JP2019007033A - 金属−炭素粒子複合材の製造方法 - Google Patents

金属−炭素粒子複合材の製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】高い熱伝導率を有する金属−炭素粒子複合材の製造方法を提供すること。【解決手段】金属−炭素粒子複合材は、炭素粒子１を含む塗工液５を金属箔10の塗工予定表面10aに塗工することにより金属箔10の塗工予定表面10aに炭素粒子層11が形成された塗工箔12を得る工程と、塗工箔12が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、積層体を焼結する工程と、を具備する。炭素粒子１の最長軸方向の平均長さは１００μｍよりも大きい。塗工箔12を得る工程では、グラビアロール31を用いたグラビア塗工方法により塗工液５を金属箔10の塗工予定表面10aに塗工する。グラビアロール31はその周面31aにグラビアセルとしての斜線型セル32が形成されたものである。斜線型セル32の幅は炭素粒子１の最長軸方向の平均長さの３倍以上である。【選択図】図２

Description

本発明は、金属マトリックスと金属マトリックス中に分散した炭素粒子とを含む金属−炭素粒子複合材の製造方法に関する。
なお、本明細書及び特許請求の範囲では、「アルミニウム」の語は、特に文中に示した場合を除いて、純アルミニウム及びアルミニウム合金の双方を含む意味で用いられ、また「銅」の語は、特に文中に示した場合を除いて、純銅及び銅合金の双方を含む意味で用いられる。
また本明細書では、説明の便宜上、塗工箔の積層方向を積層体及び複合材の厚さ方向と定義し、また、複合材の厚さ方向に対して垂直な面及びその方向をそれぞれ複合材の平面及び平面方向と定義する。
金属−炭素粒子複合材は一般に高い熱伝導性と低い線膨張特性を有している。
このような複合材の製造方法として、溶融したアルミニウムに炭素粒子としての炭素繊維を添加して撹拌混合する方法（溶湯撹拌法）、空隙を有する炭素成形体内に溶融したアルミニウムを押し込む方法（溶湯鍛造法）、アルミニウム粉末と炭素粉末を混合して加圧加熱焼結する方法（粉末冶金法）、アルミニウム粉末と炭素粉末を混合して押出加工する方法（粉末押出法）などが知られている。
しかしながら、これらの方法では、溶融したアルミニウム又はアルミニウム粉末を用いるので、製造作業が煩雑であるし、製造設備が大型化する。
特許第５１５０９０５号公報（特許文献１）は、シート状又はフォイル状の金属支持体上に炭素粒子としての炭素繊維を含有する皮膜が形成されたプリフォームを形成し、これを複数積み重ねて積層体を形成し、積層体を加熱圧接することでプリフォーム同士を一体化させることにより、金属−炭素粒子複合材としての金属基炭素粒子複合材を製造する方法を開示している。この方法では、得られる複合材において熱伝導率は炭素粒子が配向した一方向が高くなる傾向となる。
特許第４４４１７６８号公報（特許文献２）は、鱗状黒鉛粉末と所定の鱗状金属粉末との混合体を用いて焼結前駆体を形成し、焼結前駆体を加圧しながら焼結することにより、金属−炭素粒子複合材としての金属−黒鉛複合材を製造する方法を開示している。この方法では、製造コストが高いという問題がある。
特開２００６−１２３２号公報（特許文献３）は、結晶系カーボン材層と金属層とが積層され複合化された複合体をホットプレス焼結することにより、金属−炭素粒子複合材としての高熱伝導・低熱膨張複合材を製造する方法を開示している。この方法では、複合体の焼結条件の設定が難しいことが課題として考えられる。
金属−炭素粒子複合材を開示したその他の文献として、特開２０１５−２５１５８号公報（特許文献４）及び特開２０１５−２１７６５５号公報（特許文献５）がある。
特許第５１５０９０５号公報 特許第４４４１７６８号公報 特開２００６−１２３２号公報 特開２０１５−２５１５８号公報 特開２０１５−２１７６５５号公報
而して、ＳｉＣ等を用いた次世代半導体チップは高温動作が可能である。そのようなチップを冷却する冷却器の材料は、冷却器の冷却性能を高めるために、より高い熱伝導率（熱伝導性）を有していることが望ましい。
本発明は、上述した技術背景に鑑みてなされたもので、その目的は、高い熱伝導率を有する金属−炭素粒子複合材の製造方法を提供することにある。
本発明は以下の手段を提供する。
［１］ 炭素粒子を含む塗工液を金属箔の塗工予定表面に塗工することにより前記金属箔の前記塗工予定表面に炭素粒子層が形成された塗工箔を得る工程と、
前記塗工箔が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、
前記積層体を焼結する工程と、を具備し、
前記炭素粒子の最長軸方向の平均長さが１００μｍよりも大きく、
前記塗工箔を得る工程では、グラビアロールを用いたグラビア塗工方法により前記塗工液を前記金属箔の前記塗工予定表面に塗工し、
前記グラビアロールはその周面に斜線型セルが形成されたものであり、
前記斜線型セルの幅が前記炭素粒子の最長軸方向の平均長さの３倍以上に設定されている、金属−炭素粒子複合材の製造方法。
［２］ 前記グラビアロールの周方向に対する前記斜線型セルの傾斜角度が２５°〜６５°である前項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
［３］ 前記斜線型セルの深さが５０μｍ〜１ｍｍである前項１又は２記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
［４］ 前記斜線型セルは、傾斜方向が互いに反対の第１斜線型セル及び第２斜線型セルを含み、
前記グラビアロールの前記周面に、前記第１斜線型セルのグラビアパターン領域と前記第２斜線型セルのグラビアパターン領域とが存在している前項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
［５］ 前記グラビアロールの前記周面における前記第１斜線型セルのグラビアパターン領域面積と前記第２斜線型セルのグラビアパターン領域面積とが互いに等しい前項４記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
［６］ 前記炭素粒子として鱗片状黒鉛粒子が用いられる前項１〜５のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
［７］ 前記炭素粒子として炭素繊維が用いられる前項１〜５のいずれに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
［８］ 前記塗工液はバインダーを含むものであり、
前記バインダーとして、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルアルコール及びアクリル系樹脂からなる群より選択される少なくとも一種が用いられる前項１〜７のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
［９］ 前記金属箔がアルミニウム箔である前項１〜８のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
本発明は以下の効果を奏する。
前項１では、金属−炭素粒子複合材の製造方法は、塗工箔を得る工程と、積層体を形成する工程と、積層体を焼結する工程とを備えることにより、複合材を安価に製造することができる。
さらに、炭素粒子の最長軸方向の平均長さが１００μｍよりも大きいことにより、炭素粒子と金属マトリックスとの間の界面熱抵抗を小さくすることができる。
さらに、グラビアロールはその周面に斜線型セルが形成されたものであり、且つ、斜線型セルの幅が炭素粒子の最長軸方向の平均長さの３倍以上に設定されることにより、炭素粒子の塗工量が多くなるように塗工液を金属箔の塗工予定表面に塗工することができる。これにより、炭素粒子の塗工量が多い炭素粒子層を塗工予定表面に形成することができる。したがって、このような炭素粒子層が形成された塗工箔を用いて複合材を製造することにより、複合材の熱伝導率（熱伝導性）を高めることができる。
前項２では、金属箔の塗工予定表面に炭素粒子の塗工量が均一な炭素粒子層を確実に形成することができる。
前項３では、金属箔の塗工予定表面に炭素粒子の塗工量が多い炭素粒子層を確実に形成することができる。
前項４では、金属箔の塗工予定表面に炭素粒子層を確実に均一に形成することができる。
前項５では、金属箔の塗工予定表面に炭素粒子層をより一層確実に均一に形成することができる。
前項６では、炭素粒子として鱗片状黒鉛粒子が用いられることにより、複合材の熱伝導率を確実に高めることができる。
前項７では、炭素粒子として炭素繊維が用いられることにより、複合材の線膨張係数（線膨張特性）を確実に低くすることができる。
前項８では、バインダーとして、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルアルコール及びアクリル系樹脂からなる群より選択される少なくとも一種が用いられることにより、金属箔の塗工予定表面からの炭素粒子の脱落を確実に抑制することができるし、複合材中にバインダーが残留するのを確実に抑制することができる。
