JP2020024937A - フィルム状回路接続材料及び回路部材の接続構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】光硬化性樹脂を光によって硬化させる場合であっても、充分な樹脂の硬化が得られるフィルム状回路接続材料及びこれを用いた回路部材の接続構造体の製造方法を提供すること。【解決手段】第一の回路部材と第二の回路部材とを接着するための光硬化型のフィルム状回路接続材料１００が開示される。フィルム状回路接続材料１００は、接着剤２０と、該接着剤２０中に分散している光反射性粒子２とを含む。光反射性粒子２が、フィルム状回路接続材料１００の厚み方向において、当該フィルム状回路接続材料の一方の主面１００ａ側に偏って分布している。【選択図】図１

Description

本発明はフィルム状回路接続材料及び回路部材の接続構造体の製造方法に関する。

従来、例えば液晶ディスプレイ等の基板とＩＣチップ、ＦＰＣ（フレキシブル印刷配線板）等の回路部材との接続には、接着剤中に導電粒子を分散させた異方導電性接着剤が用いられている（例えば、特許文献１、２参照）。回路部材を基板に実装するに際して、従来のワイヤーボンディング法に代えて、電極をフェイスダウンで直接接続する方法が採用されてきている。かかる接続方法では、異方導電性接着剤を介して回路部材の電極と基板の電極とを対向させ、回路部材と基板とに圧力を付与しながら熱で異方導電性接着剤を硬化させている。

特開２００３−２５３２１７号公報 特開２００３−２５３２３９号公報

近年、電子機器の小型化・薄型化の要求に伴い、回路部材の電極の間隔及び電極幅が非常に小さくなってきている。また、液晶の表示品質の向上に対応するため、ガラス基板の厚みが薄くなる傾向にある。

表示品質を向上させるためには、熱圧着後の基板の反りを抑える必要があるが、熱のみを利用する接続（実装）方法では、圧着するためのツールと回路部材を支えるステージとの温度差が大きくなるため、熱膨張差に起因する反りが発生する問題があった。

一方、光硬化性樹脂を光によって硬化させる接続（実装）方法が、近年提案されているが、この方法では光と熱とを同時に併用することが可能であるため、通常の熱のみを利用した場合と比べて接続（実装）工程の低温化が期待される。しかし、ガラス等の光透過性の基板上に形成された回路又は端子が光透過性の素材でない場合、光硬化性樹脂の硬化が不充分になる問題があった。

本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、光硬化型でありながら、光を遮蔽する部分を有する回路部材を接続する場合であっても、充分な樹脂の硬化が得られるフィルム状回路接続材料及びこれを用いた回路部材の接続構造体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、第一の回路基板及び該第一の回路基板上に設けられた第一の回路電極を有する第一の回路部材と、第二の回路基板及び該第二の回路基板上に設けられた第二の回路電極を有する第二の回路部材とを、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とが電気的に接続されるように接着するための光硬化型のフィルム状回路接続材料に関する。当該フィルム状回路接続材料が、接着剤と、該接着剤中に分散している光反射性粒子とを含み、上記光反射性粒子が、当該フィルム状回路接続材料の厚み方向において、当該フィルム状回路接続材料の一方の主面側に偏って分布している。

本発明に係るフィルム状回路接続材料によれば、光反射性粒子が、フィルム状回路接続材料の厚み方向において、フィルム状回路接続材料の一方の主面側に偏って分布しているため、光反射性粒子が多く分布していない他方の主面側から照射された光が、回路接続材料の内部に向かう方向に反射（散乱）される。そのため、回路等によって生じる遮光部分に光が充分に到達し、フィルム状回路接続材料を良好に硬化させることができると考えられる。

フィルム状回路接続材料は、上記一方の主面側に設けられた上記光反射性粒子を含有する光反射層と、導電粒子を含有する導電粒子層と、を備え、これらがこの順に積層されていてよい。

フィルム状回路接続材料は、導電粒子を実質的に含有しない非導電粒子層を更に備え、該非導電粒子層が上記光反射性粒子と上記導電粒子層との間に積層されていてよい。あるいは、上記光反射層、上記導電粒子層及び上記非導電粒子層がこの順に積層されていてもよい。

本発明はまた、第一の回路基板及び該第一の回路基板上に設けられた第一の回路電極を有する第一の回路部材と、第二の回路基板及び該第二の回路基板上に設けられた第二の回路電極を有する第二の回路部材とを、これらの間に当該フィルム状回路接続材料を介在させながら、上記第一の回路電極及び上記第二の回路電極が対向するように配置する工程と、上記フィルム状回路接続材料に光を照射すること及び上記フィルム状回路接続材料を加熱することを含む方法により上記フィルム状回路接続材料を硬化して、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とが電気的に接続されるように接着された接続構造体を得る工程と、を備える、回路部材の接続構造体の製造方法を提供する。

上記製造方法では、上記フィルム状回路接続材料が、上記一方の主面が上記第一の回路部材側になる向きで配置され、上記第二の回路基板側から上記フィルム状回路接続材料に上記光が照射されてもよい。また、上記製造方法では、上記第一の回路部材が半導体チップで、上記第二の回路基板が光透過性基板であってもよい。

