JP6821409B2 - 金属−炭素粒子複合材の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、金属マトリックスと金属マトリックス中に分散した炭素粒子とを含む金属−炭素粒子複合材の製造方法に関する。

なお本明細書及び特許請求の範囲では、「アルミニウム」の語は、特に明示する場合を除き純アルミニウム及びアルミニウム合金の双方を含む意味で用いられ、また「銅」の語は、特に明示する場合を除き純銅及び銅合金の双方を含む意味で用いられる。

また本明細書及び特許請求の範囲では、鱗片状黒鉛粒子の厚さ方向に対して垂直な面及びその方向を、それぞれ鱗片状黒鉛粒子の平面及び平面方向と定義する。また、塗工箔の積層方向を複合材の厚さ方向と定義するとともに、複合材の厚さ方向に対して垂直な面及びその方向をそれぞれ複合材の平面及び平面方向と定義する。

金属−炭素粒子複合材は、一般に高い熱伝導性又は低い線膨張性を有している。

この複合材の製造方法として、溶融したアルミニウムに炭素粒子としての炭素繊維を添加して撹拌混合する方法（溶湯撹拌法）、空隙を有する炭素成形体内に溶融したアルミニウムを押し込む方法（溶湯鍛造法）、アルミニウム粉末と炭素粉末を混合して加圧加熱焼成する方法（粉末冶金法）、アルミニウム粉末と炭素粉末を混合して押出加工する方法（粉末押出法）などが知られている。

しかしながら、これらの方法では、溶融したアルミニウム又はアルミニウム粉末を用いるので、製造作業が煩雑であるし、製造設備が大型化する。

特許第５１５０９０５号公報（特許文献１）は、シート状又はフォイル状の金属支持体上に炭素粒子としての炭素繊維を含有する皮膜が形成されたプリフォームを形成し、これを複数積み重ねて積層体を形成し、積層体を加熱圧接することでプリフォーム同士を一体化させることにより、金属−炭素粒子複合材としての金属基炭素繊維複合材の製造方法を開示している。この方法では、得られる複合材において熱伝導率が高くなるのは炭素繊維が配列した一方向のみである。

特許第４４４１７６８号公報（特許文献２）は、鱗状黒鉛粉末と所定の鱗状金属粉末との混合体を用いて焼結前駆体を形成し、焼結前駆体を加圧しながら焼結することにより、金属−炭素粒子複合材としての金属−黒鉛複合材の製造方法を開示している。この方法では、製造時において金属粉末の取り扱いが難しいし、製造コストが高いという問題がある。

特開２００６−１２３２号公報（特許文献３）は、結晶性カーボン材層と金属層とが積層され複合化された複合体をホットプレス焼結することにより、金属−炭素粒子複合材としての高熱伝導・低熱膨張複合材の製造方法を開示している。この方法では、複合体の焼結が難しく、そのため、接合が不十分で接合界面のずれが生じ易いと考えられる。

金属−炭素粒子複合材を開示したその他の文献として、特開２０１５−２５１５８号公報（特許文献４）及び特開２０１５−２１７６５５号公報（特許文献５）がある。

特許第５１５０９０５号公報 特許４４４１７６８号公報 特開２００６−１２３２号公報 特開２０１５−２５１５８号公報 特開２０１５−２１７６５５号公報

而して、ＳｉＣ等を用いた次世代半導体チップは高温動作が可能である。そのようなチップを冷却する冷却器の材料は、冷却器の冷却性能を高めるために高い熱伝導性を有していることが望ましい。

本発明は、上述した技術背景に鑑みてなされたもので、その目的は、高い熱伝導性を有する金属−炭素粒子複合材の製造方法を提供することにある。

本発明は以下の手段を提供する。

［１］ 炭素粒子としての鱗片状黒鉛粒子とバインダとを含有する塗工液を金属箔の塗工予定面に塗工し乾燥することにより、前記金属箔の前記塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層が形成された塗工箔を得る工程と、
複数の前記塗工箔が積層された状態の積層体を形成する工程と、
前記積層体を加熱することにより前記複数の塗工箔を接合一体化する工程と、
を含み、
前記鱗片状黒鉛粒子の平均粒径は前記鱗片状黒鉛粒子の平面方向の円相当直径で１００μｍ以上であり、
前記塗工箔を得る工程では、前記塗工液を前記金属箔の前記塗工予定面に前記鱗片状黒鉛粒子の塗工量が０．１〜２２ｇ／ｍ^２になるように塗工する、金属−炭素粒子複合材の製造方法。

［２］ 前記塗工箔を得る工程では、前記塗工液を三本ロール型のオフセット印刷装置により塗工する前項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。

［３］ 前記塗工箔を得る工程では、前記塗工液をグラビア印刷装置により塗工し、
前記グラビア印刷装置は、周面に多数のカップ状セルが設けられたグラビアロールを備えるとともに、
前記セルの開口周縁に内接する円の直径が前記鱗片状黒鉛粒子の平均粒径の１．２〜２．５倍に設定されている前項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。

［４］ 前記金属箔はアルミニウム箔又は銅箔である前項１〜３のいずれかに記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。

本発明は以下の効果を奏する。

前項［１］では、金属−炭素粒子複合材の製造方法は、塗工箔を得る工程、積層体を形成する工程及び接合一体化する工程を含むことにより、金属−炭素粒子複合材を安価に製造できる。

さらに、鱗片状黒鉛粒子の平均粒径が鱗片状黒鉛粒子の平面方向の円相当直径で１００μｍ以上であることにより、鱗片状黒鉛粒子と金属マトリックスとの間の界面熱抵抗による熱伝導率の低下を抑制し得て複合材の熱伝導率を高めることができる。

さらに、塗工液を金属箔の塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子の塗工量が０．１〜２２ｇ／ｍ^２になるように塗工することにより、複合材の熱伝導率を確実に高めることができるし、鱗片状黒鉛粒子同士が重ならないように塗工液を金属箔の塗工予定面に塗工することができ、そのため複数の塗工箔を良好に接合一体化することができる。

前項［２］では、塗工液を三本ロール型のオフセット印刷装置により塗工することにより、鱗片状黒鉛粒子同士が重ならないように塗工液を金属箔の塗工予定面に容易に且つ確実に塗工することができる。そのため、複数の塗工箔を確実に良好に接合一体化することができる。