前項９では、金属箔がアルミニウム箔であることにより、複合材の軽量化を図ることができるし、複合材の加工性を高めることができる。
図１は、本発明の一実施形態に係る金属−炭素粒子複合材の製造方法の流れ図である。 図２は、塗工箔を得る工程を説明する概略図である。 図３は、炭素粒子の最長軸方向の長さを説明するための、幾つかの炭素粒子の形状の概略図である。 図４は、グラビアロールの概略図である。 図５は、同グラビアロールの周面に形成された斜線型セルを説明するためのグラビアロールの周面の概略拡大図である。 図６は、同斜線型セルの概略断面図である。 図７は、Ｗ／Ａｄ≧３の場合の説明図である。 図８は、Ｗ／Ａｄ＜３の場合の説明図である。 図９は、塗工箔の条材を切断するときの概略図である。 図１０は、積層体の概略正面図である。 図１１は、積層体を加圧加熱焼結装置により焼結する場合の概略図である。 図１２は、複合材の概略断面図である。 図１３は、積層体を、塗工箔の条材をロール状に複数回巻いて形成するときの概略図である。 図１４は、同積層体を押出加工装置のコンテナ内に装填した状態の概略図である。 図１５は、同押出加工装置により積層体を押出加工する途中の概略図である。 図１６は、冷却器の概略正面図である。 図１７は、グラビアロールが回転しているときのグラビアロール及び塗工液パンの概略正面図である。 図１８は、グラビアロールの第１変形例の概略正面図である。 図１９は、グラビアロールの第２変形例の概略正面図である。 図２０は、グラビアロールの第３変形例の概略正面図である。 図２１は、グラビアロールの第４変形例の概略正面図である。
次に、本発明の幾つかの実施形態について図面を参照して以下に説明する。
本発明の一実施形態に係る金属−炭素粒子複合材２０は、図１２に示すように、金属マトリックス２３と金属マトリックス２３中に分散した炭素粒子１とを含むものである。
炭素粒子１としては、天然黒鉛粒子、人造黒鉛粒子、炭素繊維などが用いられる。
天然黒鉛粒子としては、鱗片状黒鉛粒子などが用いられる。
人造黒鉛粒子としては、異方性黒鉛粒子、等方性黒鉛粒子、熱分解黒鉛粒子などが用いられる。
炭素繊維としては、繊維状の炭素粒子であれば使用することができ、具体的にはＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維及びカーボンナノファイバー（例：気相成長カーボンファイバー、カーボンナノチューブ）からなる群より選択される一種の炭素繊維又は二種以上の混合炭素繊維が用いられる。
ＰＡＮ系炭素繊維及びピッチ系炭素繊維のうち特にピッチ系炭素繊維を炭素繊維として用いることが望ましい。その理由は、ピッチ系炭素繊維の最長軸方向（即ち繊維方向）の熱伝導率がＰＡＮ系炭素繊維のそれよりも大きく、そのため、複合材２０の熱伝導率を確実に高めることができるからである。
複合材２０は、同図に示すように、炭素粒子１が金属マトリックス２３中に複合材２０の平面方向に分散した複数の炭素粒子分散層２１と、金属マトリックス２３で実質的に形成された複数の金属層２２とを積層状に備えている。
炭素粒子分散層２１と金属層２２は、複合材２０の厚さ方向の略全体に亘って交互に複数積層された状態に配列している。そしてこの状態で、複数の炭素粒子分散層２１と複数の金属層２２が接合一体化（詳述すると焼結一体化）されている。
なお図面では、炭素粒子１は、複合材２０中における炭素粒子１の配置を理解し易くするため大きく図示されている。
各炭素粒子分散層２１において、炭素粒子１は上述したように金属マトリックス２３中に複合材２０の平面方向に分散している。各金属層２２中には炭素粒子１は実質的に存在していない。
次に、本実施形態の複合材２０の製造方法について以下に説明する。
図１に示すように、複合材２０の製造方法は、金属箔１０の塗工予定表面１０ａに炭素粒子層１１が形成された塗工箔１２を得る工程Ｓ１（図２参照）と、塗工箔１２が複数積層された状態の積層体１５を形成する工程Ｓ２（図１０参照）と、積層体１５を焼結する工程Ｓ３（図１１参照）と、を含んでいる。
図２に示すように、塗工箔１２を得る工程Ｓ１では、塗工箔１２は所定の塗工液５を金属箔１０の塗工予定表面１０ａに塗工することにより得られる。
本実施形態では、金属箔１０として金属箔１０の帯状条材１０Ａ（即ち帯状の長尺な金属箔１０）が用いられている。
金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａは、金属箔１０の条材１０Ａの厚さ方向の両側の表面のうち少なくとも片側の表面であり、本実施形態では塗工予定表面１０ａは金属箔１０の条材１０Ａの厚さ方向の片側の表面である。
金属箔１０の金属材料は複合材２０の金属マトリックス２３を形成するものである。金属箔１０の種類は限定されるものではないが、金属箔１０はアルミニウム箔又は銅箔であることが望ましい。その理由は、複合材２０の熱伝導率を高めることができるからである。さらに、金属箔１０は特にアルミニウム箔であることが望ましい。その理由は、複合材２０の軽量化を図ることができるし、複合材２０の加工性を高めることができるからである。
金属箔１０がアルミニウム箔である場合、アルミニウム箔のアルミニウムの材質は限定されるものではなく、純アルミニウムであっても良いしアルミニウム合金であっても良く、例えば純度９９質量％以上の純アルミニウムがアルミニウム箔のアルミニウムとして用いられる。
金属箔１０の厚さは限定されるものではなく、５〜５００μｍであることが望ましい。金属箔１０の特に望ましい厚さの下限は１０μｍであり、金属箔１０の特に望ましい厚さの上限は５０μｍである。
塗工液５は、炭素粒子１を含むものであり、詳述すると、炭素粒子１とバインダー２とバインダー２用溶剤３とを混合状態に含有しているものである。炭素粒子１は塗工液５中に分散している。塗工液５中における炭素粒子１の分散状態は略均一である。
塗工液５は例えば次のようにして得られる。
すなわち、図２に示すように、塗工液５は、炭素粒子１とバインダー２と溶剤３とを混合容器４１内に入れこれらを撹拌混合器４２により撹拌混合することにより、得られる。なお必要に応じて、塗工液５には分散剤（図示せず）、表面調整剤（図示せず）などが添加される。
塗工液５中に含有させる炭素粒子１について、炭素粒子１の最長軸方向の平均長さを「Ａｄ」とすると、Ａｄは１００μｍよりも大きくなければならない（即ちＡｄ＞１００μｍ）。Ａｄが１００μｍよりも大きいことにより、複合材２０の内部において炭素粒子１と金属マトリックス２３との間の界面熱抵抗を小さくすることができ、これにより、複合材２０の熱伝導率を高めることができる。Ａｄの上限は限定されるものではなく、通常１ｍｍである。
炭素粒子１の最長軸方向の平均長さＡｄは次の方法により算出することができる。
ガラス板上に分散した多数の炭素粒子１の中から任意に選択した１００個の炭素粒子１をそれぞれ光学顕微鏡で観察し、図３に示すように、各炭素粒子１の最も長い方向の長さｄを測定する。そして、それらの算術平均値を炭素粒子１の最長軸方向の平均長さＡｄとする。
炭素粒子１として鱗片状黒鉛粒子を用いる場合、鱗片状黒鉛粒子の平均アスペクト比は限定されるものではない。しかるに、一般に鱗片状黒鉛粒子のアスペクト比が大きい方が鱗片状黒鉛粒子の熱伝導率は高いことから、複合材２０の熱伝導率を高めるためには鱗片状黒鉛粒子の平均アスペクト比はなるべく大きい方が望ましく、特に３０以上であることが望ましい。平均アスペクト比の望ましい上限は限定されるものではなく、例えば１００である。
炭素粒子１として炭素繊維を用いる場合、炭素粒子１の最長軸方向の平均長さＡｄとは炭素繊維の平均繊維長さを意味する。この場合、Ａｄの上限は１ｍｍであることが望ましい。その理由は、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａ内における炭素繊維の繊維方向が比較的ランダムになった状態で炭素粒子層１１を塗工予定表面１０ａに形成することができ、そのため、複合材２０の平面方向の熱伝導率及び線膨張係数についての異方性を確実に緩和できるからである。
炭素粒子１として炭素繊維を用いる場合、炭素繊維の繊維直径は限定されるものではなく、炭素繊維の平均繊維直径は例えば０．１ｎｍ〜２０μｍである。炭素繊維がＰＡＮ系炭素繊維及びピッチ系炭素繊維の少なくとも一方である場合には、炭素繊維は例えばチョップドファイバー及びミルドファイバーの少なくとも一方であってその平均繊維直径は５μｍ〜１５μｍであることの望ましい。炭素繊維が気相成長カーボンファイバーである場合、炭素繊維の平均繊維直径は例えば０．１ｎｍ〜２０μｍである。
