JP2019008278A - 発色構造体、表示体、発色構造体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
例えば、多層膜干渉による構造色は、相互に隣り合う薄膜の屈折率が互いに異なる多層膜層において、多層膜の各界面で反射した光が干渉することによって生じる構造色である。多層膜干渉は、自然界の生物であるモルフォ蝶の翅の発色原理の1つである。モルフォ蝶の翅では、多層膜干渉によって鮮やかな青色が視認される。
また、特許文献2では基材の表面に屈折率及び膜厚の異なる複数の薄膜を順次成膜することで入射光の一部から赤色、緑色、青色のそれぞれに対応する狭帯域反射ピークを有する干渉光を反射させ、玉虫色の装飾効果を得る構造が提案されている。
また、多層膜層による干渉で強められる光の波長は、多層膜層の各層にて生じる光路差によって変わる。その光路差は各層の膜厚および屈折率に応じて決まる。ところで、特許文献1や特許文献2に記載の構造体においては、低屈折率化合物と高屈折率化合物の膜厚とその積層数を調整した多層膜干渉により色を表現している。ここで、多層膜干渉における膜の一層当たりの反射率は低いため、所望の波長域を良好に視認するには十数層以上積層する必要がある。積層数の多いものでは、多層膜構造を利用した構造色フィルムに、テトロン(登録商標、帝人フィルムソリューション(株))がある。テトロンは数百層も積層することで色を呈している。
本発明の目的は、十数層以上も積層することなく良好な発色を呈し、反射光を多方向に拡散可能な発色構造体を提供することである。
光照射面である第一面が平坦面で且つ反射層を備えた発色構造体に対し、光を照射すると、正反射光の強度が非常に大きく、視覚器官への刺激も大きいため、刺激が強い光である金属光沢として認識される。
一方、第一態様の発色構造体は、凹凸層の第一面に凹凸構造を有し、その凹凸構造の表面形状に沿う形状(追従した形状)の反射層を有する。これにより、第一態様の発色構造体では、正反射光だけでなく異方性の散乱光が生じることで、視覚器官への刺激は大きくなりすぎず、指向性のある光として認識される。これは、金属光沢と異なり、異方性の散乱光があるため、広角度で光を認識することが可能となるからである。反射層を構成する材料が金属、金属合金、および金属複合物から選択された一つ以上であることが好ましい。
反射層を構成する材料が、可視光領域における屈折率が0.2以上5.0以下である金属、金属合金、および金属複合物から選択された一つ以上であると、入射された光が反射する場合、反射層と干渉層との界面で生じる正反射及び散乱光の強度が何れも大きくなるため、好ましい。反射層を構成する材料の屈折率は1.4以上3.0以下であることがより好ましい。
反射層を構成する材料が、Au、Ag、Cu、Al、Zn、Ni、Cr、Ge、Mo、Ga、Ta、W、In、Snの何れか金属、これらの合金、およびこれらの複合物から選択された一つ以上であると、入射された光が反射層で反射される光の明度が高くなるため、好ましい。より好ましくは、Au、Ag、Cu、Alである。
干渉層が一層であると、干渉層による薄膜干渉が起こり、干渉層から出射される光の位相が反転し、効果が発現する。しかも第一態様では干渉層の下層に反射層を有するので、上記と同様の理由により入射光量の利用効率を高められる。そのため、干渉層が一層であっても良好な視認性を得られるため好ましい。さらに、黒色顔料、カーボンブラックなど、凹凸構造体を挟んで、該観察者側の反対側となる層に吸収層を設けることなく、高い意匠性が得られるため、好ましい。
干渉層が2層以上の複数層からなると、多層膜干渉が起こり、入射された光を特定波長範囲で反射する光の強度が大きくなる上、特定波長範囲をコントロールがしやすくなるので、好ましい。
一方、第一態様のように、反射層上に多層膜からなる干渉層を構成することで、何十にも層を重ねて干渉を起こさせる必要がなく、2層程度であっても十数層積層した場合と同様の視認性を得られるため好ましい。
干渉層として多層膜を積層する場合、干渉層は、1層以上6層以下であることが好ましく、より好ましくは2層以上4層以下である。反射層があるため、干渉膜の層数をこの範囲にすることで、少ない干渉膜の層数であっても多層膜干渉による光の強度を確保でき、良好な視認性を得ることができる。
干渉層が、空気との界面側の層として屈折率1.4以上5.0以下の化合物からなる層を有すると、空気から干渉層に入射される光の位相が反転し、干渉層から出射される光との干渉効果が高まるため、好ましい。
干渉層の膜厚が5nm以上2000nm以下であると、薄いため安価に生産できる。5nm以上1000nm以下であると、干渉効果がより高いため、好ましい。
第二態様の発色構造体は、反射層が凹凸構造の第一面とは反対側の面である第二面に配置した点が第一態様とは異なる。
第二態様の発色構造体では、干渉層を反射せずに透過した光は凹凸層を透過する。そして第二面に反射層があることで、凹凸層を透過した光は反射層で反射され、再度干渉層に入射される。その結果、透過した光を干渉光として再利用できる。そのため、特定の波長域での光の反射率が他の波長域での反射率より高くなり、特定の波長域の光の視認性が向上するため好ましい。また、凹凸層の厚さ(第一面と第二面間の厚さ)を調整することで凹凸構造が形成されていない平坦領域を干渉層として活用できる。その結果、干渉層を設けずとも薄膜干渉を発生させることができる。また干渉層として上記のような多層膜を設けた場合、多層膜の層数を低減することができる。