前項［３］では、グラビア印刷装置のグラビアロールのセルにおいて、セルの開口周縁に内接する円の直径が所定の範囲であることにより、鱗片状黒鉛粒子同士が重ならないように塗工液を金属箔の塗工予定面に確実に塗工することができる。そのため、複数の塗工箔を確実に良好に接合一体化することができる。

前項［４］では、金属箔がアルミニウム箔又は銅箔であることにより、複合材の熱伝導率を確実に高めることができる。

図１は、本発明の第１実施形態に係る金属−炭素粒子複合材の製造方法を示す流れ図である。 図２は、塗工箔を得る工程を説明する概略図である。 図３は、鱗片状黒鉛粒子の平均粒径を説明するための鱗片状黒鉛粒子の平面図である。 図４Ａは、三本ロール型のオフセット印刷装置の転写ロールの周面が金属箔の条材の塗工予定面に当接した状態を示す概略図である。 図４Ｂは、同転写ロールの周面が金属箔の条材の塗工予定面から離れた状態を示す概略図である。 図５Ａは、塗工箔の条材の概略断面図である。 図５Ｂは、図５Ａの塗工箔の条材の鱗片状黒鉛粒子の配列状態を示す概略平面図である。 図６Ａは、本発明の一参照形態に係る塗工箔の概略断面図である。 図６Ｂは、図６Ａの塗工箔の条材の鱗片状黒鉛粒子の配列状態を示す概略平面図である。 図７は、塗工箔の条材を切断するときの概略図である。 図８は、積層体の概略側面図である。 図９は、複数の塗工箔を加圧加熱焼結装置により接合一体化する場合の概略図である。 図１０は、複合材の概略断面図である。 図１１は、積層体を、塗工箔の条材をロール状に巻いて形成するときの概略図である。 図１２は、同積層体を押出加工装置のコンテナ内に装填した状態の概略図である。 図１３は、同押出加工装置により積層体を押出加工する途中の概略図である。 図１４は、グラビア印刷装置により塗工液を金属箔の条材の塗工予定面に塗工する場合の概略図である。 図１５Ａは、同グラビア印刷装置のグラビアロールの周面における格子型セルの配列状態を示す平面図である。 図１５Ｂは、図１５Ａの格子型セルの形状を示す斜視図である。 図１６Ａは、同グラビア印刷装置のグラビアロールの周面におけるピラミッド型セルの配列状態を示す平面図である。 図１６Ｂは、図１６Ａのピラミッド型セルの形状を示す斜視図である。 図１７Ａは、同グラビア印刷装置のグラビアロールの周面における亀甲型セルの配列状態を示す平面図である。 図１７Ｂは、図７５Ａの亀甲型セルの形状を示す斜視図である。 図１８Ａは、同グラビア印刷装置のグラビアロールの周面における円型セルの配列状態を示す平面図である。 図１８Ｂは、図１８Ａの円型セルの形状を示す斜視図である。 図１９は、Ｄ／ｄ＜１．２の場合の説明図である。 図２０Ａは、１．２≦Ｄ／ｄ≦２．５の場合の説明図である。 図２０Ｂは、図２０Ａの場合における塗工箔の条材を示す概略断面図である。 図２１Ａは、２．５＜Ｄ／ｄ≦の場合の説明図である。 図２１Ｂは、図２１Ａの場合のおける塗工箔の条材を示す概略断面図である。 本発明の一実施形態に係るパワーモジュール用冷却器の概略正面図である。

次に、本発明の幾つかの実施形態について図面を参照して以下に説明する。

本発明の第１実施形態に係る金属−炭素粒子複合材６０は、図１０に示すように、金属マトリックス６３と金属マトリックス６３中に分散した炭素粒子としての鱗片状黒鉛粒子１とを含むものであり、詳述すると金属−鱗片状黒鉛粒子複合材である。

複合材６０は、鱗片状黒鉛粒子１が金属マトリックス６３中に複合材６０の平面方向に分散した複数の鱗片状黒鉛粒子分散層６１と、金属マトリックス６３で形成された複数の金属層６２と、を積層状に備えている。

鱗片状黒鉛粒子分散層６１と金属層６２は、複合材６０の厚さ方向の全体に亘って交互に積層された状態に配列している。そして、複数の鱗片状黒鉛粒子分散層６１と複数の金属層６２が接合一体化されている。

なお図面では、鱗片状黒鉛粒子１は、複合材６０中における鱗片状黒鉛粒子１の配置を理解し易くするため円盤状に且つ大きく示されている。

各鱗片状黒鉛粒子分散層６１において、鱗片状黒鉛粒子１は上述したように金属マトリックス６３中に複合材６０の平面方向に分散しており複合材６０の厚さ方向には殆ど分散していない。各金属層６２中には鱗片状黒鉛粒子１は実質的に存在していない。

図１に示すように、複合材６０の製造方法は、金属箔１０の塗工予定面１０ａに鱗片状黒鉛粒子層１１が形成された塗工箔１２を得る工程Ｓ１（図２参照）と、複数の塗工箔１２が積層された状態の積層体１５を形成する工程Ｓ２（図８参照）と、積層体１５を加熱することにより複数の塗工箔１２を接合一体化する工程Ｓ３（図９参照）と、を含む。

図２に示すように、塗工箔１２を得る工程Ｓ２では、塗工箔１２は、所定の塗工液５を金属箔１０の塗工予定面１０ａに塗工し乾燥することにより得られる。

金属箔１０の金属材料は複合材６０の金属マトリックス６３を形成するものである。金属箔１０の種類は限定されるものではないが、金属箔１０はアルミニウム箔又は銅箔であることが望ましい。その理由は、アルミニウム箔と銅箔は高い熱伝導率を有しており、そのため、得られる複合材６０の熱伝導率を高めることができるからである。

金属箔１０の厚さは限定されるものではなく、５〜５００μｍであることが望ましく、１０〜５０μｍであることが特に望ましい。

本第１実施形態では、金属箔１０として金属箔１０の帯状条材１０Ａ（即ち帯状の長尺な金属箔１０）が用いられている。

本第１実施形態では、塗工液５が塗工される金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａは、金属箔１０の条材１０Ａの厚さ方向の両側の表面のうち片側の表面である。

塗工液５は、鱗片状黒鉛粒子１とバインダ２とバインダ２用溶剤３とを混合状態に含有するものであり、例えば次のようにして得られる。

すなわち、図２に示すように、塗工液５は、鱗片状黒鉛粒子１とバインダ２と溶剤３とを混合容器４１内に入れこれらを撹拌混合器４２により撹拌混合することにより、得られる。なお必要に応じて、塗工液５には分散剤（図示せず）、表面調整剤（図示せず）などが添加される。

