JP2020030353A - 画像形成方法 - Google Patents
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Abstract
Description
トナーの粒径が小さくなると、クリーニング工程では、トナーがクリーニングブレードに掻き取られにくくなり、クリーニングブレードをすり抜けやすくなる、いわゆるクリーニング不良が起こりやすくなる。
また、現像剤には流動性付与剤として、シリカなどの微小粒子が外添されていることが多く、クリーニング手段をすり抜けて、帯電手段に付着してしまうことがある。これらの微小粒子は、一旦付着すると、清掃部材やバイアスなどで除去することが困難であり、多量、かつ不均一に付着すると、帯電手段における帯電が不均一となり、結果画像不良が起こる場合がある。
本発明の目的は、帯電手段の汚染を抑制し、安定した画像特性を高水準で維持可能な画像形成方法を提供することにある。
すなわち本発明は、帯電ローラを感光体に接触させ、放電を伴い該感光体の表面の帯電を行う帯電工程、
帯電された該感光体に静電潜像を形成する静電潜像形成工程、
該静電潜像をトナーによって現像してトナー画像を形成する現像工程、及び
該感光体にクリーニングブレードを当接し、該感光体上の残留トナーを除去するクリーニング工程
を有する画像形成方法であって、
該トナーは、トナー粒子及び該トナー粒子表面の外添剤を有し、
該外添剤は、個数平均粒子径(D1T)10nm以上50nm未満のチタン酸ストロンチウム粒子を有し、
該チタン酸ストロンチウム粒子の一次粒子の平均円形度が、0.700以上0.920以下であり、
該チタン酸ストロンチウム粒子は、CuKα特性X線回折における回折角(2θ)の3
2.00deg以上32.40deg以下に最大ピーク(a)を有し、
該最大ピーク(a)の半値幅が、0.23deg以上0.50deg以下であり、
該最大ピーク(a)の強度(Ia)と、CuKα特性X線回折における回折角(2θ)
の24.00deg以上28.00deg以下の範囲における最大ピーク強度(Ix)が、下記式(1)を満たし、
該チタン酸ストロンチウム粒子は、蛍光X線分析により検出される元素が全て酸化物であるとみなして、全酸化物の総量を100質量%としたときの酸化ストロンチウム及び酸化チタンの含有量の合計が、98.0質量%以上であることを特徴とする画像形成方法に関する。
(Ix)/(Ia) ≦ 0.010 ・・・(1)
帯電された該感光体に静電潜像を形成する静電潜像形成工程、
該静電潜像をトナーによって現像してトナー画像を形成する現像工程、及び
該感光体にクリーニングブレードを当接し、該感光体上の残留トナーを除去するクリーニング工程
を有する画像形成方法であって、
該トナーは、トナー粒子及び該トナー粒子表面の外添剤を有し、
該外添剤は、個数平均粒子径(D1T)10nm以上50nm未満のチタン酸ストロンチウム粒子を有し、
該チタン酸ストロンチウム粒子の一次粒子の平均円形度が、0.700以上0.920以下であり、
該チタン酸ストロンチウム粒子は、CuKα特性X線回折における回折角(2θ)の32.00deg以上32.40deg以下に最大ピーク(a)を有し、
該最大ピーク(a)の半値幅が、0.23deg以上0.50deg以下であり、
該最大ピーク(a)の強度(Ia)と、CuKα特性X線回折における回折角(2θ)
の24.00deg以上28.00deg以下の範囲における最大ピーク強度(Ix)が、下記式(1)を満たし、
該チタン酸ストロンチウム粒子は、蛍光X線分析により検出される元素が全て酸化物であるとみなして、全酸化物の総量を100質量%としたときの酸化ストロンチウム及び酸化チタンの含有量の合計が、98.0質量%以上であることを特徴とする画像形成方法である。
(Ix)/(Ia) ≦ 0.010 ・・・(1)
外添剤が、上記個数平均粒子径(D1T)10nm以上50nm未満、及び一次粒子の平均円形度0.700以上、0.920以下のチタン酸ストロンチウム粒子を有することが必要である。これにより、クリーニングブレード付近でトナーから外れたチタン酸ストロンチウム粒子が、クリーニングブレードをすり抜けることができる。
チタン酸ストロンチウム粒子の平均粒子径と一次粒子の平均円形度が上記の範囲である
ことは、形状が従来のチタン酸ストロンチウムよりも小さく、角が丸みを帯びた形状であることを表している。これにより、従来のチタン酸ストロンチウムよりもクリーニングブレードをすり抜けやすい形状となっている。
個数平均粒子径(D1T)は、25nm以上40nm以下であることが好ましい。一次粒子の平均円形度は、0.750以上0.855以下であることが好ましい。
また、チタン酸ストロンチウム粒子の個数平均粒子径(D1T)と一次粒子の平均円形度は、製造工程の粉砕工程により制御することができる。
本発明者らは鋭意検討を行った結果、前記半値幅を0.23deg以上0.50deg以下に制御することが非常に重要であることを見出した。
一般的に、X線回折における回折ピークの半値幅はチタン酸ストロンチウムの結晶子径と関係がある。一次粒子の一個の粒は、複数の結晶子によって構成されており、結晶子径とは、一次粒子を構成する個々の結晶子の大きさの事である。
本発明において結晶子とは、粒子を構成する個々の結晶粒のことを指し、結晶子が集まって粒子になる。結晶子の大きさと粒径は無関係である。チタン酸ストロンチウムの結晶子径が小さいと半値幅が大きくなり、チタン酸ストロンチウムの結晶子径が大きいと半値幅が小さくなる。
チタン酸ストロンチウムの結晶子径が小さくなると、一次粒子の中に存在する結晶子と結晶子の粒界(結晶粒界)が多くなる。
上述の放電生成物を吸着する能力は一次粒子の中に存在する結晶子と結晶子の粒界(結晶粒界)に起因していると考えられるため、前記半値幅を0.23deg以上0.50deg以下に制御することで、従来のチタン酸ストロンチウムでは得られなかった放電生成物の吸着性能を得ることができる。
チタン酸ストロンチウム粒子のX線回折における回折ピークの半値幅は、0.23deg以上0.50deg以下であることが重要であり、好ましくは0.25deg以上0.45deg以下であり、より好ましくは0.28deg以上0.40deg以下である。
