JP2020098244A - 感光性樹脂積層体及びレジストパターンの製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
液晶ディスプレイ(LCD)等の分野においても、薄膜トランジスタ(TFT)液晶、超ねじれ状ネマティック(STN)液晶といった技術の進展に伴い画像の線幅が細くなり、ますます微細化の傾向が強まっている。例えば、従来のねじれ状ネマティック(TN)又はSTN液晶を利用した素子では、200μmないし数百μm程度の画像設計寸法であるのに対し、最近では、新技術の開発により画像の最小設計寸法が100μm以下となっている。また、応答性又は画像性の良好なTFT表示素子では、画像設計寸法が数μmレベルまで向上している。
上述の課題のうち、フォトレジストの面内における膜厚均一性を更に改善し、フォトレジスト原料の省液化を達成するために、そのコーティング方式の検討が続けられてきた。その結果、従来一般的であったスピンコーティングの代替として、新たなスリットコーティングが開発されている。これらの技術は、550mm×680mm以下のサイズの基板について対応の見通しが得られつつある。しかしながら、更なる大型基板を目指す場合は、これらの技術の適用は困難であると予想される。
ネガ型ドライフィルムフォトレジストを用いたプリント配線板の作製を簡単に説明する。まず、ネガ型ドライフィルムフォトレジストに保護フィルムがある場合には、これを取り除いて、プリント配線板作成用基材にネガ型感光性樹脂組成物が接するようにラミネートし、支持体を通して活性光を露光し、感光性樹脂組成物を硬化させる。次いで、一般的に、濃度1質量%の炭酸ソーダ水溶液に代表される弱アルカリ水溶液を用いて未露光の感光性樹脂組成物を分散除去して現像する。その後、基材上の銅を塩化第二銅水溶液でエッチングし、そして、濃度2〜3質量%の苛性ソーダ水溶液又は苛性カリ水溶液により、硬化した感光性樹脂組成物を全て剥離除去する。
特許文献4には、ヒドロキシスチレンを有するアルカリ可溶性樹脂を用いることにより、パターン形成が可能でドライフィルムとして形成された際に、感光性樹脂組成物が柔軟であり、そのフィルムを切断しても切り屑の発生が十分に抑制される感光性樹脂組成物が開示されている。しかしながら、微細パターン形成が困難なため、高解像用途での使用が難しい。
[1]
支持体と、感光性樹脂組成物を含むポジ型感光性樹脂層とを含む感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物が、以下の成分:
(A)フェノール性水酸基を有するアルカリ可溶性樹脂;
(B)キノンジアジド基含有化合物;及び
(C)重量平均分子量500以上5000未満のクレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂;
を含有する、感光性樹脂積層体。
[2]
前記感光性樹脂組成物が、さらに、(D)フェノールアラルキル樹脂を含む、[1]に記載の感光性樹脂積層体。
[3]
前記(A)成分が、重量平均分子量5000以上のノボラック樹脂である、[1]又は[2]に記載の感光性樹脂積層体。
[4]
前記(A)成分が、重量平均分子量5000以上のクレゾールノボラック樹脂である、[3]に記載の感光性樹脂積層体。
[5]
前記感光性樹脂組成物が、エポキシ基又はビニル基を含む化合物を含まない、[1]〜[4]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[6]
前記感光性樹脂組成物が、前記(A)成分を20〜90質量%、前記(B)成分を1〜45質量%、かつ前記(C)成分を10〜70質量%の割合で含む、[1]〜[5]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体。
[7]
以下の工程:
[1]〜[6]のいずれかに記載の感光性樹脂積層体の前記ポジ型感光性樹脂層を基板上に積層する積層工程;
該感光性樹脂層を露光する露光工程;及び
感光した感光性樹脂層を除去する現像工程;
を含むレジストパターンの製造方法。
[8]
前記露光工程において、前記ポジ型感光性樹脂層に直接描画して露光する、[7]に記載のレジストパターンの製造方法。
[9]
[7]又は[8]に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチング又はめっきする工程を含む、プリント配線板の製造方法。
[10]
[7]又は[8]に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチングする工程を含む、リードフレームの製造方法。
[11]
[7]又は[8]に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチング又はめっきする工程を含む、半導体パターンの製造方法。
[12]
[7]又は[8]に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチング又はめっきする工程を含む、薄膜トランジスタの製造方法。
[13]
[7]又は[8]に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチングする工程を含む、タッチパネルの製造方法。
感光性樹脂積層体は、支持体と、感光性樹脂組成物を含むポジ型感光性樹脂層とを含む感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物が、以下の成分:
(A)フェノール性水酸基を有するアルカリ可溶性樹脂;
(B)キノンジアジド基含有化合物;及び