鱗片状黒鉛粒子１としては例えば鱗片状黒鉛粉末を使用できる。

図３に示すように、鱗片状黒鉛粒子１の平均粒径を「ｄ」とすると、ｄは１００μｍ以上でなければならない。その理由は、ｄが１００μｍ以上であることにより複合材６０の内部において鱗片状黒鉛粒子１と金属マトリックス６３との間の界面熱抵抗を確実に小さくすることができ、これにより複合材６０の熱伝導率を確実に高めることができるからである。ｄの上限は限定されるものではないが１０００μｍであることが望ましい。その理由は、塗工液５の塗工時における鱗片状黒鉛粒子１の割れを確実に抑制できるからである。

鱗片状黒鉛粒子１の平均アスペクト比は限定されるものではない。しかるに、一般に鱗片状黒鉛粒子１のアスペクト比が大きい方が鱗片状黒鉛粒子１の熱伝導率は高いことから、鱗片状黒鉛粒子１の平均アスペクト比はなるべく大きい方が望ましく、３０以上であることが特に望ましい。平均アスペクト比の望ましい上限は限定されるものではないが１００であることが望ましい。その理由は、塗工液の塗工時における鱗片状黒鉛粒子１の割れを確実に抑制できるからである。

ここで、本実施形態において、鱗片状黒鉛粒子１の粒径とは、電子顕微鏡等の観察手段で観察される鱗片状黒鉛粒子１の平面方向の円相当直径を意味する。鱗片状黒鉛粒子１の平均粒径ｄは、多数の鱗片状黒鉛粒子１の中から任意に選択された１００個の鱗片状黒鉛粒子１の粒径の算術平均で算出される。また、鱗片状黒鉛粒子１の厚さは電子顕微鏡等の観察手段で観察して測定される。鱗片状黒鉛粒子１の平均厚さは、多数の鱗片状黒鉛粒子１の中から任意に選択された１００個の鱗片状黒鉛粒子１の厚さの算術平均で算出される。鱗片状黒鉛粒子１の平均アスペクト比は鱗片状黒鉛粒子１の「平均粒径／平均厚さ」により算出される。

バインダ２は、鱗片状黒鉛粒子１に金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａへの付着力を付与して鱗片状黒鉛粒子１が塗工予定面１０ａから脱落するのを抑制するためのものである。バインダ２は通常、有機樹脂等の樹脂からなる。具体的には、バインダ２として、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルアルコール、アクリル系樹脂などを使用できる。

溶剤３はバインダ２を溶解するものである。具体的には、溶剤３として、親水性溶剤（例：イソプロピルアルコール、水）、有機溶剤などを使用できる。

撹拌混合器４２としては、ディスパー、プラネタリーミキサー、ビーズミルなどを使用できる。

塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに塗工するための塗工方法は限定されるものではない。好ましくは、塗工液５の塗工は、図２に示すように、金属箔１０の条材１０Ａを巻き出す巻出しロール３１と金属箔１０の条材１０Ａを巻き取る巻取りロール３２とを用いたロールｔｏロール方式により行われる。

さらに、同図では、巻出しロール３１と巻取りロール３２との間に、三本ロール型のオフセット印刷装置２０と乾燥装置としての乾燥炉３５とが金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆに並んで設置されている。

オフセット印刷装置２０は、塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに塗工するものであり、三本ロールとして、インキロール２１、転写ロール２２及びバックアップロール２３を備えており、更に、インキパンとしての塗工液パン２５などを備えている。

インキロール２１はその周面２１ａの周方向の一部が塗工液パン２５内の塗工液５に漬けられた状態に配置されている。転写ロール２２の周面２２ａは平滑に形成されている。転写ロール２２の回転方向は金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆと同じ方向に設定されている。バックアップロール２３は転写ロール２２と対向して配置されている。

オフセット印刷装置２０では、パン２５内の塗工液５は、インキロール２１の回転によりインキロール２１の周面２１ａから転写ロール２２の周面２２ａに供給付着されたのち転写ロール２２の回転により金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに転写塗工される。

乾燥炉３５は、オフセット印刷装置２０に対して金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆの下流側に設置されており、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに塗工された塗工液５を加熱乾燥することで塗工液５中の溶剤３を塗工液５から蒸発除去するものである。

巻出しロール３１から巻き出された金属箔１０の条材１０Ａは、オフセット印刷装置２０の転写ロール２２とバックアップロール２３との間と、乾燥炉３５とを順次通過したのち巻取りロール３２に巻き取られる。

塗工液５は、金属箔１０の条材１０Ａが転写ロール２２とバックアップロール２３との間を通過する際に、転写ロール２２によって金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａにその幅方向の略全体に亘って塗工される。

その後、塗工予定面１０ａに塗工された塗工液５は、乾燥炉３５を通過することによって塗工液５から溶剤３が蒸発除去される。これにより、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａにその略全体に亘って鱗片状黒鉛粒子層１１が形成され、すなわち塗工箔１２の条材１２Ａが得られる。

上述したような三本ロール型のオフセット印刷装置２０による塗工液５の塗工方法では、図４Ａに示すように転写ロール２２の周面２２ａが金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに当接したとき、転写ロール２２の周面２２ａ上の塗工液５が塗工予定面１０ａに付着する。そして、転写ロール２２の周面２２ａが塗工予定面１０ａから離れることにより、図４Ｂに示すように塗工液５が塗工予定面１０ａに転写塗工される。その際に図４Ｂ、５Ａ及び５Ｂに示すように塗工液５中の鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５が塗工予定面１０ａに塗工されることが望ましい。その理由について図６Ａ及び６Ｂを参照して以下に説明する。

これらの図に示すように、鱗片状黒鉛粒子１同士が重なった状態で塗工液５が塗工予定面１０ａに塗工された場合、塗工液５を乾燥炉（乾燥装置）３５により乾燥することにより、鱗片状黒鉛粒子１同士が重なった状態の鱗片状黒鉛粒子層１１０が塗工予定面１０ａに形成される。このような鱗片状黒鉛粒子層１１０を有する塗工箔１２０の条材１２０Ａでは、接合一体化する工程Ｓ３において複数の塗工箔１２０を良好に接合一体化することが非常に困難である。そこで、複数の塗工箔を良好に接合一体化できるようにするため、図４Ｂ、５Ａ及び５Ｂに示すように塗工液５中の鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５が塗工予定面１０ａに塗工されることが良い。