)の24.00deg以上28.00deg以下の範囲における最大ピーク強度(Ix)が、下記式(1)を満たすことが重要である。
(Ix)/(Ia) ≦ 0.010 ・・・(1)
(Ix)は、チタン酸ストロンチウムの原料に由来するSrCO3やTiO2のピークを表す。
(Ix)/(Ia)が式(1)を満たさない場合、チタン酸ストロンチウムの純度が低いことを意味する。例えば、チタン酸ストロンチウムの原料由来のSrCO3やTiO2
が不純物として残っている場合、これらの最大ピーク強度(Ix)が大きくなり、式(1)を満たさなくなる。この場合、不純物が結晶粒界に局在しやすく、上述の放電生成物を吸着する能力は小さくなる。
(Ix)/(Ia)は、チタン原料とストロンチウム原料の混合比、反応温度、反応時間によって制御する事ができる。さらに、反応後にチタン酸ストロンチウムスラリーを酸洗浄することにより制御することができる。
前記含有量が98.0質量%未満であるということは、チタン酸ストロンチウム以外の不純物が結晶内部に多いことを意味する。チタン酸ストロンチウムの結晶内部に不純物が多い場合、不純物が結晶に歪を与え、その効果により、半値幅が大きくなる。この場合、半値幅を大きくすることはできるが、結晶子径を小さく制御することは難しいため、結晶粒界が少なくなり、放電生成物の吸着能力が弱くなる。
酸化ストロンチウム及び酸化チタンの含有量を98.0質量%以上にすることで、チタン酸ストロンチウム粒子の結晶子径を小さく制御することができるため、放電生成物の吸着能力が向上する。酸化ストロンチウム及び酸化チタンの含有量は、98.2質量%以上であることが好ましい。上限は特に制限されないが100質量%以下であることが好ましい。当該含有量は、チタン原料を精製し、不純物を低減することにより制御することができる。
当接ニップ幅と平均当接面圧が上記範囲であることで、チタン酸ストロンチウム粒子が、クリーニングブレードをすり抜けやすくなる。
第一のシリカ粒子の含有量は、トナー粒子100質量部に対し、好ましくは0.2質量部以上2.0質量部以下である。
ウムのすり抜け量を制御することができる。
第二のシリカ粒子の含有量は、トナー粒子100質量部に対し、好ましくは0.2質量部以上5.0質量部以下である。
D1S2>D1T>D1S1 ・・・(2)
上述のように粒子径の大きな第二のシリカは、主にクリーニングブレードにおける阻止層の形成に寄与するため、チタン酸ストロンチウム粒子より大きいことが好ましい。これにより、チタン酸ストロンチウム粒子はクリーニングブレードをすり抜けることができる。さらに第一のシリカはチタン酸ストロンチウム粒子よりも小さいことで、帯電ローラでのチタン酸ストロンチウム粒子の掻き取り効果が発揮される。
チタン酸ストロンチウム粒子は、必要に応じ、疎水化、摩擦帯電性コントロールの目的で、表面処理されていることが好ましい。すなわち、処理剤としては、未変性のシリコーンワニス、各種変性シリコーンワニス、未変性のシリコーンオイル、各種変性シリコーンオイル、シランカップリング剤、官能基を有するシラン化合物又は、その他の有機ケイ素化合物などが挙げられる。種々の処理剤を併用してもよい。
この中でも特にシランカップリング剤で処理されていることが好ましい。すなわち、チタン酸ストロンチウム粒子がシランカップリング剤による表面処理微粒子であることが好ましい。
表面処理により、チタン酸ストロンチウム粒子の表面を化学修飾することができるが、チタン酸ストロンチウム粒子の結晶構造には影響を与えない。即ち、表面処理は、チタン
酸ストロンチウムの前記最大ピーク(a)の半値幅に影響を与えない。そのため、本発明では、結晶構造に影響を与える不純物元素の測定を行うために、チタン酸ストロンチウムの蛍光X線測定は、表面処理前に行う。
例えば、硫酸チタニル水溶液を加水分解して得られた含水酸化チタンスラリーのpHを調整して得たチタニアゾルの分散液に、硝酸ストロンチウム、塩化ストロンチウム等を添加して、反応温度まで加温した後、アルカリ水溶液を添加することで合成することができる。なお、反応温度は60〜100℃が好ましい。
さらに、アルカリ水溶液を添加する工程において、超音波振動を加えながら添加を行うことが半値幅を制御する上で好ましい。反応工程において、超音波振動を加えることで、結晶の析出速度が速くなり、結晶子径が小さな粒子を得ることができる。
一方で、半値幅を制御する方法として、強加工法(無機微粒子に機械的に強い力を加える手法)を用いてもよい。強加工としては、ボールミル法、高圧化のねじり、落錘加工、粒子衝撃、エア式ショットピーニング等の方法を用いることができる。
チタン酸ストロンチウム粒子の含有量は、トナー粒子100質量部に対して0.1質量部以上5.0質量部以下が好ましく、0.2質量部以上2.0質量部以下がより好ましい。
スチレン系樹脂、スチレン系共重合樹脂、ポリエステル樹脂、ポリオール樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、フェノール樹脂、天然樹脂変性フェノール樹脂、天然樹脂変性マレイン酸樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリ酢酸ビニル、シリコーン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリアミド樹脂、フラン樹脂、エポキシ樹脂、キシレン樹脂、ポリビニルブチラール、テルペン樹脂、クマロンインデン樹脂、石油系樹脂。
好ましくは、スチレン系共重合樹脂、ポリエステル樹脂、及びポリエステル樹脂とスチレン系共重合樹脂が混合又は両者が一部反応したハイブリッド樹脂が挙げられる。さらに好ましくは、結着樹脂は、ポリエステル樹脂を含む。
ワックスの一例としては、次のものが挙げられる。
低分子量ポリエチレン、低分子量ポリプロピレン、オレフィン共重合体、マイクロクリスタリンワックス、パラフィンワックス、フィッシャートロプシュワックスなどの脂肪族炭化水素系ワックス;酸化ポリエチレンワックスなどの脂肪族炭化水素系ワックスの酸化型ワックス;カルナバワックス、ベヘン酸ベヘニル、モンタン酸エステルワックスなどの脂肪酸エステルを主成分とするワックス類;及び脱酸カルナバワックスのような脂肪酸エステルを一部又は全部を脱酸化したものなどが挙げられる。
