JP2020011413A - 積層体およびパウチ - Google Patents
積層体およびパウチ Download PDFInfo
- Publication number
- JP2020011413A JP2020011413A JP2018134068A JP2018134068A JP2020011413A JP 2020011413 A JP2020011413 A JP 2020011413A JP 2018134068 A JP2018134068 A JP 2018134068A JP 2018134068 A JP2018134068 A JP 2018134068A JP 2020011413 A JP2020011413 A JP 2020011413A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- layer
- adhesive layer
- laminate
- type
- polyethylene terephthalate
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W90/00—Enabling technologies or technologies with a potential or indirect contribution to greenhouse gas [GHG] emissions mitigation
- Y02W90/10—Bio-packaging, e.g. packing containers made from renewable resources or bio-plastics
Landscapes
- Wrappers (AREA)
- Laminated Bodies (AREA)
Abstract
Description
少なくとも、最外層、接着層、無機酸化物からなる蒸着薄膜層、基材層、接着層A、シーラント層がこの順に積層されてなる積層体であって、
前記基材層が、ポリエチレンテレフタレートとポリブチレンサクシネートを含み、その混合比(ポリエチレンテレフタレート/ポリブチレンサクシネート)が、重量比で95/5〜80/20である二軸延伸フィルムであり、
前記接着層Aが、ジイソシアネートモノマー、または、ジイソシアネートモノマーのアダクトタイプ、ビューレットタイプ、あるいはトリマー(イソシアヌレート)タイプの誘導体のいずれかからなることを特徴とする積層体である。
少なくとも、最外層、接着層、無機酸化物からなる蒸着薄膜層、基材層、第1接着層、第2接着層、シーラント層がこの順に積層されてなる積層体であって、
前記基材層が、ポリエチレンテレフタレートとポリブチレンサクシネートを含み、その混合比(ポリエチレンテレフタレート/ポリブチレンサクシネート)が、重量比で95/5〜80/20である二軸延伸フィルムであり、
前記第1接着層がアミン含有ポリマーであり、
前記第2接着層が、ジイソシアネートモノマー、または、ジイソシアネートモノマーのアダクトタイプ、ビューレットタイプ、あるいはトリマー(イソシアヌレート)タイプの誘導体のいずれかからなることを特徴とする積層体である。
前記基材層の接着層Aまたは第1接着層と接する面に、コロナ処理あるいはプラズマ処理がなされてあることを特徴とする請求項1または2に記載の積層体である。
前記蒸着薄膜層と接着層との間に、ガスバリア性被膜層を備えることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の積層体である。
請求項1〜4のいずれかに記載の積層体を用いてシーラント層同士がヒートシールされてなることを特徴とするパウチである。
まず、本発明の積層体1または積層体10は、少なくとも、最外層2、接着層3、無機酸化物からなる蒸着薄膜層4、基材層5、接着層A6または第1接着層6a+第2接着層6b、およびシーラント層7が順次積層されたものである。
まず最外層2については、その内側の接着層3を介して基材層5上の蒸着薄膜層4を保護するために設けたもので、その材料としては延伸ポリエステルフィルム、延伸ナイロンフィルム、延伸ポリプロピレンフィルムなどを選択することが可能である。
最外層2と蒸着薄膜層4間の接着層3については、その種類に関係なくどんなものでも使用できるが、二液硬化型ウレタン系接着剤が好適に使用できる。
本発明の積層体を構成する基材層5は、ポリエチレンテレフタレートとポリブチレンサクシネートを含む二軸延伸フィルムからなる。ポリエチレンテレフタレートは、テレフタル酸とエチレングリコールの共重合体であり、ポリブチレンサクシネートは、コハク酸と1,4−ブタンジオールの共重合体である。
前記基材層5がポリエチレンテレフタレートの単一組成の二軸延伸フィルムの場合、そのフィルムの種類やポリマーの配向状態によっては、薬効成分や香料成分などの揮発性成分や揮発性成分を含む各種強浸透性内容物が作用している間中にポリエチレンテレフタレートフィルムのナノオーダーの薄い表層がこれらのフィルムから剥離する表層剥離が起こりやすくなり、その結果著しいラミネート強度低下がみられることがある。
ポリブチレンサクシネートの混合比が20重量%を超えると延伸性が悪化するため、二軸延伸フィルムを作製することができなくなった。