また、塗工液５は、鱗片状黒鉛粒子１の塗工量が０．１〜２２ｇ／ｍ^２になるように塗工予定面１０ａに塗工されることが望ましい。その理由は次のとおりである。

鱗片状黒鉛粒子１の塗工量が０．１ｇ／ｍ^２未満の場合、鱗片状黒鉛粒子１による複合材６０の熱伝導率を高める効果が小さい。

鱗片状黒鉛粒子１の塗工量が２２ｇ／ｍ^２を超える場合、鱗片状黒鉛粒子１同士が重なるように塗工液５が塗工予定面１０ａに塗工される虞がある。すなわち、鱗片状黒鉛粒子１の厚さが一般に１０μｍ以下であり、またその比重が一般に約２．２であり、また同一直径の円（鱗片状黒鉛粒子１の形状をその平面視で円とみなした場合）の平面最密配置の充填率が約９０％であることから、鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５を塗工予定面１０ａに塗工し得る鱗片状黒鉛粒子１の塗工量の上限は約２２ｇ／ｍ^２である。

したがって、鱗片状黒鉛粒子１の塗工量が０．１〜２２ｇ／ｍ^２になるように塗工液５が塗工予定面１０ａに塗工されることにより、複合材６０の熱伝導率を確実に高めることができるし、鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５を塗工予定面１０ａに確実に塗工することができ、そのため複数の塗工箔１２を良好に接合一体化することができる。

さらに、塗工液５の塗工が三本ロール型のオフセット印刷装置２０により行われることにより、鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５を塗工予定面１０ａに容易に且つ確実に塗工することができる。その理由は次のとおりである。

すなわち、三本ロール型のオフセット印刷装置２０では、インキロール２１の周面２１ａから転写ロール２２の周面２２ａに付着する塗工液５の量は、インキロール２１の周面２１ａに付着した塗工液５の量よりも少なく、また、インキロール２１−転写ロール２２間の加圧条件を変更することにより容易に調節可能である。このことから、インキロール２１の周面２１ａに付着する塗工液５の量と、インキロール２１−転写ロール２２間の加圧条件とをそれぞれ適切に調節することにより、塗工液５を塗工予定面１０ａに薄く塗工することができる。そのため、鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５を塗工予定面１０ａに容易に且つ確実に塗工することができる。

また、鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５を確実に塗工するには、塗工装置として、後述するグラビア印刷装置２２０を用いても良い。

一方、その他の一般的な塗工装置として、インクジェット、ナイフコーター、ダイコーター、スプレーコーター、カーテンコーター等が知られているが、このような塗工装置では、フィラーとしての鱗片状黒鉛粒子１が大きすぎるため、塗工液５を塗工予定面１０ａに薄く塗工することが困難であり、その結果、鱗片状黒鉛粒子１同士が重なるように塗工液５が塗工され易い。したがって、鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５を塗工するには、塗工装置として、上述した三本ロール型のオフセット印刷装置２０又は後述するグラビア印刷装置２２０を用いることが望ましい。

図７に示すように、積層体１５を形成する工程Ｓ２では、巻取りロール３２から巻き解られた塗工箔１２の条材１２Ａを切断機３９により所定形状に切断する。これにより、塗工箔１２の条材１２Ａから所定形状（例：略四角形状）の塗工箔１２を複数切り出す。

次いで、図８に示すように複数の塗工箔１２を積層することにより、複数の塗工箔１２が積層された状態の積層体１５を形成する。この積層体１５はプリフォーム（焼結素材）として用いられるものである。

積層体１５を形成するための塗工箔１２の積層枚数は限定されるものではなく、所望する複合材６０の厚さなどに対応して設定され、例えば１０〜１０００枚である。

接合一体化する工程Ｓ３では、積層体１５を加圧加熱焼結装置などによって所定の焼結雰囲気（例：非酸化雰囲気）中にて加熱することにより焼結し、これにより複数の塗工箔１２を一括して接合一体化（詳述すると焼結一体化）する。

積層体１５の焼結方法は、真空ホットプレス法、放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ法）、熱間静水圧焼結法（ＨＩＰ法）、押出法（図１１〜１３参照）、圧延法などから選択される。なお、放電プラズマ焼結法はパルス通電焼結法とも呼ばれている。

具体的には、図９に示すように、例えば、加圧加熱焼結装置（例：真空ホットプレス装置、放電プラズマ焼結装置）５０の焼結室５１内に積層体１５を配置し、そして焼結装置５０によって所定の焼結雰囲気中にて積層体１５を塗工箔１２の積層方向（即ち積層体１５の厚さ方向）に加圧しながら所定の焼結条件で加熱することにより積層体１５を焼結し、これにより複数の塗工箔１２を一括して接合一体化（焼結一体化）する。その結果、図１０に示した本第１実施形態の複合材６０が得られる。

積層体１５への加圧は、例えば、焼結装置５０に備えられた一対のパンチ５２、５２で積層体１５をその厚さ方向に挟んで加圧することにより行われる。

積層体１５を焼結するための積層体１５の加熱温度、即ち積層体１５の焼結温度は限定されるものではなく、通常、金属箔１０の金属材料の融点以下であり、特に、金属材料の融点と当該融点よりも約５０℃低い温度との間の温度に設定されることが望ましい。その理由は、積層体１５を確実に焼結できる（即ち複数の塗工箔１２を確実に接合一体化できる）からある。具体的には、金属箔１０が例えばアルミニウム箔である場合、積層体１５の焼結温度は５５０〜６２０℃に設定されることが望ましい。

ここで、積層体１５の焼結温度とは、複数の塗工箔１２を接合一体化する温度（即ち複数の塗工箔１２を焼結一体化する温度）を意味する。

積層体１５中に存在するバインダ２は、この工程Ｓ３において積層体１５の温度が略室温から積層体１５の焼結温度まで上昇するように積層体１５を加熱する途中で昇華又は分散等により消失して積層体１５から除去される。

この工程Ｓ３では、積層体１５が上述のように加熱されることにより、金属箔１０の金属材料の一部が鱗片状黒鉛粒子層１１内に浸透して鱗片状黒鉛粒子層１１内に存在する微細な空隙（例：鱗片状黒鉛粒子層１１中の鱗片状黒鉛粒子１間の隙間）に充填されて、当該空隙が略消滅する。これにより、複合材６０の密度が上昇するとともに複合材６０の強度が向上する。

