JP2020011452A - セルロース繊維の圧縮成形体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】植物由来のセルロース繊維を、大規模な設備を用いることなく、効率良く圧縮・成形し、且つ小粒の圧縮成形体でも少量生産可能することのできるセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法を提供すること。【解決手段】セルロース繊維の圧縮成形体Ｃの製造方法は、繊維強化複合材料に使用される圧縮成形体Ｃの製造方法であり、セルロース繊維Ａ及び熱可塑性樹脂Ｂを、２本のスクリュー３を備えた２軸スクリュー押出機１に投入し、該セルロース繊維Ａ及び熱可塑性樹脂Ｂを、２本のスクリュー３における相互に噛み合うスクリュー羽根３２により、ダイス７に向けて移送及び圧縮し、その圧縮物を、ダイス７に設けた複数個の排出孔７１から排出させる。【選択図】図１

Description

本発明は、セルロース繊維の圧縮成形体の製造方法、及びその製造方法により製造された圧縮成形体を用いた繊維強化複合材料の製造方法に関する。

樹脂以外の材料により強度を強化した樹脂製品として、ポリプロピレン等の安価であるが強度の低いポリオレフィン系樹脂に、タルク等の充填剤を混合して補強したものが知られている。また、軽量化や資源持続性等の観点から、樹脂の補強材として、セルロース繊維を用いることも提案されている。例えば、リグノセルロース繊維は、軽量で高強度、且つ、高弾性であり、従来用いられてきたガラス繊維や合成樹脂繊維、金属繊維やアスベスト繊維の代替として期待されている。

しかしながら、リグノセルロース繊維は非常に嵩高く、その嵩密度が典型的には３０〜５０ｋｇ／ｍ^３であるため、そのままでは効率的に利用することはできない。このような問題を解決するには、リグノセルロース繊維を圧縮し、ペレットのような粒状にするのが好ましいと考えられる。
リグノセルロース繊維をペレットのような粒状にする技術として、熱可塑性樹脂をリグノセルロース繊維に添加し、熱可塑性樹脂をバインダーとして、熱プレス法を用いてリグノセルロース繊維の圧縮板を成形した後、その圧縮板を、機械的に小片状に切断する方法が知られている（例えば、特許文献１〜３参照）。

特許５４８１０６６号公報 特許５２７９１２５号公報 特表２０１２−５３２０４０号公報

しかしながら、特許文献１〜３に記載の方法は、熱プレスのような大規模な設備も必要であることから、少量生産に適さないという課題がある。また特許文献１〜３に記載の方法は、工程数が多くなる、小粒の圧縮成形体を製造しようとすると粉塵が出やすくなる、バインダーとして使用する熱可塑性樹脂が液状に限られる、製造する圧縮成形体が角型となり、フィードが安定し難くなる等の一又は二以上の課題もある。

したがって、本発明の目的は、セルロース繊維を、大規模な設備を用いることなく効率良く圧縮・成形して、小粒の圧縮成形体でも少量生産することのできる、セルロース繊維の圧縮成形体の製造方法を提供することにある。

また、本発明の目的は、セルロース繊維を、被補強材に対して効率よく配合することができ、被補強材の強度向上の効果に優れる繊維強化複合材料を効率よく製造することのできる、繊維強化複合材料の製造方法を提供することにある。

本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、スクリュー押出機を用い、リグノセルロース繊維等のセルロース繊維及び熱可塑性樹脂をスクリュー押出機で移送及び圧縮し、その圧縮物をダイスに設けた排出孔より排出させることで、ダイスに設けられた排出孔が比較的小さな場合でも、該セルロース繊維に過度の損傷を生じさせることなく排出して、圧縮成形できることを見出した。

本発明は、上記知見に基づき、更に検討を重ねて完成されたものである。
本発明は、繊維強化複合材料に使用される、セルロース繊維の圧縮成形体の製造方法であって、セルロース繊維及び熱可塑性樹脂をスクリュー押出機に投入し、該セルロース繊維及び該熱可塑性樹脂をスクリュー羽根により強制的にダイスに向けて移送及び圧縮し、その圧縮物を、該ダイスに設けた複数個の排出孔から排出させる、セルロース繊維の圧縮成形体の製造方法を提供するものである。

また、本発明は、前記の方法により製造されたセルロース繊維の圧縮成形体を、被強化材料と混合して繊維強化複合材料を製造する、繊維強化複合材料の製造方法を提供するものである。

本発明のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法によれば、セルロース繊維を、大規模な設備を用いることなく、効率良く圧縮・成形して、小粒の圧縮成形体でも少量生産することができる。

また、本発明の繊維強化複合材料の製造方法によれば、被強化材料に対して効率よく配合することができ、強度やその耐久性等の物性が大幅に改善された繊維強化複合材料（例えば、樹脂複合材料）が得られる。繊維強化複合材料には、硬化前の組成物及び硬化後の硬化体の双方が含まれる。

図１は、本発明に用いられるスクリュー押出機の一例である２軸スクリュー押出機を示す模式図である。 図２は、互いに平行に配された２本のスクリューを、バレルを省略して上方から視た透視平面図である。 図３は、２軸スクリュー押出機のダイスの下流側の面を図１の矢印Ｄ方向から見た状態を示す拡大図である。

以下、本発明をその好ましい実施形態に基づいて詳細に説明する。
本発明のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法は、繊維強化複合材料に使用される、セルロース繊維の圧縮成形体の製造方法である。
本発明の圧縮成形体の製造方法に用いられるセルロース繊維は、調達の容易性、圧縮成形体の製造コストの抑制及び圧縮成形体の強度や耐久性等の物性等の観点から、リグノセルロース繊維であることが好ましいが、リグニンを含まないセルロース繊維（以下「非リグノセルロース繊維」ともいう。）を用いても良い。