本発明に係るフィルム状回路接続材料によれば、光硬化型でありながら、光を遮蔽する部分を有する回路部材を接続する場合であっても、充分な樹脂の硬化が得られるフィルム状回路接続材料を提供することが可能となる。また、このようなフィルム状回路接続材料を用いることによって、導通を迅速かつ良好に確保できる回路部材の接続構造体の製造方法を提供することが可能となる。

フィルム状回路接続材料の一実施形態を示す模式断面図である。 回路部材の接続構造体を製造する一連の工程図である。 図２（ｂ）の工程の模式図である。 （ａ）は、実施例における評価用基板を示す模式図である。（ｂ）は、回路電極（電極パッド）の拡大模式図である。

以下、本発明の好適な実施形態について説明をするが、本発明はこれらの実施形態に何ら限定されるものではない。また、本明細書において「（メタ）アクリレート」とは、「アクリレート」又はそれに対応する「メタクリレート」を意味する。「（メタ）アクリル酸」等の類似の表現についても同様である。

（フィルム状回路接続材料）
本実施形態のフィルム状回路接続材料は、第一の回路基板及び該第一の回路基板上に設けられた第一の回路電極を有する第一の回路部材と、第二の回路基板及び該第二の回路基板上に設けられた第二の回路電極を有する第二の回路部材とを、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とが電気的に接続されるように接着するための光硬化型のフィルム状回路接続材料である。

図１は、フィルム状回路接続材料の一実施形態を示す模式断面図である。図１のフィルム状回路接続材料１００は、接着剤２０と、接着剤２０中に分散している光反射性粒子２及び導電粒子４とを含む。フィルム状回路接続材料１００は、光反射性粒子２を含有する光反射層１０と、導電粒子４を含有する導電粒子層３０と、導電粒子４を実質的に含有しない非導電粒子層４０とから構成される。光反射性粒子２が光反射層１０中に含まれることから、光反射性粒子２は、フィルム状回路接続材料１００の厚み方向において、フィルム状回路接続材料１００の一方の主面１００ａ側に偏って分布している。接着剤２０は、光反射層１０に含まれる接着剤１０ａ、導電粒子層３０に含まれる接着剤３０ａ及び非導電粒子層４０に含まれる接着剤４０ａを含む。接着剤１０ａ、接着剤３０ａ及び接着剤４０ａは、同一でも異なってもよい。本明細書において、「接着剤」は、回路接続材料のうち、光反射性粒子及び導電粒子以外の成分から構成される硬化性樹脂組成物を意味する。

フィルム状回路接続材料の積層構成は、図１の３層構成に限定されず、光反射性粒子が一方の主面側に偏って分布するような構成であればよい。例えば、非導電粒子層４０を設けなくてもよいし、光反射層１０、導電粒子層３０及び非導電粒子層４０の順に積層されてもよい。また、フィルム状回路接続材料が４層以上の多層構成（図示せず）を有してもよい。

光反射性粒子は、フィルム状回路接続材料の厚み方向において、当該フィルム状回路接続材料の一方の主面側に偏って分布している。より具体的には、フィルム回路接続材料中の光反射性粒子のうち９０質量％以上が、一方の主面側からフィルム状回路接続材料の厚みの７５％以内、５０％以内、３０％以内、２０％以内、１５％以内又は１０％以内の範囲に分布してもよい。

フィルム状回路接続材料の全体の厚みは、例えば、２μｍ〜５０μｍであってよい。フィルム状回路接続材料の厚みが２μｍ以上であると、第一の回路部材と第二の回路部材との間にフィルム状回路接続材料が充分に充填される傾向にある。フィルム状回路接続材料の厚みが５０μｍ以下であると、第一の回路部材と第二の回路部材との間の導通が充分に確保される傾向にある。

光反射層の厚みは、５μｍ以下であってよい。また、光反射層の厚みは、０．２μｍ〜３μｍ又は０．５μｍ〜２μｍであってよい。光反射層の厚みが５μｍ以下であると、光反射層の充分な硬化が得やすい傾向にある。光反射層の厚みが０．２μｍ以上であると、塗工性が良好となる。

接着剤１０ａは、少なくとも光硬化性樹脂及び光重合開始剤を含む。以下、各成分について説明する。

光硬化性樹脂は、光エネルギーによって硬化する性質を有する樹脂である。光硬化性樹脂としては、特に制限されないが、例えば、（メタ）アクリル樹脂、エポキシ樹脂、オキセタン化合物等が挙げられる。

（メタ）アクリル樹脂としては、例えば、エポキシ（メタ）アクリレートオリゴマー、ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエーテル（メタ）アクリレートオリゴマー、ポリエステル（メタ）アクリレートオリゴマー等の光重合性オリゴマーなどが挙げられる。これらは単独で使用してもよく、複数を組み合わせて使用してもよい。これらの中でも、接着剤を硬化させたときに硬化収縮を抑制して柔軟性を与えることから、ウレタンアクリレートオリゴマーを用いてよい。