(C)重量平均分子量500以上5000未満のクレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂;
を含有する。
感光性樹脂積層体は、支持体と、後述する感光性樹脂組成物から成るポジ型感光性樹脂層を少なくとも含む構造を有する。感光性樹脂積層体は、所望により、保護層をさらに含んでよい。図1は、本実施形態に係る感光性樹脂積層体の模式断面図である。図1に示される感光性樹脂積層体10において、一例として、支持体2、感光性樹脂層4及び保護層6が、この順に積層される。
支持体2としては、例えば、銅、銅系合金、鉄、鉄系合金等の金属プレート、又はポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエステル等の重合体フィルム等を用いることができる。支持体2の厚みは、1〜150μmであることが好ましい。
また支持体2と感光性樹脂層4との間、及び/又は、感光性樹脂層4と保護フィルムとの間に、クッション層、接着層、光吸収層、ガスバリア層等の中間層又は保護層を更に備えていてもよい。
本実施形態に係る感光性樹脂組成物は、以下の成分:
(A)フェノール性水酸基を有するアルカリ可溶性樹脂;
(B)キノンジアジド基含有化合物;及び
(C)重量平均分子量500以上5000未満のクレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂;
を含む。感光性樹脂組成物は、(A)、(B)及び(C)成分を含むことによって、パターン形成を可能にし、かつドライフィルム形成時に柔軟であり、そのフィルムの取り扱い時に樹脂の飛散を抑制することができる。また、矩形形状を有する微細なパターン形成が可能であり、かつ露光後24時間経過後も露光部の現像性に充分優れ、残膜率およびタック性にも優れたものとなる。
(D)フェノールアラルキル樹脂;
(B)成分、(D)成分以外の感光剤;
界面活性剤;
接着助剤;
酸;
溶媒、例えば、高沸点溶媒等;及び/又は
その他の添加剤、例えば、増感剤、吸光剤(染料)、架橋剤、顔料、充填材、難燃剤、安定剤、密着性付与剤、剥離促進剤、酸化防止剤、香料、イメージング剤、熱架橋剤等;
を含むことができる。
(A)フェノール性水酸基を有するアルカリ可溶性樹脂(以下、アルカリ可溶性フェノール樹脂と称する。)例えば、フェノール化合物と、アルデヒド及び/又はケトンとを原料として、縮重合反応やビニルフェノール類の水酸基をアセチル基、トリメチルシリル基、t−ブチル基、t−ブトキシカルボニル基などで保護したモノマーを合成し、カチオン、アニオン、あるいはラジカル開始剤の存在下で重合したのち、保護基を脱離することにより得られる。本明細書では、(A)成分は、(C)成分の化合物に該当する重量平均分子量500以上5000未満のクレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂、(D)成分の化合物に該当するフェノールアラルキル樹脂を含まないものとする。
上記アルデヒド及び/又はケトンとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、フルフラール、ベンズアルデヒド、ヒドロキシベンズアルデヒド、メトキシベンズアルデヒド、ヒドロキシフェニルアセトアルデヒド、メトキシフェニルアセトアルデヒド、クロトンアルデヒド、クロロアセトアルデヒド、クロロフェニルアセトアルデヒド、アセトン及びグリセルアルデヒドが挙げられる。また、アルデヒド及び/又はケトンとしては、例えば、グリオキシル酸、グリオキシル酸メチル、グリオキシル酸フェニル、グリオキシル酸ヒドロキシフェニル、ホルミル酢酸、ホルミル酢酸メチル、2−ホルミルプロピオン酸、2−ホルミルプロピオン酸メチル、ピルビン酸、レプリン酸、4−アセチルブチル酸、アセトンジカルボン酸、及び3,3’−4,4’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸も挙げられる。また、パラホルムアルデヒド、トリオキサン等のホルムアルデヒドの前駆体が用いられてもよい。これらは1種を単独で又は2種以上を組み合わせて用いられる。
アルカリ可溶性フェノール樹脂を得るための原料中におけるアルデヒド及び/又はケトンの含有量は、上記フェノール化合物1モルに対し、0.7〜1モルであることが好ましい。この場合、上記縮重合反応をより迅速に進行させることができる。
また、(A)アルカリ可溶性フェノール樹脂は、上述のフェノール化合物とm−キシレンのようなフェノール以外の化合物との縮重合生成物であってもよい。この場合、縮重合に用いられるフェノール化合物に対するフェノール以外の化合物のモル比は、0.5未満であることが好ましい。
また、上記フェノール樹脂の重量平均分子量が所定の値(例えば300)より小さい場合は、鎖延長剤を用いてフェノール樹脂の多量体化を行い、上記重量平均分子量の範囲となるように分子量を増大させてもよい。鎖延長剤としては、例えば、カルボキシル基と反応可能なジオキサゾリン化合物、及び水酸基と反応可能なジイソシアネート化合物が挙げられる。
(A)アルカリ可溶性フェノール樹脂の感光性樹脂組成物中の配合割合は、感光性樹脂組成物全体の量に対して20〜90質量%であることが好ましく、30〜80質量%であることがより好ましく、35〜75質量%であることがさらに好ましく、40〜70質量%であることが特に好ましい。この配合割合は、パターン形成性を向上させるという観点から20質量%以上が好ましく、またレジスト膜の脆さを防ぐという観点から90質量%以下が好ましい。