さらにプレス発汗法、溶剤法、真空蒸留の利用や分別結晶方式により炭化水素ワックスの分別を行ったものが、より好ましく用いられる。特にアルキレンの重合によらない方法により合成されたワックスがその分子量分布からも好ましい。
ワックスを添加するタイミングは、トナー製造時でもよいし、結着樹脂の製造時でもよい。また、これらワックスは、一種類を単独で使用してもよいし二種類以上を併用してもよい。ワックスは、結着樹脂100質量部に対して、1質量部以上20質量部以下添加することが好ましい。
磁性1成分トナーとして用いる場合、着色剤としては、磁性酸化鉄粒子が好ましく用いられる。磁性1成分トナーに含まれる磁性酸化鉄粒子としては、マグネタイト、マグヘマイト、フェライトのような磁性酸化鉄、及び他の金属酸化物を含む磁性酸化鉄;Fe,C
o,Niのような金属、あるいは、これらの金属とAl,Co,Cu,Pb,Mg,Ni,Sn,Zn,Sb,Be,Bi,Cd,Ca,Mn,Se,Ti,W,Vのような金属との合金、及びこれらの混合物が挙げられる。
磁性酸化鉄粒子の含有量は、結着樹脂100質量部に対し、30質量部以上100質量部以下が好ましい。
黒色の顔料としては、ファーネスブラック、チャンネルブラック、アセチレンブラック、サーマルブラック、ランプブラック等のカーボンブラックが用いられ、また、マグネタイト、フェライト等の磁性粉も用いられる。
イエロー色に好適な着色剤としては、顔料又は染料を用いることができる。顔料としては、C.I.ピグメントイエロー1,2,3,4,5,6,7,10,11,12、13、14、15、17、23、62、65、73、74、81、83、93、94、95、97、98、109、110、111、117、120、127、128、129、137、138、139、147、151、154、155、167、168、173、174、176、180、181、183、191、C.I.バットイエロー1,3,20が挙げられる。染料としては、C.I.ソルベントイエロー19、44、77、79、81、82、93、98、103、104、112、162等が挙げられる。これらのものを単独又は2以上を併用して用いる。
マゼンタ色に好適な着色剤としては、顔料又は染料を用いることができる。顔料としては、C.I.ピグメントレッド1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17,18,19,21,22,23,30,31,32,37,38,39,40,41,48,48;2、48;3、48;4、49,50,51,52,53,54,55,57,57;1、58,60,63,64,68,81,81;1、83,87,88,89,90,112,114,122,123,144、146,150,163,166、169、177、184,185,202,206,207,209,220、221、238、254等、C.I.ピグメントバイオレット19;C.I.バットレッド1,2,10,13,15,23,29,35が挙げられる。
マゼンタ用染料としては、C.I.ソルベントレッド1,3,8,23,24,25,27,30,49,52、58、63、81,82,83,84,100,109,111、121、122等、C.I.ディスパースレッド9、C.I.ソルベントバイオレット8,13,14,21,27等、C.I.ディスパースバイオレット1等の油溶染料、C.I.ベーシックレッド1,2,9,12,13,14,15,17,18,22,23,24,27,29,32,34,35,36,37,38,39,40等、C.I.ベーシックバイオレット1,3,7,10,14,15,21,25,26,27,28等の塩基性染料等が挙げられる。これらのものを単独又は2以上を併用して用いる。
着色剤の含有量は、結着樹脂100質量部に対し、1質量部以上20質量部以下が好ましい。
ン酸誘導体の亜鉛化合物、カルボン酸誘導体のアルミ化合物、カルボン酸誘導体のジルコニウム化合物が挙げられる。
前記カルボン酸誘導体は、芳香族ヒドロキシカルボン酸が好ましい。また、荷電制御樹脂も用いることもできる。荷電制御剤や荷電制御樹脂を使用する場合、結着樹脂100質量部に対して0.1質量部以上10質量部以下使用することが好ましい。
樹脂コートキャリアは、キャリアコア粒子とキャリアコア粒子表面を被覆(コート)する樹脂である被覆材からなる。被覆材に用いられる樹脂としては、スチレン−アクリル酸エステル共重合体、スチレン−メタクリル酸エステル共重合体等のスチレン−アクリル系樹脂;アクリル酸エステル共重合体、メタクリル酸エステル共重合体等のアクリル系樹脂;ポリテトラフルオロエチレン、モノクロロトリフルオロエチレン重合体、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素含有樹脂;シリコーン樹脂;ポリエステル樹脂;ポリアミド樹脂;ポリビニルブチラール;アミノアクリレート樹脂が挙げられる。その他には、アイオモノマー樹脂やポリフェニレンサルファイド樹脂が挙げられる。これらの樹脂は、単独で又は複数を併用して用いることができる。
例えば、結着樹脂、並びに必要に応じて、着色剤、及びその他の添加剤を、ヘンシェルミキサー又は、ボールミルのような混合機により十分混合してから加熱ロール、ニーダー、エクストルーダーのような熱混練機を用いて溶融混練し、冷却固化後粉砕及び分級を行い、トナー粒子を得る。さらに、該トナー粒子にチタン酸ストロンチウム及び必要に応じてシリカ粒子等をヘンシェルミキサーのような混合機により十分混合することでトナーを得る。
混練機としては、以下のものが挙げられる。KRCニーダー(栗本鉄工所社製);ブス・コ・ニーダー(Buss社製);TEM型押し出し機(東芝機械社製);TEX二軸混練機(日本製鋼所社製);PCM混練機(池貝鉄工所社製);三本ロールミル、ミキシングロールミル、ニーダー(井上製作所社製);ニーデックス(三井鉱山社製);MS式加圧ニーダー、ニダールーダー(森山製作所社製);バンバリーミキサー(神戸製鋼所社製)。
分級機としては、以下のものが挙げられる。クラッシール、マイクロンクラッシファイアー、スペディッククラシファイアー(セイシン企業社製);ターボクラッシファイアー(日清エンジニアリング社製);ミクロンセパレータ、ターボプレックス(ATP)、T