バインダー２は、炭素粒子１に金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａへの付着力を付与して炭素粒子１が塗工予定表面１０ａから脱落するのを抑制するためのものである。バインダー２は通常、有機樹脂等の樹脂からなる。好ましくは、バインダー２として、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルアルコール又はアクリル系樹脂からなる群より選択される少なくとも一種を用いることが良い。その理由は、塗工予定表面１０ａからの炭素粒子１の脱落を確実に抑制することができるし、複合材２０中にバインダー２が残留するのを確実に抑制することができるからである。
溶剤３はバインダー２を溶解するものである。具体的には、溶剤３として、親水性溶剤（例：イソプロピルアルコール、水）、有機溶剤などを使用できる。
撹拌混合器４２としては、ディスパー、プラネタリーミキサー、ビーズミルなどを使用できる。
図２に示すように、塗工箔１２を得る工程Ｓ１では、塗工液５は、グラビアロール３１を用いたグラビア塗工方法により金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに金属箔１０の条材１０Ａの長さ方向に連続的に層状に塗工される。塗工液５がこのように塗工されることにより、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに炭素粒子層１１が形成された塗工箔１２の条材１２Ａが得られる。炭素粒子層１１は、塗工予定表面１０ａに層状に塗工された塗工液５からなるものであり、金属箔１０の条材１０Ａの長さ方向に連続的に塗工予定表面１０ａに形成されている。
本実施形態では、グラビア塗工方法は、金属箔１０の条材１０Ａを巻き出す巻出しロール３７ａと金属箔１０の条材１０Ａを巻き取る巻取りロール３７ｂとを用いたロールｔｏロール方式を採用している。
巻出しロール３７ａと巻取りロール３７ｂとの間には、グラビア塗工装置（例：グラビアコーター）３０と乾燥装置としての乾燥炉３８とが金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆに並んで設置されている。金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆは金属箔１０の条材１０Ａの長さ方向に設定されている。
グラビア塗工装置３０は、塗工液５をグラビア塗工方法により塗工するためのものであり、詳述するとダイレクトグラビア塗工装置（例：ダイレクトグラビアコーター）であり、上述のグラビアロール３１、バックアップロール３４、グラビアロール３１の周面３１ａに塗工液５を付着させる塗工液付着手段３６、ドクターブレード（スクレーパ）３５などを具備している。
塗工液付着手段３６は、塗工液容器としての塗工液パン３６ａを備えている。パン３６ａは塗工液５を収容している。パン３６ａ内の塗工液５中の炭素粒子１はその最長軸方向がランダムになるように塗工液５中に多数分散している。
グラビアロール３１の周面３１ａにはその周方向の全体に亘って所定のグラビアパターンを構成するグラビアセルが形成されている。当該グラビアセルの構成については後述する。そして、グラビアロール３１はその周面の周方向の一部がパン３６ａ内の塗工液５に接触した状態に配置されている。塗工液付着手段３６は、このように配置されたグラビアロール３１がその中心軸（Ｐ０、図４参照）を中心に回転することに伴い、塗工液５がグラビアロール３１の周面３１ａにその周方向に連続的に付着されるように構成されている。
さらに、グラビアロール３１は、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａ側に金属箔１０の条材１０Ａをその幅方向の全体に亘って横断する態様にして配置されている。本実施形態では、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａは金属箔１０の条材１０Ａの下表面である。したがって、グラビアロール３１は金属箔１０の条材１０Ａの下表面側に配置されている。バックアップロール３４は金属箔１０の条材１０Ａの上表面側にグラビアロール３１と対向して配置されている。
グラビアロール３１の回転方向は金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆと同じ方向に設定されている。グラビアロール３１の周速度は、通常、金属箔１０の条材１０Ａの送り速度と等しく設定される。金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆと平行な方向がグラビア塗工装置３０（詳述するとそのグラビアロール３１）による金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａへの塗工液５の塗工方向となる。
乾燥炉３８は、グラビア塗工装置３０のグラビアロール３１に対して金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆの下流側に設置されており、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに形成された炭素粒子層１１を加熱乾燥することで炭素粒子層１１に含まれる溶剤３等の液成分を炭素粒子層１１から蒸発除去するものである。
乾燥炉３８により炭素粒子層１１を加熱乾燥する温度及びその時間は限定されるものではなく、例えば、乾燥温度１００〜２００℃及び乾燥時間１〜１２０ｍｉｎである。
巻出しロール３７ａから巻き出された金属箔１０の条材１０Ａは、グラビア塗工装置３０のグラビアロール３１とバックアップロール３４との間と、乾燥炉３８とを順次通過したのち巻取りロール３７ｂに巻き取られる。
塗工液５は、金属箔１０の条材１０Ａがグラビアロール３１とバックアップロール３４との間を通過する際に、グラビアロール３１によって金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａにその幅方向の略全体に亘って層状に塗工される。これにより、上述したように、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに炭素粒子層１１が形成された塗工箔１２の条材１２Ａが得られる。
その後、塗工箔１２の条材１２Ａが乾燥炉３８を通過することによって炭素粒子層１１から溶剤３等の液成分が蒸発除去される。そして、塗工箔１２の条材１２Ａが巻取りロール３７ｂに巻き取られる。
グラビア塗工装置３０において、図４及び５に示すように、グラビアロール３１の周面３１ａにはその周方向の全体に亘ってグラビアセルとしての斜線型セル３２が整然と配列して形成されている。
斜線型セル３２はグラビアロール３１の周面３１ａに螺旋状に延びて形成されており、したがって斜線型セル３２はグラビアロール３１の周方向Ｑに対して傾斜している。隣り合う斜線型セル３２、３２間には隔壁部（土手部）３３が形成されており、この隔壁部３３によって各斜線型セル３２が仕切られている。
図４及び５中の符号「Ｐ」及び「Ｑ」はそれぞれグラビアロール３１の軸方向及び周方向を示している。図５中の符号「Ｗ」は斜線型セル３２の幅を示しており、符号「θ」はグラビアロール３１の周方向Ｑに対する斜線型セル３２の傾斜角度を示している。図６中の符号「Ｄ」は斜線型セル３２の深さを示している。
上述したようなグラビア塗工装置３０を用いた塗工液５の塗工方法では、図２に示すように、グラビアロール３１が回転することによりパン３６ａ内の塗工液５がグラビアロール３１の周面３１ａにその周方向Ｑに連続的に付着して斜線型セル３２内に入る。そして、グラビアロール３１の回転に伴い、グラビアロール３１の周面３１ａに付着した余分な塗工液５がドクターブレード３５により掻き取られ、その後、グラビアロール３１の周面３１ａが金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに当接することにより斜線型セル３２内の塗工液５が塗工予定表面１０ａに転写塗工される。その結果、炭素粒子層１１が塗工予定表面１０ａに形成される。
グラビアロール３１において、斜線型セル３２の幅Ｗは炭素粒子の最長軸方向の平均長さＡｄの３倍以上に設定されていることが望ましい。その理由について図７及び８を参照して以下に説明する。なお、これらの図では、塗工液５中に含有された炭素粒子１が図示されおり、塗工液５中のバインダー２、溶剤３などは図示されていない。
図８に示すように、もし斜線型セル３２の幅Ｗが炭素粒子１の最長軸方向の平均長さＡｄの３倍未満である場合（即ちＷ／Ａｄ＜３の場合）、斜線型セル３２の隔壁部３３のエッジ付近の炭素粒子１がドクターブレード３５で掻き取られると、斜線型セル３２内の塗工液５中の炭素粒子量が大幅に減少し、その結果、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａへの炭素粒子１の塗工量が大幅に減少する。
これに対し、図７に示すように、斜線型セル３２の幅Ｗが炭素粒子１の最長軸方向の平均長さＡｄの３倍以上である場合（即ちＷ／Ａｄ≧３の場合）、斜線型セル３２の隔壁部３３のエッジ付近の炭素粒子１がドクターブレード３５で掻き取られても、斜線型セル３２内の塗工液５中の炭素粒子量の減少量がＷ／Ａｄ＜３の場合よりも小さい。そのため、炭素粒子１の塗工量が多くなるように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工することができる。