(B)キノンジアジド基含有化合物は、キノンジアジド基として、例えば、1,2−キノンジアジド基、1,2−ナフトキノンジアジド基などを有することができる。(B)成分は、例えば、水酸基又はアミノ基を有する有機化合物(以下単に「有機化合物」という。)に、スルホ基及び/又はスルホニルクロリド基を有する1,2−ナフトキノンジアジド化合物を反応させて得られる化合物である。この場合、有機化合物の水酸基又はアミノ基と、1,2−キノンジアジド化合物のスルホ基又はスルホニルクロリド基とが結合する。なお、この結合は、得られる1,2−キノンジアジド化合物の分子内に少なくとも一つあればよい。
上記スルホ基及び/又はスルホニルクロリド基を有する1,2−キノンジアジド化合物としては、例えば、1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−4−スルホン酸、1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−5−スルホン酸、1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−4−スルホニルクロリド、及び1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−5−スルホニルクロリドが挙げられる。上記スルホ基及び/又はスルホニルクロリド基を有する1,2−キノンジアジド化合物の中でも、1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−4−スルホン酸、1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−5−スルホン酸、1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−4−スルホニルクロリド、及び1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−5−スルホニルクロリドからなる群より選ばれる1種以上の化合物が好ましい。これらのスルホ基及び/又はスルホニルクロリド基を有する1,2−キノンジアジド化合物は、溶剤に有利に溶解することから、有機化合物との反応効率を高めることができる。
で表される化合物、下記一般式(2):
で表される化合物、下記一般式(3):
なお、1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−スルホニルクロリドとしては、1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−4−スルホニルクロリド、又は1,2−ナフトキノン−2−ジアジド−5−スルホニルクロリドが好適である。これらは1種を単独で又は2種以上を組み合わせて用いてもよい。
また、(B)成分の感光性樹脂組成物中の配合割合は、感光性樹脂組成物全体の量に対して1〜45質量%であることが好ましく、3〜40質量%であることがより好ましく、5〜43質量%であることがさらに好ましく、よりさらに好ましくは5〜20質量%である。この配合割合は、光感度を向上させるという観点から1質量%以上が好ましく、またレジスト膜の脆さを防ぐという観点から45質量%以下が好ましい。
本実施形態の感光性樹脂積層体では、(C)重量平均分子量500以上5000未満のクレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂を含有する。
(C)クレゾールノボラック樹脂またはフェノールノボラック樹脂の重量平均分子量が500以上であることで、現像時の残膜率を高くすることができ、マスクへの感光層の付着が抑制され汚染を防止することができる。また、分子量が5000未満であることで、感光性樹脂組成物を基材へ塗布する際の作業性、アルカリ現像液への溶解性に優れる。
なお、本明細書では、(C)成分は、(A)成分として含まれる、重量平均分子量5000以上の ノボラック樹脂とは区別するものとする。
(C)クレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂は、クレゾール類又はフェノール類とアルデヒド類とを公知の方法で重縮合することによって得られる。重量平均分子量が異なること以外は、(C)成分としてのクレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂は、(A)成分として含まれるノボラック樹脂と同様であるので、ここでの具体的な説明は省略する。
(C)成分として重量平均分子量500以上5000未満の低分子量ノボラック樹脂と、(A)成分として重量平均分子量が5000以上の高分子量ノボラック樹脂とを併用することで、石垣効果により、感度をより優れたものとすることができる。
感光性樹脂組成物は、(D)フェノールアラルキル樹脂を含有する。本実施形態では、(D)成分は、アルカリ可溶性樹脂と併用して用いられ、感光性樹脂組成物の感光剤として使用されることができる。
(D)フェノールアラルキル樹脂は、フェノール類とアラルキルフェノール類(キシリレンユニット、ベンゼンやビフェニル等を有する反応性化合物)との反応から得られる樹脂であり、i線領域(365nm)はもとより、248nm付近の吸収が非常に小さいため、従来のg線(436nm)、i線からKrFエキシマレーザーにいたる領域まで、非常に透明性が高く、また、その水酸基がアルカリ可溶性に大きく寄与している。この樹脂を、光反応性成分と組み合わせることにより、常態においてはアルカリ可溶性が抑制され、露光後は露光部の光反応成分が光変性して抑制効果を失活しアルカリ可溶性となることでフォトリソグラフが可能となる、いわゆる、ポジ型フォトレジストとしてより有用なものとなる。