前記基材上の無機酸化物からなる蒸着薄膜層4は、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化錫などの単体や、あるいはそれらの混合物からなり、酸素や水蒸気などに対するガスバリア性を有するものであれば良い。中でも酸化アルミニウム、酸化ケイ素、および酸化マグネシウムは、酸素透過率および水蒸気透過率に優れる点で好ましく使用できる。
本発明の第一の実施形態の積層体1を構成する接着層A6は、イソシアネート化合物からなっており、例えば2,4−トリレンジイソシアネート、2,6−トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、4,4'−ジフェニルメタンジイソシアネート及びその水素添加体などの各種ジイソシアネート系モノマーを使用することが可能である。
一方、本発明の第二の実施形態の積層体10を構成する基材層5とシーラント層7間の第1接着層6a、第2接着層6bについては、基材層側から第1接着層6aと第2接着層6bの二層構成となっており、第1接着層6aはアミン含有ポリマーからなり、第2接着層6bはイソシアネート化合物からなっている。
本発明の積層体を構成するシーラント層7としては、ポリエチレン系樹脂やポリプロピレン系樹脂などのポリオレフィン系樹脂からなる層を具体的な例として挙げることができる。上記ポリエチレン系樹脂やポリプロピレン系樹脂は、優れた加工性や安価などの点で
好ましい。ポリエチレン系樹脂としては、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、エチレン−αオレフィン共重合体などを例示できる。
また、ポリプロピレン系樹脂としては、ホモ・ブロック・ランダムの各ポリプロピレン樹脂や、プロピレン−αオレフィン共重合体などを例示できる。また、エチレン−アクリル酸共重合体やエチレン−メタクリル酸共重合体などのエチレン−α,β不飽和カルボン酸共重合体、エチレン−アクリル酸メチルやエチレン−アクリル酸エチルやエチレン−メタクリル酸メチルやエチレン−メタクリル酸エチルなどのエチレン−α,β不飽和カルボン酸共重合体のエステル化物、カルボン酸部位をナトリウムイオン、亜鉛イオンで架橋した、エチレン−α,β不飽和カルボン酸共重合体のイオン架橋物、エチレン−無水マレイン酸グラフト共重合体やエチレン−アクリル酸エチル−無水マレイン酸のような三元共重合体に代表される酸無水物変性ポリオレフィン、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体などのエポキシ化合物変性ポリオレフィン、エチレン−酢酸ビニル共重合体から選ばれる樹脂の単体あるいは2種以上のブレンド物などが具体的に挙げられる。
また、シーラント層7は多層構造を有していてもよい。
例えば、無機酸化物からなる蒸着薄膜層4と接着層3との間にガスバリア性被膜層8を有するものであってもよい(図3)。
ガスバリア性被膜層8としては、次の(1)及び(2)の化合物を反応して形成した複合構造物を使用することができる。
(1)一般式Si(OR3)4(R3はCH3,C2H5,またはC2H4OCH3を表す)
で表されるケイ素化合物あるいはその加水分解物
(2)水溶性高分子
また、これら(1)と(2)に加えて、(3)の化合物を反応して形成した複合構造物であってもよい。
(3)一般式(R4Si(OR5)3)n(R4は有機官能基、R5はCH3,C2H5,
またはC2H4OCH3を表す)で表されるケイ素化合物あるいはその加水分解物
水溶性高分子としては、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体などのビニルアルコール部位を持つ有機ポリマーを例示できる。
一般式(R4Si(OR5)3)nで表されるケイ素化合物は、シランカップリング剤である。例えば、アミノシランカップリング剤、ビニルシランカップリング剤、アクリルシランカップリング剤などを使用することができる。また、イソシアネート基やエポキシ基を持つシランカップリング剤であっても良い。これらシランカップリング剤を添加することにより、強浸透成分の浸透によるガスバリア性被膜層の膨潤を防ぎ、密着性を向上させることができる。
押出成形の手法を用い、ポリエチレンテレフタレート(PET)とポリブチレンサクシネート(PBS)のペレットの混合物を二軸押出機により混練して混合ペレットを作製し、この混合ペレットを加熱溶融し、Tダイからフィルムを押出成形し、その後テンター方式による逐次二軸延伸法にて二軸延伸フィルムを作製した。この二軸延伸フィルムの厚みは15μmであった。
ポリエチレンテレフタレート(PET)とポリブチレンサクシネート(PBS)の混合比を95/5(重量比)とした。基材層として上記で作製した15μmの二軸延伸フィルム[PET/PBS=95/5]の両面にコロナ処理を施し、その片面に酸化アルミニウム蒸着薄膜層を形成して、酸化アルミニウム/[PET/PBS=95/5]を得た。
次に、最外層である厚みが12μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(PET)と、前記酸化アルミニウム/[PET/PBS=95/5]の酸化アルミニウム側を、二液硬化型ウレタン系接着剤を用いてドライラミネーターによりラミネートを行い、PET/接着層/酸化アルミニウム/[PET/PBS=95/5]の積層構成になる積層体を得た。
次に、この積層体を用いて内側の[PET/PBS=95/5]の上に、接着層Aとし
