JP2019153439A - 非水電解質二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
正極芯体上に正極活物質層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極活物質層が形成された負極板と、
前記正極板と前記負極板とがセパレータを介して巻回された偏平状の巻回電極体と、を備え、
前記正極活物質層上又は前記負極活物質層上に保護層が形成され、
前記保護層は、セラミック粒子とバインダーを含み、
前記セラミック粒子の体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が1.0μm〜1.8μmであり、
前記セラミック粒子の体積累積頻度90%での平均粒径(D90)が3.0μm〜5.0μmである。
前記負極活物質層は、負極活物質として炭素粒子を含み、
前記炭素粒子の体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が8.0μm〜15.0μmである構成とすることができる。
前記負極活物質層の充填密度は、1.0g/cm3〜1.6g/cm3である構成とすることができる。
正極芯体上に正極活物質層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極活物質層が形成された負極板と、
前記正極板と前記負極板とがセパレータを介して巻回された偏平状の巻回電極体と、
前記偏平状の巻回電極体を収容する電池ケースと、を備え、
前記正極活物質層上又は前記負極活物質層上に保護層が形成され、
前記保護層は、セラミック粒子とバインダーを含む非水電解質二次電池の製造方法であって、
体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が1.0μm〜1.8μmであり、体積累積頻度90%での平均粒径(D90)が3.0μm〜5.0μmであるセラミック粒子と、バインダーとを含む保護層スラリーを作製する工程と、
前記正極活物質層上又は前記負極活物質層上に前記保護層スラリーを塗布する工程と、
前記保護層スラリーを乾燥させる工程と、
前記正極板と前記負極板とを前記セパレータを介して巻回した後、偏平状に成型して偏平状の巻回電極体を作製する工程と、
前記偏平状の巻回電極体を前記電池ケースに挿入する工程を有する。
前記負極活物質層は、負極活物質として炭素粒子を含み、
前記炭素粒子の体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が8.0μm〜15.0μmである構成とすることができる。
前記負極活物質層の充填密度は、1.0g/cm3〜1.6g/cm3である構成とすることができる。
巻回電極体3は巻回軸が延びる方向の他方端側に負極活物質層5bが形成されていない負極芯体5aが積層された状態で配置されている。負極芯体5aは巻回されることにより積層された状態となっている。積層された負極芯体5aには負極集電体8が接続されている。なお、負極集電体8は銅又は銅合金製であることが好ましい。
<正極板の作製>
正極活物質としてのLiNi0.35Co0.35Mn0.3O2、導電剤としてカーボンブラック、結着材としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)及び分散媒としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を混合し、正極活物質層スラリーを作製した。ここで
、正極活物質:導電剤:結着材の混合割合は質量比で91:6:3となるようにした。作製した正極活物質層スラリーを正極芯体としてアルミニウム合金箔(厚さ15μm)の一方の面に塗布した後、乾燥させて正極活物質層スラリー作製時に分散媒として使用したNMPを除去し正極活物質層を形成した。同様の方法により、アルミニウム合金箔のもう一方の面にも正極活物質層を形成した。その後、圧延ロールを用いて正極活物質層4bが所定の充填密度(2.61g/cm3)になるまで圧延し、所定寸法に切断して正極板4を作製した。