斜線型セル３２の幅Ｗの上限は限定されるものではないが、３ｍｍ以下である（即ちＷ≦３ｍｍ）ことが望ましい。この場合、Ｗが大きいことによるドクターブレード３５の微振動の発生を確実に抑制することができる。そのため、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａへの塗工液５の塗工量のバラツキや塗工ムラの発生を確実に抑制することができ、これにより、塗工予定表面１０ａに炭素粒子１の塗工量が均一な炭素粒子層１１を確実に形成することができる。
グラビアロール３１の周方向Ｑに対する斜線型セル３２の傾斜角度θは限定されるものではないが、２５°〜６５°の範囲であることが望ましい。θがこの範囲であることにより、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに斜線型セル３２の塗工痕跡が発生するのを確実に抑制することができる。これにより、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに炭素粒子の塗工量が均一な炭素粒子層１１を確実に形成することができる。特に望ましいθは４５°である。
また、斜線型セル３２の深さＤは限定されるものではなく、通常、炭素粒子１を斜線型セル３２内に収容し得る深さであれば良いが、Ｄは５０μｍ〜１ｍｍの範囲であることが望ましい。その理由は次のとおりである。
炭素粒子１が例えば鱗片状黒鉛粒子であってその最長軸方向の平均長さＡｄが例えば１５０μｍでその平均アスペクト比が例えば３０である場合、鱗片状黒鉛粒子の最短軸方向の平均長さは５μｍであることから、Ｄは少なくとも５μｍであればこのような鱗片状黒鉛粒子を斜線型セル３２内に収容し得る。
しかしながら、一般に炭素粒子１を斜線型セル３２内に収容できても斜線型セル３２の深さＤが浅いと、炭素粒子１がドクターブレード３５で掻き取られ易くなる傾向がある。そのため、Ｄは５０μｍ以上であることが望ましい。一方、斜線型セル３２が深すぎると、斜線型セル３２内の炭素粒子１が金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに転写されにくくなる傾向がある。そのため、Ｄは１ｍｍ以下であることが望ましい。
したがって、Ｄは５０μｍ〜１ｍｍの範囲であることが望ましく、この場合、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに炭素粒子１の塗工量が多い炭素粒子層１１を確実に形成することができる。特に望ましいＤの下限は１００μｍであり、特に望ましいＤの上限は３００μｍである。
また、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａへの塗工液５の塗工量は限定されるものではない。特に、塗工液５は、炭素粒子１の塗工量が１５ｇ／ｍ２以上になるように金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工されることが望ましい。この場合、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに炭素粒子１の塗工量が多い炭素粒子層１１を確実に形成することができる。
さらに、塗工液５は炭素粒子１の塗工量が１００ｇ／ｍ２以下になるように金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工されることが望ましい。この場合、後述する積層体１５を焼結する工程Ｓ３において積層体１５を確実に焼結することができる。特に、塗工液５は炭素粒子１の塗工量が５０ｇ／ｍ２以下になるように塗工予定表面１０ａに塗工されることが望ましい。この場合、積層体１５を確実に良好に焼結することができる。
図９に示すように、積層体１５を形成する工程Ｓ２では、まず巻取りロール３７ｂから巻き解かれた塗工箔１２の条材１２Ａを切断機４５により所定形状に切断する。これにより、塗工箔１２の条材１２Ａから所定形状（例：略方形状）の塗工箔１２を複数切り出す。すなわち、各塗工箔１２は塗工箔１２の条材１２Ａを切断した切断片からなるものである。
次いで、図１０に示すように塗工箔１２を複数積層し、これにより塗工箔１２が複数積層された状態の積層体１５を形成する。積層体１５はプリフォーム（焼結素材）として用いられる。
積層体１５を形成するための塗工箔１２の積層枚数は限定されるものではなく、所望する複合材２０の厚さなどに対応して設定され、例えば１０〜１００００枚である。
積層体１５を焼結する工程Ｓ３では、積層体１５を加圧加熱焼結装置などによって所定の焼結雰囲気（例：非酸化雰囲気）中にて加熱することにより焼結し、これにより複数の塗工箔１２を一括して接合一体化（詳述すると焼結一体化）する。
積層体１５の焼結方法は、真空ホットプレス法、放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ法）、熱間静水圧焼結法（ＨＩＰ法）、押出法（後述する図１３〜１５参照）、圧延法などから選択される。なお、放電プラズマ焼結法はパルス通電焼結法とも呼ばれている。
具体的には、図１１に示すように、例えば、加圧加熱焼結装置（例：真空ホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置）５０の焼結室５１内に積層体１５を配置し、そして焼結装置５０によって所定の焼結雰囲気中にて積層体１５をその厚さ方向（即ち塗工箔１２の積層方向）に加圧しながら所定の焼結条件で加熱することにより積層体１５を焼結する。その結果、図１２に示した本実施形態の複合材２０が得られる。
積層体１５への加圧は、例えば、焼結装置５０に備えられた一対のパンチ５２、５２で積層体１５をその厚さ方向に挟んで加圧することにより行われる。
積層体１５を焼結するための積層体１５の加熱温度、即ち積層体１５の焼結温度は限定されるものではなく、通常、金属箔１０の金属材料の融点以下であり、特に、金属材料の融点と当該融点よりも約５０℃低い温度との間の温度に設定されることが望ましい。その理由は、積層体１５を確実に焼結できる（即ち複数の塗工箔１２を確実に接合一体化できる）からある。具体的には、金属箔１０が例えばアルミニウム箔である場合、積層体１５の焼結温度は５５０〜６２０℃に設定されることが望ましい。
積層体１５中に存在するバインダー２は、この工程Ｓ３において積層体１５の温度が略室温から積層体１５の焼結温度まで上昇するように積層体１５を加熱する途中で昇華又は分散等により消失して積層体１５から除去される。
この工程Ｓ３では、積層体１５が上述のように加熱されることにより、金属箔１０の金属材料の一部が炭素粒子層１１内に浸透して炭素粒子層１１内に存在する微細な空隙（例：炭素粒子層１１中の炭素粒子１間の隙間）に充填されて、当該空隙が略消滅する。これにより、複合材２０の密度が上昇するとともに複合材２０の強度が向上する。
また、金属箔１０の金属材料の一部が炭素粒子層１１内に浸透することによって、各炭素粒子層１１中の炭素粒子１は複合材２０の金属マトリックス２３中に複合材２０の平面方向に分散した状態になり、すなわち図１２に示すように各炭素粒子層１１は複合材２０の炭素粒子分散層２１になる。また、各金属箔１０は複合材２０の金属層２２になる。
したがって、複合材２０においては、炭素粒子分散層２１と金属層２２は、上述したように複合材２０の厚さ方向の略全体に亘って交互に複数積層された状態に配列する。
図１３〜１５は、積層体１５を形成する工程Ｓ２と積層体１５を焼結する工程Ｓ３を、上述の方法とは異なる方法で行う場合について説明する図である。
図１３に示した、積層体を形成する工程Ｓ２では、巻取りロール３７ｂから巻き解かれた塗工箔１２の条材１２Ａをロール状に複数回巻くことにより、塗工箔１２が複数積層された状態の積層体（ロール体）１５Ａを得る。この積層体１５Ａではその半径方向が塗工箔１２の積層方向に相当する。
次いで、図１４に示すように、積層体１５Ａを押出加工装置６０に備えられたコンテナ６１内に積層体１５Ａの軸方向が押出加工装置６０の押出方向Ｅと平行になるように装填する。なお、積層体１５Ａをコンテナ６１内に装填する前に、必要に応じて、積層体１５Ａの外周面を金属箔１０と同種の金属製外装体（図示せず）で覆って良いし、積層体１５Ａの軸方向の端面を金属箔１０と同種の金属製蓋体（図示せず）で覆っても良い。
次いで、図１５に示すように、積層体１５Ａを加熱しながら押出加工装置６０に備えられたステム６２によって押出方向Ｅに積層体１５Ａを押圧し、これにより、押出加工装置６０に備えられた押出ダイス６３の押出成形孔６４に積層体１５Ａを押し込んで押出成形孔６４から押し出す。積層体１５Ａは押出成形孔６４を通過する際にその半径方向（即ち塗工箔１２の積層方向）に加圧されながら焼結され、これにより複数の塗工箔１２が一括して接合一体化（焼結一体化）される。その結果、金属−炭素粒子複合材２０Ａが得られる。