リグノセルロース繊維は、木材又は非木材の植物由来のリグノセルロース材料を、機械的、熱機械的、化学的、化学機械的、又は化学熱機械的に処理することで、繊維を接着剤的に束ねている中問層を破壊し、解きほぐした繊維である。リグノセルロース繊維としては、そのようなものを特に制限なく用いることができる。木材は、針葉樹でも広葉樹でも良い。非木材の植物由来のリグノセルロース繊維としては、ワラパルプ、バガスパルプ、ヨシパルプ、ケナフパルプ、リネンパルプ、ラミーパルプ、ヘンプパルプ、フラックスパルプ、竹パルプ等が挙げられる。他方、非リグノセルロース繊維としては、リグノセルロース繊維の製造過程にリグニンを除去する処理を行うことや、リグノセルロース繊維に対してリグニンを除去する処理を行うことで得られる、リグニンを含まない繊維を用いることができ、またリグニンを元々含まない植物由来の繊維を用いることもできる。

リグノセルロース繊維としては、例えば、溶解パルプ、サルファイトパルプ、クラフトパルプ、セミケミカルパルプ、ケミグランドパルプ、リファイナーグランドパルプ、サーモメカニカルパルプ、砕木パルプを好ましく用いることができる。リグノセルロース繊維としては、機械パルプ、又はファイバーボード用繊維を用いることが、製造効率や物理的性質の観点から好ましい。機械パルプとしては、リファイナーグランドパルプ、サーモメカニカルパルプ、砕木パルプ等が挙げられる。同様の観点から、更に好ましくはサーモメカニカルパルプである。サーモメカニカルパルプには、ファイバーボード用繊維も含まれる。ファイバーボード用繊維とは、広義にはサーモメカニカルパルプであり、狭義には、その中でも比較的粗大な繊維のことである。

リグノセルロース繊維は、漂白（脱リグニン）されたパルプとは異なり、何れもリグニンを含んでいる。
リグノセルロース繊維は、１種を単独で用いても良いし、２種以上を組み合わせて用いても良い。非リグノセルロース繊維も、１種を単独で用いても良いし、２種以上を組み合わせて用いても良い。またリグノセルロース繊維及び非リグノセルロース繊維は、それぞれを単独で用いても良いし、両者を併用しても良い。

リグノセルロース材料をリグノセルロース繊維化する方法としては、公知の方法を特に制限なく用いることができる。例えば、パルプを製造する従来の方法やファイバーボード用繊維を製造する従来の方法等を適宜用いることができる。
リグノセルロース材料をリグノセルロース繊維化する方法の一例としては、木材等のリグノセルロース材料をチップ状に破砕し、その後、プレヒーターやプレスチーマーで１〜１０Ｂａｒ程度の圧力を掛けながら蒸煮することで、リグノセルロース材料の構成成分であるリグニンやヘミセルロースを軟化させた後、加圧型リファイナー内で圧力を掛けながらディスク式刃物を用いて、繊維或いは繊維束まで解繊して、所望の繊維を製造する方法を挙げることができる。

本実施形態においては、リグノセルロース繊維は、前記のような水熱的な工程を経て製造されることが効率が良く、得られた繊維の損傷も少ない。また、多くの場合において、リグノセルロース繊維は、輸送や保存、貯蔵やハンドリングの向上の目的で乾燥される。
リグノセルロース繊維の乾燥方法としては、公知の方法を特に制限なく用いることができるが、例えば、製紙・パルプ工業で行われているように、濡れた状態のリグノセルロース繊維をローラーやワイヤ上に吐出し、吸引や加圧により脱水した後に、熱乾燥させる方法や、ファイバーボード用の繊維の製造で行われているように、濡れた状態のリグノセルロース繊維を熱風を流している管の中を気流下で熱乾燥させる方法等を挙げることができる。このような、リグノセルロース繊維の乾燥は、例えば６０℃以上２００℃以下で行うことが好ましく、より好ましくは８０℃以上１６０℃以下であり、更に好ましくは１００℃以上１４０℃以下である。
近年では、前記のような水熱的な工程（水熱条件）を用いずに、乾式条件でリグノセルロース繊維を製造する方法も普及している。コストや品質面から水熱条件で製造したリグノセルロース繊維でなくとも受け入れられる場合もあり、そのような場合を考慮すると、本発明におけるリグノセルロース繊維は、乾式条件で製造したリグノセルロース繊維でも良い。

本実施形態においては、リグノセルロース繊維は、圧縮成形体の強度や耐久性等の物性、外観及び質感等の観点から、その幅が、好ましくは１μｍ以上１００μｍ以下、更に好ましくは１０μｍ以上５０μｍ以下である。また同様の観点から、その長さが、好ましくは０．１ｍｍ以上５０ｍｍ以下、更に好ましくは１ｍｍ以上５ｍｍ以下である。このような繊維の幅や長さは、リファイナーのディスクの間隔等の運転条件を調整することで適宜所望の幅や長さに調整することができる。非リグノセルロース繊維の好ましい幅及び長さについても同様である。

本発明においては、繊維強化複合材料に使用されるセルロース繊維の圧縮成形体を得るために、セルロース繊維を、熱可塑性樹脂を混ぜて圧縮成形する。熱可塑性樹脂を共存させることで、スクリュー押出機を用いて圧縮成形する際に、セルロース繊維が熱可塑性樹脂で保護されることや、熱可塑性樹脂の存在によりセルロース繊維の滑性が向上すること等により、セルロース繊維の破断を抑制することができる。これにより、セルロース繊維による被強化材料の補強機能に優れた、セルロース繊維の圧縮成形体を効率よく製造することができ、比較的小粒の圧縮成形体（例えば、直径が１〜２０ｍｍの圧縮成形体）でありながら被強化材料の補強機能に優れる圧縮成形体の製造も可能となる。なお、セルロース繊維という表現には、リグノセルロース繊維単独、非リグノセルロース繊維単独、及びリグノセルロース繊維と非リグノセルロース繊維の共存物（好ましくは混合物）等のいずれもが含まれる。

本発明で用いる熱可塑性樹脂としては、各種公知の熱可塑性樹脂を特に制限なく用いることができ、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリメタクリル酸メチル、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート、ポリスチレン、スチレン／アクリロニトリル、飽和ポリエステル、アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリフェニレンエーテル、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、エチレン酢酸ビニル、ポリブテン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリ乳酸、ポリオキシエチレン、及び、これらのグラフト化体等の変性樹脂や、これらの誘導体やポリマーアロイ、共重合体等が挙げられる。これらは一種を単独で又は二種以上を併用することもできる。
熱可塑性樹脂としては、融点、親和性、物性及びコスト等の観点から、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリオキシエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリ乳酸、及びこれらの変性樹脂からなる群から選ばれる１種以上を用いることが好ましい。

