JP2019044043A - 回路接続用接着剤組成物及び構造体 - Google Patents
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Abstract
Description
本実施形態の接着剤組成物は、(A)Bi含有量が20〜60質量%であり且つSn含有量が40〜80質量%であるはんだ粒子(以下、「(A)成分」ともいう)と、(B)リン酸エステル系有機化合物(以下、「(B)成分」ともいう)と、(C)ラジカル重合性化合物(以下、「(C)成分」ともいう)と、(D)ラジカル発生剤(以下、「(D)成分」ともいう)と、を含有する回路接続用接着剤組成物である。また、接着剤組成物は、(E)有機微粒子(以下、「(E)成分」ともいう)を更に含有していてもよい。以下、各成分について説明する。
本実施形態の接着剤組成物は、導電粒子としてはんだ粒子を含有する。はんだ粒子は、種類によって、ある温度では、固体状態と液体状態の混在状態で存在する。例えば、Sn88−In8.0−Ag3.5−Bi0.5はんだは、160℃付近では固体であるが、196℃付近で吸熱し、200℃付近では固体と液体状態が混在している。更に206℃付近で吸熱し完全に液体となる。これらのはんだの特性を調査するためにDSC(示差走査熱量計)を用いた。例えば、上記はんだの吸熱ピークは、1点目は196℃付近、2点目は206℃付近に発生する。これを本明細書においてはそれぞれ第1発熱ピーク、第2発熱ピークと記載する。第1発熱ピーク、第2発熱ピークは、本実施形態においては、昇温速度10℃/minで、Heガスフロー中にて測定した値である。
(B)リン酸エステル系有機化合物は、はんだ粒子表面と回路電極の表面の活性を上げ、はんだ粒子界面と電極界面との部分的な金属接合、はんだ粒子との密接かつ広い接触界面を発現する効果を有する。リン酸エステル系有機化合物は、単官能又は多官能のリン酸エステル系ラジカル重合性化合物であることが好ましい。特に、リン酸エステル系ラジカル重合性化合物として、下記一般式(I)又は(II)で表されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物を用いることが好ましく、(メタ)アクリレート化合物等のラジカル重合性化合物と、式(I)又は(II)で表されるリン酸エステル構造を有するラジカル重合性化合物とを併用することがより好ましい。なお、本発明において、リン酸エステル系ラジカル重合性化合物は、後述する(C)ラジカル重合性化合物ではなく、(B)リン酸エステル系有機化合物に分類する。
ラジカル重合性化合物は、ラジカル重合可能な官能基を有する化合物である。このようなラジカル重合性化合物としては、(メタ)アクリレート化合物、マレイミド化合物、シトラコンイミド化合物、ナジイミド化合物等が挙げられる。「(メタ)アクリレート化合物」とは、(メタ)アクリロイル基を有する化合物を意味する。ラジカル重合性化合物は、モノマー又はオリゴマーの状態で用いてもよく、モノマーとオリゴマーとを併用することもできる。ラジカル重合性化合物は、1種単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
ラジカル発生剤は、熱、超音波、電磁波等により分解して遊離ラジカルを発生する硬化剤(ラジカル重合開始剤等)である。
本実施形態の接着剤組成物は、高接続信頼性の観点から、さらに精度良く圧着後の構造体の電極間の接続距離を一定に保つことができる方が好ましい。この観点から、(E)有機微粒子(有機絶縁微粒子)をギャップコントロール剤として使用してもよい。これらの有機絶縁微粒子は、(A)はんだ粒子の平均粒径の1/6倍から1.5倍の平均粒径であることが好ましく、かつ、常温におけるフィッシャー硬度試験機による平面圧子試験において、最大荷重5mN、加重速度0.33mN/secにおいて、変形後の短径が(A)はんだ粒子の平均粒径の1/6〜2/3倍となる特性を有する有機微粒子が好ましい。これらの特性を有する有機微粒子の例として、これから挙げる例に本発明の内容が制限されるものではないが、ポリスチレン微粒子、ポリアクリル酸メチル微粒子、ポリメタクリル酸メチル微粒子等が挙げられる。有機微粒子の平均粒径は、はんだ粒子の平均粒径と同様の方法で測定することができる。