てトリレンジイソシアネート(TDI)のアダクトタイプを固形分割合が2.0wt%になるように調製した塗工液を塗工しながら、シーラント層として厚み50μmの低密度ポリエチレン(LPDE)を加工速度80m/minで押出ラミネート法により押し出し積層して接着層Aとシーラント層を設け、実施例1に係る積層体を得た。
最外層として15μmのナイロンフィルム(Ny)、基材層としてポリエチレンテレフタレート(PET)とポリブチレンサクシネート(PBS)の混合比を90/10(重量比)とした15μmの二軸延伸フィルム[PET/PBS=90/10]、蒸着薄膜層として酸化ケイ素を形成、接着層Aにヘキサメチレンジイソシアネート(HDI)のビューレットタイプ、シーラント層にエチレン−メタクリル酸共重合体(EMAA)を使用した以外は実施例1と同様の方法で、実施例2に係る積層体を得た。
ポリエチレンテレフタレート(PET)とポリブチレンサクシネート(PBS)の混合比を85/15(重量比)とした。基材層として上記で作製した15μmの二軸延伸フィルム[PET/PBS=85/15]の両面にコロナ処理を施し、その片面に下記組成からなる蒸着用プライマー層、酸化アルミニウム蒸着薄膜層、下記組成からなるガスバリア性被膜層を形成して、ガスバリア性被膜層/酸化アルミニウム/プライマー層/[PET/PBS=85/15]を得た。
次に、最外層である厚みが20μmの二軸延伸ポリプロピレンフィルム(OPP)と、前記ガスバリア性被膜層/酸化アルミニウム/プライマー層/[PET/PBS=85/15]のガスバリア性被膜層側を、二液硬化型ウレタン系接着剤を用いてドライラミネーターによりラミネートを行い、OPP/接着層/ガスバリア性被膜層/酸化アルミニウム/プライマー層/[PET/PBS=85/15]の積層構成になる積層体を得た。
次に、この積層体を用いて内側の[PET/PBS=85/15]の上に、数平均分子量50,000のポリエチレンイミンを固形分割合が1.0wt%になるように調製した塗工液をロールコーターにより塗工し、十分に乾燥し、厚みが0.3μmの第1接着層を設けた。
続いて、この第1接着層の上に、第2接着層としてイソホロンジイソシアネート(IPDI)モノマーを固形分割合が2.0wt%になるように調製した塗工液を塗工しながら、シーラント層として厚み50μmのランダムポリプロピレンを加工速度80m/minで押出ラミネート法により押し出し積層して第2接着層とシーラント層をさらに設け、実施例3に係る積層体を得た。
アクリルポリオールとイソシアネート化合物およびシランカップリング剤を含む塗液を塗布、乾燥させ、蒸着用プライマー層を形成した。
下記C液とD液を60/40(重量比)で混合してなるガスバリア性コーティング剤を塗布、乾燥してガスバリア性被膜層を形成した。
C液:テトラエトキシシラン10.4gに0.1N塩酸89.6gを加え、30分間攪拌し加水分解させた固形分3.0重量%(SiO2換算)の加水分解溶液
D液:ポリビニルアルコールの3.0重量%、水/イソプロピルアルコール溶液(水:イソプロピルアルコール重量比で90:10)
最外層に12μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(PET)、基材層としてポリエチレンテレフタレート(PET)とポリブチレンサクシネート(PBS)の混合比を
80/20(重量比)とした15μmの二軸延伸フィルム[PET/PBS=80/20]、蒸着薄膜層として酸化ケイ素を形成、第1接着層に一級アミングラフトアクリルポリマーを使用し、実施例3と同様の方法で、PET/接着層/ガスバリア性被膜層/酸化ケイ素/蒸着用プライマー層/[PET/PBS=80/20]/第1接着層の積層構成になる積層体を得た。
次に、この積層体を用いて第1接着層の上に、第2接着層としてキシリレンジイソシアネート(XDI)のアダクトタイプを固形分割合が2.0wt%になるように調製した塗工液を塗工した後、シーラント層としてサンド軸から最内層となる厚み40μmの直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)フィルムを繰り出しながら、厚み20μmの低密度ポリエチレンを加工速度80m/minでTダイから押し出し積層し、第2接着層とシーラント層をさらに設け、実施例4に係る積層体を得た。
基材層に単一組成の12μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(PET)を使用した以外は実施例1と同様の方法で、比較例1に係る積層体を得た。
基材層に単一組成の12μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(PET)を使用した以外は実施例2と同様の方法で、比較例2に係る積層体を得た。
基材層に単一組成の12μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(PET)を使用した以外は実施例3と同様の方法で、比較例3に係る積層体を得た。
基材層に単一組成の12μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(PET)を使用した以外は実施例4と同様の方法で、比較例4に係る積層体を得た。
基材層としてポリエチレンテレフタレート(PET)とポリブチレンサクシネート(PBS)の混合比を75/25(重量比)とした15μmの二軸延伸フィルムの作製を試みたが、延伸性の悪化により得ることができなかった。