ここで水酸基当量とは、フェノール樹脂における水酸基1つに対する分子量を意味する。水酸基当量の測定はJIS K 0070(1992)に規定される中和滴定法に準じて行うことができる。
感光性樹脂組成物は、(E)染料を含有することにより露光部分が消色するので、露光部と未露光部を見分けることが可能となり視認性の点で好ましい。
(E)染料(着色物質)としては、例えば、フクシン[CAS番号(以下、同じ):632−99−5]、フタロシアニングリーン[574−93−6]、オーラミン塩基[2465−27−2]、パラマジエンタ、クリスタルバイオレット[548−62−9]、メチルオレンジ[547−58−0]、ナイルブルー2B[3625−57−8]、マラカイトグリーン[569−64−2](例えば、保土ヶ谷化学(株)製 アイゼン(登録商標) MALACHITE GREEN)、ベーシックブルー20[82−94−0]、マラカイトグリーンシュウ酸塩[2437−29−8]、ブリリアントグリーン[633−03−4]、フクシン[632−99−5]、メチルバイオレット[603−47−4]、メチルバイオレット2B[8004−87−3]、メチルグリーン[82−94−0]、ビクトリアブルーB[2580−56−5]、ローダミンB[81−88−9]、ローダミン6G[989−38−8]、ベーシックイエロー2[2465−27−2]、ダイアモンドグリーン(例えば保土ヶ谷化学(株)製 アイゼン(登録商標) DIAMOND GREEN GH)、ダイアモンドグリーン(ベーシックグリーン)[633−03−4](例えば、保土谷化学(株)製 アイゼンダイヤモンドグリーンGH)、ソルベントグリーン3[128−80−3](例えば、OPLAS Green 533)、Valifast Red 1360等のベース染料が挙げられる。
で表される化合物(塩基性染料)を含むことが好ましい。
感光性樹脂組成物に、可塑剤を含有することは、切り屑を低減できるという観点から好ましい。
可塑剤としては、相溶可能な低分子量成分で有ればよく、例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリオキシプロピレンポリオキシエチレンエーテル、ポリオキシエチレンモノメチルエーテル、ポリオキシプロピレンモノメチルエーテル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンモノメチルエーテル、ポリオキシエチレンモノエチルエーテル、ポリオキシプロピレンモノエチルエーテル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンモノエチルエーテル等のグリコール・エステル類、ジエチルフタレート等のフタル酸エステル類、o−トルエンスルホン酸アミド、p−トルエンスルホン酸アミド、クエン酸トリブチル、クエン酸トリエチル、アセチルクエン酸トリエチル、アセチルクエン酸トリ−n−プロピル、アセチルクエン酸トリ−n−ブチル、ビスフェノールA(2,2−ビス(4’−ヒドロキシフェニル)プロパン)またはビスフェノールE(1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)エタン)またはビスフェノールF(4,4’−メチレンビスフェノール)またはビスフェノールS(4,4’−スルフォニルジフェノール)の両末端の水酸基を利用して、アルキル基、アルキレンオキシド基、又はポリアルキレンオキシド基等の脂肪族性の分子鎖を導入した化合物が挙げられる。アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基など、アルキレンオキシド基としては、メチレンオキシド基、エチレンオキシド基、プロピレンオキシド基、テトラメチレンオキシド基など、ポリアルキレンオキシド基としては、ポリメチレンオキシド基、ポリエチレンオキシド基、ポリプロピレンオキシド基、ポリテトラメチレンオキシド基またはそれらのブロック共重合体、ランダム共重合体よりなる基などが挙げられる。
感光性樹脂組成物には、必要に応じて、塗布性、消泡性、レベリング性等を向上させる目的で界面活性剤を含有させてもよい。かかる界面活性剤としては、特に限定されないが、フッ素系界面活性剤であることが好ましい。このようなフッ素系界面活性剤としては、例えば、BM−1000、BM−1100(以上、BMケミー社製);メガファック(登録商標)F142D、メガファック(登録商標)F172、メガファック(登録商標)F173、メガファック(登録商標)F183、メガファック(登録商標)R−08、メガファック(登録商標)R−30、メガファック(登録商標)R−90PM−20、メガファック(登録商標)BL−20(以上、大日本インキ化学工業社製);フロラードFC−135、フロラードFC−170C、フロラードFC−430、フロラードFC−431、フロラードFC−4430(以上、住友スリーエム社製);サーフロン(登録商標)S−112、サーフロン(登録商標)S−113、サーフロン(登録商標)S−131、サーフロン(登録商標)S−141、サーフロン(登録商標)S−145(以上、旭硝子社製);SH−28PA、SH−190、SH−193、SZ−6032、SF−8428(以上、東レシリコーン社製)等の市販品を用いることができる。これらは1種を単独で又は2種以上を組み合わせて用いられる。