上記光重合性オリゴマーの粘度が高い傾向にあるため、これと上記光重合性オリゴマーより粘度の低い光重合性多官能（メタ）アクリレートモノマーとを組み合わせて用いてよい。光重合性多官能（メタ）アクリレートモノマーとしては、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリアルキレングリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらは単独で使用してもよく、複数を組み合わせて使用してもよい。

エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂等の液状又は固形のエポキシ樹脂などが挙げられる。これらの中でも、紫外線を照射して硬化させる際に、硬化速度を高めることが可能となることから、脂環式エポキシ樹脂を用いてよい。

オキセタン化合物としては、例えば、キシリレンジオキセタン、３−エチル−３−（ヒドロキシメチル）オキセタン、３−エチル−３−（ヘキシルオキシメチル）オキセタン、３−エチル−３−（フェノキシメチル）オキセタンビス｛［１−エチル（３−オキセタニル）］メチル｝エーテル等が挙げられる。

光重合開始剤としては、光ラジカル発生剤、光塩基発生剤、光酸発生剤等が挙げられる。光ラジカル発生剤は、上述の（メタ）アクリル樹脂と組み合わせることによって、（メタ）アクリル樹脂を、光ラジカル重合させることができる。また、光塩基発生剤又は光酸発生剤は、上述のエポキシ樹脂又はオキセタン化合物と組み合わせることによって、エポキシ樹脂又はオキセタン化合物を、光アニオン重合又は光カチオン重合させることができる。

光ラジカル発生剤としては、ベンゾインエチルエーテル、イソプロピルベンゾインエーテル等のベンゾインエーテル、ベンジル、ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン等のベンジルケタール、ベンゾフェノン、アセトフェノン等のケトン類及びその誘導体、チオキサントン類、ビイミダゾール類などが挙げられる。これらの光ラジカル発生剤に、必要に応じて、アミン類、イオウ化合物、リン化合物等の増感剤として作用する成分を任意の割合で添加してもよい。光ラジカル発生剤は、光源の波長、所望の硬化特性等に応じて、適宜選択することができる。

光塩基発生剤は、紫外線、可視光等の光照射によって分子構造が変化し、又は分子内で開裂が起こることによって、速やかに１種類以上の塩基性物質を発生させる化合物である。ここでいう塩基性物質とは、例えば、１級アミン類、２級アミン類、３級アミン類、並びにこれらのアミン類が１分子中に２個以上存在するポリアミン類及びその誘導体；イミダゾール類、ピリジン類、モルホリン類及びこれらの誘導体等である。また、光照射によって２種類以上の塩基性物質を発生させる化合物を併用してもよい。

光塩基発生剤としては、α−アミノアセトフェノン骨格を有する化合物を用いてよい。当該骨格を有する化合物は、分子中にベンゾインエーテル結合を有しているため、光照射によって分子内で容易に開裂し、発生する物質が塩基性物質として作用する。α−アミノアセトフェノン骨格を有する化合物の具体例としては、（４−モルホリノベンゾイル）−１−ベンジル−１−ジメチルアミノプロパン（チバスペシャリティケミカルズ社製、商品名イルガキュア３６９、「イルガキュア」は登録商標）、４−（メチルチオベンゾイル）−１−メチル−１−モルホリノエタン（チバスペシャリティケミカルズ社製、商品名イルガキュア９０７）等の化合物又はその溶液が挙げられる。

光酸発生剤としては、１８０ｎｍ〜７５０ｎｍの波長成分を含む活性光線の照射によりカチオン種を発生する化合物であれば、特に制限なく公知のものを使用することができる。具体的には、芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩、脂肪族スルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、ホスホニウム塩、ピリジニウム塩、セレノニウム塩等のオニウム塩、金属アレーン錯体、シラノール／アルミニウム錯体等の錯体化合物、ベンゾイントシレート、ｏ−ニトロベンジルトシレートなどを用いることができる。これらの中でも特に、芳香族スルホニウム塩、脂肪族スルホニウム塩等のスルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩等のヨードニウム塩、鉄−アレーン錯体はカチオン種の発生効率が高いため、好適に用いることができる。また、光酸発生剤がオニウム塩である場合、対アニオンとしては、ヘキサフルオロアンチモネート、ヘキサフルオロホスホネート、テトラフルオロボレート、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート等が反応性の観点から好適に用いられる。

また、光酸発生剤としては、トリアリールシリルパーオキサイド誘導体、アシルシラン誘導体、α−スルホニロキシケトン誘導体、α−ヒドロキシメチルベンゾイン誘導体、ニトロベンジルエステル誘導体、α−スルホニルアセトフェノン誘導体等の光照射又は加熱によって有機酸を発生する化合物も使用することができる。具体的には、光照射又は加熱時の酸発生効率の観点から、サンアプロ株式会社製ＣＰＩシリーズ、旭電化工業株式会社製アデカオプトマーＳＰシリーズ、旭電化工業株式会社製アデカオプトンＣＰシリーズ、Ｕｎｉｏｎ Ｃａｒｂｉｄｅ社製ＣｙｒａｃｕｒｅＵＶＩシリーズ、チバスペシャリティケミカルズ社製ＩＲＧＡＣＵＲＥシリーズが好適に用いられる。さらに、必要に応じて、アントラセン、チオキサントン誘導体等に代表される公知の一重項増感剤又は三重項増感剤を併用することができる。