負極活物質としての黒鉛粒子と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)と、結着材としてのスチレンブタジエンゴム(SBR)、及び分散媒としての水を混合し、負極活物質層スラリーを作製した。ここで、負極活物質:増粘剤(CMC):結着材(SBR)の混合割合は質量比で98.9:0.7:0.4となるように混合した。黒鉛粒子として体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が11μmであるものを用いた。ついで、作製した負極活物質層スラリーを負極芯体5aとしての銅箔(厚さが10μm)の一方の面に塗布した後、乾燥させて負極活物質層スラリー作製時に分散媒として使用した水を除去し負極活物質層5bを形成した。同様の方法により、銅箔のもう一方の面にも負極活物質層5bを形成した。その後、圧延ローラーを用いて負極活物質層5bを所定の充填密度(1.11g/cm3)になるまで圧延した。なお、負極芯体5aの一方の面に形成された負極活物質層5bの量は、70mg/10cm2とした(負極芯体5aの一方の面において、10cm2の面積に70mgの負極活物質層5bが形成されている。)。また、負極活物質層5bの表面粗さRzは5μmであった。なお、表面粗さRzは次の方法で測定した。
負極活物質層5bについて、レーザー顕微鏡(株式会社OLYMPUS OLS4100)にて表面を観察し、JIS B0601:2001に準じた条件で表面粗さRzを求めた。
板5の幅方向の端部には、両面に負極活物質層5bが形成されていない負極芯体露出部が形成されている。
次に、正極集電体6、正極端子7、負極集電体8及び負極端子9の封口板2への取り付け方法を、正極側を例に説明する。なお、負極側についても正極側と同様の方法で取り付けを行うことができる。
積層された正極芯体4aに正極集電体6を抵抗溶接により接続する。また、積層された負極芯体5aに負極集電体8を抵抗溶接により接続する。
エチレンカーボネート(EC)と、エチルメチルカーボネート(EMC)と、ジエチルカーボネート(DEC)とを、体積比(25℃、1気圧)で3:3:4となるように混合して混合溶媒を作製した。この混合溶媒に、LiPF6を1mol/Lの濃度となるように添加し、さらに非水電解質の質量に対して0.3質量%のビニレンカーボネート(VC)を添加して非水電解液を調製した。
D50が1.8μmであり、D90が4.7μmであるアルミナ粒子を用いて保護層スラリーを作製した以外は、実施例1に係る非水電解質二次電池100と同様の方法で非水電解質二次電池を作製し、実施例2に係る非水電解質二次電池とした。
D50が1.9μmであり、D90が6.0μmであるアルミナ粒子を用いて保護層スラリーを作製した以外は、実施例1に係る非水電解質二次電池100と同様の方法で非水電解質二次電池を作製し、比較例1に係る非水電解質二次電池とした。
D50が0.9μmであり、D90が2.0μmであるアルミナ粒子を用いて保護層ス
ラリーを作製した以外は、実施例1に係る非水電解質二次電池100と同様の方法で非水電解質二次電池を作製し、比較例2に係る非水電解質二次電池とした。
実施例1、実施例2、比較例1及び比較例1の非水電解質二次電池に関し、角形外装体1に挿入する前の偏平状の巻回電極体の中央部の厚みを測定した。表1には、実施例1に係る非水電解質二次電池100に用いられた巻回電極体3の厚みを100%として、実施例2、比較例1及び比較例2の非水電解質二次電池に用いられた偏平状の巻回電極体の厚みの相対値を記載する。
実施例1、実施例2、比較例1及び比較例2の非水電解質二次電池に関し、以下の方法で出力特性を測定した。25℃の条件下において、非水電解質二次電池の充電深度(SOC)が50%となるまで充電した。次に、40A、80A、120A、160A、200A、240Aの電流値でそれぞれ10秒間放電を行い、電池電圧を測定した。電流−電圧直線から3V時の電流値を算出し、その時の電流値(A)×3Vを出力(W)とした。表1には、実施例1に係る非水電解質二次電池100の出力(W)を100%として、実施例2、比較例1及び比較例2の非水電解質二次電池の出力の相対値を記載する。
実施例1、実施例2、比較例1及び比較例2の非水電解質二次電池に関し、以下の方法で耐圧不良発生率を調査した。
耐圧不良率は、プレス成形した偏平状の巻回電極体について、電圧を印加し通電電流値を測定した。そして、耐圧不良発生率(%)=(絶縁不良が発生していた巻回電極体の個数)/(作製した巻回電極体の個数)×100を求めた。
ある場合、アルミナ粒子の粒子径が小さすぎる。このため、負極活物質層5bの表面の凹部内にアルミナ粒子が密に充填されるように保護層5cが形成される。このため、アルミナ粒子がリチウムイオンの拡散を阻害し易くなり、出力特性が低下すると考えられる。