以上のようにして作製可能であった実施例1〜4、比較例1〜4のそれぞれの積層体を用いて、40℃、3日間エージングを行った後にパウチを作製し、内容物として湿布薬(揮発性の強浸透性物質としてサリチル酸メチルやメントールを含有)と、浴用剤(揮発性の強浸透性物質として香料成分を含有)をそれぞれ充填、密封し、40℃の恒温室内に放置した。
3ヶ月経過後にこれらのパウチを恒温室から取り出し、それぞれのパウチの基材層([PET/PBS混合]、またはPET)と隣接した層との層間ラミネート強度[N/15mm]を測定し、恒温室に入れる前のパウチにおける初期のラミネート強度と比較した。この時のラミネート強度の測定条件は、試料幅15mmのT形剥離で、剥離速度300mm/minとした。
なお、表1で(樹脂切れ)とある数値は、ラミネート強度測定の途中でシーラント層が剥離せず切断してしまったときの強度値を示す。すなわち、ラミネート強度としては少なくともその強度値以上であると解釈される。
そこで、これらの剥離面を確認するため、X線光電子分光法による分析を行った結果、比較例1〜4の接着層Aあるいは第1接着層の上に、厚みがナノオーダーのわずかなPETが付着しており、表層剥離であることがわかった。
2・・・最外層
3・・・接着層
4・・・蒸着薄膜層
5・・・基材層
6・・・接着層A
6a・・・第1接着層
6b・・・第2接着層
7・・・シーラント層
8・・・ガスバリア性被膜層
9・・・蒸着用プライマー層
10、11・・・積層体
Claims (5)
- 少なくとも、最外層、接着層、無機酸化物からなる蒸着薄膜層、基材層、接着層A、シーラント層がこの順に積層されてなる積層体であって、
前記基材層が、ポリエチレンテレフタレートとポリブチレンサクシネートを含み、その混合比(ポリエチレンテレフタレート/ポリブチレンサクシネート)が、重量比で95/5〜80/20である二軸延伸フィルムであり、
前記接着層Aが、ジイソシアネートモノマー、または、ジイソシアネートモノマーのアダクトタイプ、ビューレットタイプ、あるいはトリマー(イソシアヌレート)タイプの誘導体のいずれかからなることを特徴とする積層体。 - 少なくとも、最外層、接着層、無機酸化物からなる蒸着薄膜層、基材層、第1接着層、第2接着層、シーラント層がこの順に積層されてなる積層体であって、
前記基材層が、ポリエチレンテレフタレートとポリブチレンサクシネートを含み、その混合比(ポリエチレンテレフタレート/ポリブチレンサクシネート)が、重量比で95/5〜80/20である二軸延伸フィルムであり、
前記第1接着層がアミン含有ポリマーであり、
前記第2接着層が、ジイソシアネートモノマー、または、ジイソシアネートモノマーのアダクトタイプ、ビューレットタイプ、あるいはトリマー(イソシアヌレート)タイプの誘導体のいずれかからなることを特徴とする積層体。 - 前記基材層の接着層Aまたは第1接着層と接する面に、コロナ処理あるいはプラズマ処理がなされてあることを特徴とする請求項1または2に記載の積層体。
- 前記蒸着薄膜層と接着層との間に、ガスバリア性被膜層を備えることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の積層体。
- 請求項1〜4のいずれかに記載の積層体を用いてシーラント層同士がヒートシールされてなることを特徴とするパウチ。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2018134068A JP2020011413A (ja) | 2018-07-17 | 2018-07-17 | 積層体およびパウチ |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2018134068A JP2020011413A (ja) | 2018-07-17 | 2018-07-17 | 積層体およびパウチ |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2020011413A true JP2020011413A (ja) | 2020-01-23 |
Family
ID=69169129
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2018134068A Pending JP2020011413A (ja) | 2018-07-17 | 2018-07-17 | 積層体およびパウチ |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2020011413A (ja) |
Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH08169962A (ja) * | 1994-12-19 | 1996-07-02 | Unitika Ltd | 2軸配向ポリエステルフイルム |
JPH11349791A (ja) * | 1998-06-03 | 1999-12-21 | Toppan Printing Co Ltd | ポリエステル系樹脂組成物およびその成形体 |
JP2002030206A (ja) * | 2000-07-18 | 2002-01-31 | Polyplastics Co | ポリエステル樹脂組成物 |
JP2007181943A (ja) * | 2006-01-05 | 2007-07-19 | Toppan Printing Co Ltd | 積層体 |