感光性樹脂組成物には、基材等との接着性を向上させるために接着助剤を含有させてもよい。かかる接着助剤としては、官能性シランカップリング剤が好ましい。ここで、官能性シランカップリング剤とは、カルボキシル基、メタクリロイル基、イソシアネート基等の反応性置換基を有するシランカップリング剤を意味する。官能性シランカップリング剤としては、例えば、トリメトキシシリル安息香酸、Y−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Y−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、トリメトキシシリルプロピルイソシアネート及び1,3,5−N−トリス(トリメトキシシリルプロピル)イソシアネートが挙げられる。これらは1種を単独で又は2種以上を組み合わせて用いられる。
上記接着助剤の配合割合は、感光性樹脂組成物全体の量に対して20質量%以下であると好ましい。この配合割合が20質量%を超えると、配合割合が上記範囲にある場合と比較して、現像残渣が発生し易くなる傾向にある。
さらに、本実施形態の感光性樹脂組成物には、必要に応じて、増感剤、吸光剤(染料)、架橋剤、顔料、充填材、難燃剤、安定剤、密着性付与剤、剥離促進剤、酸化防止剤、香料、イメージング剤、熱架橋剤等の添加剤を含有させてもよい。これらの添加剤は、1種を単独で又は2種以上を組み合わせて用いてもよい。
感光性樹脂組成物には、感度の微調整や露光後視認性の微調整を行うために、増感剤を含有させてもよい。増感剤としては、解像性又は溶解性に更に優れる観点から、アントラセン骨格、ピレン骨格、ペリレン骨格、カルバゾール骨格、フェノチアジン骨格、キサントン骨格、チオキサントン骨格、アクリジン骨格、ピラゾリン骨格、ジスチリルベンゼン骨格、及び、ジスチリルピリジン骨格からなる群より選ばれる少なくとも1種の骨格を有する化合物が挙げられる。
これらの添加剤の配合割合は、感光性樹脂組成物の特性を損なわない範囲であれば特に限定されるものではないが、感光性樹脂組成物全量に対して50質量%以下であることが好ましい。
上述の各成分は、それぞれにおいて例示されたもののいずれを組み合わせてもよい。
図1に示されるポジ型感光性樹脂層4は、上記本実施形態の感光性樹脂組成物を液状にして支持体2上に塗布することで形成することができる。
感光性樹脂組成物を支持体上に塗布する際には、必要に応じて、当該感光性樹脂組成物を所定の溶剤に溶解して固形分30〜60質量%の溶液としたものを塗布液として用いてもよい。かかる溶剤としては、例えば、メタノール、エタノール、プロパノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、オクタン、デカン、石油エーテル、石油ナフサ、水添石油ナフサ、ソルベントナフサ、アセトン、メチルイソブチルケトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、トルエン、キシレン、テトラメチルベンゼン、N,N−ジメチルホルムアミド、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールジエチルエーテル、トリエチレングリコールモノエチルエーテル、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート等の有機溶剤、又はこれらの混合溶剤が挙げられる。
このようにして形成された感光性樹脂層中の残存有機溶剤量は、後の工程での有機溶剤の拡散を防止する観点から、2質量%以下であることが好ましい。
また、感光性樹脂層の厚みは、用途により異なるが、溶剤を除去した後の厚みが0.5〜100μm程度であることが好ましい。
支持体と感光性樹脂層おいては、必要に応じて、感光性樹脂層の支持体側と反対側の面を保護フィルムで被覆していてもよい。
レジストパターンの形成方法は、基材上に、上記感光性樹脂積層体のポジ型感光性樹脂層が密着するようにして積層し、活性光線を画像状に照射して露光部を現像により除去するものである。活性光線が照射されていない部分は、1,2−ナフトキノンジアジド基を含む感光剤がアルカリ可溶性フェノール樹脂と相互作用を起こして溶解禁止剤として働いているのでアルカリに溶けない。しかしながら、活性光線が照射された部分では、1,2−ナフトキノンジアジド基を含む感光剤が光分解して、溶解禁止効果を失う。これにより、活性光線が照射された露光部分がアルカリ可溶となる。
このようにして基材上に積層された感光性樹脂層に対して、ネガ又はポジマスクパターンを通して活性光線を画像状に照射して露光部を形成させる。この際、感光性樹脂層上に存在する支持体が活性光線に対して透明である場合には、支持体を通して活性光線を照射することができ、支持体が活性光線に対して遮光性を示す場合には、支持体を除去した後に感光性樹脂層に活性光線を照射する。活性光線の光源としては、従来公知の光源、例えば、カーボンアーク灯、水銀蒸気アーク灯、高圧水銀灯、キセノンランプ等の紫外線、可視光等を有効に放射するものが用いられる。また、直接描画法、例えばレーザー直接描画露光法等を用いてもよい。
このようにしてレジストパターンが得られる。この際、切り屑の発生が十分に防止された感光性樹脂層を用いているため、切り屑による基材又はラミネータの稼働環境の汚染も十分に防止され、その結果、欠陥の十分に少ないレジストパターンを形成することができる。またレジスト膜の露光部分が弱アルカリに容易に溶解して基材から剥離し、弱アルカリ現像性が極めて良好な本発明の感光性樹脂組成物を用いることによって、レジストパターンを得ることが可能となる。
本実施形態に係るプリント配線板の製造方法は、基板として銅張り積層板又はフレキシブル基板を用いた上述のレジストパターン形成方法に続いて、以下の工程を経ることで行われる。
まず現像により露出した基板の銅面をエッチング法又はめっき法等の既知の方法を用いて導体パターンを形成する。