光硬化性樹脂の配合量は、接着剤１００質量部に対して、７０質量部〜９９．９質量部であってよい。光重合開始剤の配合量は、接着剤１００質量部に対して、０．０１質量部〜３０質量部であってよい。光重合開始剤の量が０．０１質量部以上であると、硬化が充分となり、接着力が向上する傾向にある。また、光重合開始剤の量が３０質量部以下であると、光重合開始剤が表面に染み出しを抑制でき、接着力が向上する傾向にある。

接着剤は、フィルム形成用樹脂を含んでよい。フィルム形成用樹脂としては、光硬化性樹脂の機能を阻害しないものであれば、特に制限されないが、例えば、フェノキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂、ブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリオレフィン樹脂等が挙げられる。これらは、単独でも複数組み合わせてもよいが、接続信頼性の観点から、フェノキシ樹脂を用いてよい。

フェノキシ樹脂は、ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンとを反応させることによって、得ることができる。フェノキシ樹脂は、市販品を用いてもよい。また、配合量は目的に応じて適宜調整することができる。

接着剤は、シランカップリング剤を含んでよい。シランカップリング剤としては、特に制限されないが、エポキシ系、アクリル系、チオール系、アミン系など目的に応じて適宜選択することができる。また、配合量は目的に応じて適宜選択することができる。

接着剤は、無機フィラーを含んでよい。無機フィラーとしては、後述の光反射性粒子以外の成分が挙げられ、例えば、シリカ等が挙げられる。具体例としては、アドマテックス社製のフェニル基含有シラン表面処理球状シリカ等が挙げられる。

接着剤中に分散している光反射性粒子は、光を反射させる粒子であれば特に制限されないが、適宜選択することができる。光反射性粒子は、その表面が酸化チタン、チタナイト、チタン酸ジルコニウム、酸化亜鉛、銀及びアルミニウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の材料により形成されている粒子であってもよい。光反射性粒子の形状は、真球状の球状粒子、鱗片状、針状、紡錘状等の非球状粒子などが挙げられる。具体例としては、石原産業株式会社製球状酸化チタン粒子（ＣＲシリーズ）、石原産業株式会社酸化亜鉛粒子（ＦＺＯシリーズ）、ＪＳＲ株式会社製中空球状粒子（ＳＸシリーズ、ＸＴＰシリーズ）、堺化学工業株式会社製紡鍾形酸化チタン粒子（ＳＴＲシリーズ）、石原産業株式会社製非球状酸化チタン粒子（ＴＴＯシリーズ、ＦＴＬシリーズ）、堺化学工業株式会社製酸化亜鉛粒子（ＦＩＮＥＸシリーズ）などが挙げられる。また、必要に応じて、光反射性粒子を単独又は２種類以上混合して用いてもよい。

光反射性粒子の配合量は、光反射層中の接着剤１００体積部に対して、２０体積部以上、２５体積部以上又は３０体積部以上であってよい。光反射性粒子の配合量が２０体積部以上であると、光反射層を形成したとき、面方向に均一に存在させることが可能となる。導電粒子の配合量の上限は、例えば、１２０体積部以下であってよい。光反射性粒子の配合量が１２０体積部以下であると、塗工時の筋状の塗りむらを抑制することができる。

光反射性粒子の粒子径は、後述の導電粒子の粒子径の６０％以下又は５０％以下であってよい。なお、平均粒子径は、球状粒子であれば粒子の直径の平均値を示し、非球状粒子であれば粒子の最も長い部分（長径）の平均値を示す。また、平均粒子径は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて、粒子１００個の直径又は長径を測定し、その平均値を算出した。

本実施形態に係るフィルム状回路接続材料は、上記一方の主面側に設けられた上記光反射性粒子を含有する光反射層と、導電粒子を含有する導電粒子層と、を備え、これらがこの順に積層されていてよい。

導電粒子層３０は、上述の接着剤１０ａと同一又は異なる組成の接着剤３０ａと、接着剤３０ａ中に分散している導電粒子４とを含有する。

導電粒子４は、金属のみからなる粒子又は有機若しくは無機のコア粒子の表面に金属層を形成したものを用いることができる。これらのうち、有機コア粒子の表面に金属層を形成したものを用いてよい。金属層を形成する方法は特に限定されないが、スパッタリング、めっき等の方法が挙げられ、簡便であるという観点から、めっきであってよい。金属層の厚みは、１０ｎｍ以上又は３０ｎｍ以上であってよい。

有機コア粒子は特に限定されないが、ポリメチルメタクリレート、ポリメチルアクリレート等のアクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリイソブチレン、ポリブタジエン等のポリオレフィン樹脂などが挙げられる。

めっき等で形成する金属層の金属は、特に限定されないが、金、銀、銅、白金、亜鉛、鉄、パラジウム、ニッケル、錫、クロム、チタン、アルミニウム、コバルト、ゲルマニウム、カドミウム等の金属、ＩＴＯ、はんだ等の金属化合物などが挙げられる。耐腐食性の観点からニッケル、パラジウム、金を用いてよい。