また、金属箔１０の金属材料の一部が鱗片状黒鉛粒子層１１内に浸透することによって、鱗片状黒鉛粒子層１１中の鱗片状黒鉛粒子１は複合材６０の金属マトリックス６３中に複合材６０の平面方向に分散した状態になり、すなわち図１０に示すように鱗片状黒鉛粒子層１１は複合材６０の鱗片状黒鉛粒子分散層６１になる。また、金属箔１０は複合材６０の金属層６２になる。

したがって、複合材６０においては、鱗片状黒鉛粒子分散層６１と金属層６２は、上述したように複合材３０の厚さ方向の全体に亘って交互に積層された状態に配列する。

図１１〜１３は、積層体を形成する工程Ｓ２と接合一体化する工程Ｓ３を、上記第１実施形態で示した方法とは異なる方法で行う場合について説明する図である。

図１１に示した積層体１５０を形成する工程Ｓ２では、巻取りロール３２から巻き解かれた塗工箔１２の条材１２Ａをロール状に複数回巻くことにより、複数の塗工箔１２が積層された状態の積層体（ロール体）１５０を得る。この積層体１５０ではその半径方向が複数の塗工箔１２の積層方向に相当する。

次いで、図１２に示すように、積層体１５０を押出加工装置７０に備えられたコンテナ７１内に積層体１５０の軸方向が押出加工装置７０の押出方向Ｅと平行になるように装填する。なお、積層体１５０をコンテナ７１内に装填する前に、必要に応じて積層体１５０の外周面を金属製外装体（図示せず）で覆って良いし、積層体１５０の軸方向の端面を金属製蓋体（図示せず）で覆っても良い。

次いで、図１３に示すように、積層体１５０を加熱しながら押出加工装置７０に備えられたステム７２によって押出方向Ｅに押圧し、これにより、押出加工装置７０に備えられた押出ダイス７３の押出成形孔７４に積層体１５０を押し込んで押し出す。積層体１５０は押出成形孔７４を通過する際にその半径方向（即ち複数の塗工箔１２の積層方向）に加圧されて焼結され、これにより複数の塗工箔１２が一括して接合一体化（焼結一体化）される。その結果、本第２実施形態の複合材１６０が得られる。

この複合材１６０では、複合材１６０内に存在する鱗片状黒鉛粒子１は複合材１６０の軸方向（即ち積層体１５０の押出方向Ｅ）に配向した状態に複合材１６０の金属マトリックス中に分散する。

図１４〜２１Ｂは、塗工箔１２を得る工程Ｓ２を、上記第１実施形態で示した方法とは異なる方法で行う場合について説明する図である。

図１４に示した塗工箔１２を得る工程Ｓ２では、塗工液５をロールｔｏロール方式のグラビア印刷装置２２０により金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに塗工する。

グラビア印刷装置２２０は、詳述するとダイレクトグラビア印刷装置であり、巻出しロール（図２参照、３１）と巻取りロール（図２参照、３２）との間に設置されている。

グラビア印刷装置２２０は、グラビアロール２２１及びバックアップロール２２３を備えており、更に、インキパンとしての塗工液パン２２５、ドクターブレード２２７などを備えている。

グラビアロール２２１はグラビア版面としての周面２２１ａを有している。周面２２１ａにはその略全体に亘って多数のカップ状セル（凹部）２２２が整然と配列して設けられている（図１５Ａ、１６Ａ、１７Ａ、１８Ａ参照）。隣り合うセル２２２、２２２間には隔壁部２２１ｂが形成されており、隔壁部２２１ｂによって各セル２２２が仕切られている。

グラビアロール２２１はその周面２２１ａの周方向の一部が塗工液パン２２５内の塗工液５に漬けられた状態に配置されている。グラビアロール２２１の回転方向は金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆと同じ方向に設定されている。バックアップロール２２３はグラビアロール２２１に対向して配置されている。

グラビアロール２２１が回転することにより、グラビアロール２２１の周面２２１ａにパン２２５内の塗工液５が付着して各セル２２２内に塗工液５が入る。そして、グラビアロール２２１の周面２２１ａに付着した余分な塗工液５がドクターブレード２２７により掻き取られ、その後、グラビアロール２２１の周面２２１ａが巻出しロール（図２参照、３１）から巻き出された金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに当接することにより、セル２２２内の塗工液５が塗工予定面１０ａに転写される。その結果、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａにその略全体に亘って塗工液５が塗工される。

その後、塗工液５が乾燥装置（図２参照、３５）により乾燥される。これにより、金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに鱗片状黒鉛粒子層１１が形成された塗工箔１２の条材１２Ａが得られる。そして、塗工箔１２の条材１２Ａが巻取りロール（図２参照、３２）に巻き取られる。

グラビアロール２２１において、セル２２２の形状は上述したようにカップ状であり、特に、セル２２２の周囲が全周に亘って略閉鎖された形状であることが望ましい。

具体的には、セル２２２の形状は、格子型（図１５Ａ及び１５Ｂを見よ）、ピラミッド型（図１６Ａ及び１６Ｂを見よ）、亀甲型（図１７Ａ及び１７Ｂを見よ）及び円型（図１８Ａ及び１８Ｂを見よ）からなる群より選択される一つであることが望ましい。

格子型セル２２２Ａは、図１５Ａ及び１５Ｂに示すように四角錐台状に凹んで形成されている。

ピラミッド型セル２２２Ｂは、図１６Ａ及び１６Ｂに示すように四角錐状に凹んで形成されている。

亀甲型セル２２２Ｃは、図１７Ａ及び１７Ｂに示すように六角錐台状に凹んで形成されている。

円型セル２２２Ｄは、図１８Ａ及び１８Ｂに示すように円錐台状に凹んで形成されている。

さらに、セル（例：格子型、ピラミッド型、亀甲型、円型）２２２の底面２２２ｂの形状は限定されるものではなく、例えば、平坦状、凹曲面状（例：凹球面状）、凹錐面状（例：凹角錐面状、凹円錐面状）であっても良い。

さらに、セル２２２は、セル２２２の周囲が全周に亘って完全に閉鎖された形状のものであることが望ましいが、これに限定されるものではなく、その他に例えば、セル２２２の内周側面２２２ａの一部にセル２２２内の塗工液５の一部が隣りのセル２２２内へ流れうるようにするための小さな連絡口（図示せず）が形成された形状のものであっても良い。

グラビアロール２２１では、セル２２２のサイズはメッシュ数で規定されるのが通常である。メッシュ数は１ｉｎｃｈ（２５．４ｍｍ）当たりの線数（セル２２２の間隔）を表しており、メッシュ数が多くなるほどセル２２２のサイズは小さくなる。