上記凹凸層を構成する材料は、可視光領域における屈折率が1.4以上3.0以下からなる複合体、消衰係数が2以上6以下からなる無機化合物を含む複合体であると、凹凸層と反射層で薄膜干渉効果が大きくなる。より好ましくは、可視光領域における屈折率が1.5以上3.0以下である。
第三態様の発色構造体は、第一態様の発色構造体において、凹凸構造の凸面は、平面視で第一パターンと、第一パターンと少なくとも一部が重なる第二パターンとを有して多段形状を有し、第二パターンは、平面視で複数の第二の帯状部からなり、第二の帯状部は第一方向に沿った幅と、第一方向と直交する第二方向に沿った長さと、を有し、複数の第二の帯状部の第一方向での配置間隔が一定でなく、配置間隔の平均値が入射光の波長域における最小波長の1/2以上である。
これによると、凹凸構造の凸部によって反射光の拡散効果と回折効果とが得られ、発色構造体からの反射光として特定の波長域の光が広い観察角度で観察可能であるとともに、この反射光の強度が高められることにより光沢感のある鮮やかな色が視認される。
第二パターンにおいて、複数の帯状部域(第二の帯状部)は、第一方向と第二方向との各々に沿って並び、帯状部の配列間隔の平均値および標準偏差の少なくとも一方が、第一方向に沿った配列間隔と第二方向に沿った配列間隔とで異なる。この構成によれば、第一パターンの帯状部による光の散乱効果の第一方向への影響と第二方向への影響との違いに応じて、第二パターンの帯状部による光の回折効果を調整することができるため、好ましい。
この構成によれば、第一パターンの帯状部による光の散乱効果の第一方向への影響と第二方向への影響との違いに応じて、第二パターンの帯状部による光の回折効果を調整することが可能であり、反射光の回折効果が好適に発現される範囲で上記反射光の回折効果の調整を行うことができるため、好ましい。
本実施形態の発色構造体は、発色構造体上もしくはその反対側に、必要に応じて光吸収層や保護層や接着層などの機能層を備えていてもよい。この構成によれば、表示体を観察させる用途に適した発色が実現可能となる。また、発色構造体を備えた表示体を装飾等のため、被着体に好適に取り付けることができる。
複数の表示要素を備え、本実施形態の発色構造体から構成されている表示体を時計用の表示板として用いると、パール、白蝶貝、あるいは、あわびなどからなる天然物を用いたものよりも、反射率や柄・膜厚をロット毎に一定、且つ面内で均一にできる上、高級感のある模様や色調が多彩表現できるので、意匠性が高い表示板を提供できる。
より好ましくは、上記の表示体は、太陽電池などの自己発電機能が備わった時計用の表示板である。本実施形態の発色構造体を用いた表示体は、絶縁帯の十字線を隠蔽した上で、太陽放射光に対して任意の透過性を確保できるため、充電することが可能となる。本実施形態の発色構造体を用いた表示体は、吸収層を必要としないが、黒色・濃青色の太陽電池セルが吸収層として機能することで、散乱光が大きくなり、高級な表示板を提供できる。
上記表示体として、平面内に表示要素を複数有し、その複数の表示要素から選択した2つの表示要素である第一表示要素および第二表示要素は、その構成する各発色構造体が、同じ材料および膜厚の層構成を有し且つ凹凸構造の凸部の高さが互いに異なる形態が挙げられる。
複数の表示要素から選択する表示要素の数を3以上とし、選択した各表示体の発色構造体が、同じ材料および膜厚の層構成を有し且つ凹凸構造の凸部の高さが互いに異なる形態としてもよい。
上記製法によれば、ナノインプリント法で任意の面積内に凹凸構造体が一括に形成されるため、微細凹凸構造の形成を好適に、かつ、簡便に作製することができるため、好ましい。
上記製法において、上記ナノインプリント法は、光ナノインプリント法または熱ナノインプリント法がより好ましい。
フィルムなどの基材上に凹凸層を設ける、もしくは凹凸層自身にある程度の厚みを持たせれば、例えばロール・トゥ・ロール法のような大量生産に好適な製造方法がさらに好ましい。
本実施形態の表示体は、発色性がよく、異方性のある散乱を持たせることで、意匠性の高い表示体を提供することができる。本実施形態の表示体は、光硬化性樹脂、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂などの基材上にも形成可能であるため、表示体としての自由度・利用度が高い。屈曲性に富んでいるため、例えばロール・トゥ・ロール法のような大量生産に好適な製造方法の適用が可能となる。何十もしくは何百層も積層する多層膜に比べて、材料面や設備面でコストを抑えることができ、安価な表示体を提供することが可能となる。
ここで、本発明は、本明細書で説明する実施形態に限定されない。以下に示す実施形態では、この発明を実施するために技術的に好ましい限定がなされているが、この限定はこの発明の必須要件ではない。
なお、発色構造体に対する入射光および反射光の波長域は特に限定されないが、以下の説明においては、一例として、可視領域の光を対象とした発色構造体について説明する。本実施形態においては、360nm以上830nm以下の波長域の光を可視領域の光とする。
図1に示すように、第一実施形態の発色構造体1は、凹凸層10と反射層20を有する。凹凸層10は、第一面11および第一面11と反対側の面である第二面110を備えた平坦領域100と、平坦領域100の第一面11側に構成された凹凸構造を有する。本実施形態では、平坦領域100の上面に凸構造を形成することで凹凸構造が設けられている。