上記金属層は、単層構造であってもよく、複数の層からなる積層構造であってもよい。単層構造である場合、金属層は、コスト、導電性及び耐腐食性の観点からニッケルであってよい。更に、近年のガラス電極の平坦化を考えると、表面に突起を有するニッケルであってよい。積層構造である場合、ニッケル層の表面に金、パラジウム等の貴金属層を有してもよい。

導電粒子の最外層の表面に、粒径が２０ｎｍ〜５００ｎｍ程度の絶縁性微粒子が付着していてよい。絶縁性微粒子は、有機化合物、無機酸化物のいずれであってもよく、両方を混合したものであってもよい。絶縁性微粒子の粒径は、ＢＥＴ法による比表面積換算法、又はＸ線小角散乱法によって測定することができる。粒径が２０ｎｍ以上であると、絶縁性微粒子が絶縁膜として作用し、隣接回路電極間の短絡を抑制できる傾向にある。一方、平均粒径が５００ｎｍ以下であると、対向バンプ電極間で充分な導電性が得られる傾向にある。

導電粒子の配合量は、導電粒子層中の接着剤１００体積部に対して、２０体積部以上、２５体積部以上又は３０体積部以上であってよい。導電粒子の配合量が２０体積部以上であると、バンプ電極と回路電極との間に充分な数の導電粒子を介在させることができる。導電粒子の配合量の上限は、１２０体積部以下であってよい。導電粒子の配合量が１２０体積部以下であると、圧着した際の隣接回路電極間の短絡を抑制することができる。

導電粒子層３０の厚みは、０．５μｍ〜１５μｍであってよい。導電粒子層３０の厚みがこの範囲にあることにより、回路部材を実装したときに良好な導通が得られる傾向にある。

非導電粒子層４０は、接着剤１０ａ、３０ａと同一又は異なる組成の接着剤４０ａを含有し、導電粒子及び光反射性粒子を実質的に含有しない。ここで、「実質的に含有しない」とは、導電粒子又は光反射性粒子の配合量が、非導電性粒子層中の接着剤の１００体積部に対して、５体積部以下、３体積部以下又は１体積部以下であってよいことを意味する。非導電粒子層の導電粒子の配合量が０体積部であってもよい。

非導電粒子層４０の厚みは、０．５μｍ〜１５μｍであってよい。非導電粒子層４０の厚みがこの範囲にあることにより、充分な樹脂流動を得ることができ、良好な接着性を得ることができる傾向にある。

フィルム状回路接続材料１００は、例えば、光反射層１０、導電粒子層３０及び非導電粒子層４０を別々に作製した後、それぞれの層を貼り合せることにより作製することができる。例えば、それぞれの層の樹脂成分等をＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）樹脂等で形成された離型フィルム上に塗布、乾燥することで各層を得ることができる。次いで、各層を、例えば、ホットロールラミネータを用いて貼り合せることにより、３層型のフィルム状回路接続材料１００を作製することができる。

（回路部材の接続構造体の製造方法）
次に、回路部材の接続構造体の製造方法について説明する。本実施形態の回路部材の接続構造体の製造方法は、第一の回路基板及び該第一の回路基板上に設けられた第一の回路電極を有する第一の回路部材と、第二の回路基板及び該第二の回路基板上に設けられた第二の回路電極を有する第二の回路部材とを、これらの間に当該フィルム状回路接続材料を介在させながら、上記第一の回路電極及び上記第二の回路電極が対向するように配置する工程と、上記フィルム状回路接続材料に光を照射すること及び上記フィルム状回路接続材料を加熱することを含む方法により上記フィルム状回路接続材料を硬化して、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とが電気的に接続されるように接着された接続構造体を得る工程と、を備える。上記フィルム状回路接続材料が、上記一方の主面が上記第一の回路部材側になる向きで配置され、上記第二の回路基板側から上記フィルム状回路接続材料に上記光が照射されてもよい。図２（ａ）〜（ｃ）は、回路部材の接続構造体を製造する一連の工程図である。

まず、フィルム状回路接続材料１００と、第一の回路基板５４及び該第一の回路基板５４上に設けられた第一の回路電極５２を有する第一の回路部材５０と、第二の回路基板６４及び該第二の回路基板６４上に設けられた第二の回路電極６２を有する第二の回路部材６０と、を用意する。次に、第一の回路部材５０と、第二の回路部材６０とを、これらの間にフィルム状回路接続材料１００の一方の主面１００ａが第一の回路部材５０側になる向きで介在させながら、第一の回路電極５２及び第二の回路電極６２が対向するように配置する（図２（ａ）を参照）。フィルム状回路接続材料１００は、取り扱いが容易であり、第一の回路部材５０と第二の回路部材６０との間にフィルム状回路接続材料１００を容易に介在させることができ、第一の回路電極５２と第二の回路電極６２との接続作業を容易に行うことができる。

最終的に得られる接続構造体（図２（ｃ））において、第１の回路部材の回路（電極とも表す）と第２の回路部材の回路（電極）との間の間隔が導電粒子の径の１．５倍以下となるように回路（電極）同士を対向させることが好ましい。この場合、圧力の付与によって第１の回路部材の回路（電極）と第２の回路部材の回路（電極）との間で導電粒子が充分に捕捉され、良好な導通を実現できる。