その後、レジストパターンを再度露光・現像液することにより除去して所望のプリント配線板を得る。
本実施形態に係るリードフレームの製造方法は、基板として銅、銅合金、鉄系合金等の金属板を用いた上述のレジストパターンの形成方法に続いて、以下の工程を経ることで行われる。
まず、現像により露出した基板をエッチングして導体パターンを形成する。
その後、残ったレジストパターンを上述のプリント配線板の製造方法と同様の方法で除去して、所望のリードフレームを得る。
本実施形態に係る半導体パッケージの製造方法は、基板としてLSIとしての回路形成が終了したウェハを用いた上述のレジストパターンの形成方法に続いて、以下の工程を経ることで行われる。
現像により露出した開口部に銅、はんだ等の柱状のめっきを施して、導体パターンを形成する。
その後、残ったレジストパターンを上述のプリント配線板の製造方法と同様の方法で除去し、更に、柱状めっき以外の部分の薄い金属層をエッチングにより除去することにより、所望の半導体パッケージを得る。
本実施形態に係る薄膜トランジスタ(TFT)の製造方法は、基板として、ゲート金属が製膜されたガラス基板を用いる上述のレジストパターンの形成方法に続いて、以下の工程を経ることで行われる。
ゲート金属膜上に形成されたレジストパターンに対してエッチング又はめっきを行ない、レジストパターンを除去して、ゲート電極を形成する。
その後、ゲート電極を有する基板上に、半導体層、ソース電極、透明電極、保護膜などを形成して、所望のTFT基板を得る。また、半導体層の形成には、上記で説明された半導体パッケージの製造方法を利用することができる。
本実施形態のポジ型感光性樹脂組成物は、タッチパネルの製造方法に好適に利用できる。本実施形態に係るタッチパネルの製造方法は、上記レジストパターンの形成方法によりレジストパターンが形成された基板を、エッチング処理する工程を有する。エッチング処理は、形成されたレジストパターンをマスクとして、基板の導体層等に対して行われる。エッチング処理により、引き出し配線と透明電極のパターンとを形成することで、タッチパネルが製造される。以下、ネガ型感光性樹脂組成物を用いた場合と対比しながら、本実施形態のポジ型感光性樹脂組成物を用いたタッチパネルの製造方法について説明する。
次いで、感光層28の一部の領域を活性光線の照射により硬化して、硬化物領域を形成し、感光層28の硬化物領域以外の領域を積層基材上から除去する。これにより、図2(b)に示すように、積層基材上にレジストパターン29が形成される。
レジストパターン29の除去は、例えば、上述のレジストパターンの形成方法に含まれる現像工程に用いるアルカリ性水溶液よりもアルカリ性の強い水溶液を用いることができる。この強アルカリ性の水溶液としては、1〜10質量%水酸化ナトリウム水溶液、1〜10質量%水酸化カリウム水溶液等が用いられる。中でも1〜10質量%水酸化ナトリウム水溶液又は水酸化カリウム水溶液を用いることが好ましく、1〜5質量%水酸化ナトリウム水溶液又は水酸化カリウム水溶液を用いることがより好ましい。レジストパターンの剥離方式としては、浸漬方式、スプレー方式等が挙げられ、これらは単独で用いても併用してもよい。
第3の工程では、この積層パターンから、金属層26のうち金属配線を成すための一部分以外を除去して、金属層26の残部からなる金属配線と透明導電層24の残部からなる透明電極とを形成する。
次に、エッチング処理により、積層パターンのうちレジストパターン31が形成されていない部分から、金属層26を除去する。このとき、エッチング処理液としては、上述の金属層を除去するためのエッチング液と同様のものを用いることができる。
次いで、感光層40の一部の領域に活性光線を照射して露光部を形成後、露光部の感光層を現像により積層基材上から除去する。これにより、図3(b)に示すように、積層基材上に未露光部の感光層40から成るレジストパターン40aが形成される。
エッチング処理の方法は、除去すべき層に応じて適宜選択される。例えば、金属層を除去するためのエッチング液としては、過硫酸アンモニウム溶液、過硫酸ナトリウム溶液、塩化第二銅溶液、塩化第二鉄溶液、リン酸溶液等が挙げられる。また、透明導電層を除去するためのエッチング液としては、シュウ酸、塩酸、王水等が用いられる。
図3(c)はエッチング処理後を示す図であり、支持基材22上に、金属層26の残部、透明導電層24の残部及びレジストパターン40aからなる積層体が形成されている。
図3(e)はエッチング処理後を示す図であり、支持基材22上に、透明導電層24の残部からなる透明電極が形成され、また、一部の透明電極上に金属層26及びレジストパターン40bからなる積層体が形成されている。この積層体から、レジストパターン40bを除去することにより、図2(f)に示すように、支持基材22上に、透明導電層24の残部から成る透明電極と金属層26の残部からなる金属配線とが形成される。
このように、本実施形態に係るタッチパネルの製造方法では、図2における(d)及び(e)に相当する工程を省略することが可能である。
なお、透明導電層24は、酸化インジウムスズ(ITO)を含有しているが、本実施形態に係るポジ型感光性樹脂組成物は、透明導電層24をITOから金属メッシュに変更したタッチパネルの製造方法にも好適に用いることができる。
[実施例1〜18、比較例1〜4]
<1.感光性樹脂組成物の調製>
表1および表2に示す化合物を混合し、感光性樹脂組成物を調製した。表1および表2中の値は、固形分量である。
成分A−1:クレゾールノボラック樹脂(重量平均分子量10,000、m体:p体=6:4)
成分A−2:クレゾールノボラック樹脂(重量平均分子量5,000、m体:p体=6:4)