SPセパレータ、TTSPセパレータ(ホソカワミクロン社製);エルボージェット(日鉄鉱業社製)、ディスパージョンセパレータ(日本ニューマチック工業社製);YMマイクロカット(安川商事社製)。
粗粒子をふるい分けるために用いられる篩い装置としては、以下のものが挙げられる。ウルトラソニック(晃栄産業社製);レゾナシーブ、ジャイロシフター(徳寿工作所社);バイブラソニックシステム(ダルトン社製);ソニクリーン(新東工業社製);ターボスクリーナー(ターボ工業社製);ミクロシフター(槙野産業社製);円形振動篩い。
図1に画像形成装置の一例の概略構成を示す。
本画像形成装置はデジタル方式の電子写真複写機である。本複写機は、像担持体としてドラム型の電子写真感光体1を備えている。感光体1は、中心軸部11を中心にして駆動手段(不図示)によって矢印の時計方向に所定の速度で回転駆動される。感光体1の周囲には、その回転方向に沿って順に、帯電装置(帯電手段)2、レーザスキャナ(露光手段)3、現像装置(現像手段)4、転写装置(転写手段)5、ブレードクリーニング装置(クリーニング手段)6が対向設置されている。
また、転写装置5よりも転写材搬送方向上流側にはレジストローラ対7が、下流側には転写材分離用帯電器(分離手段)8が配設されている。また、転写材分離用帯電器8よりも転写材搬送方向下流側には定着装置(定着手段)9が配設されている。
感光体1と帯電ローラ21の圧接部位が感光体1の帯電部位(帯電ニップ部)aである。帯電ローラ21は感光体1の回転に従動して矢印の反時計方向に回転する。電源部S1から帯電ローラ21の芯金22に対して所定の制御タイミングで所定の帯電電圧が印加される。
これにより、回転する感光体1の表面が帯電ローラ21により所定の極性・電位に一様に接触帯電される。
現像装置4は上記の静電潜像をトナー像として現像する(現像工程)。本例における現像装置4は、現像剤として磁性トナーを用いた現像装置である。41は現像容器、42は現像容器内に配設した現像部材としての非磁性現像スリーブ、43は現像スリーブ内に挿入したマグネットローラ(磁気発生手段)、44は現像スリーブ43にエッジ部を所定に接近させて配設した現像剤層厚規制ブレードである。45・46は現像容器41内に現像スリーブ42にほぼ並行に配列して配設した現像剤攪拌搬送スクリュー軸である。現像容器41内には現像剤として磁性トナーTを収容させてある。
して感光体1に対向させてある。マグネットローラ43は非回転の固定部材であり、現像スリーブ42はこのマグネットローラ43の外回りを不図示の駆動機構部により矢印の反時計方向に所定の速度で回転駆動される。現像容器41内の磁性トナーT(+Y+Z)は現像剤攪拌搬送スクリュー軸45・46が回転駆動されることで現像容器41内をスクリュー軸長手に沿って循環的に搬送されながら攪拌されて所定の極性に摩擦帯電される。その磁性トナーT(+Y+Z)の一部が現像スリーブ42の外面にマグネットローラ43の磁気力により磁気ブラシとして吸着して担持され、現像スリーブ42の回転に伴い搬送され、ブレード44により層厚が所定に規制される。そして、引き続く現像スリーブ42の回転により搬送される磁性トナーT(+Y+Z)の磁気ブラシが、感光体1と現像スリーブ42の対向部である現像部位cにおいて感光体1の面に接触する。また、現像スリーブ42には電源部S2から所定の制御タイミングで所定の現像電圧が印加される。これにより、感光体面の静電潜像がトナー像として現像される。感光体面に形成されたトナー像には現像剤に外添してある潤滑剤としての無機粒子Y及び研磨剤としての無機粉体粒子Zも含まれる。
記録材分離用帯電器8はコロナ帯電器である。この帯電器8は転写部位dの次位の転写後部位eにおいて、転写部位dを出て感光体面に静電的に密着している転写材Pの背面に感光体面との電気的吸引力を弱める除電電流を与えて、転写材Pを感光体面から分離させるものである。
転写部位dを出て感光体面から分離された転写材Pは定着装置9に搬送される。本例における定着装置9は、回転する加熱ローラ(定着ローラ)91と加圧ローラ92との圧接ローラ対を基本構成とする熱定着装置である。転写材Pは、このローラ対91・92の圧接部である定着ニップ部に導入されて挟持搬送されることで加熱・加圧を受けて未定着トナー像が記録材面に固着画像として定着され(定着工程)、画像形成物として不図示の排紙部に送り出される。
転写材Pに対するトナー画像転写後(転写材分離後)の感光体1の表面には、転写残トナー、現像剤に外添してある潤滑剤としての無機粒子Yや研磨剤としての無機粉体粒子Z、紙粉等の残留物が存在する。感光体1は、転写材分離後にブレードクリーニング装置6で清掃され(クリーニング工程)、繰り返して画像形成に供される。
クリーニングブレード61は、例えば、主にポリウレタンゴムからなる弾性ブレードである。掻き取られたトナーや潤滑剤はすくいシートにより受け取られ、トナー送り羽根やブラシローラ、スクリュー等によって廃トナーボックス(不図示)に送られる。
さらに、本発明者らの検討によると、本発明の効果が最大限発揮できるのは、帯電方式が、DC帯電方式であることが分かった。すなわち、感光体の表面の帯電を行なう帯電工程が、直流電圧のみが印加される帯電部材により行なわれることが好ましい。
DC帯電方式は、帯電部材の汚損による帯電特性への影響が少ないAC帯電方式と比較
すると、トナーや外添剤が帯電部材に付着しやすく、帯電特性が変化し、画像濃度の不均一性や、かぶり等の画像不良を生じやすい。このため、本件の画像形成方法を用いることで、帯電部材の汚染性の改善効果が十分に発揮できるものと考えている。
<X線回折測定>
測定はMiniFlex600(リガク社製)を用いて、以下の条件で行う。
測定サンプルは、測定範囲内に回折ピークを持たない無反射試料板(リガク製)に無機微粒子(チタン酸ストロンチウム)を粉末のまま平らになるように軽く押さえながら乗せる。平らになったら、試料板ごと装置へセットする。
[X線回折の測定条件]
管球:Cu
平行ビーム光学系
電圧:40kV
電流:15mA
開始角度:3°
終了角度:60°
サンプリング幅:0.02°
スキャンスピード:10.00°/min
発散スリット:0.625deg
散乱スリット:8.0mm