第一の回路部材５０は、例えば、ＩＣチップ、ＬＳＩチップ、抵抗体チップ、コンデンサチップ等の半導体チップであってよい。第一の回路基板５４は、例えば、シリコン等が用いられる。また、第一の回路電極５２は、その表面が、例えば、金、銀、スズ、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金及びインジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）から選ばれる１種又は２種以上で構成されてよい。第一の回路電極５２は、導電粒子４よりも変形し易くなっていてよい。

第二の回路部材６０は、第二の回路基板６４及び該第二の回路基板６４上に設けられた第二の回路電極６２を有するものであり、第二の回路基板６４は、光透過性基板であってよい。第二の回路基板６４としては、光透過性基板であれば特に制限されないが、ガラス基板、ポリイミド基板、ポリエチレンテレフタラート基板、ポリカーボネート基板、ポリエチレンナフタレート基板、ガラス強化エポキシ基板、紙フェノール基板、セラミック基板、積層板等が挙げられる。これらの中でも、紫外線に対する透過性に優れることから、ガラス基板、ポリエチレンテレフタラート基板、ポリカーボネート基板、ポリエチレンナフタレート基板であってよい。第二の回路電極６２は、第一の回路電極５２と同様なものを用いることができる。

次いで、フィルム状回路接続材料１００に光を照射すること及びフィルム状回路接続材料１００を加熱することを含む方法によりフィルム状回路接続材料１００を硬化する。このとき、第二の回路基板６４側からフィルム状回路接続材料１００に方向Ｂのように光が照射される。また、フィルム状回路接続材料１００を加熱し、さらに方向Ａに加圧してよい（図２（ｂ）を参照）。フィルム状回路接続材料１００は、光反射性粒子２を含むため、第二の回路部材６０を透過した光が光反射性粒子２によって反射（散乱）され、光が遮光部分まで光を到達させることが可能となる。そのため、光照射及び加熱した際に、接着剤２０の硬化反応が進行し易くなる。

図３は、図２（ｂ）の工程の模式図である。まず、光透過部９２を有する支持ステージ９０を用意する。次に、光透過部９２上に第二の回路部材６０に配置し、第二の回路部材６０上に、フィルム状回路接続材料１００及び第一の回路部材５０を配置する。光照射部材８０から方向Ｂに光照射をすることにより、光透過部９２及び第二の回路部材６０を透過した光がフィルム状回路接続材料１００に照射される。一方、加熱押圧部材８２によって、フィルム状回路接続材料１００を加熱し、さらに方向Ａに加圧する。

光照射に用いる光の種類は、特に制限されないが、樹脂成分を硬化させ易いことから、紫外線であってよい。紫外線の波長は、特に制限されないが、２００ｎｍ〜４００ｎｍ又は３００ｎｍ〜４００ｎｍであってよい。光照射の光源は、特に制限されないが、ＬＥＤランプ、ＹＡＧレーザー、キセノンランプ、ハロゲンランプ、高圧水銀灯等を目的の波長に合わせて適宜選択することができる。

フィルム状回路接続材料１００に光を照射すること及びフィルム状回路接続材料１００を加熱することは、どちらを先に行ってもよいが、光照射する前に加熱してよい。また、加熱と同時に加圧してもよい。先に加熱又は加圧を行うことにより、フィルム状回路接続材料１００を充分に流動させた後に、硬化させることができるため、導通を迅速かつ良好に確保した回路部材の接続構造体を得ることができる。

加熱及び加圧は、加熱押圧部材８２を用いて行うことができる。加熱押圧部材８２としては、例えば、ヒートツール等が挙げられる。加熱温度は、特に制限されないが、３０℃〜１２０℃又は５０℃〜１００℃であってよい。加圧する際の圧力は、特に制限はされないが、０．１ＭＰａ〜１００ＭＰａであってよい。また、加熱及び加圧の際の時間は、特に制限されないが、０．５秒〜１００秒であってよい。

また、加熱又は加圧から０．５秒以上又は１．０秒以上経過した後に、フィルム状回路接続材料１００を光照射してよい。

また、加熱及び加圧するに際して、支持ステージ９０を予め加熱してもよい。加熱温度は、特に制限されないが、２５〜１２０℃であってよい。光透過部９２は、光透過性を有するのであれば特に制限されないが、例えば、ポリカーボネート、石英、石英ガラス、セラミック等が挙げられる。耐熱性及び透明性の観点から、石英ガラスであってよい。

このような回路部材の接続構造体の製造方法によって、第一の回路部材５０と、第二の回路部材６０と、フィルム状回路接続材料の硬化物７０とを、備える、第一の回路電極５２と第二の回路電極６２とが電気的に接続されるように接着された回路部材の接続構造体２００を得ることができる（図２（ｃ）を参照）。

以下、本発明の内容を実施例及び比較例を用いてより詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に制限されるものではない。