本実施形態の接着剤組成物は、シランカップリング剤を含有してもよい。シランカップリング剤を用いることにより、接着剤組成物の密着力(ガラスに対する密着力等)を上昇させることができる。シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、3−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、3−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、3−(メタ)アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、3−(メタ)アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、3−(メタ)アクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、3−(メタ)アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、N−2−(アミノエチル)−3−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン、3−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、3−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、3−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、及び、これらの縮合物が挙げられる。
本実施形態の接着剤組成物は、必要に応じて、フィルム形成材を含有してもよい。フィルム形成材は、液状の接着剤組成物をフィルム状に固形化した場合に、通常の状態(常温常圧)でのフィルムの取扱い性を向上させ、裂け難い、割れ難い、べたつき難い等の特性をフィルムに付与することができる。フィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール、ポリスチレン、ポリビニルブチラール、ポリエステル、ポリアミド、キシレン樹脂、ポリウレタン等が挙げられる。これらの中でも、接着性、相溶性、耐熱性及び機械的強度に優れる観点から、フェノキシ樹脂が好ましい。フィルム形成材は、1種単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態の接着剤組成物は、必要に応じて、(A)はんだ粒子以外の他の導電粒子を含有してもよい。他の導電粒子の構成材料としては、金(Au)、銀(Ag)、ニッケル(Ni)、銅(Cu)、はんだ等の金属、カーボンなどが挙げられる。また、非導電性の樹脂、ガラス、セラミック、プラスチック等を核とし、この核に上記金属(金属粒子等)又はカーボンを被覆した被覆導電粒子でもよい。被覆導電粒子(例えば、プラスチックを核とする導電粒子)又は熱溶融金属粒子は、加熱加圧により変形性を有するため、接続時に回路電極の高さばらつきを解消し、接続時に電極との接触面積が増加することから信頼性が向上するため好ましい。また、他の導電粒子として、(A)成分であるはんだ粒子以外の組成を有するはんだ粒子を用いてもよい。
(第一の態様)
本実施形態の構造体(回路接続構造体)は、本実施形態の接着剤組成物又はその硬化物を備える。本実施形態の構造体は、例えば、ディスプレイ入力用回路用又はコネクタ代替回路としての接続構造体である。本実施形態の構造体の一態様として、回路接続構造体は、第一の回路電極を有する第一の回路部材と、第二の回路電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材及び第二の回路部材の間に配置された回路接続部材とを備える。
図2は構造体の第二の態様を示す模式断面図である。図2に示す構造体200において、第一及び第二の回路部材はいずれも、第一の態様において説明したフレキシブル回路基板20である。構造体200において、回路電極25(第一の回路電極)及び回路電極25(第二の回路電極)は、相対向すると共に電気的に接続されている。フレキシブル回路基板20とフレキシブル回路基板20との間には、これらを接続する回路接続部材50が配置されている。回路接続部材50は、本実施形態の接着剤組成物又はその硬化物を含んでいる。
図3は構造体の第三の態様を示す模式断面図である。図3に示す構造体300において、第一の回路部材は、第一の態様において説明したプリント配線板10である。第二の回路部材は、ポリイミドフィルム基板等の基板31と、該基板31上に形成された回路電極35とを備える、COF実装方式に用いられるフレキシブル回路基板(COF用FPC)30である。回路電極35は、銅回路(銅箔回路)32上にSnめっき層33が形成された、Snめっき層33を最表面に有する電極である。基板31の主面(回路電極35が設けられている面)上には、場合により絶縁層(図示せず)が配置されていてもよい。構造体300において、回路電極15(第一の回路電極)及び回路電極35(第二の回路電極)は、相対向すると共に電気的に接続されている。プリント配線板10とCOF用フレキシブル回路基板30との間には、これらを接続する回路接続部材50が配置されている。回路接続部材50は、本実施形態の接着剤組成物又はその硬化物を含んでいる。