本発明で用いる熱可塑性樹脂は、被強化材料の耐熱性を低下させない観点から、融点が４０℃以上であることが好ましく、より好ましくは６０℃以上である。また、セルロース繊維（特にリグノセルロース繊維）が熱分解を起こさない温度範囲で、軟化又は溶融することが好ましく、斯かる観点から、熱可塑性樹脂は、融点が２３０℃以下であることが好ましく、より好ましくは１８０℃以下、更に好ましくは１５０℃以下である。

スクリュー押出機に投入する前の熱可塑性樹脂の形態は、円筒状のペレット等、特定の形状に成形された樹脂成形体であっても良く、粉末や顆粒状であっても良く、繊維状であっても良い。また、水に乳化させたエマルジョンや水に分散させた分散体、有機溶媒に溶解させた状態であっても良い。
熱可塑性樹脂の粒径は、該熱可塑性樹脂を効率よくセルロース繊維（リグノセルロース繊維）と混合させる観点から、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上、そして、好ましくは１００００μｍ以下、より好ましくは１０００μｍ以下である。
熱可塑性樹脂の粒径の測定方法としては、熱可塑性樹脂の粒径の測定に従来用いられる方法を特に制限なく用いることができる。例えば、電子顕微鏡や粒子分布測定装置を用いて測定することができる。また例えば、所定以下の粒径の熱可塑性樹脂のみが通過可能な大きさの網目を有するメッシュ状の篩い器を用い、該篩い器を通過したものを上記粒径の範囲内のものとすることもできる。

熱可塑性樹脂が水溶性である場合、得られたセルロース繊維の圧縮成形体は、水を用いるセメント材料の補強材に用いるのに好適である。また、熱可塑性樹脂の融点がアスファルトの融点と同等以下である場合は、アスファルト材料（被強化材料）の補強材に用いるのに好適である。さらに、熱可塑性樹脂の融点が合成樹脂の熱成形温度と同等以下である場合は、樹脂材料（被強化材料）の補強材に用いるのに好適である。また、熱可塑性樹脂が、無水カルボン酸変性ポリオレフィンである場合、カップリング剤として、セルロース繊維と被強化樹脂との化学的親和性を向上させるのに役立つため、ユーザーフレンドリー且つ高機能な処方が可能となる。ここで、被強化樹脂とは、被強化材料が樹脂材料である場合に該樹脂材料に含まれる樹脂のことである。
樹脂材料は、合成樹脂等の樹脂単独からなるか又は合成樹脂等の樹脂を主成分とする樹脂組成物であり、溶融固化、熱硬化、紫外線等のエネルギー線の照射等の任意の硬化方法により、所定の形状の樹脂成形体を形成し得るものである。樹脂材料は、樹脂、好ましくは合成樹脂の配合割合が、好ましくは４０〜１００質量％、より好ましくは８０〜１００質量％、更に好ましくは９０〜１００質量％である。樹脂材料には、着色材、ワックス等の通常のプラスチックに配合される各種の任意成分が配合されていても良い。

本発明においては、セルロース繊維の圧縮成形体を得るために、スクリュー押出機を用いる。本発明におけるスクリュー押出機には、１本のスクリューを備えた１軸スクリュー押出機、２本のスクリューを備えた２軸スクリュー押出機、又は３本以上のスクリューを備えた多軸スクリュー押出機が含まれる。

図１には、本発明に用いられるスクリュー押出機の一例である２軸スクリュー押出機１が示されている。２軸スクリュー押出機１においては、バレル２内に、２本のスクリュー３（一本のみ図示）が、その回転軸であるスクリュー軸３１を互いに平行にして回転自在に並設されている。スクリュー軸３１のそれぞれには、図２に示すように、相互に噛み合うスクリュー羽根３２が設けられている。
２軸スクリュー押出機１は、２本のスクリュー３の駆動源４として、例えば、電動モーターを備えており、２本のスクリュー３のスクリュー軸３１に、駆動源４から動力が、歯車機構等の動力伝達系５を介して伝達されることで、２本のスクリュー軸３１のそれぞれが回転する。

図１に示すように、２軸スクリュー押出機１には、２本のスクリュー３による押出し方向の下流側にダイス７が配置されている。ダイス７には、複数個の排出孔７１が設けられている。排出孔７１の直径としては、小粒の圧縮成形体を製造する観点から、好ましくは２０ｍｍ未満であり、より好ましくは１０ｍｍ以下であり、また好ましくは１ｍｍ以上であり、より好ましくは３ｍｍ以上である。
また、ダイス７には加熱ヒータ（図示せず）が配置されており、ダイス７の温度を調節できるようになっている。ダイス７の温度としては、熱可塑性樹脂を溶融させて、溶融した熱可塑性樹脂でセルロース繊維を保護するとともに、セルロース繊維の滑性を向上させる観点から、熱可塑性樹脂の融点以上、セルロース繊維が熱分解を起こす温度よりも低い温度であることが好ましい。セルロース繊維の損傷の少ない圧縮成形体を得る観点から、ダイス７の温度は、好ましくは４０℃以上、より好ましくは６０℃以上、そして、好ましくは２３０℃以下、より好ましくは１８０℃以下である。

図１に示す２軸スクリュー押出機１を用いて、セルロース繊維の圧縮成形体Ｃを製造するには、２本のスクリュー３を回転させながら、原料投入部６に、熱可塑性樹脂Ｂが混合されたセルロース繊維Ａ、或いは、セルロース繊維Ａとともに熱可塑性樹脂Ｂを投入する。

本発明においては、セルロース繊維と熱可塑性樹脂とは、スクリュー押出機（２軸スクリュー押出機１）に投入する前にあらかじめ混合しておいても良いし、スクリュー押出機（２軸スクリュー押出機１）内で混合されることを目的として、同時に、或いは、セルロース繊維と熱可塑性樹脂とを交互に投入することもできる。
セルロース繊維と熱可塑性樹脂とを混合する方法としては、既知のあらゆる方法を特に制限なく用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂が粉末、顆粒又は繊維状である場合は機械的に撹拌して混合する方法が好ましく、熱可塑性樹脂がエマルジョン、水分散体又は溶媒に溶解した状態である場合はセルロース繊維に噴霧又は滴下して混合する方法が好ましい。

