JP2019067514A - 導体形成用組成物、並びに接合体及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
(2)第2の粒子の含有量が、第1の粒子100質量部に対して0.5質量部〜12質量部である、(1)に記載の導体形成用組成物。
(3)還元剤をさらに含有する、(1)又は(2)に記載の導体形成用組成物。
(4)第一の基材、(1)〜(3)のいずれかに記載の導体形成用組成物からなる組成物層、及び第二の基材がこの順に積層されている接合前駆体を用意する工程と、接合前駆体を、不活性ガス、還元性ガス又はこれらの混合ガスのいずれかのガス雰囲気下、120℃〜250℃で加熱する工程と、を備える、接合体の製造方法。
(5)ガス雰囲気が、水素ガス又はギ酸ガスを含む雰囲気である、(4)に記載の接合体の製造方法。
(6)第一の基材と、第二の基材と、第一の基材と第二の基材とを接合する導体層と、を備え、導体層が、(1)〜(3)のいずれかに記載の導体形成用組成物に含有される第1の粒子及び第2の粒子が焼結してなる焼結体を含む、接合体。
本実施形態の導体形成用組成物は、金属銅を含むコア粒子とコア粒子の表面の少なくとも一部を被覆する有機物とを有する第1の粒子と、酸化銅を含む第2の粒子と、分散媒と、を含有する。このような導体形成用組成物を使用することによって、低温(例えば、250℃以下)で導体化が可能となり得る。
第1の粒子は、金属銅を含むコア粒子とコア粒子の表面の少なくとも一部を被覆する有機物とを有する。第1の粒子としては、例えば、特開2016−037627の銅含有粒子を好適に用いることができる。
第2の粒子は、酸化銅を含む粒子であり、当該粒子の表面が有機物で被覆されていない粒子である。第2の粒子は、第1の粒子とは異なる粒子である。酸化銅は、酸化銅(I)、酸化銅(II)、及びその他の酸化数を有する酸化銅からなる群から選択される少なくとも1種であってもよい。これらのうち、金属銅への還元のし易さから、酸化銅は、酸化銅(I)であることが好ましい。
分散媒は、特に制限されずに、導電インク、導電ペースト等の製造に一般に用いられる有機溶剤から用途に応じて適宜選択できる。分散媒は1種を単独で用いても、2種以上を併用してもよい。粘度調整の観点から、分散媒は、テルピネオール、イソボルニルシクロヘキサノール、ジヒドロテルピネオール、及びジヒドロテルピネオールアセテートからなる群より選ばれる少なくとも1種を含むことが好ましい。
導体形成用組成物は、還元剤をさらに含有していてもよい。ここで、還元剤は還元性を有する化合物であって、かつ分散媒として作用するものであってもよい。還元剤としては、例えば、フロログルシノール、レゾール等のフェノール化合物、亜リン酸ジイソプロピル、亜リン酸ジフェニル等の亜リン酸化合物、ギ酸、ギ酸ステアリルアミン等のギ酸化合物、ジヒドロキシナフトエ酸、ジヒドロキシ安息香酸、3−ヒドロキシ−2−メチル安息香酸等の芳香族ヒドロキシカルボン酸化合物、クエン酸等の脂肪族ヒドロキシカルボン酸化合物、グルコース、ショ糖等の糖類、ジグリセリン、エチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール等のポリオール類、アスコルビン酸、シュウ酸、グリオキシル酸等の有機酸化合物、エタノール、プロパノール、ブチルアルコール等のアルキルアルコール類、ブチルアミン、ペンチルアミン、ヘキシルアミン、2−エチルヘキシルアミン等のアルキルアミン類などが挙げられる。還元剤は1種を単独で用いても、2種以上を併用してもよい。これらのうち、還元剤は、分散媒との相溶性の観点から、ポリオール類であってもよい。
導体形成用組成物は、第1の粒子、第2の粒子、分散媒、及び還元剤以外の成分をその他の成分として含有していてもよい。その他の成分としては、例えば、シランカップリング剤等の架橋剤などが挙げられる。その他の成分の含有量は、例えば、第1の粒子100質量部に対して、0.1質量部〜5.0質量部であってもよい。
本実施形態の接合体の製造方法は、第一の基材、上述の導体形成用組成物からなる組成物層、及び第二の基材がこの順に積層されている接合前駆体を用意する工程(接合前駆体準備工程)と、接合前駆体を、不活性ガス、還元性ガス又はこれらの混合ガスのいずれかのガス雰囲気下、120℃〜250℃で加熱する工程(加熱工程)と、を備える。以下、接合体の製造方法の例を、図面を参照して説明する。