この複合材２０Ａでは、複合材２０Ａ中に存在する炭素粒子１は複合材２０Ａの軸方向（即ち積層体１５Ａの押出方向Ｅ）に配向した状態に複合材２０Ａの金属マトリックス中に分散している。
上述した実施形態の複合材２０（２０Ａ）の製造方法では、塗工箔１２を得る工程Ｓ１と、積層体１５（１５Ａ）を形成する工程Ｓ２と、積層体１５（１５Ａ）を焼結する工程Ｓ３とを備えることにより、複合材２０（２０Ａ）を安価に製造することができる。
さらに、炭素粒子１の最長軸方向の長さＡｄが１００μｍよりも大きいことにより、炭素粒子１と金属マトリックス２３との間の界面熱抵抗を小さくすることができる。
さらに、グラビアロール３１はその周面３１ａにグラビアセルとしての斜線型セル３２が形成されたものであり、且つ、斜線型セル３２の幅Ｗが炭素粒子１の最長軸方向の平均長さＡｄの３倍以上に設定されることにより、炭素粒子１の塗工量が多くなるように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工することができる。そのため、炭素粒子１の塗工量が多い炭素粒子層１１を塗工予定表面１０ａに形成することができる。したがって、このような炭素粒子層１１が形成された塗工箔１２を用いて複合材２０（２０Ａ）を製造することにより、複合材２０（２０Ａ）の熱伝導率（特に複合材２０（２０Ａ）の平面方向の熱伝導率）を高めることができる。
さらに、斜線型セル３２の傾斜角度θが２５°〜６５°である場合には、炭素粒子１の塗工量が均一な炭素粒子層１１を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに確実に形成することができる。したがって、均一な熱伝導率を有する複合材２０（２０Ａ）を得ることができる。
さらに、斜線型セル３２の深さＤが５０μｍ〜１ｍｍである場合には、炭素粒子１の塗工量が多い炭素粒子層１１を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに確実に形成することができる。したがって、高い熱伝導率を有する複合材２０（２０Ａ）を確実に得ることができる。
上述した実施形態の複合材２０（２０Ａ）は、高い熱伝導率を有しているので、例えば、図１６に示すように、発熱体（二点鎖線で示す）７６を冷却する冷却器７０を構成する複数の冷却器構成層のうち少なくとも一つの構成層の材料として好適に使用可能である。同図の冷却器７０は詳述すると例えばパワーモジュール用冷却器である。
パワーモジュールは、例えば、ハイブリッドカー（ＨＥＶ）、電気自動車（ＥＶ）、電車などの車両に用いられたり、風力発電、太陽光発電などのエネルギー分野に用いられたりするものである。
冷却器７０は、複数の冷却器構成層として、配線層７１、絶縁層７２、緩衝層７３及び冷却層７４を備えている。そして、上から下へ順に、配線層７１、絶縁層７２、緩衝層７３及び冷却層７４が積層された状態でろう付け等の所定の接合手段によりこれらの層７１〜７４が接合一体化されている。
配線層７１の上面からなる搭載面７１ａには、発熱体７６として例えば発熱性素子がはんだ層７７（二点鎖線で示す）を介して接合されて搭載される。発熱性素子は半導体素子（例：パワー半導体チップ）などである。
絶縁層７２は電気絶縁性を有しており、通常、セラミックで形成されている。緩衝層７３は、冷却器７０に発生した熱応力等の応力を緩和するための層である。冷却層７４は、発熱性素子（発熱体７６）の熱を放散して発熱性素子の冷却するための層であり、例えば、複数の放熱フィン７４ａを有するヒートシンクからなる。
冷却器７０において、上述した実施形態の複合材２０（２０Ａ）は、詳述すると、上述した複数の構成層７１〜７４のうち絶縁層７２を除く構成層（即ち、配線層７１、緩衝層７３及び冷却層７４）からなる群より選択される少なくとも一つの構成層の材料として特に好適に使用可能である。
なお、同図の冷却器７０では、冷却器７０の構成を理解し易くするため、発熱性素子（発熱体７６）が搭載される冷却器７０の搭載面７１ａ側が冷却器７０の上側、その反対側が冷却器７０の下側とそれぞれ定義されている。
また本発明では、冷却器は、上述のパワーモジュール用のものであることに限定されるものではなく、その他に例えば電池用のものであっても良い。電池は、ハイブリッドカー（ＨＥＶ）、電気自動車（ＥＶ）、電車などの車両に用いられたり、風力発電、太陽光発電などのエネルギー分野に用いられたりするものである。
ここで、上述したグラビア塗工装置３０では、図４に示すように、グラビアロール３１の周面３１ａに形成された斜線型セル３２は、グラビアロール３１の周方向Ｑに対する傾斜方向が全て同じ方向に揃っているものである。この場合、グラビアロール３１が回転する前の状態のときにパン３６ａ内の塗工液５中に略均一に分散していた炭素粒子１は、図１７に示すように、グラビアロール３１が回転することに伴う斜線型セル３２のスクリュー作用によってグラビアロール３１の軸方向の一端側に移動し、その結果、塗工液５中の炭素粒子１の分散濃度が不均一になり易い。このような状態の塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工すると、炭素粒子１の塗工量が不均一な炭素粒子層１１が塗工予定表面１０ａに形成され易い。
そこで、炭素粒子１の塗工量が均一な炭素粒子層１１を塗工予定表面１０ａに確実に形成できるようにするため、グラビアロール３１として図１８〜２１にそれぞれ示したグラビアロール３１Ａ〜３１Ｄを用いることが望ましい。
これらのグラビアロール３１Ａ〜３１Ｄにおいて、いずれも、その周面３１ａにはグラビアロールの周方向Ｑに対する傾斜方向が互いに反対の第１斜線型セル３２ａ及び第２斜線型セル３２ｂが上述の斜線型セル３２として形成されている。したがって、その周面３１ａに第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａと第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂとが存在している。さらに、その周面３１ａにおける第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域面積と第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域面積とは互いに等しく設定されている。
各グラビアロールの斜線型セル３２の構成について以下に詳しく説明する。
図１８に示したグラビアロール３１Ａでは、第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａと第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂは、グラビアロール３１Ａの周面３１ａにその周方向に交互に配置されている。第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａの数と第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂの数はそれぞれ一つである。
図１９に示したグラビアロール３１Ｂでは、第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａと第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂは、グラビアロール３１Ｂの周面３１ａにその周方向に交互に配置されている。第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａの数と第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂの数はそれぞれ複数である。したがって、第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａと第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂは、詳述すると、グラビアロール３１Ｂの周面３１ａにその周方向に交互に複数配置されている。
図２０に示したグラビアロール３１Ｃでは、第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａと第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂは、グラビアロール３１Ｃの周面３１ａにその軸方向に交互に配置されている。第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａの数と第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂの数はそれぞれ一つである。