受光スリット:13.0mm(Open)
得られたX線回折ピークの半値幅、ピーク強度の算出は、リガク製解析ソフト「PDXL」を用いて行う。
(トナーからのチタン酸ストロンチウムの単離)
以下の方法にてトナーからチタン酸ストロンチウムを単離して、分析することもできる。
トナーを有機溶剤に溶かし、ろ過することで外添剤のみを分離する。分離した外添剤の比重差を利用し、遠心分離によって外添剤を分離する。この際、比重の小さいシリカは上澄み液に残るのでチタン酸ストロンチウムを単離することができる。
無機微粒子の蛍光X線測定は、シランカップリング剤などで表面処理を行う場合は、表面処理前に測定を行う。
波長分散型蛍光X線分析装置Axios advanced(スペクトリス社製)を用
いてHe雰囲気下、無機微粒子におけるNaからUまでの元素を直接測定する。装置付属の液体試料用カップを使用し、PP(ポリプロピレン)フィルムを底面に張り、試料を十分量入れ、底面に均一厚に層を形成させて、ふたをする。出力が2.4kWの条件で測定する。解析には、FP(ファンダメンタルパラメーター)法を用いる。その際、検出された元素全てが酸化物であると仮定し、それらの総質量を100質量%とする。ソフトウエアUniQuant5(ver.5.49)(スペクトリス社製)にて総質量に対する酸化ストロンチウム(SrO)及び酸化チタン(TiO2)の含有量(質量%)を酸化物換算値として求める。
平均円形度は、フロー式粒子像分析装置「FPIA−3000」(シスメックス社製)によって、校正作業時の測定及び解析条件で測定する。
フロー式粒子像分析装置「FPIA−3000」(シスメックス社製)の測定原理は、流れている粒子を静止画像として撮像し、画像解析を行うというものである。試料チャンバーへ加えられた試料は、試料吸引シリンジによって、フラットシースフローセルに送り
込まれる。フラットシースフローに送り込まれた試料は、シース液に挟まれて扁平な流れを形成する。フラットシースフローセル内を通過する試料に対しては、1/60秒間隔でストロボ光が照射されており、流れている粒子を静止画像として撮影することが可能である。また、扁平な流れであるため、焦点の合った状態で撮像される。粒子像はCCDカメラで撮像され、撮像された画像は512×512画素の画像処理解像度(一画素あたり0.37×0.37μm)で画像処理され、各粒子像の輪郭抽出を行い、粒子像の投影面積Sや周囲長L等が計測される。
次に、上記面積Sと周囲長Lを用いて円相当径と円形度を求める。円相当径とは、粒子像の投影面積と同じ面積を持つ円の直径のことであり、円形度Cは、円相当径から求めた円の周囲長を粒子投影像の周囲長で割った値として定義され、次式で算出される。
円形度C=2×(π×S)1/2/L
粒子像が円形の時に円形度は1.000になり、粒子像外周の凹凸の程度が大きくなればなるほど円形度は小さい値になる。各粒子の円形度を算出後、円形度0.200以上1.000以下の範囲を800分割し、得られた円形度の相加平均値を算出し、その値を平均円形度とする。
具体的な測定方法は、以下の通りである。
まず、ガラス製の容器中に予め不純固形物などを除去したイオン交換水約20mLを入れる。この中に分散剤として「コンタミノンN」(非イオン界面活性剤、陰イオン界面活性剤、有機ビルダーからなるpH7の精密測定器洗浄用中性洗剤の10質量%水溶液、和光純薬工業社製)をイオン交換水で約3質量倍に希釈した希釈液を約0.2mL加える。
さらに測定試料を約0.02g加え、超音波分散器を用いて2分間分散処理を行い、測定用の分散液とする。その際、分散液の温度が10℃以上40℃以下となる様に適宜冷却する。超音波分散器としては、発振周波数50kHz、電気的出力150Wの卓上型の超音波洗浄器分散器(「VS−150」(ヴェルヴォクリーア社製))を用い、水槽内には所定量のイオン交換水を入れ、この水槽中に該コンタミノンNを約2mL添加する。
測定には、標準対物レンズ(10倍)を搭載した該フロー式粒子像分析装置を用い、シース液にはパーティクルシース「PSE−900A」(シスメックス社製)を使用する。該手順に従い調製した分散液を該フロー式粒子像分析装置に導入し、HPF測定モードで、トータルカウントモードにて3000個のチタン酸ストロンチウム粒子を計測する。
そして、粒子解析時の2値化閾値を85%とし、解析粒子径を円相当径1.98μm以上39.96μm以下とし、チタン酸ストロンチウムの平均円形度を求める。
測定にあたっては、測定開始前に標準ラテックス粒子(例えば、Duke Scientific社製の「RESEARCH AND TEST PARTICLES Latex Microsphere Suspensions 5200A」をイオン交換水で希釈)を用いて自動焦点調整を行う。その後、測定開始から2時間毎に焦点調整を実施することが好ましい。
外添剤の一次粒子の個数平均粒径は、透過型電子顕微鏡(TEM)「JEM2800」(日本電子製)を用いて測定する。
まず、測定サンプルの調整を行う。外添剤約5mgに対し、イソプロパノール1mlを加え、超音波分散機(超音波洗浄機)で5分間分散させる。次に、TEM用の支持膜付きマイクログリッド(150メッシュ)に上記分散液を1滴たらし、乾燥させることで測定サンプルを準備した。
次に、透過型電子顕微鏡(TEM)により、加速電圧200kVの条件のもと、視野中の外添剤が十分に測長できる倍率(例えば200k〜1M倍)にて画像を取得し、ランダムに100個の外添剤の一次粒子の粒径を測定して個数平均粒径を求める。一次粒子の粒径の測定は手動でもよいし、計測ツールを用いてもよい。
トナー粒子表面上の無機微粒子の一次粒子の粒径は、走査型電子顕微鏡(SEM)「S−4700」(日立製作所製)を用いて、トナー粒子表面の無機微粒子を観察して求める。
観察倍率は微粒子の大きさによって適宜調整するが、最大20万倍に拡大した視野において、100個の一次粒子の長径を測定して、その平均値を個数平均粒径とする。
なお、トナー粒子表面における無機微粒子(チタン酸ストロンチウム、第一のシリカ粒子及び第二のシリカ粒子)は、例えば以下のように形状によって区別することができる。第一のシリカ粒子の形状は、不定形であるのに対し、第二のシリカ粒子は球状であり、チタン酸ストロンチウム粒子は、角がとれた直方体や立方体形状をしている。