本実施形態の接合体は、第一の基材と、第二の基材と、第一の基材と第二の基材とを接合する導体層と、備える。導体層は、上述の導体形成用組成物に含有される第1の粒子及び第2の粒子が焼結した構造を含む。接合体は、太陽電池、ディスプレイ、タッチパネル、トランジスタ、半導体パッケージ、積層セラミックコンデンサ等の電子部品に使用される接続端子、放熱膜等の部材などとして利用することができる。本実施形態の接合体は、例えば、従来はんだ接合によって製造された接合体に代えて、使用することができる。
水酸化銅(関東化学株式会社、特級)91.5g(0.94mol)に1−プロパノール(関東化学株式会社、特級)150mLを加えて撹拌し、これにノナン酸(関東化学株式会社、90%以上)370.9g(2.34mol)を加えた。得られた混合物を、セパラブルフラスコ中で90℃、30分間加熱撹拌した。得られた溶液を加熱したままろ過して未溶解物を除去した。その後放冷し、生成したノナン酸銅を吸引ろ過し、洗浄液が透明になるまでヘキサンで洗浄した。得られた粉体を50℃の防爆オーブンで3時間乾燥してノナン酸銅(II)を得た。収量は340g(収率96質量%)であった。
上記で得られたノナン酸銅(II)15.01g(0.040mol)及び酢酸銅(II)無水物(関東化学株式会社、特級)7.21g(0.040mol)をセパラブルフラスコに入れ、1−プロパノール22mL及びヘキシルアミン(東京化成工業株式会社)32.1g(0.32mol)を添加し、オイルバス中、80℃で加熱撹拌して溶解させた。氷浴に移し、内温が5℃になるまで冷却した後、ヒドラジン一水和物(関東化学株式会社、特級)7.72mL(0.16mol)を加えて、さらに氷浴中で撹拌した。なお、銅:ヘキシルアミンのモル比は1:4である。次いで、オイルバス中で10分間、90℃で加熱撹拌した。その際、発泡を伴う還元反応が進み、セパラブルフラスコの内壁が銅光沢を呈し、溶液が暗赤色に変化した。遠心分離を9000rpm(回転/分)で1分間実施して固体物を得た。固形物をさらにヘキサン15mLで洗浄する工程を3回繰り返し、酸残渣を除去して、銅光沢を有する第1の粒子を含む銅ケークを得た。
第1の粒子として上記で合成した銅ケーク、第2の粒子として酸化銅(I)粒子(タキロンシーアイ株式会社、製品名Nano Tek(登録商標)、平均粒径:48nm)、分散媒としてテルピネオール(和光純薬工業株式会社)及びイソボルニルシクロヘキサノール(テルソルブMTPH、日本テルペン化学株式会社)、並びに還元剤としてエチレングリコール(和光純薬工業株式会社)を表1に示す配合質量部で混合して導体形成用組成物を作製した。得られた導体形成用組成物を目視にて確認したところ、いずれも組成物全体は均質なペースト状であり、第1の粒子及び第2の粒子の分散性は良好であった。
得られた接合体をダイシェア強度(MPa)により評価した。DS−100ロードセルを装着した万能型ボンドテスタ(4000シリーズ、ノードソン・アドバンスト・テクノロジー株式会社)を用い、測定スピード100μm/sec、測定高さ12μmで銅基材(第二の基材)を水平方向に押し、接合体のダイシェア強度(MPa)を測定した。表1に結果を示す。
Claims (6)
- 金属銅を含むコア粒子と前記コア粒子の表面の少なくとも一部を被覆する有機物とを有する第1の粒子と、
酸化銅を含む第2の粒子と、
分散媒と、
を含有する、導体形成用組成物。 - 前記第2の粒子の含有量が、前記第1の粒子100質量部に対して0.5質量部〜12質量部である、請求項1に記載の導体形成用組成物。
- 還元剤をさらに含有する、請求項1又は2に記載の導体形成用組成物。
- 第一の基材、請求項1〜3のいずれか一項に記載の導体形成用組成物からなる組成物層、及び第二の基材がこの順に積層されている接合前駆体を用意する工程と、
前記接合前駆体を、不活性ガス、還元性ガス又はこれらの混合ガスのいずれかのガス雰囲気下、120℃〜250℃で加熱する工程と、
を備える、接合体の製造方法。 - 前記ガス雰囲気が、水素ガス又はギ酸ガスを含む雰囲気である、請求項4に記載の接合体の製造方法。
- 第一の基材と、第二の基材と、前記第一の基材と前記第二の基材とを接合する導体層と、を備え、
前記導体層が、請求項1〜3のいずれか一項に記載の導体形成用組成物に含有される第1の粒子及び第2の粒子が焼結してなる焼結体を含む、接合体。
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