これらを投入すると、スクリュー３の回転によって、セルロース繊維Ａがスクリュー羽根３２の噛合空間に強制的に引き込まれ、そのままダイス７側に向かってセルロース繊維Ａ及び熱可塑性樹脂Ｂが強制的に移送及び圧縮される。
この強制的な移送及び圧縮によって発生した熱と、その熱により発生した水蒸気とによって、セルロース繊維Ａは、軟化した状態となって圧縮され、嵩密度が大幅に低下したセルロース繊維Ａ及び熱可塑性樹脂Ｂの集合体の圧縮物となる。

ダイス７の温度は、押し出し時に熱可塑性樹脂Ｂが軟化や溶融状態にある必要があり、熱可塑性樹脂Ｂの融点以上となっていることから、この圧縮物がダイス７に到達すると、ダイス７にて、熱可塑性樹脂Ｂの融点以上に圧縮物が加熱されることで熱可塑性樹脂Ｂが溶融し、セルロース繊維Ａを被覆する。熱可塑性樹脂Ｂによって被覆されたセルロース繊維Ａは、熱可塑性樹脂Ｂによって表面が保護された状態になるとともに、滑性が向上し、ダイス７に設けられた複数個の排出孔７１から排出されるときに過度の破断を伴わずに、圧縮・成形される。排出孔７１から排出される圧縮物は、排出孔７１の断面形状に対応した、細径で略円柱状の圧縮成形体Ｃとなっている。

このように、本発明の好ましい実施態様においては、セルロース繊維Ａ及び熱可塑性樹脂Ｂを、２軸スクリュー押出機１を用いて移送及び圧縮し、その圧縮物を排出孔７１から排出させることで、圧縮成形体Ｃを製造するため、排出孔７１から排出されるときに、セルロース繊維の過度の破断を伴わない圧縮成形体Ｃを得ることができる。そのため、圧縮成形体Ｃを繊維強化複合材料に用いたときに、圧縮成形体Ｃが優れた被強化材料の補強効果を発現して、高性能な繊維強化複合材料やその硬化体を得ることができる。
また例えば、特許文献１〜３に記載の方法のように、熱プレス法を用いてセルロース繊維の圧縮板を成形する場合、投入する熱可塑性樹脂の種類や形態（固体又は液体、固体の場合はその形状等。）が限定され熱可塑性樹脂の選択肢が狭いという問題や、固体の樹脂を液状になるように乳化させたものを用いる場合は非常に高価となる等の課題があるが、本発明ではそのような課題もない。

また、スクリュー押出機を用いて製造されたセルロース繊維の圧縮成形体においては、セルロース繊維が効率的に圧縮されていることによって、スクリュー押出機に投入する前に比して、嵩密度が大幅に減少しており、また圧縮成形体として纏まった形状を有し、繊維が飛散しにくくなっている。また、前述のように、セルロース繊維を、過度の繊維の破断を伴わずに、圧縮及び成形できるため、補強材料としての性能が大きく低下することもない。
したがって、本発明のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法により得られた圧縮成形体は、経済的及び効率的に、輸送、保管、ハンドリング可能であり、また、補強材料としての性能にも優れており、高性能な繊維強化複合材料やその硬化体等を得ることができる。

スクリュー押出機は、１つ又は３つ以上のスクリューを備えたものであっても良いが、経済的、及び、技術的な簡便さを考慮すると、２軸スクリュー押出機であることが好ましい。また、２軸スクリュー押出機には、スクリューの軸が異方向に回転する異方向回転型押出機と、スクリューの軸が同方向に回転する同方向回転型押出機とがあるが、セルロース繊維及び熱可塑性樹脂の投入や圧縮の効率の点から、本発明に用いるスクリュー押出機が多軸スクリュー押出機の場合は、異方向回転型押出機が好ましく、より好ましくは、異方向回転型の２軸スクリュー押出機１である。また、本発明のスクリュー押出機が２軸スクリュー押出機１の場合は、原料投入部６の直下に２本のスクリューの羽根の噛み合い部が存在することが好ましく、該噛み合い部においては、２本のスクリューの羽根のそれぞれが、上方から下方に向かって移動していることが好ましい。また、図２に示すように、２本のスクリュー３は、原料投入部６の直下に、隣り合う２本のスクリュー軸３１間の距離が、他の部分、好ましくは、それより下流側（図中左側）に位置する部分よりも広い、噛み込み導入部３３を有することが好ましい。斯かる噛み込み導入部３３を有することで、２軸スクリュー押出機１内へのリグノセルロース繊維Ａ等の取り込みが一層スムーズになる。したがって、原料投入部６付近に、嵩密度の低いリグノセルロース繊維Ａがブリッジを形成して滞留すること等が一層確実に防止される。また、当該機構は、原料投入部６が広く排出部が狭くなるように、隣り合う２本のスクリュー軸３１間の距離が漸次又は段階的に狭くなるような傾斜構造とすることもできる。

このような２軸スクリュー押出機の一例として、株式会社タジリ製のウェストポーター、株式会社御池鉄工所製のマルチホーマー、新日本溶業株式会社製の減容圧縮成形機ＳＥ、富士鉱業株式会社製のフジパックス、富士車輌株式会社製のフジＲＰＦステーション、株式会社アーステクニカ製のＲＰＦ製造設備ＲＰ、近畿工業株式会社製のＲＰＦ製造装置ＴｉＯ、株式会社小熊鉄工所製のＲＰＦ減容固化機（デュアルプレタイザー）等を挙げることができる。

製造する圧縮成形体の大きさは、用途により異なるので一概に定義することは難しいが、一例として、被強化材料を樹脂材料とする場合で、二軸混練装置等に被強化材料のペレットと同時に圧縮成形体を投入する場合は、該ペレットが２〜３ｍｍ角の粒状であるために、当該サイズに近いほうが好ましい。すなわち、被強化材料を樹脂材料とする場合、圧縮成形体の大きさは、好ましくは０．５〜９ｍｍ角であり、より好ましくは１〜６ｍｍ角である。また、ヘンシェルミキサー等のようなバッチ式ミキサーで前記樹脂材料と圧縮成形体とを混合する場合は、その製造効率を妨げない範囲で、任意の大きさを選択することができる。
圧縮成形体を、セメント材料と混合する場合やアスファルト材料と混合する場合等は、それぞれ混合する装置や方法により、合目的なサイズを任意に選ぶことができる。