本発明のトナーの個数基準におけるメジアン径(D50)は走査型電子顕微鏡による二次電子像の観察と、続く画像処理により求めることができる。
トナーの個数基準におけるメジアン径(D50)の測定は、走査電子顕微鏡(SEM)、S−4800(日立製作所社製)を用いて行う。
具体的には、電子顕微鏡観察用の試料台上にカーボンテープでトナーを一層になるように固定し、白金による蒸着を行い、以下の条件にて、走査電子顕微鏡S−4800(日立製作所社製)で観察する。フラッシング操作を行ってから観察を行う。
SignalName=SE(U,LA80)
AcceleratingVoltage=2000Volt
EmissionCurrent=10000nA
WorkingDistance=6000um
LensMode=High
Condencer1=5
ScanSpeed=Slow4(40秒)
Magnification=50000
DataSize=1280×960
ColorMode=Grayscale
二次電子像は、走査電子顕微鏡S−4800の制御ソフト上で‘コントラスト5、ブライトネス−5’に明るさを調整し、キャプチャスピード/積算枚数‘Slow4を40秒’、画像サイズ1280×960pixelsの8bitの256階調グレースケール画像としてトナーの投影像を得る。画像上のスケールから、1pixelの長さは0.02μm、1pixelの面積は0.0004μm2となる。
続いて、得られた二次電子による投影像を用いて、トナー100粒について投影面積円相当径を算出する。解析するトナー100粒の選択方法の詳細は後述する。
次に、トナー粒群の部分を抽出し、抽出されたトナー1粒のサイズをカウントする。具体的には、まず、解析するトナー粒群を抽出するため、トナー粒群と背景部分を分離する。Image−Pro Plus5.1Jの「測定」−「カウント/サイズ」を選択する。「カウント/サイズ」の「輝度レンジ選択」で、輝度レンジを50〜255の範囲に設定して、背景として写りこんでいる輝度の低いカーボンテープ部分を除外し、トナー粒群の抽出を行う。
カーボンテープ以外の方法でトナー粒群を固定した際には、必ずしも背景が輝度の低い領域とならない、あるいは、部分的にトナー粒群と同じような輝度となる可能性は皆無ではない。しかし、トナー粒群と背景の境界については、二次電子観察像から容易に区別できる。抽出を行う際、「カウント/サイズ」の抽出オプションで、4連結を選択し、平滑度5を入力、穴埋めるにチェックを入れ、画像の全ての境界(外周)上に位置するトナーや他のトナーと重なっているトナーについては、計算から除外するものとする。
次に「カウント/サイズ」の測定項目で、面積とフェレ径(平均)を選択し、面積の選別レンジを最小100pixel、最大10000pixelとして、画像解析するトナーを抽出する。抽出されたトナー粒群からトナー1粒を選択し、その粒子に由来する部分
の大きさ(pixel数)を(ja)を求める。得られたjaより下記式を用いて、投影面積円相当径d1を得る。
d1={(4×ja×0.3088)/3.14}1/2
次に、Image−Pro Plus5.1Jの「カウント/サイズ」の「輝度レンジ選択」で、輝度レンジを140〜255の範囲に設定して、トナー1粒上の輝度の高い部分の抽出を行う。
次いで、抽出された粒子群の各粒子に対して、選択されるトナー粒の数が100となるまで同様の処理を行う。一視野中のトナー粒の数が100に満たない場合には、別視野のトナー投影像について同様の操作を繰り返す。
得られたトナー100粒について、投影面積円相当径の昇順に並べ、50個目にあたるトナーの投影面積円相当径を、本発明のトナーの個数基準におけるメジアン径(D50)とする。
平均粗さRzの測定は、JIS B0601(2001)に基づき、サーフコーダーS
E−3500(小坂研究所製)にて、カットオフを0.8mm、測定長さを8mmとして測定する。
硫酸チタニル水溶液を加水分解して得られた含水酸化チタンスラリーをアルカリ水溶液で上澄み液の電気伝導度が50μS/cmになるまで洗浄して、不純物を低減、精製した。次に、前記含水酸化チタンのスラリーに塩酸を添加して、pHを7.0に調整してチタニアゾル分散液を得た。
前記チタニアゾル分散液2.2モル(酸化チタン換算)に対し、1.3倍モル量の塩化ストロンチウム水溶液を加えて反応容器に入れ、窒素ガス置換した。さらに、酸化チタン換算で1.1モル/Lになるように純水を加えた。
次に、撹拌混合し、90℃に加温した後、超音波振動を加えながら、10モル/L水酸化ナトリウム水溶液440mLを15分かけて添加し、その後、20分間反応を行った。反応後のスラリーに5℃の純水を加えて30℃以下になるまで急冷した後、上澄み液を除去した。さらに、前記スラリーにpH5.0の塩酸水溶液を加えて1時間撹拌し、炭酸ストロンチウムを溶解、除去した後、純水で洗浄を繰り返し、得られたケーキの一部をサンプリングして、乾燥後、X線回折及び蛍光X線の測定を行った。結果を表1に示す。
次いで、前記スラリーに、pH3.0の塩酸水溶液を加えた後、スラリーの固形分に対して7.0質量%のn−オクチルトリエトキシシランを添加して10時間撹拌した。その後、水酸化ナトリウム水溶液にて中和して、ヌッチェで濾過を行い、純水で洗浄した。得られたケーキを乾燥した後、これを粉砕してチタン酸ストロンチウムA−1を得た。物性を表1に示す。
上記、硫酸チタニル水溶液を加水分解して得られた含水酸化チタンスラリーの上澄み液の電気伝導度、チタニアゾル分散液のモル数(酸化チタン換算)、塩化ストロンチウム水溶液のモル数、酸化チタン濃度、反応温度と時間、水酸化ナトリウム水溶液の濃度、スラリーに添加する塩酸水溶液のpH、n−オクチルトリエトキシシランの添加量、粉砕条件などを変化させて、チタン酸ストロンチウムA−2〜8を得た。物性を表1に示す。
(ポリエステル樹脂Aの製造例)
・ポリオキシプロピレン(2.2)−2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン:
多価アルコール総モル数に対して80.0mol%
・ポリオキシエチレン(2.2)−2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン:多価アルコール総モル数に対して20.0mol%