セル２２２のサイズについて、セル２２２の開口周縁２２２ｄに内接する円の直径が鱗片状黒鉛粒子１の平均粒径の１．２〜２．５倍に設定されていなければならない。換言すると、図１５Ａ、１６Ａ、１７Ａ及び１８Ｂに示すようにセル２２２の開口周縁２２２ｄに内接する円Ｃの直径をＤ、鱗片状黒鉛粒子１の平均粒径をｄ（図３参照）とすると、Ｄ／ｄは、１．２≦Ｄ／ｄ≦２．５の関係を満足しなければならない。その理由を図１９〜２１Ｂを参照して以下に説明する。

なお、図１５Ａ、１６Ａ及び１７Ａではセル２２２の開口周縁２２２ｄに内接する円Ｃは二点鎖線で示されており、図１８Ａではセル２２２の開口周縁２２２ｄに内接する円Ｃはセル２２２の開口周縁２２２ｄと一致している。また、図１９〜２１Ｂではバインダ２は図示省略されている。

図１９に示すように、Ｄ／ｄ＜１．２の場合、セル２２２内に鱗片状黒鉛粒子１が殆ど入らず、そのため、鱗片状黒鉛粒子１の大部分がドクターブレード２２７により掻き取られてしまう。

図２１Ａ及び２１Ｂに示すように、２．５＜Ｄ／ｄの場合、セル２２２内に入る鱗片状黒鉛粒子１の数が多すぎてしまい、そのため、鱗片状黒鉛粒子１同士が重なるように塗工液５が金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに塗工されてしまう。

図２０Ａ及び２０Ｂに示すように、１．２≦Ｄ／ｄ≦２．５の場合、セル２２２内に入る鱗片状黒鉛粒子１の数が適量であり、そのため、鱗片状黒鉛粒子１同士が重ならないように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに塗工することができる。

このようにグラビア印刷装置２２０により塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの塗工予定面１０ａに塗工した後においては、上述した、積層体１５を形成する工程Ｓ２及び接合一体化する工程Ｓ３が順次行われる。

上述した実施形態の複合材６０（１６０）は、図２２に示すように、例えば、パワーモジュール用冷却器８０を構成する複数の冷却器構成層８１〜８４のうち少なくとも一つの構成層の材料として好適に使用可能である。

パワーモジュールは、例えば、ハイブリッドカー（ＨＥＶ）、電気自動車（ＥＶ）、電車などの車両に用いられたり、風力発電、太陽光発電などのエネルギー分野に用いられたりするものである。

冷却器８０は、複数の冷却器構成層として、配線層８１、絶縁層８２、緩衝層８３及び冷却層８４を備えている。そして、上から下へ順に、配線層８１、絶縁層８２、緩衝層８３及び冷却層８４が積層された状態でろう付け等の所定の接合手段によりこれらの層８１〜８４が接合一体化されている。

配線層８１の上面からなる搭載面８１ａには、半導体素子（例：パワー半導体チップ）等の発熱性素子８７（二点鎖線で示す）がはんだ層８８（二点鎖線で示す）を介して接合されて搭載される。絶縁層８２は電気絶縁性を有しており、通常、セラミックで形成されている。緩衝層８３は、冷却器８０に発生した熱応力等の応力を緩和するための層である。冷却層８４は、発熱性素子８７の熱を放散して発熱性素子８７の冷却するための層であり、例えば、複数の放熱フィンを有するヒートシンクからなる。

上述した実施形態の複合材６０（１６０）は、詳述すると、上述した複数の構成層８１〜８４のうち絶縁層８２を除く構成層（即ち、配線層８１、緩衝層８３及び冷却層８４）からなる群より選択される少なくとも一つの構成層の材料として好適に使用可能である。

なお本発明では、冷却器の上下方向は限定されるものではないが、上述した実施形態では、冷却器８０の構成を理解し易くするため、発熱性素子８７が搭載される冷却器８０の搭載面８１ａ側が冷却器８０の上側、その反対側が冷却器８０の下側とそれぞれ定義されている。

以上で本発明の実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で様々に変更可能である。

本発明では、塗工箔を得る工程において塗工液が塗工される金属箔は、上記実施形態で示したような金属箔１０の条材１０Ａであることに限定されるものではなく、その他に例えば条材状ではない金属箔（例：予め設定された長さ寸法及び幅寸法を有する略四角形状の金属箔）であっても良い。

本発明に係る金属−炭素粒子複合材は、パワーモジュール用冷却器の材料だけではなくそれ以外の用途の材料としても使用可能である。

次に本発明の具体的な実施例及び比較例を以下に示す。ただし、本発明は下記実施例に限定されるものではない。

＜参考例１＞
鱗片状黒鉛粒子と、樹脂バインダとしてポリエチレンオキサイドの３質量％水溶液及びポリビニルアルコールの１０質量％水溶液と、溶剤としてイソプロピルアルコール及び水と、分散剤と、表面調整剤とをディスパーにより撹拌混合し、これにより塗工液を得た。鱗片状黒鉛粒子の平均粒径ｄは１５０μｍ、その平均アスペクト比は３０であった。塗工液に含まれる鱗片状黒鉛粒子の質量割合は樹脂バインダと鱗片状黒鉛粒子との合計質量に対して１０質量％であった。塗工液の粘度は２５℃で１０００ｍＰａ・ｓであった。

また、金属箔として、厚さ２０μｍ及び幅５００ｍｍのアルミニウム箔（Ａｌ箔）の条材（その純度：４Ｎ）を準備した。

そして、アルミニウム箔の条材の厚さ方向の両側の表面のうち片側の表面を塗工予定面とし、ロールｔｏロール方式の三本ロール型のオフセット印刷装置により塗工液をアルミニウム箔の条材の塗工予定面にその全体に亘って塗工速度２０ｍ／ｍｉｎで塗工した。

次いで、アルミニウム箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより塗工液を加熱乾燥して塗工液中の溶剤を塗工液から蒸発除去した。これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層が形成された塗工箔の条材を得た。鱗片状黒鉛粒子の塗工量は１０ｇ／ｍ^２であった。

次いで、塗工箔の条材を正方形状（その寸法：縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ）に切断し、これにより塗工箔の条材から正方形状の塗工箔を複数切り出した。そして、２００枚の塗工箔を積層することで積層体を形成した。