図4は構造体の第四の態様を示す模式断面図である。図4に示す構造体400において、第一の回路部材は、第一の態様において説明したフレキシブル回路基板20であり、第二の回路部材は、第三の態様において説明したCOF実装方式に用いられるフレキシブル回路基板30である。構造体400において、回路電極25(第一の回路電極)及び回路電極35(第二の回路電極)は、相対向すると共に電気的に接続されている。フレキシブル回路基板20とCOF用フレキシブル回路基板30との間には、これらを接続する回路接続部材50が配置されている。回路接続部材50は、本実施形態の接着剤組成物又はその硬化物を含んでいる。
(実施例1)
フェノキシ樹脂(商品名:PKHC、ユニオンカーバイド株式会社製、重量平均分子量45000)50gを、トルエン/酢酸エチル(質量比:50/50)の混合溶剤に溶解して、固形分40質量%のフェノキシ樹脂溶液を用意した。ラジカル重合性化合物として、イソシアヌル酸EO変性ジアクリレート(商品名:M−215、東亜合成株式会社製)、2−メタクリロイルオキシエチルアシッドフォスフェート(リン酸エステル、商品名:ライトエステルP−2M、共栄社化学株式会社製)、ウレタンアクリレート(商品名:U−2PPA、新中村化学株式会社製)を用いた。シランカップリング剤として、3−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン(商品名:KBM−503、信越化学工業株式会社製)を用意した。ラジカル発生剤として、パーオキシエステル(商品名:パーヘキサ25O、日油株式会社製、1分間半減期温度:118.8℃、10時間半減期温度:66.2℃)を用意した。はんだ粒子として、三井金属鉱業株式会社製のBi28Sn72はんだ粒子(Bi含有量28質量%、Sn含有量72質量%、平均粒径5μm、商品名:ST−5(Bi28Sn72の組成のもの))を使用した。Bi28Sn72はんだ粒子のDSCにおける第1吸熱ピークは139℃、第2吸熱ピークは190℃であった。
(B)成分として、P−2MをPM−21(エチレン性不飽和結合を含むリン酸エステル、日本化薬株式会社製、製品名)に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、フィルム状の回路接続材料を作製した。
(A)成分として、Bi28Sn72はんだ粒子をBi58Sn42はんだ粒子(Bi含有量58質量%、Sn含有量42質量%、平均粒径5μm、商品名:ST−5(Bi58Sn42の組成のもの)、三井金属鉱業株式会社製)に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、フィルム状の回路接続材料を作製した。Bi58Sn42はんだ粒子の第1吸熱ピークは139℃、第2級熱ピークは存在しなかった。
(A)成分として、Bi28Sn72はんだ粒子をBi58Sn42はんだ粒子に変更したこと以外は、実施例2と同様にして、フィルム状の回路接続材料を作製した。
ポリスチレン微粒子(商品名:PB−3006W、松浦株式会社製、平均粒径6μm)を3質量部用意し、これをMEK/トルエン混合溶液7質量部に分散させ、分散液Cを得た。実施例2における接着剤組成物含有液Aを101質量部と調製液Bを25質量部(はんだ粒子は10質量部)とを混合した後、分散液Cを10質量部(ポリスチレン微粒子は3質量部)を加えて混合し、回路接続材料含有液を調製した。その後、実施例1と同様にして、フィルム状の回路接続材料を作製した。
P−2Mを用いなかったこと以外は、実施例1と同様にして、フィルム状の回路接続材料を作製した。
(A)成分として、Bi28Sn72はんだ粒子をBi58Sn42はんだ粒子に変更したこと以外は、比較例1と同様にして、フィルム状の回路接続材料を作製した。
フラックスとしてプロピオン酸5質量部を45質量部のエタノールに溶解し、これを比較例1の回路接続材料含有液に添加した。その後、実施例1と同様にして、フィルム状の回路接続材料を作製した。
Bi28Sn72はんだ粒子を、平均粒径5μmであるニッケル粒子(ニッコーシ株式会社製、商品名:Ni123)に変更したこと以外は、実施例1と同様にして、フィルム状の回路接続材料を作製した。