図２１に示したグラビアロール３１Ｄでは、第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａと第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂは、グラビアロール３１Ｄの周面３１ａにその軸方向に交互に配置されている。第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａの数と第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂの数はそれぞれ複数である。したがって、第１斜線型セル３２ａのグラビアパターン領域３２Ａと第２斜線型セル３２ｂのグラビアパターン領域３２Ｂは、詳述すると、グラビアロール３１Ｄの周面３１ａにその軸方向に交互に複数配置されている。
これらのグラビアロール３１Ａ〜３１Ｄを用いて塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定表面１０ａに塗工することにより、炭素粒子１の塗工量が均一な炭素粒子層１１を塗工予定表面１０ａに確実に形成することができ、そのため、均一な熱伝導率を有する複合材２０（２０Ａ）を確実に得ることができる。
以上で本発明の幾つかの実施形態について説明したが、本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で様々に変更可能である。
本発明では、塗工箔を得る工程において塗工箔が塗工される金属箔は、上記実施形態に示したような金属箔の条材であることが望ましいが、これに限定されるものではなく、その他に例えば条材状ではない金属箔（例：予め設定された長さ寸法及び幅寸法を有する略方形状の金属箔）であっても良い。
また本発明に係る複合材は、上記実施形態で示したようなパワーモジュール用冷却器の構成部材の材料として用いられるものに限定されるものではなく、その他に、照明機器、携帯・モバイル端末、ヒートスプレッダー、ヒートパイプ、電池モジュールなどの構成部材の材料としても用いることができる。
次に、本発明の具体的な実施例及び比較例を以下に示す。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。
＜実施例１＞
実施例１では、金属−炭素粒子複合材を次の手順で製造した。
炭素粒子としての鱗片状黒鉛粒子と、バインダーとしてのポリエチレンオキサイドの３質量％水溶液及びポリビニルアルコールの１０質量％水溶液と、溶剤としてのイソプロピルアルコール及び水と、分散剤と表面調整剤とを混合容器内に入れてディスパーによりこれらを撹拌混合して、塗工液を得た。塗工液の粘度は２５℃で１０００ｍＰａ・ｓであった。
鱗片状黒鉛粒子の最長軸方向の平均長さＡｄは１５０μｍであり、鱗片状黒鉛粒子の平均アスペクト比は３０であった。塗工液に含まれる鱗片状黒鉛粒子の含有量は、バインダーと鱗片状黒鉛粒子との合計質量に対して９０質量％であった。
アルミニウム箔（Ａｌ箔）の帯状条材の塗工予定表面に塗工液をロールｔｏロール方式のグラビアコーター（詳述するとダイレクトグラビアコーター）により塗工速度２ｍ／ｍｉｎで層状に塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に炭素粒子層（詳述すると鱗片状黒鉛粒子層）が形成された塗工箔の条材を得た。
アルミニウム箔の材質はＪＩＳ（日本工業規格）アルミニウム合金番号１Ｎ３０であり、その厚さは２０μｍ及びその幅は３００ｍｍであった。また、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面はアルミニウム箔の条材の厚さ方向の片側の表面であった。
そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより、炭素粒子層に含まれる溶剤等の液成分を炭素粒子層から蒸発除去した。炭素粒子層の鱗片状黒鉛粒子の塗工量は１５ｇ／ｍ２であった。
グラビアコーターはグラビアロールを備えたものであり、その構成は次のとおりであった。
グラビアロールの周面にはその周方向の全体に亘ってグラビアセルとしての斜線型セルが形成されている。斜線型セルはその傾斜方向が全て同じ方向に揃っているものであり、グラビアロールの周方向に対する斜線型セルの傾斜角度θは４５°であり、斜線型セルの幅Ｗは０．４５ｍｍであり、斜線型セルの深さＤは２００μｍであった。したがって、斜線型セルの幅Ｗ（０．４５ｍｍ）は鱗片状黒鉛粒子の最長軸方向の平均長さＡｄ（１５０μｍ）の３倍に相当する。
次いで、塗工箔の条材を正方形状（その寸法：縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ）に切断し、これにより塗工箔の条材から正方形状の塗工箔の複数切り出した。そして、塗工箔を２００枚積層することで積層体を形成した。
次いで、加圧加熱焼結装置としての放電プラズマ焼結装置（ＳＰＳ装置）により真空雰囲気中にて積層体をその厚さ方向（即ち塗工箔の積層方向）に加圧しながら所定の焼結条件で加熱することにより積層体を焼結した。これにより、金属−炭素粒子複合材としてのアルミニウム−鱗片状黒鉛粒子複合材を得た。複合材の厚さは約５ｍｍであった。
この焼結に適用した焼結条件は次のとおりであった。
焼結温度は６２０℃、焼結温度の保持時間（即ち焼結時間）は３時間、室温からの昇温速度は２０℃／ｍｉｎ、積層体への加圧力は２０ＭＰａ、真空度は３Ｐａであった。また、積層体を室温から焼結温度６２０℃まで加熱する途中で昇温を一旦停止することで、積層体からのバインダーの除去を行った。この際に適用したバインダーの除去条件は次のとおりであった。
バインダーを除去するための積層体の加熱温度は４５０℃、その保持時間は３０ｍｉｎであった。
複合材の焼結状態は良好であった。さらに、複合材は、金属マトリックスとしてのアルミニウムが鱗片状黒鉛粒子間に十分に浸透しており、複合材の内部に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
また、複合材の平面方向の熱伝導率は３４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも高かった。
また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用して冷却器を製作したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。
＜実施例２＞
実施例１で用いた塗工液と同じ塗工液を準備した。また実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔の条材を準備した。また次の構成のグラビアロールを備えたグラビアコーターを準備した。
グラビアロールの周面にはその周方向の全体に亘ってグラビアセルとしての斜線型セルが形成されている。斜線型セルはその傾斜方向が全て同じ方向に揃っているものであり、グラビアロールの周方向に対する斜線型セルの傾斜角度θは４５°であり、斜線型セルの幅Ｗは０．６０ｍｍであり、斜線型セルの深さＤは２００μｍであった。したがって、斜線型セルの幅Ｗ（０．６０ｍｍ）は鱗片状黒鉛粒子の最長軸方向の平均長さＡｄ（１５０μｍ）の４倍に相当する。
次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に塗工液を実施例１の塗工方法と同じ塗工方法で塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に炭素粒子層（詳述すると鱗片状黒鉛粒子層）が形成された塗工箔の条材を得た。
そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより、炭素粒子層に含まれる溶剤等の液成分を炭素粒子層から蒸発除去した。炭素粒子層の鱗片状黒鉛粒子の塗工量は２５ｇ／ｍ２であった。
次いで、塗工箔の条材を用いて実施例１と同じ方法により複合材を製造した。複合材の厚さは約６ｍｍであった。
複合材の焼結状態は良好であった。さらに、複合材は、金属マトリックスとしてのアルミニウムが鱗片状黒鉛粒子間に十分に浸透しており、複合材の内部に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
また、複合材の平面方向の熱伝導率は４１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも高かった。
また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用して冷却器を製作したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。
＜実施例３＞
炭素粒子として、最長軸方向の平均長さＡｄが３００μｍで平均アスペクト比が３０の鱗片状黒鉛粒子を用いて、実施例１と同じ方法により塗工液を得た。また、実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔の条材を準備した。また、次の構成のグラビアロールを備えたグラビアコーターを準備した。