実施例１
エポキシ化合物として脂環式エポキシ樹脂１．０ｇ（株式会社ダイセル製、セロキサイド２０２１Ｐ、製品名）及びビスフェノールＡ型エポキシ樹脂０．５ｇ（三菱化学株式会社製、ｊＥＲ１０１０、商品名）、光カチオン発生剤としてスルホニウム塩０．０６ｇ（ＢＡＳＦ社製、Ｉｒｇａｃｕｒｅ２９０）、フィルム形成用樹脂としてフェノキシ樹脂１．５ｇ、無機フィラーとしてシリカ粒子０．３ｇ（アドマテックス社製、フェニル基含有シラン表面処理球状シリカ、平均粒子径０．０５０μｍ）を用い、これらを溶剤中に溶解又は分散させて、ワニスを作製した。次いで、導電粒子として、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート）を核とする粒子の表面にニッケル層を設けた導電粒子を作製した。導電粒子のニッケル層の表面には、予め突起を形成させておいた。この導電粒子を、上記ワニスの溶剤以外の発分を１００体積部としたとき、５０体積部となるように、上記ワニスに配合分散させ、混合ワニスを作製した。混合ワニスを厚み５０μｍのフッ素樹脂フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃、５分の熱風乾燥によって厚みが５μｍの導電粒子を含む導電粒子層を得た。なお、導電粒子層には、光反射性粒子を配合しなかった。

エポキシ化合物として脂環式エポキシ樹脂１．５ｇ（株式会社ダイセル製、セロキサイド２０２１Ｐ、製品名）、光カチオン発生剤としてスルホニウム塩０．０６ｇ（ＢＡＳＦ社製、Ｉｒｇａｃｕｒｅ２９０）、フィルム形成用樹脂としてフェノキシ樹脂１．５ｇ、無機フィラーとしてシリカ粒子０．７ｇ（アドマテックス社製、フェニル基含有シラン表面処理球状シリカ、平均粒子径０．０５０μｍ）を用い、これらを溶剤中に溶解又は分散させて、混合ワニスを作製した。混合ワニスを厚み５０μｍのフッ素樹脂フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃、５分の熱風乾燥によって厚みが１４μｍの導電粒子を含まない非導電粒子層を得た。なお、非導電粒子層には、光反射性粒子を配合しなかった。

導電粒子層と同様のワニスを作製した。上記ワニスに、導電粒子を配合分散せずに、光反射性粒子として酸化チタン（石原産業株式会社製ＣＲ−５０、平均粒子径０．２５μｍ）を４０体積％となるように配合分散させて混合ワニスを作製した。厚み５０μｍのフッ素樹脂フィルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃、５分の熱風乾燥によって光反射性粒子を含む厚みが１μｍの光反射層を得た。

得られた導電粒子層、非導電粒子層、及び光反射層を、この順に積層し、５０℃に加温しながらラミネーターを通して貼り合わせた。これをフッ素樹脂フィルムで挟むことで、導電粒子層／非導電粒子層／光反射層の三層構成のフィルム状回路接続材料（ｉ）を得た。フィルム状回路接続材料（ｉ）において、導電粒子層、非導電粒子層及び光反射層の厚みから、光反射性粒子（酸化チタン）は、一方の主面側からフィルム状回路接続材料の厚みの５％以内の範囲に偏って分布していることが分かる。

実施例２
実施例１の非導電粒子層、導電粒子層及び光反射層を、この順に積層し、５０℃に加温しながらラミネーターを通して貼り合わせた。これをフッ素樹脂フィルムで挟むことで、非導電粒子層／導電粒子層／光反射層の三層構成のフィルム状回路接続材料（ｉｉ）を得た。フィルム状回路接続材料（ｉｉ）において、導電粒子層、非導電粒子層及び光反射層の厚みから、光反射性粒子（酸化チタン）は、一方の主面側からフィルム状回路接続材料の厚みの５％以内の範囲に偏って分布していることが分かった。

実施例３
光反射層を貼り合わせずに、実施例１の非導電粒子層と同様の組成に光反射性粒子を更に加えて分散させ、厚みが１４μｍの光反射層を作製した。これと実施例１と同様の導電粒子層を、実施例１と同様の方法で貼り合わせ、光反射層／導電粒子層の二層構成のフィルム状回路接続材料（ｉｉｉ）を準備した。フィルム状回路接続材料（ｉｉｉ）において、光反射層及び導電粒子層の厚みから、光反射性粒子（酸化チタン）は、一方の主面側からフィルム状回路接続材料の厚みの７４％以内の範囲に偏って分布していることが分かる。

比較例１
光反射層を貼り合せなかったこと以外は、実施例１と同様にし、フッ素樹脂フィルムで挟むことで、導電粒子層／非導電粒子層の二層構成のフィルム状回路接続材料（ｉｖ）を得た。

（評価方法）
図４は、評価用基板を示す模式図である。評価用基板は、第二の回路基板６４上に第二の回路電極６２を有する第二の回路部材６０に相当する。図４の評価用基板は、第二の回路基板６４としてのガラス基板と、２×３ｍｍの大きさの金属パッドと金属パッドにつながる幅０．５ｍｍの金属配線が繰り返し並ぶパターン（第二の回路電極）とを有している。