凹凸層10の凹凸構造は、図2に示すように、予め設定した基準面(例えば平坦領域100の上面)からの突出高さが三種類(H1<H2<H3)の凸面121b〜183を有する。凸面121b,122a,123,124a,124b,125aの高さはH1である。凸面142,143の高さはH2である。凸面181,182,183の高さはH3である。つまり、第一実施形態の発色構造体1では、凹凸層10が有する凹凸構造の凸面は突出高さが三種類の三段形状からなる多段形状を有する。この三段形状は、図3に示す第一パターン12上に図4に示す第二パターン14の一部を重ねることで得られる形状である。
なお、本発明の一態様の発色構造体では、凹部構造の凸面が多段形状を有する場合、多段形状は凸面の突出高さが二種類以上の二段形状以上であればよい。
また、これらの帯状部のうち第一方向で隣り合う帯状部121aと帯状部121b、帯状部122aと帯状部122b、帯状部124aと帯状部124b、帯状部125aと帯状部125bは、それぞれ接触して一つのパターン121,122,124,125となっている。
図4に示すように、第二パターン14は、平面視で複数の帯状部141〜143からなり、帯状部は第一方向に沿った幅d3と、第一方向と直交する第二方向に沿った長さと、を有する。複数の帯状部141〜143の第一方向での配置間隔は一定でなく、配置間隔の平均値が入射光の波長域における最小波長の1/2以上である。
図5に示すように、第二実施形態の発色構造体1Aは、第一実施形態の発色構造体1の凹凸層10の下面(反射層20が形成される面とは反対側の面)に、基材9を有する。それ以外の点は第一実施形態の発色構造体1と同じである。つまり、凹凸層10の凹凸部以外の厚みを任意に厚くすれば発色構造体に基材9を設けなくてもよいが、機械強度や成形性などの機能を持たせるために発色構造体に基材9を設けてもよい。
凹凸層10は、可視領域の光を透過する材料から形成されており、片側もしくは両側の表面に凹凸構造を有する。
反射層20は、凹凸構造上に位置して凹凸構造に追従した表面形状を保ちつつ、凹凸層10を覆っている。従って、反射層20に光が入射された時、光の波長と金属の自由電子の振動方向が異なるので、反射層20と空気の境界面で強い反射光が出射される。凹凸構造を有さない場合、正反射光のみの強度が大きく、強い刺激の光として認識されてしまう。凹凸層10に追従した表面形状を保った反射層20を有すると、正反射光以外の異方性の散乱光が生じ、指向性のある光として認識される。屈折率が0.2以上5.0以下からなる金属または金属合金を1種類以上有すると、入射された光が反射層で反射される光の強度が大きくなるため、好ましい。
また、可視光領域の反射層の消衰係数が2以上6以下であると、吸収される光が小さくなり、効率よく反射光として出射されるので好ましい。
図6に示すように、第三実施形態の発色構造体1Bは、第一実施形態の発色構造体1の反射層20の上に干渉層31を有する。それ以外の点は第一実施形態の発色構造体1と同じである。
干渉層31は3層以下の多層構成からなり、高屈折率層31aと低屈折率層31bとが交互に積層された構造を有する。高屈折率層31aの屈折率は、低屈折率層31bの屈折率よりも大きい。少ない層で干渉光を大きくするためには、高屈折率層31aと低屈折率層31bの屈折率差が0.6以上1.5以下が好ましい。
干渉層31は、反射層上に位置して凹凸構造に追従した表面形状を保ちつつ、反射層20を覆っている。屈折率n、光路差lのとき、2nl=(m+1/2)の条件で明るくなる。干渉層31の屈折率は、反射層20の屈折率よりも大きい。反射層との反対面での反射光を強くするためには、干渉層の屈折率は1.4以上5.0以下であることが好ましい。
図7に示すように、第四実施形態の発色構造体1Cは、第一面11Aが凹凸構造を有する凹凸層10Aと、第一面11A側に凹凸構造に沿って形成された反射層20Aを有する。凹凸層10Aが有する凹凸構造の凸面は単一形状(複数の凸面の突出高さが同じ形状)を有する。
この凸面の形状は、平面視で複数の帯状部からなり、帯状部は第一方向に沿った幅と、第一方向と直交する第二方向に沿った長さと、を有する。第一方向に沿った幅は入射光の波長より小さく、複数の帯状部における長さd2の標準偏差は幅d1の標準偏差よりも大きい。つまり、発色構造体1Cでは、凹凸層10Aが有する凹凸構造の凸面が第一パターンのみを有する。また、この凹凸層10Aの第一面11Aの凹凸構造に沿って反射層20Aが形成されている。
これら以外の点は第一実施形態の発色構造体1と同じである。
図8に示すように、第五実施形態の発色構造体1Dは、第一実施形態の発色構造体1の反射層20が、凹凸層10の第二面110側に配置されている。それ以外の点は他の実施形態と同様の構成をとることができる。発色構造体1Dに入射した光の一部が凹凸構造により散乱反射され、他の光は凹凸層を透過する。ここで第二面110に反射層20があることで、凹凸層10を透過した光は反射層20で反射され、凹凸構造を再度透過する。反射光は凹凸構造により正反射光以外の異方性の散乱光となり、指向性のある光として認識される。さらに、平坦領域100の厚さ(第一面11と第二面110間の厚さ)を調整することで、平坦領域を1層の薄膜層として機能させることができる。その結果多層膜の一部として機能することができるので干渉層31Aの層数を減らすことができる。また、干渉層を設けずに平坦領域による薄膜干渉を発生させることもできる。