本発明において、セルロース繊維の圧縮成形体は、輸送、保管、ハンドリング性の向上の観点から、その嵩密度が、好ましくは５０ｋｇ／ｍ^３以上、より好ましくは１００ｋｇ／ｍ^３以上であり、そして、好ましくは１０００ｋｇ／ｍ^３以下、より好ましくは８００ｋｇ／ｍ^３以下である。
また、製造するセルロース繊維の圧縮成形体の嵩密度は、上記に加えて再分散性の観点から、圧縮成形前のセルロース繊維の嵩密度、すなわちスクリュー押出機に投入する前のセルロース繊維の嵩密度に比して、好ましくは２倍以上、より好ましくは３倍以上であり、そして好ましくは３０倍以下、より好ましくは２０倍以下である。
また、圧縮成形体の原料となるセルロース繊維は、嵩高いものを使用することができ、例えば、圧縮成形前のセルロース繊維は、その嵩密度が、好ましくは２００ｋｇ／ｍ³未満、より好ましくは１００ｋｇ／ｍ³以下であり、そして、好ましくは２０ｋｇ／ｍ³以上であり、より好ましくは３０ｋｇ／ｍ³以上である。

ここで、セルロース繊維の圧縮成形前の嵩密度（原料の嵩密度）、及びセルロース繊維の圧縮成形体の嵩密度は、例えば、以下の方法により測定することができる。
容量が５０ｍｌのメスシリンダー内に、セルロース繊維を投入したあと、メスシリンダーを５０ｍｍ程度持ち上げ、自重で落下させ、内容物がメスシリンダー内で隙間を埋めるように落ち着かせる。この作業を１０回繰り返しながら、繊維の上部を、ガラス棒等を用いて平らに近づける。繊維の容量が５０ｍｌになった場合は、その繊維の質量を計測し、５０ｍｌで除して嵩密度とする。繊維の量に過不足がある場合は、繊維を除去したり、追加したりして、適宜調整を行うものとする。同様の操作を複数回（例えば３回）繰り返し、平均値を算出することが望ましい。なお、圧縮成形体でも同様の操作で嵩密度を決定する。ただし、圧縮成形体の大きさが５０ｍｌメスシリンダーより大きい場合は、メスシリンダーの大きさを変更することが望ましい。

セルロース繊維の破断抑制の観点及び生産性の観点から、スクリュー押出機に投入する熱可塑性樹脂は、スクリュー押出機に投入する圧縮成形体の全材料（但し、水分を除く）の合計質量に対して、１質量％以上９９質量％以下であることが好ましく、より好ましくは１質量％以上９０量％以下、更に好ましくは１質量％以上５０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上３０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上２０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上１５質量％以下である。

同様の観点から、スクリュー押出機に投入する熱可塑性樹脂は、スクリュー押出機に投入するセルロース繊維及び熱可塑性樹脂の合計質量に対して、１質量％以上９９質量％以下であることが好ましく、より好ましくは１質量％以上９０質量％以下、更に好ましくは１質量％以上５０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上３０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上２０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上１５質量％以下である。なお、ここでいうセルロース繊維の質量は、水分を含まない質量である。
同様の観点から、製造するセルロース繊維の圧縮成形体は、セルロース繊維及び熱可塑性樹脂の合計質量に対する熱可塑性樹脂の質量の割合が、１質量％以上９９質量％以下であることが好ましく、より好ましくは１質量％以上９０質量％以下、更に好ましくは１質量％以上５０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上３０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上２０質量％以下であり、更に好ましくは１質量％以上１５質量％以下である。なお、ここでいうセルロース繊維の質量は、水分を含まない質量である。

図１に示す２軸スクリュー押出機１は、図１及び図３に示すように、ダイス７の排出孔７１から排出される圧縮成形体Ｃを、前記ダイス７の下流側に設けた切断機構８により切断して、大きさが調節された、圧縮成形体Ｃを得ることができるようになっている。
切断機構８としては、その目的を達成し得る各種公知の切断機構を特に制限なく用いることができ、例えば、図３に示すような、回転式カッター機構が簡便で好ましい。図３に示すカッター機構は、スクリュー軸に直交する平面に沿って回転する切断刃８１を複数備えており、該切断刃８１のそれぞれは、ダイス７に設けられた複数の排出孔７１から排出される略円柱状の圧縮成形体の連続体を回転しながら切断するように構成されている。なお、ダイス７は、プレート状のものに代えてブロック状でも良い。また図１に示す排出孔７１は、ダイス７の下流側の面７２から突出する円筒状の排出側開口部を有していたが、ダイス７の下流側の面に、排出孔７１の排出側開口部が開口していても良い。

また、ダイス７に設けられた排出孔７１の数、大きさ及び形状を適宜調製することで、圧縮成形体Ｃの密度、硬さ、形状や大きさ、生産性を変更することができる。また、切断機構８との組み合わせにより、更に、様々なものへの対応が可能である。
大きさを調節された個々の圧縮成形体は、ハンドリング性（取扱の容易性）の観点から、小粒の圧縮成形体形状であることが好ましい。ここでいう、「小粒の圧縮成形体形状」とは、セルロース繊維の集合体が、小さな塊状の形態（定形、不定形を問わない）を有することを意味する。
圧縮成形体は、繊維間に多少の空間が残っていることが、被強化材料への分散性の観点から好ましい。
なお、図３中、符号７３は、ダイスプレート(ダイス)を固定するボルトを示す。