・テレフタル酸:多価カルボン酸総モル数に対して80.0mol%
・無水トリメリット酸:多価カルボン酸総モル数に対して20.0mol%
冷却管、攪拌機、窒素導入管、及び、熱電対のついた反応槽に、上記材料を投入した。そして、モノマー総量100部に対して、触媒として2−エチルヘキサン酸錫(エステル化触媒)を1.5部添加した。次にフラスコ内を窒素ガスで置換した後、撹拌しながら徐々に昇温し、200℃の温度で撹拌しつつ、2.5時間反応させた。
さらに、反応槽内の圧力を8.3kPaに下げ、1時間維持した後、180℃まで冷却し、そのまま反応させASTM D36−86に従って測定した軟化点が110℃に達したのを確認してから温度を下げて反応を止めた。
・ポリエステル樹脂A 100.0部
・3,5−ジ−t−ブチルサリチル酸アルミニウム化合物 0.1部
・フィッシャートロプシュワックス(最大吸熱ピーク温度90℃) 5.0部
・C.I.ピグメントブルー15:3 5.0部
上記処方で示した原材料をヘンシェルミキサー(FM75J型、日本コークス(株)製)を用いて、回転数20s−1、回転時間5minで混合した後、温度130℃、バレル回転数200rpmに設定した二軸混練機(PCM−30型、株式会社池貝製)にて混練した。得られた混練物を冷却し、ハンマーミルにて1mm以下に粗粉砕し、粗砕物を得た。得られた粗砕物を、機械式粉砕機(T−250、ターボ工業(株)製)にて微粉砕した。慣性分級方式のエルボージェット(日鉄鉱業(株)製)を用い、分級を行い、トナー粒子1を得た。得られたトナー粒子1は、個数基準におけるメジアン径(D50)は4.5μmであった。個数基準におけるメジアン径(D50)は粉砕と分級の条件の変更により調整される。
・トナー粒子1 100.0部
・第一のシリカ粒子 1.0部
・第二のシリカ粒子 1.0部
・チタン酸ストロンチウムA−1 0.5部
上記処方で示した原材料をヘンシェルミキサー(FM−10C型、日本コークス(株)製)を用いて、回転数67s−1(4000rpm)、回転時間2minで混合した後、目開き54μmの超音波振動篩を通過させ、トナー1を得た。
・工程1(秤量及び混合工程):
Fe2O3 62.7部
MnCO3 29.5部
Mg(OH)2 6.8部
SrCO3 1.0部
上記材料を上記組成比となるようにフェライト原材料を秤量した。その後、直径1/8インチのステンレスビーズを用いた乾式振動ミルで5時間粉砕及び混合した。
・工程2(仮焼成工程):
得られた粉砕物をローラーコンパクターにて、約1mm角のペレットにした。このペレットを目開き3mmの振動篩にて粗粉を除去し、次いで目開き0.5mmの振動篩にて微粉を除去した後、バーナー式焼成炉を用いて、窒素雰囲気下(酸素濃度0.01体積%)で、温度1000℃で4時間焼成し、仮焼フェライトを作製した。得られた仮焼フェライトの組成は、下記の通りである。
(MnO)a(MgO)b(SrO)c(Fe2O3)d
上記式において、a=0.257、b=0.117、c=0.007、d=0.393・工程3(粉砕工程):
クラッシャーで0.3mm程度に粉砕した後に、直径1/8インチのジルコニアビーズを用い、仮焼フェライト100部に対し、水を30部加え、湿式ボールミルで1時間粉砕した。そのスラリーを、直径1/16インチのアルミナビーズを用いた湿式ボールミルで4時間粉砕し、フェライトスラリー(仮焼フェライトの微粉砕品)を得た。
・工程4(造粒工程):
フェライトスラリーに、仮焼フェライト100部に対して分散剤としてポリカルボン酸アンモニウム1.0部、バインダーとしてポリビニルアルコール2.0部を添加し、スプレードライヤー(製造元:大川原化工機)で、球状粒子に造粒した。得られた粒子を粒度調整した後、ロータリーキルンを用いて、650℃で2時間加熱し、分散剤やバインダーの有機成分を除去した。
・工程5(焼成工程):
焼成雰囲気をコントロールするために、電気炉にて窒素雰囲気下(酸素濃度1.00体積%)で、室温から温度1300℃まで2時間で昇温し、その後、温度1150℃で4時間焼成した。その後、4時間をかけて、温度60℃まで降温し、窒素雰囲気から大気に戻し、温度40℃以下で取り出した。
・工程6(選別工程):
凝集した粒子を解砕した後に、磁力選鉱により低磁力品をカットし、目開き250μmの篩で篩分して粗大粒子を除去し、体積分布基準の50%粒径(D50)37.0μmの磁性コア粒子1を得た。
シクロヘキシルメタクリレートモノマー 26.8質量%
メチルメタクリレートモノマー 0.2質量%
メチルメタクリレートマクロモノマー 8.4質量%
(片末端にメタクリロイル基を有する重量平均分子量5000のマクロモノマー)
トルエン 31.3質量%
メチルエチルケトン 31.3質量%
アゾビスイソブチロニトリル 2.0質量%
上記材料のうち、シクロヘキシルメタクリレートモノマー、メチルメタクリレートモノマー、メチルメタクリレートマクロモノマー、トルエン、及びメチルエチルケトンを、還流冷却器、温度計、窒素導入管及び攪拌装置を取り付けた四つ口のセパラブルフラスコに入れ、窒素ガスを導入して充分に窒素雰囲気にした後、80℃まで加温した。その後、アゾビスイソブチロニトリルを添加して5時間還流し重合した。得られた反応物にヘキサンを注入して共重合体を沈殿析出させ、沈殿物を濾別後、真空乾燥して被覆樹脂1を得た。
得られた30部の被覆樹脂1を、トルエン40部、及びメチルエチルケトン30部に溶解して、重合体溶液1(固形分30質量%)を得た。
重合体溶液1(樹脂固形分濃度30%) 33.3質量%
トルエン 66.4質量%
カーボンブラック(Regal330;キャボット社製) 0.3質量%
(一次粒径25nm、窒素吸着比表面積94m2/g、DBP吸油量75ml/100g)
上記材料を、直径0.5mmのジルコニアビーズを用いて、ペイントシェーカーで1時間分散した。得られた分散液を、5.0μmのメンブランフィルターで濾過し、被覆樹脂溶液1を得た。
(樹脂被覆工程):
常温で維持されている真空脱気型ニーダーに被覆樹脂溶液1を、100部の磁性コア粒子1に対して、樹脂成分として2.5部になるように投入した。投入後、回転速度30rpmで15分間撹拌し、溶媒が一定以上(80質量%)揮発した後、減圧混合しながら80℃まで昇温し、2時間かけてトルエンを留去した後冷却した。