フィルム状回路接続材料（ｉ）〜（ｉｖ）を、図４（ａ）のａに示すように、５×２５ｍｍの大きさで切り出して貼り付けた。評価用基板（１）は、フィルム状回路接続材料（ｉ）を用い、導電粒子層側を基板の配線（回路）面に貼り付けたものである。評価用基板（２）は、フィルム状回路接続材料（ｉｉ）を用い、非導電粒子層側を基板の配線（回路）面に貼り付けたものである。評価用基板（３）は、フィルム状回路接続材料（ｉｉｉ）を用い、光反射層側を基板の配線（回路）面に貼り付けたものである。評価用基板（４）は、フィルム状回路接続材料（ｉｖ）を用い、導電粒子層側を基板の配線（回路）面に貼り付けたものである。

評価用基板（１）〜（４）を、熱圧着装置（芝浦メカトロニクス株式会社製）を用いてフッ素樹脂フィルムの上から１００℃で５秒間の加熱加圧を行い、それと同時にガラス基板側から５００ｍＪ（１２５ｍＷ×４ｓ）の紫外線照射を行った。

評価用基板（１）〜（４）の金属パッド及び金属配線上のフィルム状回路接続材料（ｉ）〜（ｉｖ）は、ガラス基板側から照射された光が直接当たらない（遮光）状態となる。そのため、金属パッドの中央部の硬化物の反応率（エポキシの転化率）を測定することで、遮光部分の反応性が向上しているかどうかを確認した。

遮光部の反応性は、フィルム状回路接続材料（ｉ）〜（ｉｖ）の硬化物の図４（ａ）のｂにおける遮光部分中央部（図４（ｂ）のｃ）を、ＦＴ−ＩＲ（ＢＩＯ−ＲＡＤ社製）を用いて測定することによってエポキシ転化率を求めた。エポキシ転化率は、３回測定を行い、その平均値を示す。表１にエポキシ転化率を示す。

ＦＴ−ＩＲの測定結果より、評価用基板（４）の平均エポキシ転化率は８．９％であったのに対して、評価用基板（１）の平均エポキシ転化率は３５．５％、評価用基板（２）の平均エポキシ転化率は４６．７％、評価用基板（３）の平均エポキシ転化率は１７．９％であった。

２…光反射性粒子、４…導電粒子、１０…光反射層、２０、１０ａ、３０ａ、４０ａ…接着剤、３０…導電粒子層、４０…非導電粒子層、５０…第一の回路部材、５２…第一の回路電極、５４…第一の回路基板、６０…第二の回路部材、６２…第二の回路電極、６４…第二の回路基板、７０…フィルム状回路接続材料の硬化物、８０…光照射部材、８２…加熱押圧部材、９０…支持ステージ、９２…光透過部、１００…フィルム状回路接続材料、１００ａ…主面、２００…回路部材の接続構造体。

Claims (7)

1. 第一の回路基板及び該第一の回路基板上に設けられた第一の回路電極を有する第一の回路部材と、第二の回路基板及び該第二の回路基板上に設けられた第二の回路電極を有する第二の回路部材とを、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが電気的に接続されるように接着するための光硬化型のフィルム状回路接続材料であって、
   当該フィルム状回路接続材料が、接着剤と、該接着剤中に分散している光反射性粒子とを含み、
   前記光反射性粒子が、当該フィルム状回路接続材料の厚み方向において、当該フィルム状回路接続材料の一方の主面側に偏って分布している、フィルム状回路接続材料。
2. 当該フィルム状回路接続材料が、前記一方の主面側に設けられた前記光反射性粒子を含有する光反射層と、導電粒子を含有する導電粒子層と、を備え、これらがこの順に積層されている、請求項１に記載のフィルム状回路接続材料。
3. 当該フィルム状回路接続材料が、導電粒子を実質的に含有しない非導電粒子層を更に備え、該非導電粒子層が前記光反射性粒子と前記導電粒子層との間に積層されている、請求項２に記載のフィルム状回路接続材料。
4. 当該フィルム状回路接続材料が、導電粒子を実質的に含有しない非導電粒子層を更に備え、前記光反射層、前記導電粒子層及び前記非導電粒子層がこの順に積層されている、請求項２に記載のフィルム状回路接続材料。
5. 第一の回路基板及び該第一の回路基板上に設けられた第一の回路電極を有する第一の回路部材と、第二の回路基板及び該第二の回路基板上に設けられた第二の回路電極を有する第二の回路部材とを、これらの間に請求項１〜４のいずれか一項に記載のフィルム状回路接続材料を介在させながら、前記第一の回路電極及び前記第二の回路電極が対向するように配置する工程と、
   前記フィルム状回路接続材料に光を照射すること及び前記フィルム状回路接続材料を加熱することを含む方法により前記フィルム状回路接続材料を硬化して、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが電気的に接続されるように接着された接続構造体を得る工程と、を備える、回路部材の接続構造体の製造方法。
6. 前記フィルム状回路接続材料が、前記一方の主面が前記第一の回路部材側になる向きで配置され、
   前記第二の回路基板側から前記フィルム状回路接続材料に前記光が照射される、請求項５に記載の製造方法。
7. 前記第一の回路部材が半導体チップで、前記第二の回路基板が光透過性基板である、請求項５又は６に記載の製造方法。

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