本発明で製造されるセルロース繊維の圧縮成形体は、セルロース繊維が配合されていない以外は、公知の組成を有するセメント材料や樹脂組成物等の被強化材料に配合することによって、セルロース繊維によって補強された各種の繊維強化複合材料とすることができる。
セルロース繊維の圧縮成形体を用いて製造される繊維強化複合材料は、セルロース繊維の圧縮成形体を用いて製造されたものであれば、特に制限されない。繊維強化複合材料としては、具体的には、繊維強化セメント複合材料、繊維強化アスファルト複合材料、繊維強化樹脂系複合材料、繊維強化ゴム系複合材料等が挙げられる。
繊維強化セメント材料は、被強化材料がセメント材料であり、繊維強化アスファルト複合材料は、被強化材料がアスファルト材料であり、繊維強化樹脂系材料は、被強化材料が樹脂材料であり、繊維強化ゴム系材料は、被強化材料が、天然ゴム、合成ゴム等のゴムを含むゴム組成物等のゴム系材料である。
繊維強化セメント材料には、コンクリート複合材料、モルタル複合材料、セメント成形複合材料が挙げられ、セメント成形複合材料としては、例えば、木片セメント板、木毛セメント板、サイディング板、スレート板、発泡コンクリート等が挙げられる。
複合材料の意には、最終的な製品だけでなく、製品を製造する原料となるもの、例えば、セメント粉体とセルロース繊維の圧縮成形体の混合物、樹脂圧縮成形体とセルロース繊維の圧縮成形体の混合物等を含むことは言うまでもない。
さらには、複合材料を構成要素とする利用方法、例えば、繊維強化コンクリートやモルタルの壁構成、繊維強化アスファルトの路盤構成、繊維強化樹脂の成形物をも含むものである。

本発明のセルロース繊維の圧縮成形体を、被強化材料に配合する方法としては、両者を混合し得る任意の方法を特に制限なく用いることができる。セルロース繊維の圧縮成形体を用いて、繊維強化複合材料としての繊維強化セメント材料を製造する場合、セルロース繊維の圧縮成形体を、セメント及び水と混合すれば良い。それらの混合方法としては、例えば、ミキサーによる撹拌等を用いることができる。
本発明のセルロース繊維の圧縮成形体を、アスファルト材料や樹脂(プラスチック)材料と混合する方法としても、セルロース繊維をアスファルト材料や樹脂と混合し得る任意の方法を特に制限なく用いることができる。セルロース繊維の圧縮成形体を用いて、繊維強化複合材料としての繊維強化樹脂系材料を製造する場合、セルロース繊維の圧縮成形体を、溶融状態の樹脂と混錬すれば良い。セルロース繊維の圧縮成形体と溶融状態の樹脂とを混錬する方法としては、セルロース繊維の圧縮成形体と樹脂ペレットとを、単軸又は多軸のスクリュー押出機や混錬機に投入し、樹脂ペレットを溶融させるとともに繊維とともに混錬させる方法、複数の加熱ローラーを有したローラーミル上で混錬させる方法、攪拌力の大きなミキサーを用いて高速攪拌による摩擦熱を用いて樹脂を溶融混合させる方法等が挙げられる。

本発明の製造方法により製造されたセルロース繊維の圧縮成形体は、単独で販売しても良いし、セルロース繊維、及びセメントを含む繊維混合セメント材料として販売しても良い。セルロース繊維の圧縮成形体又は繊維混合セメント材料を工場で生産し、それを各地の建築や土木工事の現場に搬入し、当該現場で、モルタルやコンクリートの他の材料や水と混錬して、繊維強化セメント材料とすることも、搬送コストを抑制しつつ高品質の繊維強化成形体を製造できる等の観点から好ましい。

また、建築や土木工事の現場への繊維混合セメント材料の搬入の容易や、繊維混合セメント材料の搬送コストの削減等の観点から、繊維混合セメント材料は、水分の含有率が、１５質量％以下のモルタルミックス又はコンクリートミックスであることが好ましく、さらに水分の含有率は、１０質量％以下であることがより好ましい。モルタルミックスは、セルロース繊維及びセメント以外に、砂等の細骨材を含んでおり、コンクリートミックスは、セルロース繊維及びセメント以外に、砂利等の粗骨材を含んでいる。
セルロース繊維の圧縮成形体や繊維混合セメント材料を工場で生産し、それを各地の建築や土木工事の現場に搬入し、当該現場で、モルタルやコンクリートの他の材料や水と混錬して、繊維強化セメント材料とすることも、搬送コストを抑制しつつ高品質の繊維強化成形体を製造できる等の観点から好ましい。

また、建築や土木工事の現場への繊維混合セメント材料の搬入の容易や、繊維混合セメント材料の搬送コストの削減等の観点から、繊維混合セメント材料は、水分の含有率が、１５質量％以下のモルタルミックス又はコンクリートミックスであることが好ましく、さらに水分の含有率は、１０質量％以下であることがより好ましい。モルタルミックスは、セルロース繊維及びセメント以外に、砂等の細骨材を含んでおり、コンクリートミックスは、セルロース繊維及びセメント以外に、砂利等の粗骨材を含んでいる。

本発明に係るセルロース繊維には、本発明の効果を損なわない範囲で防腐剤、防虫剤、防カビ剤、撥水剤、紫外線吸収剤、難燃剤、フィラー、カップリング剤、エラストマー、消泡剤、滑剤、顔料、色素、消泡剤、減水剤、膨張剤、収縮低減剤、ワックス等の種々の添加剤を加えることができる。これらは、１種を単独で用いても良いし、２種以上を組み合わせて用いても良い。
これらの添加剤は、任意の段階で適宜、配合することができる。

更に、繊維強化複合材料には、本発明の目的を損なわない範囲で、ガラス繊維、合成樹脂繊維、炭素繊維、セルロースナノファイバー、リグノセルロースナノファイバー、セルロースナノクリスタル、カーボンナノチューブ、その他ナノファイバー、再生セルロース繊維等を添加することができる。一般的に、特性や形状の異なる、複数の種類の繊維を組み合わせると、何れかを単独で使用するよりも好ましい効果が得られることが経験的に知られているためである。

本発明に係るセルロース繊維の圧縮成形体を、セメント及び水と混合して、繊維強化セメント材料を製造する際には、セルロース繊維の圧縮成形体を、分散補助剤の存在下に、セメント及び水と混合することが、セルロース繊維の均一分散性を向上させ、強度及び耐久性等に優れた繊維強化セメント材料やその硬化体を得る観点から好ましい。
水への分散補助剤としては、ノニオン性の界面活性剤が好ましく、例えば、グリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、アルキルジエタノールアミン、ヒドロキシアルキルモノエタノールアミン、ポリオキシエチレンアルキルアミン、ポリオキシエチレンアルキルアミン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル類、アルキルジエタノールアマイド等が挙げられる。
ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル類は、好ましくは、モノ、ジ又はトリエステル化した１，４−、１，５―又は３，６―ソルビタンに、エチレンオキシド（ＥＯ）、又はエチレンオキシド（ＥＯ）及びプロピレンオキシド（ＰＯ）を付加縮合したものである。

ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル類としては、例えば、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート、ポリオキシエチレンソルビタンジラウレート、ポリオキシエチレンソルビタントリラウレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノパルミテート、ポリオキシエチレンソルビタンジパルミテート、ポリオキシエチレンソルビタントリパルミテート、ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート、ポリオキシエチレンソルビタンジステアレート、ポリオキシエチレンソルビタントリステアレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノオレート、ポリオキシエチレンソルビタンジオレート、ポリオキシエチレンソルビタントリオレート、ポリオキシエチレンソルビタンモノイソステアレート、ポリオキシエチレンソルビタンジイソステアレート、ポリオキシエチレンソルビタントリイソステアレート、ポリオキシエチレンソルビタン混合脂肪酸エステル等が挙げられる。ポリオキシエチレンソルビタン混合脂肪酸エステルとしては、ソルビタンヤシ油脂肪酸エステル、モノパルミチン酸ポリオキシエチレンソルビタン等が挙げられる。ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル類としては、例えば、ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレートを用いることが好ましい。
上述したノニオン性の界面活性剤は、１種を単独で用いても良いし、２種以上を組み合わせて用いることもできる。

以上、本発明の好ましい実施形態を示して説明したが、各発明は、上記の実施形態に制限されず適宜に変更可能である。

以下、実施例及び比較例により、本発明をより具体的に説明する。ただし、本発明は、かかる実施例によって何ら限定されるものではない。
（実施例１）
小熊鉄鋼所社製の二軸式減容固化装置(ＤＰ−３Ｓ)を準備し、ダイスプレート部（ダイス）の排出ノズル（排出孔）の直径を５ｍｍとした。ファイバーボードエ場で製造されたファイバーボード用の木材より製造されたリグノセルロース繊維(水分率１３％)を準備した。リグノセルロース繊維の嵩密度は、４０ｋｇ／ｍ^３であった。
明成化学工業社製のポリオキシエチレン（商品名：アルコックスＥＰ１０１０Ｎ、融点５０℃）を、リグノセルロース繊維に対して１０質量％添加し、撹拌して混合した。これを原料として、ダイスプレート部（ダイス）の温度を１６０℃に設定した二軸式減容固化装置(ＤＰ−３Ｓ)の原料投入部から投入し、圧縮成形体を得た。
実施例１〜８及び比較例２において、リグノセルロース繊維に対する熱可塑性樹脂(比較例２はデンプン）の添加量（投入量）は、リグノセルロース繊維（但し、水分を除く）及び熱融着性繊維(比較例２はデンプン）の合計質量に対する添加量（実施例１では１０質量％）であり、リグノセルロース繊維及び熱可塑性樹脂(比較例２はデンプン）のみを添加する場合は、スクリュー押出機に投入した圧縮成形体の全材料（但し、水分を除く）の合計質量に対する添加量（質量％、実施例では１０質量％）と同じである。

（実施例２）
明成化学工業社製のポリオキシエチレン（商品名：アルコックスＥＰ１０１０Ｎ、融点５０℃）を、実施例１で準備したリグノセルロース繊維に対して５質量％添加して、撹拌により混合したものを原料とした以外は、実施例１と同様にして、圧縮成形体を得た。

（実施例３）
東邦化学工業社製のポリエチレンエマルジョン（商品名：ハイテックＳ３１２１）を、実施例１で準備したリグノセルロース繊維に対して固形分が１０質量％になるように噴霧により混合し、これを乾燥させたものを原料とした以外は、実施例１と同様にして、圧縮成形体を得た。

（実施例４）
理研ビタミン社製の無水マレイン酸変性ポリプロピレンエマルジョン（商品名：ＭＧ４００ＥＭ）を、実施例１で準備したリグノセルロース繊維に対して固形分が１０質量％になるように噴霧により混合し、乾燥させたものを原料とした。これを、ダイスプレート部（ダイス）の温度を１８０℃に設定した、実施例１で準備した二軸式減容固化装置(ＤＰ−３Ｓ)に投入し、圧縮成形体を得た。

（実施例５）
実施例１で準備したリグノセルロース繊維及び理研ビタミン社製の無水マレイン酸変性ポリプロピレン（商品名：ＭＧ４００Ｗ、融点１６０℃）を原料とし、無水マレイン酸変性ポリプロピレンが１０質量％になるように、ダイスプレート部（ダイス）の温度を１８０℃に設定した、実施例１で準備した二軸式減容固化装置(ＤＰ−３Ｓ)に、同時に投入し、圧縮成形体を得た。

（実施例６）
クラレ社製のポリビニルアルコール（商品名：ＰＶＡ５０５、融点１７０℃）を、実施例１で準備したリグノセルロース繊維に対して１０質量％添加して、撹拌により混合したものを原料とし、ダイスプレート部（ダイス）の温度を１８０℃に設定した、実施例１で準備した二軸式減容固化装置(ＤＰ−３Ｓ)に同時に投入し、圧縮成形体を得た。

（比較例１）
実施例１で準備したリグノセルロース繊維に何も添加しないものを原料とした以外は、実施例１と同様にして、圧縮成形体を得た。

（比較例２）
デンプンを、実施例１で準備したリグノセルロース繊維に対して１０質量％添加して、撹拌により混合したものを原料とした以外は、実施例１と同様にして、圧縮成形体を得た。

〔圧縮成形体の評価〕
実施例１〜６において得られた圧縮成形体、及び比較例１〜２で得られた圧縮成形体について、下記の評価基準に基づいて、外観を目視により観察した。結果を表１に示す。
Ａ：繊維が過度に損傷することなく、造粒された。
Ｂ：繊維が損傷して、ダストとなって排出された。
同様に、実施例１〜６において得られた圧縮成形体、及び比較例１〜２で得られた圧縮成形体について、嵩密度を測定した。測定結果を表１に示す。

