−1−スルホネート([MTBD][C4F9SO3])を含むイオン液体との混合物を含み、
前記MEAは、さらに、前記アノード触媒層と前記カソード触媒層との間のプロトン伝達を媒介する高分子電解質膜を含む、MEA。 - 前記カソード触媒粒子は白金合金を含む、請求項1に記載のMEA。
- 前記カソード触媒粒子は白金−コバルト合金を含む、請求項1に記載のMEA。
- 前記カソード触媒層の前記白金−コバルト合金において、白金とコバルトの重量比は、約10:1である、請求項3に記載のMEA。
- 前記イオン液体と、前記炭素担持カソード触媒粒子との重量比は、約1:10である、請求項1に記載のMEA。
- 前記高分子電解質膜はパーフルオロスルホン酸を含む、請求項1に記載のMEA。
- 前記カソード触媒層は固体イオノマーを含む、請求項1に記載のMEA。
- 高分子電解質膜燃料電池のための膜電極接合体(MEA)であって、
前記MEAはアノード触媒層を含み、前記アノード触媒層は、
白金、および
白金合金
からなる群より選択される金属の粒子を含む炭素担持アノード触媒粒子と、
1−メチル−2,3,4,6,7,8−ヘキサヒドロ−1H−ピリミド[1,2−a]ピリミジン−9−イウム 1,1,2,2,3,3,4,4,4−ノナフルオロブタン−1−スルホネート([MTBD][C4F9SO3])を含むイオン液体との混合物を含み、
前記MEAは、さらに、カソード触媒層を含み、前記カソード触媒層は、
白金、および
白金合金
からなる群より選択される金属の粒子を含む炭素担持カソード触媒粒子と、
([MTBD][C4F9SO3])を含むイオン液体との混合物を含み、
前記MEAは、さらに、前記アノード触媒層と前記カソード触媒層との間のプロトン伝達を媒介する高分子電解質膜を含む、MEA。 - 前記カソード触媒粒子は白金合金を含む、請求項8に記載のMEA。
- 前記カソード触媒粒子は白金−コバルト合金を含む、請求項8に記載のMEA。
- 前記カソード触媒層における前記白金−コバルト合金において、白金とコバルトの重量比は、約10:1である、請求項10に記載のMEA。
- 前記カソード触媒層において、前記イオン液体と、前記炭素担持カソード触媒粒子との重量比は、約1:10である、請求項8に記載のMEA。
- 前記高分子電解質膜はパーフルオロスルホン酸を含む、請求項8に記載のMEA。
- 前記カソード触媒層は固体イオノマーを含む、請求項8に記載のMEA。
- 複数の膜電極接合体(MEA)が積層されることにより形成される高分子電解質膜燃料電池(PEMFC)であって、
前記複数のMEAの各々はアノード触媒層を含み、前記アノード触媒層は、
白金、および
白金合金
からなる群より選択される金属の粒子を含む炭素担持アノード触媒粒子を含み、
前記複数のMEAの各々は、さらに、カソード触媒層を含み、前記カソード触媒層は、
白金、および
白金合金
からなる群より選択される金属の粒子を含む炭素担持カソード触媒粒子と、
1−メチル−2,3,4,6,7,8−ヘキサヒドロ−1H−ピリミド[1,2−a]ピリミジン−9−イウム 1,1,2,2,3,3,4,4,4−ノナフルオロブタン−1−スルホネート([MTBD][C4F9SO3])を含むイオン液体との混合物を含み、
前記複数のMEAの各々は、さらに、前記アノード触媒層と前記カソード触媒層との間のプロトン伝達を媒介する高分子電解質膜を含む、PEMFC。 - 前記カソード触媒粒子は白金合金を含む、請求項15に記載のPEMFC。
- 前記カソード触媒粒子は白金−コバルト合金を含む、請求項15に記載のPEMFC。
- 前記カソード触媒層の前記白金−コバルト合金において、白金とコバルトの重量比は、約10:1である、請求項17に記載のPEMFC。
- 前記イオン液体と、前記炭素担持カソード触媒粒子との重量比は、約1:10である、請求項15に記載のPEMFC。
- 前記高分子電解質膜はパーフルオロスルホン酸を含む、請求項15に記載のPEMFC。
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