(1)FPC(最表層Auめっき)/PWB(最表層Auめっき)の接続の場合
上記製法によって得たフィルム状の回路接続材料(0.6mm幅)を、ライン幅100μm、ピッチ200μm、厚み35μmの銅回路にNi/Auめっき処理が施された回路電極を150本有するFR−4基板(PWB)に静置させた。PETフィルム側に厚み200μmのシリコーン製クッション材を敷いて、PETフィルム側から熱圧着装置(加熱方式:コンスタントヒート型、日化設備エンジニアリング株式会社製)を用いて到達温度70℃、1MPaで2秒間の加熱加圧を行った。その後、PETフィルムを剥離した。
初期抵抗(X):複数の回路電極を有する回路接続構造体の測定電極のうち、初期抵抗の最大値をX(Ω)とした。Xが0.01Ω以下であったものを「○」、0.01Ωを超えたものを「×」と評価した。
信頼性試験後の接続抵抗(Y):回路接続構造体を85℃85%RHの環境下に100時間置き、接続抵抗を測定した。その後、複数の回路電極を有する回路接続構造体の測定電極のうち、接続抵抗の最大値をY(Ω)とした。抵抗値の上昇率(Z)=Y/Xが3以下であったものを「A」、3を超え5以下であったものを「B」、5を超えたものを「C」と評価した。
上記製法によって得たフィルム状の回路接続材料(1.2mm幅)を、ライン幅50μm、ピッチ100μm、厚み12μmの銅回路にNi/Auめっき処理が施された回路電極を300本有する第1のフレキシブル回路基板(第1FPC)に静置させた。PETフィルム側に厚み200μmのシリコーン製クッション材を敷いて、PETフィルム側から熱圧着装置(加熱方式:コンスタントヒート型、日化設備エンジニアリング株式会社製)を用いて到達温度70℃、1MPaで2秒間の加熱加圧を行った。その後、PETフィルムを剥離した。
上記製法によって得たフィルム状の回路接続材料(0.6mm幅)を、ライン幅100μm、ピッチ200μm、厚み35μmの銅回路にNi/Auめっき処理が施された回路電極を150本有するFR−4基板(PWB)に静置させた。PETフィルム側に厚み200μmのシリコーン製クッション材を敷いて、PETフィルム側から熱圧着装置(加熱方式:コンスタントヒート型、日化設備エンジニアリング株式会社製)を用いて到達温度70℃、1MPaで2秒間の加熱加圧を行った。その後、PETフィルムを剥離した。
上記製法によって得たフィルム状の回路接続材料(1.2mm幅)を、ライン幅50μm、ピッチ100μm、厚み12μmの銅回路にNi/Auめっき処理が施された回路電極を300本有する第1のフレキシブル回路基板(FPC)に静置させた。PETフィルム側に厚み200μmのシリコーン製クッション材を敷いて、PETフィルム側から熱圧着装置(加熱方式:コンスタントヒート型、日化設備エンジニアリング株式会社製)を用いて到達温度70℃、1MPaで2秒間の加熱加圧を行った。その後、PETフィルムを剥離した。
Claims (7)
- (A)Bi含有量が20〜60質量%であり且つSn含有量が40〜80質量%であるはんだ粒子と、
(B)リン酸エステル系有機化合物と、
(C)ラジカル重合性化合物と、
(D)ラジカル発生剤と、
を含有する、回路接続用接着剤組成物。 - 前記(A)はんだ粒子のBi含有量が21〜40質量%であり且つSn含有量が79〜60質量%である、請求項1に記載の回路接続用接着剤組成物。
- 前記(B)リン酸エステル系有機化合物が、単官能又は多官能のリン酸エステル系(メタ)アクリレートモノマーを含む、請求項1又は2に記載の回路接続用接着剤組成物。
- (E)有機微粒子を更に含有する、請求項1〜3のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤組成物。
- 請求項1〜4のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤組成物又はその硬化物を備える、構造体。
- 第一の回路電極を有する第一の回路部材と、
第二の回路電極を有する第二の回路部材と、
前記第一の回路部材及び前記第二の回路部材の間に配置された回路接続部材と、を備え、
前記第一の回路電極及び前記第二の回路電極が電気的に接続されており、
前記回路接続部材が、請求項1〜4のいずれか一項に記載の回路接続用接着剤組成物又はその硬化物を含む、構造体。 - 前記第一の回路電極が、最表面にAuめっき層を有する電極であり、
前記第二の回路電極が、最表面にAuめっき層又はSnめっき層を有する電極である、請求項6に記載の構造体。
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