成分A−3:クレゾールノボラック樹脂(重量平均分子量9,750、m体:p体=5:5)
成分A−4:クレゾールノボラック樹脂(重量平均分子量6,450、m体:p体=4:6)
成分B−2:4,4’−(1−{4−[1−(4−ヒドロキシフェニル)−1−メチルエチル]フェニル}エチリデン)ビスフェノール)の1,2−ナフトキノンジアジド−4−スルホン酸のモノ、ジ又はトリエステルの混合物
成分B−3:2,3,4−トリヒドロキシベンゾフェノンの6−ジアゾ−5,6−ジヒドロ−5−オキソ−1−ナフタレンスルホン酸モノ、ジ又はトリエステル
成分B−4:2,3,4,4‘−テトラヒドロキシベンゾフェノンの6−ジアゾ−5,6−ジヒドロ−5−オキソ−1−ナフタレンスルホン酸モノ、ジ、トリ又はテトラエステル
成分C−2:m/p=8/2, Mw=4200 クレゾールノボラック樹脂
成分C−3:m/p=2/8, Mw=700 クレゾールノボラック樹脂
成分C−4:m/p=4/6, Mw=3300 クレゾールノボラック樹脂
成分C−5:Mw=2612 フェノールノボラック樹脂(旭有機材料 CP506F)
成分C−6:m/p=2/8, Mw=460 クレゾールノボラック樹脂
成分C−7:m/p=4/6, Mw=470 クレゾールノボラック樹脂
成分D−2:ビフェニルアラルキル樹脂(OH当量203g/eq)
成分D−3:フェノール・キシリレン樹脂(OH当量170g/eq)
成分D−4:フェノール・キシリレン樹脂(OH当量170g/eq)
成分E−2:ダイアモンドグリーン
成分E−3:1,4−ビス(p−トルイジノ)アントラキノン
成分E−4:Valifast Red 1360
成分F−2:水添ビスフェノールAジグリシジルエーテル
成分F−3:ビスフェノールA PO2mol付加物ジグリシジルエーテル
表1および表2に示す組成の感光性樹脂組成物に溶媒アセトンを固形分が56質量%となるまで添加し、よく攪拌、混合し、感光性樹脂組成物の溶液を厚さ25μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(リンテック製PET−25X;25μmのポリエチレンテレフタレートフィルムの片側表面に易剥離処理されたフィルム)にバーコータを用いて均一に塗布し、95℃の乾燥機中で5分間乾燥して5μm厚みの感光性樹脂層(ドライフィルム)を形成した。次に、感光性樹脂層の表面上に33μm厚みのポリエチレンフィルム(タマポリ製GF−858)を張り合わせて感光性樹脂積層体を得た。
ラミネート:
感光性樹脂積層体のポリエチレンフィルムを剥がしながら、銅層付きPET基板にホットロールラミネーター(旭化成エレクトロニクス(株)製、AL−700)により、ロール温度105℃でラミネートした。エアー圧力は0.35MPaとし、ラミネート速度は1.5m/minとした。
支持体を剥離し、クロムガラスフォトマスクを用いて、超高圧水銀ランプを有する露光機(平行光露光機((株)オーク製作所社製、HMW―801))により、評価基板を露光した。
現像:
得られた評価基板を、1.0質量%水酸化カリウム水溶液をアルカリ現像液として、温度30℃、60秒間、ディップ法により現像した。その後、室温条件において、純水で約10秒間ディップ法により評価基板を水洗し、圧縮エアーガンで乾燥した。
フレキシブル基材(ニッカン工業製 NIKAFLEX F−30VC1)に感光性樹脂積層体をラミネートし、感光性樹脂積層体から支持体を剥離した後に、400mJ/cm2で上記露光機にて露光し、上記方法で現像した後、JIS K5600−5−1の耐屈曲性の項目に従って屈曲性を試験した。その後、顕微鏡下で試験後の塗膜を観察し、塗膜に割れ又は日々がない最小円筒形(mmφ)を評価した。
◎:最小円筒径が10mmΦ以内
〇:最小円筒径が15mmΦ以内
×:最小円筒径が15mmΦを超える
露光部と未露光部との幅が1:1の比率のラインパターンを有するクロムガラスフォトマスクを用いて、試験片を250mJ/cm2の露光量で露光した。その後、上記現像方法で現像し、レジストラインが正常に形成されている最小マスク幅を解像度の値とし、解像性を下記のようにランク分けした。なお、硬化レジストパターンの倒れ又は硬化レジスト同士の密着がなく、正常に形成されている最小マスク幅を評価した。
◎:解像度の値が5μm以下;
○:解像度の値が5μmを超え、10μm以下;
×:解像度の値が10μmを超える。
露光部と未露光部との幅が1:1の比率のラインパターンを有するクロムガラスフォトマスクを用いて、試験片を250mJ/cm2の露光量で露光した。露光後1時間経過後、基板を目視にて観察し、評価した。
〇:ラインパターンが目視にて識別可能
×:ラインパターンが目視にて識別不可能
露光部と未露光部との幅が1:1の比率のラインパターンを有するクロムガラスフォトマスクを用いて、試験片を250mJ/cm2の露光量で露光した。露光した試験片を24時間、25℃、50%の条件下で保管した。その後、上記現像方法で現像し、レジストラインが正常に形成されている最小マスク幅を解像度の値とし、解像性を下記のようにランク分けした。なお、硬化レジストパターンの倒れ又は硬化レジスト同士の密着がなく、正常に形成されている最小マスク幅を評価した。
◎:24h経過前後の10μmラインパターンの寸法変化率が±5%以内
○:24h経過前後の10μmラインパターンの寸法変化率が±10%以内
×:24h経過前後の10μmラインパターンの寸法変化率が±10%を超える
露光部と未露光部との幅が1:1の比率のラインパターンを有するクロムガラスフォトマスクを介して、試験片を上記方法で露光現像し、10μmのラインアンドスペースパターンがちょうど10μmとなる露光量を最適露光量として感度を評価した。