次いで、加圧加熱焼結装置としての放電プラズマ焼結装置（ＳＰＳ装置）により真空雰囲気中にて積層体をその厚さ方向（即ち塗工箔の積層方向）に加圧しながら所定の焼結条件で加熱することにより積層体を焼結し、これにより複数の塗工箔を一括して接合一体化（焼結一体化）した。その結果、金属−炭素粒子複合材として、アルミニウム−鱗片状黒鉛粒子複合材を得た。得られた複合材の厚さは５ｍｍであった。

焼結条件は次のとおりであった。焼結温度は６２０℃、焼結温度の保持時間（即ち焼結時間）は２ｈ、室温からの昇温速度は２０℃／ｍｉｎ、積層体への加圧力は１５ＭＰａ、真空度は３Ｐａであった。

また、積層体の温度が略室温から焼結温度まで上昇するように積層体を加熱する途中において積層体の温度が４５０℃になったとき、この温度４５０℃を３０分間保持することにより積層体中に存在するバインダを積層体から除去した。

得られた複合材では、各鱗片状黒鉛粒子層内にアルミニウムが十分に浸透しており、そのため各鱗片黒鉛粒子層中の鱗片状黒鉛粒子間の隙間が殆ど消滅しており、更に、塗工箔間の界面に隙間が殆ど存在していなかった。したがって、複合材の接合状態（詳述すると複数の塗工箔の接合状態）は良好であり、また複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。なお、複合材の理論密度とは、複合材の内部に空隙（隙間を含む）が全く存在していない場合における複合材の密度を意味する。

複合材の平面方向の熱伝導率は３１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも高かった。

また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。

＜実施例１＞
平均粒径ｄが１５０μｍ及び平均アスペクト比が３０の鱗片状黒鉛粒子を用いて、上記実施例１と同じ方法により塗工液を得た。

また、上記実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔（Ａｌ箔）の条材を準備した。

そして、アルミニウム箔の条材の厚さ方向の両側の表面のうち片側の表面を塗工予定面とし、ロールｔｏロール方式のグラビア印刷装置によって塗工液をアルミニウム箔の条材の塗工予定面にその全体に亘って塗工速度２０ｍ／ｍｉｎで塗工した。

グラビア印刷装置の構成は次のとおりであった。グラビア印刷装置に備えられたグラビアロールの周面のメッシュ数は♯８０、セルの形状は亀甲型、セルの開口周縁に内接する円の直径Ｄは３００μｍであった。したがって、Ｄ／ｄは２であった。

次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に塗工された塗工液を上記実施例１と同じ方法により加熱乾燥して塗工液中の溶剤を塗工液から蒸発除去した。これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層が形成された塗工箔の条材を得た。鱗片状黒鉛粒子の塗工量は１０ｇ／ｍ^２であった。

次いで、塗工箔の条材を用いて上記実施例１と同じ方法により複合材を得た。

得られた複合材の接合状態は良好であり、また複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。

複合材の平面方向の熱伝導率は３１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも高かった。

また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。

＜実施例２＞
平均粒径ｄが３００μｍ及び平均アスペクト比が３０の鱗片状黒鉛粒子を用いて、上記実施例１と同じ方法により塗工液を得た。

また、上記実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔（Ａｌ箔）の条材を準備した。

そして、アルミニウム箔の条材の厚さ方向の両側の表面のうち片側の表面を塗工予定面とし、ロールｔｏロール方式のグラビア印刷装置によって塗工液をアルミニウム箔の条材の塗工予定面にその全体に亘って上記実施例２と同じ塗工速度で塗工した。

グラビア印刷装置の構成は次のとおりであった。グラビア印刷装置に備えられたグラビアロールの周面のメッシュ数は♯４０、セルの形状は亀甲型、セルの開口周縁に内接する円の直径Ｄは６００μｍであった。したがって、Ｄ／ｄは２であった。

次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に塗工された塗工液を上記実施例１と同じ方法により加熱乾燥して塗工液中の溶剤を塗工液から蒸発除去した。これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層が形成された塗工箔の条材を得た。鱗片状黒鉛粒子の塗工量は１０ｇ／ｍ^２であった。

次いで、塗工箔の条材を用いて上記実施例１と同じ方法により複合材を得た。

得られた複合材の接合状態は良好であり、また複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。

複合材の平面方向の熱伝導率は３４０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも高かった。

また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。

＜参考例２＞
平均粒径ｄが１５０μｍ及び平均アスペクト比が３０の鱗片状黒鉛粒子を用いて、上記実施例１と同じ方法により塗工液を得た。

また、金属箔として、厚さ２０μｍ及び幅５００ｍｍの銅箔（Ｃｕ箔）の条材（その純度：９９．９５％以上）を準備した。

そして、銅箔の条材の厚さ方向の両側の表面のうち片側の表面を塗工予定面とし、ロールｔｏロール方式の三本ロール型のオフセット印刷装置によって塗工液を銅箔の条材の塗工予定面にその全体に亘って上記実施例１と同じ塗工条件で塗工した。

次いで、銅箔の条材の塗工予定面に塗工された塗工液を上記実施例１と同じ方法により加熱乾燥して塗工液中の溶剤を蒸発除去した。これにより、銅箔の条材の塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層が形成された塗工箔の条材を得た。鱗片状黒鉛粒子の塗工量は１０ｇ／ｍ^２であった。

次いで、塗工箔の条材を用いて次の焼結条件を除き上記実施例１と同じ方法により金属−炭素粒子複合材としての銅−鱗片状黒鉛粒子複合材を得た。

焼結条件は次のとおりであった。焼結温度は９５０℃、焼結温度の保持時間（即ち焼結時間）は２ｈ、室温からの昇温速度は２０℃／ｍｉｎ、積層体への加圧力は１５ＭＰａ、真空度は３Ｐａであった。

得られた複合材の接合状態は良好であり、また複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。

複合材の平面方向の熱伝導率は４５０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、銅の熱伝導率よりも高かった。

また、複合材をパワーモジュール用冷却器の配線層、緩衝層及び冷却層の材料としてそれぞれ使用したところ、冷却器は高い冷却性能を有していた。

＜比較例１＞
平均粒径ｄが１５０μｍ及び平均アスペクト比が３０の鱗片状黒鉛粒子を用いて、上記実施例１と同じ方法により塗工液を得た。

また、上記実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔（Ａｌ箔）の条材を準備した。

そして、アルミニウム箔の条材の厚さ方向の両側の表面のうち片側の表面を塗工予定面とし、ロールｔｏロール方式のグラビア印刷装置によって塗工液をアルミニウム箔の条材の塗工予定面にその全体に亘って上記実施例２と同じ塗工速度で塗工した。