得られた磁性キャリアを、磁力選鉱により低磁力品を分別し、開口70μmの篩を通した後、風力分級器で分級し、体積分布基準の50%粒径(D50)38.2μmの磁性キャリア1を得た。
磁性キャリア1に対し、各トナーを、トナー濃度が8.0質量%になるように添加し、V型混合機(V−10型:株式会社徳寿製作所)を用い0.5s−1、回転時間5minの条件で混合し、表3のような二成分系現像剤1〜24を得た。
次に、帯電ローラの耐久試験及び画像評価に用いた電子写真装置の説明を行う。本試験で、電子写真式複写機は、キヤノン(株)製フルカラー複写機imageRUNNER
ADVANCE C5500の改造機を用いた。(ステーションはCyステーションを使
用)
A3横出力用のマシンで、記録メディアの出力スピードは、264mm/secで画像解像度は600dpiである。感光体はアルミニウムシリンダーにOPC層をコートし、更にその上にOCL層をコートした反転現像方式の感光ドラムである。感光体の帯電方式は直流帯電方式(DC帯電方式)である。
また、このときの帯電ローラの10点平均粗さ(Rz)を20.0μmとし、感光体とクリーニングブレードとの当接ニップ幅を85.0μm、感光体とクリーニングブレードとの平均当接面圧を0.30Nとした。
本実施例/比較例では、帯電ローラの10点平均粗さ(Rz)と、感光体とクリーニングブレードとの当接ニップ幅、感光体とクリーニングブレードとの平均当接面圧を表2のように変化させて評価を行った。
画像評価を行う複写機は低温低湿(N/L:23℃/5%RH)の環境下で画像比率30%の画像を出力して10万枚の連続耐久を行った。
評価画像は以下の2種類を用いた。1つは帯電ローラにより感光体1の表面に形成する暗部電位VDに直接現像させたものである(以下アナログHT(ハーフトーン)と称す)。具体的には感光体ドラム表面を暗部電位VDとして約−700Vに帯電させ、現像スリーブ電位を約−720Vに設定することで暗部電位VDに現像させる。この条件だと帯電ローラの汚れにより発生する帯電ムラが直接画像に反映するので、厳しい条件で汚れを評価できる。
もう1つは通常の像露光を経て画像形成する方法を用いた(以下デジタルHT(ハーフトーン)と称す)。具体的には感光体ドラム表面を暗部電位VDとして約−700Vに帯電させた後、全面像露光により明部電位VLとして約−600Vにする。そして現像スリーブ電位を約−600Vに設定することで明部電位VLに現像させる。上記画像は共にX−riteで測定した反射濃度が0.3〜0.6の範囲のハーフトーン画像になるよう調整した。評価ランクは以下の様に判断した。
ランクA:アナログHTでも画像に帯電ムラが出ない。
ランクB:アナログHTではスジ状にムラが発生するが、デジタルHTでは画像に出ない。
ランクC:デジタルHTではうっすらムラが発生する。
ランクD:デジタルHTではっきりとムラ、スジが確認できる。
評価結果を表3に示す。
本発明の画像形成方法を用いることにより、帯電手段の汚染を抑制し、安定した画像特
性を高水準で維持可能であった。
a帯電部位(帯電ニップ部)、b露光部位、c現像部位、d転写部位(転写ニップ部、)e転写後部位、P転写材、L変調レーザ光、S1電源部、S2電源、部T(+Y+Z)磁性トナー、Y無機粒子、Z研磨剤
Claims (8)
- 帯電ローラを感光体に接触させ、放電を伴い該感光体の表面の帯電を行う帯電工程、
帯電された該感光体に静電潜像を形成する静電潜像形成工程、
該静電潜像をトナーによって現像してトナー画像を形成する現像工程、及び
該感光体にクリーニングブレードを当接し、該感光体上の残留トナーを除去するクリーニング工程
を有する画像形成方法であって、
該トナーは、トナー粒子及び該トナー粒子表面の外添剤を有し、
該外添剤は、個数平均粒子径(D1T)10nm以上50nm未満のチタン酸ストロンチウム粒子を有し、
該チタン酸ストロンチウム粒子の一次粒子の平均円形度が、0.700以上0.920以下であり、
該チタン酸ストロンチウム粒子は、CuKα特性X線回折における回折角(2θ)の32.00deg以上32.40deg以下に最大ピーク(a)を有し、
該最大ピーク(a)の半値幅が、0.23deg以上0.50deg以下であり、
該最大ピーク(a)の強度(Ia)と、CuKα特性X線回折における回折角(2θ)
の24.00deg以上28.00deg以下の範囲における最大ピーク強度(Ix)が、下記式(1)を満たし、
該チタン酸ストロンチウム粒子は、蛍光X線分析により検出される元素が全て酸化物であるとみなして、全酸化物の総量を100質量%としたときの酸化ストロンチウム及び酸化チタンの含有量の合計が、98.0質量%以上であることを特徴とする画像形成方法。
(Ix)/(Ia) ≦ 0.010 ・・・(1) - 前記帯電ローラの10点平均表面粗さ(Rz)が、2.0μm以上40.0μm以下である請求項1に記載の画像形成方法。
- 前記感光体と前記クリーニングブレードとの当接ニップ幅が、20μm以上150μm以下であり、
前記感光体と前記クリーニングブレードとの平均当接面圧が、0.05N/mm2以上、0.5N/mm2以下である請求項1又は2に記載の画像形成方法。 - 前記外添剤が、個数平均粒子径(D1S1)5nm以上20nm以下である第一のシリカ粒子を有する請求項1〜3のいずれか1項に記載の画像形成方法。
- 前記外添剤が、個数平均粒子径(D1S2)80nm以上120nm以下である第二のシリカ粒子を有する請求項4に記載の画像形成方法。
- 前記チタン酸ストロンチウム粒子の個数平均粒子径(D1T)、前記第一のシリカ粒子の個数平均粒子径(D1S1)及び前記第二のシリカ粒子の個数平均粒子径(D1S2)が下記式(2)の関係を満たす請求項5に記載の画像形成方法。
D1S2>D1T>D1S1 ・・・(2) - 前記トナーの個数基準におけるメジアン径(D50)が、3.0μm以上6.0μm以下である請求項1〜6のいずれか1項に記載の画像形成方法。
- 前記帯電工程が、直流電圧のみが印加される帯電部材により行なわれる請求項1〜7のいずれか1項に記載の画像形成方法。
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