JP2012016885A (ja) * | 2010-07-08 | 2012-01-26 | Toppan Printing Co Ltd | 積層体 |
JP2012066868A (ja) * | 2010-09-27 | 2012-04-05 | Toppan Printing Co Ltd | 液体用紙容器 |
JP2013095454A (ja) * | 2011-10-31 | 2013-05-20 | Toppan Printing Co Ltd | 液体用可撓性包装袋 |
JP2014156085A (ja) * | 2013-02-18 | 2014-08-28 | Toppan Printing Co Ltd | 積層包装材料およびそれを用いた包装袋 |
-
2018
- 2018-07-17 JP JP2018134068A patent/JP2020011413A/ja active Pending
Patent Citations (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH08169962A (ja) * | 1994-12-19 | 1996-07-02 | Unitika Ltd | 2軸配向ポリエステルフイルム |
JPH11349791A (ja) * | 1998-06-03 | 1999-12-21 | Toppan Printing Co Ltd | ポリエステル系樹脂組成物およびその成形体 |
JP2002030206A (ja) * | 2000-07-18 | 2002-01-31 | Polyplastics Co | ポリエステル樹脂組成物 |
JP2007181943A (ja) * | 2006-01-05 | 2007-07-19 | Toppan Printing Co Ltd | 積層体 |
JP2012016885A (ja) * | 2010-07-08 | 2012-01-26 | Toppan Printing Co Ltd | 積層体 |
JP2012066868A (ja) * | 2010-09-27 | 2012-04-05 | Toppan Printing Co Ltd | 液体用紙容器 |
JP2013095454A (ja) * | 2011-10-31 | 2013-05-20 | Toppan Printing Co Ltd | 液体用可撓性包装袋 |
JP2014156085A (ja) * | 2013-02-18 | 2014-08-28 | Toppan Printing Co Ltd | 積層包装材料およびそれを用いた包装袋 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP2013208901A (ja) | ガスバリア性積層体 | |
TW201805351A (zh) | 薄膜捲筒捆包體以及其製造方法 | |
JP4894177B2 (ja) | 積層体 | |
JP6318656B2 (ja) | 包装材料 | |
KR100344335B1 (ko) | 차기성 필름의 제조 방법 | |
JP2010149389A (ja) | 積層体 | |
JP6988153B2 (ja) | ガスバリア転写フィルム | |
JP4306278B2 (ja) | 積層体およびその製造方法 | |
JP2008265155A (ja) | 積層体およびその製造方法 | |
JP2017226423A (ja) | 液体用紙容器 | |
JP6911355B2 (ja) | 積層体およびパウチ | |
WO2018088104A1 (ja) | ガスバリア性多層フィルム、及びガスバリア性多層フィルムの酸素バリア性を高める方法 | |
JP6648806B2 (ja) | 吸湿性易剥離性包装体 | |
JP4852874B2 (ja) | 積層体の製造方法 | |
JP2020011413A (ja) | 積層体およびパウチ | |
JP3807178B2 (ja) | クリーン性を有する透明防湿包装体 | |
JP5119956B2 (ja) | 積層体の製造方法 | |
JP2006187908A (ja) | 積層体 | |
JP2003191364A (ja) | ガスバリアフィルム積層体 | |
JP2012121151A (ja) | 積層体及び包装材料 | |
JP2015229296A (ja) | 積層体およびパウチ | |
JP2019123213A (ja) | 積層体およびパウチ | |
JP5115027B2 (ja) | 積層体の製造方法 | |
WO2020196301A1 (ja) | 包装材料および包装体 | |
JP6897433B2 (ja) | 積層体及び液体用紙容器 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20210623 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20220314 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20220412 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20220613 |
|
A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20220927 |