表１に示すように、比較例１〜２において得られた圧縮成形体は、リグノセルロース繊維が損傷してダストとなって排出されたのに対して、実施例１〜６において得られた圧縮成形体は、リグノセルロース繊維が過度に損傷することなく製造することができた。
また、圧縮成形体の嵩密度が圧縮成形前のリグノセルロース繊維の嵩密度に比して、７．５〜８．７５倍である圧縮成形体を製造することができた。
上記の結果より、リグノセルロース繊維と熱可塑性樹脂とを２軸スクリュー押出機に投入することで、熱可塑性樹脂による、リグノセルロース繊維の保護、滑性向上、可塑性向上等の効果が期待でき、効率良く圧縮・成形し、且つ直径の小さな排出孔からもリグノセルロース繊維を過度に損傷することなく圧縮成形することができることが期待できる。

（実施例７）
小熊鉄鋼所社製の二軸式減容固化装置(ＤＰ−３Ｓ)を準備し、ダイスプレート部（ダイス）の排出ノズル（排出孔）の直径を５ｍｍとした。ファイバーボードエ場で製造されたファイバーボード用の木材より製造されたリグノセルロース繊維(水分率１３％)を準備した。リグノセルロース繊維の嵩密度は、４０ｋｇ／ｍ^３であった。
理研ビタミン社製の無水マレイン酸変性ポリプロピレン（商品名：ＭＧ４００Ｗ）を、リグノセルロース繊維に対して固形分が１０質量％になるように混合し、乾燥させたものを原料とした。これを、ダイスプレート部（ダイス）の温度を１８０℃に設定した二軸式減容固化装置(ＤＰ−３Ｓ)に投入し、圧縮成形体を得た。
得られた圧縮成形体とポリプロピレン樹脂（プライムポリマー社製 プライムポリプロＪ１０５Ｇ、融点１６０℃）を質量割合で５０：５０となるように、２台の重量式単軸計量フィーダ（Ｋ−トロン社製 ＫＳ６０）を用いて、二軸混練装置（パーカーコーポレーション社製 ＨＫ２５Ｄ）に連続で自動供給を行った。
二軸混練装置を用いてコンパウンドを作成し、次に、射出成形装置（日精樹脂工業社製 ＦＮＸ１４０）を用いてダンベル型曲げ試験体を作成し、曲げ強度と曲げ弾性率を測定した。測定結果を表２に示す。

（実施例８）
針葉樹を広葉樹に代えた以外は、実施例７と同様にして、ダンベル型曲げ試験体を作成し、曲げ強度と曲げ弾性率を測定した。測定結果を表２に示す。

（比較例３）
ポリプロピレン樹脂（プライムポリマー社製 プライムポリプロＪ１０５Ｇ）を、射出成形装置（日精樹脂工業社製 ＦＮＸ１４０）を用いてダンベル型曲げ試験体を作成し、曲げ強度と曲げ弾性率を測定した。測定結果を表２に示す。

（比較例４）
木粉とポリプロピレン樹脂（プライムポリマー社製 プライムポリプロＪ１０５Ｇ）を質量割合で５０：５０となるように、２台の重量式単軸計量フィーダ（Ｋ−トロン社製 ＫＳ６０）を用いて、二軸混練装置（パーカーコーポレーション社製 ＨＫ２５Ｄ）に連続で自動供給を行った。
二軸混練装置を用いてコンパウンドを作成し、次に、射出成形装置（日精樹脂工業社製 ＦＮＸ１４０）を用いてダンベル型曲げ試験体を作成し、曲げ強度と曲げ弾性率を測定した。測定結果を表２に示す。

〔結果〕
表２に示すように、実施例７〜８で得られたダンベル型曲げ試験体は、曲げ強度及び曲げ弾性率において、比較例３〜４で得られたダンベル型曲げ試験体よりも優れた機械物性を有していることが分かる。

１ ２軸スクリュー押出機
２ バレル
３ スクリュー
３１ スクリュー軸
３２ スクリュー羽根
３３ 噛み込み導入部
４ 駆動源
５ 動力伝達系
６ 原料投入部
７ ダイス
７１ 排出孔
７２ 下流側の面
７３ ボルト
８ 切断機構
８１ 切断刃
Ａ リグノセルロース繊維（セルロース繊維）
Ｂ 熱可塑性樹脂
Ｃ 圧縮成形体

Claims (9)

1. 繊維強化複合材料に使用される、セルロース繊維の圧縮成形体の製造方法であって、
   前記セルロース繊維及び熱可塑性樹脂をスクリュー押出機に投入し、該セルロース繊維及び該熱可塑性樹脂をスクリュー羽根により強制的にダイスに向けて移送及び圧縮し、その圧縮物を、該ダイスに設けた複数個の排出孔から排出させる、セルロース繊維の圧縮成形体の製造方法。
2. 前記セルロース繊維が、リグノセルロース繊維である、請求項１に記載のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法。
3. 前記排出孔の直径が１ｍｍ以上２０ｍｍ未満である、請求項１又は２に記載のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法。
4. 前記熱可塑性樹脂の融点が、４０℃以上２３０℃以下であり、
   前記ダイスの温度が、前記熱可塑性樹脂の融点以上２３０℃以下である、請求項１〜３の何れか１項に記載のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法。
5. 前記熱可塑性樹脂が、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリオキシエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリ乳酸、及びこれらの変性樹脂からなる群から選ばれる１種以上である、請求項１〜４の何れか１項に記載のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法。
6. 前記スクリュー押出機に投入する前記熱可塑性樹脂は、該スクリュー押出機に投入する圧縮成形体の全材料（但し、水分を除く）の合計質量に対して、１質量％以上５０質量％以下である、請求項１〜５の何れか１項に記載のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法。
7. 製造する前記圧縮成形体の嵩密度が５０〜１０００ｋｇ／ｍ³である、請求項１〜６の何れか１項に記載のセルロース繊維の圧縮成形体の製造方法。
8. 請求項１〜７の何れか１項に記載の方法により製造されたセルロース繊維の圧縮成形体を、被強化材料と混合して繊維強化複合材料を製造する、繊維強化複合材料の製造方法。
9. 前記被強化材料が樹脂材料であり、
   前記熱可塑性樹脂が、無水カルボン酸変性ポリオレフィンである、請求項８に記載の繊維強化複合材料の製造方法。

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