グラビア印刷装置の構成は次のとおりであった。グラビア印刷装置に備えられたグラビアロールの周面のメッシュ数は♯５５、セルの形状は亀甲型、セルの開口周縁に内接する円の直径Ｄは４５０μｍであった。したがって、Ｄ／ｄは３であった。

次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に塗工された塗工液を上記実施例１と同じ方法により加熱乾燥して塗工液中の溶剤を塗工液から蒸発除去した。これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層が形成された塗工箔の条材を得た。鱗片状黒鉛粒子の塗工量は２５ｇ／ｍ^２であった。また塗工箔の条材では、鱗片状黒鉛粒子層は鱗片状黒鉛粒子同士が重なった状態に塗工予定面に形成されていた。

次いで、塗工箔の条材を用いて上記実施例１と同じ方法により複合材を得た。

得られた複合材では、各鱗片黒鉛粒子層中の鱗片状黒鉛粒子間の隙間はあまり消滅しておらず、更に、塗工箔間の界面に隙間が存在していた。したがって、複合材の接合状態は不良であった。そのため、複合材から複合材の熱伝導率を測定するための試料を採取することができず、複合材の熱伝導率を測定できなかった。

＜比較例２＞
平均粒径ｄが１５０μｍ及び平均アスペクト比が３０の鱗片状黒鉛粒子を用いて、上記実施例１と同じ方法により塗工液を得た。

また、上記実施例１で用いたアルミニウム箔の条材と同じアルミニウム箔（Ａｌ箔）の条材を準備した。

そして、アルミニウム箔の条材の厚さ方向の両側の表面のうち片側の表面を塗工予定面とし、ロールｔｏロール方式のグラビア印刷装置によって塗工液をアルミニウム箔の条材の塗工予定面にその全体に亘って上記実施例２と同じ塗工速度で塗工した。

グラビア印刷装置の構成は次のとおりであった。グラビア印刷装置に備えられたグラビアロールの周面のメッシュ数は♯１８０、セルの形状は亀甲型、セルの開口周縁に内接する円の直径Ｄは１３０μｍであった。したがって、Ｄ／ｄは約０．９であった。そのため、鱗片状黒鉛粒子がセル内に入らず、鱗片状黒鉛粒子の略全部がドクターブレードにより掻き取られた。そのため、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層を形成することができなかった。

＜比較例３＞
平均粒径ｄが５０μｍ及び平均アスペクト比が３０の鱗片状黒鉛粒子を用いて、上記実施例１と同じ方法により塗工液を得た。

また、上記実施例１で用いたアルミニウム箔（Ａｌ箔）の条材と同じアルミニウム箔の条材を準備した。

そして、アルミニウム箔の条材の厚さ方向の両側の表面のうち片側の表面を塗工予定面とし、ロールｔｏロール方式の三本ロール型のオフセット印刷装置によって塗工液をアルミニウム箔の条材の塗工予定面にその全体に亘って上記実施例１と同じ塗工条件で塗工した。

次いで、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に塗工された塗工液を上記実施例１と同じ方法により加熱乾燥して塗工液中の溶剤を塗工液から蒸発除去した。これにより、アルミニウム箔の条材の塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層が形成された塗工箔の条材を得た。鱗片状黒鉛粒子の塗工量は１０ｇ／ｍ^２であった。

次いで、塗工箔の条材を用いて上記実施例１と同じ方法により複合材を得た。

得られた複合材の接合状態は良好であり、また複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。

しかしながら、複合材の平面方向の熱伝導率は１８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、アルミニウムの熱伝導率よりも低かった。その原因は、鱗片状黒鉛粒子の平均粒径ｄが小さいため、鱗片状黒鉛粒子と金属マトリックスとの間の界面熱抵抗による熱伝導率の低下が大きいからであると考えられる。

以上の結果を表１にまとめて示す。

なお、表１中の「塗工方法」欄において括弧内はメッシュ数を表している。また、「複合材の接合状態」欄において符号の意味は以下のとおりである。

○：複合材の接合状態が良好
×：複合材の接合状態が不良。

本発明は、例えば、パワーモジュール用冷却器の材料に用いられる金属−炭素粒子複合材の製造方法に利用可能である。

１：鱗片状黒鉛粒子
２：バインダ
５：塗工液
１０：金属箔
１０Ａ：金属箔の条材
１０ａ：金属箔の塗工予定面
１１：鱗片状黒鉛粒子層
１２：塗工箔
１２Ａ：塗工箔の条材
１５、１５０：積層体
２０：三本ロール型のオフセット印刷装置
６０、１６０：金属−炭素粒子複合材
２２０：グラビア印刷装置
２２１：グラビアロール
２２１ａ：グラビアロールの周面
２２２：セル

Claims (3)

1. 炭素粒子としての鱗片状黒鉛粒子とバインダとを含有する塗工液をクラビア印刷装置により金属箔の塗工予定面に塗工し乾燥することにより、前記金属箔の前記塗工予定面に鱗片状黒鉛粒子層が形成された塗工箔を得る工程と、
   複数の前記塗工箔が積層された状態の積層体を形成する工程と、
   前記積層体を加熱することにより前記複数の塗工箔を接合一体化する工程と、
   を含み、
   前記鱗片状黒鉛粒子の平均粒径は前記鱗片状黒鉛粒子の平面方向の円相当直径で１００μｍ以上であり、
   前記グラビア印刷装置は、周面に多数のカップ状セルが設けられたグラビアロールを備えるとともに、
   前記セルの開口周縁に内接する円の直径が前記鱗片状黒鉛粒子の平均粒径の１．２〜２．５倍に設定されており、
   前記塗工箔を得る工程では、前記塗工液を前記金属箔の前記塗工予定面に前記鱗片状黒鉛粒子の塗工量が０．１〜２２ｇ／ｍ^２になるように塗工する、金属−炭素粒子複合材の製造方法。
2. 前記金属箔はアルミニウム箔又は銅箔である請求項１記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法。
3. 冷却器を構成するとともに積層状に接合一体化される複数の冷却器構成層のうち少なくとも一つの構成層の材料として用いられる金属−炭素粒子複合材の製造方法であって、
   請求項１又は２記載の金属−炭素粒子複合材の製造方法により製造を行う金属−炭素粒子複合材の製造方法。
   

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