また、発色構造体1Dは干渉層31Aを備えていてもよい。干渉層31Aは第三実施形態のように凹凸構造に追従するように構成されていてもよいし、平坦面でもよい。凹凸層の凹凸面と異なる第二面110でもよいし、凹凸層10と反射層20の間に設けてもよい。
図9に示すように、第五実施形態の発色構造体1Eは、第四実施形態の発色構造体1Cの反射層20の上に干渉層31を有する。干渉層31の構成は第三実施形態の発色構造体1Bと同じである。それ以外の点は第四実施形態の発色構造体1と同じである。
図10に示すように、第七実施形態の発色構造体1Fは、第三実施形態の発色構造体1とは逆に、干渉層31の上に反射層20を有する。それ以外の点は第三実施形態の発色構造体1と同じである。
第七実施形態では主に第二面110側から観察する際に有用である。すなわち、発色構造体1Fの第二面110側から光が入射すると、第二面110を透過した光は干渉層31の表面における不規則な凹凸に起因して進行方向を変えつつ、干渉層31における高屈折率層31aと低屈折率層31bとの各界面で反射して干渉を起こす。その結果、特定の波長域の光が広い角度に出射される。さらに干渉層31で反射されず透過した光は反射層20に到達する。ここで反射層20により反射され、再度干渉層31に進行する。再び干渉層31による干渉が起こるため、発色構造体1Bから特定の波長域からなる反射光として強く出射される。反射される波長域は高屈折率層31aと低屈折率層31bを構成する材料の屈折率及び消衰係数、膜厚、ならびに、凸部の幅、高さおよび配列によって決まる。
図11に示すように、第八実施形態の発色構造体1Gは、凹凸構造に追従する反射層20を有し、反射層20が形成された面とは反対側の面である第二面110に干渉層31Cを有する。それ以外の点の構成は他の実施形態の発色構造体と同じである。
第八実施形態では主に第二面110側から観察する際に有用である。すなわち、発色構造体1Gの第二面110側から光が入射すると、干渉層31における高屈折率層31aと低屈折率層31bとの各界面で反射して干渉を起こす。また、干渉層31で反射されず透過した光は第二面110を透過し、不規則な凹凸に起因して進行方向を変えつつ反射層20に到達する。ここで反射層20により反射され、再度干渉層31に進行する。再び干渉層31による干渉が起こるため、発色構造体1Gから特定の波長域の光が広い角度に強く出射される。反射される波長域は高屈折率層31aと低屈折率層31bを構成する材料の屈折率及び消衰係数、膜厚、ならびに、凸部の幅、高さおよび配列によって決まる。
<第一パターンについて>
図3を参照して、凹凸層における凹凸構造の詳細について説明する。図3(a)に示すように、凹凸層の厚さ方向に凹凸構造が投影される仮想平面を、第一方向に平行な二辺と、第一方向に直交する第二方向に平行な二辺とで形成される長方形とする。この仮想平面上に見えるパターンが凹凸構造の凸面の平面視でのパターンに相当する。
図3(a)に示すように、凹凸構造を構成する複数の凸部は、不規則な長さを有して帯状に延びる形状を有する。図3(b)に示すように、凹凸構造は、複数の凸部と、複数の凹部から構成される。
第一パターン12を構成する複数の帯状部において、第一方向の長さd1は一定であり、複数の帯状部は、第一方向に、長さd1の配列間隔、すなわち、長さd1の周期で配置されている。
複数の帯状部からなる第一パターンは、例えば、所定の標準偏差で分布する長さd2を有する複数の帯状部を、所定の領域内に仮に敷き詰め、各帯状部の実際の配置の有無を一定の確率に従って決定することにより、帯状部の配置される領域と帯状部の配置されない領域とを設定することによって形成される。反射層20からの反射光を効率よく散乱させるためには、長さd2は、平均値が4.15μm以下、かつ、標準偏差が1μm以下の分布を有することが好ましい。
凹凸によって虹色の分光が生じることを抑えるために、第一パターン12を構成する帯状部における第一方向の長さ(幅)d1は可視領域の光の波長以下とされる。換言すれば、長さd1は、サブ波長以下、すなわち、入射光の波長域以下の長さを有する。すなわち、長さd1は830nm以下であることが好ましく、700nm以下であることがより好ましい。
反射層20からの反射光の広がりを大きくするため、すなわち、反射光の散乱効果を高めるためには、凹凸構造の起伏が多いことが好ましく、平面視で、単位面積あたりにおいて第一パターン12が占める面積の比率は40%以上60%以下であることが好ましい。例えば、平面視で、単位面積あたりにおける第一パターン12の面積と第一凹部13との面積の比率は、1:1であることが好ましい。
ただし、反射層20の表面の凹凸での反射に起因した光の干渉を抑えるために、高さh1は可視領域の光の波長の1/2以下であることが好ましく、すなわち、415nm以下であることが好ましい。さらに、上記光の干渉を抑えるために、高さh1は、反射層20及び干渉層31から反射される上記特定の波長域の光が有するピーク波長の1/2以下であることがより好ましい。
凹凸構造の凸面が多段形状を有する場合、第一パターン上に第二パターンの一部を重ねることで多段形状が作製される。この場合、第二パターンと重なった部分は第一パターンの形状も異なる。