保護層に含まれるセラミック粒子として、アルミナ粒子、チタニア粒子、およびジルコニア粒子からなる群から選択された少なくとも一種を使用することが好ましい。
200・・・電池ケース
1・・・角形外装体
2・・・封口板
3・・・巻回電極体
4・・・正極板
4a・・・正極芯体
4b・・・正極活物質層
5・・・負極板
5a・・・負極芯体
5b・・・負極活物質層
5c・・・保護層
6・・・正極集電体
7・・・正極端子
7a・・・鍔部
8・・・負極集電体
9・・・負極端子
9a・・・鍔部
10・・・内部側絶縁部材
11・・・外部側絶縁部材
12・・・内部側絶縁部材
13・・・外部側絶縁部材
14・・・絶縁シート
15・・・ガス排出弁
16・・・電解液注液孔
17・・・封止栓
Claims (8)
- 正極芯体上に正極活物質層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極活物質層が形成された負極板と、
前記正極板と前記負極板とがセパレータを介して巻回された偏平状の巻回電極体と、を備え、
前記正極活物質層上又は前記負極活物質層上に保護層が形成され、
前記保護層は、セラミック粒子とバインダーを含み、
前記セラミック粒子の体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が1.0μm〜1.8μmであり、
前記セラミック粒子の体積累積頻度90%での平均粒径(D90)が3.0μm〜5.0μmである非水電解質二次電池。 - 前記保護層は、前記負極活物質層上に形成され、
前記負極活物質層は、負極活物質として炭素粒子を含み、
前記炭素粒子の体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が8.0μm〜15.0μmである請求項1に記載の非水電解質二次電池。 - 前記負極活物質層は、スチレンブタジエンゴムと、カルボキシメチルセルロース及びカルボキシメチルセルロースの塩の少なくとも一方と、を含み、
前記負極活物質層の充填密度は、1.0g/cm3〜1.6g/cm3である請求項2に記載の非水電解質二次電池。 - 前記保護層が形成された前記正極活物質層又は前記負極活物質層の表面粗さRzが3.0μm〜7.0μmである請求項1〜3のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
- 正極芯体上に正極活物質層が形成された正極板と、
負極芯体上に負極活物質層が形成された負極板と、
前記正極板と前記負極板とがセパレータを介して巻回された偏平状の巻回電極体と、
前記偏平状の巻回電極体を収容する電池ケースと、を備え、
前記正極活物質層上又は前記負極活物質層上に保護層が形成され、
前記保護層は、セラミック粒子とバインダーを含む非水電解質二次電池の製造方法であって、
体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が1.0μm〜1.8μmであり、体積累積頻度90%での平均粒径(D90)が3.0μm〜5.0μmであるセラミック粒子と、バインダーとを含む保護層スラリーを作製する工程と、
前記正極活物質層上又は前記負極活物質層上に前記保護層スラリーを塗布する工程と、
前記保護層スラリーを乾燥させる工程と、
前記正極板と前記負極板とを前記セパレータを介して巻回した後、偏平状に成型して偏平状の巻回電極体を作製する工程と、
前記偏平状の巻回電極体を前記電池ケースに挿入する工程を有する
非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記保護層は、前記負極活物質層上に形成され、
前記負極活物質層は、負極活物質として炭素粒子を含み、
前記炭素粒子の体積累積頻度50%での平均粒径(D50)が8.0μm〜15.0μmである請求項5に記載の非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記負極活物質層は、スチレンブタジエンゴムと、カルボキシメチルセルロース及びカルボキシメチルセルロースの塩の少なくとも一方と、を含み、
前記負極活物質層の充填密度は、1.0g/cm3〜1.6g/cm3である請求項6に記載の非水電解質二次電池の製造方法。 - 前記保護層が形成された前記正極活物質層又は前記負極活物質層の表面粗さRzが3.0μm〜7.0μmである請求項5〜7のいずれかに記載の非水電解質二次電池の製造方法。
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