グラビアロールの周面にはその周方向の全体に亘ってグラビアセルとしての斜線型セルが形成されている。斜線型セルはその傾斜方向が全て同じ方向に揃っているものであり、グラビアロールの周方向に対する斜線型セルの傾斜角度θは４５°であり、斜線型セルの幅Ｗは１．２０ｍｍであり、斜線型セルの深さＤは２００μｍであった。したがって、斜線型セルの幅Ｗ（１．２０ｍｍ）は鱗片状黒鉛粒子の最長軸方向の平均長さＡｄ（３００μｍ）の４倍に相当する。
次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に塗工液を実施例１の塗工方法と同じ塗工方法で塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に炭素粒子層（詳述すると鱗片状黒鉛粒子層）が形成された塗工箔の条材を得た。
そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより、炭素粒子層に含まれる溶剤等の液成分を炭素粒子層から蒸発除去した。炭素粒子層の鱗片状黒鉛粒子の塗工量は２５ｇ／ｍ２であった。
次いで、塗工箔の条材を用いて実施例１と同じ方法により複合材を製造した。複合材の厚さは約６ｍｍであった。
複合材の焼結状態は良好であった。さらに、複合材は、金属マトリックスとしてのアルミニウムが鱗片状黒鉛粒子間に十分に浸透しており、複合材の内部に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
また、複合材の平面方向の熱伝導率は４４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも高かった。
また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用して冷却器を製作したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。
＜実施例４＞
炭素粒子としての炭素繊維と、バインダーとしてのポリエチレンオキサイドの３質量％水溶液及びポリビニルアルコールの１０質量％水溶液と、溶剤としてのイソプロピルアルコール及び水と、分散剤と表面調整剤とを混合容器内に入れてディスパーによりこれらを撹拌混合し、これにより塗工液を得た。塗工液の粘度は２５℃で１０００ｍＰａ・ｓであった。
炭素繊維はピッチ系炭素繊維であり、炭素繊維の最長軸方向（即ち繊維方向）の平均長さＡｄは１５０μｍであり、炭素繊維の平均繊維直径は１０μｍであった。塗工液に含まれる炭素繊維の含有量は、バインダーと炭素繊維との合計質量に対して９０質量％であった。
また実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔の条材を準備した。また、次の構成のグラビアロールを備えたグラビアコーターを準備した。
グラビアロールの周面にはその周方向の全体に亘ってグラビアセルとしての斜線型セルが形成されている。斜線型セルはその傾斜方向が全て同じ方向に揃っているものであり、グラビアロールの周方向に対する斜線型セルの傾斜角度θは４５°であり、斜線型セルの幅Ｗは１．２０ｍｍであり、斜線型セルの深さＤは２００μｍであった。したがって、斜線型セルの幅Ｗ（１．２０ｍｍ）は炭素繊維の最長軸方向の平均長さＡｄ（１５０μｍ）の８倍に相当する。
次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に塗工液を実施例１の塗工方法と同じ塗工方法で塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に炭素粒子層（詳述すると炭素繊維層）が形成された塗工箔の条材を得た。
そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより、炭素粒子層に含まれる溶剤等の液成分を炭素粒子層から蒸発除去した。炭素粒子層の炭素繊維の塗工量は２５ｇ／ｍ２であった。
次いで、塗工箔の条材を用いて実施例１と同じ方法により金属−炭素粒子複合材としてのアルミニウム−炭素繊維複合材を製造した。複合材の厚さは約６ｍｍであった。
複合材の焼結状態は良好であった。また、複合材は、金属マトリックスとしてのアルミニウムが炭素繊維間に十分に浸透しており、複合材の内部に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
また、複合材の平面方向の熱伝導率は３００Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも高かった。
また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用して冷却器を製作したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。
＜実施例５＞
実施例１で用いた塗工液と同じ塗工液を準備した。また実施例２で用いたグラビアロールを備えたグラビアコーターを準備した。また、金属箔の条材として、次の構成の銅箔（Ｃｕ箔）の条材を準備した。
銅箔の材質は純銅であり、その厚さは２０μｍ及びその幅は３００ｍｍであった。また、銅箔の条材の塗工予定表面は銅箔の条材の厚さ方向の片側の表面であった。
次いで、銅箔の条材の塗工予定表面に塗工液を実施例２の塗工方法と同じ塗工方法で塗工し、これにより、銅箔の条材の塗工予定表面に炭素粒子層（詳述すると鱗片状黒鉛粒子層）が形成された塗工箔の条材を得た。
そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより、炭素粒子層に含まれる溶剤等の液成分を炭素粒子層から蒸発除去した。炭素粒子層の鱗片状黒鉛粒子の塗工量は２５ｇ／ｍ２であった。
次いで、塗工箔の条材を用いて実施例１と同じ方法により積層体を形成した。
次いで、放電プラズマ焼結装置により真空雰囲気中にて積層体をその厚さ方向（即ち塗工箔の積層方向）に加圧しながら所定の焼結条件で加熱することにより積層体を焼結した。これにより、金属−炭素粒子複合材としての銅−鱗片状黒鉛粒子複合材を得た。複合材の厚さは約６ｍｍであった。
この焼結に適用した焼結条件は次のとおりであった。
焼結温度は９００℃、焼結温度の保持時間は３時間、室温からの昇温速度は２０℃／ｍｉｎ、積層体への加圧力は２０ＭＰａ、真空度は３Ｐａであった。また、積層体を室温から焼結温度９００℃まで加熱する途中で昇温を一旦停止することで、積層体からのバインダーの除去を行った。この際に適用したバインダーの除去条件は次のとおりであった。
バインダーを除去するための積層体の加熱温度は４５０℃、その保持時間は３０ｍｉｎであった。
複合材の焼結状態は良好であった。さらに、複合材は、金属マトリックスとしての銅が鱗片状黒鉛粒子間に十分に浸透しており、複合材の内部に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
また、複合材の平面方向の熱伝導率は５１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、銅の熱伝導率よりも高かった。
また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用して冷却器を製作したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。
＜実施例６＞
実施例１で用いた塗工液と同じ塗工液を準備した。また実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔の条材を準備した。また、次の構成のグラビアロールを備えたグラビアコーターを準備した。
グラビアロールの周面にはその周方向の全体に亘ってグラビアセルとしての斜線型セルが形成されている。斜線型セルはその傾斜方向が全て同じ方向に揃っているものであり、グラビアロールの周方向に対する斜線型セルの傾斜角度θは４５°であり、斜線型セルの幅Ｗは３．００ｍｍであり、斜線型セルの深さＤは２００μｍであった。したがって、斜線型セルの幅Ｗ（３．００ｍｍ）は鱗片状黒鉛粒子の最長軸方向の平均長さＡｄ（１５０μｍ）の２０倍に相当する。
次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に塗工液を実施例１の塗工方法と同じ塗工方法で塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に炭素粒子層（詳述すると鱗片状黒鉛粒子層）が形成された塗工箔の条材を得た。
そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより、炭素粒子層に含まれる溶剤等の液成分を炭素粒子層から蒸発除去した。炭素粒子層の鱗片状黒鉛粒子の塗工量は３５ｇ／ｍ２であった。
次いで、塗工箔の条材を用いて実施例１と同じ方法により複合材を製造した。複合材の厚さは約７ｍｍであった。
複合材の焼結状態は良好であった。さらに、複合材は、金属マトリックスとしてのアルミニウムが鱗片状黒鉛粒子間に十分に浸透しており、複合材の内部に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