図7、図9に示す第四および第六実施形態の発色構造体のように、凹凸層が有する凹凸構造の凸面が単一形状である発色構造体(第一の構造を有する発色構造体)によれば、反射光の散乱効果によって視認される色の観察角度による変化は緩やかになるものの、散乱に起因した反射光の強度の低下によって、視認される色の鮮やかさは低下する。発色構造体の用途等によっては、より鮮やかな色を広い観察角度で観察可能な構造体が求められる場合もある。
例えば、λ=360nmである可視光線を対象とするとき、第二パターン14の配列間隔deは180nm以上であればよく、すなわち、配列間隔deは、入射光に含まれる波長域における最小波長の1/2以上であればよい。なお、配列間隔deは、互いに隣り合う2つのパターンの端部間の第一方向に沿った距離であって、第一方向において第二パターン14に対して同一の側に位置する端部間の距離である。
第二の構造を有する発色構造体では、図2(a)に示すように、上記仮想平面にて、凸部投影像が構成するパターンは、第一パターン12と第二パターン14とが重ね合わされたパターンである。すなわち、凸部が位置する領域には、第一パターン12の帯状部のみから構成される領域16と、第二パターン14の帯状部のみから構成される領域17と、第一パターン12の帯状部と第二パターン14の帯状部とが重なっている領域18と、凹部19からなる。なお、図2においては、第一パターン12と第二パターン14とが、第一方向においてその端部が揃うように重ねられているが、こうした構成に限らず、第一パターン12の端部と第二パターン14の端部とは、ずれていてもよい。
発色構造体を構成する各層の材料、および発色構造体の製造方法を説明する。
凹凸構造体10,10Aからなる凹凸層は、可視領域の光に対して光透過性を有する材料、すなわち、可視領域の光に対して透明な材料から構成される。もしくは、黒色顔料や染料を含む光吸収性の材料の何れでもよい。特にこれらに限定されるものではないが、主成分として、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂などが用いられることが好ましい。
などが挙げられるが、これらに限定されない。
次に重合性モノマーは、カチオン重合性モノマーでもよい。カチオン重合性モノマーとしてはビニルエーテル基、エポキシ基またはオキセタニル基を1つ以上有する化合物が好ましい。
重合開始剤は、重合性モノマーがラジカル重合性モノマーの場合は光(赤外線、可視光線、紫外線、遠紫外線、X線、電子線等の荷電粒子線などの放射線)によりラジカルを発生する重合開始剤であり、重合性モノマーがカチオン重合性モノマーの場合は光により酸を発生する重合開始剤である。
2−エチルアントラキノン、フェナントレンキノン、2−t−ブチルアントラキノン、オクタメチルアントラキノン、1,2−ベンズアントラキノン、2,3−ベンズアントラキノン、2−フェニルアントラキノン、2,3−ジフェニルアントラキノン、1−クロロアントラキノン、2−メチルアントラキノン、1,4−ナフトキノン、9,10−フェナンタラキノン、2−メチル−1,4−ナフトキノン、2,3−ジメチルアントラキノン等のキノン類;ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインフェニルエーテル等のベンゾインエーテル誘導体;ベンゾイン、メチルベンゾイン、エチルベンゾイン、プロピルベンゾインなどのベンゾイン誘導体;ベンジルジメチルケタール等のベンジル誘導体; 9−フェニルアクリジン、1,7−ビス(9,9′−アクリジニル)ヘプタンなどのアクリジン誘導体;N−フェニルグリシンなどのN−フェニルグリシン誘導体; アセトフェノン、3−メチルアセトフェノン、アセトフェノンベンジルケタール、1−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、2,2−ジメトキシ−2−フェニルアセトフェノンなどのアセトフェノン誘導体;チオキサントン、ジエチルチオキサントン、2−イソプロピルチオキサントン、2−クロロチオキサントンなどのチオキサントン誘導体: キサントン、フルオレノン、べンズアルデヒド、フルオレン、アントラキノン、トリフェニルアミン、カルバゾール、1−(4−イソプロピルフェニル)−2−ヒドロキシ−2−メチルプロパン−1−オン、2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニルプロパン−1−オン、2,4,6−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス−(2,6−ジメトキシベンゾイル)−2,4,4−トリメチルペンチルフォスフィンオキシドなどが挙げられるが、これらに限定されない。これらは、単体もしくは2種類以上を組み合わせて用いることができる。
光により酸を発生する重合開始剤は、単独でまたは2種以上を混合して使用することができる。
これらの粒子径は5〜100nmが好ましい。所望の凹凸構造を作製するためには、5〜30nmである。また、凝集なく均一な分散とするために、分散剤を添加してもよい。
干渉層を多層膜とする場合、高屈折率層31aと低屈折率層31bを交互に積層することで、多層膜干渉とする。これらの順番を入れ替えてもよく、機能を果たすのであれば、積層数を減らすことも可能である。高屈折率層及び低屈折率層の何れも可視領域の光に対して光透過性を有する材料、すなわち、可視領域の光に対して透明な材料から構成される。