◎:100mJ/cm2未満の露光量が必要
〇:150mJ/cm2未満の露光量が必要
△:200mJ/cm2未満の露光量が必要
×:200mJ/cm2以上の露光量が必要
銅層付きPETフィルムに感光性樹脂積層体をラミネートし、感光性樹脂積層体から支持体を剥離した後に、上記方法で現像した。現像前後での膜厚から下記計算式により残膜率を計算し、評価した。
残膜率(%)=現像後膜厚/現像前膜厚×100
〇:残膜率が95%以上
×:残膜率が95%未満
上記方法で作製した試験片から支持体を剥離し、クロムガラスフォトマスクを試験片と接着させた。クロムガラスフォトマスクを剥離後、クロムガラスフォトマスクに感光層が付着しているものを×、付着していないものを〇とした。
実施例及び比較例の評価結果は表1および表2に示す。
表1および表2から分かるように、成分(A)〜(C)のすべてを含む実施例は、フィルム柔軟性、解像性、露光部視認性、露光後24時間画像性、感度、残膜率およびタック性のいずれにおいても優れていた。
一方、重量平均分子量500以上5000未満のクレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂を含まない比較例では、それぞれ、感度が遅い、塗膜の可撓性が悪い、解像性が悪い等の影響があった。(A)成分を含まない比較例2では、(B)成分がアルカリに不溶のため、解像不可であった。比較例3、4のように、(C)クレゾールノボラック樹脂の分子量が500未満である場合、残膜率が低くなり、マスクへの感光層の付着による汚染がみられた。
なお、感光剤のエステル化率が高い実施例13では、溶解抑止力が高くなるため、感度が遅くなった。
(B)成分(感光剤)が多い実施例14では、露光時の脱泡と感光剤による抑止力が高くなりすぎてアルカリに不溶となり、感度が遅くなり、他方、感光剤量が少ない実施例15では、感光剤による抑止力が低くアルカリに溶解してしまい残膜率が悪く、解像出来なかった。このように、(B)成分は多くても少なくても解像が難しいことがわかる。
また、実施例16〜18のように、ビニル基やエポキシ基のような反応性官能基を有する化合物を使用した場合、露光後24時間フィルムを保存した後に解像性が悪化した。露光時に発生した酸又はラジカルにより架橋反応が進行するためと考えられる。
4 感光性樹脂層
6 保護層
10 感光性樹脂積層体
22 支持基材
24 透明導電層
26 金属層
28 感光層
29 レジストパターン
30 感光層
31 レジストパターン
40 感光層
40a,40b レジストパターン
52 透明電極(X電極)
54 透明電極(Y電極)
56,57 引き出し配線
100 タッチパネル
Claims (13)
- 支持体と、感光性樹脂組成物を含むポジ型感光性樹脂層とを含む感光性樹脂積層体であって、
前記感光性樹脂組成物が、以下の成分:
(A)フェノール性水酸基を有するアルカリ可溶性樹脂;
(B)キノンジアジド基含有化合物;及び
(C)重量平均分子量500以上5000未満のクレゾールノボラック樹脂又はフェノールノボラック樹脂;
を含有する、感光性樹脂積層体。 - 前記感光性樹脂組成物が、さらに、(D)フェノールアラルキル樹脂を含む、請求項1に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記(A)成分が、重量平均分子量5000以上のノボラック樹脂である、請求項1又は2に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記(A)成分が、重量平均分子量5000以上のクレゾールノボラック樹脂である、請求項3に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物が、エポキシ基又はビニル基を含む化合物を含まない、請求項1〜4のいずれか一項に記載の感光性樹脂積層体。
- 前記感光性樹脂組成物が、前記(A)成分を20〜90質量%、前記(B)成分を1〜45質量%、かつ前記(C)成分を10〜70質量%の割合で含む、請求項1〜5のいずれか一項に記載の感光性樹脂積層体。
- 以下の工程:
請求項1〜6のいずれか一項に記載の感光性樹脂積層体の前記ポジ型感光性樹脂層を基板上に積層する積層工程;
該感光性樹脂層を露光する露光工程;及び
感光した感光性樹脂層を除去する現像工程;
を含むレジストパターンの製造方法。 - 前記露光工程において、前記ポジ型感光性樹脂層に直接描画して露光する、請求項7に記載のレジストパターンの製造方法。
- 請求項7又は8に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチング又はめっきする工程を含む、プリント配線板の製造方法。
- 請求項7又は8に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチングする工程を含む、リードフレームの製造方法。
- 請求項7又は8に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチング又はめっきする工程を含む、半導体パターンの製造方法。
- 請求項7又は8に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチング又はめっきする工程を含む、薄膜トランジスタの製造方法。
- 請求項7又は8に記載のレジストパターンの形成方法によってレジストパターンを形成した基板を、エッチングする工程を含む、タッチパネルの製造方法。
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