また、複合材の平面方向の熱伝導率は４４５Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも高かった。
また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用して冷却器を製作したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。
＜比較例１＞
実施例１で用いた塗工液と同じ塗工液を準備した。また実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔の条材を準備した。また、次の構成のグラビアロールを備えたグラビアコーターを準備した。
グラビアロールの周面にはその周方向の全体に亘ってグラビアセルとしての斜線型セルが形成されている。斜線型セルはその傾斜方向が全て同じ方向に揃っているものであり、グラビアロールの周方向に対する斜線型セルの傾斜角度θは４５°であり、斜線型セルの幅Ｗは０．３０ｍｍであり、斜線型セルの深さＤは２００μｍであった。したがって、斜線型セルの幅Ｗ（０．３０ｍｍ）は鱗片状黒鉛粒子の最長軸方向の平均長さＡｄ（１５０μｍ）の２倍に相当する。
次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に塗工液を実施例１の塗工方法と同じ塗工方法で塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に炭素粒子層（詳述すると鱗片状黒鉛粒子層）が形成された塗工箔の条材を得た。
そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより、炭素粒子層に含まれる溶剤等の液成分を炭素粒子層から蒸発除去した。炭素粒子層の鱗片状黒鉛粒子の塗工量は２ｇ／ｍ２であった。
次いで、塗工箔の条材を用いて実施例１と同じ方法により複合材を製造した。複合材の厚さは約４ｍｍであった。
複合材の焼結状態は良好であった。さらに、複合材は、金属マトリックスとしてのアルミニウムが鱗片状黒鉛粒子間に十分に浸透しており、複合材の内部に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
また、複合材の平面方向の熱伝導率は２５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりもやや高い程度であった。
また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用して冷却器を製作したところ、冷却器の冷却性能の大幅な改善は見られなかった。
＜比較例２＞
炭素粒子として、最長軸方向の平均長さＡｄが５０μｍで平均アスペクト比が３０の鱗片状黒鉛粒子を用いて、実施例１と同じ方法により塗工液を得た。また、実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔の条材を準備した。また、次の構成のグラビアロールを備えたグラビアコーターを準備した。
グラビアロールの周面にはその周方向の全体に亘ってグラビアセルとしての斜線型セルが形成されている。斜線型セルはその傾斜方向が全て同じ方向に揃っているものであり、グラビアロールの周方向に対する斜線型セルの傾斜角度θは４５°であり、斜線型セルの幅Ｗは０．１５ｍｍであり、斜線型セルの深さＤは２００μｍであった。したがって、斜線型セルの幅Ｗ（０．１５ｍｍ）は鱗片状黒鉛粒子の最長軸方向の平均長さＡｄ（５０μｍ）の３倍に相当する。
次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に塗工液を実施例１の塗工方法と同じ塗工方法で塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定表面に炭素粒子層（詳述すると鱗片状黒鉛粒子層）が形成された塗工箔の条材を得た。
そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより、炭素粒子層に含まれる溶剤等の液成分を炭素粒子層から蒸発除去した。炭素粒子層の鱗片状黒鉛粒子の塗工量は１５ｇ／ｍ２であった。
次いで、塗工箔の条材を用いて実施例１と同じ方法により複合材を製造した。複合材の厚さは約５ｍｍであった。
複合材の焼結状態は良好であった。さらに、複合材は、金属マトリックスとしてのアルミニウムが鱗片状黒鉛粒子間に十分に浸透しており、複合材の内部に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
また、複合材の平面方向の熱伝導率は２００Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも低かった。この原因は、鱗片状黒鉛粒子の最長軸方向の平均長さＡｄが小さいために鱗片状黒鉛粒子とアルミニウムマトリックスとの間の界面熱抵抗が大きくなったからと考えられる。
以上の結果を表１にまとめて示す。
Figure 2019007033
本発明は、金属マトリックスと金属マトリックス中に分散した炭素粒子とを含む金属−炭素粒子複合材の製造方法に利用可能である。
１：炭素粒子
５：塗工液
１０：金属箔
１０ａ：塗工予定表面
１１：炭素粒子層
１２：塗工箔
１５、１５Ａ：積層体
２０、２０Ａ：金属−炭素粒子複合材
３０：グラビア塗工装置
３１、３１Ａ〜３１Ｄ：グラビアロール
３１ａ：グラビアロールの周面
３２：斜線型セル
３２ａ：第１斜線型セル
３２Ａ：第１斜線型セルのグラビアパターン領域
３２ｂ：第２斜線型セル
３２Ｂ：第２斜線型セルのグラビアパターン領域
Ａｄ：炭素粒子の最長軸方向の平均長さ
Ｗ：斜線型セルの幅
Ｄ：斜線型セルの深さ
θ：斜線型セルの傾斜角度

Claims (9)

  1. 炭素粒子を含む塗工液を金属箔の塗工予定表面に塗工することにより前記金属箔の前記塗工予定表面に炭素粒子層が形成された塗工箔を得る工程と、
    前記塗工箔が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、
    前記積層体を焼結する工程と、を具備し、
    前記炭素粒子の最長軸方向の平均長さが１００μｍよりも大きく、
    前記塗工箔を得る工程では、グラビアロールを用いたグラビア塗工方法により前記塗工液を前記金属箔の前記塗工予定表面に塗工し、
    前記グラビアロールはその周面に斜線型セルが形成されたものであり、
    前記斜線型セルの幅が前記炭素粒子の最長軸方向の平均長さの３倍以上に設定されている、金属−炭素粒子複合材の製造方法。
  2. 前記グラビアロールの周方向に対する前記斜線型セルの傾斜角度が２５°〜６５°である請求項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
  3. 前記斜線型セルの深さが５０μｍ〜１ｍｍである請求項１又は２記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
  4. 前記斜線型セルは、傾斜方向が互いに反対の第１斜線型セル及び第２斜線型セルを含み、
    前記グラビアロールの前記周面に、前記第１斜線型セルのグラビアパターン領域と前記第２斜線型セルのグラビアパターン領域とが存在している請求項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
  5. 前記グラビアロールの前記周面における前記第１斜線型セルのグラビアパターン領域面積と前記第２斜線型セルのグラビアパターン領域面積とが互いに等しい請求項４記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
  6. 前記炭素粒子として鱗片状黒鉛粒子が用いられる請求項１〜５のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
  7. 前記炭素粒子として炭素繊維が用いられる請求項１〜５のいずれに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
  8. 前記塗工液はバインダーを含むものであり、
    前記バインダーとして、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルアルコール及びアクリル系樹脂からなる群より選択される少なくとも一種が用いられる請求項１〜７のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
  9. 前記金属箔がアルミニウム箔である請求項１〜８のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
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