干渉層に使用される化合物としては、Nb2O5、Ta2O5、Al2O3、Fe2O3、HfO2、MgO、ZrO、Zr2O、SnO2、Sb2O3、Sb2O5、CeO3、WO3、PbO、In2O3、CdO、BaTiO3、LiF、BaF2、CaF2、MgF2、AlF3、CeF3、ZnS、PbCl2、TO、PTO、ATO、ITOなどの無機誘電体材料や、アクリル樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン系樹脂などの有機樹脂材料に無機材料を分散させた無機有機ハイブリッド材料でもよい。
低屈折率層31bを挟む各高屈折率層31aは同じ材料を用いてもよいし、別の化合物を用いてもよい。
こうした無機材料からなる高屈折率層31aおよび低屈折率層31bの各層は、スパッタリング、真空蒸着、あるいは、原子層堆積法等の公知の薄膜形成技術を用いて形成される。また、高屈折率層31aおよび低屈折率層32bの各々は有機材料から構成されてもよく、この場合、高屈折率層31aおよび低屈折率層32bの形成には、自己組織化等の公知の技術が用いられればよい。
なお、図6、図8では、干渉層31として、凹凸層10に近い位置から高屈折率層31aと低屈折率層31bとがこの順に交互に積層された3層からなる干渉層31を例示したが、干渉層31が有する層数や積層の順序はこれに限られない。干渉層31は、相互に隣接する層の屈折率が互いに異なり、干渉層31に入射する入射光のうち特定の波長域での光の反射率が他の波長域での反射率よりも高いように構成されていればよい。
なお、光硬化性樹脂は、基材9の表面に塗布され、基材9上の塗布層にモールドが押し当てられた状態で、光の照射が行われてもよい。
また、光ナノインプリント法に代えて、熱ナノインプリント法が用いられてもよく、この場合、凹凸構造体を有する凹凸層に用いられる樹脂としては、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂等の、製造方法に応じた樹脂が用いられる。
上述した発色構造体の具体的な適用例について説明する。以下で説明する適用例には、第一構造を有する発色構造体、第二構造を有する発色構造体、および、上述の第一パターンの帯状部を有する発色構造体、第一パターンの帯状部を有する構造体及び第二パターンの帯状部を有する発色構造体の上に、反射層及び干渉層を形成した発色構造体のいずれもが適用可能である。
発色構造体の第一の適用例は、発色構造体を表示体に用いる形態である。表示体は、物品の偽造の困難性を高める目的で用いられてもよいし、物品の意匠性を高める目的で用いられてもよいし、これらの目的を兼ねて用いられてもよい。物品の偽造の困難性を高める目的としては、表示体は、例えば、パスポートや免許証等の認証書類、商品券や小切手等の有価証券類、クレジットカードやキャッシュカード等のカード類、紙幣等に貼り付けられる。また、物品の意匠性を高める目的としては、表示体は、例えば、身に着けられる装飾品や、使用者に携帯される物品、家具や家電等のように据え置かれる物品、壁や扉、看板、自動車の内装や外装等の構造物等に取り付けられる。
なお、表示体50は、表示領域51,52の周囲等に、発色構造体の構成とは異なる構成を有する領域、例えば、表面が平坦な基材に干渉層31が積層された構造を有する領域や、基材に反射層20が積層された構造を有する領域等を有していてもよい。
図13の表示体における第一画素51Aと第二画素52Aとでは、第一パターン12の高さh1が互いに異なっている。一方、第一画素51Aと第二画素52Aとにおいて、反射層20の構成は共通しており、すなわち、高屈折率層16aの材料や膜厚、低屈折率層16bの材料や膜厚、および、これらの層の層数は、共通している。第一画素51Aと第二画素52Aとで、第一パターン12の凸部の高さh1が異なることによって、第一画素51Aと第二画素52Aとは互いに異なる色相の色を呈する。各画素51A,52Aにおける第一パターン12の凸部の高さh1は、各画素51A,52Aの所望の色相に応じて設定されればよい。
例えば、反射層20が平坦面に積層されている場合における反射層20からの反射光のピーク波長が500nmであり、画素によって緑色を発色させたい場合は、第一パターン12の凸部の高さh1を100nm程度とすることが好ましく、画素によって赤色を発色させたい場合は、第一パターン12の凸部の高さh1を200nm程度とすることが好ましい。
なお、画素51A,52Aに適用される発色構造体が、第二の構造を有する発色構造体である場合、上記仮想平面にて凸部の投影像が構成するパターンにおいて第一パターンの帯状部が占める割合よりも第二パターンの帯状部が占める割合が小さい構成においては、第二パターンの帯状部の高さh2が画素51A,52Aの呈する色相に与える影響は微小である。
第一パターン12は、例えば、第一画素51Aごと、および、第二画素52Aごとに設定される。すなわち、第一パターン12の投影像のパターンを構成する複数の帯状部における長さd1や長さd2の平均値や標準偏差は、画素51A,52Aごとに設定される。第一パターン12は画素51A,52Aごとに異なっていてもよいし、一致していてもよい。画素51A,52Aの大きさは、表示領域51,52が構成する像についての所望の解像度に応じて設定されればよい。より高精度な像を表示するためには、画素51A,52Aの一辺は10μm以上であることが好ましい。
第一画素51Aと第二画素52Aとの間で、凹凸層10の下側部分は連続しており、すなわち、これらの画素51A,52Aは、共通した1つの基材を有している。
凹凸構造は、例えば、第一画素51Aの位置する第一表示領域51に対応する部分と、第二画素52Aの位置する第二表示領域52に対応する部分との各々に対して、リソグラフィやドライエッチングを行うことによって形成される。第一パターン12の凸部の高さh1を変えるためには、エッチング時間を変更すればよい。
なお、第一画素51Aと第二画素52Aとの呈する色相を異ならせることは、第一画素51Aと第二画素52Aとで、反射層20を構成する層の材料や膜厚等の構成を異ならせることによっても可能ではある。しかしながら、表示領域51,52ごとに反射層20の構成が異なると、表示領域51,52ごとに、領域のマスキングや高屈折率層31aと低屈折率層31bとの成膜を繰り返すことが必要であり、製造工程が複雑になる。結果として、製造コストの増加や歩留まりの低下が引き起こされる。また、微小な領域にマスキングを行うことは困難であるため、精細な像の形成には限界がある。
なお、第一画素51Aと第二画素52Aとで、反射層20の構成を同一として、第一パターン12の凸部の高さh1を変えることによって色相を異ならせるためには、反射層20を以下のように構成することが好ましい。すなわち、平坦面に反射層20を積層した場合における反射層20からの反射光のピーク波長が、第一画素51Aにて発色させる色相の光の波長と、第二画素52Aにて発色させる色相の光の波長との間に位置するように、反射層20を構成することが好ましい。
また、画素51A,52Aの構成に、発色構造体の構成、すなわち、基材9に積層された凹凸層10を有している構成が適用される場合、この凹凸構造は、例えば、以下のように形成される。すなわち、ナノインプリント法を利用して、各表示領域51,52に対応する部分で凹凸の高さを変えたモールドが用いられ、各画素51A,52Aの凹凸層10の凹凸構造が同時に形成される。
複数の表示要素を備え、上記発色構造体から構成されている表示体を時計の文字盤に用いると、意匠性が高い上に、LEDなどのランプや太陽放射光に対して、任意の透過性を確保できるため、暗闇で明るく表示したり、放射された光を太陽電池で蓄電することも可能となるため、好ましい。
発色構造体が第一の構造の凹凸構造を有する構成であれば、凸部によって反射光の拡散効果が得られ、反射層20からの反射光として特定の波長域の光が広い角度で観察される。
発色構造体が第二の構造の凹凸構造を有する構成であれば、凸部によって反射光の拡散効果と回折効果とが得られ、反射層20からの反射光として特定の波長域の光が広い観察角度で観察可能であるとともに、この反射光の強度が高められることにより光沢感のある鮮やかな色が視認される。
表示体50が含む画素には、上記仮想平面にて凹凸層における凹凸構造の延びる方向が互いに異なる画素が含まれてもよい。具体的には、任意の画素での凸部の延びる方向である第二方向と、この画素とは異なる画素での凸部の延びる方向である第二方向とが、異なる方向であり、例えばこれらの方向が直交する構成であってもよい。こうした構成によれば、画素によって、反射層20からの反射光が拡散される方向を変えることが可能であり、多彩な像の表現が可能である。
<実施例1>
実施例1は、発色構造体が画素に適用された表示体である。実施例1の表示体が有する画素は、基材に第一の構造の凹凸構造が形成された発色構造体から構成される。
まず、光ナノインプリント法で用いる凹版であるモールドを用意した。具体的には、光ナノインプリント法において照射する光として、365nmの波長の光を用いたため、この波長の光を透過する合成石英をモールドの材料として用いた。モールドの形成に際しては、まず、合成石英基板の表面に、クロム(Cr)からなる膜をスパッタリングによって成膜し、電子線リソグラフィによって電子線レジストパターンをCr膜上に形成した。
次に、上記合成石英ウエハの凹凸を有する表面に、真空蒸着によって、膜厚が50nmである反射層としてのAl膜と、膜厚が200nmである薄膜層としてのTiO2膜とを
順に成膜し、発色構造層を形成した。
実施例2は、発色構造体が適用された表示体である。実施例2の表示体は、基材上に凹凸構造を備えた凹凸層、反射層、薄膜層が形成された発色構造層から構成される。
まず、光ナノインプリント法で用いる凹版であるモールドを用意した。具体的には、光ナノインプリント法において照射する光として、365nmの波長の光を用いたため、この波長の光を透過する合成石英をモールドの材料として用いた。モールドの形成に際しては、まず、合成石英基板の表面に、クロム(Cr)からなる膜をスパッタリングによって成膜し、電子線リソグラフィによって電子線レジストパターンをCr膜上に形成した。
続いて、塩素(Cl2)と酸素(O2)との混合ガスに高周波を印加して発生させたプラズマにより、レジストから露出した領域のCr膜をエッチングした。続いて、六弗化エタンガスに高周波を印加して発生させたプラズマによりレジストおよびCr膜から露出した領域の合成石英基板をエッチングした。これによりエッチングした合成石英基板の深さは70nmであった。残存したレジストおよびCr膜を除去することにより、第一構造に対応する凹凸構造が形成された合成石英基板を得た。
上記とは異なるバッチの、基材と凹凸層との積層体の凹凸構造を有する面に、真空蒸着によって、膜厚が50nmである反射層としてのAl膜と、膜厚が80nmである高屈折率層としてのTiO2膜と膜厚が70nmである低屈折率層であるSiO2と膜厚が150nmである高屈折率層としてのTiO2膜を順に成膜し、発色構造層を形成した。
上記とは異なるバッチの、基材と凹凸層との積層体の凹凸構造を有する面に、真空蒸着によって、膜厚が80nmである高屈折率層としてのTiO2膜と膜厚が70nmである低屈折率層であるSiO2膜とを順に成膜し、干渉層とした。その後、凹凸層とは異なる面に膜厚が50nmである反射層としてのAl膜を真空蒸着し、発色構造層を形成した。
上記とは異なるバッチの、基材と凹凸層との積層体の凹凸構造を有する面に、真空蒸着によって、膜厚が70nmである低屈折率層であるSiO2と膜厚が80nmである高屈折率層としてのTiO2膜を順に成膜し、干渉層とした。その後、凹凸構造を有する面に膜厚が50nmである反射層としてのAl膜を真空蒸着し、発色構造層を形成した。
9・・・基材
10,10A・・・凹凸層
100・・・平坦領域
11,11A・・・第一面
110・・・第二面
12・・・第一パターン
121a,121b・・・第一パターンの帯状部
122a,122b・・・第一パターンの帯状部
123・・・第一パターンの帯状部
124a,124b・・・第一パターンの帯状部
125a,125b・・・第一パターンの帯状部
13・・・第一パターンの凹部
14・・・第二パターン
141〜143・・・第二パターンの帯状部(第二の帯状部)
15・・・第二パターンの凹部
16・・・第一パターンの帯状部のみからなる領域
17・・・第二パターンの帯状部のみからなる領域
18・・・第一及び第二パターンの帯状部が重なっている領域
19・・・凹部
20・・・反射層
31・・・干渉層
31a・・・高屈折率層
31b・・・低屈折率層
50・・・表示体
51・・・第一表示領域
51A・・・第一画素
52・・・第二表示領域
52A・・・第二画素
Claims (15)
- 第一面と、前記第一面とは反対側の面である第二面とを有し、前記第一面に凹凸構造が形成された凹凸層と、前記凹凸層の前記第一面側又は前記第二面側に配置された反射層とを備え、
前記凹凸構造の凸面は、平面視で複数の帯状部からなる第一パターンを有し、
前記帯状部は、第一方向に沿った幅と、前記第一方向と直交する第二方向に沿った長さとを有し、前記幅は入射光の波長より小さく、前記複数の帯状部における前記長さの標準偏差は前記幅の標準偏差よりも大きい発色構造体。 - 前記反射層は、前記第一面側に配置されて、前記凹凸構造の表面形状に追従していることを特徴とする請求項1に記載の発色構造体。
- 前記反射層は、前記凹凸層の前記第二面側に配置されていることを特徴とする請求項1に記載の発色構造体。
- 前記凹凸層は、前記第一面と前記第二面との間の厚さが20nm以上1000nm以下の範囲であることを特徴とする請求項3に記載の発色構造体。
- 前記凹凸構造の凸面は、平面視で、前記第一パターンと、前記第一パターンと少なくとも一部が重なる第二パターンとを有して、第一パターンと第二パターンとの重なりで多段形状を有し、
前記第二パターンは、
平面視で複数の第二の帯状部からなり、前記第二の帯状部は前記第一方向に沿った幅と、前記第一方向と直交する前記第二方向に沿った長さと、を有し、
前記複数の第二の帯状部の前記第一方向での配置間隔が一定でなく、前記配置間隔の平均値が入射光の波長域における最小波長の1/2以上である請求項1乃至請求項4のいずれか1項に記載の発色構造体。 - 前記凹凸層を構成する材料は、可視光領域における屈折率が1.4以上3.0以下からなる複合体、または消衰係数が2以上6以下である無機化合物を含む複合体である請求項1乃至請求項5のいずれか一項に記載の発色構造体。
- 前記反射層を構成する材料は、金属、金属合金、および金属複合材料の中から選択された一つ以上の材料からなり、その選択した材料は、可視光領域における屈折率が0.2以上5.0以下、及び可視光領域における消衰係数が2以上6以下の一方又は両方を満足する請求項1乃至請求項6のいずれか1項に記載の発色構造体。
- 前記凹凸構造の表面形状に追従した干渉層を有する請求項1乃至請求項7のいずれか1項に記載の発色構造体。
- 前記干渉層を構成する材料は、前記凹凸層との屈折率差が0.2以上0.8以下となる化合物を含む請求項8に記載の発色構造体。
- 前記干渉層を構成する材料は、前記反射層との屈折率差が0.6以上1.5以下となる化合物を含む請求項8又は請求項9に記載の発色構造体。
- 請求項1乃至請求項10のいずれか1項に記載の発色構造体で構成された表示要素を有する表示体。
- 平面内に前記表示要素を複数有し、
その複数の前記表示要素から選択した2つの表示要素である第一表示要素および第二表示要素は、構成する各発色構造体が、同じ材料および膜厚の層構成を有し、且つ前記凹凸構造の凸部の高さが互いに異なる請求項11に記載の表示体。 - 請求項11または12に記載の表示体を備えた時計の文字板。
- 請求項11または12に記載の表示体を備えた自動車用部品。
- 請求項1乃至10のいずれか1項に記載された発色構造体の製造方法であって、
凹版が有する凹凸をナノインプリント法により樹脂に転写することで前記凹凸構造を形成する工程を有する発色構造体の製造方法。
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